FACTEURS INFLUENÇANT LE COLMATAGE DES FILTRES THE INDUSTRIELS PAR LES AÉROSOLS FORMÉS EN CAS DE FEUX DE DIFFÉRENTS MATÉRIAUX

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1 FACTEURS INFLUENÇANT LE COLMATAGE DES FILTRES THE INDUSTRIELS PAR LES AÉROSOLS FORMÉS EN CAS DE FEUX DE DIFFÉRENTS MATÉRIAUX V.M. MOCHO, L. BOUILLOUX, S. GMAJNER Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire Direction de la Sûreté des Usines, des laboratoires, des transports et des déchets Service d Etudes et de Recherches en Aérodispersion des polluants et en Confinement B.P. 68 Bâtiment GIF-SUR-YVETTE Cedex, France victor.mocho@irsn.fr, laurent.bouilloux@irsn.fr et stéphane.gmajner@irsn.fr Résumé. L Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire et AREVA NC mènent actuellement un programme commun de recherche dont le but est d améliorer les connaissances sur le colmatage des filtres en cas d incendie et d accéder à un modèle empirique de colmatage des filtres THE par des aérosols de combustion ; le modèle développé doit, autant que possible, être indépendant de la nature du combustible et doit pouvoir être intégré dans un code de calcul traitant de l interaction entre la ventilation et l incendie. La communication proposée présente l étude de l influence de différents facteurs tels que la vitesse de filtration, la masse surfacique déposée, le diamètre des particules primaires constituant les aérosols de combustion, la teneur en condensats des aérosols et enfin la teneur en oxygène dans l air d alimentation du foyer, lesquels influencent l évolution de la résistance aéraulique d un filtre colmaté. L étude est effectuée en s appuyant sur un modèle empirique (Mocho et al. CFA 22) développé initialement pour des feux de solvants utilisés dans le traitement des combustibles nucléaires usés ou irradiés, puis appliqué au cas de feux de solides (Mocho et al. CFA 24). La dernière évolution de ce modèle permet à ce dernier de prendre en compte indirectement la teneur en oxygène dans l air d alimentation du foyer de combustion et d être plus indépendant du combustible utilisé. Mots Clés. Aérosol, Combustion, Filtration THE, Colmatage, Modèle 1. INTRODUCTION En termes de protection et de sûreté nucléaire, la prise en compte du risque incendie dans une installation nucléaire nécessite tout particulièrement d évaluer les conséquences de l incendie sur le confinement des substances radioactives et de déterminer le terme source rejeté à l environnement. Les dispositions à prendre (sectorisation des locaux, conduite de la ventilation, par exemple) pour réduire ces conséquences doivent donc être tout particulièrement étudiées. Parmi les composants de ventilation rencontrés dans les installations nucléaires et dédiés à la maîtrise des rejets de contamination, les dispositifs d épuration et tout particulièrement le Dernier Niveau de Filtration (DNF) composé de filtres à Très Haute Efficacité (THE), constituent un élément majeur. Outre des contraintes thermiques, le développement d un incendie dans une installation ventilée est susceptible d induire, sur les dispositifs d épuration, des contraintes aérauliques et mécaniques liées à des variations de pression observées lors de phases transitoires, inflammation et extinction en particulier, mais également des contraintes liées au terme source incendie (gaz et aérosols issus de la combustion). La présence d aérosols constitue donc un paramètre à prendre en compte, se traduisant notamment par un colmatage des filtres THE présents dans les réseaux de ventilation ; ces aérosols sont soit uniquement des produits de la combustion, soit un mélange "produits de combustion + aérosol contaminant éventuellement mis en suspension". Le cas étudié ici, cas le plus courant, est celui où les aérosols colmatant le filtres sont uniquement les aérosols de combustion

2 Dans une installation nucléaire, le colmatage des filtres peut avoir deux effets néfastes vis-à-vis du maintien du confinement : d une part, il risque d entraîner la rupture mécanique du médium filtrant et donc une perte partielle ou totale de l efficacité du filtre, d autre part, il risque de provoquer la chute du débit d extraction du local siège de l incendie, d où un éventuel passage en surpression du local et un déséquilibre de la cascade de dépressions dans l ensemble de l installation. Le moyen le plus réaliste d évaluer si de tels effets peuvent intervenir est d avoir recours à des codes de calculs qualifiés traitant de l interaction entre la ventilation et l incendie. Pour ce faire, il est, en particulier, nécessaire de disposer de modèles décrivant le colmatage des filtres THE. A ce titre, l'irsn et AREVA NC mènent depuis plusieurs années un programme de recherche commun afin d'améliorer les connaissances dans le domaine de l'incendie et de son interaction avec le réseau de ventilation et les équipements que l'on y rencontre. Parmi les thèmes abordés, le colmatage des filtres THE par les aérosols formés en cas d'incendie est un thème majeur dont les résultats les plus significatifs sont ici rapportés. 2. CONDITIONS OPERATOIRES RELATIVES AUX TRAVAUX SUR LE COLMATAGE DES FILTRES EN CAS D'INCENDIE Les travaux relatifs au colmatage des filtres THE par des aérosols de combustion s inscrivent dans une démarche qui vise à l obtention d un modèle de colmatage dont on souhaite à terme qu il soit le plus indépendant possible du scénario donné. Pour ce faire, l IRSN dispose du banc d essais «BANCO» spécifiquement dimensionné pour permettre d étudier le colmatage de filtres THE par des aérosols issus de la combustion de différents matériaux [1]. Il comporte une enceinte d'environ 1 m 3 dans laquelle sont placées les charges combustibles. Cette enceinte est raccordée à un conduit principal d'extraction dans lequel est assurée une circulation d'air, à l'aide d'un ventilateur placé en aval du conduit principal d extraction. Ce dernier se divise en deux conduits calorifugés dont les débits d'air varient respectivement de m 3 /h à 1 m 3 /h, et de m 3 /h à m 3 /h. Cette configuration offre la possibilité de réaliser des essais de colmatage pour différentes vitesses de filtration tout en assurant un même débit de combustion, ceci afin de ne pas modifier le terme source incendie. Sur chaque conduit est positionné un caisson de filtration recevant un filtre THE, type dièdre de 6 m 2 de surface de filtration, dont on suit le colmatage par les aérosols produits lors de la combustion de divers matériaux. L instrumentation du banc d essais permet de mesurer les contraintes thermiques et aérauliques (perte de charge) au niveau du filtre THE testé, mais également de caractériser la dégradation thermique du matériau considéré et notamment les aérosols produits. Ainsi, le banc d'essais est équipé de thermocouples placés entre le foyer de combustion et le filtre THE testé, de capteurs électroniques de pression assurant notamment la mesure de la perte de charge du filtre THE testé et d'une balance pour mesurer la perte de masse du combustible. La concentration en aérosols de combustion est déterminée, soit par des prélèvements séquentiels réalisés sur filtres pesés avant et après le prélèvement, soit par l emploi en série d un diluteur DEKATI FPS 4 et d un Tapered Element Oscillating Microbalance (TEOM) assurant ainsi une mesure en continu. En termes de distribution granulométrique, les aérosols sont caractérisés à l'aide d'un impacteur ANDERSEN (diamètres de coupure compris entre,3 µm et 7, µm). De plus, afin de mieux appréhender la morphologie des aérosols de combustion, des clichés sont réalisés au Microscope Electronique à Transmission (MET) sur les prélèvements d aérosols spécifiques. Enfin, la teneur en eau et en condensats des aérosols est obtenue par une méthode «Karl Ficher» et par évaporation/dessiccation à l étuve. Les filtres étudiés sont des filtres plissés THE, en fibre de verre, de la société CAMFIL, du type «double dièdre» de 6 m 2 de surface réelle de filtration, références Leur débit nominal de filtration est de 4 m 3 /h

3 Différents matériaux combustibles solides ont été étudiés : le Polyméthacrylate de méthyle (PMMA) qui est d usage courant dans certaines installations industrielles et présente une dégradation thermique aisée (absence de résidus de combustion) et relativement bien connue, ainsi que du LEXAN et du PVC, tous deux en association à % (en masse ) avec du PMMA afin de favoriser leur combustion. La caractérisation du colmatage d'un filtre consiste à déterminer l'évolution de la résistance aéraulique du filtre R en fonction de la masse M ae d'aérosols déposés ; par analogie avec un filtre vierge, cette résistance est égale à : R = (µ P) / (µ Q v ). P représente la perte de charge du filtre colmaté (Pa), Q v le débit volumique de filtration (m 3 /s), µ o et µ la viscosité dynamique du fluide (Pa.s), respectivement à la température ambiante et à une température T donnée. 3. RESULTATS EXPERIMENTAUX SIGNIFICATIFS Influence de la vitesse de filtration et du régime de combustion Une diminution de la vitesse de filtration (figure 1) entraîne une augmentation du rapport des résistances aérauliques R/R o d'un filtre plissé THE, pour une masse donnée d'aérosols déposés. Ce phénomène est principalement lié à l'hétérogénéité initiale de l'écoulement d'air dans un filtre plissé et à l'arrangement des particules le long de la hauteur des plis qui conduit à une réduction de la surface utile de filtration d'autant plus importante que la vitesse de filtration est faible [2]. De plus, une diminution de la richesse du mélange combustible (rapport débit d O 2 disponible /débit d O 2 stœchiométrique), caractérisée par une diminution du débit ou de la concentration en oxygène [O 2 ] de l air de ventilation du foyer (figure 2), conduit à une diminution du rapport des résistances aérauliques R/R o d'un filtre plissé THE, pour une masse donnée d'aérosols déposés. Ce phénomène est lié à une augmentation de la taille des particules primaires constituant les agrégats d aérosols émis par le foyer de combustion, d où l importance de caractériser ces agrégats. 2 1 PMMA V = 2,3 cm/s PMMA V =,69 cm/s PMMA V =,46 cm/s PMMA V =,23 cm/s 2 1 R/R 1 R/R 1 PMMA (Q fo yer : 4 m3 /h à 2 1% d 'O2 ) PMMA (Q fo yer : m3 /h à 2 1% d 'O2 ) Mae (g/m 2 ) PMMA (Q : m3 /h à 2 1% d 'O2 ) Mae (g/m2) Figure 1 : Influence de la vitesse de filtration, cas d un feu de solide (PMMA) Figure 2 : Influence du régime de combustion (débit et [O 2 ] de l air de ventilation du foyer) v=,23cm/s Caractéristiques des aérosols de combustion émis Les aérosols de combustion émis pour les différents types de combustibles testés (PMMA seul ou mélangé avec du LEXAN ou du PVC) présentent des granulométries sensiblement similaires. Ces aérosols sont très polydispersés ; leur diamètre aérodynamique médian massique (damm) est compris entre,7-1, µm (sous une faible ventilation du foyer de combustion) et entre 1,-1,8 µm (sous une forte ventilation du foyer de combustion) et leur écart-type géométrique (σ g ) va de 3, à. Cependant, bien que la taille des agrégats et leur morphologie [3] soient sensiblement similaires, leur pouvoir - 3 -

4 colmatant est différent. Ceci peut s expliquer, d une part par la taille des particules primaires constituant les agrégats, d autre part par leur nature plus ou moins «solide» ou «liquide». En effet, une structure «dendritique» (cas du PMMA) offre une résistance à l écoulement plus importante qu une structure «sphérique». De même, les aérosols de nature liquide sont moins colmatants que les aérosols solides de mêmes dimensions [4]. A titre d illustration, les figure 3 et 4 présentent deux clichés photographiques, effectués au MET, d aérosols issus de la combustion de PMMA et d un mélange de PMMA/PVC (à %/% en masse) ; ces aérosols sont constitués d agrégats de particules élémentaires, respectivement d environ 4 nm et 77 nm. Figure 3 : Agrégat de particules élémentaires d environ 4 nm issus de la combustion de PMMA sous une ventilation du foyer de 4 m 3 /h Figure 4 : Agrégat de particules élémentaires d environ 77 nm issus de la combustion de PMMA/PVC sous une ventilation du foyer de m 3 /h Le tableau 1 présente également, en plus des caractéristiques granulométriques des aérosols émis (agrégats et particules élémentaires), le caractère «liquide» plus ou moins marqué des aérosols en fonction de leur composition. Tableau 1 : Caractéristiques des aérosols émis Combustible Débit foyer (m 3 /h) d amm agrégats (µm) Diam. Part. élémentaire (nm) Teneur en H 2 O et condensats des aérosols (%) PMMA 4,7 ±,1 4 ± 8 2 % PMMA 1,8 ±,2 ± 1 2 % PMMA/LEXAN 4 1, ±,2 48 ± 1 2 % PMMA/LEXAN 1, ±,2 6 ± 12 2 % PMMA/PVC 4-6 ± 12 2 % PMMA/PVC - 77 ± 1 3 % 4. MODELE DE COLMATAGE Devant la complexité des résultats et des paramètres intervenant dans le colmatage des filtres par des aérosols de combustion, l'état actuel des connaissances ne permet pas de décrire ce colmatage par une loi phénoménologique. L'établissement d'une relation empirique, à partir de certains paramètres judicieux, lui a donc été préféré

5 Le tableau 2 ci-après regroupe les paramètres dont l'influence a été mise en évidence au cours de l ensemble des travaux menés en commun par IRSN et AREVA NC. Tableau 2 : Paramètres dont l influence a été mise en évidence Paramètres directs Paramètres indirects Filtre Aéraulique Produits de combustion Régime de combustion plant / plissé Vitesse de filtration masse surfacique déposée flux thermique incident vierge / pré-colmaté diamètre des agrégats morphologie des agrégats diamètre des particules élémentaires teneur en eau /condensats débit de ventilation du foyer [O 2 ] de l air de ventilation du foyer nature du combustible Parmi ces paramètres, ceux liés aux filtres, au régime aéraulique et aux produits de combustion peuvent être qualifiés de principaux (ou directs), car ils constituent des données de base caractérisant le filtre ou le terme source incendie et sont donc susceptibles, même si leur détermination peut s'avérer délicate, d'alimenter un modèle. Ceux liés au régime de combustion peuvent être qualifiés de secondaires (ou indirects), car ils influencent essentiellement les caractéristiques des aérosols de combustion émis (morphologie, diamètres, teneur en eau/condensats des aérosols) et, bien qu il ne soit pas toujours aisé de pouvoir les relier aux paramètres caractérisant les produits de combustion, ils ne seront donc pas pris en compte comme paramètres du présent modèle. Modèle empirique de colmatage des filtres THE Les travaux réalisés ont permis de corréler certains des paramètres dits secondaires (débit et [O 2 ] de l air de ventilation du foyer) au diamètre des particules élémentaires de l agrégat (l un des paramètres directs). Dans le modèle empirique initial décrivant le colmatage des filtres THE par les aérosols de combustion [] [6], le paramètre lié à la granulométrie des agrégats d aérosols (diamètre aérodynamique) a dont été remplacé par le diamètre des particules élémentaires des agrégats. De plus, un paramètre tenant compte de la teneur en eau et en condensats des aérosols déposés sur le filtre THE a également été introduit dans la relation. Cette dernière se présente maintenant sous la forme suivante : R R = 1+ a.1- Tc M ae ( ). + b. ( 1 Tc). d pe R et R représentent les résistances aérauliques du filtre colmaté et vierge (kg/s.m 4 ), M ae la masse surfacique d'aérosols déposés sur le filtre (g/m 2 ), Tc la teneur en eau et en condensats des aérosols déposés, d pe le diamètre moyen des particules élémentaires composants les agrégats d aérosols (m), v la vitesse de filtration (m/s) et a, b des constantes expérimentales du modèle (indépendantes du combustible). Les valeurs des constantes sont présentées dans le tableau 3 ci-après. Tableau 3 : Constantes du modèle de colmatage proposé a (m 3 /g) b (m 8 /(g 2.s 2 )) 2,8.1-8,.1-21 Les figures et 6 montrent qu il y a un bon accord entre les résultats expérimentaux et le modèle empirique proposé lorsque le caractère «solide» des aérosols n est pas trop modifié par d éventuels condensats (teneur en eau et en condensats des aérosols déposés sur le filtre THE 2 %). En effet, M v.d ae pe 2 - -

6 pour une teneur en eau et en condensats des aérosols déposés sur le filtre de 3 %, le modèle proposé surestime le colmatage du filtre THE. Ceci s explique par le fait que lorsque la teneur en condensats de l aérosol devient trop importante, le caractère des aérosols déposés ne peux plus être considéré comme essentiellement «solide» et tend à devenir partiellement «liquide». Le mécanisme de dépôt des aérosols solides sur le filtre étant différent de celui d un aérosol liquide, formation de dendrites avec les particules solides et formation de ponts avec les particules liquides [4], les constantes a et b du modèle proposé ne sont donc plus valables. Pour ces aérosols dont le caractère est essentiellement liquide, il semble, cette fois, peu probable de pouvoir établir une relation empirique indépendante de la nature des aérosols. En effet, le pouvoir colmatant de ces aérosols dépendra également de paramètres physiques liés à leur nature chimique (viscosité et tension superficielle entre autres) P MMA 1 % V = 2,1 cm/s P MMA % LEXAN % V = 2,1 cm/s P MMA % P VC % V = 2,1 cm/s Mo dèle P MMA 1 % mo dèle P MMA % LEXAN % mo dèle P MMA % P VC % R/R Mae (g/m 2 ) Figure : Comparaison expérience / modèle pour des filtres THE colmatés à la vitesse de filtration de 2,1 cm/s par des aérosols issus de divers combustibles P MMA 1 % V =,23 cm/s P MMA % LEXAN % V =,23 cm/s P MMA % P VC % V =,23 cm/s Mo dèle P MMA 1% Mo dèle P MMA % LEXAN % Mo dèle P MMA % P VC % R/R Mae (g/m 2 ) Figure 6 : Comparaison expérience / modèle pour des filtres THE colmatés à la vitesse de filtration de,23 cm/s par des aérosols issus de divers combustibles - 6 -

7 . CONCLUSION Les résultats obtenus montrent qu il est possible de décrire le colmatage des filtres THE par des aérosols formés en cas d'incendie de combustibles solides au moyen d un modèle empirique prenant en compte l'influence de paramètres qualifiés de directs ou principaux (type de filtre, masse des aérosols déposés, diamètre moyen des particules élémentaires composant les agrégats d aérosols, teneur en eau/condensats et vitesse de filtration). Cependant, bien que ce modèle soit indépendant du combustible utilisé, il n est valable que si les conditions de filtration conduisent à un colmatage du filtre par un aérosol dont le caractère «solide» n est pas trop modifié par d éventuels condensats (teneur en eau et en condensats des aérosols déposés sur le filtre THE 2 %). Pour des aérosols dont le caractère est essentiellement liquide, il semble peu probable de pouvoir établir une relation empirique indépendante de leur nature, car le pouvoir colmatant de ces aérosols dépendra cette fois également de paramètres physiques liés à leur nature chimique (viscosité et tension superficielle entre autres). REFERENCES [1] MOCHO V.M., BRIAND A., LABORDE J.C. Influence de la vitesse de filtration sur le colmatage de filtres THE plissés pour différents types d'aérosols 14 ème Congrès Français sur les Aérosols, (1998) [2] DEL FABBRO L. Modélisation des écoulements d'air et du colmatage des filtres plissés par des aérosols solides Thèse de Doctorat, Université Paris XII, (2 juin 21) [3] OUF F.X., BASSO G., COUTIN M. Caractérisation des particules de suies émises lors des essais PICSEL_R2 et PICSEL_R3 Rapport IRSN/DSU/LPMA/6-12, (novembre 26) [4] PENICOT P. Etude de la performance de filtres à fibres lors de la filtration d'aérosols solides ou liquides submicroniques Thèse de Doctorat INP de Lorraine, (1998) [] MOCHO V.M., LABORDE J.C. Facteurs influençant le colmatage des filtres THE industriels par des aérosols formés en cas d incendie 18 ème Congrès Français sur les Aérosols, (22) [6] MOCHO V.M., BOUILLOUX L. RENZI V. Facteurs influençant le colmatage des filtres THE industriels par des aérosols formés en cas de feux de différents matériaux 2 ème Congrès Français sur les Aérosols, (24) - 7 -