1.Principe 2.Algorhithmes 3.Détail de mise en oeuvre 4.Analyse des simulations 5.Relation avec des grandeurs expérimentales

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1 II. Simulations de dynamique moléculaire 1.Principe 2.Algorhithmes 3.Détail de mise en oeuvre 4.Analyse des simulations 5.Relation avec des grandeurs

2 Relation avec la structrure (le modèle) expérimental(e) Exp RX : Moyenne sur toutes les molécules du Xtal Comparaison avec Structure moyenne MD Problèmes : Structure moyenne = structure irréaliste Structure moyenne minimisée = structure non représentative! E A1:40% <A> A2:60% <A>min X

3 Relation avec la structrure (le modèle) expérimental(e) Exp RX : Moyenne sur toutes les molécules du Xristal Xstal-> densité électronique --TF--> Facteurs de structure--> Intensités Conformations minoritaires : signaux dans le bruit ---> pas vus -éventuellement manque (ou excès) de densité e - sur les cartes. -peu aussi provenir d'erreur (phase), solvant... -facteur b : prise en compte de la délocalisation par agitation thermique --> isotrope?! Molécule d'eau manquante dans une carte F-F

4 Relation avec la structrure (le modèle) expérimental(e) Exp RX : Moyenne sur toutes les molécules du Xristal MD : simulation d'un cristal? Calcul facile d'une carte de densité électronique (Moyenne sur toutes les conformation) => comparaison avec la carte expérimental : plus juste... rarement fait!! Idéalement calcul des facteurs de structure et des intensités reffractées...jamais vu? Pb des phases... Comparaison RX-structure moyenne OK si dynamique = fluctuation : pas/peu de transitions... --> comparaison pertinente avec les facteurs b

5 Rayon de giration : diffusion de neutron aux petits angles, lumière, RX ln[i(q)]=ln[i(0)]-rg 2 Q 2 /3 Q 2

6 Diffusion des neutrons : II.5.Relation avec des grandeurs

7 II.6.Exemples-Applications Diffusion des RX: Une membrane asymétrique

8 II.6.Exemples-Applications Diffusion des RX: Une membrane asymétrique Neutron RX

9 Diffusion des neutrons : II.5.Relation avec des grandeurs

10 Facteur d'agitation thermique (RX)

11 Diffusion des neutrons/rx :

12 Diffusion élastique des neutrons ou RX : Facteur de structure S(k), c'est essentiellement la transformée de Fourier de la fonction de distribution radiale g(r). Dans une simulation, on peut soit calculer g(r) et obtenir par transformée de Fourier S(k), soit calculer directement S(k) à partir de l'équation :

13 Absorption- emmission

14 Absorption- émission ---> fonctions de corrélation 1. Microwave or far infrared: m = m0, the permanent dipole moment of the molecule. 2. Infrared m = (δm/δq)q where Q is a normal coordinate of vibration 3. Rayleigh scattering: m = mind µ ei a es where a is the ground state polarizability and ei and es are the direction of incident and scattered radiation, respectively. 4. Raman scattering: m = mind µ ei (δa/δq) es where (δa/δq) is the polarizability derivative with respect to the normal coordinate Q. We can also apply the formalism to the following phenomena. 5. Electronic absorption spectra: m is the electronic transition moment. It must be kept in mind that the hamiltonian in the ground state and excited state are not the same. The correlation function can be applied to electronic and nuclear motion together or following the Condon approximation it can be applied to the nuclear motion alone treating the electronic part as a constant. 6. Solvent dynamics: the correlation function is C(t) = ádw(0)dw(t)ñ. The energy fluctuations due to electrostatic interactions of solvent molecules is described. 7. Dielectric relaxation: The time-dependent response of a medium to an applied electric field can be described using a relaxation function, which is an auto-correlation function of the dielectric response.

15 Fluorescence : mesure de déclin d'anisotropie de fluorescence Excitation avec lumiere polarisée => Emission +/- polarisée (dépend du mvt du chromophore) Anisotripy A(t) ou R(t) Dépend du chromophore Dépend de la dynamique : fonction d'autocorrélation des mouvements du chromophore -> MD

16 RMN : Fonction de corrélation interne Les phénomènes de relaxations (hétéro)nucléaires (T1, T2...) dépendent des mouvements internes. A partir de la mesure des termes de relaxation, les RMNistes sont capables d'établir la fonction de densité spectrale J(ω) pour chaque régions de la protéine. La TF de J(ω) est C int (t), une fonction de corrélation mesurable à partir d'une trajectoire.

17 RMN : Relaxation - Fonction de corrélation 1 τ int S 2 0 t

18 RMN : Relaxation : NOE Mais, dépend de la dynamique Calculé à partir de fonctions d'aucorrélation Par ex NOE N-H : fonction d'autocorrélation sur le vecteur NH Gamme de la dynamique moléculaire

19 RMN : Relaxation : NOE Dépend de la distance (R 6 ) Utilisé pour générer des structures en RMN. Mais <R(NOE)> R(<NOE>) Source importante d'imprécision en RMN Approche alternative : générer des ensemble compatibles avec les donnée expérimentale par MD Utilisable pour calculer des NOE à partir des trajectoires

20 RMN : Déplacement chimique (échange) 1- MD : calculer les déplacements chimiques des différentes familles de Structures Total (Gromacs) Shift X.P. Xu and D.A. Case. Biopolymers 65, (2002). (+/- quantique) SHIFTCALC L. Blanchard, et al.j. Biomol. NMR 1997, 9, (Empirique) 2-Calculer les vitesse ka et kb (nonbre de transitions/temps de simulation) 3- régime d'échange : lent, intermédiaire ou rapide...

21 Régimes d'échange : II.5.Relation avec des grandeurs ωh=600mhz Echange lent : ka, kb<ωα ωβ : ωα ωβ : ppm soit 600 Hz env mvt > 1,5 ms Dynamique moléculaire échange << µs = échange rapide 4-Comparaison qualitative quantitative avec les données

22 Diffusion de la particule (RMN, diffusion de lumière, EPR, centrifugation, fluorescence) Reliées à la fonction d'autocorrélation des vitesses

23 Autre mesure du coefficient de Diffusion : la mesure du déplacement moyen des particule (RMN, diffusion de lumière, EPR, centrifugation, fluorescence) Pente

24 Temps de vie d'une liaison hydrognène (FTIR, RMN - expériences d'échanges H2O D2O) Critères d'existence d'une liaison hydrogène Distance Doneur-Accepteur Angle Doneur-H-Accepteur Pour chaque tde la trajectoire : Si(t)= 1 si HB existe et 0 sinon

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