L'influence de l'interface TiO 2 /TCO dans une cellule solaire à colorant

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1 13 10 ème Séminaire International sur la Physique Energétique 10 th International Meeting on Energetical Physics L'influence de l'interface TiO /TCO dans une cellule solaire à colorant T. Atouani 1, S.Saidane. 1 Université de Béchar, Algeria, Lao.CaSiCCE, ENSET-Oran, Algeria. Résumé Si le marché des cellules photovoltaïques est aujourd hui dominé à plu s de 90 % par le silicium cristallin, les composites organique/inorganique, encore au stade de l étude de faisailité d introduction sur le marché en termes de rendement et de fiailité, sont appelés à s imposer là où les technologies du silicium font défauts. Les matériaux organiques, autrement dits les plastiques, moins onéreux, apparaissent en effet de plus en plus comme une voie d avenir complémentaire, séduisante et crédile. Biodégradales, les polymères garantissent une technologie propre dans un contexte de développement durale. C est dans ce cadre que s inscrit notre étude. Elle analyse l état d art des cellules solaires organiques : celles électrochimiques à colorants ou de Graetzel dont la recherche actuelle les crédite d un rendement de plus de 11%, sur lesquelles eaucoup d espoir est mis pour le futur du photovoltaïque. Une tentative de modélisation et d optimisation de l interface TiO /TCO, dans les cellules de type Graetzel, montre la complexité de l étude optoélectronique de ces structures. Il y a lieu de ien comprendre la physique derrière chacune de ces technologies. Mot-clés: cellules Graetzel; cellules solaires à colorant DSSC; l'interface TiO /TCO ; Emission thermoïonique; arrière de potentiel. I. INTRODUCTION Dans le ut de mieux comprendre et de déterminer l influence de l interface TiO /TCO dans une cellule solaire à colorant, plusieurs modèles théoriques sont proposés. Parmi ces modèles celui de la arrière de Schottky en intégrant les différents modèles de diffusion des électrons. Le modèle de l émission thermoïonique est utilisé pour décrire le transfert des électrons à l interface TiO /TCO. L analyse paramétrique des résultats otenus permet de comprendre la variation de la puissance maximum (Pmax), et son effet sur la caractéristique (-V) en fonction de la hauteur de la arrière de Schottky (). Actuellement, le rendement énergétique de la cellule à colorant (DSSC : Dye-sensitized solar Cells) peut atteindre 10% (ou un peu plus). D avantage d améliorations se fondent sur une meilleure compréhension des mécanismes de la conversion d énergie solaire. II. RAPPEL THEORIQUE L injection des électrons du colorant excité vers la couche TiO joue un rôle important dans les DSSC [1]. La densité des électrons qui traversent la couche mince et poreuse du TiO vers l oxyde conducteur transparent (TCO : Transparent Conucting Oxide) dépend du flux de la lumière incidente et de l effet de piégeage-dépiégeage (trappingdetrapping). Les molécules du colorant oxydées sont régénérées par le médiateur redox ( I I 3 ). Finalement, le médiateur oxydé ( I ) dans l électrolyte est transporté à la 3 contre électrode où leur régénération se produit par les électrons transportés par l intermédiaire du circuit externe. Il est important de mentionner qu en raison de la taille des particules TiO très petite (environ 0 nm) ainsi que l effet écran screening de l électrolyte, il n y a aucun champ électrique macroscopique significatif dans la plupart des couches TiO minces et poreuses. Par conséquent, les électrons et les médiateurs redox sont transportés principalement par diffusion []. Les électrons photogénérés dans le colorant et injectés dans la ande de conduction (BC) du TiO vont augmenter la densité des électrons et décaler le niveau de Fermi (E F ) plus prés du ord (BC). Théoriquement, la différence entre (E F ) du TiO et le potentiel redox de l électrolyte est approximativement égale à la phototension. Ceci est vrai dans le cas du circuit ouvert ; car dans ces conditions il n y a aucun courant qui traverse les interfaces électrode TiO / TCO et électrolyte / contre électrode. Cependant, dans les conditions de fonctionnement normal, les différences de potentielle additionnelles à travers ces deux interfaces doivent être pris en considération. Des études récentes ont prouvé que dans le cas du circuit ouvert, il y a la présence d un courant qui traverse l interface TiO / TCO et qui est dû à la recominaison des électrons avec les médiateurs redox oxydés ( I ) à l interface de TCO/ électrolyte [3]. Par conséquent, on s attend à ce que l interface TiO / TCO influe sur la tension en circuit ouvert (V CO ) et par voie de conséquence sur la caractéristique (-V). Dans cette étude, le modèle théorique utilisé est asé sur le principe de l injection thermoïonique des électrons dans le ut d étudier l effet de l interface TiO /TCO sur les caractéristiques de la cellule DSSC. 3 ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 13

2 14 Les andes d énergie d une DSSC sont présentées dans la figure.1. couche mince TiO est égale à la densité de courant à travers le contact TiO /TCO. L expression de (V) et de () peut être otenue en trouvant (V 0 ) et (V 1 ) et en remplaçant ces expressions dans l équation (1). La différence de potentiel (V 0 ) est otenue en utilisant le modèle proposé par Sodergren [4]. La génération, le transport et la recominaison à l état d équilire sont décrits par l équation de continuité suivante : Fig.1 : Diagramme de andes d énergie de la DSSC à l oscurité. Quand la DSSC est éclairée, les niveaux de Fermi de TiO et TCO augmentent à cause de la photoinjection comme le montre la figure.. Fig. : Diagramme des andes d énergie de la DSSC illuminée. La perte de tension (V ) à l interface de l électrolyte / contre électrode est négligée dans cette analyse car on se limite à l étude de l influence de l interface TiO / TCO. Ainsi, la phototension peut s exprimée par l équation suivante : V V 0 V 1 (1) V 0 : La différence de potentiel entre le niveau de Fermi (TiO ) et potentiel redox de l électrolyte ; V0 EF TiO Eredox Eletrolyte () V 1 : La perte en tension à l interface TiO / TCO. Comme l interface TiO / électrolyte est en série avec l interface TiO /TCO, la densité de courant () à travers la n x) n( x) n D x ( 0 e x 0 x : Position ; distance dans la couche mince à partir de l interface TiO /TCO en (cm). (cm -3 ). (3) n (x) : concentration des électrons à la position ( x ) en 16 3 n 0 10 cm l oscurité. : la durée de vie des électrons en (s). : L intensité de la lumière incidente en (cm -.s -1 ). : Coefficient d asorption en (cm -1 ). D : Coefficient de diffusion des électrons en (cm.s -1 ). [5] : la concentration des électrons à Les conditions aux limites en court-circuit sont : n( 0) n (4) 0 et dn 0 (5) dx xd La densité de courant en court-circuit ( CC ) est donnée par l équation suivante : el L cos( d L) sin( d L) L exp( d) CC (1 L )cosh( d L) (6) e 1, C; La charge élémentaire ; L D ; la longueur de diffusion de l électron en (cm) ; d : L épaisseur du film (couche mince) en (cm). Quand la DSSC fonctionne sous éclairement, une tension apparaît due à la différence de potentiel entre le niveau de Fermi et le potentiel de redox de l électrolyte. La densité électronique à x=0 devient : n( 0) n (7) et la condition aux limites à x=d reste inchangée (5). La solution de l équation de continuité (3) avec ces nouvelles conditions devient : ktm ( CC ) Lcosh( d L) V0 ln 1 (8) e edn0 sinh( d L) 3 1 La constante de Boltzmann k 1, K ; Le Facteur d idéalité m [6]; La température asolue T ( K). ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 14

3 15 L oxyde conducteur transparent (TCO) hautement dopé (ex. F-dopé, SnO ) a une grande conductivité et peut être considéré comme un métal [7].Ainsi, l interface TiO /TCO peut alors être assimilée à une arrière de Schottky [8]. Sous illumination, le flux d électrons à travers l interface TiO /TCO produit une perte de tension (V 1 ). Comme les électrons excédentaires sont injectés à partir du colorant excité au lieu des électrons de la ande de valence du TiO ; aucune recominaison ne se produit dans les couches de TiO et TCO. C est pourquoi, seul le transfert de charges à partir de TiO vers TCO est considéré. Selon la théorie du contact métal- semi-conducteur, l association d un métal et d un semi-conducteur conduit à un système caractérisé par un niveau de Fermi unique, Fig.3, dû à l équilire thermodynamique. Fig.3 : Diagramme de andes d énergie d un contact métal/semiconducteur idéal. Où q m : Travail de sortie du métal. s : Affinité électronique. La arrière énergétique d un tel contact ( q ) est déterminée par la différence des travaux de sortie et du type de matériau (type n ou p). Dans un cas non-idéal où les travaux de sortie du métal et du semi-conducteur ne sont pas identiques, les niveaux d énergie des andes de valence et de conduction se courent lors de l étalissement de l équilire. Fig.4. En fonctionnement, l application d une tension vient perturer cet équilire et favorise un écoulement des charges du semi-conducteur vers le métal. Le transport de charge à travers la arrière de potentiel peut faire appel à plusieurs mécanismes comme l indique la figure.4 : Puisque la couche TiO est légèrement dopée et la cellule fonctionne à température ordinaire (300 K), les électrons injectés par effet tunnel sont négligeales et seule l injection thermoïonique domine dans ce transfert des électrons [9]. Par conséquent, la perte de tension (V 1 ) à l interface TiO /TCO selon la théorie de l émission thermoïonique est donnée par l équation suivante : * e ev1 A T exp( ) exp( ) 1 kt (9) kt : La hauteur de la arrière de Schottky en (ev) h 6,6610 m kgs : Constante de Planck. * * m : Masse effective ; m 5,6m e( électron) TiO. [10] A * 4 * m ek 6 6,7110 Am K 3 h de Richardson. L équation (9) devient : V 1 kt e ln1 * A T exp( e pour kt) ; Constante (10) En remplaçant (8) et (10) dans (1) on otient l expression entre () et (V) de la cellule DSSC, ktm ( CC ) Lcosh( d L) kt V ln 1 ln1 * e edn0 sinh( d L) e A T exp( e kt) (11) III. RESULTATS ET DISCUSSIONS: L effet du contact TiO /TCO sur les performances de la cellule à colorant dépend de la hauteur de la arrière de Schottky, de la température et du courant de recominaison à l interface de TCO/électrolyte. Dans le cas d un circuit ouvert, la densité de courant de recominaison des électrons avec l électrolyte par l intermédiaire du TCO est de l ordre de 10-5 à 10-1 A.m -. [11]. Dans cette analyse théorique la densité de courant est prise égale à Am - [9]. Les résultats de la figure.5 montrent l effet de la arrière ( ) sur la perte de tension (V 1 ) à différentes températures. Fig.4 : Mécanisme de transport des charges au travers d une arrière de potentiel métal/semi-conducteur polarisée en direct. 1 : courant par émission thermoïonique. : courant d émission thermoïonique assistée par effet tunnel (type Fowler-Nordheim). 3 : courant par effet tunnel (type Fowler-Nordheim). ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 15

4 16 Fig.5 : Variation des pertes de tension à l interface TiO /TCO en fonction de la hauteur de la arrière de Schottky ( ). Il existe une valeur seuil de ( ) au dessous de laquelle les pertes (V 1 ) sont négligeales. Au-delà de ce seuil les pertes augmentent avec l augmentation de ( ). Ce seuil augmente avec la température. On remarque aussi qu aux températures asses, peu d énergie thermique est disponile pour que les électrons traversent l interface TiO /TCO ; ainsi, l augmentation de (V 1 ) exige une grande énergie électrique. Il existe une valeur seuil de ( ) au dessous de laquelle les pertes (V 1 ) sont négligeales. Au-delà de ce seuil les pertes augmentent avec l augmentation de ( ). Ce seuil augmente avec la température. On remarque aussi qu aux températures asses, peu d énergie thermique est disponile pour que les électrons traversent l interface TiO /TCO ; ainsi, l augmentation de (V1) exige une grande énergie électrique. La figure.6 illustre la variation des pertes (V 1 ) avec ( ) pour des densités de courant différentes. de cette valeur critique de ( ). Puisque la recominaison au niveau du sustrat TCO a un effet négatif sur (V CO ), il est préférale d utiliser un matériau TCO qui a un travail de sortie relativement as ou d utiliser une couche de locage. Les résultats expérimentaux montrent q une couche de locage au niveau du sustrat TCO empêche les «mauvaises» réactions chimiques et améliore les performances de la cellule. [3] L effet de arrière de Schottky ( ) sur la caractéristique (-V) de la cellule est représenté sur la figure.7. En raison de la faile densité de courant de recominaison dans le cas du circuit ouvert, l effet du contact TiO /TCO sur (V CO ) est petit ; mais quand la hauteur de arrière de Schottky est grande, l influence sur les performances de la cellule est significative. Fig.7 : Effet de la hauteur de la arrière de Schottky de l interface TiO /TCO sur la caractéristique -V. Le rendement de puissance est séparément représenté sur la figure.8. (Avec les mêmes données numériques précédentes). Il est au maximum est relativement constant jusqu à une valeur de ( ) d environ 0.6 ev et puis il diminue linéairement. Fig.6 : Variation des pertes de tension à L interface TiO /TCO en fonction de la densité de courant (). Ici encore, il existe une valeur seuil de ( ). L augmentation de () a comme conséquence une diminution Fig.8 : Effet de la hauteur de la arrière de Schottky de l interface TiO /TCO sur la puissance de la cellule DSSC. [9] ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 16

5 17 IV. COMPARAISON DES RESULTATS OBTENUS AVEC LES DONNEES EXPERIMENTALES: Le matériau le plus fréquemment utilisé dans TCO est le SnO dopé en F (SnO : F). La hauteur de arrière de Schottky de l interface TiO /TCO est autour de 0.5 ev, avec une petite variation compte tenu de la densité de courant et de la température. Les résultats théoriques avec =0.5eV ont été comparés par M. Ni [9] aux résultats expérimentaux de S. Sodergren [4], comme le montre la figure.9. Fig.10 : La caractéristique (-V) expérimentale pour différents matériaux de TCO [9] V. CONCLUSION Le modèle de la arrière de Schottky asé sur la théorie d émission thermoïnique a été développé et intégré dans les modèles de diffusion pour étudier l effet du contact TiO /TCO sur la tension en circuit ouvert (V CO ) et sur la caractéristique (-V) de la cellule solaire à colorant. On constate que cet effet de contact sur (V CO ) est significatif seulement quand le courant de recominaison par l intermédiaire du sustrat TCO est présent. Cet effet dépend de la hauteur de la arrière de Schottky, de la température et de la densité de courant. Pour des arrières de Schottky failes, l effet de l interface est négligeale sur la caractéristique (-V). Au fur et à mesure que la arrière augmente et au-delà de la valeur seuil, l effet devient significatif. Il augmente également avec l augmentation de la densité de courant (). Cette étude théorique et le modèle développé nous permettent d optimiser le choix du matériau approprié comme TCO pour une cellule solaire performante. Fig.9 : Comparaison des résultats du modèle avec résultats expérimentaux de S. Sodergren [9]. L effet de l interface TiO /TCO sur la caractéristique (- V) a aussi été étudié par Kron [15] en utilisant ZnO, Al, Au, et SnO : F comme matériaux TCO. Ils ont montré que les hauteurs de la arrière de Schottky étaient respectivement: 1.1, 0.7, 0.5 et 0.6eV. Ces résultats expérimentaux sont repris dans la figure.10. Le courant en court-circuit (CC) est faile en raison de l illumination à travers la contre électrode. Comme le montre cette figure, la dégradation du point de puissance maximum est grande lorsque la arrière de Schottky est significative (1.1eV). Pour SnO : F comme matériau TCO la dégradation du point de puissance maximum est moins importante. Les caractéristiques (-V) prévues par le modèle précédent sont qualitativement conformes aux données expérimentales de Kron [15]. RÉFÉRENCES [1] G. Franco,. Gehring, L.M. Peter, E.A. Ponomarev, I. Uhlendorf, Frequency-Resolved Optical Detection of Photoinjected Electrons in Dye- Sensitized Nanocrystalline Photovoltaic Cells,. Phys. Chem. B, Vol 103, pp , (1999). [] N. Papageorgiou, M. Gratzel, P.P. Infelta, On the relevance of mass transport in thin layer nanocrystalline photoelectrochemical solar cells, Sol. Energy.Mate & sol Cells, Vol 44, Issue 4, pp ,(1996). [3] P.. Cameron, L.M. Peter, How does ack reaction at the conducting glass sustrate influence the dynamic photovoltage response of nanocrystalline dyesensitized solar cells?. Phys. Chem. B, Vol 109, pp , (005). [4] S. Sodergren, A. Hagfeldt,. Olsson, S.E. Lindquist Theoretical Models for the Action Spectrum and the Current-Voltage Characteristics of Microporous Semiconductor Films in photoelectrochemical Cells,. Phys. Chem, Vol 98, pp , (1994). [5] G. Rothenerger, D. Fitzmaurice, M. Gratzel, Spectroscopy of Conduction Band Electrons in Transparent Metal Oxide Semiconductor Films: Optical Determination of the Fiatand Potential of Colloidal Titanium Dioxide Films,. Phys. Chem. Vol, pp , (199). [6] P.. Cameron, L.M. Peter, How important is the ack reaction of electrons via the sustrate in dye-sensitized nanaocrystalline solar cells?,. Phys. Chem. B. Vol 109, page 930, (005). [7] S. Ruhle, D. Cahen, Electron tunneling at the TiO/sustrate interface can determine electrical characteristics of dye- sensitized solar cells,. Phys. Chem. B, Vol 108, pp , (004). [8] E.H. Rhoderick, R.H. Williams, Metal Semiconductor Contacts, édition, Oxford University Press, New York (USA), page [9] M. Ni, M.ichael.L.H.Leung, Dennis.Y.C.Leung, K.Sumthy, Theoretical modelling of TiO/TCO interfacial effect on dye-sensitized solar cell performance, Sol. Energy.Mate & sol Cells, Vol 90, pp , (006). [10]. Ferer, R. Stangl,. Luther, On the modeling of the dye-sensitized solar cell, Sol. Energy.Mate & sol Cells, Vol 54, Issues 1-4, pp 55-64, ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 17

6 18 [11] P.. Cameron, L.M. Peter, How does ack reaction at the conducting glass sustrate influence the dynamic photovoltage response of nanocrystalline dye-sensitized solar cells?. Phys. Chem. B, Vol 109, pp , (005). [1].. Lee, G.M. Coia, N.S. Lewis, Curent dencity verus pentential characteristics of dye nanostructured semiconductor photoelectrodes1 analytical expressions,. Phys. Chem. B, Vol 108, pp , (004). [13] L. Dloczik, O. Ileperuma, I. Lauermann, L.M. Peter, E.A. Ponomarev, G. Redmond, N.. Shaw, Dynamic response of dye-sensitized nanocrystalline solar cells: Characterization y intensity- modulated photocurrent spectroscopy,. Phys. Chem. B mater. surf. interfaces iophys.) ISSN , USA, vol. 101, no49, pp , (1997). [14] K.D. Benkstein, N. Kopidakis,. Van de Lagemaat, A.. Frank, Influence of the Percolation Network Geometry on Electron Transport in Dye-Sensitized Titanium Dioxide Solar Cells,. Phys. Chem. B, Colorado (USA), Vol 107, pp , (003). [15] G. Kron, U. Rau,.H. Werner, Determination of the Effective Diffusion Constant of I3- Ions in Nanoporous TiO Networks,. Phys. Chem. B, Vol 107, page 1358, (003). ournal of Scientific Research N 0 Vol. 1 (010) 18

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