Considérations sur les contraintes liées à la gestion des données thermodynamiques en vue de la création de la base de données THERMODDEM

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1 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Rappt final BRGM/RP FR Décembe 2006

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3 Gnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Rappt final RP FR Décembe 2006 P. Blanc, A. Lassin Véificateu : Nm : M. Azaual Date: PlTlfu> Signatue : Appbateu : Nm:D. Damendail "t",116[{}- Signatue : Le système de management de la qualité du BRGM est cetifié AFAQ ISO 9001:2000.

4 Mts clés : Base de dnnées, ppiétés themdynamiques, méthdes d'estimatin En bibligaphie, ce appt sea cité de la façn suivante : P. Blanc, A. Lassin (2006) Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM. Rappt final, BRGM/RP FR BRGM, 2006, ce dcument ne peut ête epduit en ttalité u en patie sans l autisatin expesse du BRGM.

5 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Synthèse La plitique de gestin des déchets cnnaît ces denièes années une tès fte impulsin ves l'évaluatin et la pévisin de leu deveni physic-chimique. Ceci implique une améliatin de nte capacité à mdélise les pcessus géchimiques mettant en jeu les phases slides cntenues dans les déchets. En paticulie, le besin de dispse d'une base de dnnées themdynamiques adaptée a été identifié. Dans cette ptique, la cnventin THERMODDEM (Themdynamique et Mdélisatin de la Dégadatin des DEchets Minéaux) n 0372C0090 a été signée ente l ADEME et le BRGM le 14 mas Cette cnventin avait pu bjet la cnstitutin et la mise à dispsitin publique su le Web d une base de dnnées themdynamiques chéentes nécessaie à la mdélisatin de la dégadatin de déchets. Le pésent appt s'inscit dans le cade de THERMODDEM en pésentant les éflexins qui divent ête effectuées péalablement à la éalisatin ppement dite de la base de dnnées. Il inclut une synthèse bibligaphique pésentant les bases de dnnées themdynamiques actuellement dispnibles, en détaillant leu mde d établissement, les ègles suivies pa les auteus en ce qui cncene la sélectin des dnnées, la chéence intene et les citèes pemettant de juge de la qualité d une base de dnnées de ce type. Le dcument pésente également les difféentes techniques d acquisitin des ppiétés themdynamiques en insistant su les avantages et incnvénients de chacune d ente elles. Il abde aussi les méthdes d estimatin des ppiétés themdynamiques des minéaux u des éactins. Ce qui est suvent indispensable dans le milieu atificiel que cnstituent les déchets, ca tute la themdynamique appliquée au milieu natuel a été dimensinnée su, et pu, des phases natuelles. Les difféentes suces d incetitudes snt également abdées, qu elles pviennent des cntaintes techniques d acquisitin des ppiétés, mais aussi des ègles de sélectin u des citèes de chéence etenus pa les auteus. Un pint est également éalisé su les bases de dnnées annexes, qui ne snt pas diectement liées au pjet mais qui punt ête attachées à la base de dnnées, dans le cade de dévelppements ultéieus..la discussin pemet d établi des ecmmandatins pu bâti la base de dnnées THERMODDEM mise pa le BRGM et l ADEME en cnsultatin publique su le Web. En paticulie, n peut distingue les pints suivants : la base de dnnées themdynamiques dit inclue les ppiétés des espèces aqueuses ca les cnditins de stabilité des minéaux leu snt intimement liées ; BRGM/RP FR 3

6 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM la ntin d'indice de cnfiance assciée à la sélectin d'une valeu pu une ppiété themdynamique dnnée est difficile à établi, et même elativement vesatile. Une dcumentatin agumentée accmpagnant le chix de la dnnée semble ête un mde d'infmatin plus igueux enves l'utilisateu ; de manièe généale, les dnnées acquises expéimentalement pa calimétie snt fiables, de ste que le chix puisse ête péféentiellement ienté ves ce type de dnnées ; THERMODDEM est cnstuite à pati d'un cœu de base, essentiellement cnstitué de la base de dnnées CODATA pu ce qui cncene les éléments et quelques cps simples, "slp98.dat" pu les espèces aqueuses, et les bases de Rbie et Hemingway (1995) et de l'us Bueau f Mines pu les phases minéales et les gaz ; pu une bnne utilisatin de la base, ntamment en temes de chix de phases minéales à inclue dans les systèmes à mdélise, une infmatin assemblant des indicatins d'de gélgique et/u minéalgique dit ête funie ; la base de dnnées se dit d'ête égulièement mise à ju et enichie afin de cnseve sn utilité. Cela implique la cnstitutin d'un éseau d'utilisateus expets cntibuant dans ce sens ; afin d'ête utilisable pa le plus gand nmbe la base de dnnées dit ête dispnible à difféents fmats, adaptés aux cdes de calcul géchimique les plus utilisés. Ce denie pint suggèe que le dmaine d'applicatin de la base inclue celui des tempéatues élevées et, dans une pespective plus lintaine, puisse ête étendu aux slutins ftement salées, inclue la éactivité de la matièe ganique, les mécanismes de cmplexatin de suface et éventuellement des cntaintes cinétiques. Cet état des lieux était un pé-equis indispensable à la cnstuctin la base. Il est aussi téléchageable su le ptail de la base dnt une pemièe vesin fficielle sea mise en sevice au début de l'année BRGM/RP FR

7 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Smmaie 1. Intductin Rappels péliminaies UNITES ET CONSTANTES FONDAMENTALES ETAT STANDARD, CONVENTION GRANDEURS THERMODYNAMIQUES ET RELATIONS DE BASE VARIATION DES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES STANDARD AVEC LA TEMPERATURE ET LA PRESSION CAS PARTICULIER DU MODELE HKF : LES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES STANDARD APPARENTES Exemple de echeche d une ppiété themdynamique PREMIERE ETAPE : SELECTION DE BASES DE DONNEES SECONDE ETAPE : COMPARAISON DES VALEURS ET DES SOURCES EXEMPLE DE GESTION D UNE BASE DE DONNEES : LE PROGRAMME PMATCHC (PEARSON et al., 2001) Acquisitin expéimentale de cnstantes themdynamiques CALORIMETRIE EQUILIBRES EN SOLUTION A BASSE TEMPERATURE EQUILIBRE EN SOLUTION A HAUTE TEMPERATURE Méthdes d estimatin des ppiétés themdynamiques des minéaux u des éactins (evue synthétique) APPROXIMATIONS NON SPECIFIQUES Enthalpie de éactin cnstante Capacité califique de éactin cnstante Réactins isélectiques et isculmbiques...42 BRGM/RP FR 5

8 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM 5.2. METHODES UTILISEES PAR HELGESON et al. (1978) POUR L ESTIMATION DE L ENTROPIE, DU VOLUME MOLAIRE ET DE LA CAPACITE CALORIFIQUE DES MINERAUX Entpie et vlume Capacité califique Eau de "stuctue", H 2 O s, et eau "zélitique" H 2 O z METHODES DITE DE DECOMPOSITION POLYEDRALE Le pincipe Méthde de calcul LES MODELES DE SOLUTIONS SOLIDES Fmulatin mathématique de la ntin de slutin slide Difféents mdèles de slutin slide Cade d'utilisatin d'un mdèle de slutin slide METHODE D'ESTIMATION DE LA SOLUBILITE DES VERRES METHODES SPECIFIQUES D'ESTIMATION DES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES DES MINERAUX ARGILEUX Classificatin des bases de dnnées themdynamiques PARAMETRES REFERENCES PHASES CONCERNEES QUALITE DES BASES SUPPORTS ET DISTRIBUTION DES BASES EXEMPLES COMMENTES Bases liées aux tavaux de Helgesn et al. (1978) Bases liées au métamphisme Bases liées à des cdes géchimiques Bases liées à l explitatin d un lgiciel de gestin des ppiétés themdynamiques NEA TDB Bases des agences de gestin des déchets nucléaies Cmpilatins sans lien avec un lgiciel Ressuces en lien avec la cllectin et la maintenance de bases de dnnées RECENSEMENT ET CRITIQUE DES BASES DE DONNEES BRGM/RP FR

9 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM 7.2. ORGANISATIONS NEA CODATA SGTE CDTP NIST AUTRES RESSOURCES INTERNET ECDB THERMODEX Discussin LES SOURCES D INCERTITUDE Acquisitin expéimentale Cnstuctin de la base de dnnées NATURE DES REFERENCES NOTION DE COHERENCE INTERNE INCERTITUDE MINERALOGIQUE AUTRES TYPES D'INFORMATION GENERATION D'UN NOUVEL OUTIL Cnclusin Bibligaphie...97 Liste des tableaux Tableau 1 - Unités de base du système intenatinal (SI)...11 Tableau 2 - Unités déivées du système intenatinal (SI)...11 Tableau 3 - Valeus des cnstantes physic-chimiques fndamentales ecmmandées pa le CODATA et le NIST (http://physics.nist.gv/cuu/cnstants/)...12 Tableau 4 - Ppiétés themdynamiques. Desciptin, symble, unités...14 Tableau 5 - Enthalpie et enthalpie libe de fmatin de l akemanite, suivant les auteus et les bases de dnnées...22 Tableau 6 - Résumé des types de calculs éalisés pa PMATCHC ; mdifié d apès Peasn et al. (2001). E = dnnée entée, 0 = entée fixée à 0, C = dnnée calculée, c- BRGM/RP FR 7

10 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM 0 = calcul dnt le ésultat est 0, = (cellule vide) dnnée nn enseignée u dnnées insuffisantes pu effectue les calculs...25 Tableau 7 - Ppiétés mesuées en fnctin de la natue du calimète cnsidéé Tableau 8 - Relatins themdynamiques assciées à la mesue pa vie calimétique Tableau 9 - Exemples de calcul de la capacité califique abslue d un cmpsé pa l appximatin de l enthalpie de éactin cnstante ; mise en évidence des limites de la méthde (applicatin aux cabnates) Tableau 10 - Cntibutins de la tempéatue dans l équatin (32), mdifié d apès Puigdmènech et al. (1999) Tableau 11 - Capacité califique de éactin, à 25 C, 1 ba, pu diveses éactins isculmbiques, isélectiques, u ni l un ni l aute, en phase aqueuse (dnnées d apès slp98.dat) Tableau 12 - Vlume mlaie, entpie standad abslue et capacité califique des eaux stuctuale et zélitique, d apès Helgesn et al. (1978) et ppiétés de l eau d hydatatin des hydates, calculées à pati du ecueil éalisé pa Mecuy et al. (2001) Tableau 13 - Pduits de slubilité des pôles pus et de la slutin slide Ca 2/3 Mg 1/6 Pb 1/6 CO 3 avec entpie de mélange Tableau 14 - Enegies libes de Gibbs standad de fmatin des biques élémentaies de vee à pati des éléments, énegies libes de Gibbs standad et cnstantes d'équilibe des éactins de disslutin de ces biques à 25 C, 1 ba, en chéence avec la base THERMODDEM Tableau 15 - Liste des bulletins édités pa le US Bueau f Mines en elatin avec la cmpilatin de dnnées themdynamiques Tableau 16 - Caactéistiques des pincipales cmpilatins dispnibles au BRGM Tableau 17 - Statut et éféences des pincipales bases de dnnées dispnibles au BRGM Tableau 18 - Bases de dnnées de cnstantes d échange Liste des annexes Annexe 1 Liste des bases de dnnées dispnibles au BRGM u téléchageables su intenet Annexe 2 Autes bases de dnnées BRGM/RP FR

11 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM 1. Intductin Pu épnde aux ecmmandatins de l'eupe su la diminutin de la cnsmmatin des matièes pemièes minéales, ute la éganisatin des pcédés industiels, un ecyclage de plus en plus pussé des sus pduits de l'activité industielle deva ête fait. Mais cette éutilisatin deva ête de plus en plus espectueuse de l'envinnement et les ègles d'usages sent de plus en plus cntaignantes. Ainsi la plitique de gestin des déchets cnnaît ces denièes années une tès fte impulsin ves l'évaluatin et la pévisin de leu deveni physic-chimique. Ceci s'est taduit cncètement au niveau eupéen pa la mise en place de démaches nmatives (mesues de capacités de neutalisatin acid-basiques, lixiviatin à ph cntôlé, lixiviatin en batch, lixiviatin en peclatin ascendante, essais de lixiviatin su mnlithe, ) susceptibles de funi des dnnées pu l'établissement des mdèles, et pa une utilisatin de plus en plus féquente des cdes de calcul géchimique et hyddynamique. Mais l'analyse factuelle des besins pu atinalise la démache démnte le manque d'ganisatin des cnnaissances nécessaies pu ptimise la démache dans le dmaine des déchets et l'absence de dnnées de bases nécessaies aux mdélisatins. Le pjet THERMODDEM vise à cntibue à l'améliatin de l'état cnstaté pa le dévelppement d'utils d'aide à mdélisatin géchimique dans le dmaine des déchets. La pemièe étape du pjet cnsiste à identifie les phases minéales clés, en fnctin d un cntexte dnné, pu puvi pa la suite en teni cmpte dans les mdèles numéiques. Mais un cde géchimique nécessite de pende en cmpte nn seulement la fmule cistallchimique mais aussi les ppiétés themdynamiques de cette phase. Ces ppiétés snt épetiées dans des bases de dnnées. Lsque ces ppiétés ne snt pas cnnues, il existe des techniques d estimatin (Chemak et Rimstidt 1989, Rbinsn et Haas 1983). Malgé cela, les méthdes d estimatin utilisent les ppiétés themdynamiques d autes phases. Les bases de dnnées themdynamiques snt dnc incntunables et fnt l bjet du pésent appt de synthèse. Dans le cade de ce dcument, plusieus dmaines u phases ne sent que peu u pas taités étant dnné le cntexte : - Les slutins autes que les slutins aqueuses. Sus ce teme snt egupées des cllectins s appliquant à des liquides btenus pa fusin à hautes tempéatues. Elles cncenent diectement les métallugistes et les auteus tavaillant dans le dmaine des liquides iniques au sens lage. - Les cmpsés ganiques (slides, liquides u vlatiles). - Les bases et cdes s appliquant à des slutins aqueuses pssédant une fce inique supéieue à 1 (ceci fea l bjet d une éflexin ls d une phase ultéieue). - Les bases ptant su les éactins ente phases gazeuses. BRGM/RP FR 9

12 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM En evanche, une evue des bases de dnnées themdynamiques nécessite d'abde un cetain nmbe de ntins, lesquelles snt détaillées dans les difféents chapites du pésent dcument. Le chapite 2 appelle les ntins et elatins themdynamiques fndamentales. Le chapite 3 pésente les pssibles étapes de echeche et de sélectin d'une dnnée u d'un jeu de dnnées themdynamique(s), abutissant éventuellement à la cnstitutin u à l'alimentatin et dnc à la gestin d'une base de dnnées. Les chapites 4 et 5 pésentent espectivement les mdes d'acquisitin expéimentale et d'estimatin fmelle de ppiétés themdynamiques qui peuvent ête emplyés lsque celles-ci fnt défaut. Le chapite 6 pésente un apeçu généal des difféents types de bases de dnnées themdynamiques dispnibles et les caactéistiques qui les distinguent. Le chapite 7 ecense les difféents ganismes qui, à taves le mnde, paticipent à la cllecte de dnnées et à la gestin de bases de dnnées. Enfin, une discussin su les infmatins eptées dans les chapites pécédents est menée dans le chapite BRGM/RP FR

13 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM 2. Rappels péliminaies Ce chapite cnstitue un glssaie pemettant de défini l ensemble des gandeus utilisées dans la suite du dcument. Les équatins de base qui elient les ppiétés ente elles snt également indiquées. Mais au péalable, sachant que plusieus ppiétés themdynamiques ne snt pas abslues, mais mesuent plutôt des vaiatins énegétiques, il est nécessaie de pécise la cnventin chisie pu défini l état standad UNITES ET CONSTANTES FONDAMENTALES Le système d unités utilisé est le système intenatinal (SI). Les unités de base de ce système ayant un intéêt pu THERMODDEM snt assemblées dans le Tableau 1. Les unités déivées des unités de base snt assemblées dans le Tableau 2. Quantité Physique Nm Symble lngueu mète m masse kilgamme kg temps secnde s cuant électique ampèe A tempéatue kelvin K Quantité de matièe mle ml Tableau 1 - Unités de base du système intenatinal (SI) Quantité Physique Nm Symble Unités SI Autes unités Enegie jule J N m cal fce newtn N Kg m s 2 pessin pascal Pa N m 2 ba chage électique culmb C A s difféence de ptentiel électique vlt V 1 J s 1 A Tableau 2 - Unités déivées du système intenatinal (SI) BRGM/RP FR 11

14 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Indiquns que, dans beaucup de bases, l énegie, la tempéatue et la pessin snt ence espectivement mesuées en cal (calies), C et ba, et que les vlumes peuvent ête mlaies mais aussi massiques. Les ègles de cnvesin à applique pu etuve les unités SI snt : J = 1 cal. T (K) = t ( C) , ù T est la tempéatue abslue en K, et t est la tempéatue en C. 1 Pa = 10 5 ba. Les cnstantes fndamentales utilisées dans le cade de ce tavail snt assemblées dans le Tableau 3. Quantité Symble Valeu Chage de l électn e C Nmbe d Avgad N A ml 1 Cnstante de Faaday F C ml 1 Cnstante des gaz pafaits R J ml 1 K Cnstante de Bltzmann k J K 1 Tableau 3 - Valeus des cnstantes physic-chimiques fndamentales ecmmandées pa le CODATA et le NIST (http://physics.nist.gv/cuu/cnstants/) 2.2. ETAT STANDARD, CONVENTION Une base de dnnées themdynamiques cntient des ppiétés qui, pa définitin, divent ête indépendantes des cntaintes liées aux cntextes d'utilisatin de ces dnnées. Cela cnduit à défini un état standad de éféence auquel cespndent les valeus des ppiétés themdynamiques assemblées dans la base de dnnées. On tuvea su ce pint une discussin intéessante dans Weissbd (1984) et dans Lassin (2000). La cnventin chisie pu défini l état standad dans le pjet THERMODDEM est celle etenue pa Helgesn et al. (1981). Cela se justifie du fait que la mdélisatin géchimique fait nécessaiement inteveni la ntin de éactins hétégènes de type minéal slutin aqueuse. O, la plupat des cdes de calcul géchimique utilisent des bases de dnnées dnt la patie dédiée aux espèces aqueuses décule lagement des tavaux de l'équipe diigée pa H.C. Helgesn, et qui nt abuti au fameux mdèle HKF (équatin de Helgesn-Kikham-Flwes en abégé). Cette cnventin su la définitin de l'état standad peut s énnce cmme suit. Pu ête dans sn état standad, une substance électiquement neute dit ête pue et stable dans une phase dnnée. Si la phase est cndensée, l activité du cps este unitaie à tutes les tempéatues et les pessins pu lesquelles la phase est cnsevée. Si la phase est gazeuse, l état standad n est défini que pu une pessin de éféence spécifiée, cespndant à la fugacité unitaie du gaz, quelle que sit la 12 BRGM/RP FR

15 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM tempéatue. En ce qui cncene les espèces aqueuses, chagées u neutes, leu état standad est défini pu une dilutin hypthétiquement infinie, à tutes tempéatues et pessins pu lesquelles la slutin aqueuse existe. Ce denie pint cncene tut paticulièement les bases épetiant les cnstantes d équilibe. En effet, une cnstante d équilibe (cf. 2.3) est une ppiété themdynamique qui dit ête intinsèque pu puvi ête utilisée dans des cntextes géchimiques dives. Il cnvient als de véifie que les valeus de cnstantes eptées pennent bien en cmpte l extaplatin à dilutin infinie. Ceci est paticulièement imptant pu les cnstantes btenues dans des slutins à fces iniques élevées. A la définitin de l état standad divent ête ajutées des cnditins de éféence en tempéatue (T ) et en pessin (P ), à pati desquelles les ppiétés themdynamiques standad de tut cmpsé peuvent ête calculées à tutes tempéatues et pessins. Ces cnditins de éféences snt classiquement T = K (25 C) et P = 0.1 MPa (1 ba) ence ntées T 0, P 0, dans l ancienne nmenclatue GRANDEURS THERMODYNAMIQUES ET RELATIONS DE BASE Les pincipales gandeus themdynamiques utilisées pu les calculs d équilibes géchimiques snt la cnstante d équilibe (K), l énegie libe de Gibbs (G), l enthalpie (H), l entpie (S), la capacité califique (C p ) et le vlume mlaie (V). Ces gandeus peuvent s applique à des éléments, à des cmpsés seuls, à des éactins de fmatin à pati des éléments, à des éactins chimiques hmgènes u hétégènes, etc. Pu chacun de ces cntextes, des nuances divent ête apptées à la desciptin des ppiétés themdynamiques (cf. Tableau 4). Le cas échéant, d autes ppiétés themdynamiques, électstatiques u pafis stuctuales peuvent s avée nécessaies pu l estimatin des gandeus themdynamiques pincipales de cetains cmpsés. Ces ppiétés snt décites, dans la suite du dcument, en même temps que la méthde d estimatin qui les utilise. Les difféentes ppiétés themdynamiques eptées dans le Tableau 4 snt eliées les unes aux autes. Les pincipales elatins snt dnnées ci-dessus. La cnstante d équilibe de éactin, lg K, est eliée à l énegie libe de Gibbs standad de éactin seln : R.T.lnK = R T ln10 lg K = Δ. (1) L énegie libe de Gibbs standad de éactin est eliée à l enthalpie et à l entpie standad de éactin seln : G Δ = Δ T Δ. (2) G H S BRGM/RP FR 13

16 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM De même, pu les ppiétés standads de fmatin à pati des éléments, n a : Δ = Δ T Δ. (3) G f H f S f Ppiété themdynamique, desciptin Symble Unités Ppiétés individuelles mlaies standad Enegie libe de Gibbs de fmatin à pati des éléments Δ G f kj ml 1 Enthalpie de fmatin à pati des éléments Δ H f kj ml 1 Entpie de fmatin à pati des éléments Δ S f 1 J ml 1 K Capacité califique de fmatin à pati des éléments Δ C P, f 1 J ml 1 K Entpie abslue (de 3 e li) S 1 J ml 1 K Capacité califique CP 1 J ml 1 K Vlume V 1 cm 3 ml Enegie libe de Gibbs appaente ΔG a kj ml 1 Enthalpie appaente ΔH a kj ml 1 Ppiétés éactinnelles mlaies standad Enegie libe de Gibbs de éactin Enthalpie de éactin Entpie de éactin Capacité califique de éactin ΔG kj ml 1 Δ kj ml 1 H ΔS 1 J ml 1 K Δ 1 J ml 1 K C P, Vlume de éactin 1 ΔV cm 3 ml Cnstante d équilibe de éactin lg K Tableau 4 - Ppiétés themdynamiques. Desciptin, symble, unités Les ppiétés standad de éactin Δ X (ù X = G, H, S, C P, V) peuvent ête calculées à pati des ppiétés standad de fmatin à pati des éléments Δ X f seln : Δ X = ΔX f (pduits) ΔX f (éactants). (4) 14 BRGM/RP FR

17 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Les ppiétés standad de fmatin à pati des éléments telles que l entpie et la capacité califique peuvent ête calculées à pati des ppiétés standad abslues des cmpsés et des éléments cnstitutifs. Pu des cmpsés neutes, n a : Δ S f = S S (éléments) (5a) et Δ = C P, f C P C (éléments). (6a) P Pu des cmpsés électiquement chagés, n a : Δ S f = S S (éléments) + n S (e ) (5b) et Δ = C P, f C P C P (éléments) + n C P (e ), (6b) ù n est la chage du cmpsé et e epésente l électn. On peut également défini un vlume standad de fmatin Δ V f ainsi que cela est sus-entendu dans la elatin (4) appliquée aux vlumes, sit : Δ V f = V V (éléments). (5c) Dans la elatin (4), les ppiétés themdynamiques standad de fmatin à pati des éléments, telles que l entpie et la capacité califique et le vlume, peuvent ête substituées pa leu expessin sus la fme des elatins (5) u (6). Les éléments et les électns fmant les pduits snt cmpensés pa ceux fmant les éactants. Als, l entpie, la capacité califique et le vlume mlaie standad de éactin Δ X (ù X = S, C P, V) peuvent ête calculés à pati des ppiétés standad abslues des cmpsés : Δ X = X (pduits) X (éactants). (7) Le cas de l énegie libe de Gibbs et de l enthalpie appaentes standad est taité plus lin (cf. I.5.) VARIATION DES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES STANDARD AVEC LA TEMPERATURE ET LA PRESSION Les elatins (1) à (7) pemettent de elie, ente elles et pu tut cuple de tempéatue et de pessin (T,P), les difféentes ppiétés themdynamiques standad de cmpsés u de éactins. Lsque la tempéatue et la pessin vaient, u lsqu n se éfèe à la tempéatue (T ) et à la pessin (P ) de éféence, de nuvelles elatins snt nécessaies. Ainsi, l enthalpie et l entpie standad de fmatin à pati des éléments à la tempéatue T et à la pessin P peuvent ête expimées à pati de leu valeu à (T,P ), cf. Helgesn et al. (1978) : BRGM/RP FR 15

18 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM Δ = H f, T, P T P ΔV f Δ H f, T, P + ΔC P, f dt + ΔV f T dp (8) T T P P et Δ = S f, T, P T P ΔC P, f ΔV f Δ S f, T, P + dt T dp. (9) T T P P Pa suite, l énegie libe de Gibbs standad de fmatin à pati des éléments, à T et P, peut ête expimée à pati de sa valeu à (T,P ), en cmbinant les elatins (3), (8) et (9). Il vient : Δ = G f, T, P T T ΔC P P, f Δ G f, T, P (T T ) Δ S f, T, P + ΔC P, f dt T dt + T ΔV f dp (10) T T P Des équatins semblables aux elatins (8) à (10) s appliquent espectivement à l enthalpie, à l entpie et à l énegie libe de Gibbs standad de éactin. Il suffit, dans ces expessins, de emplace l indice f pa l indice. En paticulie, l énegie libe de Gibbs standad de éactin pemet d expime la cnstante d équilibe K(T,P) en fnctin de sa valeu à (T,P ) : lg K T, P = lg K T, P 1 R ln10 ΔH 1 + T, T, P T T ΔC 1 1 T T P, dt T T ΔC T P, dt 1 + T P P ΔV dp (11) A pessin cnstante P, l équatin (11) se éécit : lg K T, P = lg K P T, ΔH R ln10 T T ΔC P, T P + Δ P, C, dt dt (12) T T T T T T 1, Als, si la capacité califique standad de la éactin cnsidéée est nulle, l expessin (12) se éduit à l appximatin de van t Hff : ΔH, T lg K T, P = lg K T, P, P 1 1. (13) R ln10 T T Difféents plynômes existent pu l extaplatin de la capacité califique à haute tempéatue : - 3 cefficients, cnventin de classique de Maie-Kelley - 4 cefficients, La Iglesia et Félix (1994) 16 BRGM/RP FR

19 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM - 5 cefficients, cnventin de Beman (1988), ence appelée cnventin Haas- Fishe - 6 cefficients, JANAF Tables (Chase, 1998) - 7 cefficients, cnventin de Hlland et Pwell (1990) De façn elativement généale, la dépendance de la capacité califique abslue d un cmpsé à la tempéatue peut ête décite pa l expessin : C P (T) = a + b T + c T 2 + d T e T 2 + f T 3, (14) ù, pu un cmpsé dnné, les paamètes a, b, c, d, e, f ne snt pas tus nécessaies. Ainsi, l équatin (14) cespnd à l équatin de Maie-Kelley (Maie et Kelley, 1923) lsque les seuls paamètes nn nuls snt a, b et e. Dans ce denie cas, les temes "intégale" de l équatin (12) peuvent ête dévelppés de façn explicite : T Δ C T P Δb = Δ + Δ, dt a ( T T ) ( T T ) e, (15) 2 T T et T ΔCP, T Δe 1 1 dt = Δa ln + Δ b ( T T ) 2 2 T T 2 T T T ; (16) ù Δa, Δb et Δe, snt les cefficients de Maie-Kelley pu la capacité califique de la éactin cnsidéée. Ils snt calculés à pati des cefficients individuels de la capacité califique des éactants et des pduits impliqués, seln l expessin (7). Als, cmpte tenu des équatins (15) et (16), la elatin (12) peut ête éécite sus la fme bien cnnue (Pakhust et Appel, 1999 ; Peasn et al., 2001) : lg K T, P = A + B T + C T 1 + D lg T + E T 2, (17) ù A = lg K T, P + 1 R ln10 ΔH, T T, P ( 1+ lnt ) Δa T Δb Δe + 2T 2, (18) B = Δb 2 R ln10, (19) C = 1 R ln10 ΔH 2 T Δb Δe + Δ +, T P T a,, (20) 2 T D = Δa R, (21) BRGM/RP FR 17

20 Cnsidéatins su les cntaintes liées à la gestin des dnnées themdynamiques en vue de la céatin de la base de dnnées THERMODDEM et E = Δe 2 R ln10. (22) Ntns que le paamète A (éq. 18) peut dépende de la pessin via le teme lg K(T,P), avec : lg K T, = lg K P T, P 1 RT ln10 V dp. (23) P Δ P Cncenant les espèces aqueuses, le calcul de la capacité califique à tutes tempéatues se fait dans le cade du mdèle HKF-évisé (Helgesn et al., 1981 ; Tange et Helgesn, 1988 ; Shck et al., 1992) dès ls que les paamètes equis snt cnnus. Dans le cas cntaie, n peut faie appel à des méthdes d estimatin, lesquelles snt décites dans la suite du dcument (cf. 5). De même que pu la capacité califique, les autes ppiétés themdynamiques standad des espèces aqueuses snt calculées, à tutes tempéatues et pessins, à l aide du mdèle HKF-évisé lsque cela est pssible, i.e. lsque les paamètes equis snt cnnus. Dans le cas cntaie, il faut cheche à estime les paamètes HKF u les ppiétés themdynamiques elles-mêmes (Shck et al., 1997), u bien à fmule des hypthèses de calcul aisnnables (cf. 5) CAS PARTICULIER DU MODELE HKF : LES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES STANDARD APPARENTES Le mdèle HKF-évisé est implanté dans le cde de calcul SUPCRT92 (Jhnsn et al., 1992). La base de dnnées assciée, dnt la vesin la plus écente est "Slp98.dat", est spécifique au mdèle HKF-évisé. Pu chaque cmpsé (slide, gaz u espèce aqueuse), Helgesn et ses cllabateus y nt epté l énegie libe de Gibbs et l enthalpie standad de fmatin à pati des éléments dans les cnditins de éféence, ainsi que l entpie standad, la capacité califique standad et le vlume abslus dans les cnditins de éféence. Pu ces tis denièes gandeus, il ne s agit pas de ppiétés de fmatin à pati des éléments. Tutefis, pu évalue les effets de la tempéatue et de la pessin su la stabilité des dives cmpsés, le cde SUPCRT92 utilise des expessins semblables aux elatins (8) à (10), mais dans lesquelles, l entpie, la capacité califique et le vlume de fmatin à pati des éléments snt espectivement emplacé pa l entpie, la capacité califique et le vlume abslus du cmpsé cnsidéé. Il en ésulte que les ppiétés themdynamiques calculées ne snt pas des ppiétés de fmatin à pati des éléments, mais des ppiétés appaentes individuelles, indiquées pa un indice a. Ainsi, l énegie libe de Gibbs appaente standad à tute tempéatue et pessin, Δ, est dnnée pa : G a, T, P 18 BRGM/RP FR

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