Introduction aux simulations numériques à l échelle atomique en science des matériaux

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1 Inroducon aux smulaons numérques à l échelle aomque en scence des maéraux GDR MECANO Ecole Thémaque Mécanque des Nano-objes Aurans, Mars 2010 Franços WILLAIME Servce de Recherches de Méallurge Physque CEA-Saclay F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

2 Objecf : Cadre du cours - Smulaon des propréés srucurales e hermodynamques - à parr de modèles d énerge foncon connue de la poson des aomes, E{r} Non raé : - Propréés opques e élecronques - Modèles sur réseau rgde Varaon d énerge en foncon de la dsance enre aomes premers vosns dans un crsal Energe de cohéson : 3 à 9 ev / aome méaux Dsance neraomque : 2 à 5 Å F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

3 Echelle d espace des smulaons «aomsques» 100 nm 0.3 nm 1 aome par malle 1 nm 60 aomes Exemple : aomes K. Kadau, LANL, 2007 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

4 Echelle de emps des smulaons «aomsques» Vbraon de réseau Pcoseconde sec 10 Frequency THz 5 Dffuson à longue dsance Seconde / heure Sau aomque Nanoseconde 10-9 sec E m ν =ν 0 exp Em / kbt ν 0 = 5 T H z ; E m = 0. 5 e V T = K Précpaon du Cu dans Fe Mone Carlo sur réseaur F. Sosson, CEA, 2007 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

5 Plan I. Inroducon II. Hérarche des modèles d'neracon neraomque - Poenels sem-emprques - Modèles de Lasons Fores - Calculs de srucure élecronque ab no DFT III. Les dfférens ypes de calcul - Calculs saques - Opmsaon de srucure - Barrères d'énerge - Calculs quas-harmonques - Dynamque Moléculare IV. Quelques exemples F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

6 Smulaons numérques à l échelle aomque Coû numérque crossan Modèle énergéque Calculs ab no DFT Lasons Fores Poenel sem-emprque Type de calcul Calcul saque Opmsaon de géomére, chemns enre confguraons Dynamque de réseau Dynamque moléculare e Mone Carlo Nombre de confguraons par smulaon 1 10 à à à 10 9 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

7 Hérarche des modèles d neracon neraomque Nombre d aomes smulables Précson de quelques % Mécanque quanque Ab no DFT- LDA/GGA Réalsme Paramères Lasons Fores Poenels neraomques EAM, SMA Coû du calcul à nombre d aomes donné F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

8 Calculs de srucure élecronque ab no DFT Soluon quanque d une approxmaon à une parcule de l équaon de Schrödnger Sans paramères ajusables Théore de la fonconnelle de la densé DFT E=mn E[ρ] Hohenberg & Kohn 1964 ρ 0 : densé nale Approxmaon de la densé locale LDA Kohn & Sham 1965 Résoluon des équaons de Kohn-Sham : ϕ, ε E[ρ] = E I-I + E e-i + T + E e-e => Equaons de Kohn-Sham : E H + E xc Calcul de la nouvelle densé élecronque : ρ = ϕ 2 1 ρ r ' v r dr ' v r r r 2 ϕ ϕ r r ' ε 2 + ex + + xc = Calcul de l énerge oale, forces, enseur des conranes, F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

9 Cœurs onques Dffculé numérque près des noyaux La manère de la raer a donné leu à une varéé de méhodes FP-LMTO, FLAPW, Pseudopoenels La méhode domnane en maère condensée es basée sur les pseudopoenels : à norme conservée =charge dans la sphère ou ulra-doux plus rapdes e plus précs Elle end à êre remplacée par une méhode «ous élecrons» PAW Projecor Augmened Waves, plus précs mas un peu plus lourd numérquemen F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

10 Calculs de srucure élecronque ab no DFT-LDA/GGA sans paramères ajusables Z r La plupar des propréés élémenares de la plupar des maéraux peuven êre calculées avec une précson de quelques pourcens : a, B, C j, ωk, E srucures, surfaces, E défaus Chox à fare e précauons à prendre Approxmaon DFT-LDA / GGA cœurs, élecrons de valence Base ondes planes, bases localsées Spns polarsés ou non Inégraon de la zone de Brlloun Lmaons Excepons : gap, e- foremen corrélés Talle de la cellule max 100 à 1000 aomes Effes de empéraure fne Pas d énerge par se Dynamque Moléculare encore coûeuse Fonconnelle d échange-corrélaon Sandard = pseudopoenels ou PAW e ondes planes mplémené dans les codes VASP, QuanumEspresso, ABINIT F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

11 Modèles de Lasons Fores E o = E bande + E rep Terme de bande : E occupés = ψ Η { r } ψ bande n j n n pour consrure la marce 5Nx5N H α,jβ méaux de ranson ; 2 sores de paramères pour les ermes non-dagonaux, les paramères de Slaer-Koser pour les négrales de sau : V ddσ r, V ddπ r, V ddδ r de ype V 0 *foncon décrossane de r pour les ermes dagonaux, les énerges de se : e s,, e p,, consanes, ou dépendanes de l envronnemen.e. {r j } Terme répulsf : poenel de pares : ou plus général : En praque : 4 à 100 paramères ajusables E rep = φ r j,j E rep = f φr j j ajusemen sur l expérence ou les calculs ab no srucure de bande, courbes énerge/volume Remarque : c es la forme la plus smple : orhogonale à 2 cenres l exse de formes plus complquées : non orhogonales e à pluseurs cenres F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

12 Dfférens ypes de lasons e poenels assocés Lennard-Jones Poenel onque Born-Meyer-Huggns Méaux alcalns: Pseudopoenels Méaux de ranson : Ineracons non addves, Poenels de Lasons fores Poenel de ype Bond-order ordre de la lason Termes angulares Exemple : poenel de Tersoff Pour le carbone 10 paramères Les neracons son non addves : E{ r } V { r } j j kl j j θ jk k F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

13 Poenels emprques pour les méaux de ranson ne Lasons Fores Forces angulares E Propréés dépenden du remplssage de la bande d Approxmaon du Second momen ne E = E pare + E bande E = ρ bande Propréés normalsées ndépendanes du remplssage E Pas de forces angulares 4 paramères ajusés sur données expérmenales E coh, C j, a Poenel EAM E = E + F ρ pare Mendelev e al. 2003: 2 = + a F ρ ρ ρ = généralsaon emprque du secondmomen + de flexblé dans dépendance en dsance Ajusemen des paramères sur résulas DFT défaus, lqude F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

14 Poenel emprque Lasons Fores DFT bases localsées SIESTA DFT ondes planes Ordre de grandeur des emps de calcul cas du fer Temps CPU 250 aomes 1 confguraon 10-3 sec 10 mn 6 heures Varaon avec le nombre d aomes N N N récurson à N 3 dagonalsaon N 3 éudes générques Valde près du domane d ajusemen conen oue la physque Très bon pour les endances Propréés élecronques Energes par aome Énerges quanaves Allages Avanages e domane de valdé rès robuse Inconvénens e lmaons paramères à ajuser allages rès dffcles E approxmaf paramères à ajuser allages dffcles Bases à développer Échoue dans quelques cas dffcles magnésme emps de calcul 15 jours N 3 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

15 Quelques remarques sur le emps de calcul - La parallélsaon dmnue foremen le emps de resuon - Le fer es un cas dffcle en srucure élecronque magnésme - Les emps de calcul en DFT peuven varer foremen suvan la précson du calcul base, négraon de la zone de Brlloun e le code - Lo de Moore la pussance des ordnaeurs double ous les 18 mos : en 15 ans, la pussance augmene de 3 ordres de grandeur 3 ans -> 1 jour F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

16 Plan I. Inroducon II. Hérarche des modèles d'neracon neraomque - Poenels sem-emprques - Modèles de Lasons Fores - Calculs de srucure élecronque ab no DFT III. Les dfférens ypes de calcul - Calculs saques - Opmsaon de srucure - Barrères d'énerge - Calculs quas-harmonques - Dynamque Moléculare IV. Quelques exemples F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

17 Calcul «saque» : courbe énerge-volume exemple : Zr Dagramme de phase expérmenal Sablés relaves à T=0K Calcul ab no DFT-GGA Préd le bon ordre des phases en foncon de la presson : hcp-ω-bcc P ω-bcc = 30 GPa F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

18 Calcul «saque» : consanes élasques Ru hexagonal compac I + marces de déformaon : Accord avec l expérence des calculs DFT : 10 à 20% L. Fas e al F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

19 Calculs de «relaxaon» «Relaxaon» ou opmsaon de géomére chme = mnmsaon de l énerge, E{r }, par rappor à la poson des aomes, {r }. Exemple : auour d une lacune : Dans Ta cubque cenré, la relaxaon abasse l énerge de formaon de lacune calculée en DFT de 3.5 ev à 3.0 ev Exp. = 3.1 ev A. Saa e al La relaxaon se fa le plus souven en calculan les forces, méhodes des gradens conjugués ou quas-newon E{ r} F = r La confguraon obenue es un mnmum local mnmum du bassn d énerge, pas nécessaremen un mnmum absolu, e la F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

20 Col enre deux confguraons connues Col : Confguraon de plus basse énerge parm ous les maxma des chemns jognan une confguraon nale I, à une confguraon fnale, F Ingréden clé pour le calcul de la fréquence d occurrence des phénomènes hermquemen acvés : I E Γ T = Γ exp E / k T F 0 B I F Méhode de la coordonnée de réacon : I F mnmsaon avec conrane = degré d avancemen d une coordonnée de réacon Par exemple : ξ R = R R R R R CM F R F 2 dans ce cas on fa une relaxaon dans l hyperplan perpendculare au chemn drec. I I F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

21 Exemple de calcul de col Auo-nersel dans le fer ; calcul DFT Excellen accord avec l exp. : H M =0.3 ev C.C. Fu e al F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

22 Déermnaon du col par la «nudged elasc band mehod» Echec de la méhode de la coordonnée de réacon : le chemn es dsconnu On consdère une chane de confguraons relées enre elles par des ressors : NEB Coordonnée de réacon H. Jonsson, G. Mlls, K. Jacobsen la confguraon es relaxée perpendcularemen à la chane les ressors enre mages assuren que la chane rese connue Méhode plus robuse, mas plus coueuse ; réglages à fare radeur du ressor F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

23 Dynamque de réseau - Objecf : accéder aux modes de vbraon phonons e aux propréés hermodynamques dans l approxmaon quas-harmonque - Prncpe : calculer e dagonalser la marce dynamque : - En DFT, elle peu êre calculée à parr des forces en dfférence fne 3N calculs ou drecemen en perurbaon DFPT Calcul DFT, crsal parfa D α, jβ 2 E = u α u β Poenels emprques ; supercellule avec défau Dal Corso, De Groncol 2000 M.C. Marnca 2008 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

24 Dynamque Moléculare : nroducon Idée : smuler la rajecore d un ensemble d aomes en neracon, en résolvan les équaon de mouvemen de Newon, par dscrésaon du emps 1- Ineracons enre aomes : - Poenel emprque - Lasons fores - Calculs ab no forces sur les aomes : 2- Inégraon des équaons de mouvemen 2 d r 2 d = 1 m F F E = 1957 Alder e Wanwrgh : sphères dures 1960 Vneyard e al. : rradaon dans Cu o { rj} r 1964 Rahman : argon lqude Lennard-Jones 1985 Car and Parrnello : DM ab no Vesses e posons nales { r = 0, v = 0, = 1 N}, Forces nales: F = 0 Inégraon des équaons de mouvemen Calcul des posons e forces au emps +δ Trajecores, Moyennes hermodynamques F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

25 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars L algorhme de Verle 3! O d r d m F v r r δ δ δ δ δ = + 3! O d r d m F v r r δ δ δ δ δ + + = O m F r r r δ δ δ δ + + = + Remarques: 1. La vesse n nerven pas ; elle peu êre calculée au pas précéden : 2. Algorhme rès sable 3. Il y a des varanes qu permeen de calculer la vesse à +δ 4. Aures algorhmes: prédceur-correceur 2 2 O r r v δ δ δ δ + + =

26 Pas en emps en dynamque moléculare Le pas en emps, δ, do êre suffsammen pe par rappor aux emps caracérsques du sysème pérode de vbraon : δ << ν 1 13 Debye 10 s En praque δ ~ s ; un crère mporan es la conservaon de l énerge oale En 10 6 pas, on smule 1 ns F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

27 Tempéraure e presson ensembles hermodynamques Smulaons par défau = dans l ensemble mcrocanonque N,V,E Presson e empéraure nsananées : P T = m v N V = 1 = k T + r. F B 1 3Nk B N 1 3V N = 1 2 Il exse des Lagrangens permean de fare des smulaons à empéraure consane: S. Nosé, Molec. Phys., 52: , 1984 ; W. G. Hoover, Phys. Rev. A, 31: , 1985 ou à presson consane Parrnello-Rahman 1980 Cas parculer : «dynamque moléculare rempée» T=0 = calcul de relaxaon obenu en annulan les forces sur les aomes q F.v < 0 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

28 Déermnaon des pares d aomes en neracon Les neracons enre aomes on une porée fne : r j < r c Il exse 2 méhodes pour éver le calcul coueux à chaque pas de oues les dsances r j Méhode de la lse des vosns - Tous les ~20 pas fare la lse de ous les aomes j à une dsance r ls de l aome - A chaque pas de smulaon, ne chercher les vosns que parm ceux de la lse r j < r cu r cu r ls Méhode des cellules - Dvser la cellule en sous-cellules - déermner dans quelle sous-cellule es chaque aome - ne chercher les vosns que dans la même sou-cellule ou dans les sous-cellules vosnes F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

29 Condons aux lmes pérodques j j j Image pérodque Cellule prncpale j j j j j j F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

30 Plan I. Inroducon II. Hérarche des modèles d'neracon neraomque - Poenels sem-emprques - Modèles de Lasons Fores - Calculs de srucure élecronque ab no DFT III. Les dfférens ypes de calcul - Calculs saques - Opmsaon de srucure - Barrères d'énerge - Calculs quas-harmonques - Dynamque Moléculare IV. Quelques exemples F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

31 Irradaon dynamque moléculare 1. Energe de seul de déplacemen dans β-sc: DM ab no - Ondes planes, 64 à 96 aomes T=300K Flm Expérence ~25 ev Kerbrou e al G. Lucas and L. Pzzagall Smulaons refaes par F. Gao PNNL avec des cellules à 500 aomes code SIESTA 2. Cascades de déplacemen dans le fer DM classque D. Bacon U. Lverpool F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

32 Cœur de dslocaon vs dans les méaux cubques cenrés DFT Poenel de Peerls Cœur non dégénéréd Plan de glssemen {110 } Poenel emprque En général g : - Cœur en général g dégénéréd - Plan de glssemen {211 } Forme en double bosse en Poenel emprque F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

33 Durcssemen par soluon solde éudé en dynamque moléculare Dslocaon vs dans une soluon solde AlMg S. Pane e L. Provlle CEA, Saclay, 2009 F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

34 Modélsaon mul-échelle ~10% ~90% Les dfférenes régons du sysème son raées smulanémen avec dfférenes méhodes P. Gumbsch, IWM, Freburg «Passage de message» d une échelle à l aure F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

35 Smulaon hybrde classque-quanque de la fracure dans le slcum brle falure under unaxal ensle sress Quanum Mechancs Molecular Mechancs QM-MM Recovers he correc brle fracure propagaon on a 111 cleavage plane The 2x1 reconsrucon of he crack surface s also reproduced Molecular Mechancs only Emprcal poenal Incorrecly predcs p blunng and amorphzaon T. Albare LPMCN, Lyon, France F. Wllame Mécanque des Nano-objes, Aurans, Mars

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