La capture électronique à basse énergie

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1 La atur éltroiqu à bass érgi. Cha. 4 La atur éltroiqu à bass érgi. Gééralités sur la atur éltroiqu : Séario d la ollisio Tms, dista t stios ffias tyiqus : Lois d éhll : térêt Dirss lois d éhll Stio ffia d atur multil à itss fixé Tdas géérals Modèls smi lassiqus d atur : Prii Détrmiatio ds aramètrs statiqus t dyamiqus Courbs d ottil Coulags dyamiqus radial t rotatiol Vitss radial Modèls d Ladau r t d Dmko os trodutio aux modèls Modèl d Ladau r Probabilités d trasitio t d atur Stio ffia Déda ds stios ffias a Séltiité d la siml atur Modèl d Dmko os Probabilité d trasitio t d atur Variatio ds stios ffias a V. Doubl atur éltroiqu :... V.. L atom d hélium.... V.. Positio du roblèm....

2 La atur éltroiqu à bass érgi. V.3. Siml atur Cofiguratios ulés V.4. Cofiguratios ulés ar doubl atur :... 3 V.5. Autrs xliatios ossibls V. Modèl d la barrièr das ls ollisios A H V.. Coditios érgi d atur V.. Eolutio du maximum d la barrièr V.3. Exrssios d t d V.4. Stios ffias d atur V.5. Modèl d la barrièr doubl atur da la ollisio A H V.5.. Positio du roblèm V.5.. Extsio à éltros du modèl à éltro V.5... Séario d la ollisio Exrssios d t d : V..3. Stios ffias d doubl atur :... 38

3 La atur éltroiqu à bass érgi. Cha. 4 La atur éltroiqu à bass érgi. Gééralités sur la atur éltroiqu :.. Séario d la ollisio. Soit u io A t u ibl H. Au oisiag d la ibl, ar attratio oulombi, A ut aturr l éltro d H. La ollisio s érit : A ( q) H A H q * gardos shématiqumt l déroulmt (Figur ) : magios our simlifir qu la ibl soit das u état s aat l arrié du rojtil. L rojtil st suffisammt loi d la ibl our qu ll-i st la symétri shériqu. L rojtil s aroh. Ls éltros ommt à êtr attiré ar l rojtil. L uag éltroiqu rd sa symétri shériqu, à aus du ham réé ar l rojtil. L rojtil t la ibl sot suffisammt rohs our qu l éltro s artag autour ds dux trs. 3

4 La atur éltroiqu à bass érgi. L systèm ostitué ds dux trs t d l éltro dit u quasimoléul dat u tms t (tms d ollisio). Arès la ollisio, l aratèr moléulair st rdu. E fft, l éltro hoisit d allr sur l rojtil ou d rtourr sur la ibl. Figur.. Tms, dista t stios ffias tyiqus : Comm ous l aos dit au haitr, la atur st faorabl lorsqu la itss du rojtil st ifériur à la itss ds éltros atifs. Das l as d u ibl atomiqu, la itss d u éltro atif st d l ordr d /, où st l uméro atomiqu d la ibl, t st l ombr quatiqu d l éltro sur tt ibl. Sahat qu l rojtil a u robabilité d aturr d autat lus grad qu l éltro st u lié, ous ouos résumr l domai d itsss éssair our qu il y ait atur (Tabl ). t Elém max H H N 0 5 Ar La itss maximum st d l ordr d u.a. 4

5 La atur éltroiqu à bass érgi. Ls distas tyiqus d atur ut êtr éalués alulat l rourmt satial ds orbitals. La atur s fftu sur ds orbitals dot l ombr roît a l du rojtil. Suosos our simlifir qu, our qu il y ait atur, ls érgis d liaiso sur la ibl t l rojtil doit êtr égals, autrmt dit : (ous rros qu fait tt aroximatio doit êtr largmt modifié). Pros ar xml u ibl H. Das as,. Nous oyos do qu lus l rojtil st lourd, t do a u grad, lus doit êtr grad. Pour u rojtil N, 0, qui do 3. L rayo lassiqu r d u orbital ariat, il y aura atur lorsqu il y a u miimum d rourmt (Figur ), do our u rayo égal à r r, r t r état ls rayos rstifs d la ibl t du rojtil. La stio ffia ut s xrimr omm u stio géométriqu, affté d u offiit / qui tit omt du fait qu l éltro ut êtr aturé ou o. τ r r σ π π 4 ( r r ) π π C modèl do u stio ffia idédat du rojtil, mais a au mois l mérit d dor u r ordr d gradur. ros l as d la ollisio a u ibl H. La stio ffia st d l ordr d Figur.5 u.a., 'st-à-dir m. E fait, tt alur st bo lorsqu l rojtil st H. Lorsqu l rojtil a u lus grad, t surtout u harg lus élé, la stio ffia roît fortmt, our attidr 0-5 m. A u ibl multiéltroiqu, la stio ut attidr 0-3 m. Ealuos l tms τ d ollisio. C st l tms mis ar l rojtil du début du rourmt jusqu à la fi du rourmt ds orbitals. τ r. Pour u itss d 0.5 u.a., t u rayo d 0.5 u.a., τ u.a., 'st-à-dir 0-7 s. C st u tms très ourt omaré 5

6 La atur éltroiqu à bass érgi. aux tms d désxitatio radiatif t Augr. C st our tt raiso qu our ds itsss suériurs à 0.0 u.a., ous osidéros ls rossus rimairs t sodairs séarés.. Lois d éhll :.. térêt. U xéri d ollisios, ou u alul umériqu, rt bauou d tms. E moy, l xéri ll-mêm dur iro u à dux smais. L aalys omlèt rquirt u miimum d lusiurs smais. Si ous souhaitos aoir ar xml ds stios ffias our u ollisio quloqu, il st souhaitabl d aoir u loi, basé soit sur ds xéris réédts, soit sur ds résultats d alul, qui aidrot à xtraolr s résultats à d autrs systèms. Malhurusmt, si tt démarh st louabl, ll s aèr omlx, ar ls rossus sot ombrux, l domai d itsss ossibls du rojtil st imms (d ~0-8 u.a. à qulqu dizais d u.a.), t ls aramètrs d la ollisio sot ombrux. U sul loi d éhll suffit as our dérir quatitatimt la ollisio... Dirss lois d éhll.... Stio ffia d atur multil à itss fixé. E 996, u loi d éhll a été roosé, doat la stio ffia d atur d u ou lusiurs éltros, à u itss d rojtil d l ordr d 0.5 u.a., itss our la qull la atur st réodérat. Ls auturs ot motré qu la stio ffia d atur d r éltros d u ibl ut s érir : σ r q ( m ),7 0 qr 3 N r j j j () Das tt xrssio, q st la harg du rojtil, N st l ombr total d éltro d la ibl, t j st l érgi d liaiso du j èm éltro. 6

7 La atur éltroiqu à bass érgi. Figur 3 Figur 4 Comm l motrt ls Figurs 3 t 4, la stio ffia rroduit bi l xéri, a u irtitud maximum d 0%. Ctt irtitud ut êtr suffisat, sauf si st alurs sot utilisés suit our détrmir d autrs quatités. U aumulatio d irtituds ut oduir à u grad irtitud sur l résultat fial.... Tdas géérals. D autrs lois d éhll xistt our détrmir ls stios ffias totals d siml atur fotio d la itss d ollisio. Mais l traail st rstrit aux ibls d u d éltros, H, H t H, t or as ls stios ffias artills, ar xml d atur sur u orbital séifiqu. Ds auturs ot la stio ffia fotio d l érgi d ollisio, a u ombr d aramètrs élés, dot rtais dédt d la ibl. E marg ds lois d éhll, il st bo d oaîtr ls tdas aroximatis. Das l domai ds basss itsss, omriss tr 0. u.a. t 0.7u.a. (Figur 5), rtos simlmt qu la stio ffia total st idédat d la itss d ollisio, qu ll roît a l du rojtil, a la harg du rojtil our u doé. Nous rros u u lus loi qu la stio ffia d siml atur st sélti t l, otrairmt à la doubl atur, t ous établiros quatitatimt, a dux modèls, u déda q, t l. Ls résultats réstés sot qu ds tdas, t l éart tr s tdas t la réalité st la luart du tms grad. l ut attidr 00% ou lus. 7

8 La atur éltroiqu à bass érgi. A très basss itsss t très hauts itsss, ls stios ffias sot fotio d la itss d ollisio, omm l idiqu la Figur 5. Ell arit 7 à haut itss, t bass itss. Nous traitros lus tard l domai ds très basss itsss. à très Figur 6. Modèls smi lassiqus d atur :.. Prii. Das l traitmt smi lassiqu d la atur, l oyau st traité lassiqumt, t ls éltros sot traités quatiqumt. Suosos our simlifir qu la atur s fftu tr sulmt dux états, u état iitial où l éltro s trou sur l rojtil, t u état fial, où l éltro ou u orbital bi défii du rojtil, d ombr quatiqu riial. La résolutio d l équatio d Shrödigr dédat du tms oduit aux xrssios suiats our ls amlituds d trasitio : da dt da dt ia x dt t ( H ik ) i Δ ' ε ( H ik ) i Δ ' ia x dt t ε () a ls oditios iitials a ( ) 0 t a ( ) 8

9 La atur éltroiqu à bass érgi. Das ls xrssios (), l élémt d matri H H dérit l oulag statiqu tr ls états, K K traduit l oulag dyamiqu tr ls états au ours du tms, t Δ ε st la différ d érgi tr ls états au ours du tms. La résolutio ds ε ε équatios oulés ass do ar la oaissa d s quatités... Détrmiatio ds aramètrs statiqus t dyamiqus.... Courbs d ottil. Trar ls ourbs d ottil fotio d la dista tr ls oyaux rojtil t ibl st u tâh ardu, d autat lus ardu qu la ibl st moléulair, ar il s agir das as o lus d ourbs, mais d surfas d ottil. Das la luart ds ollisios étudiés, la atur s fftu à grads distas itruléairs (~5 5 u.a.), ls ourbs d ottil utilisés sot riss à grads dista, do asymtotiqus. Pros omm xml la ollisio tr u io C 6 t u ibl H. Aat la ollisio, l érgi st ll d l éltro sur H, égal à 0,5 u.a. Arès la ollisio, la atur s fftu sur u orbital, t l érgi fial à grad dista st 5. L r trm st l érgi d l éltro sur l orbital, l èm trm dérit l itratio oulombi tr ls dux trs, C 5 t H. Ls ourbs sot traés our lusiurs alurs d sur la Figur 6. C 6 H H H Ergi ottill (u.a.) C 5 (6s) H C 5 (5s) H C 5 (4s) H C 5 (3s) H Ergi ottill (u.a.) H H(s) H(3s) H H(s) H H(s) H -6 C 5 (s) H C 5 (s) H Dista itruléair (u.a.) Dista itruléair (u.a.) Figur 6 Figur 7 Sur ls ourbs aaraisst ds roismts, aratérisés ar ds rayos d roismt. E èr aroximatio, ous suosros qu la atur s fftu aux roismts. Nous oyos 9

10 La atur éltroiqu à bass érgi. qu la atur st sélti, uis qu ls assibls ot d à 5. Au-dlà, ls roismts xistt lus, la robabilité our qu la atur s fass sur ds orbitals d > 5 st égligabl dat ls autrs. Das rtais as, ls ourbs d ottil asymtotiqus sot malhurusmt iadéquats. Pros l as siml d la ollisio H H (Figur 7). Aat la ollisio, l érgi st toujours ll d l éltro sur H, do 0,5 u.a. Arès la ollisio, l érgi d l éltro st ll sur H, mais l trm d itratio oulombi st ul. Do ls ourbs d ottil asymtotiqus sot arallèls tr lls, il y a as d rayo d roismt. Pourtat, la atur st ossibl. E fait, il rdr omt qui s ass à très tit dista itruléair. L éltro, à grad dista, fait éra aux oyaux. A tit dista, l ératag st égligabl. Ls dux hargs ds oyaux s oit t la réulsio oulombi tr ju. A tit dista, ls ourbs sot lus arallèls tr lls. Fialmt, la ris omt d l ératag, fotio d la dista tr ls oyaux, do liu à ds roismts tr ls ois, omm l motr la Figur 8. Figur 8 0

11 Ergi La atur éltroiqu à bass érgi...3. Coulags dyamiqus radial t rotatiol. Ls oulags dyamiqus fot itrir la dérié ar raort au tms ds états. Ctt dérié ut s érir sous la form : θ t t θ t Lorsqu l io s aroh d la ibl, ls itsss radials t t rotatiolls augmtt. Ls oulags dyamiqus rt do d l amlur das l domai moléulair. Cs dux oulags sot soumis aux règls d séltio suiats : ls oulags radial t rotatiol s fftut tr états moléulairs rstimt d mêm symétri (rojtios du momt agulair idtiqus) t d symétri différt (la ariatio d la rojtio du momt agulair st égal à ). ros l diagramm simlifié our la ollisio H H (Figur 9). (3) θ t 3l Atoms uis 3sσ Atoms séarés H (3 l) H E oi d tré, la ourb a u oulag fort a la oi H (s) H à u dista d ~ u.a.. La ourb σ rmot our roisr la oi π, ar oulag rotatiol. A u dista d ~4 u.a., la oi d tré rois aussi la oi 3dσ, qui oduira à la atur l s Li 3dσ π sσ σ sσ H Dista itruléair (u.a.) Figur 9 ( l) H H H(s) H (s) H ossibl d u éltro sur 3l. A grad itss, l uag éltroiqu a as l tms d s adatr, il suit as l ax itruléair, l oulag rotatiol st faibl, omaré au oulag radial. Par otr, il faut tir omt du oulag rotatiol à faibls itsss d ollisio.

12 La atur éltroiqu à bass érgi. Ergis (u.a.) Coulag radial (u.a.) -0,8 -, -,6 -,0 -,4 0,3 0, 0, 0,0 ε ε H H Dista itruléair (u.a.) gardos quatitatimt qu do l oulag radial (Figur 0). Nous aos traé oitillés ls érgis ε t ε d dux états trés sur u tr t sur l autr, fotio d. E traits lis, ls érgis ot été orrigés du oulag statiqu tr ls états, qui a our fft d séarr ls ourbs. L oulag radial, qui lui st dyamiqu, st rrésté au bas d la Figur 0. Nous oyos très lairmt qu oulag agit qu à artir d u rtai dista, ii 3 u.a., t st la mêm dista qu ll à artir d laqull ls états sot Figur 0 séarés. Pour tt raiso, aux itsss as tro faibls, ous suosros ar la suit qu la atur s fftu là où l oulag radial st maximum, aratérisé ar u dista uiqu, détrmié à artir du roismt ds ourbs...4. Vitss radial. Das l xrssio (3) la dérié d ar raort au tms itrit. La dista déd du aramètr d imat b, d la itss du rojtil. Das l as gééral, la rlatio tr s quatités st as immédiat, ar la trajtoir du rojtil ari au ours du tms (Figur 0). Mais à ds itsss suffisammt grads (> 0. u.a.), la trajtoir ut êtr osidéré omm rtilig, t b t (Figur ). Das as, la itss radial s érit : t t ( b t ) t b t t b t b b b b b

13 La atur éltroiqu à bass érgi. b b b (4) t La rlatio motr qu si la atur s fftu à u dista séifiqu, ls aramètrs d imats ossibls sot omris tr 0 t..3. Modèls d Ladau r t d Dmko os..3.. trodutio aux modèls. Au liu d résoudr ds systèms d équatios oulés, qui dmad d oaîtr ls élémts d matri d oulag à haqu dista, t d diagoalisr la matri aat d détrmir ls robabilités d trasitio, ds modèls simls à mttr œur sot utilisés our alulr ls stios ffias. Ds élémts d matris aalytiqus simls ot été itroduits : ε ε o ε Δε os θ o ε Δε os θ ε Δε siθ Das s xrssios, Δ ε, t θ sot ds aramètrs ajustabls, ariat suiat ls situatios. Nous allos rgardr dux modèls xtrêms, déloés il y a u iquatai d aés déjà, dériat ds situatios tr états différts..3.. Modèl d Ladau r Probabilités d trasitio t d atur Stio ffia. L modèl Ladau-r détrmi ls robabilités hoisissat la bas adéquat our qu ls oulags dyamiqus soit uls. Das as, la atur s fftu au roismt tr ls ourbs, t Δ ε ε ε st très ifériur ε, qui orrsod à θ 0. 3

14 La atur éltroiqu à bass érgi. Pros dux états, u état d tré t u état d sorti, orrsodat à l érgi d u éltro aat t arès atur (Figur ). q A B q A B - - A (q-) B A (q-) B Dista itruléair (u.a.) Figur Dista itruléair (u.a.) E oi d tré (A q B), l éltro st sur la ibl B. Au roismt, l éltro a u robabilité d allr sur la oi A (q-) B. Pour êtr aturé, il doit, au rtour, rstr sur la oi A (q-) B, qui s fait a u robabilité (Figur d gauh). A droit, ous rmarquos qu au roismt, l éltro ut d abord as fair d trasitio, uis fair u au rtour. La robabilité d atur sur tt oi st : ( b) ( b) ( ( b) ) P (5) La robabilité d trasitio s xrim aisi, fotio du aramètr d imat b : ( b) πε x ΔF b (6) Das l xrssio (6), F Δ rrést la différ tr ls ts ds dux ourbs. Ls robabilités d trasitio, aisi qu d atur, sot rréstés sur la Figur fotio d b. A fixé, la déda b st la suiat : b 0, dσ db πbp( b) 0 4

15 La atur éltroiqu à bass érgi. b, 0, do dσ db 0 Etr ls dux, dσ db ass ar u maximum, omm l motr la Figur. C maximum st obtu our dp db 0 : dp db dp d x x d db πε ΔF πε ΔF ( ) 0 b d db ( ) b ( ) si πε b l l ΔF b πε l ΔF ( ) / ,0 0,8 0,6 0,4 0, 0,0 ( b) ( ( b) ) π b ( b) ( b) Paramètr d'imat b (u.a.) Figur Das la luart ds ollisios faits à ds itsss d 0,5 u.a., la alur d b st à u rès 0,7. Das as, si l o souhait moyé sur b, il st ossibl èr aroximatio d rmlar b ar 0,7. La stio ffia d atur st obtu itégrat ls surfas ds ouros d rayo b t d largur db, odérés ar ls robabilités P ( b) : σ SC π bp b db 0 (6) 5

16 La atur éltroiqu à bass érgi Déda ds stios ffias a. mlaços, omm idiqué i-dssus, b ar 0,7. La robabilité d trasitio s érit σ db d SC πε, a ΔF πb σ SC π Pour d grads alurs d σ SC π, π Pour d faibls alurs d, 0 La stio ffia ass do ar u maximum, qui déd d, omm l motr la Figur 3. L maximum d la stio ffia st our u itss dσ d SC m : π si 0 0 Sti ffia d atur (m ) , 0, Vitss du rojtil (u.a.) Figur 3 si 0 m 6

17 La atur éltroiqu à bass érgi. m 0,7 l m déroît lorsqu déroît, omm l motr la Figur 3. Par xml, à Δ F ostat, m dimiu lorsqu l oulag ε tr ls ois dimiu. Or ε ari xotillmt a. Do m dimiu lorsqu augmt, do lorsqu l d atur augmt Séltiité d la siml atur. Qu s ass-t-il lorsqu il y a lusiurs ois ossibls? Pros l xml d la atur das la ollisio Li 3 H. La Figur 4 motr ls ourbs d ottil asymtotiqus, alabls à grad dista itruléair. Suosos qu la atur s fass à u roismt tr la oi d tré t u oi d siml atur (,, ). Cs Ergis (u.a.) 0-3 roismts sot tls qu E E i f, do 0,9 4,5, qui do -4. La Tabl résum ls 4,5 0.9 différts alurs d u.a Dista itruléair (u.a.) Figur 4 0,56 9,8 Tabl 7

18 La atur éltroiqu à bass érgi. Puisqu l modèl Ladau-r imos qu la atur s fass à ds roismts, suls ls ofiguratios d égals à t ut êtr ulés. Cla motr déjà qu la atur st très sélti. La èm iformatio it d la méaiqu quatiqu. L oulag statiqu tr ois, qui assur la trasitio d l u à l autr, déroît xotillmt a. Plus st grad, lus l élémt d matri rsosabl d la trasitio st faibl. ψ i ~ ψ i ψ f ~ ψ f Aat diagoalisatio (oulag o ris omt) Arès diagoalisatio (oulag ris omt) Figur 5 Pour d grads, l oulag état faibl, l éart tr dux ois st tit (Figur 5), ~ suffisammt our qu la trasitio tr ls dux ois soit très robabl. L éltro suit ψ i, uis trars ~ ψ i our roismt our suir ~ ψ f ~, mais a u robabilité faibl. ψ f a u fort robabilité. Mais au rtour, il rtrars l ~ ψ i a u robabilité égal. Par oséqut, l éltro ut attidr 8

19 La atur éltroiqu à bass érgi. Au otrair, our ds tits, l oulag tr ls ois état fort, la différ d érgi ~ ~ tr ls dux ois st grad (Figur 6), suffisammt our qu la trasitio d ψ i rs ψ f s fass a u faibl robabilité. Là or, l éltro a d forts has d rstr sur ~ ψ. f ψ i ~ ψ i ψ f ~ ψ f Aat diagoalisatio (oulag o ris omt) Arès diagoalisatio (oulag ris omt) Fialmt, la atur aura lus d ha d s fair our ds oulags itrmédiairs. L xéri motr qu ls distas itruléairs ls lus faorabls our la atur sot situés tr ~4 u.a. t ~0 u.a. Aisi, our la ollisio Li 3 H, ls ofiguratios ulés srot lls dot l ombr quatiqu riial sra ( 4 9,8 u.a.). Figur 6 Figur 7 Exérimtalmt, ous trouos fftimt qu la atur s fftu sur l (Figur 7). Par otr, il s aèr qu la stio ffia d atur sur 3 st du mêm ordr d gradur qu ll sur. Cla sigifi qu il faut ioqur d autrs méaisms qu lui roosé ar l modèl Ladau r. 9

20 La atur éltroiqu à bass érgi Modèl d Dmko os Probabilité d trasitio t d atur. Cotrairmt au modèl réédt, l modèl d Dmko s aliqu lorsqu θ π/. Cla sigifi qu la différ d érgi tr ls ois st ostat, uisqu o ε ε t o ε ε. C modèl rmt do d détrmir ds stios ffias mêm lorsqu il y a as d roismt tr ls ois. La robabilité d trasitio st, our u aramètr d imat ul : ξ ξ 0, a ε ε π ξ, xrssio das laqull ε ε. La robabilité d atur st, omm our l modèl Ladau r : P Variatio ds stios ffias a. 0 0 P La stio ffia st roortioll à 0 P, ar l itrmédiair d la rlatio : 0 SC P π σ, où st lus l rayo d roismt, mais la dista à laqull l oulag agit suffisammt our ommr à séarr ls dux ourbs. d d SC π σ

21 La atur éltroiqu à bass érgi. dσ d SC 0 si 0 0 m l Lorsqu td rs 0, ( 0) 0 Lorsqu td rs l ifii, Stio ffia (m ) ( 0) σ SC td rs u ostat (Figur 8) Vitss du rojtil (u.a.) Figur 8 Qul st l rôl joué ar ls éltros du rojtil? Pros ar xml la ollisio N 9 H. L éltro d N, sur l orbital s, st très lié au oyau. La ollisio hagra ri à t éltro. l artii as à la atur, il st glé. Par otr, das la ollisio O 5 H, l éltro s ut jour u rôl, ar so éltro st u lié : O 5 4 ( s s) H O ( s l) H L éltro d la ibl st aturé sur l orbital l, t l éltro s st xité rs. L éltro s ut, d u rtai maièr, aidr à la atur. V. Doubl atur éltroiqu : Nous allos, das aragrah, formulr ls qustios qui s sot osés das l as artiulir d la ollisio N 0 H. C systèm ollisiol a été étudié détail d 990 à 999.

22 La atur éltroiqu à bass érgi. V.. L atom d hélium. Pour étudir la atur d dux éltros (doubl atur ou doubl trasfrt d harg), l lus siml st d rdr u ibl H, our as êtr gêé ar d autrs éltros, qui ourrait jour u rôl das la atur. Ls dux éltros d H sot sur l orbital s. L iau s érit s S. Classiqumt, t s mttat das u la, ous ouos dérir ls dux éltros omm tourat autour du oyau, das l mêm ss (Figur 9), tout état diamétralmt oosés, our assurr l maximum d réulsio oulombi. Ctt maièr d oir ous aidra à Figur 9 omrdr ommt s fftu la doubl atur. U autr maièr d rréstr l atom H st d s dir qu ls dux éltros tourt das ds ss oosés. A aus d lur itratio mutull, il ut ollisior t êtr ortés das ds états xités. Ctt itratio st l itratio d ofiguratio, qui mélag ls trms. Ls dux éltros sot das u état ~ s S, ombiaiso liéair d u ifiité d trms l 'l' S. Ls offiits d tt ombiaiso sot idédats du tms, l itratio st alé orrélatio éltroiqu statiqu. V.. Positio du roblèm. Comm ous ouos l oir, outr l itratio tr u éltro atif t ls dux oyaux, l itratio tr ls dux éltros ut jour u rôl. La qustio st d saoir qu hag tt itratio au ours d la ollisio? Est-ll just u rturbatio? ou gdr-t-ll d rofods hagmts? Aat d réodr à s qustios, ous allos d abord traitr l as d la siml atur suit à la ollisio N 0 H.

23 La atur éltroiqu à bass érgi. V.3. Siml atur Cofiguratios ulés. D arès qu ous aos dit orat ls robabilités d atur (distas itruléairs ls lus faorabls our la atur situés tr ~4 u.a. t ~0 u.a.), ls ofiguratios ulés das la ollisio N 0 H srot lls dot l ombr quatiqu riial sra 4, 5 t 6 ( 4 4 u.a., 5 8 u.a., 4 8 u.a.). Exérimtalmt (Figur 0), ous trouos fftimt ls ombrs quatiqus 3, 4 t 5, t i our dux érgis d ollisios, 50 kv (a) t 50 kv (b). Figur 0 Nous rmarquos aussi qu 5 st l lus ulé our s dux érgis. D lus, ls roortios ds autrs éolut a l érgi. V.4. Cofiguratios ulés ar doubl atur : Das l as d la doubl atur, la situatio s omliqu. Mais, das u rmièr aroh, ous ouos ous srir du fait qu ls dux éltros d H sot équialts, uisqu ils sot sur la mêm orbital s. Nous ouos do sr, sas tro ous tromr, qu s dux éltros jout l mêm rôl, t qu ils srot aturés sur ds ofiguratios l l our lsquls st oisi d (4l4l, 4l5l, 3l4l, 5l5l, 5l6l ). gardos qu do l xéri. La Figur rést u str d éltros Augr das l as d la ollisio N 0 H à u érgi d rojtil d 50 kv. Nous oyos fftimt qu ls ofiguratios 4l4l, 3l4l sot ulés. Mais ous rmarquos aussi l émrg d ofiguratios à éltros o équialts, tlls qu 3ll, a

24 La atur éltroiqu à bass érgi. Figur Aat d xliqur i, ros l as d la ofiguratio 3l4l t traços l diagramm d érgi (Figur ). A u dista 4 4 u.a., u éltro ut assr d la oi d tré à la oi d siml atur 4. A 43,8 u.a., l èm éltro ut êtr aturé. Ls dux éltros sot aisi aturés idédammt l u d l autr. L itratio éltro oyau st do rsosabl d tt doubl atur. Ls dux éltros ut aussi êtr aturés idédammt l u d l autr assat d abord ar la oi 3l 3 u.a., uis ar 3l4l 34 u.a. Figur Cdat, la robabilité d atur ar s dux ois st faibl, ar la robabilité d trasitio sur 3l st ll-mêm faibl. Pros maitat l as d la ofiguratio 3l8l. Commt ut-ll êtr ulé? our ioqur dux itratios idédats, il faudrait imagir u trasitio d la oi d tré rs 8l. Mais la Figur 4 motr qu u tll trasitio st très imrobabl, ar il xist as d roismt. Par ot, omm l idiqu tt Figur, il xist u roismt 4 38, où ls dux

25 La atur éltroiqu à bass érgi. éltros ut simultaémt assés d H au rojtil. L itratio éltro éltro st rsosabl d tt trasitio. L rossus st alé orrélatio éltroiqu dyamiqu ( aglais CDC : orrlatd doubl atur). Figur 3 Dimiuos la itss du rojtil. Nous ous attdos à qu l itratio éltro éltro jou u rôl lus imortat, ar ls dux éltros asst lus d tms au oisiag du rojtil. C st fftimt qu ous obsros (Figur 3). A aus d tt itratio, ls ofiguratios à éltros o équialts sot d lus lus ulés, au détrimt ds ofiguratios à éltros o équialts. V.5. Autrs xliatios ossibls. Lorsqu ous rgardos d rès la Figur 3, ous rmarquos qu ls ofiguratios 4l4l sot mélagés a ls ofiguratios 3ll, > 9. Crtais xérimtaturs ot do sé qu ls ofiguratios à éltros o équialts sot as ulés dat la ollisio. L séario srait l suiat : ls ofiguratios 4l4l sot d abord ulés uis, à aus d l itratio d ofiguratio, s trasformt 3ll. C séario miimis aisi la orrélatio dyamiqu. E fait, l roblèm majur it d lurs doés xérimtals. Ayat détté l rojtil au liu ds éltros, la résolutio xérimtal st très mauais, si bi qu la strutur obsré a été attribué qu aux ofiguratios 4l4l. Grâ à otr résolutio, ous oyos qu ls ofiguratios 3ll, 6 9 sot hors du ham ds ofiguratios 4l4l. 5

26 La atur éltroiqu à bass érgi. V. Modèl d la barrièr das ls ollisios A H. V.. Coditios érgi d atur. Cosidéros u io A trat ollisio a u atom d'hydrogè, à ds itsss ifériurs à iro ua. La atur d l'éltro d H st l rossus domiat. Nous allos do rgardr l dir d t éltro. L'érgi ottill d l'éltro das l ham d H st V H, alors qu'll s'érit, r das l ham d A (-) : V A. Cs dux xrssios sot alabls qu lorsqu r l'éltro st sur u tr ou sur l'autr, ls dux trs état très éloigés l'u d l'autr. Suosos ls dux trs séarés d, t l'éltro à u dista x d l'io rojtil (Figur 8), l'érgi ottill total d l'éltro das l ham ds dux trs st : V ( x) x x A grad dista itruléair, l'éltro d H st lié au tr H. l ut as frahir la barrièr (Figur 4 gauh). Au fur t à msur qu la dista déroît, l maximum d la barrièr dimiu alur absolu, t l'érgi d l'éltro st suffisat our qu l'éltro uiss s artagr sur ls dux trs. L'éltro dit moléulair, la atur st ossibl. Pour qu la atur soit ossibl, dux oditios doit êtr rmlis : L maximum d la barrièr doit êtr ifériur à l'érgi d l'éltro. Ls érgis d l'éltro sur l tr H t sur l tr A doit êtr égals (oditios d résoa). Ci s traduit ar ls égalités suiats : V m Das s xrssios, st l ottil d'ioisatio d l'éltro sur H, 'st à dir 0.5 ua, st la dista ritiqu, à laqull la atur st sustibl d s fair, st l ombr 6

27 La atur éltroiqu à bass érgi. quatiqu riial d l'orbital du rojtil sur laqull l'éltro st trasféré, t V m st l maximum d la barrièr. Figur 4 V.. Eolutio du maximum d la barrièr. ros l'xrssio d l'érgi ottill : V ( x) x x t hrhos ls xtrma : dv dx dv dx x x x 0 x ( x) ( x ) m m m x m ( ) m x m ( ) 7

28 La atur éltroiqu à bass érgi. x m Pour tt alur artiulièr d x, l ottil st : V m V m ( ) ( ) ( ) V m ( ) V.3. Exrssios d t d. > ( ) La èr équatio do fotio d t : 8

29 La atur éltroiqu à bass érgi. 9 La èm équatio do ls ombrs quatiqus d atur ossibls : < < < [ ] < < m La Figur 5 do l'allur d t d fotio d. Figur 5

30 La atur éltroiqu à bass érgi. marquos qu la atur s'fftu sstillmt das ds orbitals xités. La ourb doat fotio d ut êtr omaré à ds xéris ou ds théoris lus élaborés (Figur 6). Figur 6 Ctt figur motr qulqus ombrs quatiqus ulés lors d'u atur. Ls arrés lis roit d'u ibl omlètmt éluhé, alors qu ls rods ids fot suit à ds ollisios tr H t u io héliumoïd. L'aord tr l'xéri t l modèl st très bo. Cla sigifi qu l modèl d la barrièr oulombi st utilisabl our détrmir ffiamt u ordr d gradur d aramètrs aratéristiqus d la ollisio tls qu t. V.4. Stios ffias d atur. La stio ffia d atur st obtu détrmiat la robabilité d atur. L modèl d la barrièr oulombi suos qu lorsqu l'éltro dit moléulair, il a autat d has d'allr sur l rojtil qu d rtourr sur la ibl. Do la robabilité d atur st /. La stio ffia d atur st do, au fatur / rès, égal à la stio ffia géométriqu : σ SC π 30

31 La atur éltroiqu à bass érgi. Ctt xrssio très siml st dat très aroximati. Ell 'admt as d déda a la itss d ollisio. Comaros tt xrssio a ds résultats xérimtaux ou théoriqus (Figur 7). La ourb traits lis do l résultat du modèl i-dssus, t l'xéri st rrésté ar ds arrés lis. Ls barrs xrimt l'éolutio ds stios ffias a la itss d ollisio. L modèl surstim d'u fatur iro ls stios ffias. E fait, l offiit d roortioalité (robabilité d atur) st lus roh d 0.3 qu d 0.5. Cdat, si l'o souhait as trr tro das ls détails, l modèl do l bo ordr d gradur. marquos qu, das l as d la ibl d'h, ls xéris ot été més a ds rojtils d ifériurs à 0. A l'aèmt ds sours EC, ls xéris ot u êtr étdus à ds rojtils lus lourds mais, mêm tms, ds ibls multiéltroiqus ot soulé ds qustios fodamtals. Figur 7 3

32 La atur éltroiqu à bass érgi. V.5. Modèl d la barrièr doubl atur da la ollisio A H. V.5.. Positio du roblèm. L modèl qu ous aos dérit st u modèl à éltros idédats. Ci sigifi qu, lors d'u doubl atur das u ibl d'h ar xml : u éltro st aturé sur u orbital du rojtil d ombr quatiqu riial, l duxièm état glé, 'st à dir artiiat as au trasfrt. l èm éltro st aturé sur u orbital du rojtil d ombr quatiqu riial, l r éltro état glé. Ctt isio ds faits st bi sûr très trahé, das la msur où l'itratio éltro éltro xist. Das u rmir tms, ll ut êtr égligé, slo l domai d itsss d rojtil utilisé. Nous allos xosr u xtsio du modèl réédt, t omarr ls résultats d modèl a ls résultats d l'xéri. V.5.. Extsio à éltros du modèl à éltro. V.5... Séario d la ollisio. Aat d formalisr la ollisio, ous allos dérir ls étas d la atur ds dux éltros d la ibl ar l rojtil (Figur 3). Aat la ollisio (Figur 3a), ls dux éltros sot liés à la ibl. Lurs ottils d'ioisatio sot (0,9 ua) t ( ua). A u dista itruléair, l'éltro l mois lié st moléularisé (Figur 3b), l èm rstat lié à la ibl. A u dista <, la barrièr st suffisammt abaissé our qu l'éltro rsté sur la ibl soit d ouau moléularisé (Figur 3). Figur 3a 3

33 La atur éltroiqu à bass érgi. Figur 3b Figur 3 Figur 3d Figur 3 33

34 La atur éltroiqu à bass érgi. Lorsqu ls dux trs s séart, l'éltro st aturé rmir (Figur 5d), uis arri la atur du r éltro moléularisé (Figur 5). A haqu éta d la ollisio, hau ds éltros oit ds hargs différts, omm l'idiqu la Tabl. L r éltro moléularisé oit ds hargs t lorsqu l èm éltro st sur la ibl, t ds hargs - t lorsqu l èm éltro st sur l rojtil. L èm éltro moléularisé oit ds hargs t, ar ous ouos osidérr qu l r éltro 'érat as l èm. Etas r èm éltro éltro Tabl Au u du tablau i-dssus, ous somms ttés d rrdr ls rlatios d la ag t ls mttr sous la form : > V m t > V m E fait, la situatio st lus omlx uisqu, du fait ds hargs différts suiat ls étas, ous ouos défiir u "oi d'tré", lorsqu l rojtil st amot d la ibl, t u "oi d sorti", lorsqu l rojtil st aal d la ibl. La ris omt ds dux ois a été formalisé 986 ar A. Nihaus. Nous la déloros as ii. Par soui d simlifiatio, ous allos utilisr ls dux systèms i-dssus, rmlaçat das l èm systèm ar afi d tir omt du délamt d l'éltro lors d la èm éta : 34

35 La atur éltroiqu à bass érgi. 35 > V m t > V m... Exrssios d t d : L rmir systèm a déjà été résolu, l duxièm st équialt. D la mêm maièr qu réédmmt, ous allos détrmir l ombr quatiqu riial t la dista itruléair d atur. Plutôt qu d traitr la atur du èm éltro, rgardos qui s ass our l èm éltro, our u rojtil t u ibl d uméros atomiqus rstifs t. x x x V Chrhos ls xtrma : x x dx dv 0 m x m x dx dv m m x x m x m x x m Pour tt alur artiulièr d x, l ottil st : V m V m

36 La atur éltroiqu à bass érgi. 36 V m > La èr équatio do fotio d t : La èm équatio do ls ombrs quatiqus d atur ossibls : < <

37 La atur éltroiqu à bass érgi. 37 < < < < < A titr d'xml, ros u ibl d'hélium. Ls ottils d'ioisatio sot 0.9 ua t ua. Ls rlatios doat t dit :.8 < 4 < La Figur 6 motr ls ombrs quatiqus riiaux our u siml t u doubl atur, fotio du uméro atomiqu du rojtil.

38 La atur éltroiqu à bass érgi. Figur 6 Ctt figur a été réalisé our ds ollisios à ds itsss d l'ordr d 0.5 ua. A s itsss, la atur d dux éltros s'fftu d maièr idédat, qu ofirm l modèl utilisé. Par xml, our 8, la atur s fait das ds orbitals (3,4) réus ar l modèl. Par otr, au fur t à msur qu la itss déroît, ls orbitals hagt fortmt our la doubl atur, alors qu la siml atur s'fftu sur ls mêms orbitals. L'éltro l mois lié st romu sur ds orbitals lus xités moy, à aus d l'itratio tr ls dux éltros. L modèl bi sûr tit omt i d la déda itss, i d l'itratio éltro éltro. Ci dit, il rst satisfaisat our u rmièr aroh. V..3. Stios ffias d doubl atur : Puisqu, omm ous l'aos souligé au aragrah réédt, l modèl tit as omt d la itss du rojtil, ous fros d omaraiso tr l'xéri t l modèl qu'à u itss d l'ordr d 0.5 ua, là où l modèl st orrt. U rojtil atur u éltro si l aramètr d'imat b st omris tr t. Si b <, alors l rojtil a u robabilité d aturr ls dux éltros, qui s traduit ar : 38

39 La atur éltroiqu à bass érgi. σ π ( ) σ π Figur 7a Figur 7b Ls résultats du modèl sot omarés aux stios ffias xérimtals, our ds itsss d 0.5 ua (Figur 7a) t d 0. ua (Figur 7b). L'ordr d gradur st rsté. L'augmtatio ds stios ffias a st isibl. Par otr, l modèl surstim ls stios ffias d doubl atur. Pour mttr alur tt surstimatio, rgardos l raort ( σ ) σ (Figur 8). σ 39

40 La atur éltroiqu à bass érgi. Figur 8 Ls arrés lis t ls rods ids rréstt ls résultats d l'xéri rstimt à 0.5 ua t 0. ua. L modèl do u raort qui td raidmt rs ~ 45 %, alors qu ls résultats xérimtaux déasst as 30 %. 40

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