Méthodes d approximation

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1 Méthodes d approximation «The underlying physical laws necessary for the mathematical theory of a large part of physics and the whole of chemistry are thus completely known, and the difficulty is only that the exact application of these laws leads to equations much too complicated to be soluble. It therefore becomes desirable that approximate practical methods of applying quantum mechanics should be developed, which can lead to an explanation of the main features of complex atomic systems without too much computation.» Paul Dirac Quantum mechanics of many-electron systems Proc. R. Soc. Lond. A 123, 714 (1929) Chapitre 9

2 Quiz de bienvenue

3 Peut-on employer une approche frontale? Considérons un atome de silicium (Z=14). 14 électrons en interaction coulombienne (avec le noyau et entre eux). Pour simplifier le traitement numérique du problème, on décrit chacun des 14x3 = 42 degrés de liberté à l aide d une base hilbertienne tronquée à seulement 10 états.

4 1. Méthode des perturbations Principe

5 Position du problème On cherche à résoudre l équation avec hamiltonien principal, dont les états propres sont connus. est une perturbation, supposée petite devant On écrit, où est du «même ordre» que et le nombre réel positif est supposé petit devant 1. Faisons un développement limité en

6 Condition de normalisation

7 Choix de la phase de convient également. On peut choisir tel que Par la suite, on notera simplement à la place de

8 Développement des états et valeurs propres

9 2. Méthode des perturbations Cas d un niveau non dégénéré

10 Cas d une valeur propre non dégénérée est l une des valeurs propres de, supposée ici non dégénérée. On pose, avec

11 Energie et état perturbés au premier ordre Cas Cas

12 Energie perturbée au deuxième ordre

13 Résultats dans le cas non dégénéré

14 Déplacement de l état fondamental On considère un système tel que la valeur moyenne de la perturbation dans l état fondamental (supposé non dégénéré) soit nulle :. Dans ce cas, le déplacement du niveau fondamental au plus bas ordre pertinent de la méthode des perturbations est 1. Toujours positif. 2. Toujours négatif. 3. Positif ou négatif selon la perturbation.

15 3. Méthode des perturbations Cas d un niveau dégénéré

16 Cas d un niveau dégénéré Equation à l ordre 0 : Equation à l ordre 1 :

17 Perturbation à l ordre 1 pour un niveau dégénéré Pour un niveau dégénéré, on obtient les états perturbés à l ordre zéro et les énergies perturbées à l ordre 1 en diagonalisant la matrice de la perturbation restreinte au sous-espace propre de considéré.

18 Exemple : la structure hyperfine de l hydrogène Interaction spin-orbite Structure fine Effet nul pour le niveau 1s Interaction magnétique électron-proton Structure hyperfine En l absence de perturbation, le niveau fondamental est dégénéré 4 fois. La méthode des perturbations consiste ici à diagonaliser la restriction de la perturbation au sous-espace propre de dimension 4, c est-à-dire la matrice 4x4 ci-dessous: Niveau 1s Triplet Singulet Levée de dégénérescence

19 4. Méthode variationnelle

20 Valeur moyenne de l énergie dans un état arbitraire E peut être inférieur ou supérieur à E 0 selon l état considéré.

21 La méthode variationnelle

22 Exemple numérique (1) : puits gaussien

23 Exemple numérique (1) : puits gaussien La qualité du résultat dépend de manière cruciale du choix de l ensemble des fonctions d essai.

24 Exemple numérique (2) : double puits gaussien

25 Exemple numérique (2) : double puits gaussien

26 Généralisation aux niveaux excités

27 La méthode variationnelle généralisée

28 Application à la chimie quantique Pour en savoir plus : CHI411 chimie moléculaire (Eric Clot et Gilles Frison) Combinaison linéaire d orbitales atomiques En pratique, on utilise plusieurs orbitales gaussiennes par atome. Prise en compte des interactions électroniques (champ moyen) Antisymétrisation (amphi 7) Orbitale moléculaire

29 Quelques orbitales moléculaires du benzène Méthode de Hartree-Fock (logiciel Spartan 14

30 Méthode des perturbations En résumé Cas d un niveau non dégénéré Cas d un niveau dégénéré Méthode variationnelle

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