Etude de l influence des effets élastiques sur les diagrammes de phase d alliages binairesi
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- Bruno Aubé
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1 Etude de l influence des effets élastiques sur les diagrammes de phase d alliages binairesi M. Fèvre A. Finel, Y. Le Bouar, E. Avédikian (06), Y. Magnin (07) ORSAY OVEMBRE 2010, O SIMNANA, 5 NO
2 Plan de l exposé Délégué Général Sécurité Industrielle et Défense Michel Boisson I. Les outils statistiques pour calculer les diagrammes de phase II. Alliages présentant une séparation de phase a calibration du potentiel b phases massives c particules III. Alliages présentant une tendance à l ordre a calibration du potentiel b phases massives c particules IV. Perspectives 2
3 De l utilité d un digramme de phase Délégué Général Sécurité Industrielle et Défense Michel Boisson I. Phases en présence (cristallographie) II. III. Concentrations d équilibre (stables, métastables) loin des interfaces Fractions volumiques (règle du bras de levier) Kuprina V.V., V and Grigor'ev A.T., THE IRON-PALLADIUM SYSTEM, Russ. J. Inorg. Chem., Vol. 4, 1959, p
4 I. Calcul d un diagramme de phase à l échelle atomique Délégué Général Sécurité Industrielle et Défense Simulations de type Monte Carlo (technique de prédilection) : déplacements d atomes, Michel Boisson échanges d atomes, insertion/extraction d atomes, changement d identité d atomes (c,t) - (μ,t) - (Δμ,T) - (P,T) Ensembles statistiques ti ti de travail: - Ensemble semigrand-canonique (ensemble de prédilection) : le système peut s affranchir des interfaces diagrammes cohérents de systèmes «infinis» avec les fluctuations correspondant à la longueur de la boite de simulation - Ensemble canonique : le système ne peut pas s affranchir des interfaces diagrammes incohérents avec les fluctuations ti correspondant à la longueur de la boite de simulation 4
5 En pratique dans l ensemble semigrand-canonique (N,Δμ,P,T) On impose : N, Δμ, P, T On mesure : N A, N B V, U Délégué Général Sécurité Industrielle et Défense Michel Boisson Cycle d hystérésis : temps fini de la simulation PROBLEMES DE METASTABILITE: besoin de s en débarrasser si on veut connaître les concentrations d équilibre!!!??? Sinon assymétrie artificielle du diagramme de phase ε =1900,1600,1530k B σ=2.333a r cut = 3A Δμ = ev =F(c) - F(0) (ev) atomes (3x3x3) 256 atomes (4x4x4) 864 atomes (6x6x6) 2048 atomes (8x8x8) ΔF c 5
6 Méthode d interface plane 6
7 Méthode d interfaces sphériques 7
8 Effet Gibbs-Thomson 8
9 En pratique dans canonique (N i,p,t) On fixe : N A, N B, P, T On mesure : Δμ, V, U J. C. Maxwell Boucle de Van der Waals : taille finie du système (interfaces) Construction de Maxwell (méthode de la tangente commune) [J. C. Maxwell, The Scientific Papers of James Clark Maxwell (Dover Publications, Inc., New York, 1890), Vol. II, p. 425.] atoms (17%) atoms (14%) atoms (12%) atoms (10%) atoms (5%) atoms (3.3%) widom Δμ (ev) c 9
10 En résumé Ensemble canonique Ensemble pseudo grand-canonique Deux façons de calculer les diagrammes de phase. Comparaison des résultats, choix de la méthode la plus efficace, limite thermodynamique, effets élastiques 10
11 Le potentiel d interaction - Simulation Monte Carlo avec déplacements atomiques = potentiel d interaction dépendant de la position des atomes - Plusieurs choix possibles selon le degré de réalisme que l on veut reproduire (LJ, EAM, MEAM, SMA, N-MA, etc.) - Ici nous voulons plus tester les méthodes numériques que le degré de cohérence avec un système spécifique - Nous choisissons le potentiel le plus simple possible: le modèle de Lennard-Jones Potentiel de paire : limitation 1 : Structure cubique à faces centrées limitation 2 : Relation de Cauchy (C 12 = C 44 ) 9 paramètres : ε, σ, R cutoff pour chaque type d interaction Ajustements des paramètres: paramètres des corps purs : paramètres de maille, température de fusion, constantes élastiques, énergie de cohésion, énergie de défauts structuraux paramètres croisés: règle de Bertholet, phase métastable, énergie d interface, type de diagramme de phase 11
12 II. Alliages présentant une séparation de phase 12
13 II. a Calibration du potentiel d interaction Calcul des énergies de surface et d'interface (100) et (111) sans effets de taille - interface 100 ==> J/m² - interface 111 ==> J/m² surface libre cb = 0 ==> 1.41 J/m² 160 cb = 1 ==> 1.14 J/m² 140 /m 2 ) Interface energy (mj/ surface libre cb = 0 ==> J/m² 80 cb = 1 ==> J/m² Interface energy from a sphere 0% Interface energy from a cube 0% interface energy from a sphere 7% interface energy from a cube 7% -surface spherique cb = 0 ==> 1.58 J/m² cb = 1 ==> 1.28 J/m² deep of V AB (r) γ Cu =1.75 J/m², γ Ag = J/m² 13
14 II. b Diagrammes de phase massifs 14
15 Analyses heuristiques L anharmonicité des potentiels d interaction "dissymétrise" le diagramme de phase par rapport à la concentration c=0.5: il y a une différence de coût en énergie quand il faut créer à partir des paires A-A et des paires B-B B des paires A-B (solution solide). L extension du gap de miscibilité est due au fait que l élasticité favorise plus la séparation de phase que la solution solide: quand il y a des précipités, les paires majoritaires AA et BB sont biens relaxées. Dans la solution solide, les paires AB majoritaires sont moins bien relaxées 15
16 II. c Particules dans l ensemble semigrand-canonique Intérêt : connaissant le diagramme de phase de systèmes massifs, prédire les modifications résultant de la présence de surfaces. Les petites choses qui changent... dans l ensemble pseudo grand-canonique: MASSIF: une interface coûte de l énergie au système, qui choisit la concentration qui minimise son énergie en fonction du potentiel chimique imposé. Les sites sont géométriquement équivalents. Une valeur du potentiel chimique suffit pour contrôler la concentration du système! phases homogènes CONFINE: Tous les sites ne sont pas équivalents. Une seule valeur du potentiel chimique ne peut pas satisfaire tout le monde au voisinage de la transition! phases inhomogènes 16
17 Concentrations d équilibre 1.0 T=400K 1.0 T=750K con ncentration ev average ev con ncentration ev average ev distance from center (A) distance from center (A) 17
18 Diagrammes de phase? Tempera ature (K) solid solution bulk MEAN R=9uc=3.3nm HOMO R=9uc=3.3nm MEAN R=6uc=2.3nm HOMO R=6uc=2.2nm 2nm MEAN R=4uc=1.4nm Tempera ature (K) BULK 0% SPHERE R=9uc=3 3.3nm3nm SPHERE R=6uc=2.2nm SPHERE R=4uc=1.4nm SPHERE R=3uc=1.1nm SPHERE R=2uc=0.7nm concentration Δμ (ev) la partie solide du diagramme de phase n est pas affectée de la même façon que la partie liquide. le centre de la particule se comporte comme dans une phase massive existence d un profil de concentration entre le centre et le bord de la particule au sommet de la lacune de miscibilité existence d un profil de concentration entre une zone homogène et le bord de la particule aux températures intermédiaires difficile de définir un diagramme de phase de la particule 18
19 Particules dans l ensemble canonique Δa/a = 0% diamètre de la particule = 4.4nm Temperature e (K) bulk c=0.25 c=0.5 c=0.9 c=0.75 c=0.95 c=0.82 c=0.65 c=0.1 c=0.4 c= A c B B mesure de la concentration au centre de la particule c < 0,5 avec la température qui augmente, la concentration s écarte de celle du digramme de phase massif avec la concentration le qui augmente, la concentration se rapproche de celle du digramme de phase massif c > 0,5 effet de la taille de particule : la température de transition diminue 19
20 concentration nominale c= bulk c=0.5 (4.4nm) c=0.5 (6nm) c= (87 (8.7 nm) c=0.5 (13 nm) c=0.5 (14.5 nm) R=6 1000K R=9 1000K R= K R= K Tempera ature (K) Δc c A B c B c
21 Du massif à la particule T=500K= 0.67 Tc ; c=0.5 ; Δa/a=0% ; φ=20nm ( atoms) R R 2 R 1 c 1 c 2 1 ration Tempe erature (K) Bulk phase diagram concentration PRECIPITATION SEGREGATION C 2 bulk concentr segregation on a shell of ~0.7 nm 0.2 C 1 bulk distance from center (nm) 21
22 1.0 T=500K ΔR seg = 0.7 nm 1.0 Volu ume fraction of segregation c = 0.5 R R 2 R 1 c 1 c 2 1 ion concentrati 0.9 R = 3.8 nm 0.8 R = 7.4 nm R = 10 nm In this domain, the plateau corresponding to C 2 bulk can be observed particle radius (nm) distance from center (nm) pour c=0.5 à 500K (seg. ~0.7nm), C 2 massif est observée pour des particules de diamètre supérieur à 8nm 22
23 Particules dans l ensemble canonique Δa/a = 11% 23
24 Diagramme de phase? 1600 Diamètre des particules = 4,44 nm bulk 11% ture (K) Tempera JANUS c B présence de particules de type Janus et cœur-coquille selon la concentration nominale et la température diminution de la température de fusion 24
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