Dynamique quantique dans des systèmes moléculaires et modélisation des spectres pompe-sonde. Christoph Meier
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- François-Xavier Lajoie
- il y a 8 ans
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1 Dyau uau das ds sysès oléculas odélsao ds spcs pop-sod Chsoph M Laboao Collsos éas Réacvé Uvsé Paul Saba Toulous Dyau uau das ds sysès oléculas odélsao ds spcs pop-sod I. Ioduco II. III. I.. Iaco Rayo aè. Ipléao uéu 3. Modélsao d spcs pop-sod Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na 3 F. Sysè coac avc u vo: I -R Coôl Cohé: pcps xapls. Résué éfécs
2 I. Ioduco 3 Spcoscop foscod das ds sysès oléculas: bu: obsv ps él ls pocssus éléas à l échll ds ouvs aous o vouda avo accès à: vbao laxao éoéu upu foao d lasos soésao dsbuo a- / olécula asos éas élcous: covso IC cos sysè ISC laxao vbaoll élcou Pcp d u xpéc pop-sod: dux pulsos foscods décalés das l ps pulso pop: du la dyau pulso sod : déc la dyau échll d ps: foscod: -5 s pcoscod: - s I. Ioduco 4 ouv vbaol spc d phooélcos d Na fl du pau d ods Na Na Na Na [. sso M. Gsl J. lb. Syfd ad T. Bau Phys. Rv R465 ]
3 I. Ioduco 5 asf d poo aolécula déco du cha d cofuao du ouv du sul caboé Rdl al I. Ioduco 6 Dévlopps écs: vs l coôl pa pulso las s fo opsao pa boucl d éoaco alohs d opsao alohs ééus [.sso T. Bau M. B T. Bx B. Kf. Syfd M. Shl ad G. Gb Scc ] [ T. Bx B. Kf ad G. Gb Ch. Phys ]
4 I. Ioduco 7 Modélsaos héous calcul sucu élcou acos odèls chap d focs dscpo du sysè aco avc ds pulsos las d fo coplx appoch dépda du ps: dyau d paus d ods héo d pubao dépda du ps dyau classu Expécs I. Ioduco 8 Pobléau: Dsoalé pulsos coplxs N paculs 3N-6 dés lbé s pos/focos d bas pa d. lb. calcul du spc/dyau N3 6 Mb Tps d calcul: sc N4 6Gb Tps d calcul: ous ppoxaos N~ ~ 4 Gb CPU : ~ 34 aés dyau appoché: TD-SCF MCTD éduco d la dsoalé syé péodcé appoxao haou écau classu acos dyau x uau/classu
5 9 II.. Iaco ayo sysè olécula Iaco ayo-aè avc chap vcu c s P P alo du sysè: p p appoxao dpola: s dso du sysè << λ Las ω << alo d aco dpola: p c d la soluo s vaa pa appo à u asfoao ua: ~ ~ d éuao d Schöd dépda du ps: ~ d & s E ~ ~ d & o a doc: c p p c p c s E II.. Iaco ayo sysè olécula
6 alo d aco dpola: E s sépaao slo Bo-Opph: calcul d sucu élcou: s E & s E & c s P P appl: T N E & II.. Iaco ayo sysè olécula E & δ popéés d : oa : T E & a coupla o-adabau II.. Iaco ayo sysè olécula
7 II.. Iaco ayo sysè olécula a E E 3 xcao vbaoll: coupla faou o-adabau xcao élcou: vs-u dyau ucléa das l éa élcou fodaal dyau asos o-adavs dyau ucléa das ds éas élcous xcés appl: foco d od ucléa su la sufac xcao las foco d od al II.. Iaco ayo sysè olécula 4 dyau ucléa das l éa élcou fodaal asos o-adavs dyau ucléa das ds éas élcous xcés bu pop-sod: chos dux pulsos avc déla vaabl pou éud la dyau olécula bu coôl cohé: chos ds pulsos d fo coplx pou du u dyau u è à u vo d so souhaé
8 II.. Ipléao uéu 5 E E E coupla xcao élcou: o-adabau vs-u dyau ucléa das ds éas élcous xcés h. d p. ˆ ˆ ˆ ˆ d' ˆ ' ˆ ' d' ˆ E δ ˆ ˆ δ δ δ δ E ˆ E ˆ E xcao vb-o: faou dyau ucléa das l éa élcou fodaal E T δ E II.. Ipléao uéu 6 pou péau K foco d od d l éa vbaol fodaal popaao ps aa éhod d laxao : τ τ τ c ψ τ c ψ ψ τ E c ψ τ τ E c foco d od ucléa foco pop vbaoll d l éa ψ
9 II.. Ipléao uéu 7 aloh:. pd aba couv avc φ. 3. δτ τ δτ τ 4. oalsao: 5. boucl.-4.. P τ δτ τ δτ τ δτ τ δτ τ δτ : P τ δτ τ ψ τ ob d éaos lop /P / P τ δτ l P τ E δτ E δτ 5 5 ub of aos. d dsc.! δ II.. Ipléao uéu 8 das ls dux cas l fau calcul: δ ˆ δ U popaau uau U app ˆ ˆ δ app app [ U ] U K δ pas sabl! o do ê sc cosvé! app app δ δ U U popaao pas xac u d dscésao cov pou δ
10 II.. Ipléao uéu: éhods d popaao uaus 9 pésao d pésao d applcao d U app ˆ : bas/ll/dr: u d ocao/dscésao : bas/ll/dr: u d ocao/dscésao : popaau appoché dscésao du ps δ Ca-Ncholso: U app ˆ ˆ δ 3 δ O δ ua ous pésaos auss pou cood. cuvls -- vso/éao FFT-Spl Opao: foul d To U δ δ app δt δ FFT ééalsao à od élévé 3 O δ ~ δ δt FFT p ua -- pésao su ll éuds. T ffcac: δ pa FFT -- s cosés II.. Ipléao uéu: éhods d popaao uaus éhods pou hau dsoalé: MCTD MulCofuao T-dpd a K K a K ξ ξ Kξ - ods pou sysès odèls xac pou as avc f co bas adapav! poblè: pol! d a K U. Mah.-D. My L. S. Cdbau J. Ch. Phys D. My U. Mah L.S. Cdbau Ch. Phys. Ls TD-SCF -dpd slf-coss fld K ξ ξ Kξ ods as: appoxao!
11 xcao pop popaao lb pda T xcao sod ˆ s ' s sod T II. 3. Modélsao d spcs pop-sod ˆ ' E d' s P T l s f fluoscc f E T ˆ ˆ I E ' ' E d' sod s pob - P E T l P o spc d phooélcos T de P E T E E sal d os pup dlay T fluoscc ozao Modèl du couu pla: pas d ésoacs pas d aco élco-o pas valabl poch du sul p..: ZEKE... II. 4. Modélsao d spcs pop-sod pa dyau classu dyau olécula classu: E ˆ ' appoxao pulsoll: ˆ ' d' τ [ T ] δ 3 o : τ dsbuo das l éa xcé dsbuo das l éa fodaal x facu d podéao P E T τ I E T d pu ê pésé pa u sbl d acos!
12 II. 4. Modélsao d spcs pop-sod pa dyau classu 3 dyau olécula classu: loh:. sbl d acos classus das l éa fodaal ou s l éa al s haou: dsbuo d W El Boacc-Koucy. xcao pop: facu d podéao 3. déla pop sod: popaao ds acos pa MD classu asos o-adabaus dyau o h fly c.. 4. xcao sod: facu d podéao III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na 3 F 4 Expéc pop-sod Déco d Na 3 F J.M. L. Blach. Lpadllc P. Labas LCR Toulous T~38 fs Γ~8 fs λ pu ~.43 λ p ~.3 I S Spc d absopo xpéc & héo phoodpopulao spcu xp bsopo spcu hoy so I B B λ pup II so II E.5 E Théo: y. Boacc-Koucy J. P J. Koucy Ch. Phys G. Duad al J. Ch Phys 4
13 III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na3F 5 éuds d la dyau d Na3F pa odélsao classu: xcao ρ IP bas: ρ éoé d éulb sal d phooos échalloa das l spac d phass [M.-C. z G. Duad F. SplaC. M R. Mc. Boacc-Koucy J. Ch. Phys 995 4] III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na3F ppoch uau: alo dsoalé édu chox ds coodoés: é céu: foul d Podolsy R ξ η R ξ η vx R ξ η µ R R µξ ξ µη η µr Na Na F M µξ Na opéau céu dsoalé édu pu ê coplx! [ D. Lauva ad. Naus J. Ch. Phys ] 6
14 III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na 3 F 7 ppoch uau: alo dsoalé édu foco d od al: laxao 3D xcao: héo d pubao dépda du ps δτ R ξ η τ δτ R ξ η τ P τ δτ τ δτ τ δτ R ξ η τ δτ R ξ η τ δτ : P τ δτ δ E δ R ξ η δ R R ξ η δ E δ ξ η sal ds phooos: appoxao pulsoll popaao : Fou-Spl Opao P T E s de E ω β I β R ξ η T dr dξ dη III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na 3 F 8 C v : 3 coodoés popaao d paus d ods 3D Ipulso las: Gauss fs.6/.3 Résulas: Iosao à dux pss u cous d u oscllao: psudo-péod alé: 39fs-3fs héo 38fs-34fs xpéc [ps] [M.-C. z G. Duad F. SplaC. M R. Mc. Boacc-Koucy J. Ch. Phys 995 4]
15 III. Expls:. Dyau ulaapd d aéas: xpl d Na 3 F 9 ésulas / copaaso: [M.-C. z G. Duad F. SplaC. M R. Mc. Boacc-Koucy J. Ch. Phys 995 4] III. Expls:. Sysè coac avc u vo: I -R 3 MD classu pau d ods uau pob puls dscpo uau d l aco lassysè coac avc u ad ob d dés d lbé ba dyau x classu/uau paaès éalss ab o sas paaès d laxao Poblè: coupla classu-uau chap oy saus d sufac MQCB y []. ν éuao d Louvll classu/uau B u pup pus dsac [a.u.]
16 III. Expls:. Sysè coac avc u vo: I -R 3 déco du phasa vval d u pau d ods vbaol ahaou apès xcao fs dyau d paus d ods b localsés apès ~ps: dspso: pau d ods délocalsé sal: sal: sal: apès dzas d ps: sas dsspao: phasa vval : pau d ods: b localsé co à ~ phéoè uau! III. Expls:. Sysè coac avc u vo: I -R 3 hoy xp. MD classu pau d ods uau spcoscop pop-sod I das 6fs/6-6fs/3 déco: al au xpéc:. May C. Lau.. Zwal J. Phys. Ch. 996 héo: C. M Phys. Rv. L C. M J.. Bswc J. Ch. Phys dlay ps dlay ps dlay ps
17 I. Coôl Cohé 33 l dé d bas: BC Las ulacou BC B C BC I. Coôl cohé: cocps 34 schéa: fécs uaus Bu-Shapo Ch. Phys. L Rv. Phys. Ch schéa: pup-dup Tao-Kosloff-Rc J. Ch. Phys J. Ch Phys schéa: OCT. P. Pc M.. Dahlh ad. Rabz Phys. Rv R. Kosloff al. Ch. Phys D. Tao : Molculs Las Flds. D. Badau d.d 994 schéa: coôl local D. Tao C. M. Malovsy. Rabz M. Suawaa Y. Fuua S. Gäf. El schéa: STIRP K. Ba schéa: alohs ééus & puls shap G. Gb L. Wös Y. Slbb...
18 I. Coôl cohé: cocps 35 Bu-Shapo coôl spcal Tao-Kosloff-Rc coôl pol Rabz coôl boucl fé I. Coôl cohé: xpl pou cocp Bu-Shapo 36 D-I D I* [D-I] - I Expéc: L. Zhu. Kla X. L Shao P. Lu K. Tla ad R. J. Godo Scc Oc 6 995: 77-8.
19 I. Coôl cohé: xpl pou cocp Tao-Kosloff-Rc 37 NaNa Na Na - [. sso T. Bau. Syfd. Wss E. Wda ad G. Gb Z. Phys. D. ol ] I. Coôl cohé: boucl d éoaco 38 dé d bas: Tach Lass o Cool Molculs
20 I. Coôl pa boucl d éoaco: xpéc 39 dssocao d coplxs oaoéallus [.sso T. Bau M. B T. Bx B. Kf. Syfd M. Shl ad G. Gb Scc ] [ T. Bx B. Kf ad G. Gb Ch. Phys ] Coôl pa boucl d éoaco: xpéc 4 assspco Fss Gao I ω ω Phas I ω ω Phas SCIENCE
21 I. Coôl pa boucl d oaco: ésulas 4 SCIENCE I. Coôl pa boucl d éoaco: xpéc 4 dssocao d coplxs oaoéallus C. Dal J. Full L. Gozalz C. Lupulscu J. Maz. Ml S. ada L. Wös Scc
22 . Résué & Coclusos 43 spcoscop foscod: oul ès pfoa pou suv ps él ls pocssus éléas: --- upu foao d lasos --- laxao éoéu --- laxao élcou laxao vbaoll --- décohéc pa ff d u vo poac d la odélsao: cofoao avc ds ésulas xpéaux péao d spcs pop-sod: --- copéhso ds phéoès physus dffculés cous à ous ls doas: phooch sysès bolous aéas hau dsoalé --- éas xcés --- pols d acos pécs --- ffs d u vo --- pulsos coplxs. Résué & Coclusos 44 soluos: ou uau: ou coî xpoll avc l ob d dés d lbé appoch d chox: MCTD as: pol! --- applcabl à ds sysès odèls ba haou... dyau uau dsoalé édu: sélco ové ds dés d lbé --- ouv pcpal --- ffs uaus: ff ul ffs d la uafcao chaps las d fo ès coplx coôl cohé dyau x classu/uau: --- hau dsoalé & ffs uaus das cas dés d lbé --- poblè: coupla uau/classu das ou ls cas: --- aco avc ds pulsos las cous/coplxs coôl Mc à: M.-C. z J.. Bswc. El F. Spla G. Duad R. Mc. Boacc-Koucy...
23 Sélco d éfécs clés: 45 Spcoscop foscod:.. Zwal Fochsy vol. Wold Sc.c Sapo 994. C. M ad. El : Foscod Chsy d. J. Maz ad L. Wös Wly C Wh 995. Fochsy d. F. C. D Schyv S. DFy ad G. Schwz Wly-C Wh. P. aafod Foscod las spcoscopy Sp 5. Coôl cohé: R. d v-rdl. Rabz K. Kopa ds. Ch. Phys. 67 Pcpls of Quau Cool of Molcula Pocsss Wly Nw Yo 3 S.. Rc ad M. Zhao Opcal Cool of Molcula Dyacs Wly Nw Yo Méhods d popaao d paus d ods uaus: C. Ca N ucal Gd hods ad h applcao o h Schöd uao Kluw 993. C. Lfos R.. Bssl C. Ca M. D. F R. Fs. Guldb. ach G. Jolcad W. Kal.-D. My N. Lp O. Roco R. Kosloff J. Cop. Phys Mulcofuao -dpd a: M.. Bc. Jäcl G.. Woh.-D. My Phys. Rpos 34 U. Mah.-D. My L. S. Cdbau J. Ch. Phys D. My U. Mah L. S. Cdbau Ch. Phys. Ls
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