Détermination de l activité alpha/bêta globale dans les filtres de prélèvement atmosphériques. Journées utilisateurs LNHB.

Transcription

1 Détermination de l activité alpha/bêta globale dans les filtres de prélèvement atmosphériques S. Brun, J.C. Rémy, S. Scapolan Journées utilisateurs LNHB 5 décembre 2013 Direction des Sciences de la Matière Direction du centre de Saclay Unités de Protection, Sécurité et Environnement Service de Protection contre les Rayonnements 9 DÉCEMBRE 2013 CEA 10 AVRIL 2012 PAGE 1 Laboratoire de Radioanalyse et de Chimie de l Environnement

2 Sommaire Problématique Méthodes disponibles / études antérieures GT 31 CETAMA / dopage des filtres / raccordement SI Influence et prise en compte de la taille des aérosols sur le rendement Influence et prise en compte de l empoussièrement Conclusion et perspectives 9 DÉCEMBRE 2013

3 Problématique : surveillance atmosphérique de l environnement et des installations du centre de Saclay VAL D ALBIAN Activités alpha/bêta globales sur filtres de prélèvement atmosphérique CEA/SPR/LRCE AS3 Environnement BFSAB : 1460 analyses/an AS2 Installations PIAFF : 1776 analyses/an AS4 ST AUBIN AS1 MOULON Autres 417 analyses/an Total 3653 analyses/an 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 3

4 Problématique : les filtres filtre Bernard Dumas C569 cellulose et fibre de verre filtre Bernard Dumas C577 cellulose et fibre de verre filtre Bernard Dumas C357 fibre de verre filtre Bernard Dumas C132 cellulose filtre téflon Millipore FSLW filtre charbon actif 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 4

5 Problématique : difficulté de la mesure Rendement de piégeage : - épaisseur et nature du filtre - taille des aérosols - vitesse de filtration - temps de prélèvement Rendement de détection : - nature du filtre - taille des aérosols - vitesse de filtration - empoussièrement Détecteur chambre d ionisation gazeuse Ar/CH 4 90/10 poussières aérosols PAGE 5

6 Méthodes disponibles / Études antérieures françaises Guide de surveillance CEA GT 21(1982) ISO Mesurage de l'activité alpha globale et bêta globale dans l'eau non saline Méthode par dépôt d'une source fine Étude préliminaire du GTN Réalisation de sources étalons discales pour la mesure de la radioactivité déposée sur les filtres de prélèvement atmosphérique par comptage alpha et par comptage bêta Rapport interne IRSN référencé DSU/SERAC/LPMAA/04-02 de janvier 2004 la mesure de la radioactivité alpha des aérosols prélevés sur filtres C357 GRIVAUD.L, PAGLIARDINI.F Études expérimentales et numériques laboratoire IRSN/SERAC/EPICEA C. Monsanglant, T. Geryes, V. Férat 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 6

7 GT 31 CETAMA Analyse de radionucléides dans l environnement (CEA, IRSN, EDF, AREVA, Andra, Marine..) IRSN/SERAC/EPICEA : - dopage 239 Pu ou 90 Sr des filtres sur banc ICARE Céline Monsanglant - taille d aérosol 0,4 et 4 µm - vitesse de filtration 1 m/s CEA/SPR/LRCE Saclay : - mesure sur compteur proportionnel type PEGASE - empoussièrement des filtres dopés et mesure sur PEGASE CEA/LNHB/LMA : Philippe Cassette - mesure de l activité déposée par analyse destructive en scintillation liquide 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 7

8 Dopage des filtres : Banc ICARE (IRSN/SERAC/EPICEA) 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 8

9 Détermination de l activité déposée sur les filtres par scintillation liquide (CEA/LNHB/LMA) Calcination du filtre dans le flacon SL puis ajout du scintillateur Activité de référence par mesure primaire Différents type de filtres : diamètre, composition (téflon, fibre de verre, cellulose), couleur = variation du protocole de préparation. Inconvénient : mesure destructive 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 9

10 Influence de la taille des aérosols déposés sur le rendement de détection (CEA/SPR Saclay /LRCE) filtre Vitesse de filtration Rapport des diamètres filtre/détecteur (en mm) Rendement de détection Alpha 239 Pu coupelle - 130/135 0,28 0,4 µm 4 µm C569 48/135 0,21 0,29 Alpha 239 Pu C569 1 m.s /135 0,15 0,27 C /135 0,13 Bêta 90 Sr coupelle - 130/135 0,53 0,4 µm 4 µm Bêta 90 Sr C569 C569 1 m.s -1 48/ /135 0,50 à confirmer 0,59 0,49 0,53 C /135 0,44 0,47 Les incertitudes associées aux valeurs de rendement sont de 10 % (k=2) PAGE 10

11 Influence de l empoussièrement sur le rendement de détection (CEA/SPR Saclay /LRCE) Connaissance du niveau d empoussièrement Nature des poussières déposées Mesure de la dégradation du rendement de détection avec l empoussièrement 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 11

12 Variation de l empoussièrement sur Saclay (CEA/SPR Saclay /LRCE) DÉCEMBRE 2013 PAGE 12

13 Histogramme de l empoussièrement sur Saclay (CEA/SPR Saclay /LRCE) Histogramme des empoussièrements en µg/m 3 d air filtré exprimé en nombre de jours / an (26280 mesures ) Histogramme des empoussièrements en mg/cm 2 déposés exprimé en nombre de jours / an 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 13

14 Influence de l empoussièrement sur le rendement eq 239 Pu : facteur de dégradation Saclay : environnement Interférence 210 Po Empoussièrement artificiel IRSN Saclay : Installation (INB 72) Etude Vadim Férat 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 14

15 Prise en compte de l empoussièrement concernant l analyse alpha globale des filtres BD C357 (environnement Saclay) Selon l impact de l empoussièrement sur le rendement de détection impact élevé correction du biais par pesée des filtres impact faible Prise en compte d un paramètre d incertitude additionnel sans correction de biais Saclay : impact faible : bonne connaissance de la distribution statistique des empoussièrements PAGE 15

16 Prise en compte de l empoussièrement concernant l analyse alpha globale des filtres BD C357 (environnement Saclay) 1 é 1 2 0,95 Fréquence des facteurs de dégradation exprimé en % 9 DÉCEMBRE 2013 é +C é 1 2s u empoussièrement PAGE 16

17 Conclusion et perspectives Influence significative de la granulométrie des aérosols et de l empoussièrement Réfléchir à un ajustement de l étalonnage aux vitesses de filtration propres à chaque système de filtration (2,5 à 0,03 m/s) Rédiger un guide sur la mesure des activités alpha bêta globales des aérosols en statuant sur le référentiel granulométrique Promouvoir une filière de raccordement pour l ensemble des laboratoires (développement d une méthode d étalonnage non destructive par le LNHB Conduire des essais d empoussièrement sur des filtres dopés 239 Pu en granulométrie 0,4 µm Réflexion sur la représentativité des études d empoussièrement déjà réalisées. Étudier la nature des poussières collectées dans l environnement et dans les installation par des méthodes annexes telles que l analyse élémentaire et le microscope à balayage électronique PAGE 17

18 Merci de votre attention Remerciements à Céline Monsanglant (IRSN) et Philippe Cassette (CEA/LNHB) PAGE 18 CEA 10 AVRIL DÉCEMBRE 2013 Commissariat à l énergie atomique et aux énergies alternatives Centre de Saclay Gif-sur-Yvette Cedex T. +33 (0) F. +33 (0) Etablissement public à caractère industriel et commercial RCS Paris B DSM/SAC UPSE SPR LRCE stephane.scapolan@cea.fr

19 Rappel : étude ANDRA CEADSM/SAC/UPSE/SPR/LRCE 4 octobre 2013 PAGE 19

20 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 20

21 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 21

22 9 DÉCEMBRE 2013 PAGE 22