Un fil quantique idéal

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1 Une chaîne de polymère conjugué, isolée en matrice cristalline, se comporte comme un fil quantique idéal. Par des mesures interférométriques, nous montrons que son émission de lumière provient d un état quantique dont la cohérence spatiale est macroscopique et s étend sur toute la longueur de la chaîne. Ce résultat original montre le caractère modèle de ce système pour l étude en matière condensée des propriétés fondamentales à une dimension. Al heure actuelle il existe peu de systèmes qui peuvent prétendre au statut de fil quantique modèle c est-à-dire très faiblement ou non perturbé par le désordre. On peut citer les nanotubes de carbone qui sont maintenant connus de tous et apparaissent comme les plus aboutis sur le plan structural ou encore les fils semi-conducteurs obtenus par des techniques sophistiquées de nanostructuration par épitaxie. Les procédés «alternatifs» permettant la fabrication de fils sont aussi nombreux. Certains exploitent les propriétés d auto-assemblage de molécules qui s empilent, d autres procèdent par enrobage métallisation par exemple de structures-patrons comme des polymères. Les systèmes produits sont de bonne qualité mais généralement encore trop désordonnés. Le désordre désigne les défauts structuraux, la présence d impuretés ou encore des inhomogénéités de la taille du fil ou même de son environnement. Du point de vue des propriétés électroniques, il est à l origine de la localisation des porteurs sur des niveaux discrets. Les propriétés purement unidimensionnelles sont alors perturbées, voire complètement masquées. Le polydiacétylène : une chaîne de polymère qui s aligne facilement 5Å R C C C C C R une unité monomère axe de la chaîne Figure 1 Structure chimique de la chaîne du polydiacétylène 3BCMU. Les groupements latéraux, notés R sur la figure, ne sont pas conjugués au squelette principal c est-à-dire qu il n y a pas de couplage entre les orbitales π des atomes de carbone de la chaîne et les orbitales des groupements. Ces derniers influencent extrêmement peu les propriétés électroniques de la chaîne centrale qui constitue le fil (en jaune sur la figure). Le système que nous étudions est particulièrement original. Il a la perfection structurale d un nanotube de carbone, des propriétés de confinement électronique comparables et l avantage, comme nous le verrons dans la suite, de posséder une réponse optique dans le spectre visible. Il est facilement adressable en tant qu objet individuel. Le système considéré est une macromolécule linéaire dont le squelette carboné présente une alternance de liaisons chimiques simples et de liaisons insaturées (doubles et triples) ; c est un polymère conjugué dont les motifs élémentaires (ou monomères) assemblés de façon périodique réalisent une chaîne parfaitement régulière et rectiligne c est-à-dire un véritable monocristal unidimensionnel. C est la nature même du mécanisme de polymérisation du composé considéré, un polydiacétylène (nous utiliserons dans la suite son nom de code : le poly-3bcmu), qui rend possible la préparation des chaînes dans un état d ordre aussi parfait. La structure correspondante est présentée en figure 1. Les chaînes du poly-3bcmu sont obtenues en déclenchant la polymérisation du cristal de monomère diacétylène correspondant par exposition à divers rayonnements (UV, électrons lents ou rayons gamma). La réaction se produit donc en phase solide. Elle est qualifiée de «topochimique» dans le sens où la réactivité dépend uniquement de la position relative des unités monomères au sein du cristal c'est-à-dire de l organisation moléculaire, elle-même fortement dépendante de la nature des groupements latéraux greffés sur les monomères de base. Les chaînes obtenues sont non contraintes et situées dans le potentiel périodique du milieu cristallin environnant. 92 Article proposé par : Thierry Barisien, thierry.barisien@insp.jussieu.fr, Laurent Legrand, laurent.legrand@insp.jussieu.fr, Valia Voliotis, valia.voliotis@insp.jussieu.fr, Institut des Nanosciences de Paris (INSP), Université Pierre et Marie Curie /CNRS/Université Denis Diderot

2 Nous avons démontré par des mesures de diffusion de lumière que, dans un cristal donné, la longueur moyenne des chaînes dépasse facilement la dizaine de microns (plus de unités monomères enchaînées). Le confinement latéral imposé par le système conjugué ne dépassant pas lui, la dizaine d angströms, la nanostructure obtenue est donc d une anisotropie exceptionnelle, encore inégalée. Le taux de polymère peut être ajusté facilement dans le cristal en modulant son exposition au rayonnement. Des taux très bas peuvent ainsi être obtenus. Dans cette situation les chaînes sont parfaitement isolées les unes des autres. D autre part, il n y a pas d interaction électronique directe avec la matrice qui est par ailleurs optiquement inactive dans les plages spectrales explorées. Deux populations de chaînes aux conformations légèrement différentes coexistent au sein d un même cristal, les chaînes dites «bleues» et les chaînes «rouges». Celles qui nous intéressent plus particulièrement sont les rouges compte tenu de leur rendement de luminescence élevé (~ 30 % à 10 K). La distance moyenne entre chaînes rouges dépasse facilement le micron. Elles peuvent donc être étudiées séparément les unes des autres dans des expériences de spectroscopie à haute résolution spatiale (voir encadré 1). Les conditions géométriques permettant la propagation de la réaction dans le solide sont drastiques et assurent la parfaite régularité de la chaîne formée. Les études cristallographiques confirment que la structure réelle du squelette carboné est quasiment celle qui est couchée sur le papier en figure 1. Fait unique, une chaîne est générée en l absence totale de désordre conformationnel. Le principe de réaction topochimique «garantit» d autre part que la chaîne se forme dans un environnement d une très grande homogénéité. Enfin la distance entre deux chaînes étant grande, une chaîne peut être étudiée dans une situation où elle est parfaitement isolée des chaînes voisines. Les interactions «inter-chaînes» encore mal caractérisées et difficilement modélisées dans les systèmes conjugués en phase dense peuvent être négligées. La chaîne du polydiacétylène 3BCMU isolée dans la matrice cristalline de son monomère est à la fois un modèle de fil quantique sur le plan topologique et un polymère conjugué modèle car idéalement ordonné, extrêmement proche des chaînes considérées par les théoriciens du domaine et plus généralement des cristaux 1D. Le poly-3bcmu comme les autres polymères conjugués non dopés est un semi-conducteur organique. Dans la chaîne, les couplages moléculaires entre orbitales π des atomes de carbone sont forts. Ils contribuent au confinement électronique le long du squelette carboné et à la délocalisation des électrons de valence. Plus le couplage a lieu sur des grandes distances et plus l énergie des excitations élémentaires est abaissée à l image de ce qui se produit pour une infinité de puits de potentiel couplés à une dimension et dont les niveaux discrets se fondent en des bandes. Ainsi dans notre polymère, l excitation de plus basse énergie accessible optiquement se trouve dans la gamme du visible. C est une excitation neutre composite, un exciton (voir encadré 2). L émission excitonique permet de sonder les propriétés électroniques caractéristiques du système. Un véritable système unidimensionnel La fluorescence excitonique est dominante et centrée à 2,28 ev, l énergie pour laquelle l absorption optique est maximale (on parle d une fluorescence de résonance). Cette raie d émission dite zéro-phonon a un profil spectral parfaitement lorentzien, preuve qu elle correspond à l émission intrinsèque d un objet individuel (voir figure 2 de l encadré 1). Une telle raie est dite homogène. L élargissement homogène d une raie existe en raison de tous les processus de perte de cohérence de l état créé : interaction avec l environnement (phonons), émission spontanée dans le cas d un atome. La largeur homogène d une raie est inversement proportionnelle au temps de cohérence de l état. Cette relation temps-énergie est valable dans le cadre d une interaction entre un niveau et un continuum d états et elle est analogue au principe d incertitude d Heisenberg. Dans le cas d une chaîne unique, l élargissement homogène de la raie est dû à l interaction très efficace entre l exciton et les phonons acoustiques de la matrice du monomère environnant. À basse température (10 K), la largeur homogène de la raie (voir encadré 1) est de l ordre de quelques centaines de µev conduisant à un temps de cohérence de l exciton noté ici τ LA de l ordre de la picoseconde. Cela implique que l exciton, pendant sa durée de vie effective (τ eff ~100 ps), se trouve très rapidement à l équilibre thermodynamique. Dans la mesure où la chaîne est un cristal unidimensionnel, se pose la question de la description adéquate du spectre énergétique des états : doit-on considérer des niveaux excitoniques discrets comme dans une molécule ou bien peut-on adopter un modèle de bande d énergie avec une densité d états caractéristique de la dimensionnalité du système (voir encadré 2)? L analyse des raies d émission permet de répondre à cette question. Dans le fil, du fait du fort couplage entre les électrons et les modes de vibration, des transitions radiatives assistées par phonons sont possibles. En plus de la raie zéro-phonon, des raies supplémentaires composent donc le spectre d émission, qui sont séparées de la résonance excitonique d un ou plusieurs quanta de vibration (raies vibroniques). Nous avons étudié en particulier la raie vibronique associée au mode d étirement de la double liaison (raie D). Un exciton disparaît en produisant un phonon optique longitudinal 1 de la chaîne dans l état fondamental et un photon. La raie D 1. Mode particulier de vibration de la chaîne. 93

3 Encadré 1 Spectroscopie-Image d un nano-objet individuel La possibilité de contrôler le taux de polymérisation, combinée au fort rendement de fluorescence des chaînes de polymère, permettent de réaliser des expériences sur une molécule unique grâce à un dispositif spectroscopique à haute résolution spatiale (micro-photoluminescence). Le monocristal étudié qui contient les chaînes est fixé sur le doigt froid d un cryostat conçu et réalisé au laboratoire, de très grande stabilité mécanique et fonctionnant à température variable entre 10 et 300 K. L échantillon est placé de telle façon que les chaînes soient alignées parallèlement à la fente d entrée du spectromètre. Le faisceau d un laser accordable polarisé parallèlement aux chaînes est focalisé au moyen d un objectif de microscope de grande ouverture numérique (0,6) permettant d obtenir une tache de focalisation à la limite de la diffraction de l ordre de 1 µm 2. L objectif est monté sur un dispositif piézoélectrique permettant de déplacer l excitation sur la surface de l échantillon avec une précision de 50 nm. Le signal de luminescence d une chaîne unique est recueilli par ce même objectif de microscope, et détecté par la matrice CCD refroidie à l azote après passage à travers le spectromètre imageur. Ce détecteur bidimensionnel permet d enregistrer des spectres mais aussi de faire de l imagerie. L intensité de la lumière émise est d une part dispersée en énergie par le réseau de diffraction dans la direction perpendiculaire à la fente d entrée du spectromètre et d autre part «photographiée» spatialement dans la direction parallèle à la fente, qui représente alors l axe des coordonnées le long de la chaîne. Le grandissement des optiques est tel qu un micron sur l échantillon correspond à un pixel sur la caméra CCD. La résolution spectrale est de 50 µev. Dispositif d interférences L image de la fluorescence de la chaîne est agrandie 100 fois dans un plan intermédiaire, sur un jeu de deux fentes solidaires en biseau et larges de 20 µm. La distance entre les deux fentes varie de 100 à µm. Compte tenu du grandissement, ces fentes permettent de sélectionner deux zones émettrices spatialement séparées sur la chaîne de 1 à 10 µm. La figure d interférences obtenue est imagée sur la fente d entrée du spectromètre et détectée par la caméra CCD. Figure 1 Dispositif expérimental de micro-photoluminescence et montage d interférences. Les miroirs amovibles permettent de basculer entre expérience de micro-photoluminescence et expérience d interférences. Figure 2 Spectres typiques de fluorescence zéro-phonon de chaînes de poly-3bcmu en excitation non résonnante. (a) spectre d un ensemble de chaînes isolées dont la largeur inhomogène, Γ inh, est de 2 mev. (b) spectre de micro-photoluminescence de quelques chaînes isolées et (c) spectre de micro-photoluminescence d une chaîne unique de polymère dans un échantillon très dilué. La largeur homogène, Γ 0, de la raie est dans ce cas de 350 µev. présente un élargissement asymétrique à haute énergie qui s accentue lorsque la température augmente (voir figure 2a). Nous avons reproduit ce comportement dans un modèle simplifié d exciton évoluant dans une bande associée à une densité d états unidimensionnelle variant comme l inverse de la racine carrée de l énergie (voir encadré 2). Au fur et à mesure que la température augmente, la bande d exciton est peuplée thermiquement vers des états d énergie croissante qui se recombinent alors par des processus assistés par phonons. Le profil de 94

4 Figure 3 Répartition spatiale de l intensité de fluorescence zéro-phonon d une chaîne unique de poly-3bcmu à basse température (10 K). La flèche représente la position du laser d énergie 2,47 ev. la raie d émission vibronique reflète donc directement la densité d états du système. La signature du caractère unidimensionnel du système se retrouve dans l évolution du temps de vie radiatif des excitons avec la température. Ce dernier a été déterminé à partir des mesures du temps de vie effectif et du rendement de fluorescence réalisées sur une collection de chaînes isolées. Il varie en T conformément aux prédictions théoriques pour une bande à une dimension peuplée thermiquement (voir encadré 2). Jusqu à présent dans les fils quantiques semi-conducteurs inorganiques, la densité d états 1D n a été mise en évidence que localement en raison du désordre résiduel qui subsiste dans ces structures. La chaîne de polymère, au contraire, apparaît comme un fil quantique quasiparfait dans son intégralité. Ses états excités doivent être décrits en termes d excitons remplissant une bande unidimensionnelle et non en termes de niveaux énergétiques discrets. Figure 2 a) Émission vibronique (vers l état D) d une chaîne unique mesurée à 10 K et 40 K. Le processus correspondant est repéré par la flèche orange sur la figure 2b. b) Schéma d excitation d une chaîne. Lorsqu on excite à la résonance (flèche R) les excitons du bas de bande en k =0, seules les émissions vers les états vibroniques de l état fondamental peuvent être observées ici l état D (flèche orange). La flèche NR correspond à une excitation non résonnante sur une transition assistée par phonon. Cette configuration permet d observer la fluorescence de résonance zéro-phonon (flèche verte) mais également toute autre émission vibronique. La fonction f(e) représente la population thermique des états excitoniques dans la bande. Elle est le produit de la statistique des excitons, n(e) et de la densité d états à une dimension, ρ(e). Un état quantique de cohérence macroscopique La répartition spatiale de l intensité de fluorescence (figure 3) est obtenue dans une expérience de spectroscopie-image telle qu elle est décrite dans l encadré 1. Alors que le spot du laser d excitation a un diamètre d un micron, l intensité de la fluorescence est répartie sur la totalité de la longueur de la chaîne, ici ~ 20 µm. La répartition spatiale de la fluorescence reste par ailleurs inchangée quelle que soit la position de l excitation sur la chaîne. Une telle étendue de l émission n a jamais été observée sur d autres types de fils quantiques où la luminescence est émise là où les excitations sont créées. Notons que dans les conditions de puissance d excitation où l expérience est réalisée, seul un exciton est photocréé en moyenne sur la chaîne pendant son temps de vie, ce qui exclut tout effet lié aux interactions entre excitons. Ces observations suggèrent que le profil spatial de l émission est d une part, «intrinsèque» à la chaîne et d autre part s établit sur une échelle de temps très courte devant le temps de vie de l exciton ( 100 ps à 10 K). Des mécanismes de transport conventionnels pourraient être invoqués pour expliquer ce phénomène, par exemple le transport diffusif ou balistique de l exciton. Le coefficient de diffusion est donné par la relation D = L 2 /τ, où L est l équivalent du libre parcours 95

5 Encadré 2 Propriétés d un système unidimensionnel, fil quantique Quantification des états Lorsque les dimensions d un cristal sont réduites à l échelle du nanomètre dans une, deux voire trois directions de l espace, les propriétés physiques sont dominées par des effets quantiques à cause du confinement spatial des porteurs de charge. Dans un cristal, les électrons sont libres de se déplacer dans des bandes d énergie permises séparées par des bandes d énergie interdites. Cela résulte de l interaction entre les électrons et le potentiel périodique cristallin dans les trois directions de l espace. Dans un fil quantique, les dimensions sont réduites dans deux directions (y et z par exemple), ne laissant plus qu un seul degré de liberté de mouvement aux électrons (suivant x). Par conséquent, le spectre d énergie sera quantifié comme dans un puits de potentiel suivant les deux directions de confinement et présentera un continuum d états une bande d énergie dans la direction de mouvement libre (figure 1). L extension spatiale du potentiel de confinement doit être telle que les énergies de confinement soient supérieures à l énergie thermique k B T. Ainsi les effets quantiques apparaissent pour des épaisseurs inférieures à une longueur caractéristique, la longueur d onde de De Broglie thermique λ = 2π h 2m * k B T, m* étant la masse effective de la particule. Les tailles typiques pour obtenir un confinement latéral fort sont ainsi de l ordre de 10 nm. Figure 1. Représentation schématique des sous-bandes d énergie pour un fil quantique en supposant une dispersion de l énergie parabolique en k. Suivant l axe libre x, l énergie est celle d une particule libre : E h 2 2 = k x 2m * et les états propres sont des ondes planes de vecteur d onde k x. La densité d états à une dimension est aussi représentée sur la partie droite de la figure. La densité d états Le nombre d états disponibles pour un électron dans un intervalle d énergie donnée est appelé densité d états. Elle est une caractéristique de la dimensionnalité du système. Alors qu à trois dimensions dans un cristal massif, la densité d états est une fonction continue variant comme la racine carrée de l énergie, à une dimension elle varie comme l inverse de la racine carrée de l énergie. Plus précisément la densité d états s écrit (sans tenir compte du spin) ρ( E) = L πh m * et présente donc une singula- 2( E E min ) rité à chaque minimum de bande E min. La notion de densité d états intervient dans toutes les propriétés physiques (électroniques, optiques, magnétiques...) du système étudié. L exciton Dans un cristal semi-conducteur, l absorption d un photon d énergie supérieure au gap amène un électron de la bande de valence dans la bande de conduction. L absence d électron dans la bande de valence constitue ce que l on appelle un «trou», de charge opposée à celle de l électron. L interaction coulombienne entre ces particules chargées conduit à la formation de paires liées, les «excitons». L énergie de ces états est inférieure au gap du semi-conducteur d une quantité qui représente «l énergie de liaison» de la paire, E b = µe 4 2ε 2 h 2, où µ est la masse réduite de la paire électron-trou. L exciton est également caractérisé par un «rayon de Bohr» a b = ε h 2 µe 2, qui définit sa taille, tout comme dans le cas de l atome d Hydrogène. Dans un cristal semi-conducteur massif, l énergie de liaison est petite (quelques mev), conduisant à des faibles modifications des spectres optiques. Mais dans un système de basse dimensionnalité, les effets excitoniques sont exaltés en raison du confinement quantique des porteurs. Ainsi dans un fil quantique à base de matériaux inorganiques (GaAs par exemple), l énergie de liaison d un exciton est 4 à 5 fois plus grande que dans le matériau massif. Dans les polymères conjugués, le confinement est intrinsèque à la chaîne. Les interactions électroniques sont peu écrantées et la constante diélectrique ε est petite (entre 2 et 3). L énergie de liaison augmente alors considérablement (E b 0,5 ev) et les effets excitoniques sont renforcés. Le rayon de Bohr est de l ordre de 10 Å, ce qui correspond à l extension spatiale de quelques monomères. Temps de vie radiatif L exciton a une durée de vie radiative correspondant au temps de recombinaison de la paire électron-trou avec émission d un photon. L équilibre thermique des excitons est un paramètre déterminant dans la modélisation du temps de vie radiatif des excitons à basse température. La façon dont les excitons vont peupler thermiquement les différents états d énergie disponibles dépend d une part de leur statistique mais aussi de la densité d états. Le temps de vie radiatif reflète donc le temps de décroissance de la population d excitons et sera caractéristique de la dimensionnalité du système. Ainsi, à une dimension, la théorie démontre que le temps de vie radiatif est proportionnel à la racine carrée de la température alors qu à deux dimensions (cas du puits quantique) la dépendance est linéaire. Dans un fil quantique inorganique typique de GaAs, de 5 nm d épaisseur, le temps de vie caractéristique des excitons a été mesuré et il est de l ordre de quelques centaines de picosecondes à basse température. Nous retrouvons le même ordre de grandeur dans le polymère étudié. 96

6 moyen, et τ l équivalent d un temps de relaxation. Une application numérique dans le cas où L correspond à la longueur de la chaîne (environ 20 µm) et τ au temps de vie (100 ps à 10 K), montre que le coefficient de diffusion devrait être de l ordre de 10 4 cm 2 s 1, donc supérieur de plusieurs ordres de grandeur au cas habituel d un semi-conducteur organique ou inorganique. De même, le transport balistique nécessiterait une énergie cinétique d exciton E =(1/2)m * X(L/τ) 2 de l ordre de 10 mev pour couvrir une distance de 20 µm en moins de 100 ps avec une masse effective d exciton m * X évaluée par ailleurs à 0,1 fois la masse de l électron. Or, la seule énergie cinétique présente dans le système est d origine thermique qui, à 10 K, est de l ordre de 1meV. En effet l excitation non résonnante utilisée dans les expériences d imagerie crée un état mixte vibronique exciton-phonon longitudinal optique. Comme la dispersion de la bande du phonon optique est négligeable, les règles de conservation de l énergie et du moment dans le processus imposent que cet état se dissocie en un phonon et un exciton chacun de moment k 0. L exciton est donc préparé avec une énergie cinétique quasi-nulle. Ainsi aucun des deux mécanismes de transport ne peut expliquer l étendue spatiale «macroscopique» de la fluorescence. La répartition spatiale de l émission reflète la probabilité de présence du centre de masse de l exciton sur la chaîne. On conçoit alors que la fonction d onde de l exciton est complètement délocalisée, auquel cas l état quantique observé a une longueur de cohérence macroscopique. Une telle situation est inédite dans des structures habituelles, où le moindre désordre empêche les effets de cohérence spatiale à longue portée de se manifester. Les expériences d interférométrie sont depuis toujours les expériences clés pour démontrer la nature cohérente d une source lumineuse. Une telle expérience a été réalisée sur une chaîne unique de polymère. Une image de la fluorescence a été formée optiquement dans un plan intermédiaire où une double fente d écartement variable a été placée, permettant ainsi de sélectionner deux points sources distincts spatialement sur la chaîne. Si la lumière provenant de ces deux points sources possède une relation de phase bien définie, une figure d interférences sera observée dans le plan de Fourier (figure 1, encadré 1). Le résultat de cette expérience est remarquable : les franges d interférences ainsi obtenues présentent un fort contraste et démontrent que la cohérence spatiale de l état radiatif atteint des longueurs typiques de la dizaine de microns (figure 4). L interfrange varie comme l inverse de l écart entre les deux points sources, ce qui permet de tester la cohérence de la fonction d onde sur des distances différentes. Nous vérifions ainsi que, sur toute la longueur de la chaîne, le déphasage ne dépend que de la différence de chemin optique entre les deux points. Un modèle microscopique pour la formation de l état L état quantique radiant formé peut être considéré comme un «paquet d ondes» d exciton qui, après avoir été créé localement à un instant donné, s étale spatialement sur toute la chaîne. À l instant initial de l excitation par le laser, la fonction d onde de l état photocréé est une superposition d ondes planes de vecteurs d onde k différents proches de k =0. Cette dispersion en k est d origine géométrique. Elle provient du fait que le faisceau incident est focalisé par l objectif avec un angle θ = 36. Les photons possèdent alors plusieurs composantes réparties dans un intervalle de largeur k donné par la relation k k v sin θ/2 (k ν étant le vecteur d onde du photon dans le matériau). Ainsi à l instant initial, tous les états k créés sont en phase, et leur superposition conduit à une fonction d onde ayant un maximum prononcé en x = 0 et s étendant sur une longueur imposée par l extension spatiale de l excitation, soit ici environ 1 µm. Se pose alors la question de la nature des mécanismes responsables de l étalement du paquet d ondes initialement photocréé. D après les lois de la mécanique quantique, un paquet d ondes évoluant librement dans le temps dans un potentiel constant subit un étalement. Dans le cas simple d un paquet de profil gaussien, la largeur cohérente x(t) peut se calculer. Dans notre cas, elle atteint Figure 4 (a) Franges d interférences obtenues à partir de l émission zéro-phonon à 10 K d une chaîne unique dont la longueur est 10 µm. (b) Le contraste des franges atteint dans ce cas précis 75 %. 97

7 10 µm au terme d une évolution temporelle de 10 ns alors que le temps de vie de l exciton est de l ordre de 100 ps. Il est donc nécessaire de considérer un mécanisme d interaction très efficace qui permette l étalement ultrarapide du paquet initial. Dans le système considéré nous savons que les excitons interagissent très rapidement avec les phonons acoustiques de la matrice (en quelques picosecondes). C est ce mécanisme qui, très vraisemblablement, est à l origine du phénomène. Toutes les composantes k se déphasent temporellement, avec un temps caractéristique égal au temps d interaction avec les phonons acoustiques de la matrice, τ LA. La superposition de ces états conduit alors à une fonction d onde étalée sur la longueur L de la chaîne. Cette image microscopique de la formation de l état radiatif correspond en fait à un régime transitoire qu il est impossible de visualiser lors d expériences effectuées en régime d excitation continue. Pour observer cette dynamique, correspondant à l évolution spatio-temporelle du paquet d ondes, il faut réaliser des expériences avec des impulsions laser de courte durée (< τ LA ). Ainsi, l émission observée en moyenne dans le temps est celle d un état quantique stationnaire d énergie donnée, de largeur homogène reliée à l inverse du temps de cohérence de l exciton et dont la longueur de cohérence est limitée par la longueur de la chaîne. Conclusion Pour la première fois l extension macroscopique d un état de quasi particule (un exciton) caractérisé par un vecteur d onde et évoluant dans une bande a été mise en évidence. Une telle cohérence spatiale n a été observée que dans le cas d états collectifs de systèmes composites comme dans les condensats d atomes froids, les supraconducteurs ou les condensats de polaritons en microcavité dans les semi-conducteurs. Dans le cas des chaînes de polymère, la très grande délocalisation électronique conduisant à la formation de l état cohérent est due au caractère parfaitement régulier, sans désordre, du chemin conjugué qui définit la molécule étudiée. Nous sommes en présence d une situation quasiexclusive où un système expérimental est l homologue, sur le plan structural, d un objet théorique idéal un monocristal conjugué linéaire dans notre cas. La modélisation des systèmes conjugués de grande taille (comportant un grand nombre d atomes) et la simulation de leurs propriétés (structure des états, émission, transport) peuvent ainsi être directement mises à l épreuve. Finalement, dans le contexte décrit, des développements en optique quantique peuvent être envisagés comme par exemple la manipulation cohérente des états préparés par des séquences d impulsions «bloquées» en phase. POUR EN SAVOIR PLUS Guillet (T.), Berrehar (J.), Grousson (R.), Kovensky (J.), Lapersonne-Meyer (C.), Schott (M.), Voliotis (V.), Emission of a single conjugated polymer chain isolated in its single crystal monomer matrix, Phys. Rev. Lett., 87, 2001, Dubin (F.), Melet (R.), Barisien (T.), Grousson (R.), Legrand (L.), Schott (M.), Voliotis (V.), Macroscopic coherence of a single exciton state in an organic quantum wire, Nature Phys., 2, 32, Schott (M.), Optical properties of single conjugated polymer chains: poly-diacetylenes dans «Photophysics of Molecular Materials», G. Lanzani éd. (Wiley 2005), pp Baeriswyl (D.), Campbell (D.K.), Mazumdar (S.), An overview of the theory of π-conjugated polymers dans «Conjugated Conducting Polymers», H.G. Kiess éd. (Springer series in solid-state sciences - Springer 1992) pp Ont également participé à ce travail : François Dubin (Institut für Experimentalphysik, Université d Innsbrück) ; Romain Melet, Roger Grousson, Michel Schott (Institut des NanoSciences de Paris) ; Thierry Guillet (Groupe d Etude des Semiconducteurs, Université de Montpellier III). 98

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