Transfert d énergie dans des assemblages nanotubes de carbone / chromophores.

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1 Transfert d énergie dans des assemblages nanotubes de carbone / chromophores. C. Roquelet 1, F. Vialla 2, G. Delport 1, D. Garrot 1, Ph. Roussignol 2, E. Deleporte 1, C. Voisin 2, and J.S. Lauret 1 1 Laboratoire de Photonique Quantique et Moléculaire (LPQM) ENS Cachan 2 Laboratoire Pierre Aigrain (LPA) ENS Paris Cyrielle Roquelet (phd)

2 Un élément absorbe la lumière (création d excitons; paires électron-trou) Contexte: Photovoltaïque Séquence photovoltaïque Migration des excitons Dissociation des excitons à une interface, séparation de charge Transfert de charge Migration des charges

3 Un élément absorbe la lumière (création d excitons; paires électron-trou) Contexte: Photovoltaïque Séquence photovoltaïque Migration des excitons Dissociation des excitons à une interface, séparation de charge Transfert de charge Migration des charges Si

4 Un élément absorbe la lumière (création d excitons; paires électron-trou) Contexte: Photovoltaïque Séquence photovoltaïque Migration des excitons A? Dissociation des excitons à une interface, séparation de charge Transfert de charge B? Transfert Migration des charges Si

5 Contexte: Photovoltaïque Centre d intérêt: étude des mécanismes de transfert d énergie A? Recherche d un système modèle. Transfert B?

6 Composés nanotubes de carbone / chromophores Versatilité: Molécule organique Nanotube de carbone Transfert: Energie ou charge - Forte absorption de l UV à IR (~ 50% énergie solaire à λ < 700 nm) ex: porphyrine (Cellule de Graetzel) Propriétés de transport des nanotubes: - Mobilité des électrons: 10 5 cm 2 V -1 s -1 à 300K T. Dürkop et al Nanoletter 4, 35 (2004) Comparaison: Si: 10 3 cm 2 V -1 s -1 at 300K GaAs: cm 2 V -1 s -1 at 300K

7 Synthèse des composés - π-stacking de molécules de TTP sur les nanotubes de carbone Interaction faible préservation des propriétés électroniques des nanotubes!! Ex: préservation de la luminescence des nanotubes (propriété extrêmement sensible à l environnement, aux défauts, etc ) Expérience de photoluminescence d ~ 0.8 nm C. Roquelet et al, ChemPhysChem 11, 1667 (2010) L ~ 500 nm

8 Propriétés optiques des briques élémentaires Nanotube 570 nm 980 nm Absorbe autour de 570 nm Émet autour de 980 nm

9 Propriétés optiques des briques élémentaires Nanotube Porphyrine B Q y Q x T 570 nm 980 nm 440 nm ~ 700 nm Absorbe autour de 570 nm Absorbe autour de 440 nm Émet autour de 980 nm

10 Expérience d excitation de la luminescence Carte de photoluminescence Principe Excitation wavelength S 22 S 11 NT NT/TPP Source accordable Emission Wavelength (nm) D après M. Fox 570 nm 980 nm On fait varier la longueur d onde d excitation et on détecte le spectre d émission de lumière

11 Transfert d énergie Carte de photoluminescence NT/TPP Excitation wavelength S 22 S 11 NT Excitation Wavelength (nm) S 22 TPP S 11 NT/TPP Soret band Emission Wavelength (nm) La molécule absorbe (440 nm) et le nanotube réémet de la lumière Emission Wavelength (nm) B Q y Q x 570 nm 980 nm 440 nm

12 Transfert d énergie Carte de photoluminescence NT/TPP Excitation wavelength S 22 S 11 NT Excitation Wavelength (nm) S 22 TPP S 11 NT/TPP Soret band Emission Wavelength (nm) Emission Wavelength (nm) Transfert d énergie de la molécule vers le nanotube!! TPP molecule NT Magadur et al. ChemPhysChem 9, 1250 (2008) Casey et al. J. Mat. Chem. 18, 1510 (2008)

13 Efficacité du transfert d énergie Fonctionnalisation par π-stacking interaction faible entre molécules et nanotube Le transfert est il efficace? Évaluation de l efficacité quantique du transfert: Donor Acceptor

14 Transfert ultra efficace Excitation Wavelength (nm) PL Intensity (arb. units) T/T TPP SWNT/TPP Emission Wavelength (nm) Wavelength (nm) Delay (fs) Détermination de l efficacité du transfert (η) par 3 méthodes indépendantes η ~ 100% C. Roquelet et al, Appl. Phys. Lett. 97, (2010) Couplage ultra efficace entre le chromophore et le nanotube Intérêt d études plus poussées de ce composé

15 Transfert d énergie Objectif Sonder localement l interaction entre la molécule et le nanotube Microscopie d objet individuel

16 Microscopie d objets individuels Mesures d ensemble ~ S affranchir des effets de moyenne exemples: nanotubes de différents diamètres; rendement quantique de PL variant d un nanotube à l autre etc

17 Montage de microphotoluminesence échantillon Source continue, accordable en longueur d onde Choix de la longueur d onde d excitation

18 Spectres d émission de composés uniques Spectres d émission (10 K) λexc 520 nm 20 sec Spectres d émission de deux composés nanotube/porphyrines uniques: Les deux nanotubes n émettent pas à la même longueur d onde ils n ont pas le même diamètre: λ em d λexc 580 nm 30 sec Intérêt de l étude d objets individuels

19 Transfert d énergie à l échelle du composé unique Spectres d émission (10 K) Spectres d excitation λexc 520 nm 20 sec Nanotube (5,4) Nanotube (6,5) S 22 S 22 λexc 580 nm 30 sec Bande de la TPP Présence de la raie autour de 440 nm Démonstration du transfert d énergie à l échelle de l objet individuel

20 Sonder localement l influence mutuelle du nanotube et de la molécule Donneur Accepteur Macrocyle plan; quasi isotrope Objet très anisotrope Comment les effets de polarisation influent-ils sur le transfert d énergie?

21 Règles de sélection du nanotube E polarisé le long de l axe du nanotube absorption E polarisé perpendiculairement à l axe du nanotube ~ pas d absorption E: champ électrique de la lumière incidente

22 Règles de sélection du nanotube Anisotropie du nanotube Diagrammes de polarisation d un nanotube unique Intensité d émission en fonction de la polarisation du champ incident Intensité d émission en fonction de la polarisation de la lumière collectée Excitation Emission

23 Règles de sélection de la molécule E polarisé dans le plan de la molécule absorption la direction dans le plan E polarisé perpendiculairement au plan de la molécule ~ pas d absorption

24 Mesures d anisotropies Diagrammes de polarisation

25 Mesures d anisotropie sur objet unique Excitation on Soret band Excitation sur le nanotube Anisotropie du nanotube

26 Mesures d anisotropie sur objet unique Excitation sur la molécule Excitation sur le nanotube Transfert d énergie Excitation sur molécule ou nanotube On retrouve la signature anisotrope du nanotube alors que la molécule Pourquoi?? est isotrope C. Roquelet et al, ACS Nano 2012 in press

27 Mesures d anisotropie sur objet unique E 0 :champ électrique de la lumière incidente E 0 x La molécule absorbe Le nanotube absorbe x La molécule absorbe Le nanotube n absorbe pas Observation du transfert d énergie E 0 Absence du transfert d énergie Effet de champ local? (modification locale de l intensité du champ vu par la molécule due à la présence du nanotube)

28 ε m E r z E r E r 0 Effets de champ local E r = Champ incident = Champ à proximité du nanotube Nanotube E r E r 0 z E r r ε m E E r φ φ r E = r E z E r E r E = E 1 2 m φ = E 2 d ε ε m cos( φ) 4r ε + ε 2 d ε ε m + sin( φ) 4r ε + ε 1 2 m

29 Effets de champ local E r E r 0 z r E ε m E r φ φ La molécule est tangente au nanotube le champ radial est au plan de la molécule Seul le champ tangentiel peut être absorbé par la molécule E r E E r 2 d ε ε m cos( φ) 4r ε + ε 2 d ε ε m 1 + sin( φ) 2 4r ε m + ε = E 1 2 m φ = E

30 Effets de champ local On calcul l intensité du champ à proximité du nanotube Les couleurs représentent l intensité du champ (E local = E 0 vert) Les barres mauves représentent les molécules r E = r E 0 Pour une polarisation incidente // à l axe du nanotube, le champ ressenti est égal au champ incident

31 Effets de champ local r E = r E 0 pour φ = 0, radial, exaltation (x 1.5) pour φ = π/2, tangentiel, écrantage (x0.4) Les molécules ne sentent pas E r Absorption de la molécule réduite lorsque E 0 perpendiculaire à l axe du NT Rend compte de l anisotropie du transfert Champ tangentiel E φ toujours réduit

32 Effets de champ local Excitation sur la molécule C. Roquelet et al, ACS Nano 2012 in press E r E r E = E 1 2 m φ = E 2 d ε ε m cos( φ) 4r ε + ε 2 d ε ε m + sin( φ) 4r ε + ε 1 2 m Ajustement des données à l aide du modèle de champ local ε = 5 and ε m = 2 Valeurs en accord avec la littérature S. Uryu, T. Ando, Phys. Rev. B 74, (2006)

33 Effets de champ local Excitation sur la molécule C. Roquelet et al, ACS Nano 2012 in press E r E r E = E 1 2 m φ = E 2 d ε ε m cos( φ) 4r ε + ε 2 d ε ε m + sin( φ) 4r ε + ε 1 2 m Ajustement des données à l aide du modèle de champ local ε = 5 et ε m = 2 Le modèle de champ local rend bien compte de l anisotropie du transfert d énergie

34 Résumé des études Méthode de synthèse par gonflement des micelles ouvre de nouvelles voies pour la fonctionalisation des nanotubes Démonstration du transfert d énergie C. Roquelet et al, ChemPhysChem 11, 1667 (2010) Magadur et al. ChemPhysChem 9, 1250 (2008) Estimation de l efficacité de transfert Couplage très efficace dans le composé Malgré les faibles interactions π-π entre la molécule et le nanotube C. Roquelet et al, Appl. Phys. Lett. 97, (2010) Etudes des mécanismes de tranfert par spectroscopie ultrarapide D. Garrot et al, J. Phys. Chem. C 115, (2011) Etudes à l échelle de l objet individuel: Effet de champ local C. Roquelet et al, ACS Nano 2012

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