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1 de surface? Écoulements micro-échelle :influence des propriétés de surface? Compte rendu du séminaire présenté par L. Joly Laboratoire PMCN UMR CNRS 5586 Université Lyon 1 1)Introduction : condition limite hydrodynamique 2)Caractérisation expérimentale 3)Bilan et perspectives

2 1)Introduction : condition limite hydrodynamique L'écoulement d un liquide newtonien en présence d une paroi solide est régi par l'équation de Navier-Stokes, avec comme condition imposée le non-glissement du liquide à la paroi : où v est la vitesse du fluide, et z w indique la coordonnée de la paroi. Si ce modèle est robuste pour les liquides «simples» à l échelle macroscopique, il reste toutefois d'origine empirique: il n'a donc pas de fondement physique); la question se pose alors de savoir s'il est toujours valide aux petites échelles. Pour l'hydrodynamique à petite échelle, on impose les nouvelles conditions aux limites suivantes: -condition limite de glissement partiel: le fluide n'est plus statique aux bords de son écoulement, mais possède une vitesse donnée par: v g : vitesse de glissement, ( v/ z) = γ : taux de cisaillement, b : longueur de glissement -continuité de la contrainte tangentielle: t : contrainte tangentielle, η: viscosité dynamique du liquide, λ: coefficient de frottement interfacial Ainsi, l'existence d'un phénomène de glissement traduit un faible frottement à l interface. Les écoulements aux échelles micrométriques ont diverses applications, notamment en analyse chimique et biologique, où l'on cherche à réduire la taille des systèmes d'analyse jusqu'à obtenir de véritables laboratoires sur puces. La dimension typique de tels dispositifs est la dizaine de micromètres; dans de telles conditions, l'équation de Navier Stokes devient:

3 Cette équation est appelée équation de Stokes. Les écoulements solutions de l'équation de Stokes sont des écoulements paraboliques de Poiseuille; la réduction des échelles apporte des difficultés supplémentaires, au niveau des débits à appliquer entre autres: Considérons un écoulement de Poiseuille pour deux configurations: l'écoulement dans un cylindre, et entre deux plans parallèles; les relations débit-pression avec une condition de non-glissement sont respectivement: ou R est le rayon du cylindre, et h la distance entre les deux plans. Avec une condition de glissement partiel, on obtient les débits: La condition de glissement partiel implique donc de fournir un débit plus fort pour une même différence de pression. Cependant, la condition de glissement partiel présente des avantages, en particulier au niveau de la dispersion des vitesses (dispersion de Taylor): un écoulement parabolique de Poiseuille implique l'existence de gradients de vitesse: suivant leur position, les particules transportées n'ont pas la même vitesse: il y a dispersion. Une condition de glissement partiel entraîne une réduction des gradients de vitesse, et de ce fait limite la dispersion: Pour ces deux phénomènes, la condition de glissement partiel n'a d'effet significatif que si b est de l'ordre de grandeur de la taille des canaux. Il faut alors déterminer les conditions d'existence du glissement, ainsi que son amplitude. Ces conditions sont étudiées à l'aide de modèles numériques de dynamique moléculaire dépendant d'un certain nombre de paramètres: -Interactions liquide-solide : Les interactions liquide-solide sont caractérisées par le mouillage; ce mouillage est déterminé par l'angle de contact. Les cas totalement et partiellement mouillant sont dits hydrophiles, tandis que le cas non-mouillant est appelé hydrophobe. Le fluide ayant une forte tendance à ne pas se fixer à la paroi dans le cas hydrophobe, la non-mouillabilité favorise le glissement. -Rugosité : La rugosité est liée au profil plus ou moins régulier de la surface; une forte rugosité augmente les frottements et nuit au glissement. À l échelle atomique, une interaction mouillante accompagnée d'une rugosité atomique empêchent le glissement. À grande échelle, la rugosité microscopique empêche le glissement à l échelle macroscopique. Les caractéristiques du glissement découlent des paramètres précédents : pour des liquides simples, sur des surfaces sans rugosité, la longueur de glissement b est nulle pour des surfaces hydrophobes, et de l'ordre de la dizaine de nanomètres pour des surfaces hydrophiles. Dans les simulations, b est supposé indépendant de γ (condition limite linéaire) jusqu'à des valeurs de γ très supérieures aux taux de cisaillement expérimentaux (γ ~ s -1 ). Mesure d'un champ de vitesse: Il existe différentes méthodes de mesures d'un champ de vitesse: les méthodes «directes» qui

4 mesurent la vitesse des particules du fluide, et les méthodes «indirectes» qui mesurent une autre grandeur (pression, tension de surface...) que l'on relie ensuite à la vitesse. Cependant l'ensemble de ces méthodes expérimentales donne des résultats dispersés, qui ne sont pas tous en accord avec la théorie. Afin de déterminer précisément l'ensemble des paramètres pertinents, il est donc nécessaire d'utiliser des approches complémentaires sur les mêmes surfaces. 2)Caractérisation expérimentale Mesures de forces dynamiques: La première méthode permettant de déterminer l'ensemble des paramètres pertinents se fait par mesures de forces de surfaces dynamiques. Pour ce faire, on dispose le liquide confiné entre une sphère de rayon de l'ordre du millimètre, et un plan, et on mesure alors la réponse en force à une oscillation de petite amplitude. Ce dispositif nous permet alors d'obtenir des informations sur la rhéologie du liquide confiné et la condition limite hydrodynamique. Afin de traiter le problème, on pose les hypothèses suivantes: -le liquide confiné reste newtonien -le film est mince: D<<R, et faible nbr de Reynolds -Les sufaces sont parfaitement rigides -c.l.h. Non-glissement On se ramène ainsi à un cas où il n'y a pas de raideur: Et l'amortissement est alors donné par la force de Reynolds: En étudiant le phénomène sur des surfaces hydrophiles (en pyrex flotté) et hydrophobes (en pyrex silanisé) lisses, on obtient les résultat suivant, qui montre un excellent accord pour le cas hydrophile avec l'hypothèse de non-glissement, et l'hydrodynamique macroscopique jusqu'à D>3nm. En revanche, le cas hydrophobe présente un net écart à l'hypothèse de non glissement.

5 En présence de glissement, on montre alors la présence d'une force visqueuse qui modifie notre dynamique: A grande distance, on retrouve: On obtient alors les résultats suivants: -Eau sur pyrex nu: pas de glissement, b<3nm -Eau sur pyrex silanisé: glissement partiel. On a une ongueur de glissement bien définie: b=17nm. Et la c.l.h. est linéaire jusqu'à ~5.10^3/sec Diffusion de colloïdes confinés: Le mouvement thermique de colloïdes déterminés par l'équation d'einstein D=µkT doit être affecté près des parois par la nature de la condition limite hydrodynamique. L'influence des parois modifie l'écoulement: µ et a fortiori D sont affectés. On le voit par la méthode des images:

6 L'étude du mouvement des colloïdes est réalisé par spectroscopie de corrélation de fluorescence (FCS). On utilise pour cela: -une solution diluée de billes fluorescentes -un montage optique confocal -on mesure les fluctuations temporelles de l'intensité de fluorescence -ainsi que le temps de résistence. Les fluctuations temporelles de l'intensité I nous donne le temps de séjour moyen τ dans le volume d'étude ainsi que le nombre moyen de particules dans le volume confocal N. On peut ainsi faire une étude d'auto-corrélation temporelle. Lorsque le liquide est au repos, on a : On peut alors sonder les propriétes dynamiques locales des liquides. Pour ce faire, on utlise comme sphère des lentilles en silice, hydrophiles et très lisse. Pour les plans, on utilise les mêmes surfaces que pour l'étude de SFA: -pyrex flotté nu (hydrophiles et très lisses) -pyrex flotté silanisé (hydrophobes et très lisses) +réalisation de plans hydrophobes rugueux par attaque chimique. On obtient alors une rugosité nanométrique de ~30nm pic-à-pic.

7 Les résulats obtenus sont les suivants: Pour le plan hydrophile lisse, on trouve b= -2 nm (à 4 nm près), pour le plan hydrophobe lisse, on a b= 18 nm (à 5 nm près), et pour le plan hydrophobe rugueux, on obtient une couche immobile z s -z w = 40 nm (à 20 nm près). Bilan expérimental: Pour les liquides simples sur des surfaces lisses, la c.l.h. Dépend des propriétés de mouillage -surfaces hydrophiles: b=0nm -surfaces hydrophobes: b~20nm L'utilisation de deux méthodes complémentaires permet d'obtenir des résultats robustes, et une même c.l.h. pour On répond donc bien au problème académique, mais cela est décevant pour les applications microfluidiques. En général, l'hypothèse de non-glissement est valide jusqu'à l'échelle moléculaire. Sur des surfaces très lisse et fortement hydrophobes, un glissement peut exister. Les longueurs de glissement typiques sont de l'ordre de la dizaine de nanomètres, ce qui est a priori insuffisant pour les applications microfluidiques. Enfin, l'utilisation de surfaces hydrophobes nano-structurées doit permettre d'obtenir des glissements géants.

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