APPLICATION DE LA THEORIE DES GROUPES AU DENOMBREMENT DES VIBRATIONS. mouvements externes
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- César Chabot
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1 APPLICATION DE LA THEORIE DES GROUPES AU DENOMBREMENT DES VIBRATIONS I - SYMETRIE DES VIBRATIONS MOLECULAIRES Les mouvements des atomes d une molécule peuvent être classés en tros catéores: - les translatons - les rotatons mouvements externes - les vbratons mouvements nternes Les deux spectroscopes IR et Raman mesurent les vbratons des molécules; ou plus exactement les varatons vbratonnelles des molécules lorsqu elles sont rradées par une onde électromanétque de fréquence adéquate. Prenons une molécule de N atomes. Le nombre de derés de lberté de mouvement est de 3N. Parm ces derés de lberté, tros correspondent à une translaton de toute la molécule (par exemple, tous les atomes se déplacent dans la drecton x) et tros sont des rotatons de la molécule (2 pour une molécule lnéare). Les 3N-6(5) derés de lberté restants correspondent donc à des mouvements de vbraton (les atomes ne se déplacent pas tous dans une même drecton). Ces mouvements de vbratons sont appelés modes normaux de vbraton. * Un mode normal de vbraton est un mode dans lequel tous les atomes de la molécule vbrent, à la même fréquence mas dans des drectons ou avec des ampltudes dfférentes et passent smultanément par leur poston d équlbre. Au cours d une vbraton, le centre de ravté de la molécule reste nchané. Dénombrement: Le deré de lberté est le nombre de coordonnées ndépendantes nécessare et suffsant pour décrre le mouvement d un obet. Le nombre de modes normaux = nombre de derés de lberté vbratonnels. Ex. molécule H 2 O. Tros vbratons sont dénombrées. Elles sont schématsées cdessous (les flèches représentent le mouvement partel des atomes).
2 2 Les varatons du moment électrque et de polarsablté d'édfces polyatomques à rand nombre d'atomes ne sont pas des randeurs accessbles ntutvement. Une méthode fondée unquement sur les proprétés de symétre des molécules, et fasant appel à des résultats connus de la théore des roupes permet de prédre les caractères essentels des spectres vbratonnels. Pour cela, l sufft de détermner pour une confuraton moléculare donnée, les éléments de symétre (axes, plans, centre) et les opératons de symétre (rotatons propres et mpropres, réflexons, nverson) lassant toutes un pont nvarant commun dans la molécule. Démarche: - chosr une base pour décrre la molécule: coordonnées cartésennes, coordonnées normales (Q k ), coordonnées nternes, - détermner le roupe ponctuel de la molécule consdérée - bâtr une représentaton réductble ( ) pour la base chose - rédure la représentaton en ses représentatons rréductbles pour en dédure les proprétés moléculares. Ces représentatons rréductbles sont symbolsées par les lettres A, B, E et F (ou T) d après la nomenclature proposée par Tanabe et Suro. A et B sont des représentatons rréductbles non déénérées. A représente une espèce symétrque par rapport à une rotaton autour de l axe prncpal(z), alors que B représente l espèce asymétrque par rapport à une rotaton autour du même axe : S l y a un axe C n C n = C n = - ou B Il y a auss des représentatons rréductbles déénérées : E[ double F ou T[ trple L ndce ndque une symétre par rapport à un axe C 2 perpendculare à l axe prncpal. En l absence d un axe C 2 c est symétrque par rapport à un plan mror vertcal. L ndce 2 ndque que c est antsymétrque par rapport à ces éléments :
3 3 C 2 ou v = ou B C 2 ou v ou B 2 Exposant ndque que c est symétrque par rapport à un plan mror horzontal. Exposant ndque que c est asymétrque par rapport à un plan mror horzontal h = h = Indce «erade» c est symétrque par rapport à un centre d nverson Indce u «unerade» c est antsymétrque par rapport à un centre d nverson = = u II - DENOMBREMENT DES VIBRATIONS Rappelons que la théore de la symétre moléculare est une applcaton drecte de la théore des roupes développée par les mathématcens. Nous resterons très en deça de la référence mathématque et ne ferons qu une brève ntroducton dans ce domane. Le roupe ponctuel de symétre d une molécule ou d un crstal caractérse complètement sa symétre. Il est nécessare de fare remarquer que l on ne s ntéresse c qu aux molécules lbres (par exemple sous la forme azeuse à fable presson) car d autres éléments de symétre peuvent apparaître sur une molécule quand elle est sous forme crstallne (par exemple la poston de la molécule dans la cellule crstallne élémentare). Il n y a alors pour les molécules lbres que cnq types d opératons de symétre possbles : E, C n,,s n et. Les tables de caractères de chaque roupe ponctuel rele les représentatons rréductbles ou espèces de symétre ( ) du roupe à ses classes d opératons de symétre (). Le nombre de vbratons de chaque espèce de symétre ( ) peut être calculé par la relaton : n χ χ : ordre du roupe ( nombre d opératons dstnctes) : nombre d opératons de symétre de la ème classe
4 4 ( ) : caractère correspondant à la représentaton rréductble de la ème classe (lu sur la table) : caractère de la représentaton réductble dans chaque classe d opératon(). Pour une molécule lbre : = N (2cos ) Où N : Nombre d atomes nvarants dans l opératon seuls ntervennent les atomes qu ne bouent pas dans l opératon de symétre. : Anle de rotaton pour l opératon de symétre consdérée. + : Opératon drect (rotaton) : Opératon mplquant une nverson Elément de symétre cos Nature de l opératon E + S C C 3 -/2 + I S 2 - C C 6 /2 + 2 cos Remarque: (2cos ) est appelé contrbuton au caractère. Il est prs éal à s la base chose est celle des coordonnées nternes ) Etude de la molécule d eau Les éléments de symétre de la molécule H 2 O sont : E, C 2, v, v. La molécule appartent donc au roupe de symétre C 2v. Nombre de vbratons correspondant à cette molécule : 3N-6 = = 3 vbratons
5 5 Base: coordonnées normales Q Q
6 6 On rearde comment chaque Q k se transforme par les opératons de symétre du roupe C 2v. Ex: Q (vor schéma c-dessus).toutes les opératons de symétre du roupe C 2v lassent Q nchanée. Les caractères de la représentaton assocée sont: (Q ) = ///. (Q ) a même symétre que la R.I. A. On sut la même démarche pour Q 2 et Q 3 et on montre que (Q 2 ) a même symétre que la R.I. B 2 et (Q 3 ) a même symétre que la R.I. A : vb = 2 A + B 2 De façon énérale, Qk est une matrce de dmenson 3N Les Q k correspondant à des fréquences non déénérées forment une base des R.I. du roupe de symétre moléculare, tands que les Q k n fos déénérées forment des bases de R.I. à n dmensons du roupe de symétre moléculare. Base: coordonnées cartésennes La base est consttuée des 3N coordonnées cartésennes. Il faut calculer le caractère de la matrce ( ) représentant l effet de chaque opératon de symétre sur la base. Cela revent à détermner le nombre d atomes nchanés par chaque opératon de symétre, pus explcter la contrbuton de chaque coordonnée au caractère. a) Nombre d atomes nchanés: N b) La contrbuton de chaque coordonnée au caractère de la représentaton réductble 3N est donnée par la relaton: (2 cos ).
7 7 c) Enfn, pour obtenr le caractère de la représentaton réductble aux coordonnées de déplacement, l sufft de multpler le nombre d atomes nchanés par chaque opératon de symétre (N ) par la contrbuton détermnée avant. = N ( 2 cos ) La symétre des modes normaux est celle des coordonnées normales. Détermner la symétre des modes normaux de vbraton revent à détermner les caractères de la représentaton réductble vb. vb Qk rot trans trans et rot sont les représentatons réductbles assocées à la translaton et à la rotaton, respectvement. Elles sont calculées drectement à partr de la table de caractères (2 ème colonne). Dans le cas où le nombre de modes normaux est élevé (molécules composées de nombreux atomes), la représentaton des dfférents modes normaux n est pas touours asée établr Qk n est pas touours trval. Par contre, l est touours possble d établr 3N. Les caractères des matrces des représentatons étables sur les dfférentes bases de coordonnées (cartésennes, normales, ) sont dentques. ( 3N ) = ( Qk ). Dans une dernère étape, l sufft de rédure la représentaton réductble 3N en dfférentes représentatons rréductbles assocées au roupe de symétre concerné selon les relatons: Γ 3 N 3N n( ) Γ : R.I. du roupe de symétre n( ): nombre de fos que R.I. est contenue dans vb
8 8 Rappelons que : n χ χ Applcaton à la molécule H 2 O. 3N a été étable précédemment. Or ( 3N ) = ( Qk ). La réducton de Qk à l ade des relatons c-dessus condut à: n(a )= /4( ) =3 n(a 2 )= /4( )= n(b )= /4( )=2 n(b 2 )= /4( )=3 Qk = 3 A + A B + 3 B 2 (9 R.I. de dmenson, chacune). Il s at de la somme drecte de traces de matrces. D après la 3 ème colonne de la table de caractères du roupe C 2v : rot = A 2 + B + B 2 trans = A + B + B 2 vb = 2 A + B 2 Actvté IR/Raman Un mode de vbraton est actve en IR s la transton est accompanée d une varaton du moment dpolare permanent ( ).Par conséquent, l faut que la représentaton rréductble sot la même que celle de µ.
9 9 pusque µ =qr x y z q x y z µ = f(x,y,z) alors celle-c dot avor la même symétre que l un des vecteurs de translaton: T x, T y ou T z (notés x, y ou z) llustrés dans la dernère colonne de la table. Un mode de vbraton est actve en Raman s la transton est accompanée d une varaton du moment dpolare ndut (P) par la radaton. L équaton P = E ndque qu l faut une varaton de la polarsablté ( ). C est à dre qu l faut que la représentaton rréductble sot la même que celle de P. or P = E P P P x y z xx yx zx xy yy zx xz yz zz E E E x y z P = f(x 2, y 2, z 2, xy, xz,yz) par conséquent l faut que la symétre de la représentaton rréductble sot la même que celle de l une des composantes du tenseur : xx, yy,.. xz,.. (notés x 2,y 2,z 2, xy,xy,yz) mentonnées dans la dernère colonne de la table de caractère. Certans modes de vbraton peuvent être nactfs à la fos en dffuson Raman et en absorpton nfraroue. S la molécule possède un centre de symétre, l n'exste aucune vbraton commune aux spectres Raman et nfraroue; celles qu sont symétrques par rapport à ce centre sont actves en Raman et nactves en nfraroue; les vbratons antsymétrques par rapport à ce centre sont au contrare actves dans le domane de l'nfraroue et nactves en Raman. La présence smultanée de certans modes, à la fos dans les spectres Raman et nfraroue, ndque de façon certane l'absence de centre de symétre. La présence d'au mons un axe de symétre d'ordre supéreur à deux peut se tradure par l'apparton de modes déénérés (réduts à une même fréquence). Le nombre apparent de bandes ou de raes peut ans devenr nféreur aux 3N- 6 prévus. C'est le cas, par exemple, des édfces tétraédrques, comme CCl 4, qu ne présente que 4 raes au leu de 9.
10 0 Spectre Raman du CCl 4 Les vbratons totalement symétrques sont toutes actves en Raman et se tradusent par des raes énéralement ntenses. 2) Etude de la molécule de furanne Cette molécule peut être représentée par le modèle plan c-dessous : Les éléments de symétre de la molécule sont : E, C 2, v, v. La molécule appartent donc au roupe de symétre C 2v. Le nombre de vbratons correspondant à cette molécule : 3N - 6 = = 2 vbratons Dont 2N 3 = = 5 vbratons dans le plan et N 3 = 9 3 = 6 vbratons hors du plan
11 Représentaton en coordonnées cartésennes C 2v E C 2 xz yz Nbre de vb Nbre de mvt Actvté A A 2 B z R z x,r y x 2,y 2,z 2 xy xz B y,r x yz 7 9 N 9 9 2=3N-6 27 = 3N 2cos IR, R R IR, R IR, R n χ χ n(a ) = /4 ( ) = 9 mvts 9 mvts T z = 8 vb n(a 2 ) = /4 ( ) = 4 mvts 4 mvts R z = 3 vb n(b ) = /4 ( ) = 5 mvts 5 mvts T x R y = 3 vb n(b 2 ) = /4 ( ) = 9 mvts 9 mvts T y R x = 7 vb 3N = 9 A + 4 A B + 9 B 2 vb = 8 A + 3 A B + 3 B 2 Les vbratons actves en IR sont celles appartenant à A, B et B 2. Toutes les vbratons sont actves en Raman. Représentaton en coordonnées nternes Pour ces coordonnées on se rapproche de la noton de coordonnées du roupe et pus on a énéralement une dmnuton du nombre de coordonnées r 4 r 3 R 3 R 4 R 2 r 5 R 2 r 2 R 5 O O
12 2 Rappelons que les coordonnées nternes sont des paramètres éométrques permettant de décrre le modèle proposé. Ces paramètres au nombre de 3N-6 au mnmum sont des lonueurs de lason et de anles. Il arrve que pour certanes molécules l on trouve plus de coordonnées nternes que 3N-6 ; on dt alors que certans paramètres sont redondants ou surabondants. R E C 2 v v R, R R 2, R R 3 r 2, r r 3, r , , , 2, 7, , 4, 5, (R) n R R R n(a ) = /4 ( ) = 2 n(a 2 ) = /4 ( ) = 0 n(b ) = /4 ( ) = 0 n(b 2 ) = /4 ( ) = 0 nt = 2 A + 0 B 2 On attend 2N-3 = 5 mouvements de vbraton dans le plan On a 22 coordonnées dans le plan 5R, 4r, 5, 8 On a donc 7 redondances. nt = 2 A + 0 B 2 vb = 8 A + 3 A B + 7 B 2 redondances A et 3 redondances B 2
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