Radiation damage to biomolecules. Ab initio molecular dynamics simulations
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- Marie-Louise Lefèvre
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1 Radiation damage to biomolecules. Ab initio molecular dynamics simulations M.-A. Hervé du Penhoat UPMC, Paris M.-F. Politis, K. Ghose, M.-P. Gaigeot Université d'evry R. Vuilleumier ENS, Paris P. Lopez-Tarifa, I. Tavernelli EPFL, Lausanne, Suisse F. Martin, M. Alcami UAM, Madrid, Espagne
2 Origine physique des effets biologiques des rayonnements? Rayonnement ionisant Pour une cellule de mammifère irradiée avec 1 Gy de rayons γ. Nikjoo et al., IJRB (1998). ionisations et excitations de l ADN : 3000 lésions moléculaires de l ADN - cassures simple brin (CSB) : cassures double brin (DSB) : 40 pas de réparation réparation fautive réparation fidèle mort cellulaire : 0,5 lésion létale 0,3 aberration chromosomique survie cellulaire (70%)
3 Événements physiques critiques : les grappes d'ionisation Rayons γ Points expérimentaux Calculs X-K du carbone (278 ev) 10 nm Événements physiques critiques => Grappes d ionisations sur l ADN de 100 ev dans (2 nm)3 Nikjoo et al., Phys. Med. Biol. 34, 691 (1989).
4 Événements physiques critiques : les ionisations en couche interne des atomes de l'adn Implication probablement forte des ionisations en couche interne des atomes de l ADN dans la létalité des ions lourds * et des rayons γ ** alors que cet événement est peu probable lors du dépôt d'énergie de ces particules. électron Auger trou K électron secondaire ADN (2 nm) 10% des ionisations primaires sont des ionisations multiples (M2+, M3+,...) dans la trace des ions lourds (Ar18+, C6+ ; v=1/3c). => Nécessité d'une approche théorique permettant d'étudier sélectivement les processus de fragmentation survenant après l'ionisation double d'une biomolécule. * Chetioui et al., IJRB 65: 511 (1994). ** Boissière at al., Rad. Res. 167: 493 (2007).
5 Études des premières étapes de dissociations. Apport de la dynamique moléculaire ab initio. Collision / Ionisation Réactions chimiques Fragmentation ( Collision, Ionisation, 10fs) Formation des radicaux ( Recombinaison avec les molécules voisines ( 1 ps) Diffusion et formation de nouvelles espèces ( t < 1 fs 100 fs) Lésions de l'adn t 1 fs ps - s) t 1s t min - heures Dynamiques moléculaires ab initio - petites biomolécules doublement ionisées => Simulation du processus de fragmentation => Quelle est l'influence du solvent sur les voies de fragmentation? => Que se passe-t-il quand l'ionisation se produit sur une molécule d'eau voisine?
6 Méthode Boîte de 32 molécules d'eau répliquée dans l'espace (PBC) Équilibration à température ambiante : CPMD* => configurations initiales (positions & vitesses atomiques) A t=0, deux électrons sont retirés de l'orbitale moléculaire (MO) sélectionnée. Fragmentation après ionisation d'une MO spécifique : dynamiques TDDFT** 10' femtosecondes Chimie subséquente : dynamiques Born-Oppenheimer ou Car-Parrinello* 10' picosecondes * Car and Parrinello, PRL 55:2471 (1985). ** Tavernelli et al., Mol. Phys. 103: 963 (2005).
7 Mécanisme de formation du radical HO2 dans l'eau liquide H2O2+ + 2H2O 2H3O+ + O O + OH HO2 H2O3+ + 4H2O 3H3O+ + HO2 Sections efficaces expérimentales de formation de HO2 par ions Ar18+ 70MeV/u # : σ[h2o2+] = (4.2 ± 0.8) cm2 Sections efficaces d'ionisation multiple dans l'eau liquide par ions Ar18+ 70MeV/u : σ[h2o2+] = cm2 CDW-EIS Independent Electron Model* Formation d'un atome d'o et de deux H+ & recombinaison avec le solvant : H2O2+ 2H3O+ + O TDDFT Molecular dynamics** Présence en moyenne de deux molécules d'eau simplement ionisées à 1nm de la molécule d'eau doublement ionisée : H2O+ + H2O H3O+ + OH Monte Carlo simulations* Baldacchino et al., Rad. Res. 149: 128 (1998). * Gaigeot et al., J. Phys. B 40:1 (2007). **Tavernelli et al., Chem. Phys. Chem. 9: 2099 (2008). #
8 Cas de l'eau pure désaérée Formation d'oxygène atomique 4 fs après l'ionisation double d'une molécule d' eau. 2 protons et H2O2 Explosion coulombienne => Oxygène très réactif Effets indirects possibles? Dynamique moléculaire BO mène rapidement à la formation de H2O2 (et de superoxyde HO2 en présence d'un radical OH). Tavernelli et al., Chem. Phys. Chem. 9: 2099 (2008).
9 510 fs Uracile fs 162 fs 158 fs 159 fs
10 Fragmentation de l'uracile2+ isolée : comparaison avec l'expérience Collisions avec un faisceau de protons de 100 kev P. López-Tarifa et al., PRL 107 : (2011).
11 Effets directs : uracile doublement ionisée Fragmentation - dynamique moléculaire TDDFT Un atome d'oxygène est éjecté au bout de 25 fs Ionisation de l'om de valence la plus profonde, localisée sur C=O. P. Lopez-Tarifa et al., Angewandte Chemie 52 : 3160 (2013).
12 Effets directs : uracile doublement ionisée Chimie - dynamique moléculaire BO 2 protons et H2O2
13 Effets directs : uracile doublement ionisée Comparaison avec la phase gazeuse 160 fs Masses 41, 43, 28 Orbitale CO semblable au cas hydraté.
14 Effets directs : uracile doublement ionisée Chimie - dynamique moléculaire BO 2 cas d'orbitales autour des 2 C=O Dissociations différentes Effet sur le milieu aqueux : H+, H2O2
15 Effets indirects : une molécule d eau doublement ionisée (H20)2+ au voisinage de l uracile Après 17fs de dynamique TDDFT, H2O2+ a explosé en trois fragments => Production d un atome d oxygène Au bout de 100fs, production de la même espèce chimique H2O2 que dans l'eau pure.
16 Effet indirect : 2 molécules d'eau ionisées (H20)+ au voisinage de l'uracile OM 2a1 OM 2a1 Hautement probable distance 0.5 nm Ura + H2O+ Ura+ + H2O H2O s'approche de Ura+ Ura+ + H2O 5-OH-5-H-Ura + H+ 5-OH-5-H-Ura + H2O+ 5-OH-5-H-Ura+ + H2O 100 fs 200 fs 30 fs 10 fs
17 Effet indirect : 2 molécules d'eau ionisées (H20)+ au voisinage de l'uracile Même réaction observée par «effet direct» en photoionisant l'uracile dans l'eau * Observé pour Uracile et Thymine** mutation AT-GC*** *H. Görner,Photochem. Photobiol. 1990, 52, 935. **J. Cadet et al., Free Radical Biol. Med. 2010, 49, 9. ***D. E. Volk, et al, Org. Biomol. Chem. 2006, 4, 1741.
18
19 Dynamique TD-DFT du (désoxyribose)2+ après ejection des électrons de l'orbitale de valence la plus profonde. 18,8 fs TD-DFT
20 Conclusions et perspectives Fragmentation en 4fs d une molécule d eau doublement ionisée en phase liquide. Fragmentation de l uracile doublement ionisée (gaz) : on retrouve les fragments observés expérimentalement par Moretto-Capelle et collaborateurs (Toulouse-France). Effets directs/indirects sur l uracile hydratée: L uracile et l eau doublement ionisées produisent un atome d oxygène chargé négativement. D autres fragments observés pour Uracil2+ Études en cours : sucre, uridine immergés dans l eau sont
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