Chapitre 5 Introduction aux aérosols atmosphériques
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- Marie-Louise Langevin
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1 1. Caractérisation d une population de particules 2. Formation et évolution des particules 3. Propriétés hygroscopiques 4. Composition des aérosols : exemple de bilan 5. Propriétés optiques Chapitre 5 Introduction aux aérosols atmosphériques 1 E.g. feux en Russie août 2010 Aérosol = particule solide ou liquide en suspension dans l air Regroupe de nombreuses particules de sources, compositions et tailles différentes!
2 2 Moyenne annuelle des concentrations de PM2.5 (particules fines) dérivé des observations satellitaires MODIS (AOD) (2002)
3 3 AOD Moyen observé par l instrument MODIS en Juillet 2005
4 4
5 5 Chap 5 Les aérosols atmosphériques Lien entre composition et taille des aérosols (Image: C. Leck)
6 6 5.1 Caractéristiques d une population de particules Formés par le biais de réactions chimiques Emis directement dans l atmosphère
7 7 5.1 Caractéristiques d une population de particules
8 8 5.1 Caractéristiques d une population de particules Distribution globale de composantes de l aérosol (Simulations globales) Sulfate Suie Organique Total
9 9 5.1 Caractéristiques d une population de particules Une grande variabilité:! - selon la taille:! - sels de mers près des cotes = grosses particules! - dust = grosses particules! - sulfates (SO4) = fines particules! - selon le lieu:! - au Sud: dust! - bord de mer: sels de mer! - au Nord: espèces carbonées! + en concentrations:! - selon la période de l'année! - selon les regions urbaines/rurales!
10 10 Chap 5 Les aérosols atmosphériques 5.1 Caractéristiques d une population de particules a) Aérosols primaires Particules émises directement dans l atmosphère Sources naturelles: particules minérales (e.g. désertiques) sels de mer cendres volcaniques cendres issues des feux de biomasse aérosols biologiques primaires (PBAP) Sources anthropiques: usure des pneus pots catalytiques + resuspension Tempête de sable en Méditerranée orientale"
11 Caractéristiques d une population de particules b) Aérosols secondaires Particules résultant de réactions chimiques en phase gazeuse (oxydation par l ozone ou les radicaux hydroxyles) ou ionique. Nucléation: processus de formation de nouvelles particules solides Différents processus physiques vont ensuite modifier les caractéristiques de la population (condensation, coagulation, etc.) Sels marins, dust
12 Caractéristiques d une population d aérosols c) Distribution en taille typique ultrafin" fin" grossier" accumulation" PM2.5 PM 10 " n S n N ( lnd P ) = N=number concentration (particles/cm 3 )" ds ( lnd P ) = d lnd P dn d(lnd P ) = πd p 2 n N (ln D P ) n V ( lnd P ) = dv d lnd P = π 6 D p 3 n N (lnd P )
13 13 Pourquoi s intéresse-t-on à la taille des particules? (1) Toxicité (2) Diffusion (3) Durée de vie λ=550 nm! (Seinfeld & Pandis) (Finlayson-Pitts & Pitts) (NARSTO, 2003) (4) Réactions à la surface
14 Formation et évolution des particules a) Nucléation Rapport de saturation Homogène homo-moléculaire hétéro-moléculaire Hétérogène # molecules" " ΔG S < 1 (sous saturée) ΔG* r crit r < r crit : les amas (embryons) s évaporent r > r crit : les amas grossissent par condensation S > 1 (sur saturée) r! Note: souvent négligé dans les modèles de qualité de l air
15 15 Evénement de nucléation observé en environnement urbain Banana plot " Gaydos et al. (JGR 2005)"
16 16 b) Coagulation Différents mécanismes de coagulation (fonction de leur taille ou du milieu dans lesquels ils se trouvent): Mouvement Brownien: processus thermique (le plus important) Collision lors d un écoulement: dynamique Ecoulement laminaire stable coagulation faible Ecoulement turbulent coagulation pourra être forcée et importante Sédimentation: dynamique
17 17 c) Condensation Mécanisme de fixation d une espèce gazeuse sur ou dans une particule => transfert entre phase gaz et phase solide ou liquide => modification de la composition chimique. Théorie == nucléation hétérogène Ici, le diamètre des particules est >> à celui des molécules gazeuses & coefficient de diffusion beaucoup plus faible. Processus Nombre Volume Nucléation Coagulation Condensation
18 18 Gaz Aérosols Nuage 0.1 nm 1 nm 10 nm 0.1 µm 1 µm 10 µm Temps caractéristiques:
19 19 Cf. cours dépôt
20 Propriétés hygroscopiques des aérosols Loi de Raoult 0 P H 2 O,SAT p A = γ A x A p A,sat x A fraction molaire dans la solution γ A le coefficient d activité 1 (mélange idéal) Pression de vapeur saturante sur une solution aqueuse de rapport de mélange de l eau x H2O Une atmosphère d humidité relative RH peut contenir à l équilibre des particules aqueuse dont le rapport de mélange de l eau est: x = P H 2 O,SAT H 2 O 0 = RH P H 2 O,SAT 100 Pour l équilibre entre un gaz et un aérosol au point de déliquescence, la particule aqueuse doit satisfaire les équations de solubilité et d électroneutralité (et somme des fractions molaires = 1): ( ) DRH = K s 1/ 2 P = x P 0 H 2 O,SAT H 2 O H 2 O,SAT eau Solution aqueuse Si RH<DRH, la particule est solide à l équilibre (peut rester à un état aqueux métastable).
21 21 Dans l atmosphère, les aérosols solubles et hydrophiles (principalement composante inorganique) grossissent par absorption et condensation de vapeur d eau lorsque l humidité relative augmente => modification de la composition, de la taille et des propriétés optiques des aérosols.
22 22 Humidités relatives de déliquescence/cristallisation
23 Exemples d aérosols secondaires
24 24 Formation de sulfate Formé à partir d acide sulfurique gazeux (H2SO4) H2SO4 a une pression de vapeur saturante très faible ; donc H2SO4 passe rapidement en phase particulaire Nucléation Condensation sur des particules existantes H2SO4 peut être neutralisé par l ammoniac (NH3) Sulfate d ammonium (NH4)2SO4 Bisulfate d ammonium NH4HSO4 Letovicite (NH4)3H(SO4)2 Formation de nitrate Formé à partir d acide nitrique gazeux (HNO3) HNO3 a une pression de vapeur saturante élevée ; donc HNO3 a tendance à rester en phase gazeuse HNO3 peut passer en phase particulaire Par dissolution dans une particule aqueuse (très faible quantité) Par réaction avec un autre composé, soit gazeux (NH3), soit particulaire (sels marins, particule calcaire) Cf. exercices TD 2NH 3 + H 2 SO 4 NH 4 ( ) 2 SO 4
25 25 Formation des aérosols sulfate-ammonium-nitrate Lois thermodynamiques! H 2 SO 4 (g) NH 3 (g) H 2 O H 2 O SO H + NH OH Le sulfate forme toujours une particule aqueuse! Lʼammoniac se dissout totalement dans lʼaérosol sulfate ou jusquʼà titration de lʼacidité! HNO 3 (g) H 2 O NO 3 + H + Le nitrate est intégré par lʼaérosol si (et seulement si) NH 3 est en excès après la titration du sulfate! NH 3 (g) + HNO 3 (g) NH 4 NO 3 (aerosol) Le HNO 3 et lʼexcès de NH 3 peuvent aussi former un aérosol solide si RH est faible! Condition ph aérosol Faible RH Forte RH [S(VI)] > 2[N(-III)] acide H 2 SO 4 nh 2 O, NH 4 HSO 4, (NH 4 ) (NH 4 +, H +, SO 4 2- ) solution 2 SO 4 [S(VI)] 2[N(-III)] neutre (NH 4 ) 2 SO 4, NH 4 NO 3 (NH 4 +,NO 3 - ) solution
26 26 Formation d aérosols organiques secondaires (AOS ou SOA en anglais)
27 27 Emission de composés volatils Produits d oxydation gazeux et aqueux Composés condensables Aérosols organiques secondaires Emission de composés semi-volatils Produits d oxydation gazeux et aqueux Produits de réactions particulaires Forte variabilité: spatiale saisonnière diurne interannuelle
28 28 (M. Camredon)
29 29 Exemple: Aérosols organiques secondaires à partir de COVs émis par la végétation Emissions Biogeniques " COVs " Réactions Oxydation" (OH, O 3,NO 3 )" Nucléation " (produit oxydation)" Croissance" Condensation sur des aérosols pré-existants" Plus de 500 réactions décrivent la formation de précurseurs de SOA, ozone, et autre polluants photochimiques (Griffin et al., 2002; Griffin et al., 2005; Chen and Griffin, 2005)
30 30 Isoprene (C 5 H 8 ) Monoterpenes(C 10 H 16 ) Sesquiterpenes (C 15 H 24 ) Anthropogenic SOA-precursors = aromatics (emissions are 10x smaller) "
31 Aérosol primaire ou secondaire? Le carbone suie (Black carbon, BC) est défini optiquement et comprend à la fois le carbone élémentaire (graphite) et la matière organique lourde absorbant la lumière Particule de BC fraichement émise Les moteurs diesel sont des sources importantes de BC
32 Hydrophobic BC resistant to scavenging coagulation gas condensation Aging time scale τ ~ 1 d Hydrophilic BC coated with sulfate, nitrate Emission Scavenging Implications for BC export from source continents: Hydrophobic BC aging aging long-range transport FREE TROPOSPHERE BOUNDARY LAYER scavenging OCEAN (D.Jacob, Harvard)
33 33 Le carbone organique (OC) issu de processus de combustion est généralement considéré comme un composé primaire dans les modèles mais il est en fait constitué de composés semi-volatils. Combustion Concentrations OC simulées en hiver: Données IMPROVE indiquées par les cercles Pye and Seinfeld [2010]
34 Exemples de bilan Exemple de bilan de masse pour des masses d air caractéristiques Bruit de fond naturel Zone péri-urbaine Proximité de rue Quel type de mélange?? core-shell
35 35
36 36 De nombreuses questions ouvertes Source manquante dans les modèles actuels? (Heald et al., 2005) Importance des composés semi-volatils?
37 Propriétés optiques des aérosols Interactions aérosols / rayonnement En diffusant le rayonnement solaire, les aérosols augmentent l albédo de la Terre. La diffusion atteint un maximum lorsque le diamètre de la particule = λ Particules de taille ~0.1-1 mm diffusent efficacement le rayonnement solaire.
38 38 Pouvoir d extinction du rayonnement donné par l indice de réfraction m=n-ik Dépend de la composition des aérosols et de la longueur d onde. Mélange homogène est une bonne approximation pour le calcul de l indice de réfraction. On a alors: Somme pondérée par la fraction massique L humidité relative doit également être prise en compte.
39 39 Diffusion et absorption Diffusion par les sulfates et les aérosols carbonés organiques audessus du NE des USA" Poussières désertiques partiellement absorbantes audessus du Sahara Aérosols absorbants (carbone suie, poussières) réchauffent le climat en absorbant le rayonnement."
40 40 Forçage radiatif directs du à différents types d aérosols anthropiques SO4 Black Carbon Biomass burning (BC & OC) Carbone organique
41 41 Forçage indirect par les aérosols: impact sur la formation des nuages Les nuages se forment par condensation sur des aérosols préexistants (CCN)" lorsque RH>100%" Nuage propre (peu de particules):" Grosses gouttelettes" albedo faible" précipitations efficaces" Nuage pollué (nombreuses particules):" Petites gouttelettes" albedo fort" précipitations supprimées "
42 Forçages indirects par les aérosols 42 Effets des aérosols sur le bilan radiatif IPCC ) accroissement des aérosols anthropiques augmentation initiale de la concentration des gouttelettes et diminution de leur taille pour une teneur fixe en eau liquide accroissement de l'albédo des nuages. 2) accroissement des aérosols anthropiques diminution de la taille des gouttelettes, réduisant la capacité de précipitation modifie la teneur en eau liquide ainsi que l'épaisseur et la durée de vie des nuages. 3) Effet semi-indirect: réchauffement local due à l aérosol absorbant évaporation des nuages.
43 43 Un exemple de forçage indirect par les aérosols: les traînées de condensation N ~ 40 cm -3 W ~ 0.30 g m -3 r e ~ 11.2 µm N ~ 100 cm -3 W ~ 0.75 g m -3 r e ~ 10.5 µm from D. Rosenfeld Particles emitted by ships increase concentration of cloud condensation nuclei (CCN) Increased CCN increase concentration of cloud droplets and reduce their avg. size Increased concentration and smaller particles reduce production of drizzle Liquid water content increases because loss of drizzle particles is suppressed Clouds are optically thicker and brighter along ship track
44 44 NASA, 2002 Atlantic, France, Spain AVHRR, 27. Sept. 1987, 22:45 GMT US-west coast
45 45 Aircraft condensation trails (contrails) over France, photographed from the Space Shuttle ( NASA).
46 46 Liens entre photochimie et pollution particulaire: importance des poussières désertiques en Méditerranée Plus de dust, moins d'ozone mais plus d'oxydes d'azote et particules.! Effet direct:" Les dust (magnésium et calcium) réagissent avec l'acide nitrique HNO3. Moins d'acide nitrique modifie la chimie gazeuse, le cycle de l'ozone avec une baisse notable des concentrations de O3.! Effet indirect:" Les dust augmente l'épaisseur optique, limitent le rayonnement en surface et donc la photochimie! Mesures au Mont Cimone (Italie) corrélant ozone et dust
47 47
48 Résumé équilibre gaz aérosol (solide /liquide) 1) On considère un seul gaz => S = p A,atm / p A,sat p A,sat : pression de vapeur saturante de A condensation sur particules préexistantes, si S>1, pour formation de nouvelles particules, il faut tenir compte de la tension de surface (Kelvin effect) 2) Formation de solutions binaires (idéales) => loi de Raoult p A = x A p A,sat S = p A,atm / x A p A,sat x A fraction molaire dans la solution 3) Formation de solutions aqueuses => loi de Henry K H = [A] aq / p A (pour solutions idéales, équivalence entre les lois de Raoult et Henry)
49 49 4) Equilibre gaz aérosol solide A g + B g AB s K AB = p A p B exemples : NH 3 + H 2 SO 4 -> (NH 4 )HSO 4 2 NH 3 + H 2 SO 4 -> (NH 4 ) 2 SO 4 NH 3 + HNO 3 -> NH 4 NO 3 Cas spécifiques : réactions supplémentaires dans la phase aérosol / eau rendant les pressions de vapeur saturante plus faibles / augmentant la solubilité : Dissociation des espèces en phase aqueuse (acides, bases) Déliquescence (hydratation) de l aérosol ex. de H 2 SO 4 p A,sat baisse très fortement, quasiment tout H 2 SO 4 dans phase aérosol Polymérisation des COV oxygénés dans l aérosol organique secondaire
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