Traitement du sel combustible d un réacteur à sel fondu Simulation de l unité de retraitement

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1 Traitement du sel combustible d un réacteur à sel fondu Simulation de l unité de retraitement N. Simon*, T. Penit*, E. Walle**, H. Boussier***, O. Conocar*** *CEA/DEN/CAD/DTN/STPA **EDF R&D ***CEA/DEN/VRH/DRCP/SCPS

2 Schéma MSBR (Molten Salt Breeder Reactor)

3 Objectifs du retraitement en ligne Préserver les propriétés du combustible liquide pour lui assurer un bon comportement dans le cœur du réacteur Du fait des fissions, formation dans le sel : transuraniens : Pu, Np, Am, Cm PF gazeux : Xe, Kr, 3H PF insolubles : As, Nb, Mo, Te, Ru, Rh, Pd, Ag PF solubles : lanthanides, (Sm, Eu, La, Ce, Nd, Pr, Pm), alcalins et alcalino-terreux (Rb, Cs, Sr, Ba), métaux semi-nobles (Ga, Ge, Cd, In, Sn, Sb) et halogènes (I, Br) Protactinium

4 Effet couplé direct entre entre les modélisations du cœur de l unité de retraitement Maîtrise globale du fonctionnement Code de calcul de retraitement * Utiliser les données issues des calculs neutroniques * Modulable et modifiable selon les évolutions des concepts de retraitement * Décrire l évolution simultanée de toutes les espèces dans le réacteur

5 Schéma du code global permettant le suivi du réacteur Prélèvement de sel en sortie de réacteur données d entrée pour le code de retraitement Code neutronique suivi du réacteur 1500 isotopes 90 éléments chimiques retraitement Sel retraité

6 Outil de modélisation Logiciel permettant une programmation aisée de modèle chimiques compatibles avec un code neutronique de type APOLLO 2 par exemple, sous UNIX Logiciel LABVIEW 7.1, version UNIX Logiciel de développement sous environnement graphique acquisition de signaux, analyse, présentation de données langage de programmation aisé d utilisation librairie mathématique

7 2 unités de traitement globales sont à considérer dans le code final : - une unité de traitement des gaz, -une unité de traitement des composés dissous dans le combustible Principaux éléments à gérer : P.F., U, TRU fluoration Pa +TRU séparation Ln séparation

8 Structure du schéma de retraitement global retraitement réacteur Ajustement des Concentrations en sel U Th Extraction des lanthanides U3 séparation TRU extraction Pa+TRU TRU Décroissance Pa (en U3) extraction Gas+ Métaux nobles Fluoration Métaux nobles Étape complémentaire

9 Modélisation : version 0 Version de base les étapes sont considérées comme des boîtes noires A chaque étape est affectée une efficacité de traitement paramétrable par l opérateur Etat d avancement Version opérationnelle Couplage manuel avec le code neutronique Objectif : déterminer les efficacités minimales nécessaire à chaque étape de retraitement pour Garantir un bon fonctionnement du réacteur possibilité de prendre en compte ou non les différentes étapes possibilité de modifier l ordre des étapes

10 Modélisation : version 1 Introduction des premières modélisations chimiques modèles utilisés : retraitement MSBR

11 Extraction du Pa SEL CONTENANT LES TERRES RARES Bi - Li PaF + Bi + 4( sel ) 4 Li( ) Pa( Bi) 4LiF ( sel ) Extraction réductrice EXTRACTION LIDQUIDE - LIQUIDE Pa ) + 4 HF PaF 4 + ( ) 2 H ( Bi sel 2 LiF, H2, HF SEL A TRAITER Hydrofluoration fluoration UF 6,F 2 Décroissance Pa HF F 2 F 2 fluoration UF 6,F 2 Bi Addition de réducteur Li DECHETS Recyclage de Bi-Li vers le retraitement des terres rares

12 TRF x ( sel) + nli( Bi) TR( Bi) + nlif( sel) ThF 4( sel) + 4Li( Bi) Th( Bi) + 4LiF( sel) TR + III ( Bi) + 3LiCl( sel ) TRIIICl 3( sel ) 3Li( Bi) TR + II ( Bi) + 2LiCl( sel ) TRIICl 2( sel ) 2Li( Bi) TRIICl 2( sel ) + 2 Li( Bi ) TRII ( Bi) + 2LiCl( sel ) xli = 0.5 TRIIICl 3( sel ) + 3 Li( Bi ) TRIII ( Bi) + 3LiCl( sel ) xli = 0.05 Système de double échangeur : sel fluorure/métal/sel chlorure

13 Xe MFx Xe LiF Qsel MFx SEL Xs MFx Xs LiF Qsel D = M X X M MFx Li K(T) = D M / D Li x Qmétal Xs Li Xs M METAL Qmétal log D M = xlog D Li + log K littérature Xe Li Xe M Bilan matière du métal sur le système complet (sel + métal) : XeMFx.Qsel + XeM.Qmétal = XsMFx.Qsel + XsM.Qmétal Bilan matière du lithium sur le système complet : XeLiF.Qsel + XeLi.Qmétal = XsLiF.Qsel + XsLi.Qmétal Un bilan sur le fluor dans le sel peut être effectué : x.xemfx.qsel + XeLiF.Qsel = XsLiF.Qsel + x.xsmfx.qsel Obtention d un système d'équations non linéaires Résolution numérique

14 retraitement réacteur Ajustement des Concentrations en sel U Th Extraction des lanthanides U3 séparation TRU extraction Pa+TRU TRU Décroissance Pa (en U3) extraction Gas+ Métaux nobles Fluoration Métaux nobles Étape complémentaire «boîtes noires» données d entrée : efficacités de séparation Possibilité de modélisation physicochimique

15 fluoration Noble metal proactinium Operations to choose lanthanides Salt percentage Gaz+NL treated Core volume Percentage treated salt Efficiencies (%) Final concentration salt adjustment Chosen efficiencies and results

16

17 L KJ EH C FG I DDEF ) M N!#"$&%(')*,+).-0/)213/4)653/4)7,+ 4)81(9)*, 9/B9? Qsel (Kmol/h) Qmétal (Kmol/h) Extraction du Pa XLi dans Bi (extraction Pa)

18 Améliorations et développement en cours -Développement informatique : automatisation du couplage avec le code neutronique -Modélisation chimique -Extraction liquide/liquide -Finaliser le transfert des lanthanides (boucle chlorure Li-Bi) -Introduction de contraintes de type limites de solubilité des lanthanides et du thorium dans le Bi -Introduction de données de base : coefficients d activité -Etude paramétrique à réaliser sur l ensemble des boîtes -Prise en compte du génie chimique : nombre d étages,.. Les séparations essentielles -Possibilité d introduire dans les boîtes noires d autres méthodes de séparation - Réduction sur cathode liquide ou solide -Précipitation fractionnée

19

20 désextraction des TR, sans extraction du Th extraction des TR( O ) extraction des TR( P ) et des AT

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