Interaction d atomes et de molécules d hydrogène avec des glaces d eau à très basse température: Formation de H 2 dans le milieu interstellaire

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1 Interaction d atomes et de molécules d hydrogène avec des glaces d eau à très basse température: Formation de H 2 dans le milieu interstellaire Lionel Amiaud LERMA Oct Sept.2006 Université de Cergy-Pontoise, Moniteur

2 Pourquoi étudier la formation de H 2? Hydrogène = 90% matière visible de l univers Nuage Moléculaire Dense Cœur préstellaire Formation d étoiles Nébuleuse Diffuse H 2 H 2 H 2 Etoiles H + H H 2 H Nébuleuse planétaire Restes de Supernovae H H Efficacité de la réaction? Énergie fournie par la réaction? Incertitudes dans la description du milieu interstellaire 2

3 Efficacité de la réaction : mécanismes X Efficacité formation en phase gazeuse : NON Efficacité formation sur grains de poussière : OUI Nombre de collisions H-grain x R H Efficacité R grain? H H H R 1-R 1 er ordre : collage/désorption Collage? S 2 ème ordre : mécanismes réactionnels Désorption E Adsorption d T gaz T Surface Chimisorption Physisorption Langmuir-Hinshelwood Eley-Rideal Harris-Kasemo Hot atom Diffusion Densité, Flux Densité, T gaz 3

4 Efficacité de la réaction : dépendance au milieu Diffus R ~ 0.3 Destruction de H 2 très efficace (UV) R ~ 0.3 Dense Destruction peu efficace (r. cosmique) H >> H 2 H << H 2 Grains de poussière nus Manteau de glace silicate/ carbonaceous dust Si T S > 20 K physisorption trop faible 1 atome chimisorbé T ~ 10 K Physisorption Présence de H 2 adsorbé 4

5 Énergie fournie par la réaction Formation Réaction exothermique + 4.5eV Énergie cinétique Énergie interne rotation-vibration Chauffage grain Chauffage du milieu Perte radiative Chimie de surface? Conséquences différentes sur la dynamique physico-chimique Importance de la détermination du bilan énergétique 5

6 Objectifs de la thèse Caractériser la réaction de formation de H 2 sur les manteaux de glace. Quelles propriétés sont déterminantes? Efficacité de la réaction Bilan énergétique L approche choisie : expérience de laboratoire 1.Principe des expériences 2.Résultats sur l adsorption de molécules 3.Résultats sur la formation de molécules Perspectives 6

7 Expérience FORMOLISM FORmation de MOLécules dans le Milieu Interstellaire (ISM) Très basses températures Cryostat T S = K Ultravide (P < mbar) Altération faible de la surface polluant majeurs : H 2! 7

8 Dépôt film de glace d eau H 2 O Film de glace Température de la surface régulée Epaisseur totale du film: ML ~100 nm 8

9 Jets atomiques ou moléculaires Hydrogène ou Deutérium (isotope) Dissociation par décharge micro-onde Triple pompage différentiel 9

10 1 Expérience TPD (Désorption Programmée en Température) Exposition à l Hydrogène atomique ou moléculaire T s (K) Exposition Dose temps 10

11 1 2 3 Expérience TPD (Désorption Programmée en Température) Exposition à l Hydrogène atomique ou moléculaire Approche du QMS Observer les molécules qui désorbent de la surface Spectromètre de masse à quadrupôle (QMS) QMS Taux de désorption 2,0 1,5 1,0 0,5 0, Temperature (K) T s (K) Exposition QMS Dose 1 min 3 Rampe de chauffage 10K/min TPD temps 11

12 Expérience FORMOLISM 12

13 Introduction 1.Principe des expériences 2.Résultats sur l adsorption de molécules 3.Résultats sur la formation de molécules Perspectives Désorption Formation 13

14 Morphologie et propriétés associées des glaces Température de la surface lors du dépôt Glace cristalline cubique 4 liaisons entre molécules Glace amorphe non poreuse Glace compacte Glace amorphe poreuse Réseau de pores Sites d adsorption à géométrie complexe 140 K 135 K 100 K 30 K 10 K Surface d interaction = Surface géométrique Surface d interaction >> Surface géométrique Guillot et al Recuit provoque la transition irréversible entre les morphologies 14

15 D 2 sur H 2 O ( poreuse, 10 ML, 10 K) q des (Unit. Arb.) Dose désorbée (ML) Collage constant ~0,7 Dose exposée (ML) Quantités adsorbées? Collage constant saturation Grande surface effective Mécanisme de désorption? q des = dn dt = AN n=1 n=2 n e E kt T (K) Désorption : large gamme de température Hétérogénéité de la surface E n est pas unique 0,12 0,10 0,08 0,06 0,04 0,02 0,12 0,10 0,08 0,06 0,04 0,02 0, T (K) 0, T (K) 15

16 Caractériser la désorption de D 2 q des (Unit. Arb.) Collage constant ~0,6 q des = dn = AN d t E kt A fixé arbitrairement ν=10 13 s -1 Inversion par décomposition e T (K) Distribution d énergie pour les sites d adsorption Peuplement des sites depuis les grandes énergies mobilité Décrire la population? 16

17 Modéliser la désorption P(E) (coverage fraction /mev ) Sites /mev D 2 desorption Rate (arb. units) g g(e)=a(e ) 0 -E) b { } 1 P(E,N 1,T 1 ) µ 1 µ B in d in g E n e rg y (m e V ) E (mev) χ 2 (arb.units) P(E,N 2,T 2 ) Log(Α) Population P: P N ( E) = E = g( E) 1+ e P( E, ( E µ ) / kt Fermi-Dirac µ,t) de Modèle: 4 paramètres: A et ( a, E 0, b) E kt q des = A P( E) e E Description correcte de la désorption Temperature (K) Energie d adsorption : mev 17

18 Impact du type de glace? Désorption depuis une glace non poreuse Dose désorbée (ML) Poreuse Non poreuse D 2 signal ML dose exposée (ML) S np = ½ S p Distribution d énergies E ~ mev Différencier les 2 morphologies T (K) 18

19 Différentes épaisseurs : conséquences sur la desorption? Echantillon Dépôt 10 K Dépôt 120 K Cuivre dose ~ 0.02 ML D 2 X ML poreuse 150 ML non poreuse Energies de la «glace poreuse» à partir de 1 ML Géométrie complexe des sites d adsorption > porosité 19

20 Adsorptions de H 2, HD et D 2 sur 10 ML, glace poreuse Isotopes séparés Isotopes mélangés 1K 1,5K Ecart d énergie d adsorption Différence d énergie de point zéro (masse) Ségrégation isotopique : E Physisorption d D 2 pousse HD et H 2 HD et H 2 désorbent depuis les sites les moins liants 20

21 Mélange de H 2 et D 2 H D 2 (ML) 2 (ML) 0,14 Exp: H 2, D 2 Model: 0,7 2, ,5 0,1 0,0 Desorption rate (ML/s) Desorption rate (ML/s) Temperature (K) Temperature (K) 21

22 Mélange de H 2 et D 2 30 expériences proportions H 2 :HD:D 2 différentes Modèle : ajustement simultané des 9 paramètres décrivant les 3 distributions d énergies 22

23 Conclusion intermédiaire Désorption de l hydrogène moléculaire Ordre 1 Grande mobilité : statistique de Fermi-Dirac Ségrégation isotopique Energie typique «glace poreuse» dès 1 ML Vaste gamme d énergie (~30 80 mev) Temps de résidence T =10 K et A=10 13 s -1 E a (mev) t res 130 s 160 j ans Large distribution d énergie Ségrégation isotopique Quelle quantité d hydrogène moléculaire sur les manteaux de glace? 23

24 Application au régime stationnaire IN = OUT Hypothèses Collage identique pour les trois isotopes Autres sources de desorption négligées (photodésorption ) Manteau de glace: 10 ML de glace d eau poreuse déposée à 10 K Flower et al

25 Application au régime stationnaire IN = OUT nh 2 =10 6 cm Flower et al Enrichissement en D 2 25

26 Introduction 1.Principe des expériences 2.Résultats sur l adsorption de molécules 3.Résultats sur la formation de molécules Formation sur la glace non poreuse Formation sur la glace poreuse Perspectives 26

27 Formation sur la glace non poreuse: TPD T = 10 K QMS Jet Deutérium Expérience TPD Jet 100% D 2 Jet 70% D + 30% D 2 Efficacité de formation R= 0% Aucune molécule formée au cours du TPD n est détectée! 27

28 Formation pendant l irradiation QMS Jet 80% D et 20% D 2 Formation efficace à T S = 10 K Faible taux de couverture en atome Langmuir-Hinshelwood Efficacité gouvernée par le taux de couverture en molécules 28

29 Energie interne des molécules formées QMS Détecteur Jet D 2 D 2 non dissocié Jet D D 2 formé sur la surface D 2 + D 2 e - + Détection d état de vibration jusqu à v=7 29

30 Formation sur glace poreuse Expérience TPD: Jet D 2 Jet D+D 1 ère analyse : Efficacité Molécules formées observées lors du TPD R ~ 0.3 constant à faible couverture (<10%) 2 ème analyse : Mécanisme Extérieure Courbes de désorption identiques Désorption à l ordre 1 Formation avant la désorption Existe un processus efficace de recapture Energie de la réaction transférée à la surface 30

31 Variation de l efficacité avec T surface R sat Non poreuse T Surface (K) Poreuse Formation efficace pour T S < 13 K Formation efficace pour T S < 22 K Compétition entre désorption et diffusion: Formation temps de résidence > temps de rencontre Non Poreuse Efficacité dès la première seconde: E adsorption des atomes < 33 mev Poreuse E adsorption des atomes? Utiliser le modèle de S. Cazaux 31

32 Conclusion formation d hydrogène moléculaire Glaces poreuses H (D) diffuse à 10 K Réactions d hydrogénation actives à basse température? Gamme d efficacité étendue 4,5 ev transférée à la surface Glaces non poreuses H (D) diffuse à 10 K Réaction «rapide» Couverture en D 2 favorable Molécules excitées Vidali et al. J. Phys : Conf Ser. (2005) 32

33 Perspective: Détection résolue en niveau de rotation-vibration Spectromètre de masse à temps de vol Signal d'ions (arb. units) H E,F Σ - X Σ (0, 0) g g Q(J) 0 para 1 ortho 2 Laser UV Signal d'ions (arb. units) ortho para Graphite: Creighan et. al, JCP g g Longeur d'onde (nm) Q(J) D E,F Σ - X Σ (0, 0) D 2 TPD résolus en excitation ro-vibrationnelle Différence d énergie d adsorption ortho-para o p 33

34 Perspective: Mécanismes réactionnels: Evolution de R en fonction de l épaisseur de la glace Quelle épaisseur? molécules excitées recapture des molécules Variation de R avec T jet (Collage) Formation d autres molécules: Mécanisme réactionnel et efficacité? Jet Oxygène Morphologie de l H 2 O formée par réaction sur la surface? QMS signal (cps) H 18 OD D 18 2 O Mass 21 Mass Temperature (K) 34

35 Merci 35

36 Collage D 2 sur glace non poreuse? Mesure pendant l irradiation 3000 Signal T S = 35K QMS D 2 Signal (cps) Signal T S = 10K Jet D 2 uniquement Coefficient de collage croissant avec la couverture, jusqu à saturation Sticking coefficient ,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0, Exposure Time (s) This study Govers et al Hornekaer et al 0,0 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 Exposition Dose (ML) 37

37 Expériences Adsorption - désorption simple de D 2 Dépôt 10 K Echantillon Dépôt 120 K Désorption QMS 10 ML poreuse 150 ML non poreuse Cuivre Adsorption TPD 2,0 Exposition: Pression résiduelle Taux de désorption 1,5 1,0 0, mbar D 2 0, Temperature (K) 38

38 Modélisation Desorption Rate (ML.s -1 ) Desorption rate (ML/s) H 2 Temperature (K) D Temperature (K) H 2 D 2 Densité de sites (ML.mev -1 ) Energie d'adsorption (mev) Densité de site (ML.meV -1 ) Energie d'adsorption (mev) Sites D 2 H 2 H 2 +D 2 E H2 E D2 39

39 d N d t a = n=0 N a n Ae E T (K) a kt n=1 n= T (K) Taux de désorption Taux de désorption (ML.s -1 ) Taux de désorption (ML.s -1 ) T (K)

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