A la mémoire de ma grande mère A mes parents A Mon épouse A Mes tantes et sœurs A Mes beaux parents A Toute ma famille A Mes amis A Rihab, Lina et

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3 Remeciements e tavail a été effectué au sein du laboatoie optoélectonique et composants de l univesité Fehat Abbas (Sétif, Algéie) en collaboation avec le goupe MALTA consolido du Dépatement du Physique Fondamental II, Institut des Matéiaux et Nanotechnologies, Univesité de La Laguna (Teneife, Espagne). Mes emeciements s adessent tout d abod au mon diecteu de thèse, Monsieu Kamel Kassali, maîte de conféence à l univesité de Fehat Abbas (Sétif). Ses idées, ses conseils et sutout la confiance qu il m a témoignée m ont pemis de mene à bien ces echeches. Je emecie donc aussi bien le scientifique que l homme. J expime ici, mes sincèes emeciements à toute l équipe du Dépatement du Physique Fondamental II, et plus paticulièement les pofesseus Alfonso Muñoz et Placida Rodíguez-Henandez pou m avoi acceuilli avec toujous beaucoup de gentillesse los de mon séjou à La Laguna (Teneife, Espagne), ainsi que pou l aide et les pécieux conseils qu ils m ont appotés. J aimeais aussi emecie l état Algéien qui a financé ma bouse d étude pendant 18 mois. Je emecie vivement Monsieu Khellil Bouamama, pofesseu à l univesité de Fehat Abbas (Sétif), qui m a fait l honneu d ête co-diecteu de cette thèse. Mes sincèes emeciements vont également aux membes du juy. Je suis tès econnaissant à Monsieu Abdessata EL-Akmi, pofesseu à l univesité de Badji Mokhta (Annaba), pou avoi accepté de péside ce juy. Ma gatitude va à Messieus les pofesseus Mokhta Ghes, Hafid Belkhi de l univesité Badji Mokhta (Annaba) et Badis Bennace de l univesité de Guelma, pou l honneu qu ils me font en acceptant de bien vouloi paticipe à ce juy de soutenance. Sans oublie tous les collègues du ente Univesitaie de Souk-Ahas dont l aide et le soutien m ont été pécieux au cous de cette thèse. Enfin, un gand meci à mes paents, mon épouse, mes tantes, mes sœus et toute ma famille pou leu encouagement constant et le soutien moale qu ils m ont assués depuis le début de cette thèse. Sans cela, ce tavaille n auait jamais été accompli.

4 A la mémoie de ma gande mèe A mes paents A Mon épouse A Mes tantes et sœus A Mes beaux paents A Toute ma famille A Mes amis A Rihab, Lina et Lamis

5 ملخص إن أنصاف النواقل III-V) ( ذو الا ساس الفوسفوري مثل المرآبات ) AlP و GaP و InP و ( BP وآذلك خلاي طها مثل (P (Ga x Al x-1 لها فعالية جد متميزة عند استخدامها في الا جهزة الالكتروضوي ية وفي تطبيقات أخرى لتطوير تكنولوجيات جديدة. لكن إنتاج هذه المرآبات ليس سهلا نتيجة صعوبات أثناء تصنيعها و من ثم تصبح المعرفة الجيدة لخواصها أمر حتمي و لازم. حديثا أصبحت طرق المبدأ الا ول تساعد على إعطاء تفسيرات دقيقة للملاحظات التجريبية و توجه بفاعلية الاختيارات التجريبية. إن الهدف من هذه الدراسة هو البحث عن الخواص البنيوية و الالكترونية والمرنة و آذا الديناميكية للمرآبات المذآورة أعلاه تحت تا ثير الضغط الهيدروستاتيكي. ترتكز حساباتنا على طريقة الكمون الوهمي المرآبة مع الموجة المستوية (PP-PW) و نظرية تابع الكثافة (DFT) و نظرية تابع الكثافة المثار (DFPT). النتاي ج التي توصلنا إليها هي من جهة على توافق جيد مع النتاي ج التجريبية المتاحة ومن جهة أخرى هي عبارة عن تنبو ات يمكن الاعتماد عليها. النظرية و

6 Abstact III-V semiconductos based on phosphous, such as compounds aluminium phosphide (AlP), gallium phosphide (GaP), indium phosphide (InP) and boon phosphide (BP), as well as thei alloys, such as gallium aluminium phosphide (Ga x Al 1-x P), have exceptional pefomance when used in optoelectonic devices and othe applications in developing new technologies. Howeve, the gowth of these compounds is not easy due to the difficulties involving in thei synthesis. Theefoe, a good knowledge of thei popeties is indispensable. Nowadays, ab initio methods ae helpful fo a micoscopic scale intepetation of expeimental obsevations and effectively guide the design of expeiments. The aim of this thesis is to investigate the stuctual, electonic, elastic and dynamical popeties unde hydostatic pessue of the above compounds. Ou calculations ae based on the pseudopotentials method coupled with plane wave (PP-PW), the density functional theoy (DFT) and the density functional petubation theoy (DFPT). Ou esults ae in good ageement with pevious expeimental and theoetical available esults and give eliable pedictions whee the data ae lacking.

7 Résumé Les semiconducteus III-V à base de phosphoe, tels le phosphue d aluminium (AlP), le phosphue de gallium (GaP), le phosphue d indium (InP) et le phosphue de boe (BP), ainsi leus alliages comme pa exemple le phosphue de gallium et d aluminium (Ga x Al 1-x P), pésentent des pefomances exceptionnelles losqu ils sont utilisés dans des dispositifs optoélectoniques et d autes applications dans le développement de nouvelles technologies. ependant, la fabication de ces composés n est pas facile, en aison des difficultés de synthétisation. D où, la bonne connaissance de leus popiétés est indispensable. De nos jous, les méthodes de types ab initio se évèlent de plus en plus comme étant un outil de choix pou intepéte à l échelle micoscopique les obsevations expéimentales et guide efficacement le choix des expéimentateus. L objectif de cette thèse est d étudie les popiétés stuctuales, électoniques, élastiques et dynamiques sous la pession hydostatique de ces composés mentionnés cidessus. Nos calculs sont basés su la méthode des pseudopotentiels couplés avec les ondes planes (PP-PW), la théoie de la densité fonctionnelle (DFT) et la théoie petubative de la fonctionnelle de la densité (DFPT). Nos ésultats sont, d une pat, en bon accod avec les ésultats expéimentaux et théoiques disponibles, et d aute pat constituent une fiable pédiction.

8 Liste des figues Liste des figues hapite I : Figue I-1: Diagamme d algoithme de la théoie de la densité fonctionnelle. hapite II : Figue II-1 : Tacé d un pseudopotentiel et d une pseudofonction pa appot au potentiel et à la fonction d onde exacte. Figue II- : Méthode de généation d un pseudopotentiel Toullie-Matins Figue II-3 : Pocédue de calcul de l énegie totale dans un solide pa méthode de type pseudopotentiels Ondes planes. Figue II-4 : Schéma de pincipe de détemination de l état fondamental géométique. hapite IV : Figue IV-1 : Réseau cistallin dans la stuctue zinc blende et leu pojections. Figue IV- : Pemièe zone de Billouin d un éseau cubique à faces centées. Figue IV-3 : (a) Réseau cistallin dans la phase NiAs et leu pojections. (b) Pemièe zone de Billouin d un éseau hexagonale. Figue IV-4 : Réseau cistallin dans la phase ocksalt et leu pojections. Figue IV-5 : Réseau cistallin dans la phase mcm et leu pojections. Figue IV-6 : Vaiation de l enthalpie en fonction de la pession pou AlP dans les deux phases zinc blende et NiAs. Figue IV-7 : Vaiation de l enthalpie en fonction de la pession pou GaP dans les deux phases zinc blende et mcm. Figue IV-8 : Vaiation de l enthalpie en fonction de la pession pou InP dans les deux phases zinc blende et ocksalt. Figue IV-9 : Vaiation de l enthalpie en fonction de la pession pou BP dans les deux phases zinc blende et ocksalt. Figue IV-1 : Vaiation de paamète de maille a (Å) de l alliage Ga x Al 1-x P pou < x < 1. Figue IV-11 : Vaiation de module de compessibilité pou < x < 1. Figue IV-1 : Stuctue de bandes de l AlP (phase zinc blende). Figue IV-13 : Stuctue de bandes de l AlP (phase NiAs). Figue IV-14 : Stuctue de bandes du GaP (phase zinc blende). B ( GPa ) de l alliage Ga x Al 1-x P 1

9 Liste des figues Figue IV-15 : Stuctue de bandes du GaP (phase mcm). Figue IV-16 : Stuctue de bandes de InP (phase zinc blende). Figue IV-17 : Stuctue de bandes de InP (phase ocksalt). Figue IV-18 : Stuctue de bandes de BP (phase zinc blende). Figue IV-19 : Stuctue de bandes de BP (phase ocksalt). Figue IV- : Pofil de la densité de chage de AlP en phase zinc blende à PGPa. Figue IV-1 : Pofil de la densité de chage de GaP en phase zinc blende à PGPa. Figue IV- : Pofil de la densité de chage de InP en phase zinc blende à PGPa. Figue IV-3 : Pofil de la densité de chage de BP en phase zinc blende à PGPa. Figue IV-4 : Vaiation des gaps énegétique diect et indiect de l alliage Ga x Al 1-x P pou < x < 1. Figue IV-5 : Vaiation de densité de chage de l alliage Ga x Al 1-x P pou x.1,.5,.9. Figue IV-6 : onstantes élastiques ( ij ) en fonction de la pession pou AlP. (a) phase zinc blende. (b) phase NiAs. Figue IV-7 : onstantes élastiques ( ij ) en fonction de la pession pou GaP. (a) phase zinc blende. (b) phase mcm. Figue IV-8 : onstantes élastiques ( ij ) en fonction de la pession pou InP. (a) phase zinc blende. (b) phase ocksalt. Figue IV-9 : onstantes élastiques ( ij ) en fonction de la pession pou BP dans la phase zinc blende. Figue IV-3 : Vaiation des constantes élastiques de l alliage Ga x Al 1-x P pou < x < 1. Figue IV-31 : Vaiation de la chage effective de Bon B Z et la constante diélectique ε pou AlP (ZB), en fonction de la pession. Figue IV-3 : Vaiation de la chage effective de Bon B Z et la constante diélectique ε pou GaP (ZB), en fonction de la pession. Figue IV-33 : Vaiation de la chage effective de Bon B Z et la constante diélectique ε pou InP (ZB), en fonction de la pession. Figue IV-34 : Vaiation de la chage effective de Bon B Z et la constante diélectique ε pou BP (ZB), en fonction de la pession. Figue IV-35 : oubes de dispesion des phonons dans AlP et leu DOS : (a) stuctue zinc blende à P GPa et à P6.75 GPa. (b) stuctue NiAs à P 8.59 GPa.

10 Liste des figues Figue IV-36 : oubes de dispesion des phonons dans GaP et leu DOS : (a) stuctue zinc blende à P GPa et à P15.9 GPa. (b) stuctue mcm à P1.5 GPa. Figue IV-37 : oubes de dispesion des phonons dans InP et leu DOS : (a) stuctue zinc blende à P GPa et à P6.43 GPa. (b) stuctue ocksalt à P8.64 GPa. Figue IV-38 : oubes de dispesion des phonons dans BP et leu DOS : (a) stuctue zinc blende à P GPa et à P11.38 GPa. (b) stuctue ocksalt à P147.4 GPa. Figue IV-39 : Vaiation la chage effective de Bon Z B et la constante diélectique ε de l alliage Ga x Al 1-x P pou < x < 1. Figue IV-4 : Vaiation des féquences des modes optiques (TO) et (LO) au point Γ de l alliage Ga x Al 1-x P pou < x < 1. 3

11 Liste des tableaux Liste des tableaux hapite IV : Tableau 1 : Paamètes d équilibe : les constantes de éseaux (a, c ), le module de igidité (B ) et sa déivée ( B ) pou le AlP dans les phases zinc blende et NiAs. Tableau : Paamètes d équilibe : les constantes de éseaux (a, b, c ), le module de igidité (B ) et sa déivée ( B ) pou le GaP dans les phases zinc blende et mcm. Tableau 3 : Paamètes d équilibe : les constantes de éseaux (a ), le module de igidité (B ) et sa déivée ( B ) pou le InP dans les phases zinc blende et ocksalt. Tableau 4 : Paamètes d équilibe : les constantes de éseaux (a ), le module de igidité (B ) et sa déivée ( B ) pou le BP dans les phases zinc blende et Rocksalt. Tableau 5 : Paamètes d équilibe : le paamète de maille (a ), le module de compessibilité B et sa déivée B pou l alliage Ga x Al 1-x P dans la stuctue zinc blende avec < x < 1. Tableau 6 : Gaps indiect Tableau 7 : Gaps indiect Tableau 8 : Gap diect Tableau 9 : Gaps indiect Γ Χ E et diect Γ Χ E et diect Γ Γ E pou AlP dans la phase zinc blende. Γ Γ E pou GaP dans la phase zinc blende. Γ Γ E pou InP dans la phase zinc blende. Γ Χ E et diect Γ Γ E pou BP dans la phase zinc blende. Γ Γ Γ Χ Tableau 1 : Gaps diect E et indiect E de l alliage Ga x Al 1-x P dans la phase zinc blende avec < x < 1. Tableau 11 : onstantes élastiques ( ij ) des composés AlP, GaP, InP et BP à P GPA pou la phase zinc blende, à P8.59 GPa pou la phase NiAs de AlP, à P18.89 GPa pou la stuctue mcm de GaP, et à P 7.51 GPa pou la phase RS de InP. Tableau 1 : onstantes élastiques de l alliage Ga x Al 1-x P dans la phase zinc blende avec < x < 1. B Tableau 13 : hage effective de Bon Z et constante diélectique ε pou la stuctue zinc blende des composés AlP, GaP, InP et BP à P GPa. Tableau 14 : Féquences des modes optiques longitudinales (LO) et tansvesales (TO), au cente de la zone de Billouin, pou la stuctue zinc blende de AlP, GaP, InP et BP à P GPa et pou la stuctue ocksalt de InP et BP à pessions 7.51 GPa et 154. GPa, espectivement. 4

12 Liste des tableaux Tableau 15 : Féquences des modes optiques au cente de la zone de Billouin pou AlP en phase NiAs à pession 8.59 GPa. Tableau 16 : Féquences des modes optiques au cente de la zone de Billouin pou GaP en phase mcm à pession GPa. Tableau 17 : hage effective de Bon Z B et constante diélectiqueε de l alliage Ga x Al 1-x P dans la phase zinc blende avec < x < 1. Tableau 18 : Féquences des modes optiques tansvesaux (TO) et Longitudinaux (LO) au cente de la zone de Billouin de l alliage Ga x Al 1-x P dans la phase zinc blende avec < x < 1. 5

13 SOMMAIRE Sommaie Remeciements Liste des figues 1 Liste des tableaux 4 Sommaie 6 Intoduction généale 1 HAPITRE I Théoie de la Densité Fonctionnelle. I. 1. Les calculs ab initio en physique du solide 13 I.. L'équation de Schödinge 14 I. 3. Expession de l'hamiltonien 14 I. 4. Appoximation de Bon-Openheime 15 I. 5. Appoximation de Hatee 16 I. 6. Appoximation Hatee-Fock 17 I. 7. Théoie de la Densité Fonctionnelle (DFT) 19 I Pincipe de la théoie 19 I La densité électonique 19 I Théoème de Hohenbeg-Kohn I Pemie postulat de théoème de Hohenbeg-Kohn I Deuxième postulat de Hohenbeg-Kohn 1 I Equations de Kohn et Sham I Taitement de l échange et de coélation 5 I Appoximation de la densité locale LDA 6 I Appoximation du Gadient Généalisé GGA 6 I. 7.. Succès et limites de la DFT 7 I. 8. Théoie Petubative de la Fonctionnelle de la Densité (DFPT) 7 I Appoximation adiabatique 8 I. 8.. L appoximation hamonique 9 I Dynamique des éseaux 9 I Les popiétés diélectiques 3 HAPITRE II La méthode Pseudopotentiels et Ondes Planes II. 1. Les pseudopotentiels 34 II Qu est-ce qu un pseudopotentiel? 34 6

14 SOMMAIRE II. 1.. Pseudopotentiels à nome consevée 35 II Les pseudopotentiels de Toullie et Matins 38 II Les pseudopotentiels de Hatwigzen Geodecke Hutte 39 II Pocédue de généation d un pseudopotentiel atomique 4 II.. Les ondes planes 4 II.. 1. Desciption du cistal 43 II... Théoème de Bloch II.. 3. Echantillonnage de la zone de Billouin 43 II Méthode de Monkhost et Pack 44 II.. 4. Développement su une base d ondes planes 44 II.. 5. Résolution du poblème pa un calcul self-consistant 46 II.. 6. Détemination des géométies d équilibe 47 HAPITRE III Popiétés élastiques III. alcul des popiétés élastiques 49 III. 1. Définitions 49 III Expession de l énegie et des tenseus des constantes élastiques 49 III. 1.. Tenseu des containtes et équilibe mécanique 5 III Notation de Voigt 5 III.. onstantes élastiques pou les cistaux 5 III.. 1. onstantes élastiques pou un cistal à symétie hexagonale 5 III Tenseu des constantes élastiques 5 III Défomation 5 III... onstantes élastiques pou un cistal à symétie cubique 54 III Tenseu des constantes élastiques 54 III.... Défomation 54 HAPITRE IV Résultats et discussions IV.1. Popiétés stuctuales 56 IV Popiétés stuctuales de composés binaies III-P et effet de la pession 56 IV Méthode de calcul 6 IV Paamètes de maille et stabilité de phases 6 IV Equation d état 6 IV Pession de tansition 61 7

15 SOMMAIRE IV Phosphue d aluminium 61 IV Phosphue de Gallium 6 IV Phosphue d indium 63 IV Phosphue de boe 64 IV. 1.. Popiétés stuctuales de l alliage tenaie Ga x Al 1-x P 68 IV Intoduction 68 IV L appoximation du cistal vituel (VA) 69 IV Popiétés stuctuales de l alliage Ga x Al 1-x P 69 IV.. Popiétés électoniques 73 IV.. 1. Popiétés électoniques de composés binaies III-P 73 IV Stuctue de bandes 73 IV Phosphue d aluminium 73 IV Phosphue de gallium 75 IV Phosphue d indium 77 IV Phosphue de boe 79 IV Densité de chage 81 IV Phosphue d aluminium 81 IV Phosphue de Gallium 8 IV Phosphue d indium 83 IV Phosphue de boe 84 IV... Popiétés électoniques de l alliage tenaie Ga x Al 1-x P 85 IV Gaps énegétiques de l alliage Ga x Al 1-x P 85 IV.... Densité de chage de l alliage Ga x Al 1-x P 87 IV. 3. Popiétés élastiques 89 IV Popiétés élastiques des composés binaies III-P 89 IV onstantes élastiques 89 IV Effet de la pession su les constantes élastiques 91 IV. 3.. Popiétés élastiques de l alliage tenaie Ga x Al 1-x P 95 IV. 4. Popiétés dynamiques 97 IV Popiétés dynamiques des composés binaies III-P 97 IV alculs ab initio 97 IV Popiétés diélectiques 98 IV Popiétés vibationnelles 11 IV Féquences de vibation et les coubes de dispesion 1 8

16 SOMMAIRE IV. 4.. Popiétés dynamiques de l alliage Ga x Al 1-x P 11 IV Popiétés diélectiques de l alliage Ga x Al 1-x P 11 IV Popiétés vibationnelles de l alliage Ga x Al 1-x P 111 ONLUSION 114 REFERENES 116 9

17 INTRODUTION GENERALE

18 INTRODUTION GENERALE Intoduction généale Les semiconducteus III-V à base de phosphoe font l objet d un gand intéêt et suscitent de nombeuses echeches ces denièes années, que ce soit à des fins technologiques, pou leus éventuelles applications dans les domaines de l optoélectonique (les lases, les lecteus DVD, les télécommandes, les téléphones potables et autes dispositifs) et des télécommunications notamment, ou bien su un plan puement fondamental. Pami ces semiconducteus, le phosphue d aluminium, de gallium, d indium et de boe, qui acquièent une impotance paticulièe aussi bien que ses alliages (Le phosphue de gallium et d aluminium (GaAlP) comme exemple). Le phosphue d aluminium (AlP) constitue une souce d hydogène phosphoé, il est utilisé dans la fabication des semi-conducteus et dans la signalisation maitime. Il est également employé dans l industie agoalimentaie et comme endenticide (un poduit ayant la popiété de tue des ats, des insectes, etc.). Il est hydolysant (il éagit avec l eau), c est pouquoi il doit ête maintenu au sec, ca mélangé à l eau ou à un acide, il donne un hydoxyde et de phosphine PH 3, un gaz tès dangeeux, toxique et inflammable. Le phosphue de gallium (GaP) et d indium (InP) sont employés comme des plates fomes pou une vaiété de composants de communications à fibe et compis les lases, les diodes électoluminescentes (LED), les amplificateus à semi-conducteus, les modulateus et des détecteus photoélectiques optiques. Le phosphue de boe (BP) est intéessant pou la fabication des cellules photovoltaïques et les dispositifs micoélectoniques qui fonctionnent dans des conditions difficiles telles que les tempéatues élevées et les envionnements agessifs. Le phosphue de gallium et d aluminium (GaAlP) est utilisé pou la fabication des diodes électoluminescente (LED) émettant une lumièe vete et autes applications spécifiques. O, la fabication de ces composés n est pas facile. ependant la bonne connaissance des popiétés des ces matéiaux est cuciale, d une pat pou le contôle de la fabication des dispositifs électoniques et d aute pat pou la découvete de nouveaux matéiaux aux popiétés intéessantes. De nos jous, la modélisation physique pa simulation numéique joue un ôle de plus en plus pépondéant dans de nombeux domaines de la physique, gâce à leu succès dans la desciption et la pédiction des popiétés des matéiaux, 1

19 INTRODUTION GENERALE Les avancées technologiques dans le domaine de la mico-infomatique ont pemis aux calculs de stuctues électoniques, dits ab initio, de connaîte un gand esso ces denièes années. Pami les nombeuses méthodes dites ab initio qui ont gandement fait avance la physique de solide, la théoie de la densité fonctionnelle (DFT), qui a valu le pix de Nobel à W. Kohn en ette méthode fut développée pa Hohenbeg, Kohn et Sham ente les années 1964 et Elle pésente l avantage d ête simple à mette en œuve, d ête pédictive su l ensemble des matéiaux et enfin d ête utilisable su des systèmes de tès gandes tailles. Elle s impose aujoud hui au niveau de la echeche comme un outil tès puissant, utilisé dans pesque tous les domaines de la physique (physique de la matièe condensée, des liquides, des plasmas, l étude des sufaces et des nanostuctues, etc.), dans la biologie, la chimie, etc. ette utilisation intensive de la DFT est allée de pai ces denièes années avec la constuction de machines massivement paallèles. Pou se fixe les idées, on est aujoud'hui capable de taite, avec des stations de calcul, des millies d'atomes, en utilisant des codes pefomants su ces machines. Difféentes appoximations sont mises en œuve en DFT dans son application numéique. Pami elles, la méthode des pseudopotentiels couplés avec la méthode des ondes planes, qui est caactéisée pa sa gande pécision et la fiabilité de ses algoithmes. L objectif de cette thèse est de mette en évidence pa simulation numéique les popiétés stuctuales, électoniques, élastiques et dynamiques des semi-conducteus III-V à base de phosphoe (AlP, GaP, InP, BP et Ga x Al 1-x P). Nous espéons que ce tavail aide à une meilleue compéhension de ces popiétés physiques de ces semi-conducteus III-P. Nos calculs ont été exécutés à l univesité de La Laguna (Teneife, Espagne) su des machines équipées de difféents quadi-pocesseu (AMD Dual oe Opteon. GHz, AMD Dual oe Opteon.4 GHz et AMD Dual oe.8 GHz, Intel Quad oe Q66.6 GHz) pouvant fonctionne en paallèle. Le manuscit est oganisé comme suit. Dans le pemie chapite, nous pésenteons le cade théoique dans lequel sea effectué ce tavail. Il s agit de mette en évidence les pincipes qui sous-tendent un calcul ab initio, fondé su la DFT, ainsi que d intoduie les méthodes de ésolution qui ont été poposées, en paticulie les équations de Kohn et Sham et les appoximations utilisées pou taite la patie d échange et coélation. La théoie petubative de la densité fonctionnelle (DFPT) pou l étude des popiétés dynamiques sea appelée. 11

20 INTRODUTION GENERALE Le deuxième chapite est consacé à la méthode de pseudopotentiels couplés avec les ondes planes. Dans le toisième chapite, nous appelons la méthode de calcul des popiétés élastiques des matéiaux. Au quatième chapite, nous pésentons les ésultats de nos calculs des difféentes popiétés pou les composés binaies (AlP, GaP, InP et BP), ainsi que l alliage tenaie Ga x Al 1-x P. Finalement, note tavail sea achevé pa une conclusion généale. 1

21 HAPITRE I Théoie de la Densité Fonctionnelle

22 HAPITRE I Théoie de la densité fonctionnelle I. 1. Les calculs ab initio en physique du solide : Les simulations numéiques ont acquis une place de choix en physique et notamment en science de matéiaux. Elles peuvent seconde ou même se substitue aux expéiences. Deux types d appoches pincipales sont utilisées pou les simulations numéiques : L appoche semi-empiique et les calculs ab initio ou du pemie pincipe. Les deux appoches ont pou but de modélise les inteactions inte-atomiques. L appoche semiempiique est basée su des paamètes ajustables et de ce fait n est pas tansféable d un système à un aute. L aute appoche consiste à décie un système donné à pati de la desciption quantique des lois d inteactions ente les noyaux atomiques (les ions) et les électons [1]. ette appoche quantique est qualifiée du pemie pincipe ca elle ne equiet pas à pioi la connaissance expéimentale du système considéé et est donc tansféable à n impote quel système. La foce des calculs ab initio est de pouvoi étudie des matéiaux placés dans des conditions de pession et de tempéatue difficilement accessible à l expéience. D aute pat, la combinaison des calculs ab initio et des expéiences ouve des nouvelles pespectives en constituant une nouvelle voie de echeche. Ainsi les calculs peuvent aide à l intepétation des données dont la qualité est altéée pa les conditions expéimentales ou losque les techniques sont limitées à cause de l envionnement en conditions extêmes. La montée en puissance des essouces infomatiques a pemis de fanchi un nouveau cap dans les simulations ab intio : la pédiction de nouveaux matéiaux qui n ont encoe jamais été obsevées dans la natue et l étude de leus popiétés physiques. Les calculs ab initio utilisent dives fomalismes mathématiques afin de ésoude les équations fondamentales de la mécanique quantique, décites dans la patie suivante. es fomalismes eposent en effet, su un cetain nombe d'appoximations qui sont plus ou moins bien contôlées selon les difféents cas. Au cous de ce pemie chapite, nous pésentons tous d'abods des généalités quant au taitement quantique d'un système composé de plusieus paticules puis nous abodeons les deux gandes familles de calculs quantiques: l'appoximation de Hatee-Fock et le taitement de la coélation électonique d'une pat, et la théoie de la densité fonctionnelle d'aute pat. L'objectif commun à tout technique ab initio est de ésoude l'hamiltonien du système. 13

23 HAPITRE I Théoie de la densité fonctionnelle I.. L'équation de Schödinge : L équation de Schödinge est l équation de base de la physique théoique des solides. Elle pemet de touve les énegies et les fonctions d onde associées aux égimes stationnaies d un système donné. Tout cops cistallin peut ête considéé comme un système unique composé de paticules légèes (électons) et loudes (noyaux). L'état stationnaie des paticules est décit pa l'équation de Schödinge []: Ĥ Ψ EΨ (I.1) avec Ĥ est l'opéateu Hamiltonien, E est l'énegie totale du système et Ψ est sa fonction d'onde, qui dépend des coodonnées des noyaux et des électons, et contient toute Ψ Ψ,..., R,,.... l'infomation du système ( ) 1, 1 R i, i 1,... N e epésentent les coodonnées des électons, N e est le nombe d'électon et, i 1 N α sont les coodonnées des noyaux, α R i,... N est le nombe d'atomes dans le système. Sous l'appaente simplicité de sa fomulation se cache en fait plusieus poblèmes insolubles qui ont entaîné des appoximations et des méthodes de ésolutions oiginales. Nous détaillons cetaines d'ente elles au cous des paagaphes suivants, en paticulie celles que nous avons employées, à savoi la théoie de la densité fonctionnelle. I. 3. Expession de l'hamiltonien : Pou un système donné, l'hamiltonien total est un opéateu qui peut s'écie: Hˆ Tˆ + Vˆ (I.) avec Tˆ et Vˆ les opéateus associés espectivement à l'énegie cinétique et l énegie potentielle. Pou un système constitué d'électons et noyaux, on a: Tˆ Tˆ e + Tˆ N (I.3) Vˆ Vˆ + Vˆ + Vˆ (I.4) où: ee Ne NN Tˆ e Ne Tˆ Ne h i 1 m i i 1 l'électon. e i est l'énegie cinétique totale des électons et m e la masse de 14

24 HAPITRE I Théoie de la densité fonctionnelle Tˆ N Nα Tˆ noyau. Nα h α 1 M α α 1 α α est l'énegie cinétique totale des noyaux et M α la masse du Ne e Vˆ 1 ee est l'énegie potentielle de l'inteaction ente les électons. i 1 j i i j Z Z e Nα ˆ 1 α β NN est l'énegie potentielle de l'inteaction ente les noyaux, α α 1α β Rα Rβ V Z et Z β sont les chages des noyaux α et β, espectivement. Ne Nα Z N e Vˆ Ne est l'énegie potentiel de l'inteaction ente les électons et les noyaux. i 1α 1 R α i L'équation de Schödinge poua donc ête epésentée sous la fome: ˆ ˆ ˆ ˆ + T + V + V + V Ψ,,..., R, R,... EΨ,,..., R,,... (I.5) ( Tˆ ) ( ) ( ) e N ee NN Ne R Toutes les popiétés obsevables du système électons-noyaux sont contenues dans cette équation (I.5). Il suffit donc de la ésoude pou avoi accès aux états du système et à ses popiétés physiques. Mais, une solution exacte de cette équation est impossible ca il s agit de ésoude l équation de Schödinge pou un système de ( N e + N α ) cops en inteaction (on touve dans un cm 3 d'un solide cistallin pés de 1 atomes). Il est donc nécessaie de mette en œuve des pocédues simplificatices associées à quelques astuces mathématiques afin de ende possible l'obtention d'une solution appochée. I. 4. Appoximation de Bon-Openheime : L'appoximation de Bon-Openheime [3] est la base de beaucoup de calculs en physique de la matièe [4,5]. ette appoximation evient à sépae les mouvements des électons de ceux des noyaux. Elle est justifiée pa la masse elativement élevée du noyau pa appot à celle de l'électon (masse du poton envion fois gande que celle de l'électon). Dans le cade de cette appoximation, on étudie le mouvement des électons dans le champ moyen des noyaux supposés fixes. On écit la fonction d'onde sous la fome d'un poduit d'une fonction d'onde nucléaie et d'une fonction d'onde électonique: Ψ R, Ψ R Ψ, R (I.6) ( ) ( ) ( ) N e 15

25 HAPITRE I Théoie de la densité fonctionnelle où R et désignent espectivement les coodonnées ( Rα Rβ,..., RNα ) ( 1,,..., Ne ) ceux des électons. La fonction électonique (, R) e, des noyaux et Ψ dépend explicitement des coodonnées et paamétiquement des coodonnées R. L'équation de Schödinge s'écit alos: ( T + Tˆ + Vˆ + Vˆ + Vˆ )( Ψ Ψ ) E( Ψ Ψ ) ˆ (I.7) e N ee NN On suppose TN ( ΨN Ψe ) ΨeTN ΨN Ne ˆ ˆ. N e N e L'appoximation de Bon-Openheime (dite adiabatique) est valable losque la fonction d'onde électonique noyaux. On a alos: ) H Ψ Ψ Ψ Tˆ + Vˆ Ψ e s'adapte instantanément aux changements de positions des ( N e ) e ( N NN ) ΨN + ΨN ( Tˆ e + Vˆ Ne + Vˆ ee ) Ψe EΨN Ψe (I.8) ette appoximation est ésolue en deux étapes. Tout d'abod, on ésout l'équation électonique en supposant les noyaux fixes: Tˆ Vˆ + Vˆ Ψ E R Ψ (I.9) ( e + Ne ee ) e e ( α ) e où fixes. Ee epésente l énegie des électons qui se meuvent dans le champ cée pa des noyaux Puis, on ésout l'équation nucléaie dans le potentiel cée pa les électons: + Vˆ Ψ E E ( R ) Ψ ( Tˆ N NN ) N ( e α ) N (I.1) L'appoximation de Bon-Openheime découple ainsi le mouvement des électons et des noyaux. Dans cette appoximation les tansitions électoniques du mouvement des noyaux sont négligées. Il este donc à ésoude l Hamiltonien électonique dans l équation (I.9), où les ( ) α R sont des paamètes fixés pendant les calculs. est encoe un poblème à ( N ) électons insoluble diectement pa ésolution de l équation de Schödinge dès qu on dépasse un cetain nombe d électons. On a ainsi ecous à des appoximations supplémentaies. e I. 5. Appoximation de Hatee : La ésolution de l équation (I.9) est impossible du fait qu un gand nombe de paticules est mis en jeu. Le taitement de cette équation consiste à éduie le poblème de ( N e ) cops à celui d une seule paticule, ce qui pemet de considée la fonction d onde du système électonique Ψ comme le poduit diect des fonctions d onde à une paticule ϕ ( ) : e (,..., ) ϕ ( ) ϕ ( )... ϕ ( ) 1, N e 1 1 e Ψ (I.11) N e N e i i 16

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