Historique sur la radioactivité
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- Jean-Philippe Martin
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1 Radioéléments
2 Historique sur la radioactivité Röentgen: en 1895 découvre les Rayons X Henri Becquerel : Radioactivité: découverte en 1896 par Becquerel, qui travaillait sur le rayonnement X, que Röentgen avait découvert par hasard Il observa que des sels d uranium impressionnaient à l obscurité une plaque photographique; Il en conclut : l uranium émettait un rayonnement Pierre et Marie Curie: Poursuivent ensemble les travaux sur la radioactivité naturelle découverte en 1896 par Henri Becquerel, à partir d'un sel d'uranium En 1898 appelèrent ce phénomène Radioactivité
3 Différents types de radioactivité
4 Différents types de radioactivité L atome: Elément chimique qui forme la plus petite quantité de matière. L atome est constitué de particules élémentaires: nucléons et électrons. Le Noyau: - Diamètre noyau m fois plus petit que celui de l atome - Nucléons: somme des Neutrons (N) et des Protons (Z) Le cortège éléctronique: Les électrons (é) occupent un volume plus grand et gravitent autour du noyau.
5 Différents types de radioactivité Le noyau Nucléons: Somme du nombre de neutrons et de protons : nombre de masse : A Protons (p) : Z Charge élémentaire positive: 1, C (Coulomb) Neutrons(n): N particules neutres sans charge Masse (m) : mp mn 1, g = 1, kg ; Nombre Z protons : c est le nombre atomique
6 Différents types de radioactivité Les electrons Masse é au repos: 0, g : faible / masse du nucléon Électron: charge élémentaire négative: -1, C (Coulomb) Nombre d électrons de l atome varie selon Z: Numéro atomique L électron est l agent des réactions chimiques Atome : «édifice» électriquement neutre où: - Z électrons = Z protons
7 representation Différents types de radioactivité X: Symbole chimique de l élément (Na; K; Cl; Fe, Zn..) N = A - Z A : nombre de masse = N+Z A Z X N A: Nombre de Nucléons (n+p) Z: Nombre de protons donc d é = Numéro Atomique N: neutrons (ne figure pas toujours) 12 6 C (carbone) 89 Y (Yttrium) 39 6é (-6xé ); 6n; 6p(+ 6xé) 39é (89-39 )n; 39p
8 Différents types de radioactivité Isotopes Eléments : mêmes propriétés chimiques : Z constant mais A donc N L Hydrogène : H H H Hydrogène Deutérium Tritium* L Uranium Naturel : trois Isotopes radio-actifs : U U 92 U Le carbone 14: C Le carbone 12: C 6 6
9 Différents types de radioactivité Isobares - Isotone - Isomères Isobares : A = constant et Z Zn Cu Ni Les transformations spontanées conservant A : isobariques. Isotones : N = constant et Z N= 28 (52Cr; 54Fe ) ; N=50 (86Kr, 87Rb, ) N=82 (136Xe; 138Ba ) Isomères : noyaux identiques mais états d énergies différentes 99m 99 T c Tc
10 Différents types de radioactivité La radioactivité est un phénomène spontané ou aléatoire Origine : l instabilité de la structure du noyau. Le noyau instable émet de façon spontanée, un rayonnement : il s agit d une transformation radioactive. La stabilité nucléaire, cas de la plupart des éléments naturels, dépend de l'équilibre entre neutrons et protons qui composent le noyau.
11 Différents types de radioactivité La "vallée de stabilité" a ou fission Zone 1 b- Zone 2 CE et b+ Z 2 Diagramme de Segré
12 Différents types de radioactivité Courbe de stabilité On distingue 3 zones d instabilité nucléaire Zone 1: Excès de N :désintégration β - Zone 2 : Excès de Z : désintégration β+ et capture électronique ( CE ) Zone 3 : Excès Z + N située au delà de La «vallée de stabilité» (VS) où les noyaux sont volumineux : ( désintégrations α et fission ) Jusqu à Z = 20 : la VS se situe : 1ère diagonale où N =Z Pour des valeurs Z > 20, la VS s écarte de la diagonale, la stabilité du noyau n est assurée que si N > Z ( 1,5 fois plus) L excès de N contrebalance les forces de répulsion coulombiennes des protons qui tendent à diminuer la stabilité du noyau,
13 Différents types de radioactivité Transformations radioactives Le noyau instable tend à évoluer vers un état stable, en émettant de façon spontanée, un rayonnement : transformation radioactive. Cette transformation est de deux types: 1/ Excès de nucléons : aboutit à une désintégration, dans ce cas: - le nombre de protons change, donc le numéro atomique Z - on obtient un élément chimique différent de l'élément de départ 2/ Excès d énergie: aboutit à une désexcitation sans changement de Z - l'élément d'arrivée est le même que l'élément de départ - Ce type de radioactivité succède au premier type
14 Différents types de radioactivité Deux types de radioactivité 1/ Excès de nucléons: Transformation radioactive est une désintégration: 4 Globale : particules alpha: a : 2 He ( noyau d Hélium) Neutron : n p + e- : émission (b-) Proton : deux possibilités de transformations : - p n + e + : émission (b+) e - + p n : CE : «capture électronique»
15 Différents types de radioactivité 2/ Excès d énergie : Après une désintégration le noyau reste souvent «excité» Transformation radioactive : désexcitation ou transition - conversion interne: l énergie est communiquée à un e- qui sera éjecté - radioactivité gamma g : énergie émise sous forme d un photon d origine nucléaire - Production de paire interne (e+, e-)
16 Radioélément Définition: Les radioéléments (appelés encore radioisotopes ou radionucléides) sont des atomes dont les noyaux sont radioactifs. Exemple: l'iode-131 e le césium-137, produits dans les réacteurs, sont des radioéléments qui ont les mêmes propriétés physiques et chimiques que les atomes d'iode et de césium présents dans la nature ne sont pas radioactifs.
17 Loi de decroissance radioactive La loi de décroissance radioactive a été formulée dès 1903 par Rutherford. Cette loi de décroissance est exponentielle. Elle est caractérisée par une quantité appelée période radioactive ou demi-vie.
18 Loi de decroissance radioactive
19 Loi de decroissance radioactive La "période" d un noyau radioactif est une de ses principales caractéristiques. La période donne une idée de la rapidité de sa désintégration et du temps pendant lequel il faudra prendre en compte sa radioactivité. C est une durée dont la valeur peut aller de la fraction de seconde au milliard d années. Trois noyaux radioactifs naturels possèdent une période supérieure au milliard d'années (potassium-40, thorium-232 et uranium 238) alors que la période du polonium 214, un descendant de ce même uranium 238, n'est que de 0,16 milliseconde.
20 Les lois de la radioactivité l constante radioactive ou probabilité de désintégration: caractéristique du radionucléide, ne dépend : - ni des conditions physiques ou chimiques, - ni de l âge de l atome
21 Expression du nombre d atomes N en fonction du temps N (t) : présents à l instant t dn : se désintègrent entre t et t + dt dn = - l N (t) dt ; d où dn / dt + ln = 0 dn / N = - ldt + cte ln N = - l t + cte ; à t = 0 : N = N (0) = cte ln N = - l t + ln N(0) et ln N / N (0) = - l t N / N(0) = e -lt N (t) = N (0) e- lt Le nombre d atomes décroît exponentiellement avec le temps.
22 Période radioactive : T Temps T : le nombre d atomes a diminué de moitié N(T) = N (0) e - lt = N(0) / 2 e- lt = ½ e +lt = 2 lt = ln2 = 0,693; T = 0,693 / l T: caractéristique d un radio-isotope; non modifiée par des influences extérieures ( température q, pression ) T : Fraction de secondes Milliards d années B : T = 0,02 sec; U: T = 4,5 milliards années
23 N(t) N(o) - ln N ln N(0) - N(0)/2- ln N(0)/2- N(0)/4- N(0)/8- T 2T 3T t T t Variation du nombre d atomes* en fonction du temps
24 Definition de l activité : L activité A L'activité d un échantillon de matière radioactive est définie par le nombre des désintégrations qui se produisent en son sein à chaque instant. Cette activité est une caractéristique primordiale de cet échantillon avec la nature des rayons émis. Elle représente sa «radioactivité de base». Quand l échantillon contient plusieurs éléments, l activité totale est la somme des activités de chaque élément. On définit officiellement l'activité d'un échantillon de matière radioactive comme le nombre de désintégrations qui s'y produit par seconde.
25 L activité A N (t) = N (0) e - lt : variation N en f (t); Or ce qu on mesure c est l activité: A d une source = nombre de désintégrations par unité de temps. A (t) = dn/dt = l N(t); A (t) = l N (0) e - lt soit A (0) t = 0 A (t) = A (0) e- lt
26 Unités d activité Unité d activité actuelle et légale : BECQUEREL : Bq 1Bq = 1 désintégration / seconde Unité ancienne et classique : CURIE : Ci 1 Ci = 3, Bq: C est l activité de 1g de 226 Ra 88 1 m Ci = 3, Bq = 37 MBq
27 L'activité d'un radioélément varie en sens inverse de sa durée de vie. Elle est d'autant plus faible que sa période est longue. Plus un nucléide vit longtemps, moins il est radioactif (une bougie brûlant à petit feu met du temps à se consumer). C'est ainsi que dans l'uranium-238 qui vit 4,5 milliards d années, un noyau seulement sur 45 millions se désintègre au bout d'un siècle. Cette rassurante lenteur n'empêche l'uranium d'être présenté dans les media comme un dangereux corps radioactif.
28 À l opposé, un radioélément comme l'oxygène-15, utilisé en imagerie médicale, disparaît en quelques minutes (l'éclat d'un feu d'artifice est bref). Une quantité très faible de cet isotope de l oxygène suffit pour observer une activité significative.
29 Activité de quelques «sources» Milieux naturels Eau de pluie Eau de rivière Eau de mer Eau minérale Sol sédimentaire Sol granitique 0,3 à 1 Bq/l 0,07 Bq/l ( 226 Ra et descendants) 0,07 Bq/l ( 40 K) 11 Bq/l ( 3 H) 14 Bq/l ( 40 K essentiellement) 1 à 2 Bq/l ( 226 Ra, 222 Rn) 400 Bq/kg 8000 Bq/kg Notre corps : Bq (6000 dus au 40 K) T 10 9 ans radon ( 222 Rn) contenu dans 1 m 3 d'air atmosphérique : 5 Bq minerai d'uranium à 10% (activité uranium) : 1, GBq par kg sources pour la gammagraphie industrielle : 4 à 40 GBq sources de 60 Co pour la radiothérapie : 75 à GBq bombe atomique à fissions : 7, GBq (1 min après l'explosion!)
30 Appareillage de mesure de l activité Les rayonnements émis par les atomes radioactifs se mesurent grâce à divers appareils ou matériaux : les tubes compteurs à gaz (compteur proportionnel, compteur Geiger-Müller, chambre d ionisation, etc.), les scintillateurs couplés à des photomultiplicateurs, les matériaux dits "semi-conducteurs" (silicium, germanium). Extrêmement sensibles, ces détecteurs mesurent couramment des activités un million de fois inférieures aux niveaux qui pourraient avoir des effets nocifs sur la santé.
31 En pratique: débitmètre ou contaminamètre? Contaminamètre Indique la présence de substances radioactives ou d une contamination mais ne dit rien du danger potentiel d irradiation! coups par sec.(bq) Débitmètre Mesure de l irradiation externe (Débit de dose absorbée ou dose absorbée) à proximité d une source de rayonnements ionisants Tient compte de l E du rayonnement et de son intensité en µgy/h (µsv/h), mgy/h (msv/h), mgy ou msv.
32 Détection et mesure des radiations Principe des détecteurs: perte d E par les ray t s dans un milieu spécifique avec répartition de E entre des états excités du détecteur 2 grands types d interaction des ray ts avec la matière Ionisation: production d ions et d électrons dans un milieu ionisé et mesure de la quantité totale d électricité Excitation: quanta de lumière émis par des centres excités dans un matériau «scintillant» lors du retour à l état fondamental. Grâce à une surface photo-électrique, émission d électrons avec mesure de la quantité totale d électricité Autres processus Mesure de la chaleur (Microcalorimètre) Réactions chimiques (accumulation de l information jusqu à lecture): dosimètre
33 Les compteurs Geiger-Müller Principe de fonctionnement : Le compteur est très schématiquement constitué d un cylindre en aluminium dont les parois sont de l ordre du millimètre, rempli d un gaz rare à base pression (on assimilera le gaz interne à de l air dont la pression est de 100 Torr, soit 100/760 ième de la pression atmosphérique).
34 Lorsqu une particule chargée traverse le détecteur, elle ionise le gaz contenu dans le cylindre. Les électrons d ionisation sont accélérés vers l anode centrale et subissent une importante multiplication. L impulsion électrique collectée en sortie signe le passage d une particule dans le compteur. Les compteurs Geiger-Müller
35
36 les scintillateurs couplés à des photomultiplicateurs, Un détecteur à scintillation également appelé compteur à scintillation ou plus souvent scintillateur est un instrument composé d'un matériau qui émet de la lumière suite à un dépôt d'énergie par interaction d'un rayonnement. Il existe deux grandes familles de scintillateurs : des scintillateurs organiques (à base de composés benzèniques : anthracène, naphtalène, stilbène, terphényle, etc.) que l'on retrouve sous forme de plastiques ou en solution liquide. des scintillateurs inorganiques qui sont utilisés en monocristaux ou en poudre (principalement des halogénures alcalins). Les scintillateurs sont utilisés en général de deux manières : sous la forme d'un écran fluorescent, permettant la visualisation à l'œil nu ; cet écran est maintenant souvent couplé à une caméra numérique (type CCD) qui permet une acquisition informatique ; sous la forme d'un détecteur à scintillation : la lumière (photons) émise par le matériau scintillant est amplifiée par un photomultiplicateur (PM), puis les photons sont comptés.
37 les scintillateurs couplés à des photomultiplicateurs,
38 Dosage par dilution isotopique 1. Généralités et principe La méthode de dosage par dilution isotopique, parfois désignée sous le sigle IDA (Isotope Dilution Analysis) a été proposée pour la première fois en 1932 par Hevesy et Robbie. Cette méthode d analyse de traces a élargi considérablement son champ d application avec la découverte de la radioactivité artificielle qui permet d obtenir par irradiation de très nombreux radioéléments. Aussi, ce fut l une des méthodes radiochimiques les plus utilisées. Elle permet de faire des analyses quantitatives exactes dans les cas où une séparation chimique quantitative est impossible ou très laborieuse. Elle nécessite la disponibilité d un radio-isotope de l élément à doser.
39 Dosage par dilution isotopique L exploitation des résultats réside dans l utilisation des rapports isotopiques. Ces mesures sont faites par spectrométrie de masse, qui est la méthode la plus sensible et la plus précise pour la mesure de rapport isotopique. Pour le domaine de l analyse organique, le principe consiste à ajouter aux composés recherchés, des molécules au sein desquelles des atomes sont remplacés par des isotopes stables. Comme par exemple, la substitution d un atome d hydrogène 1 H par un atome de deutérium 2 D ou d un atome de carbone 12 C par un atome de carbone 13 C. Ainsi, la similitude entre la molécule à doser et son homologue marqué suppose le même comportement au cours du processus global d analyse de ces deux molécules. La molécule d intérêt et son homologue marqué sont alors doser simultanément.
40 Dosage par dilution isotopique
41 Exemple: le dosage du baryum Dosage par dilution isotopique Methode classique: l acide sulfurique ajouté précipite le sulfate de baryum que l on pèse. Methode radiometrique: consiste à introduire de l acide sulfurique marqué par du souffre 35 S. La pèse est alors remplacée par la mesure de la redioactivité du precipité de sulfate de baryum Dilution isotopique: Le dosage du Baryum contenu dans une solution, il faut disposer d une solution de concentration connue de baryum radioactif. On réalise alors les opérations suivantes: Dans les deux récipients on introduit la même masse, m0, de Baryum radioactif d activité A0 Dans le récipient (2), on ajoute la solution à doser (10 cm 3 par exemple) contenant une masse m de Baryum
42 Dosage par dilution isotopique On traite alors les deux solutions dans les mêmes conditions. On obtient dans les deux cas une masse de précipité de sel de baryum dans l activité est a: La connaissance de ces quatres nombres et celle de m0 permettent de calculer m.
43 A A b 2 ( a * x ) A : L activité initiale totale injectée après le temps de dilution b: quantité extraite avec une activité A2 a*: masse de l isotope x: masse à determiner
44 Exercice VI : A / Dosage par dilution isotopique On veut déterminer la quantité d une Hormone dans les urines d un patient On ajoute à 1l d urine 10µg de cette hormone marquée la période du radioélément T = 16 heures et la durée de l expérience t = 8 heures X? 10 µg H* A = 10 4 imp/mn T=16h t = 8h 6µg H*et H A 2 = 1440 imp/mn
45 Le principe de la dilution isotopique implique que l activité totale injectée est retrouvée après dilution; cependant dans ce cas le temps écoulé durant l expérience n est pas négligeable devant la période du radioélément utilisé L activité initiale totale injectée après 8h A est de : A 10 4 imp / mn A 4 A imp / t 8 T mn Nous avons alors dans la quantité extraite b une activité A 2 telle que : A A b 2 ( a * x )
46 Application numérique : (10 x) 6 29,46 10 x x 19, 46µg
47 Determination de la periode biologique La période biologique correspond au temps au bout duquel 50 % du corps chimique aurait été éliminé de l'organisme par les voies naturelles (physicochimiques), si ce corps n'était pas radioactif, mais elle ne tient pas compte de la décroissance radioactive propre des radioisotopes, qui fait également disparaître une partie de l'élément. Pour un radionucléide donné, l'élimination se fait à la fois par l'élimination chimique de l'élément (qui a sa période biologique propre), et par la diminution du nombre d'atomes de l'élément du fait de sa radioactivité (suivant sa période radioactive propre, ou période physique). Pour les radionucléides, on définit la période effective, qui correspond au temps au bout duquel l'activité dans l'organisme aura été divisé par deux, du fait de ces deux décroissances. C'est donc le temps nécessaire pour que la radioactivité spécifique des molécules d'une population donnée ait diminué de moitié dans l'organisme, suite à son élimination et à la décroissance radioactive du radionucléide. La période effective est toujours plus petite que les deux autres. Période radioactive Période biologique Période effective iode 131 8,0 jours 30 jours (thyroïde) 6,3 jours plutonium ans 100 ans (os) ~100 ans
48 Determination de la periode biologique Lorsqu un radioelement est introduit dans l organisme, sa concentration sanguine varie au cours du temps non seulement en raison de sa decroissance radioactive (physique), mais aussi du fait de sa fixation et son elimination biologique.(biologique) La variation de l activité du radioelement resultant de ces deux phenomenes est exprimé en fonction du temps selon: A (t) = A 0 e - lpt -. e lbt A (t) = A 0 e - (lpt+lbt) A (t) = A 0 e - l eff t l eff =l physique +l biologique ln2/t eff = ln2/t physique + ln2/ Tbiologique 1 T eff 1 T phys 1 T biol
49 Exercice VI : B / Période Biologique On injecte à un sujet un corps radioactif de période physique T phys = 24 jours On prélève 5 ml on obtient : S 1 = cps/mn/5ml Après 12 jours on prélève 10ml on obtient : S 2 = cps/mn/10ml Pour déterminer la période biologique nous allons dans un premier déterminer la période effective 1 T eff 1 T phys 1 T biol
50 Nous allons déterminer l activité spécifique des 2 prélèvements : S S cps / mn/ ml V 5 S S cps / mn/ ml V 10 Par ailleurs on a : S 2 2 S t 1 T effectif Détermination de la période effective : 2 t T effectif S S t T effectif 2 4 T effectif 6 jours
51 1 T eff 1 T phys 1 T biol 1 T biol T 1 effectif T 1 physique 1 T biol T Biol. 8 jours
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