LOIS DE PERMEABILITE AU GAZ POUR LES DECHETS NON DANGEREUX SOUS COMPRESSION

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1 LOIS DE PERMEABILITE AU GAZ POUR LES DECHETS NON DANGEREUX SOUS COMPRESSION GAS PERMEABILITY LAWS FOR MUNICIPAL SOLID WASTE UNDER COMPRESSION Guillaume STOLTZ 1,2, Jean-Pierre GOURC 1, Laurent OXARANGO 1 1 LTHE, Université de Grenoble 1, Grenoble, France 2 LAEGO, INPL, Vandœuvre-lès-Nancy, France RÉSUMÉ Des dispositifs expérimentaux originaux (oedoperméamètre, pycnomètre au gaz) ont été élaborés pour étudier les propriétés de transfert des déchets non dangereux (DND) en tenant compte de l évolution mécanique de leur structure par compression. Une relation unique a été trouvée entre la perméabilité au gaz et la teneur en gaz volumique. ABSTRACT An original set of experimental apparatus (oedopermeameter, gas pycnometer) was designed to study the properties of fluid flow of municipal solid waste taking into account physical evolution of the structure under compression. A unique relationship was found between gas permeability and volumetric gas content. 1. Introduction La gestion des déchets non dangereux (DND) fait partie intégrante des préoccupations environnementales actuelles. Le stockage des DND doit respecter des normes afin de réduire l impact environnemental des émissions de biogaz et de lixiviat. Le déchet enfoui en installation de stockage de déchets non dangereux (ISDND) est un milieu poreux polyphasique contenant une phase liquide et une phase gazeuse. Ce milieu poreux est le siège de transferts diphasiques dus à la percolation gravitaire des lixiviats et à la migration des biogaz vers les puits de collecte. Un contrôle précis des émissions passe par une caractérisation complète des propriétés de transfert des biogaz et des lixiviats. La prédiction de ces transferts est un enjeu aussi bien économique (prévision dans le temps des flux) qu environnemental. Elle se place également dans le contexte actuel du bioréacteur qui suppose une recirculation des lixiviats pour accélérer la cinétique de biodégradation. La caractérisation des capacités de transfert est difficile car les DND constituent un milieu poreux complexe à structure évolutive de part les phénomènes de biodégradation et les phénomènes mécaniques de tassement. En effet, la superposition des couches de DND entraîne la compression et ainsi la déformation (tassement) des couches inférieures. De plus, les phénomènes de biodégradation conduisent à un tassement des DND prolongé dans le temps. Le tassement des couches de DND en fonction de la compression et de la biodégradation a été étudié expérimentalement (Olivier et al., 2007; Gourc et al., 2010) et a aussi été modélisé (Machado et al., 2002). Les phénomènes de biodégradation et de tassement vont conduire à une évolution de la structure poreuse du milieu et donc des propriétés de 335

2 transfert. Très peu de résultats sont disponibles sur les transferts en état non saturé en fonction du tassement et de la biodégradation. Cette étude propose une caractérisation de l évolution de la perméabilité au gaz en fonction du tassement et de l humidité. L effet de la biodégradation sur les propriétés de transfert gazeux n est pas considéré dans cette étude. 2. Matériel et méthode 2.1. Dispositif expérimental Description de l oedoperméamètre Une cellule de compression, appelée oedoperméamètre, a été construite au laboratoire LTHE (Stoltz et al., 2010). Elle consiste à comprimer, à une contrainte σ donnée, un échantillon de déchet placé dans des conditions oedométriques (Figure 1). Le tassement induit par l application de cette contrainte est mesuré par un capteur de déplacement. L échantillon se trouve comprimé entre deux diffuseurs qui permettent de laisser circuler les fluides. La possibilité de circulation des fluides permet d une part le drainage du lixiviat lors de la compression d un échantillon humide, et d autre part, de mesurer la perméabilité au gaz de l échantillon. Capteur de force Vérin pneumatique Contrainte maximale: 300 kpa σ' Capteur de déplacement s (tassement) Dimensions de l échantillon: Hauteur initiale H 0 : 0,29 m Diamètre : 0,27m Balance Piston Echantillon de DND Diffuseur Drainage de lixiviat PC Figure 1. Cellule oedoperméamètre Mesure des paramètres physiques Mesure de la teneur en eau massique w La teneur en eau massique, définie par le rapport entre la masse d eau sur la masse sèche, est obtenue par passage à l étuve d un échantillon de déchet. La température de l étuve est fixée à 85 C ce qui permet d éviter une perte de masse solide par combustion de la matière organique qui constitue en partie les DND. De plus, le risque de feu de certains types de papier est réduit. La teneur en eau massique est obtenue après stabilisation complète de la masse solide. Mesure de la masse volumique sèche ρ d La masse volumique sèche ρ d est obtenue par mesure de la teneur en eau massique w et de la masse volumique ρ de l échantillon en place dans la cellule ρ oedoperméamètre ( ρ d = ). ( 1+ w) 336

3 Mesure de la porosité n La porosité d un échantillon est donnée par n = θ L + θg. θ L est la teneur en eau volumique et θ G est la teneur en gaz volumique. La méthode de mesure de la porosité totale n d un échantillon non saturé mis en place dans l oedoperméamètre consiste ainsi à mesurer θ L et θ G. θ L est déduite de la masse volumique sèche ρ d et de la teneur en eau massique w ρd ( θ L = w ). ρ L θ G est mesurée par la méthode du pycnomètre au gaz (Figure 2). Cette méthode a été décrite par Baker et al. (1989). Elle a été utilisée par Richard et al. (2004) pour mesurer la porosité au gaz de milieux organiques et par Ahn et al. (2008) pour mesurer la porosité au gaz de composts. Cette méthode consiste à mettre en connexion le volume des vides gazeux à déterminer, appelé V G, avec le volume d un réservoir en pression, appelé V r. Le volume des vides gazeux V G est connecté directement avec le volume des chambres de l oedoperméamètre V c. Le volume V c est précisément connu et dépend de la position du piston. Les volumes V G et V r sont mis en relation grâce à un tuyau comportant une vanne. Elle peut être ouverte ou fermée. La pression d équilibre atteinte et l utilisation de la loi des gaz parfaits permettent de déterminer le volume des vides gazeux V G souhaité. V c : Volume des chambres V G, P atm (P atm : pression atmosphérique) P atm +p Vanne fermée Vanne Capteur de pression Pression Maxi: 6kPa ouverte P atm +p 1 V r = 5 dm 3 Azote N 2 Etat n 1 Réservoir P atm +p 2 Etat n 2 Figure 2. Pycnomètre au gaz. A l état initial, les volumes V G, V c et V r sont à la pression atmosphérique (P atm ). A l état n 1, la vanne est fermée. Les volumes V G et V c sont à P atm. Le volume du réservoir V r est mis en pression avec de l azote N 2. L emploi de l azote N 2 comme gaz permet d éviter les phénomènes de biodégradation aérobie. La pression relative par rapport à P atm, noté p 1, est mesurée avec un capteur de pression relative. La pression utilisée est d environ 6 kpa. A l état n 2, la vanne est ouverte. La pression relative d équilibre p 2 est mesurée avec le capteur de pression du réservoir. La relation de Boyle Mariotte s écrit en pression absolue : P + p ) V + P ( V + V ) = ( P + p ) ( V + V + V ) (1) ( atm 1 r atm G c atm 2 r G c 337

4 En pressions relatives, la relation (1) permet de calculer le volume des vides gazeux recherché : p1v r V G = ( Vr + Vc ) (2) p Mesure de la perméabilité au gaz Très peu de mesures de ce type ont été réalisées sur des DND. Citons Jain et al. (2005) qui ont mesuré des perméabilités au gaz de DND sur site. Pour la mesure de la perméabilité au gaz dans l oedoperméamètre, deux protocoles ont été appliqués (Figure 3) : à pression constante et à pression variable. Essai à pression constante (Figure 3) Ce protocole permet de mesurer des perméabilités au gaz k G comprises entre et m 2. Au-delà, la gamme de mesure et la précision des capteurs n est plus adaptée. En régime permanent, des capteurs de pression permettent de mesurer les pressions (relatives à la pression atmosphérique) d entrée p 1 et de sortie p 2 et un débitmètre massique permet de mesurer le débit massique en entrée q m. Le débit volumique q v en entrée est obtenu par division du débit massique par la masse volumique de l azote à la température d essai, soit q qm v =. ρn 2 (T C) La détermination du coefficient de perméabilité se fait en appliquant la loi de Darcy. Dans le cas du gaz, la masse volumique (du gaz) est fonction de sa pression absolue. Toutefois, l écoulement de gaz se fait à faible gradient de pression (maximum 2 kpa) ce qui permet de négliger les variations de masse volumique de gaz d une section à l autre de l échantillon et ainsi utiliser une loi de Darcy simplifiée (Iversen et al. 2001) : qv kg p2 p1 = (4) S η N H 2 Avec p 1 et p 2 les pressions relatives respectivement à l entrée et à la sortie de l échantillon de hauteur H. Pour cette mesure, la stabilisation des pressions d entrée p 1 et de sortie p 2 et du débit volumique q v est attendue. Plusieurs couples de mesures [q v ; p 2 -p 1 ] sont mesurés en sachant que le débit volumique maximal ne peut pas dépasser 5 l/min (limite du débitmètre).la pression d entrée est limitée à 2 kpa. Avec cette faible pression d entrée, on suppose que le gaz n entraîne pas de mouvement de liquide dans l échantillon même à de fort taux d humidité. Les mesures des couples [q v ; p 2 -p 1 ] ont montré une linéarité entre q v et p 2 -p 1, ce qui a permis de valider l utilisation de la loi de Darcy. Essai à pression variable (Figure 3) Lorsque l échantillon de déchet est fortement comprimé et fortement humide, la mesure de la perméabilité au gaz (qui est dans ce cas là inférieure à m 2 ) avec l essai à pression constante n est plus possible. En effet, avec une pression d entrée maximale de 2 kpa, le débit de gaz n est plus mesurable avec le débitmètre utilisé. Ces mesures sont donc réalisées à pression variable. Le principe consiste à utiliser le même réservoir que celui utilisé pour la mesure de la teneur en gaz volumique. Un flux d azote est maintenu entre le réservoir et l oedoperméamètre de façon à mettre le réservoir en pression aux alentours de 2 kpa. L alimentation en azote est ensuite coupée (temps t 0 ) et la chute de pression du réservoir est mesurée en fonction du 338

5 temps : soit P 1 (t). La formule de Darcy appliquée au gaz, intégrée en fonction du temps entre t 0 et t, donne (Barral et al., 2010): P1 ( t) P atm kg S Patm ln ( t t0) P1 ( t0) P = (5) atm ηn V H 2 r Avec V r volume du réservoir et P 1 (t) pression absolue de l azote dans le réservoir. Dans les deux types de tests, la température de la pièce est mesurée de façon à corriger les variations de la masse volumique et de la viscosité dynamique de l azote N 2. Dans les conditions standards de température (T = 273 K) et de pression (P atm = 101,32 kpa), la masse volumique de l azote vaut ρ N2 = 1.25 kg/m 3 et sa viscosité dynamique vaut η N2 = Pa.s. Pour déterminer la perméabilité au gaz à pression constante, la pression est mesurée directement au niveau des chambres amont et aval. Les pertes de charge des diffuseurs amont et aval sont supposées négligeables. Pour la mesure à pression variable, les pertes de charges entre le réservoir et l échantillon (agrandissement et rétrécissement de la section du tuyau) ne sont pas prises en compte. Néanmoins, les vitesses d écoulement étant très faibles, ces pertes de charges sont supposées négligeables. Pression de sortie p 2 s Sortie de l azote P atm Sortie de l azote P atm Capteur de pression Vanne ouverte ou fermée H Pression d entrée p 1 S Débitmètre massique Azote N 2 P 1 (t) V r = 5 Azote 3 N 2 Azote N 2 Réservoir Pression Constante Pression variable Figure 3. Mesure de la perméabilité au gaz dans l oedoperméamètre Essais réalisés à partir d un DND frais Composition du DND Le DND testé dans cette étude provient d une ISD en France. Aucun broyage n est appliqué au DND enfoui sur site, tandis que, pour les tests en laboratoire, le déchet a été broyé à 70 mm. Une caractérisation de la composition du DND a été effectuée sur une masse totale d environ 150 kg de matériau. Le DND est ainsi composé (par rapport à la masse totale humide) de 26% de papiers/cartons, 14% de plastiques, 5,5% de textiles, 6% de verre, 5,7% de métal, 32,7% de matériaux organiques fermentescibles, 3,6% de combustible (bois) et 6,5% de matériaux divers Description des tests Des échantillons avec des teneurs en eau initiales différentes ont été testés dans l oedoperméamètre (Tableau I). Le mode d imbibition des tests GT 2 à GT 8 est similaire : le déchet a été arrosé avec de l eau dans un bac. Lors de l opération d imbibition, le déchet a été malaxé dans le bac de façon à bien homogénéiser la 339

6 répartition de l eau. Pour le test GT 1, le déchet a été préalablement passé à l étuve (pendant 6 heures environ à 60 C) de manière à abaisser sa teneur en eau en deçà de la teneur en eau naturelle. Une caractérisation de l état physique initial du milieu poreux (ρ d0, w 0 et n 0 ) a été réalisée selon les protocoles décrits section Ces paramètres sont donnés dans le Tableau I. Le plan de chargement sous une contrainte verticale σ varie selon les essais. Il est présenté dans le Tableau I. A chaque palier de compression : - la mesure du tassement est obtenue par un capteur en acquisition numérique; - une pesée de la masse de lixiviat éventuellement drainée est réalisée; - une mesure de la perméabilité au gaz par l essai à pression constante ou bien l essai à pression variable dans le cas de très faibles perméabilités. L évolution des paramètres physiques pour chaque contrainte σ est ensuite calculée à partir de la mesure du tassement ΔH et éventuellement de la masse de lixiviat drainé. Tableau I. Tests menés dans l oedoperméamètre. Test w 0 ρ d0 [Mg/m 3 ] n 0 Paliers de compression (24 heures par palier) GT 1 0,226 0,410 0, ; 40 ; 80 ; 100 ; 140 GT 2 0,460 0,411 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 120 ; 140 GT 3 0,607 0,415 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 120 ; 140 GT 4 0,723 0,439 0, ; 40 ; 80 ; 140 ; 200 ; 300 GT 5 0,752 0,407 0, ; 40 ; 80 ; 100 ; 140 GT 6 0,812 0,407 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 120 ; 140 GT 7 0,907 0,394 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 140 GT 8 1,018 0,416 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 140 GT 9 1,180 0,402 0, ; 40 ; 60 ; 80 ; 100 ; 140 GT 10 1,165 0,429 0, ; 80 ; 140 ; Résultats expérimentaux Les mesures de perméabilité au gaz des tests GT 1 à GT 10 ont été tracées en fonction de la teneur en gaz volumique θ G (Figure 4). Cette représentation a été adoptée par plusieurs auteurs (Poulsen et al., 2007 ; Ahn et al., 2008). En effet, lors d un écoulement gazeux en milieu poreux non-saturé, ce sont les pores remplis de gaz qui sont mobilisés. C est donc la teneur en gaz volumique θ G qui est le paramètre physique le plus représentatif. Une première analyse des résultats (Figure 4) indique un faisceau de courbes regroupées à l exception de l échantillon le plus sec (GT 1, w 0 = 0,23). Le protocole de cet essai est cependant particulier. En effet, le déchet a préalablement été mis à l étuve de façon à abaisser sa teneur en eau naturelle avant sa mise en place dans l oedoperméamètre. Le regroupement des mesures, à l exception des mesures du test GT 1, indique que par différents chemins (diminution de la porosité par compression ou augmentation de l humidité) une même valeur de perméabilité au gaz est atteinte. 340

7 1,E-09 teneur en gaz volumique θ G 0,05 0,15 0,25 0,35 0,45 0,55 0,65 1,E-10 perméabilité au gaz k G (m 2 ) 1,E-11 1,E-12 1,E-13 1,E-14 1,E-15 1,E-16 w 0 = GT GT GT GT GT GT GT GT GT GT Figure 4. Perméabilité au gaz k G en fonction de la teneur en gaz volumique. 4. Lois de perméabilité au gaz Une relation entre la perméabilité au gaz et la teneur en gaz volumique est recherchée. Les mesures de perméabilité au gaz ont été analysées avec le modèle de Kozeny - Carman (Carman, 1939) appliqué au gaz (Equation 6) où le terme C est supposé constant : 3 θg k G = C (6) 2 ( 1 θg ) Pour cette interprétation, les mesures de perméabilité au gaz du test GT 1 n ont pas été considérées. Une régression appliquée à l ensemble des données (Figure 5) 10 donne C = 3,3 10. Le coefficient de corrélation obtenu est R 2 = 0,77. Une relation empirique de type puissance a été recherchée pour exprimer la perméabilité au gaz k G en fonction de la teneur en gaz volumique θ G. La relation proposée prend la forme (avec A et B des constantes) : B kg = A θg (7) 8 Une régression appliquée à l ensemble des données (Figure 5) donne A = 3 10 et B = 6, 57. Le coefficient de corrélation obtenu est R 2 = 0,88. On note que la relation de type puissance est satisfaisante pour modéliser l ensemble des données expérimentales de perméabilité au gaz. 1,E-09 teneur en gaz volumique θ G 0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 perméabilité au gaz k G (m 2 ) 1,E-10 1,E-11 1,E-12 Données k G (tests GT 2 à GT 10 ) 1,E-13 Modèle de Kozeny - Carman 3 1,E θg k G = (1 θ 1,E-15 G ) Modèle puissance ,E-16 kg = θg Figure 5. Modélisation de la perméabilité au gaz. 341

8 5. Conclusion Ce travail se situe dans l étude des transferts liquides et gazeux dans les DND stockés en installation de stockage. En effet, les biogaz et les lixiviats produits par la biodégradation des DND, doivent être maîtrisés pour éviter tout rejet dans le milieu naturel environnant. Il est montré qu un faisceau de perméabilité au gaz étroit est obtenu en fonction de la teneur en gaz volumique. Il est remarquable de noter que par des chemins différents, conduisant à une diminution de la teneur en gaz volumique (diminution de la porosité et/ou augmentation de la teneur eau), la même valeur de perméabilité au gaz est obtenue. L analyse des points expérimentaux a été réalisée à partir des modèles de Kozeny-Carman et d un modèle puissance. Il est montré que le modèle puissance permet d expliquer l ensemble des mesures expérimentales, avec un coefficient de corrélation correct. Le modèle puissance proposé permet au final de prédire la perméabilité au gaz à partir de la teneur en gaz volumique. L étude expérimentale proposée est un pas pour la compréhension des transferts de biogaz dans les ISDND. Les mesures ont été réalisées sur du court terme uniquement. Des études futures permettront de caractériser l évolution des propriétés de transferts en tenant compte des phénomènes de biodégradation. 6. Remerciements Les auteurs remercient l ADEME, le LGCIE de l INSA de Lyon, le laboratoire de Rhéologie de Grenoble ainsi que Veolia Environnement Recherche et Développement. 7. Références bibliographiques Ahn, H.K., Richard, T.L., Glanville, T.D. (2008) Laboratory determination of compost physical parameters for modeling of airflow characteristics. Waste Manag., 28, Baker, S.M., Richard, T.L., Zhang, Z., Monterio da Rocha, S. (1989) Determining the free air space inside compost mixtures using a gas pycnometer. ASAE paper No St. Joseph, MI. Barral, C., Oxarango, L., Pierson, P. (2010) Characterizing the Gas Permeability of Natural and Synthetic Materials. Transp. porous media., 81, Carman, P.C. (1939) Permeability of saturated sands, soils and clays. J. Agriculture Sci., 29, Gourc, J.P., Staub, M.J., Conte, M. (2010) Decoupling MSW settlement into mechanical and biochemical processes, Modelling and validation on large-scale setups. Waste. Manag., IN PRESS. Iversen, B.V., Schjønning, P., Poulsen, T.G., et al. (2001) In situ, on-site and laboratory measurements of soil air permeability: Boundary conditions and measurement scale. Soil Sci., 166, Jain, P., Powell, J., Townsend, T.G., et al. (2005) Air permeability of waste in a municipal solid waste landfill. J. Env. Eng., 131, Machado, S.L., Carvalho, M.F., Vilar, O.M. (2002) Constitutive model for municipal solid waste. J. Geotch. Geoenv. Eng., 128, Olivier, F., and Gourc, J.P. (2007) Hydro-mechanical behavior of Municipal Solid Waste subject to leachate recirculation in a large-scale compression reactor cell. Waste Manag., 27, Poulsen, T.G., Moldrup, P. (2007) Air permeability of compost as related to bulk density and volumetric air content. Waste Manag. Res., 25, Richard, T.L., Veeken, A.H.M., Wilde, V.D., Hamelers, H.V.M. (2004) Air-filled porosity and permeability relationships during solid-state fermentation. Biotechnol. Progress, 20,

9 Stoltz, G., Gourc, J.P., Oxarango, L. (2010) Characterisation of the physico-mechanical parameters of MSW. Waste. Manag., IN PRESS. 343

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