Analyse de quelques modèles de diffusion 1D non linéaire des gaz dans les polymères : identification à partir de données expérimentales
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- Heloïse Marcil
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1 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3, pp opyrigh, Édiios Techip Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères : ideificaio à parir de doées expérimeaes Z. Bejeou-Dabaghi Isiu fraçais du péroe, e 4, aveue de Bois-Préau, 985 Ruei-Mamaiso edex - Frace E-mai : zakia.bejeou-dabaghi@ifp.fr Résumé L aayse des essais de sorpio, désorpio e perméaio pour a caracérisaio des coefficies de raspor de cerais coupes poymère-gaz me e évidece ifuece de a coceraio e espèce diffusae sur e coefficie de diffusio, e pus de cee de a empéraure e de a pressio. e arice raie a modéisaio de ces rois essais, e proposa des modèes mahémaiques de diffusio qui iee compe de cee dépedace. À aide du ogicie Maab-Simuik, u oui umérique es cosrui. I perme d ue par d iégrer équaio de raspor de Fick o iéaire pour es rois ypes d essai, e d aure par d opimiser es coefficies de dépedace e coceraio, qui caracérise a diffusio. Ue méhode d opimisaio «hybride» es proposée. Ee uiise es iformaios doées par es courbes expérimeaes pour évauer de faço uique es coefficies de raspor. L oui umérique aisi déveoppé a fai obje d u ogicie : PermGas. Mos-cés : désorpio, diffusio, Fick, modéisaio, opimisaio, sorpio, perméaio, PermGas, perméabiié, poymère, gaz. Absrac Aaysis of a Few Oe-Dimesioa No-Liear Diffusio Modes of Gas i Poymers: Ideificaio by Experimea Daa The sudy of sorpio, desorpio ad permeaio experimes, for some pairs of poymer-gas sysems, shows diffusio depedecy o species coceraio pus oher depedecies, as emperaure ad pressure. This arice deas wih modeig of hose differe experimes, ad proposes a mahemaica mode o represe he depedecy of he diffusio coefficie wih species coceraio. Firs, a umerica sover is bui wih he aid of he Maab-Simuik sofware, aowig us o iegrae raspor o-iear Fick s aw for hose experimea modes. The, we defie a hybrid opimisaio mehod which cosiss i coupig he experimea iformaio give by he curves wih he differe modes bui, o evauae a uique se of parameers which caracerise he raspor coefficies. Wih his work, a sofware, PermGas, is bui. Keywords: desorpio, diffusio, Fick, modeig, opimisaio, sorpio, permeaio, PermGas, permeabiiy, poymer, gas.
2 8 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 INTRODUTION Das e cadre de aayse des phéomèes de perméabiié des poymères aux gaz e iquides, modéiser a diffusio des fuides das ces maériaux écessie a coaissace des coefficies de diffusio D, de soubiié S e de perméaio P e. Pour u coupe fuide-poymère e pour des codiios de empéraure e de pressio doées, e coefficie de diffusio (supposé cosa) es déermié par des essais de sorpio, désorpio e perméaio do ous rappeos e pricipe ci-après : expériece de sorpio cosise à poger ue membrae de poymère das u fuide e à mesurer a masse de fuide qu ee absorbe e focio du emps ; pour expériece de désorpio, a membrae es iiiaeme saurée avec u fuide, puis aissée à air ibre ; o mesure réguièreme a masse désorbée e focio du emps ; expériece de perméaio cosise à mere ue des faces de a membrae e coac avec u fuide ; aure face es aissée à air ibre ; a quaié de maière qui raverse a membrae e focio du emps es mesurée. Tous ces essais so effecués sur des membraes de poymère do épaisseur es faibe deva es aures dimesios. Les essais de sorpio e désorpio so ogs comparés aux essais de perméaio, e peuve durer pusieurs jours, voire pusieurs semaies, ava d aeidre e régime permae. L aayse de cerais résuas expérimeaux me e évidece ifuece de a coceraio e espèce diffusae, de a empéraure e de a pressio sur a diffusivié de cerais poymères (omy, 985). U des objecifs de ce ravai es de répodre à a quesio : a modéisaio de ces rois ypes d expériece perme-ee d évauer a forme de cee dépedace? U aure objecif es d évauer cee dépedace sur des emps «cours» (Bejeou-Dabaghi e a., 999). Les phéomèes qui se déroue au cours de a perméaio d ue membrae poymère so décris par es ois de a diffusio ordiaire (rak, 968), c es-à-dire orsque a diffusio s éabi à cause d u gradie de coceraio d ue espèce chimique présee das e sysème. L équaio de coservaio de a coceraio s écri : r + u r r J r r où u es a viesse r du fuide, a coceraio e espèce diffusae e J a desié de fux de coceraio. Si o suppose que a viesse du fuide es faibe deva e r phéomèe de diffusio ordiaire, e erme u r es égigeabe, a première oi de Fick : J D r () () modéise aors a reaio iéaire ere e fux J de diffusio de espèce chimique présee das e sysème, e so gradie de coceraio. D es e coefficie de diffusio, qui s exprime usueeme e cm /s. O sai que a diffusio moécuaire décrie par ces équaios es pas e seu phéomèe de raspor qui perme au gaz de perméer à ravers u poymère à éa soide. Das cee éude, o égigera ou aure phéomèe de raspor. Das e cas des essais de perméabiié sur des membraes d épaisseur faibe par rappor à ses deux aures dimesios, o suppose que a diffusio es uidirecioee. Les reaios () e () doe aors a deuxième oi de Fick : D ( ) qui exprime que a quaié de gaz reeu par uié de voume de poymère es proporioee à accroisseme de a coceraio avec e emps. Lorsque es ieracios ere es chaîes de poymères e es moécues de gaz so imporaes, par exempe ors de a diffusio de O das es poymères fuorés, e coefficie de diffusio déped de a coceraio du gaz à iérieur du maériau. Das e cas d u sysème poymère-gaz, e coefficie de diffusio es reié aux variabes hermodyamiques du sysème par ue reaio du ype : (3) D D(, T, p) (4) La résouio de équaio paraboique o iéaire (3) écessie a coaissace des codiios aux imies e iiiaes reaives à chaque essai que o souhaie modéiser. es codiios se raduise, das e cas des essais éudiés, par es reaios ci-après, désiga a coceraio maximae du gaz das e poymère. Pour a sorpio : (x, ) (x, ) e ( < x <, ) (5) Pour a désorpio : (x, ) (x, ) e ( < x <, ) (6) Pour a perméaio : (x, ), (x, ) e ( < x <, ) (7) Pour es essais de sorpio e de désorpio, a coceraio maximae es coue. Par core, cee codiio aux imies es maheureuseme icoue pour de muipes sysèmes das e cas des essais de perméaio. O peu s affrachir de cee difficué : si o dispose d essais de sorpio ou désorpio réaisés das es mêmes codiios de empéraure T e pressio p, o sai que pour u même coupe poymèregaz, es a même pour es rois ypes d essai. Pour cacuer e coefficie de perméabiié P e défii par : P e S D (8)
3 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 8 o adme a oi de Hery : e pour D, différes modèes so cosidérés ci-après. MODÉLISATION DE LA DIFFUSIVITÉ Das ce ravai, o s iéresse uiqueme à a caracérisaio du coefficie de diffusio, a vaeur de a soubiié éa déermiée par a oi de Hery (9). Pour décrire, das u cadre gééra, a dépedace de D e focio de a empéraure T, de a pressio p e de a coceraio e espèce diffusae, a reaio suivae es proposée : (9) D(, T, p) D (T, p) φ(, T, p) () D (T, p) représee e coefficie de diffusio du gaz du côé ava du poymère e φ(, T, p) es a focio de coupage de a coceraio avec a empéraure T e a pressio p. e coupage peu êre défii par pusieurs modèes. Les suivas fero obje de ore éude. Le modèe expoeie : Le modèe iéaire : S φ(, T, p) e β(t, p) () φ(, T, p) + β () Le cas φ(, T, p) correspod e fai au modèe cosa, argeme éudié das a iéraure (rak, 968), pour eque o doe u bref rappe das ce qui sui. oraireme aux modèes iéaire e expoeie, e modèe di iverse : φ( T,, p) + β( T, p) p (3) a pas doé de résuas cocuas e a éé abadoé das cee éude. Pour ous ces modèes, a focio β(t, p) radui a dépedace iverse e empéraure (i.e. e /T), e ue dépedace iéaire ou quadraique e pressio : β ( p) β( T, p) β ( p) + T (4) L éude de ifuece de a pressio e de a empéraure sur e coefficie de diffusio es déveoppée par Beai e a. (). L objecif de cee aayse mahémaique es d évauer, pour chaque ype d essai e pour chaque coupe poymèrefuide, es coefficies D e β afi de caracériser e coefficie de diffusio D. Ue méhode d opimisaio «hybride» es déveoppée. Ee cosise à uiiser des iformaios doées par es résuas des essais pour coraidre e modèe umérique qui modéise es différees expérieces e qui es cosrui à parir de équaio (3) e des codiios aux imies doées par es équaios (5), (6) e (7). Les résuas des essais so doés sous forme de courbes de débi qui mesure a quaié de diffusa aya raversé a membrae à isa e que ous oos Q expérimea (). O défii a quaié de diffusa qui raverse a secio d abscisse x ere es isas e par uié de surface par : ( χθ, ) Qx (, ) D( T, p) φ( ( χ, θ), T, p) dθ (5) χ x O défii de même a masse de diffusa absorbée par a membrae à isa par : M() ( x,) dx (6) E iégra équaio de Fick sur oue a membrae, e e emps de à, i es aors facie de vérifier équaio de coservaio : M() M() Q(, ) + Q(, ) (7) Différes schémas cosruis à parir du ogicie Maab- Simuik (User s Guide, 993) permee d iégrer es équaios paraboiques o iéaires modéisa es différes essais. Pour e cas paricuier d ue diffusio cosae vis-àvis de a coceraio D D(T, p), a souio umérique es comparée à a souio aayique, doée pour chacu des essais. La résouio du probème d ideificaio des paramères défiissa D cosise à chercher es vaeurs opimaes de D e β das e cas de a modéisaio des essais de sorpio e de désorpio, e de D, β e das e cas des essais de perméaio, qui miimise a focio objecive F défiie par : F Q umérique Q expérimea (8) La méhode d opimisaio hybride proposée das ce arice assure uicié des paramères D e β miimisa a focio F, uiqueme das e cas de a modéisaio des essais de sorpio e de désorpio. L éude de sesibiié déveoppée par Bejeou-Dabaghi e Beai () cocera es paramères D, β e assure uicié de ces paramères das e cas de a modéisaio des essais de perméaio. La formuaio des équaios qui modéise es rois essais, aisi que approche umérique miimisa a focio objecive, so doées. La focio objecive, das e cas de essai de perméaio, compore a codiio aux imies à déermier au même ire que es paramères à ideifier, D e β.
4 8 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 Des exempes de résouio e de vaidaio de oui umérique déveoppé à aide de Maab, Simuik e du Opimisaio Toobox (Grace, 994) so préseés. e oui cosiue u voe du ogicie PermGas, es aures focioaiés de ce ogicie so exposés das Bejeou-Dabaghi e a. (999), pour aayse des essais de perméabiié sur es emps cours, e par Bejeou- Dabaghi e Beai () e Beai e a. (), ors de éude de a sesibiié des coefficies de raspor pour es essais de perméaio, e de eur dépedace vis-à-vis de a empéraure e de a pressio. ANALYSE D DU PROBLÈME DIRET O appee probème direc e sysème défii par équaio de Fick (3) e par ue des codiios aux imies caracérisa u des rois essais. E posa e chageme de variabe : x x x (, ) ( x, ) ( T, p) (9) O obie es sysèmes suivas. E sorpio : D ( T, p) φ ( ( T, p), T, p) (,) (,) ( x, ) E désorpio : D ( T, p) φ ( ( T, p), T, p) (,) (,) ( x, ) E perméaio : D ( T, p) φ ( ( T, p), T, p) (,) (,) ( x, ) () () () A, B, x Paramères (, x), M() aayiques ourbe visu c(x) ourbe visu q() ourbe visu c() ourbe visu DM() Focio Maab Trapèze DM Variaio de a masse Focio Maab A*c Focio Maab B*c /s dq/d c q Débi *k /s dc/d A*c c oceraio Heure Temps Figure Modèe Simuik pour a résouio de équaio de Fick iéaire. Simuik scheme for he resouio of he iear Fick s equaio.
5 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 83 avec : ou β( T, p) φ( T,, p) e ou + β( T, p). La résouio aayique (3) Les souios aayiques de équaio () das e cas où D es cosa so doées par a méhode de séparaio de variabes (rak, 968), e posa : (x, ) ξ(x) θ() (4) Les résuas obeus aayiqueme vo servir à ue première vaidaio du modèe umérique cosrui à parir du ogicie Maab-Simuik (fig. ), e compara, das e cas D cosa, es coceraios obeues par e modèe umérique e cees doées par a résouio aayique de équaio de Fick (fig. ). La souio géérae de équaio (3) s écri : x (, ) ( A si( λ x) m m + B cos( λ x)) exp( λ D) m m m m (5) E sorpio : 4 ( x, ) si m x exp m m E désorpio : 4 x (, ) si m x exp m m E perméaio : m 35,,,.. x x (, ) m x D si exp m m m m 35,,,.. D (6) (7) (8) E désorpio, a variaio de a masse à iérieur de a membrae es obeue e iégra équaio (6) avec a vaeur de (x, ) doée par équaio (7) : M ( ) 8 m m exp m 35,,... D D (9) Pour suffisamme grad, o peu approcher équaio (9) par : Les cosaes d iégraio A m, B m e λ m so déermiées par es codiios aux imies e es codiios iiiaes. 8 M( ) exp D (3) DM(),,9,8,7,6,5,4,3,, omparaiso de a variaio de a masse e sorpio,,5,,5,,5,3 Temps (s) Aayique Numérique DM() omparaiso de a variaio de a masse e désorpio,,9,8,7,6,5,4,3,,,,5,,5,,5,3 Temps (s) Aayique Numérique Figure omparaiso des souios aayique e umérique. ompariso bewee he aayica mode ad he umerica mode.
6 84 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 O peu remarquer aors que : 8 og( M( )) og es ue droie de coefficie direceur : D (3) Pour cea, o propose u schéma de différece fiie, ceré d ordre (Smih, 969), pour a discréisaio e espace de équaio de Fick (). O uiise a méhode d Euer impicie à pas variabe (Miche, 969) doée das a ibrairie Simuik de Maab pour a discréisaio e emps. (3) E perméaio, a reaio (5), das aquee expressio de doée par équaio (8) es reporée, doe : Q () D ( T, p) m ( ) exp m omme o a : D( T, p) + D( T, p) m + ( ) exp m Dm ( ) m (Abramowiz e Segu, 964), équaio (33) devie : D ( ) Q () 6 m (33) (34) D (35) Pour suffisamme grad, ous avos approximaio : D D Q () 6 6D (36) Si τ es e emps reard défii par Q(τ), aors équaio (36) doe : D m + 6 τ (37) qui es approximaio uiisée pour cacuer e coefficie de diffusio issu des essais (Facoèche, 995), appeé coefficie de diffusio appare.. La résouio umérique a Le ogicie Maab perme de résoudre ou sysème différeie sous a forme vecoriee : D ( x, ) f ( ( x, )) D θ dθ m D θ m exp θ θ (38).. acu umérique de a coceraio d espèce Le cacu déaié cocera ce cacu umérique es doé das Bejeou-Dabaghi e Beai (). Pour ue subdivisio x < x < < x i < < x N de iervae [, ], ee que x i + x i h /N, si o pose approximaio : + + (39) x ( i, ) h e si i es a vaeur approchée de a coceraio au poi x i à isa, u cacu simpe doe égaié mariciee suivae : avec : f f f D A pour φ( T,, p) h D β A + h pour φ( T,, p) + β( T, p ) D β h (4) (4) (4) (43) es e veceur ( ) e A a marice défiie par : L L O M A O O O O M M O O O O M O L L (44) La première e a derière ige de A raduise es codiios aux imies, e effe : ( x, ) f A exp( β ) pour φ( T,, p) e i i,..., N i i i cosae β( T, p) (45)
7 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 85 A, B, x ourbe ourbe Paramères visu c(x) visu c() (x) ( fixé) aayique Q() aayique Focio Maab Trapèze Variaio de a masse DM ourbe ourbe visu q() visu DM() Focio Maab u*u bêa *coef + + Somme Focio Maab B*c Focio Maab A*c K /s *coef3 dq/d c K *coef qh Débi Figure 3 ch oceraio /s dc/d c Heure h Temps Schéma Simuik, cas D iéaire. Simuik scheme for D iear. e : N (46) U exempe du schéma Simuik de résouio de équaio (4) avec es rois codiios aux imies raduisa es essais de sorpio, désorpio e perméaio, pour e cas du modèe de diffusio iéaire (4), es doé par a figure 3. Des exempes d évouio de a coceraio (x, ) résous par ce schéma, à doé pour ou x, puis à x doé pour ou, so représeés par a figure 4... acu umérique de a quaié de gaz raversa e poymère N Nous procédos de a même faço que ci-dessus. Ue approximaio umérique de a quaié de diffusa Q(x, ) qui raverse a secio d abscisse x ere es isas e es doée, e dériva d abord expressio (5) par rappor au emps. O obie : Qx (, ) x (, ) D ( T, p) φ(, T, p) E posa approximaio : cosae i i+ i x (, ) h (47) (48) o obie a reaio mariciee : avec : ψ h DB ψ h DB Q ψ (49) pour φ (, T, p) (5) ψ D B + β T p ( (, ) ) h pour φ (, T, p) + β(t, p) exp( β ) pour φ (, T, p) eβ(t, p) (5) (5) Q es e veceur Q i, i,, N e B es a marice défiie par : M M M M M M M M M M M M M B M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M M (53)
8 86 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,,, oceraio e sorpio (D iéaire),5e+7 3E+7 4,5E+7 6E+7,,,3,4,5,6,7,8,9 x (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,, oceraio e sorpio (D iéaire) x x,5 x,5 x,75 x, (x 7 ) (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,, oceraio e désorpio (D iéaire),5e+7 3E+7 4,5E+7 6E+7,,,,3,4,5,6,7,8,9 x (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,, oceraio e désorpio (D iéaire) x x,5 x,5 x,75 x, (x 7 ) (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,, oceraio e perméaio (D iéaire),5e+7 3E+7 4,5E+7 6E+7,,,,3,4,5,6,7,8,9 x (x, ),,9,8,7,6,5,4,3,, oceraio e perméaio (D iéaire) x x,5 x,5 x,75 x, (x 7 ) Figure 4 oceraio à fixé (courbes de gauche) e e focio du emps (courbes de droie). oceraio for fixed ime (ef-had curves) ad for fixed space (righ-had curves).
9 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 87 La première e a derière ige de a marice B so obeues avec approximaio : (54) La figure 5 more u exempe de résua de résouio de équaio (49), pour es rois codiios aux imies raduisa es essais de sorpio, désorpio e perméaio, das e cas du modèe de diffusio iéaire doé par équaio (5). Pour a masse de diffusa absorbée par a membrae à isa par uié de surface, doée par équaio (6), ous pouvos uiiser direceme ue approximaio de iégrae par a méhode des rapèzes. e qui doe, e ea compe du chageme de variabe (9) : M() x, dx ( T, p) i N ( x, ) x d N i i i+ x (, ) (55) La figure 6 more u exempe de résua de cacu de équaio (55), das e cas du modèe de diffusio iéaire. 3 LE PROBLÈME D IDENTIFIATION DES PARAMÈTRES Das cee secio, o présee a méhode d opimisaio qui perme de déermier es vaeurs opimaes des paramères miimisa a focio objecive : F(D (T, p), β(t, p)) M umérique () M expérimea () (56) das e cas des essais de sorpio-désorpio, e : i F(D (T, p), β(t, p), (T, p)) Q umérique () Q expérimea () (57) das e cas des essais de perméaio. O défii ue ouvee méhodoogie, que o appee opimisaio hybride car ee cosise à uiiser des iformaios doées par observaio des courbes expérimeaes e régimes permae e rasioire, qui permee, comme o e verra pus oi, d assurer, das e cas des essais de sorpio-désorpio, uicié des paramères D e β. Das e cas des essais de perméaio, a coceraio maximae es ue icoue, e ee sera opimisée au même ire que es paramères D e β. O more aors que éude e régime permae perme d éabir ue reaio expicie ere es coefficies à opimiser. ee reaio, e pus d ue éude de sesibiié sur es coefficies D, β e (Bejeou-Dabaghi e Beai, ), assure uicié de ces rois paramères. i 3. L opimisaio gobae La pupar des agorihmes de recherche de miima ou maxima d ue focio à pusieurs variabes par des méhodes cassiques (Deis e Schabe, 983) se heure au probème d iiiaisaio des paramères à opimiser, afi de bie démarrer agorihme. Le Opimisaio Toobox (Grace, 994) de Maab offre différes agorihmes de résouio de probèmes de miimisaio. O uiise a méhode des moidres carrés o iéaires (Gauder, 98), avec u schéma iéraif cassique de Gauss-Newo (Powe, 97) pour miimiser expressio : i m ( M ( ) M ( ) umérique i expérimea i ) i (58) O résou équaio (58) avec es coraies D > e β >, pusieurs coupes (D, β) so souios. ee souio déped de iiiaisaio du coupe (D, β). O more, das ce qui sui, comme des iformaios doées par e régime permae e e régime rasioire des courbes expérimeaes assure uicié du coupe souio. 3. Descripio de a méhode hybride L iérê de cee démarche hybride es de rouver a boe vaeur iiiae pour D e s appuya sur es iformaios e régime permae des courbes expérimeaes, e a boe vaeur iiiae pour β e s appuya sur es iformaios doées par e régime rasioire. ee démarche assure, comme e more es résuas de a secio suivae, uicié des paramères à opimiser. 3.. as des essais de sorpio-désorpio L observaio des courbes expérimeaes (fig. 7) aisse supposer qu à parir d u cerai emps τ, D es cosa e éga à D. O choisi pour iiiaiser D a vaeur D ii fourie par équaio (3) e régime permae. Lorsque D D() es focio du emps uiqueme, équaio de Fick devie : x (, ) x (, ) x (, ) D x (, ) () x D () Le chageme de variabe : doe aors équaio : (59) dθ D() d (6) x (, θ) x (, θ) (6) θ osidéros es courbes doa a variaio de a masse das e poymère e focio du emps (fig. 7), obeues
10 88 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 Q(x, ) Sorpio : quaié de diffusa e focio du emps (D iéaire) (x 7 ) M(),9,8,7,6,5,4,3,,, Sorpio : variaio de a masse e focio du emps (D iéaire) (x 7 ) 35 3 Désorpio : quaié de diffusa e focio du emps (D iéaire),,9 Désorpio : variaio de a masse e focio du emps (D iéaire) 5,8 Q(x, ) 5 M(),7, (x 7 ),5,4, (x 7 ),3,5 Perméaio : quaié de diffusa e focio du emps (D iéaire),45,4,35 Perméaio : variaio de a masse e focio du emps (D iéaire),,3 Q(x, ),5, M(),5,,5, (x 7 ) Figure 5 Débi Q(), cas du modèe de diffusio iéaire. Fow Q(), iear diffusio mode case.,,5, (x 7 ) Figure 6 Évouio de a masse M(), cas du modèe de diffusio iéaire. M() mass evouio i ime, iear diffusio mode case.
11 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 89,,9,8 Variaio de a masse : courbes expérimeaes,,9,8 Méhode des emps / Essai Essai 3 M() ormée,7,6,5,4,3 Pressio,5 MPa Pressio,5 MPa Pressio 4, MPa M() ormaisée,7,6,5,4,3,,,,,,5,,5,,5 3 (s x 6 ) Figure 7 ourbes expérimeaes : désorpio du O das du PVDF. Experimea curves: O desorpio i PVDF., Temps adimesioé Figure 8 Normaisaio des emps avec /. Normaisaio of ime by /. par iégraio e espace des souios de équaio de Fick, e déermios pour ces courbes e emps / défii par M( / ) /. E repora ces courbes à ue ouvee échee e emps défiie par / /, es courbes obeues e fo pus ierveir D (fig. 8). O peu aors procéder à ue opimisaio par rappor à u seu paramère, β, réaisée uiqueme e régime rasioire. ee vaeur β ii perme das a suie d iiiaiser e coefficie β. Pour miimiser expressio (58), o pred aors a vaeur du coupe (D ii, β ii ) comme iiiaisaio pour démarrer agorihme de Gauss-Newo. 3.. as des essais de perméaio : éude e régime permae E régime permae, équaio (3) devie : D ( ) (6) e rempaça D() par es expressios doées das es équaios (), () e (). Le cacu du coefficie direceur a de a droie doa Q() es : D a ( + β ) β das e cas du modèe iéaire e : D a ( exp( β )) β das e cas du modèe expoeie. (63) (64) Quad es doée, es reaios (63) e (64) doe a vaeur opimae a op de a, que o irodui comme coraie pour déermier sur oue a courbe es vaeurs opimaes de D e β qui miimise a focio objecive défiie par a reaio (57). Le déai des cacus doa es équaios (6) e (63) es exposé ci-après. as du modèe iéaire Les reaios (), () e (6) doe : + β ( β ) (65) + x x β d où : β + Ax ˆ + Bˆ (66) La souio géérae de équaio (65) s écri : x (, ) + ( + (ˆ Ax+ B ˆ)) β (67) β Â e ˆB so des cosaes d iégraio que o déermie grâce aux codiios aux imies doées das équaio (7) e perméaio : d où : ( Bˆ) (,) + + β β ) B ( + β ) β (68)
12 9 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 e : d où : Pour > : ( (ˆ A B ˆ)) (,) + + β + β Q () Q ( ) + D( + ) β d ˆ Aˆ B x (69) (7) oéreux, cee éude a coceré es essais de perméaio e éé réaisée par Bejeou-Dabaghi e Beai (). Nous savos que D es e même pour es deux modèes iéaire e expoeie. eci es cofirmé umériqueme das a secio suivae. Par core, β, coefficie de dépedace avec a coceraio, es a priori différe pour es deux modèes, sauf das e cas où a coceraio ed vers. Das ce cas, e modèe iéaire es qu u déveoppeme imié au premier ordre du modèe expoeie au voisiage de. Q ( ) D( ) ( + β ) a reaio (67) doe : ( + β ) x ( (ˆ ˆ ˆ A + β Ax + B) ) ˆ A ( + β(ax ˆ + Bˆ)) (7) Les reaios (68), (69) e (7) more bie qu e régime permae ( τ), Q( > τ) es ue droie de coefficie direceur a doé par équaio (63). as du modèe expoeie Pour e modèe expoeie o a : + e β e β ( ) Ax B e β Ã e B so des cosaes d iégraio à déermier par équaio (7) e perméaio. O a aors : x ( ) og exp( ) + exp( β ) β x (7) β Le cacu de : exp( β ) (73) x β doe : Q() Q( ) a( ) (74) avec a doé par équaio (64) Remarques β x x x Pour ue boe ierpréaio des résuas, ue éude de sesibiié par rappor à a empéraure e a pressio des coefficies D e β écessie pusieurs essais de sorpio e désorpio sur e même coupe poymère-gaz, e pour différees pressios e empéraures. omme ces essais so reaiveme ogs e 4 RÉSULTATS Le ogicie PermGas déveoppé à Isiu fraçais du péroe perme d ideifier pour pusieurs coupes poymèregaz es coefficies D e β das e cas des essais de sorpiodésorpio, e es coefficies D, β e das e cas des essais de perméaio (Bejeou-Dabaghi e Beai, ). O doe das ce arice uiqueme es résuas reaifs au coupe PVDF (poyfuorure de viyidèe)-o. Pour es résuas caracérisa es coefficies de raspor reaifs à d aures coupes es que PVDF-H 4, PE (poyéhyèe)- O, o pourra cosuer Bejeou-Dabaghi e a. (999), Bejeou-Dabaghi e Beai () e Beai e a. (). 4. odiios expérimeaes Pour e coupe PVDF-O, es essais so réaisés pour des échaios de différees épaisseurs, das es codiios suivaes : sorpio à pour des pressios de,5 ;,5 e 4 MPa, puis désorpio à empéraure ambiae. Les abeaux e résume es codiios d essai (empéraure T, pressio p e épaisseur de a membrae ) e doe e coefficie de diffusio appare D appare (Facoèche, 995). TABLEAU Défiiio des essais de désorpio, mm Defiiio of he desorpio ess for mm Essai 3 Pressio (MPa),5,5 4 D appare ( 9 cm /s), 4,5 4 TABLEAU Défiiio des essais de désorpio, mm Defiiio of he desorpio ess for mm Essai Pressio (MPa),5,5 4 D appare ( 9 cm /s),3 3,7 6
13 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 9 La figure 7 more que D déped de a coceraio e O. es cee dépedace que o évaue par ideificaio des paramères D e β. 4. Résuas de opimisaio Les abeaux 3 e 4 doe es vaeurs des coefficies opimisés D e β pour e modèe iéaire e e modèe expoeie. TABLEAU 3 Résuas de opimisaio hybride, modèe iéaire Hybrid opimisaio resus for he iear mode Essai D op ( 9 cm /s),,53 78,,4,34 85,9 β op,54,56,6,6,67,36 Erreur,8,6,7,,9, TABLEAU 4 Résuas de opimisaio hybride, modèe expoeie Hybrid opimisaio resus for he expoeia mode Essai D op ( 9 cm /s),,53 78,,4,34 85,9 β op,,7,8,4,9, Erreur,,,3,4,9,4 Les résuas de a figure 9 more u bo accord avec es résuas expérimeaux. Les résuas du abeau 4 cofirme que e coefficie D es e même pour es deux modèes expoeie e iéaire. Pour e modèe expoeie, a vaeur de β varie peu, e focio de a pressio. O oera que es vaeurs de a pressio so faibes. Das e cas du coupe PVDF-O, a dépedace D(), iéaire e expoeiee, perme d approcher correceme aure géérae des courbes expérimeaes. L opimisaio hybride a éé vaidée sur d aures coupes poymère-gaz e désorpio e e perméaio, par exempe sur e sysème PE-O (Bejeou-Dabaghi e Beai, ). I es possibe, pour u coupe poymère-gaz, d opimiser ces coefficies par rappor à pusieurs courbes à a fois : pour des essais réaisés sur des membraes de différees épaisseurs, das es mêmes codiios de empéraure e de pressio (Bejeou-Dabaghi e Beai, ) ; pour des essais réaisés sur des membraes de différees épaisseurs, pour des empéraures e des pressios sesibeme proches (Bejeou-Dabaghi e Beai, ). Afi d obeir ue pus grade précisio das es résuas, i es impora d éudier des courbes de désorpio e des courbes de perméaio réaisées das es mêmes codiios expérimeaes. ea perme égaeme de vaider a vaeur des coefficies de raspor, puisque pour es mêmes codiios d essai e pour e même coupe poymère-gaz, is so égaux. ONLUSION À parir de a modéisaio des essais de sorpio, désorpio e perméaio, o a mis e œuvre u oui umérique cosrui à parir du ogicie Maab-Simuik, qui perme de caracériser es coefficies de raspor des gaz das es poymères. Pus préciséme, ce oui résou a diffusio de gaz das des poymères pour différees formes de dépedace de a coceraio e espèce diffusae sur e coefficie de diffusio. e oui perme égaeme d ideifier es paramères caracérisa cee dépedace à aide d ue méhode d opimisaio hybride. La résouio du probème d opimisaio hybride fai ierveir des iformaios déduies des courbes expérimeaes. Das e cas des essais de sorpio e de désorpio, iiiaisaio de a méhode hybride se fai de a faço suivae : iformaio e régime permae perme d iiiaiser e coefficie D, défii comme a imie du coefficie D orsque a coceraio e espèce diffusae ed vers ; iformaio e régime rasioire perme d iiiaiser a dépedace β op e coceraio. es paramères aisi iiiaisés permee de caracériser, pour oues es courbes, es coefficies opimisés D op e β op de maière uique. Pour es essais de perméaio, e coefficie es ue codiio aux imies du probème de diffusio. La résouio du probème d opimisaio à rois paramères D, β e par u schéma Simuik approprié es doée. L uicié des paramères D, β e es abordée par Bejeou-Dabaghi e Beai (). L objecif de ce ravai éai de cosiuer u oui umérique pour modéiser es essais de sorpio, désorpio e perméaio : e ogicie PermGas. Grâce à ce oui, i serai iéressa de caracériser a dépedace du coefficie de diffusio vis-à-vis de a empéraure e de a pressio. ee éude pour es essais de perméaio a éé raiée par Beai e a. (). La perméabiié P e es cacuée à parir du coefficie de diffusio D e de a soubiié S, défiie par a oi d Hery, pour des pressios faibes. Ue exesio de ce ravai serai d erichir e ogicie PermGas par d aures modèes de soubiié, uiisés pour es haues pressios (Kopffer e Facoèche, ).
14 9 Oi & Gas Sciece ad Techoogy Rev. IFP, Vo. 56 (), No. 3 M() ormée,,9,8,7,6,5,4,3,,, Essai Modèe iéaire Expériece,5,5,5 3 (s x 6 ) M() ormée,,9,8,7,6,5,4,3,, Essai Modèe expoeie Expériece,,5,5,5 3 (s x 6 ), Essai, Essai,9,8,7 Modèe iéaire Expériece,9,8,7 Modèe expoeie Expériece M() ormée,6,5,4,3,,,,,4,6,8,,4,6,8 (s x 6 ) M() ormée,6,5,4,3,,,,,4,6,8,,4,6,8 (s x 6 ), Essai 3, Essai 3,9,9,8,7 Modèe iéaire Expériece,8,7 Modèe expoeie Expériece M() ormée,6,5,4,3 M() ormée,6,5,4,3,,,,,,,4,6,8,,4,6,8 (s x 6 ),,,4,6,8,,4,6,8 (s x 6 ) Figure 9 Résuas de opimisaio hybride. Hybrid opimisaio resus.
15 Z Bejeou-Dabaghi / Aayse de queques modèes de diffusio D o iéaire des gaz das es poymères 93 RÉFÉRENES Abramowiz, M. e Segu, I.A. (964) Hadbook of Mahemaica Fucios, Dover Pubicaios, Ic., New York, Bejeou-Dabaghi, Z. e Beai, A. () Mahemaica Modeig of he Permeaio of Gases i Poymers. Oi & Gas Sciece ad Techoogy, 56, 3, Bejeou-Dabaghi, Z., Facoèche, B. e Da Maso, F. (999) Méhode de déermiaio des coefficies de raspor d u fuide ou d ue espèce das u maériau. Breve, d eregisreme aioa 99/6 54. Beai, A., Bejeou-Dabaghi, Z., Facoèche, B., Kopffer, M.H. e Mari, J. () Aayse e simuaio de ifuece de a empéraure e de a pressio sur es coefficies de raspor du O das du PVDF. Oi & Gas Sciece ad Techoogy, 56, 3, omy, J. (985) Poymer Permeabiiy, Esevier Appied Sciece Pubishers, Lodres e New York. rak, J. (968) The Mahemaics of Diffusio, e éd., Oxford Sciece Pubicaio. Deis, J.R. e Schabe, R.B. (983) Numerica Mehods for Ucosraied Opimisaio ad No Liear Equaios, Moer,. (advisor), Preice Ha, Series i ompuaioa Mahemaics. Facoèche, B. (995) Perméabiié aux gaz de poymères semicrisais. Thèse, oservaoire aioa des ars e méiers, Paris. Gauder, W. (98) Leas Squares wih a Quadraic osrai. Num. Mah., 36, Grace, A. (994) Opimisaio Toobox of Maab, The MahWorks User s Guide. Kopffer, M.H. e Facoèche, B. () Traspor Properies of Gases i Poymers: Bibiographic Review. Oi & Gas Sciece ad Techoogy, 56, 3, Miche, A.R. (969) ompuaioa Mehods i Paria Differeia Equaio, Wiey, New York. Powe, M.J.D. (97) A New Agorihm for Ucosraied Opimizaio, i No Liear Programmig, Academic Press, New York, Smih, G.D. (969) Numerica Souio of Paria Differeia Equaio, Oxford Uiversiy Press. User s Guide (993) Maab 4. e Simuik., MahWorks, USA. Mauscri fia reçu e avri
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