ETUDE DE LA DISTRIBUTION DU BENZENE EN ILE-DE-FRANCE AU MOYEN D ECHANTILLONNEURS PASSIFS

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1 Surveillance de la Qualité de l Air en Ile-de-France Mairie de Paris DASES Département Santé et Hygiène Urbaine PRÉFECTURE DE POLICE CABINET DU PRÉFET LABORATOIRE CENTRAL 39 bis, rue de Dantzig PARIS Tél : Fax : Mel : dlabc@mgn.fr ETUDE DE LA DISTRIBUTION DU BENZENE EN ILE-DE-FRANCE AU MOYEN D ECHANTILLONNEURS PASSIFS DECEMBRE 2000 Etude réalisée par : AIRPARIF Surveillance de la Qualité de l Air en Ile-de-France Département Etudes 7 rue Crillon Paris Tél. : Fax : Minitel 3615 AIRPARIF Internet En collaboration avec : Laboratoire d Hygiène de la Ville de Paris, 11 rue George Eastman PARIS Laboratoire Central de la Préfecture de Police, 39 bis rue de Dantzig PARIS Aéroports de Paris, Laboratoire Orly Sud 103, ORLY AEROGARE CEDEX

2 ABREVIATIONS POLLUANTS CO : Monoxyde de carbone CO 2 : Dioxyde de carbone COV : Composés Organiques Volatils COVNM : Composés Organiques Volatils Non Méthaniques FN : Fumées Noires HAM : Hydrocarbures Aromatiques Monocycliques de type BTX (Benzène, éthylbenzène, m+p-xylène, o-xylène, toluène) HAP : Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques HCl : Acide chlorhydrique NH 3 : Ammoniac NO : Monoxyde d azote NO 2 : Dioxyde d azote O 3 : Ozone PM10 : Particules de diamètre aérodynamique moyen < à 10 micromètres PM2.5 : Particules de diamètre aérodynamique moyen < à 2,5 micromètres SO 2 : Dioxyde de soufre NOx : Oxydes d azote (NO + NO 2 ) ABREVIATIONS SIGLE ADEME : Agence De L Environnement et de la Maîtrise de l Energie ADP : Aéroports de Paris CITEPA : Centre Interprofessionnel Technique d Etudes de la Pollution Atmosphérique DREIF : Direction Régionale de l Equipement d Ile-de-France DRIRE : Direction Régionale de l Industrie de la Recherche et de l Environnement ERLAP : European Reference Laboratory for Air Pollution LCPP : Laboratoire Central de la Préfecture de Police LHVP : Laboratoire d Hygiène de la Ville de Paris PRQA : Plan Régional pour la Qualité de l Air SNAP : Selected Nomenclature of sources of Air Pollution (nomenclature européenne)

3 SOMMAIRE I - CONTEXTE & OBJECTIFS... 1 II - LE BENZÈNE : NOTIONS INTRODUCTIVES Définition, origine et utilisations Les risques liés à l'exposition au benzène Comportement dans l'air ambiant Etat des réglementations relatives à la qualité de l'air en Europe et aux Etats- Unis... 5 III DESCRIPTIF DE L ÉTUDE Zone géographique couverte : connaissance et données de base Caractéristiques générales régionales Emissions de benzène en France en Le trafic en Ile-de-France Les grandes sources ponctuelles Les sources surfaciques (en lien avec le chauffage urbain) Bilan des émissions annuelles régionales Description générique du réseau automatique Méthodologie de réalisation des campagnes de mesure Choix stratégique de réalisation des campagnes Mise en œuvre et chronologie Rappel du principe de l'échantillonnage passif...17 IV RESULTATS - OBSERVATIONS Analyse des niveaux de fond Présentation Elaboration des cartographies de pollution Analyse des niveaux des micro environnements Analyse d ensemble Micro environnements de type «trafic» Autres micro environnements Gares routières Stations de distribution d essence Sites potentiellement influencés par une activité industrielle émettrice de COV Autres sites...41 V SYNTHESE ET PERSPECTIVES VI BIBLIOGRAPHIE... 45

4 I - CONTEXTE & OBJECTIFS La surveillance de la qualité de l air d une agglomération voire même d une région pose régulièrement la question de la pertinence et de la représentativité de l emplacement de ses stations de mesures. Le réseau actuellement en place répond-il aux besoins de caractérisation des concentrations ambiantes à la fois en situation de fond là où de fortes concentrations de populations vivent ou travaillent, mais aussi dans des environnements dits de «proximité» où les teneurs sont sensiblement plus élevées mais les durées d exposition plus courtes. En 1997, un audit du réseau AIRPARIF a été réalisé par trois experts internationaux. Des préconisations en matière de stratégie d implantation des sites ont alors été formulées. Parallèlement à cet audit, les projets de directive européenne fille relative au dioxyde de soufre, oxydes d azote, plomb et particules, se sont précisés, pour conduire à la directive du 22 avril Cette directive donne des orientations en matière d emplacement des sites de mesure. En France, les travaux d un groupe de travail constitué des représentants des réseaux de surveillance de la qualité de l air, du Ministère de l Environnement et de l ADEME, a conduit à la publication d un guide relatif aux critères d implantation des stations de mesure. Ce document est une première en France, il donne enfin des règles identiques pour tous en matière de classification et de choix des sites. L ensemble de ces éléments a conduit AIRPARIF à élaborer un plan d évolution du dispositif automatique de mesure pour la période D autres éléments permettent d affiner encore cette approche. Il s agit d études larges utilisant la technique des tubes à diffusion passive. Déjà en 1989, dans le cadre d un premier audit du réseau, une campagne de mesure du dioxyde d azote (NO 2 ) par tubes avait été réalisée à grande échelle, puisque environ 150 sites de «fond» avaient été équipés sur l ensemble de l agglomération parisienne, ainsi qu une trentaine de sites «trafic». Les zones rurales avaient alors été peu ou pas équipées de mesures par tubes. Cette étude avait concerné sept périodes consécutives de quatre semaines de mesure pour le fond, soit au total 6 mois de mesure de août 1989 à janvier Cette étude avait permis d étayer des propositions de restructuration et de développement du réseau automatique dans le cadre de l audit, dont les conclusions ont conduit à un vaste programme de modernisation entre 1989 et Le choix de certains sites dans cette première étude peut évidemment apparaître aujourd hui contestable compte tenu des nombreux et nouveaux critères aujourd hui disponibles, qu ils soient français ou issus de textes européens. La forte évolution réglementaire récente (directive cadre européenne, loi sur l air du 30 décembre 1996, décret du 6 mai 1998 et directive fille du 22 avril 1999) met la stratégie d implantation des capteurs davantage en avant. La justification et la documentation de chacun des sites du réseau est un travail primordial. Par ailleurs, dans le cadre du PRQA (Plan Régional pour la Qualité de l Air), des travaux ont été réalisés par AIRPARIF sur la base de cartographies régionales des niveaux annuels de dioxyde d azote (percentiles des niveaux horaires), obtenus à partir des mesures des stations de fond urbaines, périurbaines ou rurales. Les fonctionnalités offertes par le Système d Information Géographique Régional ont permis de croiser ces données cartographiques de pollution avec la répartition géographique de la population (données des lieux de résidence ou de travail). Les croisements réalisés ont permis d estimer la part de population résidente ou d emploi soumise à des concentrations annuelles de NO 2 supérieures à l objectif de qualité français. Ils montrent qu une part importante de la population de Paris et de la petite couronne (périmètre A86) est concernée par le dépassement de l objectif de qualité. La même question se pose pour le cas du benzène. Les moyennes annuelles des quelques stations de mesure de ce polluant montrent toutes des dépassements de l objectif de qualité annuel. Le nombre trop réduit de sites interdisait jusque là toute approche cartographique à l échelle de l agglomération et plus encore de la région. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

5 Ce contexte a conduit AIRPARIF à réaliser une campagne à l échelle régionale. Le choix des polluants s est porté sur les hydrocarbures aromatiques monocycliques de type BTX, dont le benzène en est l élément le plus intéressant compte tenu de la réglementation et des niveaux habituellement mesurés. Un partenariat avec le Laboratoire d Hygiène de la Ville de Paris (LHVP) et le Laboratoire Central de la Préfecture de Police (LCPP) a été engagé. L étude a été financée par les trois partenaires. Le laboratoire ERLAP, installé au Centre Commun de Recherche de la Commission Européenne, a apporté son concours pour le programme de contrôle qualité. Aéroports de Paris (ADP) a par ailleurs réalisé des mesures au sein et autour des plates-formes aéroportuaires de Roissy-Charles de Gaulle et d Orly, pour les mêmes périodes que celles retenues par AIRPARIF. En concertation avec ADP, l analyse des mesures des sites de fond autour des aéroports a été intégrée dans ce rapport. Par contre, les données obtenues dans ce contexte au sein des plates-formes aéroportuaires et des aérogares concernées restent la propriété d ADP et ne sont pas intégrées à ce document. Les résultats pourront permettre d apporter des éléments de réponse aux grandes questions suivantes : Le dispositif de surveillance actuel est-il pertinent pour la mesure du benzène? Des développements doivent-ils être prévus, les projets d ici 2003 répondront-ils à ces besoins? La problématique benzène dans l agglomération existe-t-elle également en grande couronne, quelle est la limite géographique de dépassement de l objectif annuel de qualité de 2? Au delà du problème des niveaux de fond, que peut-on dire de l exposition dans des environnements dits de «proximité» automobile ou industrielle? AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

6 II - LE BENZENE : NOTIONS INTRODUCTIVES Note : L'ensemble des informations recueillies dans cette première partie sont issues d'une revue bibliographique rapide et non exhaustive. Les références des textes sources figurent dans le répertoire bibliographique en page 45, et sont identifiées grâce aux numéros entre crochets [ ] dans le texte Définition, origine et utilisations [1], [2], [3] On donne le nom de benzène à l'hydrocarbure pur, réservant le terme de benzols à des mélanges d'hydrocarbures aromatiques (benzène, toluène, xylènes) riches en benzène. Le benzène (C6H6) est le premier terme des hydrocarbures aromatiques (arènes) : composés organiques cycliques insaturés constitués uniquement de carbone et d'hydrogène. C'est un liquide incolore, volatil, à odeur agréable dite aromatique, perceptible dans l'air selon les individus entre 1 et 12 ppm soit un seuil olfactif entre 3.2 et 39 mg/m 3. C'est un des composants des mélanges complexes issus du craquage ou du reformage catalytique d'hydrocarbures pétroliers. La distillation de ces mélanges permet d'obtenir les composants pratiquement purs et en particulier le benzène. En France, il y a encore une faible proportion de benzène issu de la distillation des goudrons de cokéfaction de la houille, qui est à l'origine historique de toute la chimie du benzène. La production de benzène de l'europe occidentale est de 7.6 millions de tonnes pour une production mondiale de 33 millions de tonnes (1994). La France en produit en moyenne tonnes par an et en consomme environ tonnes. Les emplois du benzène restent multiples : 0dans l'industrie chimique il sert de matière première de synthèse organique pour la fabrication de nombreux produits d'importance industrielle : plastiques, fibres synthétiques, caoutchouc de synthèse, résines polyesters, solvants, pesticides, colorants, 0il entre dans la composition des carburants, grâce à ses propriétés antidétonantes susceptibles d'améliorer l'indice d'octane, 0il entre dans la composition de solvants ou diluants, 0il peut être occasionnellement utilisé comme solvant d'extraction (parfumerie par exemple), mais seulement en circuit fermé Les risques liés à l'exposition au benzène [3], [4], [5] Dangerosité Les informations issues de la littérature (études épidémiologiques et toxicologiques) ne laissent pas de doute quant à la nature dangereuse du benzène. C'est un cancérogène pour l'homme entraînant l'apparition de leucémies (prolifération anormale des globules blancs et de leurs cellules souches). Il est classé depuis 1987 dans le groupe1 (cancérogène prouvé chez l'homme) par le Centre International de Recherche sur le Cancer (CIRC) de Lyon et dans la classe C1 par la Commission des Communautés Européennes. Par ailleurs, il peut aboutir à une anémie aplasique (la moelle osseuse ne peut plus produire les précurseurs des cellules sanguines en nombre suffisant). Cette anémie aplasique est reconnue en France comme maladie professionnelle depuis Enfin, comme beaucoup de substances génotoxiques, le benzène semble diminuer les défenses immunitaires, ce qui pourrait être néfaste pour le long terme. Evaluation du risque cancérogène pour une exposition par inhalation, vie entière Les indicateurs sanitaires qui existent, relatifs au benzène, sont exprimés sous forme d'excès de risque de développer un cancer dû à une exposition vie entière (pour une voie d'exposition donnée) à une unité de dose de benzène ; on les appelle Excès de Risque Unitaire (ERU) ou Risque Unitaire (RU). Ces valeurs de risque unitaire sont le résultat d'extrapolation des hautes doses vers les faibles doses issues d'études toxicologiques reconnues. Concernant le benzène on peut distinguer différentes voies d'exposition dont la principale reste l'air que l'on respire (voie inhalation). Deux autres voies d'exposition peuvent donc également être considérées et regroupées sous un item commun : il s'agit de l'eau de boisson (non embouteillée) et de l'alimentation ; ces deux vecteurs d'exposition supplémentaires au benzène constituent la voie d'exposition par ingestion. S'intéressant à la pollution atmosphérique par le benzène, la voie d'exposition principale est bien l'inhalation. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

7 Ainsi, il existe différentes valeurs de risque unitaire (ERU ou RU) pour le benzène selon l'organisme émetteur (les plus connus étant l'organisation Mondiale de la Santé (OMS) et l'environment Protection Agency (EPA) des Etats-Unis). Concernant l'agent cancérogène qu'est le benzène, la valeur guide relative à la qualité de l'air émise par l'oms (en 1999) et actuellement en vigueur, est un risque unitaire qui s'exprime de la façon suivante : OMS (guidelines for Air Quality) Unit risk [µg/m 3 ] -1 = ( ) x 10-6 Cela signifie que pour une exposition vie entière à une unité de dose de benzène, soit 1 µg/m 3, tout individu a de 4.4*10-6 à 7.5*10-6 chance supplémentaire de développer un cancer (une leucémie dans le cas du benzène). De la même façon, l'epa émet également une estimation quantitative du risque cancérogène dû à une exposition par inhalation de benzène (risque unitaire vie entière) : EPA / IRIS (Integrated Risk Information System) Unit risk [µg/m 3 ] -1 = ( ) x 10-6 L'annexe 1 regroupe : a/ le tableau des valeurs guides pour la qualité de l'air concernant les substances à effet cancérogène de l'oms (disponible sur le site Internet de l'oms), b/ une copie des pages Internet concernant le benzène issues de la banque de données IRIS (Integrated Risk Information System) de l'us EPA Comportement dans l'air ambiant [6] Dans l'atmosphère, le benzène est très peu réactif. Comme pour les autres composés organiques présents dans l'atmosphère, la réaction avec le radical OH (radical hydroxyl) gouverne la durée de vie du benzène dans l'air ambiant. Pour les concentrations de radicaux OH rencontrées habituellement dans les villes de l'hémisphère nord, sa durée de vie est de 12 jours. La concentration de OH est loin d'être constante, elle suit notamment l'intensité du rayonnement U.V. Les teneurs en radicaux OH sont plus fortes en été qu'en hiver. Les concentrations de benzène sont donc plus faibles en été qu'en hiver car il disparaît plus vite. En hiver, de plus, les périodes de fortes stabilité atmosphérique qui peuvent être fréquentes et de longue durée, favorisent également une augmentation des concentrations de benzène. Le principal produit de réaction du benzène avec les radicaux OH est le phénol (C6H5OH). AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

8 2.4. Etat des réglementations relatives à la qualité de l'air en Europe et aux Etats-Unis [6] En France Il existe une valeur de référence en vigueur fixé par le décret n du 6 mai 1998 : iobjectif de qualité : - 2 µg/m 3 en moyenne annuelle. On rappelle que l'objectif de qualité est un niveau de concentration de substances polluantes dans l'atmosphère, fixé sur la base des connaissances scientifiques, dans le but d'éviter, de prévenir ou de réduire les effets nocifs de ces substances pour la santé humaine ou pour l'environnement, à atteindre dans une période donnée. En Europe D'autres pays européens ont également déjà mis en place une réglementation limitant les concentrations de benzène dans l'air ambiant. Il s'agit de l'allemagne, des Pays Bas et du Royaume Uni. Allemagne : les valeurs limites existantes sont les suivantes : i15 µg/m 3 en moyenne annuelle arithmétique à partir du 1 er juillet 1995, i10 µg/m 3 en moyenne annuelle arithmétique à partir du 1 er juillet Pays Bas : les valeurs limites existantes sont les suivantes : ivaleur limite (valeur légale) : - 10 µg/m 3 en moyenne annuelle, - 15 µg/m 3 en moyenne annuelle autorisés dans les rues à fort trafic jusqu'en ivaleur guide (valeur légale) : - 5 µg/m 3 en moyenne annuelle. ivaleur cible (non légale) : - 1 µg/m 3 en moyenne annuelle. Angleterre : le gouvernement a adopté les valeurs limites de concentrations en benzène proposées par un groupe d'experts sur la qualité de l'air qu'il avait mis en place en Ces valeurs ont été adoptées en iseuil de 5 ppb (# 16 µg/m 3 ) en moyenne annuelle glissante, ivaleur cible de 1 ppb (# 3.19 µg/m 3 ) en moyenne annuelle glissante. (La moyenne glissante est calculée en effectuant la moyenne des valeurs horaires mesurées sur les 365 jours précédant le jour étudié). La réglementation relative au benzène concernant la qualité de l'air des divers Etats Membres est en cours d'évolution, suite aux travaux réalisés par l'union Européenne (GT13), auxquels participe activement le LCPP, avec notamment en 2001 une participation aux essais de validation des méthodes de prélèvement et d analyse. Le benzène fait partie des substances citées dans l annexe I de la directive cadre comme polluant atmosphérique à prendre en compte dans le cadre de l'évaluation et de la gestion de la qualité de l'air ambiant. Pour ce dernier, la fixation des objectifs de qualité qui doit en découler semble raisonnablement s'orienter vers des seuils limites annuels de 10 et 5 µg/m 3 respectivement aux échéances 2005 et Aux Etats-Unis Aucune valeur limite de concentration dans l'air ambiant pour le benzène ne semble exister aux Etats-Unis. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

9 III DESCRIPTIF DE L ETUDE 3.1. Zone géographique couverte : connaissance et données de base Caractéristiques générales régionales (d'après l'inventaire d'émissions établi pour la région Ile-de-France par le CITEPA oct.97) La région Ile-de-France s'étend sur km 2 (2.2% de la superficie de la métropole) et a une population de habitants (19% de la population de la métropole), ce qui représente une densité de 913 habitants au km 2. Le tableau qui suit présente des données de population et de superficie de la région pour l'année 1994 : Population % du total régional Superficie (ha) % du total régional Densité (hab./km 2 ) Ensemble de la région Milieu urbain Milieu rural Unité urbaine > hab La carte qui suit présente la densité de population des communes de l Ile-de-France, établie à partir des données INSEE AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

10 Les principales activités économiques en terme d'emploi sont le matériel électronique, l'imprimerie-presseédition, l'automobile, la construction navale et aéronautique, le travail des métaux. Le nombre d'emplois dans l'industrie atteint 16.1% du total national. La surface agricole utile représente 2% du total national. La région compte huit départements divisés en 23 arrondissements et 1 unité urbaine de plus de habitants. Les 35 unités territoriales considérées au niveau le plus fin de l'inventaire correspondent aux arrondissements administratifs en distinguant séparément, d'une part l'unité urbaine de Paris qui correspond à la zone de protection spéciale et d'autre part, l'unité urbaine de Melun (> habitants) Emissions de benzène en France en 1993 [6] En 1993, les émissions de benzène ont été estimées dans la plage à tonnes, se répartissant tel que : Sources Emissions de benzène (tonnes) Emissions de benzène (%) Combustion Raffinage du pétrole Pétrochimie Cokerie Impressions offset Distribution d'essence Evaporation d'essence des réservoirs automobiles Echappement des véhicules Machines et véhicules hors route Feux de forêts Incinération des déchets agricoles Ensemble des sources En 1990, les émissions de benzène représentaient environ 2.9 à 3.2% des émissions totales de COVNM (naturelles et anthropiques) et 3.4 à 3.8% des émissions de COVNM d'origine anthropique. Le trafic automobile est la source la plus importante d'émissions de benzène avec 59 à 66% des émissions. En 1993, on observe que les proportions de benzène dans les émissions totales de COVNM n'ont pas varié de façon significative. La proportion des émissions dues au trafic est cependant légèrement plus faible qu'en 1990 (56 à 63% des émissions totales de benzène). Cette faible diminution des émissions de benzène dues au trafic routier entre 1990 et 1993 est à relier à la teneur en benzène dans l'essence plus faible en 1990 qu'en 1993 (2.2% en 1993 contre 2.5% en 1990) qui influence principalement les émissions par évaporation, ainsi qu'à une baisse de consommation d'essence au profit du gasoil moins émetteur de benzène que l'essence. On rappellera également qu au 1 er janvier 2000 la concentration maximale autorisée de benzène dans l essence a été abaissée au-dessous de 1 %. Par rapport aux autres inventaires examinés, on peut remarquer la part élevée du secteur de l utilisation des combustibles en France. Cette proportion élevée est liée à la prise en considération de la combustion du bois dans le secteur résidentiel tertiaire. Cette source semble avoir été souvent négligée dans les autres inventaires. La proportion de benzène dans les émissions de COV dues à la combustion du bois est de l'ordre de 10 à 15%. On se rappellera toutefois que l'incertitude sur les émissions est grande. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

11 Le trafic en Ile-de-France Le réseau Le réseau routier d'ile-de-france et ses principales caractéristiques en lien avec sa fréquentation a notamment été modélisé par la Direction Régionale de l'equipement d'ile-de-france (DREIF). Ce réseau est constitué de plus de brins différenciés. La carte qui suit en présente la structure globale. La fréquentation du réseau régional n'est bien sûr pas homogène. Les estimations effectuées par le CITEPA illustrent un très haut niveau d'émissions dans l'unité urbaine de Paris et ce quelque soit la substance (trafics très importants mais aussi facteurs d'émission plus élevés à faible vitesse pour certains polluants comme les COVNM des véhicules à essence non catalysés, dont le benzène fait partie). Les axes routiers les plus fortement émetteurs sont les axes autoroutiers aux portes de Paris ainsi que le boulevard périphérique. Les émissions atteignent 150 tonnes de COVNM par kilomètre.an. Les émissions sont également élevées en milieu non urbain sur tous les grands axes autoroutiers vers la province, en particulier les autoroutes A1, A6, A10, A13 et dans une moindre mesure A4. Les deux cartes suivantes illustrent les conclusions énoncées ci-dessus : représentant le trafic moyen journalier et la vitesse moyenne estimée sur chacun des brins du réseau, elles montrent en effet l'existence d'un trafic dense sur Paris-petite couronne ainsi que sur les axes de desserte de la capitale les plus importants cités ci-dessus combinée à une congestion du trafic qui décroît au fur et à mesure que l'on s'éloigne du cœ ur aggloméré parisien. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

12 Véhicules/jour : > Trafic moyen journalier sur les brins du réseau Km/h : > 80 Données sources : DREIF 3Vitesse moyenne sur les brins du réseau AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

13 Le parc roulant francilien [7] En 1998, le nombre de véhicules immatriculés en Ile-de-France était évalué à 5,297 millions de véhicules, dont immatriculés à Paris. La composition du parc roulant était en 1998 de 78,4 % de véhicules particuliers, 9,4 % de véhicules utilitaires légers, 7,7 % de poids lourds (bus et autocars compris) et 4,5 % de deux-roues motorisés. Le parc roulant de véhicules particuliers est composé de 51 % de véhicules diesel, 25,8 % de véhicules essence non catalysés et 23,2 % de véhicules essence catalysés (source Airparif, d après données Voirie de Paris, Ademe/Inrets). Ce parc de véhicules particuliers assure 65 % des déplacements motorisés des franciliens. Cependant, ces chiffres ne reflètent pas parfaitement le parc circulant, car de nombreux véhicules immatriculés ailleurs qu en Ile-de-France circulent également en permanence dans la région. Le volume de circulation en Ile-de-France était estimé à milliers de véhicules x kilomètres parcourus par jour, dont milliers de véhicules x kilomètres (soit 8,56 %) parcourus dans Paris intra-muros et milliers de véhicules x kilomètres (soit 7.53 %) parcourus sur le corridor périphérique (sources : DREIF/SIER et Mairie de Paris). Evolution des déplacements en Ile-de-France Si la circulation parisienne (boulevard périphérique inclus) est relativement stable depuis le début des années 1990 avec même une tendance à la baisse ces dernières années, le trafic en Ile-de-France indique quant à lui une augmentation progressive depuis Ainsi, sur les autoroutes et routes nationales d Ilede-France (Paris non inclus), les taux d évolution sont relativement forts de 1985 à 1989, puis la croissance ralentit de 1990 à 1998 (source DREIF, SIER) Les grandes sources ponctuelles Les principaux émetteurs industriels franciliens de COVNM sont décrits dans le tableau ci-après (Source : DRIRE, 1998). Source Localité Emissions (tonnes/an) Renault SA Flins (78) 2394 Citroën Aulnay-sous-bois (93) 1710 Rhone-Poulenc-Rorer Vitry-sur-Seine (94) 1502 Peugeot Poissy (78) 1000 Griffine Nucourt (95) 978 3M Beauchamp (95) 527 Elf Antar France Grandpuits (77) 416 Principaux émetteurs industriels de COVNM en Ile-de-France Par ailleurs, bien que nous ne disposions pas de valeurs chiffrées précises pour l année 1998, les plateformes aéroportuaires d Orly, Roissy et Le Bourget représentent des émetteurs importants de COV Les sources surfaciques (en lien avec le chauffage urbain) On retrouve essentiellement dans cette catégorie d'émetteurs ce que l'on a nommé plus haut le secteur résidentiel, tertiaire, commercial et institutionnel. A l'échelle régionale, ce secteur regroupe 20% des émissions de COVNM. L'Ile-de-France rassemble 4.2 millions de résidences principales, soit un cinquième du parc national. Cependant, en Ile-de-France, trois foyers sur quatre vivent en logement collectif, contre moins d'un sur deux pour la France entière. Les réseaux de chauffage urbain sont très développés. Ils desservent logements, dont un quart dans la capitale. Le secteur résidentiel francilien se caractérise donc avant tout par l'importance de l'habitat collectif et le fort développement des réseaux. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

14 Bilan des émissions annuelles régionales Outre les références faites au Plan Régional pour la Qualité de l'air, c'est notamment grâce à la mise en œuvre, à AIRPARIF, d'un vaste projet de modélisation de la pollution atmosphérique régionale que toutes ces informations sont désormais accessibles. Grâce au système développé dans le cadre de ce projet, on peut aujourd'hui disposer de cartes d'émissions globales (qui regroupent donc les émissions issues du trafic, des grandes sources ponctuelles et des sources surfaciques) à l'échelle de la région entière pour un pas de temps annuel. La carte suivante présente les émissions annuelles globales de COV sur la région Ile-de- France. T/km2 420 Emissions de COVNM en T/km Emissions globales annuelles de COVNM en Ile-de-France. Par ailleurs, les émissions de composés individuels, et en particulier de benzène peuvent être obtenues à partir des émissions globales de COV en utilisant une matrice de spéciation. AIRPARIF utilise la matrice développée par l Université de Stuttgart qui fournit le pourcentage d émission de plus de 70 composés chimiques par activité de la nomenclature SNAP. Les cartes suivantes représentent les émissions de benzène pour une journée d été et d hiver. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

15 3Emissions journalières moyennes de benzène en été en Ile-de-France, sur la base de données d émissions de l année Emissions journalières moyennes de benzène en hiver en Ile-de-France, sur la base de données d émissions de l année Description générique du réseau automatique Début 2000, le réseau de surveillance de la qualité de l air en Ile-de-France comportait soixante sites de surveillance répartis sur Paris intra-muros et les sept départements de la région. Elles sont classées selon une typologie, définie au niveau national par le Ministère de l Environnement et l ADEME, sur la base de critères très précis. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

16 Les différentes catégories de typologie des stations sont les suivantes : Stations urbaines Stations périurbaines Stations rurales régionales Stations trafic Stations industrielles Stations d observation Les stations urbaines, périurbaines et rurales régionales mesurent la pollution dans une ambiance de fond. Les stations trafic et industrielles mesurent la pollution de proximité respectivement au trafic automobile et à une source ponctuelle. Les stations d observation sont celles qui ne répondent pas à tous les critères qui permettraient de leur affecter l une des autres typologies. Elles correspondent soit à des situations de voisinage (ex : Tour Saint-Jacques), soit à des stations d études spécifiques (ex : Tour Eiffel). La stratégie d implantation du réseau de surveillance impose le respect des critères par typologie pour chaque station. Elle préconise également davantage de stations de fond dans les zones où la densité de population est la plus importante, c est à dire au centre de l agglomération. Le nombre de stations décroît au fur et à mesure que l on s éloigne vers les zones rurales. Répartition des stations du réseau AIRPARIF par typologie au 31 décembre 1999 : Typologie Urbaine Périurbaine Rurale régionale Trafic Industrielle Observation Paris Hauts de Seine Seine Saint-Denis Val de Marne Seine et Marne 1 (hors agglo parisienne) Yvelines Essonne Val d Oise Total Polluants mesurés Les différents types de polluants mesurés sur le réseau sont les suivants : Le monoxyde d azote (NO) et le dioxyde d azote (NO 2 ) L ozone (O 3 ) Le dioxyde de soufre (SO 2 ) Les particules fines de type. PM10 (particules de diamètre aérodynamique moyen inférieur à 10 micromètres). PM2.5 (particules de diamètre aérodynamique moyen inférieur à 2.5 micromètres). Fumées noires Le monoxyde de carbone (CO) Les hydrocarbures aromatiques monocycliques (HAM) dont les BTX, mesurant Benzène Toluène o xylène Ethyl benzène m+p xylène Tous ces polluants sont mesurés à l aide d analyseurs automatiques, dont la mesure (sortie analogique) est transmise par ligne téléphonique au poste central d AIRPARIF, où elle est intégrée et mise en forme par AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

17 l ordinateur central. Les mesures sont ainsi agrégées sous forme de moyennes quart-horaires, horaires ou journalières. Seuls les HAM sont mesurés soit par des analyseurs automatiques, soit par des mesures manuelles au pas quotidien en continu, ou un jour par semaine. L analyse est effectuée a posteriori en laboratoire. D autres polluants sont mesurés uniquement par des moyens manuels tels que les métaux (arsenic, cadmium, nickel), le plomb, les hydrocarbures aromatiques polycycliques, les aldéhydes, les composés organiques volatils. Sur l ensemble du réseau, la répartition des analyseurs automatiques se décompose, au 31 décembre 1999, comme suit : Polluants Nombre d analyseurs Oxydes d azote (NO et NO 2 ) 40 Ozone (O 3 ) 25 Dioxyde de soufre (SO 2 ) 36 Fumées noires 29 Particules PM10 8 Particules PM2.5 2 BTX automatique 1 Monoxyde de carbone (CO) 10 Total 151 La répartition des mesures avec analyse en laboratoire est la suivante : Polluants Nombre de mesures Métaux (arsenic, cadmium, nickel) 2 Plomb 3 Hydrocarbures aromatiques polycycliques 4 Hydrocarbures aromatiques monocycliques 9 Aldéhydes 1 Composés organiques volatils 1 Total 20 Compte tenu de l évolution du réseau de mesure, la répartition et la composition des stations pourraient être modifiées. Le réseau sera en particulier complété très prochainement par deux stations rurales régionales de la mesure de l ozone, en zones rurales Nord et Sud. La répartition des stations de mesure en Ile-de-France est représentée sur les cartes n 1 et n 2 en annexe Méthodologie de réalisation des campagnes de mesure Choix stratégique de réalisation des campagnes Choix et classification des sites L objectif de l étude étant de cartographier la pollution moyenne en benzène sur toute la région, le nombre de sites a été choisi en conséquence. Environ 70 sites de fond (urbains, périurbains ou ruraux) ont été retenus. Ils couvrent à la fois l agglomération centrale, la partie périurbaine de l agglomération, mais aussi les zones rurales éloignées de celle-ci. La présente étude s est donné deux objectifs distincts. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

18 D une part l étude doit permettre de caractériser les concentrations moyennes en situation de fond, afin d établir une cartographie par interpolation. D autre part, elle doit répondre à la caractérisation des niveaux en proximité immédiate à des sources identifiées (routes, tunnels, stations services, parkings et gares routières, ), ou en zones habitées proches d installations industrielles émettrices des composés mesurés. Le choix du nombre et de la localisation des sites a reposé sur le réseau de stations fixes existant. Le maillage a été ensuite complété soit par des lieux pour lesquels AIRPARIF prévoit l implantation d une station dans les prochaines années, soit par des lieux pour lesquels une information serait utile pour affiner la représentativité cartographique. Ainsi, autour de sites industriels dont les quantités de rejets annuels sont importantes, l implantation d un ou plusieurs sites a été retenue. Par ailleurs, autour des aéroports d Orly et de Roissy, ADP a implanté, sous sa propre responsabilité, des sites de mesure dans les communes limitrophes de chaque aéroport. Chaque site ainsi choisi a fait l objet d une documentation importante et précise : localisation exacte de chaque point de mesure (coordonnées Lambert), hauteur de prélèvement, distance aux sources de pollution (axes routiers, parkings, industries, aéroport, ), description de l environnement immédiat du point de mesure (dégagement, présence distance et hauteur des obstacles). L ensemble de ces renseignements a permis de caractériser chaque lieu de mesure au regard de la classification française des sites de mesure. Tous les sites ont ainsi été classés, dans deux grandes classes : les sites de fond et les autres sites. Les sites de fond comprennent les sites urbains, périurbains, et ruraux. Ils permettent de caractériser l ambiance de pollution de fond, hors influence d une source directement voisine du point de mesure. Les sites de fond du réseau AIRPARIF situés dans l agglomération sont placés dans des zones où la densité de population est importante. Pour les sites complémentaires ne faisant pas partie du réseau, la même démarche a été suivie, en cherchant les quartiers de forte population résidente ou fortement fréquentés par le public. Les sites de fond à l exclusion de tous les autres ont permis d établir les cartographies produites dans la partie IV. Les autres sites comprennent tous les sites de représentativité spatiale limitée, par exemple à une rue ou un bord de trottoir. Ils représentent donc une zone de faible portée. Ils comprennent les sites trafic, les sites d observation et les sites industriels (rappelons qu un site influencé par une zone industrielle mais répondant aux critères d une station urbaine ou périurbaine sera classé urbain ou périurbain). Ces sites sont placés en bordure de voiries de typologie de trafic et de topographie différente, sur des parkings ou gares routières, à proximité de sorties de tunnel, au voisinage immédiat de stations services. Les résultats de ces sites seront exploités dans la partie IV de ce rapport de manière spécifique et ne contribuent naturellement pas à la cartographie des niveaux de fond. Ces sites ne caractérisant pas une ville ou un quartier mais une zone de quelques dizaines de mètres, ils ne disposent pas d un maillage géographique régulier. Leur choix repose sur des exemples types, pour lesquels il existait des facilités d implantation et d obtention d autorisation. Périodes et durées des mesures Pour des raisons de coût et de logistique évidentes, la campagne a dû se limiter à quelques semaines de mesures dans l année. Cette durée doit cependant être suffisante pour tenter de rapprocher statistiquement ensuite les résultats obtenus sur la période avec ceux qui seraient mesurés sur une année, période de référence traditionnelle des objectifs de qualité de l air. La pollution présente naturellement des cycles saisonniers, plus ou moins marqués selon l indicateur concerné. Le benzène, comme tout indicateur primaire lié au trafic automobile, connaît un cycle saisonnier assez marqué, avec des concentrations hivernales plus fortes qu en été, en raison d émissions globalement plus importantes et de conditions de stabilité de l atmosphère plus fortes. En final, l étude a retenu deux périodes de mesure, l une en période de plein hiver (janvier-février), l autre en début d été (mai-juin) avant les périodes de congés pendant lesquelles le trafic diminue de manière significative en Ile-de-France. Chaque période de six semaines était composée de trois séries de mesures de deux semaines chacune. Le choix de deux semaines d exposition des tubes repose sur une étude préliminaire, effectuée par le LHVP et le LCPP, dont l objectif majeur était de vérifier que des mesures sur 15 jours étaient crédibles (voir annexe 3). La durée des campagnes été + hiver a ainsi permis d approcher au mieux l exposition annuelle des populations. Au total, six semaines d hiver puis six semaines d été ont fait l objet de mesures, soit un peu moins de 25% du temps de l année AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

19 Critères généraux pour l implantation des tubes Au delà des critères de choix de sites, tous les tubes ont été installés sur des poteaux ou lampadaires dégagés de tout obstacle, afin de permettre une libre circulation de l air autour du point d échantillonnage. La hauteur de mesure des sites de fond a été choisie de manière à caractériser le plus possible l exposition des personnes au sol, en se préservant toutefois des risques de vol et de vandalisme. Pour les stations du réseau, les abris et tubes ont été placés sur les tubulures en inox des têtes de prélèvement si possible, ou dans le voisinage immédiat de celles-ci en cas de problème d accessibilité. Les sites de typologie particulière ont été instrumentés le plus près possible de la hauteur de respiration d un piéton, soit proche de 1m70, des précautions contre le vandalisme ont souvent contraint à une installation plus haute. Les hauteurs de mesures en site trafic sont, comme l indique le critère français, inférieures à 3m. Pour les sites de fond, les hauteurs sont comprises entre 2 et 15m, la plupart étant inférieures à 5m. Quelques sites dont l implantation des tubes s est avérée finalement inadaptée ou non représentative (obstacles, effets de paroi possibles, tubes sous le couvert des arbres) n ont pas été traités Mise en œ uvre et chronologie Chronologie L étude de la distribution spatiale du benzène au moyen d échantillonneurs passifs s est déroulée en deux périodes de 6 semaines, l une hivernale et l autre estivale, au cours de l année La durée d échantillonnage a été en moyenne de 14 jours avec un intervalle de temps de plus ou moins 24h. La période hivernale s est déroulée en trois phases d exposition incluant la pose et le retrait des tubes. Ces phases sont les suivantes : Phase A : du 4 au 19 janvier 1999 ; Phase B : du 18 janvier au 2 février 1999 ; Phase C : du 1 er au 16 février La période estivale s est déroulée en trois phases d exposition incluant la pose et le retrait des tubes. Ces phases sont les suivantes : Phase D : du 17 mai au 1 er juin 1999 ; Phase E : du 31 mai au 15 juin 1999 ; Phase F : du 14 au 29 juin Pour cette période, les mois de juillet et août n ont pas été choisis afin d éviter les congés scolaires et le manque de personnel que cela induit. Mise en œ uvre Au préalable à la mise en œ uvre de cette étude, des démarches auprès des collectivités locales ont été réalisées afin d obtenir une autorisation de principe pour la pose des capteurs passifs sur chaque commune. La mise en œ uvre de cette étude a nécessité pour chaque phase une logistique importante avec la mise à disposition, à chaque opération de pose-dépose, de 9 véhicules légers pendant deux jours, de 14 personnes ainsi que des échelles pliantes ou escabeaux pour l ensemble des organismes participants. Pour l implantation des tubes sur la totalité des sites, la zone étudiée (région Ile-de-France) a été scindée en différents secteurs qui ont été répartis entre les différents organismes participants. En règle générale, un intervalle de quelques heures est accepté pour la pose et le retrait des tubes pour chaque phase d exposition. Cependant, au regard de la logistique mise en œ uvre, deux jours ont été nécessaires pour la pose et le ramassage des tubes sur les 108 sites répartis sur l ensemble de la région Ilede-France (cf. cartes n 3 et n 4 en annexe 2) ce qui a conduit à des durées d exposition allant de 13 à 15 jours. Afin d assurer une bonne corrélation entre les tubes exposés sur l ensemble des sites, on s est assuré AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

20 que les niveaux de pollution sur ces deux jours étaient similaires. Il en est de même pour les conditions météorologiques. La durée de conservation préconisée par le fournisseur de tubes «Radiello» est de 6 mois pour les tubes BTX (Benzène, Toluène, Xylène). Afin d utiliser des lots de tubes les plus récents possibles et un même lot pour chaque phase d exposition, les commandes auprès du fournisseur ont été réalisées en deux fois pour chaque période (hivernale et estivale). La 1 ère commande a servi pour les deux premières phases (phase A, B ou phase D, E), la 2 ème commande pour la troisième et dernière phase (phase C ou phase F). Ces commandes centralisées par AIRPARIF pour les laboratoires (LCPP, LHVP) ont été réalisées 2 semaines avant le démarrage de chaque phase d exposition. Dès réception des tubes, ceux-ci ont été conservés au réfrigérateur, puis au cours de la semaine de réception, les laboratoires ont récupéré leurs lots de tubes respectifs à AIRPARIF. Les tubes ont été conservés dans les réfrigérateurs de chaque laboratoire. Pour sa part, dans des conditions opératoires similaires, ADP a réalisé ses propres commandes pour les sites des plates-formes aéroportuaires ainsi que les sites des communes limitrophes à celles-ci. La pose, le ramassage et l étiquetage des tubes ont été réalisés par chaque organisme en fonction du secteur qui leur a été attribué. Pour chaque phase, après le retrait des tubes et dès le retour du personnel au sein de son organisme, les tubes étaient mis au réfrigérateur puis acheminés au maximum dans les 15 jours suivants aux laboratoires (LCPP et LHVP) pour analyse. Pour chaque période (hivernale et estivale), l analyse et l obtention des résultats de la totalité des tubes (104 BTX) répartis entre les deux laboratoires ont nécessité un délai de 4 semaines Rappel du principe de l'échantillonnage passif Les premiers travaux cités dans la littérature qui décrivent le principe de l'échantillonnage passif datent de Palmes en 1973 et concernent le dioxyde de soufre (SO 2 ). La technique a pris son essor dans le contexte de l'hygiène professionnelle en vue de mesurer l'exposition de l'individu à son poste de travail. Compte tenu de sa facilité de mise en œ uvre et de la diversité des situations auxquelles elle peut répondre, elle a été progressivement expérimentée dans le domaine de l'environnement au cours des dix dernières années pour caractériser l'exposition personnelle ou un micro environnement donné. Le principe repose sur la collecte de polluants gazeux ou à l'état de vapeur pour lesquels la vitesse de captation est contrôlée par diffusion et/ou perméation à travers une membrane. Les processus de diffusion ou de perméation sont décrits par dérivation de la première loi de Fick qui relie mathématiquement la masse de composés collectée au gradient de concentration dans la zone de diffusion, à la durée d'exposition et à la surface de l'adsorbant. Les composés sont collectés par différents principes : adsorption (polymères, charbon actifs...), chimisorption pour les composés réactifs sur des matériaux imprégnés (filtres, adsorbants,...). Si la pression partielle du composé à l interface adsorbant-air est négligeable pendant toute la durée d exposition du capteur, il est possible d estimer théoriquement avec une précision acceptable la quantité de polluant collectée par unité de temps. Jusqu'à ces dernières années, deux catégories d échantillonneurs passifs étaient régulièrement utilisés : les badges et les tubes à prélèvement axial [ref]. Les premiers, en raison d'une surface de captation importante, permettent d'obtenir des débits de prélèvements supérieurs aux tubes à échantillonnage axial. Ils sont par contre sensibles à l influence perturbatrice de l écoulement de l air au contact du capteur. Plus simples à fabriquer que les badges, et moins affectés par la vitesse de l'air, les tubes à prélèvement axial, ont en théorie un temps de réponse plus important (10 à 30 minutes) que les badges (quelques minutes). Les débits faibles (quelques ml/mn) limitent leur domaine d application. Les tubes à prélèvement axial sont principalement utilisés pour des composés mesurables par des techniques analytiques de grande sensibilité (ex: COV par désorption thermique) ou lorsqu'il est possible de prolonger pendant plusieurs semaines l'échantillonnage (ex : NO 2 par tube de Palmes). AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre

21 IV RESULTATS - OBSERVATIONS 4.1. Analyse des niveaux de fond Présentation L'annexe 3 regroupe les tableaux de résultats. Les deux tables présentées concernent respectivement la campagne hivernale et la campagne estivale. Pour chaque campagne, on y retrouve le nom générique attribué à chacun des sites, leur adresse, la commune d'implantation, leur typologie, leurs coordonnées de type Lambert II exprimées en mètres, et enfin les résultats obtenus après analyse en laboratoire des tubes. Concernant ces résultats, pour tous les sites on distingue les trois phases d'exposition de tubes de chaque campagne et un résultat global par campagne correspondant à la moyenne des résultats obtenus sur les trois phases d'exposition (respectivement phases A, B et C pour la campagne hivernale, et phases D, E et F pour la campagne estivale). Les travaux d'interpolation et de cartographie qui sont menés dans la suite de l'expertise traitent des moyennes obtenues pour chaque campagne Elaboration des cartographies de pollution Cette phase de travail concerne dans un premier temps chacune des campagnes prise distinctement. Il s'agit d'établir deux représentations cartographiques des concentrations de fond de benzène à l'échelle de la région Ile-de-France ; l'une représentative des niveaux moyens hivernaux, l'autre relative aux niveaux moyens de l'été. Base de données Les tableaux de données cités plus haut et présentés en annexe renferment l'intégralité des informations nécessaires : ila concentration moyenne de benzène (hivernale ou estivale) au point d'échantillonnage, ile géoréférencement de chacun des points d'échantillonnage (coordonnées X et Y en Lambert II). Grille d'interpolation La grille d'interpolation retenue englobe la région Ile-de-France dans sa totalité. Il s'agit d'un domaine d'étude de 140 par 175 kilomètres de côté. Les mailles ont un kilomètre de coté. La répartition, au sein de l'ile-de-france, des sites de mesure sélectionnés pour la mise en œ uvre des campagnes autorise ce choix dimensionnel. Méthodologie d'interpolation Dans le cadre de cette expertise nous avons privilégié une nouvelle voie d'approche quand à la mise en œ uvre de techniques d'interpolation. AIRPARIF a en effet récemment acquis le logiciel Isatis développé par la société Géovariance. Ce logiciel peut être décrit comme un outil d'interpolation bidimensionnelle voir tridimensionnelle strictement basé sur les techniques de la géostatistique (krigeage). Ses multiples fonctionnalités ainsi que ses capacités cartographiques en font un outil idéal et rigoureux pour de tels travaux d'interpolation. AIRPARIF Etude tubes passifs benzène 1 er décembre