L activité en fonction de la dilution, la force ionique, la complexation : comment décrire ces phénomènes?
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- Chantal Patel
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1 L activité en fonction de la dilution, la force ionique, la complexation : comment décrire ces phénomènes? Claude-Gilles DUSSAP, Oumar TOURE et André LEBERT Institut Pascal - Axe Génie des Procédés, Energétique et Biosystèmes UMR CNRS Université Blaise Pascal
2 2 Contexte Appliquer à des milieux biologiques et alimentaires des modèles de solutions couramment utilisés en génie chimique. avec de l eau «presque» toujours avec des électrolytes (faibles et forts) systématiquement des équilibres chimiques complexes des solutés organiques variés Nécessité d une approche prédictive, incluant: les écarts par rapport aux situations de référence (coefficients d activité) la prise en compte des équilibres chimiques: dissociation, complexation, hydratation, oxydo-réduction
3 3 Plan I- Notions de base a W, ph et pk a Potentiel chimique Propriétés de formation d un corps pur Etats de référence II- Modèles de coefficients d activité III- Propriétés de formation Modèle de solutions d électrolytes : ULPDHS Modèle COSMO-RS Extensions du modèle COSMO-RS Etats de référence Enthalpie de formation Enthalpie libre de formation Modélisation du pk a
4 I- Notions de base 1. a W, ph et pk a 2.Potentiel chimique 3. Propriétés de formation d un corps pur 4. Etats de référence
5 5 a W, ph et pk a (1) Activité d une espèce i en solution Soluté Solvant Solvant Solvant Soluté eau ( s) ( aq) ( aq) NaCl Na Cl Solvant Solvant Soluté Solution «idéale» sans intéraction entre constituants Soluté Solvant Solvant Solvant Soluté Solvant Solvant Soluté C i 0 C i Solution réelle avec intéractions solvant/soluté et soluté/soluté a a i i ic C i= H 2 O a W i 0 : Concentration de l espèce i dans le mélange : Concentration de référence égale à 1 mol/l : Coefficient d activité de l espèce i (ou écart à l idéalité)
6 6 a W, ph et pk a (2) ph Expression du ph m m H log H H m s AH A H m : molalité (mol/kg de solvant) ; X: fraction molaire H ms 1 mol. kg 1 ph a a m log m H m X m W H O H O 2 2 W H O H O 2 2 H Expression du pk a AH ( ou BH ) H O( base) H O A ( ou B) 2 3 K a ( a ou a )( a ) H H3O A log ( a ) A B pk a a ph ab
7 7 a W, ph et pk a (3) Influence de la force ionique sur le pk a AH ( ou BH ) H O( base) H O A ( ou B) Expression du pk a (en présence d ions) 1 I 2 i a c f i i i 2 3 C i 2 i pk pk ' a a i i i I 2 m 11.6 I m
8 8 Potentiel chimique (1) Expression du potentiel chimique (ou enthalpie libre molaire partielle) g G r g ln i RT ix ni Enthalpie libre de formation dans l état de référence i i i T, p, n ji 2 problématiques i Modéliser les coefficients d activité Modéliser les propriétés de formation g et h r i r i
9 Milieux complexes 9 Potentiel chimique (2) Compilation des valeurs des propriétés de formation pour des produits biologiques et alimentaires (Ould Moulaye, 1997) Equilibres chimiques Equilibres physiques Dissociation Liquide/Vapeur Complexation Solide/Liquide Oxydo-réduction Solubilité Etc. Etc. Nécessité de disposer de données d enthalpies libres (ou potentiels chimiques), d enthalpies et de capacités calorifiques fiables et cohérentes!!
10 10 Potentiel chimique (3) AH ( ou BH ) H O( base) H O A ( ou B) 2 3 Expression thermodynamique de la constante d acidité(à DI dans l eau) Echelle des molalités (A l équilibre thermodynamique) Tr 25C pr 1atm m g 0 H r m m m m m m m m m H H A A g g g g AH RT ln A H m m AH m AH Conditions de référence : Equilibre de dissociation 1 m pk g g Ar RT ln10 m AHr
11 11 ox ne red Dans les conditions de référence Connaissant les valeurs des coefficients d activité (modèle ULPDHS) g E g g F nf 0 er 1 m m oxr red r E Potentiel chimique (4) Equilibre d oxydo-réduction Electro-chimie 0 25C E ln g F Enthalpie libre de formation du réducteur Enthalpie libre de formation de l oxydant m RT oxmox m nf redmred er F E C. mol 1
12 12 Propriétés de formation Description de l état thermodynamique d un corps pur Valeurs de 2 degrés de liberté à fixer T r = 298,15 K p r = 1atm= 1,01325 Pa Calculs des autres propriétés Corps pur (T= T r, p= p r ) Gaz parfait Liquide Solide G Etats de référence en chimie quantique ; H 298,15 K 298,15 K f f
13 II- Modèles de coefficients d activité 1. Modèle de solutions électrolytiques (ULPDHS) 2. Modèle COSMO-RS 3. Extension du modèle COSMO-RS
14 14 Modèle de solutions électrolytiques (1) Modèle développé dans notre laboratoire ULPDHS V Interactions de courte portée (SR) Interactions de longue portée (LR) Modèle UNIFAC (Larsen et al., 1987) basé sur une méthode de contribution de groupes Modèle chimique qui considère l hydratation variable des espèces en solution Terme de Pitzer (D-H) basé sur la théorie de Debye-Hückel Interactions physiques Interactions chimiques Interactions électrostatiques
15 15 Modèle de solutions électrolytiques (2) Hydratation d une molécule neutre (glucose) Hydratation des ions (Na + et Cl - ) nombre d hydratation (n)
16 16 Modèle COSMO-RS (1) COSMO-RS = Conductor-like Screening Model for Real Solvents 3 types d interactions énergétiques ( E misfit ; E HB et E vdw )
17 Calculs thermodynamiques Chimie quantique X (s) [kj/mol A 2 ] Modèle COSMO-RS (2) Structure moléculaire Calcul de mécanique quantique COSMO (COnductor-like Screening MOdel) Base de données contenant les fichiers «COSMO» Calcul de la distribution des charges sur une molécule individuelle «σ-profile» des composés Calculs rapides de thermodynamique statistique «σ-potentiel» du mélange Water Methanol Acetone Benzene Chloroform Hexane s [e/a 2 ] Résultats: Propriétés d équilibre du mélange (potentiels chimiques des composés, coefficients d activités, enthalpies d excès, enthalpies libres d excès, pressions de vapeur, diagrammes de phase, )
18 18 H 2 O Extension du modèle COSMO-RS (1) Hydratation des cations (Na[H 2 O]) + (Na[H 2 O] 2 ) + Na + (Na[H 2 O] 4 ) + (Na[H 2 O] 3 ) + n=5 (Na[H 2 O] 5 ) +
19 19 Extension du modèle COSMO-RS (2) Interactions de courte portée (SR) Utilisation de la méthode COSMO-RS Espèces «apparentes» Soluté Eau Na + H 2 O Cl - Espèces «vraies» Cl - libre Na + libre Cl - hydraté Na + hydraté Eau libre Contribution chimique (hydratation) Na + Na + hydraté Interactions de longue portée (LR) Théorie de Debye Hückel (terme PDH)
20 20 Extension du modèle COSMO-RS (3) gammam_exp(sel) nh2=1 nh2=2 nh2=3 nh2=4 nh2=5 nh2=6 nh2=3,5 Eau-NaBr gamma+molalité expérimentale (mole/kg de solvant)
21 21 Calcul du coefficient d activité des sels Résultats obtenus avec le modèle COSMOPDHS (2) gammam_exp(sel) nh2=0 nh2=1 nh2=2 nh2=3 nh2=4 nh2=5 nh2=3,5 Eau-NaI gamma+molalité expérimentale (mole/kg de solvant)
22 22 Calcul du coefficient d activité des sels gammam_exp(sel) nh2=0 nh2=1 nh2=2 nh2=3 nh2=4 nh2=5 nh2=3,5 Eau-NaCl gamma+molalité expérimentale (mole/kg de solvant)
23 III- Propriétés de formation 1. Etats de référence 2. Modélisation de l enthalpie de formation 3. Modélisation de l enthalpie libre de formation 4. Modélisation du pk a
24 24 G ( i, gaz) 298,15 K f Etats de référence (1) 298,15 K 298,15 K 298,15 K f f solvatation G ( i, DI ) G ( i, g) G ( i) Dans l'état gaz: reactants produits react solv G gaz r G G Dans l'eau: reactants produits eau r Propriétés de formation à DI dans l eau gaz r prod solv G G G G G DIPPR (base de données thermos) disponible dans Simulis Thermodynamics eau r react solv prod solv
25 calculé (en kj/mol) 25 G ( i, gaz) 298,15 K f Etats de référence (2) Propriétés de formation à DI dans l eau DIPPR (base de données thermos) disponible dans Simulis Thermodynamics G ( i, DI ) G ( i, g) G ( i) 298,15 K 298,15 K 298,15 K f f solvatation Méthodologie utilisée 200 COSMO-RS X liquide X 0 p X gaz parfait X G solv COSMO-RS G f DI X aq, G f DI théorique (en kj/mol)
26 26 Enthalpie de formation (1) Méthodologie utilisée Ethane Q.M E Gaz ( C H ) w Gaz Q.M 1 E Gaz ( C H OH ) 2 5 Ethanol 2 w Gaz Q.M 2 E Gaz ( C H OH ) 2 5 E ( C H OH ) w E ( C H OH ) j j j Gaz Gaz Gaz
27 H calc (kj/mol) Enthalpie de formation (2) Sur des molécules utilisées dans la régression H exp H calc (décomposition en atomes) H calc (décomposition en groupements chimiques) H exp (kj/mol)
28 H calc (kj/mol) Enthalpie de formation (3) Résultats en 100 % prédiction H exp H calc (décomposition en atomes) H calc (décomposition en groupements chimiques) H exp (kj/mol)
29 G calc (kj/mol) Enthalpie libre de formation (1) Sur des molécules utilisées dans la régression G exp G calc (décomposition en atomes) G calc (décomposition en groupements chimiques) G exp (kj/mol)
30 G calc (kj/mol) Enthalpie libre de formation (2) Résultats en 100 % prédiction G exp G calc (décomposition en atomes) G calc (décomposition en groupements chimiques) G exp (kj/mol)
31 31 Modélisation du pk a (1) COSMO-RS = Conductor-like Screening Model for Real Solvents pk a estimated from the linear free energy relationship (LFER) : pk c c G c c G G diss calc j j a neutral ion pk a1 =2.36 pk a2 =8.96 Threonine (pt) pt_2 pt_3 pt_1 Method pk a1 pk a2 ChemAxon ACD/Labs COSMO-RS Exp
32 32 Modélisation du pk a (2) 14 pka exp 13 ChemAxon COSMO-RS 12 ACD/Lab Calculated pk a Histidylglutamic acid Experimental pk a
33 33 Conclusion et perspectives Aspect chimique 298,15K G f 298,15K H f Equilibres chimiques dissociation Complexation Interactions de longue portée (LR) Représentation et prédiction des propriétés d équilibre des milieux biologiques Oxydo-réduction Etc. Interactions de courte portée (SR)! Données manquantes difficiles à mesurer Simulation moléculaire (méthode COSMO-RS)
K W = [H 3 O + ] [OH - ] = 10-14 = K a K b à 25 C. [H 3 O + ] = [OH - ] = 10-7 M Solution neutre. [H 3 O + ] > [OH - ] Solution acide
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