Corrections adiabatiques et nonadiabatiques dans les systèmes diatomiques par calculs ab-initio

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1 Correctons adabatques et nonadabatques dans les systèmes datomques par calculs ab-nto Compte rendu du traval réalsé dans le cadre d un stage de quatre mos au sen du Groupe de Spectroscope Moléculare et Atmosphérque UMR CNRS 6089 Par Julen FREMONT Sous la drecton de : Vladmr TYUTEREV, Drecteur de l équpe «Physque moléculare théorque et calcul numérque» (GSMA UMR CNRS 6089) Mchaël REY, Chargé de Recherche CNRS (GSMA UMR CNRS 6089)

2 Table des matères Introducton p.3 I) Hamltonen moléculare - approxmatons...p.4 1) Hamltonen moléculare général.p.4 ) Approxmaton de Born-Oppenhemer...p.6 3) Approxmaton adabatque de Born-Oppenhemer.p.6 4) Applcaton aux molécules datomques tratement perturbatf p.7 II) Méthodes de calcul ab nto..p.8 1) Prncpes du calcul ab nto.p.8 ) Méthodes et bases en calcul ab nto...p.9 a) Les méthodes..p.9 b) Les bases..p.11 c) Nos chox.p.1 3) Résultats obtenus...p.13 III) Calcul des nveaux ro-vbratonnels Applcaton à LH.. p.15 1) Théore Modélsaton..p.15 ) Méthode de calcul..p.16 3) résultats et comparason.p.17 a) courbes développées en sére de taylor p.17 b) comparason des spectres calculés et expérmentaux pour LH.p.19 Concluson p.1 Références p.

3 Introducton : Ces dernères années ont été le frut de nombreux efforts pour calculer les spectres rovbratonnels de molécules datomques de grande précson (données mcro-ondes, nfrarouges, ) et pour résoudre l équaton radale de Schrödnger. D un pont de vue expérmental, l essor de nouvelles technques (spectroscope CRDS, dodes lasers, par exemple) a perms d attendre un degré de précson (spectres à haute résoluton) pour les énerges proches de la lmte de dssocaton jusque là réservé aux études à basses énerges. D un pont de vue théorque, des modèles plus perfectonnés ont du être développés afn de pouvor analyser toutes ces nouvelles données. En partculer, l a été montré qu un tratement smultané précs de toutes les varétés sotopques d une molécule datomque n état possble que s des correctons (ou contrbutons) à l approxmaton de Born-Oppenhemer étaent ncluses. Depus une dzane d années, la réducton de données expérmentales prévot de prendre en compte (presque systématquement) les correctons adabatques à la foncton potentelle et non-adabatques, à l énerge cnétque dans l équaton radale. Toutes ces contrbutons dépendent de la masse des noyaux ; les termes adabatques au potentel sont donc très utles pour une étude mult-sotopque. Les termes non-adabatques sont dus aux nteractons entre les dfférents états électronques et sont notamment très préceux pour l étude d états ro-vbratonnels très exctés d espèce moléculares «légères». Ce traval, effectué au sen du G.S.M.A., a conssté dans un premer temps à évaluer par calculs ab-nto ces termes adabatques et non-adabatques, pour ensute pouvor les ntégrer dans un calcul de spectre moléculare, par méthode varatonnelle. Nous nous focalserons sur deux espèces dont les masses sont fables : H et LH. 3

4 I) Hamltonen moléculare - Approxmatons L objet de cette parte est de rappeler quelques ponts essentels régulèrement rencontrés dans les problèmes de spectroscope moléculare. Pour cela, nous serons amenés à présenter une noton clé en physque moléculare, plus connue sous le nom d approxmaton de Born- Oppenhemer (BO). Cette approxmaton, qu repose sur la séparaton des dynamques nucléares et électronques, est un très bon pont de départ pour commencer une étude et reste encore aujourd hu abondamment utlsée et souvent justfée. Cependant, ces dernères années, avec la formdable avancée des technques expérmentales de ponte (Cavty Rng- Down Spectroscopy, dodes lasers, expérences longs parcours, etc), les spectres d'états fortement exctés ne sont plus seulement accessbles, mas sont désormas obtenus à très haute résoluton ( cm -1 ). Dans ce cas, la modélsaton des spectres expérmentaux, avec les modèles théorques reposants sur l approxmaton BO, n est plus suffsante. Il devent notamment nécessare d nclure les effets non-adabatques, dus aux couplages avec dfférents états électronques, par le bas de méthodes théorques plus sophstquées. L'ncluson de correctons adabatques à la parte potentelle est également ndspensable pour reprodure les effets sotopques. Avant de consdérer ces dfférents ponts, rappelons brèvement la forme de l Hamltonen moléculare général. 1) Hamltonen moléculare général L Hamltonen d une molécule consttuée de N noyaux (n) de masses M α et de p électrons (e) de masse m s écrt sous la forme : p N η η H = α + Ve e + Ve n + V = 1 m α = 1 Mα où les Vx-y sont les termes de potentel coulomben exprmés comme : n n V V = e e j > j e n V n n = e r = j α α β > α j Z Zαe r α α Z R αβ e β Interacton électron-électron Interacton électron-noyau Interacton noyau-noyau avec r j : dstance entre l électron et l électron j. r α : dstance entre l électron et le noyau α. R αβ : dstance entre le noyau α et le noyau β e : charge de l électron de masse m. Z α : numéro atomque du noyau α de masse M α 4

5 Sous forme plus compacte, l Hamltonen moléculare va pouvor s écrre comme H ( r, = H ( r) + T ( V ( r, elec n + (1) où r et R sont respectvement les coordonnées électronques et nucléares. H elec (r) comporte l énerge cnétque des électrons ans que les termes d nteracton de type e-e. V(r, est l énerge potentelle totale des noyaux et des électrons. Enfn, T n ( représente l énerge cnétque des noyaux. En fxant l énerge cnétque des noyaux à zéro, on obtent alors l Hamltonen électronque qu va dépendre paramétrquement de R et l équaton aux valeurs propres va s écrre : [ H ( r) + V ( r, ] ψ ( r, = V ( ψ ( r, elec () Les V ( sont les énerges électronques pour une valeur donnée de R et les fonctons propres ψ (r, forment une base complète (appelée auss base adabatque) dans l espace électronque pour chaque R avec la condton d orthogonalté Afn de résoudre mantenant l équaton (1), cherchons à développer la foncton d onde totale comme (appelée auss Born-Oppenhemer expanson dans la lttérature) telle que * ( r, ψ j ( r, dr ( j( ψ = δ Ψ( r, = ψ ( r, χ ( H ( r, Ψ( r, = εψ( r, où ε est l énerges totale du système. Afn d obtenr l équaton pour la foncton d onde nucléare χ (, développons (1) sous forme dfférentelle, multplons par ψ j * (r, pus ntégrons par rapport à r. Il vent fnalement [ T ( V ( ] χ ( Λ ( χ ( = εχ ( n + j j L nteracton entre les états électronques et j est décrte par le terme Λ j ( qu s exprme comme : η η Λj ( = [ Fj. + Gj ] = [ ( R j(. + ( R j( ] M M Notons que F j est un vecteur ant-hermtque dans l espace des coordonnées nucléares et G j est un terme scalare. Contrarement à V ( qu est dagonal dans la base adabatque, F j est purement non dagonal. Il est auss mportant de noter qu en présence d une ntersecton conque entre deux courbes ou surfaces d énerge potentelle, les termes de non-adabatcté gouvernés par F j dvergent au vosnage de ce crosement. Ce cas extrême, mas parfos rencontré dans les systèmes polyatomques, peut être traté en effectuant une transformaton untare (appelée adabatc-to-dabatc transformaton) sur la base adabatque untale. Ans dans la nouvelle base, dabatque ou quas-dabatque cette fos, les termes de couplage seront mnmsés suvant la transformaton. Mas nous ne développerons pas plus cette approche qu sort du cadre de notre étude. j j j (3) 5

6 ) Approxmaton de Born-Oppenhemer L approxmaton BO se base sur le fat que le rapport (m/m α ) est pett, c'est-à-dre sur la séparaton des varables nucléares et électronques. Les noyaux effectuent des mouvements de fable ampltude autour d une poston d équlbre et on suppose alors que la dstance énergétque entre les états électronques est élevée. Dans ce cas, on peut conclure que la dépendance nucléare dans ψ (r, est fable, de sorte à pouvor écrre : Ψ( r, =ψ ( r) χ ( Dans ce cas, on magne ben que l équaton (3) devent [ ( + V ( ] χ ( = εχ ( T n Au vosnage de l équlbre, l énerge électronque vare peu, de sorte que V( joue le rôle d énerge potentelle pour le mouvement des noyaux. De plus, cette approxmaton permet de supprmer tous les termes correctfs nversement proportonnels aux masses nucléares ; cela veut dre que même pour des études «en fond de put», des molécules hydrdes très légères (H, LH, ) peuvent ne plus satsfare à BO. 3) Approxmaton adabatque de Born-Oppenhemer L approxmaton adabatque, appelée auss approxmaton adabatque de BO, consste cette fos à consdérer les noyaux dans leurs vraes postons mas à néglger les nteractons entre les dfférents états électronques. Cette fos l équaton (3) devent [ T ( + V ( Λ ( ] χ ( = εχ ( n Les noyaux évoluent alors dans un potentel effectf V eff =V(+Λ ( qu va mantenant dépendre de la masse. C est pourquo un tel tratement peut s avérer très utle pour étuder les effets sotopques dans les spectres moléculares ; chaque espèce sotopque possède donc son propre potentel. Remarque : La premère correcton dans la théore des perturbatons à l approxmaton BO n est autre que la contrbuton adabatque Λ j (. Les contrbutons non-adabatques sont consdérées comme les correctons au second ordre. 6

7 4) Applcaton aux molécules datomques tratement perturbatf Ben que nous ne sachons par résoudre exactement l équaton aux valeurs propres de l Hamltonen moléculare, l est possble d effectuer un tratement perturbatf dans la base adabatque de l Hamltonen électronque. Bunker et Moss 7 pus Watson 1 ont obtenu un Hamltonen de vbraton-rotaton effectf pour l état électronque de base d une molécule datomque. Ben que cette méthode at été applquée aux espèces datomques, elle peut être transposable vers des espèces polyatomques plus complexes, ce qu sera le but ultme de ce traval à terme. Pour une molécule datomque A-B dans son état électronque de base, l Hamltonen exprmé dans le repère du centre des masses est donné par : H ( r, = (1/ m) ps + (1/ M N ) P + B( J L) + (1/ µ ) PR + V ( r, avec µ=m A M B /(M A +M B ) la masse rédute des noyaux, M N =M A +M B est la masse nucléare totale ; p s est le moment des électrons et P R le moment conjugué de R. J est le moment angulare total de la molécule et L est le moment angulare des électrons, P est l mpulson du centre des masses que l on ne prendra pas en compte en supposant le centre des masses mmoble. Enfn, B=h /8π µr est la constante rotatonnelle et h la constante de Planck. L Hamltonen électronque est alors défn par : H s ( r, = (1/ m) p V ( r, r, ψ ( r, = V ( ψ ( r, ) elec s + s H elec ( 0 0 R Après un calcul perturbatf poussé au second ordre, on montre que l Hamltonen nucléare effectf pour l état électronque de base s écrt comme : 1 1 h 1 H = P { µ ( } P + { µ ( } J ( J + 1) + V ( + V ( n R vb R R rot avec n' P 1 1 R 1 { µ vb( } = µ + µ = µ (1 + β( ) { rot } 0 V V n' n' 0 1 n' L x 1 ( = + B = (1 + ( ) µ µ µ V V µ α n' n' 0 1 µ ( ) 0 R V R = P + B L On note alors que ces masses vbratonnelles et rotatonnelles effectves dépendent de la poston R et des termes de non-adabatcté et varent ans suvant le nuage électronque. Comme l est souvent d usage dans la lttérature, nous réécrvons l Hamltonen comme : 1 η Hn = PR { 1+ β ( } PR + { 1+ α( } J ( J + 1) + V ( + V ( (4) µ µ R où V, α et β varent comme µ -1. 7

8 II) Méthodes de calcul ab nto Tout d abord, le logcel sur lequel j a réalsé mes calculs se nomme Molpro, nté par H.-J. Werner et P. J. Knowles et est régulèrement ms à jour par de nouvelles technques développées par dfférents auteurs. Ce logcel de chme quantque permet la réalsaton de nombreux programmes et le calcul de structures électronques ans que le calcul de nombreux termes présents dans nos expressons. Je vas décrre c très brèvement les prncpes du calcul ab nto. 1) Prncpes du calcul ab nto Le but ultme en chme quantque est de pouvor résoudre l équaton de Schrödnger électronque (), ce qu revent à chercher les énerges V (, représentées en terme de courbes ou de surfaces dans l espace des coordonnées nucléares. Le concept d énerge potentelle, qu repose sur la séparaton des mouvements électronques et nucléares est alors nhérent à BO, même s cette strcte séparaton peut être détérorée par l ajout de termes correctfs, comme nous avons pu le vor dans le I.1 c-dessus. Malheureusement, l équaton électronque, excepté pour des systèmes très smples comme l atome H, n est jamas exactement soluble, et nous sommes alors réduts à effectuer une sére d approxmatons pour pouvor la résoudre. Ces approxmatons ont généralement leu sot sur les fonctons d ondes, sot sur l Hamltonen. Concernant les fonctons d ondes, les méthodes ab nto sont gouvernées par le prncpe varatonnel (vor III.), qu assure que les énerges calculées ne peuvent jamas être nféreures à l énerge exacte. Dans ce cas, on peut toujours amélorer la convergence de l énerge en amélorant smultanément les fonctons d ondes. Ensute, l y a les méthodes perturbatves, basées sur la théore de Raylegh- Schrödnger, où l hamltonen est remané et est écrt comme une somme d opérateurs de Fock. La théore des perturbatons n est pas strctement varatonnelle dans le sens où les énerges calculées peuvent auss être nféreures à l énerge exacte. Enfn, l y a les méthodes coupled-cluster où la foncton d onde est exprmée comme e T ψ 0 où ψ 0 est la foncton d onde de référence et T est une somme d opérateurs d exctaton à 1,, n électrons. Pour ces tros méthodes, la foncton d onde va être développée comme une combnason lnéare de détermnants : où ψ est une spn-orbtale. Ψ = a ψ ψ... ψ 1 n 8

9 ) Méthodes et bases en calcul ab nto a) Les méthodes Nous venons de vor qu l exstat prncpalement 3 méthodes de calcul de structures électronques : varatonnelles, perturbatves, coupled-cluster. La méthode standard la plus smple utlsée en chme quantque est la méthode Hartree-Fock (HF), où une foncton à un électron évolue dans le champ effectf produt par les autres électrons ; c est pourquo HF est souvent nommée self-consstent feld dans la lttérature. Dans HF, qu est une méthode smple référence, les orbtales moléculares sont optmsées «varatonnellement», mas les fonctons HF ne sont pas fonctons propres de l Hamltonen exact. En général, les temps de calcul avec HF sont de l ordre de N 4 en temps CPU, où N est la talle de la base. De plus, au vosnage de la confguraton d équlbre, la méthode HF permet de recouvrr typquement 99% des énerges électronques mas se détérorent très rapdement lorsque l on s en élogne ; dans ce cas, l énerge de corrélaton, défne par avec E HF, l énerge électronque obtenue par HF, augmente auss très rapdement. Des méthodes plus précses ont alors été développées pour paller ce problème et ce manque de précson au-delà de l équlbre. La premère de ces méthodes, perturbatve, est celle de Møller-Plesset, qu peut être défne sous forme hérarchque : MP (premère correcton à HF), MP3 (doubles exctatons), MP4 (jusqu à quadruple exctaton). Ces méthodes perturbatves convergent généralement lentement et peuvent demander des temps de calculs assez longs (~N 7 en temps CPU pour MP4). Une alternatve aux méthodes perturbatves est la méthode CI (confguraton nteracton) qu consste à partr de la foncton de référence ψ 0 de HF à laquelle on ajoute toutes les smples, doubles, exctatons où les spn-orbtales de référence (jk ) occupées sont remplacées par les orbtales vrtuelles (abc ) : a a ab ab abc abc Ψ = Ψ0 + C Φ + Cj Φ j + Cjk Φ jk +... a ε corr = E j ab jk abc Les coeffcents C a, etc sont alors optmsés par le prncpe varatonnel. Pour un système à n électrons, la méthode Full CI consste à nclure toutes les exctatons possbles d ordre n, les temps de calcul ne sont alors plus rasonnables pour des systèmes mult-électronques. En pratque, les fonctons d ondes sont tronquées aux smples et doubles exctatons (CIS et CISD). A ttre d exemple, la précson de la méthode CISD (~N 7 en temps CPU) est équvalente à une méthode MP3. La trosème alternatve est la méthode coupled-cluster, de type CCSD, CCSDT, CCSD(T), etc, ncluant, tout comme CI, les smples, doubles, etc exctatons. La méthode CCSD(T) est une adaptaton de la méthode CCSDT, avec une précson très légèrement nféreure pour des temps de calcul beaucoup plus rasonnables. Cependant, les méthodes présentées c-dessus pour des états électronques «smple confguraton» ne sont plus fables lorsque l on veut s ntéresser aux états électronques exctés, comme c est le cas pour notre traval. Dans ce cas, on a alors recours aux méthodes mult-références ou mult-confguratons dans lesquelles on optmse non seulement les paramètres du développement CI comme dans la méthode CI décrte c-dessus, mas auss les exact E HF 9

10 orbtales moléculares elles-mêmes. Ces méthodes, qu amélorent légèrement la précson sur l énerge et consdérablement sur les fonctons d ondes, sont très coûteuses en temps CPU. Pour llustrer ce fat, la fgure.1 donne la courbe d énerge potentelle pour LH (état électronque de base) calculée dans la base avtz (vor paragraphe suvant) par les méthodes HF, CCSD, CCSD(T) et CI. : HF : CCSD : CCSD(T) : CI Fg.1 : Energes électronques pour LH (état de base) calculées dans la base avtz par 4 méthodes dfférentes. En rouge, l énerge calculée avec la méthode. La dfférence d énerge correspond en parte à l énerge de corrélaton. Pour 30 ponts, le temps de calcul est de 1 secs. En bleu, l énerge calculée en CCSD. La courbe obtenue est plus ouverte et les énerges sont abassées. Pour 30 ponts, le temps de calcul est de 18 secs. En vert, l énerge calculée en CCSD(T) est confondue avec la courbe calculée en CCSD. En réalté l énerge est très légèrement abassée et donc en melleur accord avec le résultat exact. Pour 30 ponts, le temps de calcul de 19 secs est légèrement supéreur à celu pour la méthode CCSD. En nor, l énerge calculée pour la méthode CI possède un bon comportement et tend un peu plus vers la soluton exacte. Pour 30 ponts, le temps de calcul est de 4 secs. La convergence des énerges suvant les méthodes est alors clarement llustrée. 10

11 b) Les bases = a D Les fonctons d ondes peuvent être exprmées comme une combnason lnéare Ψ, avec D un détermnant de fonctons d ondes D = Ψ Ψ... Ψ 1 n, avec ψ se décomposant en produt d une orbtale moléculare et d une foncton de spn ψ =φ σ, enfn l orbtale moléculare s écrt comme une combnason lnéare d orbtales atomques Φ χ µ C. C est µ le chox de la forme de l orbtale atomque χ µ qu caractérse la base. La base utlsant la forme d orbtale atomque la plus commune est la Slater-type orbtals l ζ. r m (STO). Elle est construte comme χ = r e Y ( θ, φ), avec r est la dstance électron-noyau, l µ le nombre quantque du moment angulare et Y l m l harmonque sphérque. Un autre type de base utlsé en chme quantque est de la forme l = µ a b c αr χ µ = x y z e, et se nomme Gaussan type orbtal (GTO). L avantage d une telle base est que le produt de deux GTO est auss une GTO. Notons cependant qu en pratque, l est nécessare d utlser plus de GTO que de STO pour arrver à une précson équvalente. La Mnmal bass sets (MBS) est la plus smple des bases, elle utlse les orbtales utles à la descrpton de chaque atome de la molécule. Par exemple : 1s pour H ; 1s, s, p pour C. La Double zêta (DZ) ajuste deux orbtales atomques de chaque type à la fos, ce qu correspond à l unon de deux MBS. On peut construre les bases trple zêta, quadruple zêta, de plus en plus grandes. La Splt valence bass sets (SV) utlse une base double zêta, trple zêta ou plus pour les couches électronques partcpant aux lasons de valence et utlse une mnmal bass set pour le reste des couches. Cette base permet une smple représentaton de la plupart de la chme quantque détermnée par les électrons de valences. L ajout de foncton de polarsaton aux bases précédentes pour tenr compte de la symétre de la molécule défnt les Polarsed bass sets, on ajoute des fonctons p pour une lason H et des fonctons d pour une lason C ou L. Récemment développée par Dunnng, la base notée aug-cc-pvnz (ou avnz en notaton smplfée) comme augmented correlaton consstent polarsed valence N-zeta comporte N orbtales atomques de chaque type et un jeu de fonctons de polarsaton, augmentées par l ajout de fonctons de dffuson. Les temps de calcul augmentent exponentellement avec N mas la convergence est très bonne. La fgure. llustre la convergence des calculs pour LH (état électronque de base) avec la méthode CI pour les bases avdz, avtz, avqz et av5z. 11

12 : avdz : avtz : avqz : av5z Fg. : Energes électronques de LH (état de base) calculées en CI avec les bases avdz, avtz, avqz et av5z. On remarque alors que plus la dmenson de la base sera grande, melleure sera la convergence de l énerge électronque avec en contre-parte des temps de calcul plus longs. Par exemple pour 30 ponts, le temps de calcul est de 9 secs en avdz (rouge), 1 secs en avtz (bleu), mn 51 secs en avqz (vert) et 36 mn 30 secs en av5z (nor). c) Nos chox La méthode de calcul CI apparaît comme étant la plus précse pour des temps de calcul comparables et c est tout naturellement que notre chox s est arrêté sur celle-c. Le chox de la base est lu beaucoup mons évdent, un comproms dot être fat entre précson et temps de calcul. La base av5z apparaît comme celle qu répond le meux aux condtons de ce stage de 4 mos. En effet le calcul du potentel BO pour la molécule LH, de la correcton adabatque et des deux correctons non-adabatques alpha et bêta a prs 4 jours, on pourrat faclement compter mos de calcul sur un même ordnateur pour une base av6z. 1

13 3) Résultats obtenus On constate que les expressons de V(, α(, β( et ( dépendent exclusvement de la structure électronque à un facteur près de masse rédute, tout comme dans la formule suvante : n' P 1 1 R 1 { µ vb( } = µ + µ = µ (1 + β( ) n' Vn ' V0 On a donc affare à des fonctons générales correctves pour un type de molécule donnée, qu l sufft de multpler ensute par la masse rédute de la molécule sotopque consdérée. Les deux types de molécules sotopques mses en avant sont H et LH. Nous allons confronter les résultats pour ces deux types de molécules et ans dédure certanes conséquences ren que le fat d ajouter deux électrons supplémentares. 0 Fg.3 : Energes électronques des tros premers états des molécules LH et H. Pour ces deux molécules, nous avons ben des postons d équlbre et des seuls de dssocaton dfférents. La premère courbe du bas correspond à V( pour l état électronque de base et sera utlsée dans le calcul du spectre moléculare. Les deux courbes suvantes permettent de rendre compte de l nfluence des termes nonadabatques, où elles ntervennent dans la sommaton n ' P 0 R pour β(, par n ' V n ' V 0 exemple. Nous remarquons que les premers états exctés de la molécule H ont un pods plus mportant que pour la molécule LH, de part les dfférences d énerge V n -V 0 plus fables, ce qu veut ben entendu dre que les termes non-adabatques auront un mpact plus mportant. Cette étude du spectre permet de tronquer dans la sommaton les termes dont les contrbutons sont néglgeables ; ans pour les molécules légères on peut rapdement néglger les contrbutons des états les plus exctés. 13

14 Fg.4 : Fonctons delta pour les molécules LH et H. Pour ces deux fonctons, le mnmum se trouve quasment à la poston d équlbre de la molécule consdérée. La contrbuton de delta pour H est plus mportante que celle pour LH (l ordre de grandeur est de 10 - pour H contre 10-3 pour LH), cec étant lé au fat que plus le nombre d électron (se stuant dans des états dfférents) est mportant plus la foncton d onde résultant de leur assocaton possède des dérvées premères est secondes fables. La foncton d onde à deux électrons de H donne donc des termes F j et G j ben plus mportants que ceux pour la molécule LH. Les courbes restent toutefos de forme très semblable. : Foncton alpha : Foncton beta Fg.5 : Fonctons alpha et bêta pour les molécules LH et H. Fonctons alpha en rouge et bêta en bleu. On constate encore une fos que mons la molécule possède d électron, plus la contrbuton des fonctons alpha et bêta sera mportante (ordre de grandeur 10-4 pour H contre 10-5 pour LH), toujours pour les mêmes rasons que précédemment. 14

15 III) Calcul des nveaux ro-vbratonnels Applcaton à LH La fnalté de ce traval est ben sûr d évaluer l nfluence des correctons adabatques et nonadabatques drectement sur les nveaux d énerge rovbratonnelle d une molécule. Nous focalserons notre dscusson sur la molécule LH dans son état électronque de base X 1 Σ +. 1) Théore Modélsaton Ces dernères décennes, pluseurs auteurs ont proposé dfférentes formes d Hamltonens rovbratonnels pour les molécules datomques dans leur état électronque de base en ncluant les correctons à l énerge cnétque et au potentel. Parm les dfférentes formulatons, nous allons suvre celle proposée par Herman et Asgharan 10 (HA) où l équaton de Schrödnger radale avec les correctons vbratonnelles et rotatonnelles s écrt : η d BO ad η [ 1+ β ( ] + [ U ( + U ( ] [ 1+ α( ] J ( J + 1) v J E ψ, = v, Jψ v, J µ dr µ R où µ est la masse atomque rédute pour une molécule datomque AB. Notons que contrarement à l Eq. (4), cet Hamltonen n a pas une forme complètement hermtque ; cependant, Bunker et Moss 7 ont montré que la transformaton passant de (4) à (HA) menat à un très fable changement dans le potentel effectf. C est pourquo un consensus a été fat dans la lttérature stpulant que les formes (4) et (HA) étaent équvalentes. Pour ce traval, nous ne chercherons pas à pousser les calculs de nveaux vers la dssocaton mas juste à modélser les nveaux d énerge pour des valeurs de v et J relatvement fables. Dans ce cas, les fonctons U BO, U ad, α et β peuvent être smplement exprmées sous forme polynomale. Notons cependant, pour pouvor décrre correctement les nveaux d énerge proches de la dssocaton ans que le caractère asymptotque du potentel quand R +, l aurat fallu sans doute utlser des modèles plus perfectonnés (de type Morse-Lennard-Jones). Pour LH, les données ab nto ont été ajustées par la méthode des mondres carrés à une forme analytque donnée par : U BO U ( = c z ad ( = µ j = 0 4 j = 0 4 R 1 α( ) = s z j µ j 8 j = 1 u j c jz j z j 4 R 1 β ( ) = t z j µ où z=(r-r e )/(R+R e ) est la varable d Oglve-Tppng qu assure une melleure convergence comparée à la varable usuelle de Dunham ξ=(r-r e )/R e, pour un nombre de termes équvalents, et reste fne dans l ntervalle 0 R<, s ben que le potentel U BO approche une lmte fne lorsque R +. Notons auss que nous travallons en cm -1 (en unté E/hc). Par ajustement, nous avons détermné R e = Angströms, que l on compare à la valeur de la lttérature calculée à partr des données expérmentales. j= 0 j 15

16 ) Méthode de calcul La résoluton de l équaton radale pour une molécule datomque est mantenant un problème ben connu et dfférentes méthodes s offrent à nous : méthodes ntégro-dfférentelles (Numérov-Cooley), méthodes perturbatves et méthodes varatonnelles. Les méthodes de type Numerov-Cooley sont partculèrement ben adaptées pour les problèmes à une dmenson mas ne permettent pas de trater smplement les équatons radales qu contennent une dépendance en R dans la parte cnétque, comme c est le cas pour nous. Pour les systèmes datomques, l a été montré au GSMA 3 que les méthodes perturbatves basées sur une généralsaton des transformatons de contact à n mporte quel ordre (mses en place ntalement pour les molécules tratomques) et varatonnelles donnaent des résultats très smlares. De plus, contrarement à Numerov-Cooley, nous ne sommes pas lmtés sur la forme de la parte cnétque qu est tratée de manère exacte. Pour ce traval, nous avons donc chos d effectuer nos calculs par une approche varatonnelle de type Rtz, qu consste à développer une foncton d essa ψ tral dans la base de fonctons prmtves, généralement choses comme étant fonctons propres de modèles à l ordre zéro (oscllateurs harmonques, de Morse, etc). Le prncpe varatonnel stpule alors que l énerge exacte E d un Hamltonen correspond à la valeur statonnare de la fonctonnelle de Rtz [ε] défne sur l espace des fonctons normalsables ψ tral Pour ce traval, nous utlserons [ ε ] Ψ = tral = Ψ tral Ψ tral Nmax v= 0 HΨ Avec Φ v ( les fonctons de l oscllateur harmonque exprmés à partr des polynômes d Hermte. On a alors ψ tral ψ et [ε] E quand N max +. En pratque, la matrce hamltonenne est tronquée à une certane valeur de N max et le calcul des énerges se rédut à la dagonalsaton de H dans la base prmtve orthonormée. Afn d évter de manpuler des ntégrales dans l Eq. (5), calculs souvent lourds et fastdeux, l algèbre dans la base de l oscllateur harmonque permet d obtenr des expressons analytques pour le calcul des éléments matrcels. Voc résumées c-dessous les prncpales étapes pour y parvenr :. Développement de U BO, U ad, α et β en sére de Taylor autour de R=R e avec MAPLE. Ex : 50 BO fn n 1 1 U ( = ξ = ( 1 ξ + 3ξ...) n R n=!. Converson en coordonnées normales sans dmenson (q, p), vor Eq. (17) de [3].. Passage H(p,q,J) H(a,a +,J), avec les relatons usuelles pour les opérateurs a et a +. Ce passage est effectué de manère tératve, ce qu permet d écrre l Hamltonen hermtque comme : Ψ tral tral dr dr c φ ( v v R e (5) + H = C mn Vm, n mn avec V h m, n + m n h + n m {( a ) a + ( 1 ( a ) a } 1 = ) 16

17 v. Calcul des éléments matrcels : avec v [m] =v(v-1) (v-) (v-m+1). v + r m + r m [ m] [ r ] ( a ) a v = v ( v + r m) 3) résultats et comparasons Les résultats que nous avons obtenus sont théorques, pour les comparer avec les données expérmentales nous nous appuerons sur le traval de Coxon 6 qu à partr des spectres observés, ajuste une foncton potentelle. a) Représentaton du potentel et des fonctons adabatques et non_adabatques ++ : ajustée n=8 ++ : Taylor N=50 ++ : ab nto Fg.6 : Courbe d énerge potentelle pour LH. Les ponts nors correspondent à notre potentel calculé par méthode ab-nto. En rouge, sont représentés les ponts ajustés au potentel ab nto par un polynôme de degré 8 en z. Le tracé bleu représente le développement de Taylor à l ordre N=50 du polynôme en z et est utlsé pour le calcul du spectre. On note que vers 3.5 Ang, la courbe en bleu représente une sorte de «mur» qu sera nécessare pour effectuer un calcul varatonnel dans la base de l oscllateur harmonque, afn d évter la formaton de faux mnma et de «pseudo états lés», par exemple. 17

18 : ab nto : Taylor Fg.7 : correcton adabatque delta pour LH Foncton delta en rouge et son développement de Taylor en vert. La foncton delta apporte une premère correcton au potentel BO, la branche ]0,1] de celle-c relève sgnfcatvement le potentel BO, par contre delta sur l ntervalle [1,] ne corrge que très fablement le potentel BO et nfluence donc très peu les nveaux peu exstés. Fg.8 : correctons non-adabatques alpha et bêta pour LH. Fonctons alpha et bêta en rouge et leurs développements de Taylor en vert. Les fonctons alpha et bêta provennent d un calcul pertubatf du deuxème ordre et permettent de prendre en compte les corrélatons de type cnétque entre noyaux et électrons. Celles-c apportent des correctons de l ordre de 1 cm -1 qu affectent prncpalement les états très exctés, comme le montre la courbe de bêta agssant sur l ntervalle [0 ;1.3] U [3.0 ; [. 18

19 b) comparason des spectres calculés et expérmentaux pour LH. Le spectre de LH a été calculé pour les deux espèces sotopques 6 LH et 7 LH avec notre potentel ab nto, correctons adabatques et non-adabatques ncluses. Il nous est ans possble d apprécer les correctons des dfférents termes apportées aux nvaux d énerge de la molécule, caractérsés par les nombres quantque ν et J assocés respectvement à la vbraton et à la rotaton moléculare de la molécule. Notre pont de comparason sera le calcul effectué par Coxon 6, par ajustement drect aux données observées. Tab.1 : Energes et correctons en cm -1 pour 6 LH. énerge calculée avec V BO énerge calculée avec V BO et delta correcton apportée par delta énerge calculée avec toute correcton correcton apportée par α ετ β ν J Coxon , , ,7165 6, ,7094-0, , , ,4819 6, , , , , , , , , , , ,4574 8, ,4431-0, , , , , , , , , , ,838 99, , , , , , , , , , , , , , , , ,1055 6, ,0755-0, , , , , , , , , , , ,4759-0, , , ,748 64, ,381-0, , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , ,9640-0, , , , , ,4750-0, , , , , , , , , , , , , , , , , ,6863-0,

20 Tab. : Energes et correctons cm -1 pour 7 LH. énerge calculée avec V BO énerge calculée avec V BO et delta correcton apportée par delta énerge calculée avec toute correcton correcton apportée par α ετ β ν J Coxon , , , , , , , , , , , , , , ,430 7, ,415-0, , , ,013 8, , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , ,8309-0, , , , , ,417-0, , , , , ,8100-0, , , , , , , , , ,6518 6, ,6486-0, , , , , ,9964-0, , , , ,655 58,595-0, , , , , ,7698-0, , , , , , , , , , , ,1505-0, , , , , , , , , , , ,888-0, , , , , , , , , , , ,876-0, , , , , , , , , , , , , , , , , , ,0446 On remarque que le spectre calculé à partr du potentel BO est en fable accord avec les résultats de Coxon, toutefos en ncluant la correcton adabatque on obtent des résultats cohérents avec ses résultats ; l erreur étant pour les états les mons exctés de quelque cm -1. La correcton adabatque ncurve légèrement le potentel BO ce qu tend à relever les nveaux d énerge passant de à cm -1 pour l état de base de la molécule 7 LH. S l on se réfère à nos valeurs calculées seulement avec BO, on peut soupçonner une erreur dans nos ab nto, peut être du à un mauvas chox de méthode ou de base? Au même ttre, la correcton apportée par delta semble élevée, c est pourquo l erreur fnale BO+delta semble se rédure et n est pas s mportante que cela. Tout cela reste cependant très relatf car les calculs ab nto avec les méthodes choses pour ce traval ne pourront jamas attendre la précson expérmentale. Par contre, l ordre de grandeur apporté par les correctons non-adabatques (10 - cm -1 ) semble en melleur accord par rapport à ce qu avat pu être constaté dans la lttérature (vor Ref.3 pour CO, par exemple). 0

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