ANISOTOPIE MAGNETIQUE EFFECTIVE DANS LES NANOPARTICULES DE STRUCTURE CUBIQUE. Groupe de Physique des Matériaux, UMR 6634

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1 ANISOTOPIE MAGNETIQUE EFFECTIVE DANS LES NANOPARTICULES DE STRUCTURE CUBIQUE D.LEDUE Groupe de Physique des Matériaux, UMR 6634 Université de Rouen H.KACHKACHI Groupe d Etude de la Matière Condensée Université de Versailles-Saint Quentin 1

2 Introduction INTRODUCTION Nanoparticules magnétiques (Co, Co-Pt) D -5 nm Réalisation de média d enregistrement magnétique à très haute densité (> 30 Gb/cm ) Très haute densité de stockage Nanoparticules de très petite taille en assemblées concentrées Diminution de la stabilité de l aimantation (superparamagnétisme)

3 Superparamagnétisme : z Nanoparticule ferromagnétique à anisotropie θ uniaxiale (K u sin θ ) suivant Oz K u > 0 : états fondamentaux Hypothèse : J >> K u Retournement de l aimantation par rotation uniforme (M = constante) Introduction M 3

4 Introduction Energie magnétique : E = K u V sin θ E 1, 1 0,8 0,6 0,4 E = K u V 0, θ (angle/oz) Durée de vie : τ(t,v ) = τ 0 exp[k u V/(kT)] (τ s) τ(t,h ) << t obs : <M > = 0 (particule superparamagnétique) Perte de l information stockée 4

5 Introduction Effets de surface important (Nanoparticule de structure CFC en forme d octaèdre tronqué contenant N = 189 atomes : N c = 807 et N s = 48 soit N s /N = 37%) Anisotropie magnétique de surface importante (K s : fois plus grand que K c ) Nécessité de prendre en compte les effets de surface Augmentation possible de l anisotropie effective Augmentation de la stabilité de l aimantation (limite superparamagnétique) Nécessité de bien comprendre les effets de surface 5

6 Introduction - But Interactions inter-particules Etude des propriétés d une assemblée concentrée modèle macrospin effectif prenant en compte certaines propriétés intrinsèques de la particule (structure cristallographique, forme, anisotropie de coeur et de surface ) BUT DE L ETUDE Discussion et validation du modèle du macrospin effectif sous champ (cycles d hystéresis et astroïdes de champ de retournement) Domaine de validité en terme de J/K s et de taille (D.A. Garanin and H. Kachkachi, Phys. Rev. Lett. 90, (003)) 6

7 Anisotropie magnétique RAPPELS : ANISOTROPIE MAGNETIQUE Anisotropie cubique : E cubique = K c / (m x 4 + my 4 + mz 4 ) K c > 0 : Directions de facile aimantation [±1, ±1, ±1] (axes ternaires) Directions de difficile aimantation <100> (axes quaternaires) K c < 0 : Directions de facile aimantation <100> (axes quaternaires) Directions de difficile aimantation [±1, ±1, ±1] (axes ternaires) 7

8 M H Anisotropie magnétique Cycles d hystéresis en anisotropie cubique H K c > 0 K c < 0 Champ de retournement proportionnel à K c 8

9 Anisotropie magnétique Astroïdes de champ de retournement en anisotropie cubique K c > 0 h z [101] [100] [110] h xy 9

10 Anisotropie magnétique Anisotropie magnétique de surface : Modèle de Néel Anisotropie au site i : E i,s = K s / Σ (m i.u ij ) <i,j> z Site i z y u u i1 i Site i u i3 x y E i,s = K s / [ m x + m y + mz ] = Ks / m y + Cte K s > 0 : Anisotropie uniaxiale suivant Oy, normale à la surface au site i Anisotropie localement perpendiculaire à la surface 10

11 Anisotropie magnétique Distribution des axes d anisotropie en surface Désalignement éventuel des moments magnétiques au voisinage de la surface 11

12 Anisotropie magnétique Modèle du macrospin effectif en champ nul (résultats analytiques) : - Particule sphérique de structure cubique simple - Anisotropie de type Néel en surface - Faible déviation par rapport à la colinéarité (J/K s >> D ) - Taille suffisante κ CS (N ) K s E eff a = [mx 4 + my 4 + mz 4 ] κ(n ) 0,53465 (N + ) 6J Anisotropie effective de type cubique (axes faciles du type [±1, ±1, ±1] ) La constante d anisotropie effective varie en K s et 1/J (D.A. Garanin and H. Kachkachi, Phys. Rev. Lett. 90, (003)) 1

13 Anisotropie magnétique - Résultats confirmés par calculs numériques (résolution de l équation de Landau-Lifshitz) de l énergie en champ nul d une nanoparticule multispins de structure CS - Extension au cas des nanoparticules de structure CFC H. Kachkachi et al., Phys. Rev. B 73, 440 (006) R. Yanes et al., Phys. Rev. B 76, (007) 13

14 Modèle & Simulation numérique MODELE & SIMULATION NUMERIQUE E = Σ J ij S i S j + K c / Σ (m 4 ix + miy 4 + miz 4 ) + Ks / Σ (m i.u ij ) <i,j> i coeur <i s,j> - Interaction d échange J Co-Co = 1, J/at - Grandeurs réduites : J * = J/J Co-Co, k s = K s / J Co-Co, k c = K c / J Co-Co Résolution numérique (Runge-Kutta d ordre 4) de l équation de Landau-Lifshitz : dm = γl µ 0 m H eff + λ L µ 0 m (m H eff ) ) dt E µ 0 H eff = m γ L = γ 0 /(1+γ 0 η ms ), λl = γ 0 η ms /(1+γ 0 η ms ) γ 0 : rapport gyromagnétique, η : paramètre d amortissement 14

15 Résultats numériques : Particule CS NANOPARTICULE DE STRUCTURE CS ANISOTROPIE DE SURFACE - Nanoparticule de forme sphérique de structure CS (D 14) : N = 1419 atomes (N c = 973, N s = 446, N s /N = 31,4%) - Anisotropie de type Néel en surface (0, k s 1) 15

16 Résultats numériques : Particule CS Influence de k s (0, k s 1) macrospin H k s = 0,3 k s = 0,8 - Cycles typiques de l anisotropie cubique avec K 1 > 0 - H R > H MS - Ecart à la colinéarité si k s = 0,8 16

17 k h s R 0,08 0,07 0,06 0,05 0,04 0,03 0,0 0,01 0 Résultats numériques : Particule CS Variation du champ de retournement versus H R K eff = κ CS (N ) K s 3 J y = 0,1518x + 0,0003 0,08 R = 0,9996 0,07 0,06 y = 0,0794x - 0,0001 R = 0,9996 y = 0,034x + 9E-05 R = 0,9994 0,05 0,04 0,03 0,0 y = 0,0177x - 4E-05 R = 0,9999 0, , 0,4 0,6 0,8 1 1, k s 0 0, 0,4 0,6 0,8 1 1, J* = 1 J* = h R proportionnel à k s en accord avec le modèle du macrospin effectif (limite de validité : J/K s 3-4) 17

18 0) : Résultats numériques : Particule CS Macrospin (K 1 > h R = 1,361 k 1 h R /hr = 5,95 h R = 0,8 k 1 Estimation de κ CS( N ) Théorique -J*=1 J*= J*=1 J*= 0,3759 0,3434 0,359 0,4578 0, Bon accord avec la valeur théorique en direction facile - κ CS > κ CS (h R /hr = 4,47 au lieu de 5,95) κ CS (N ) dépend-il de la direction du champ appliqué? 18

19 h z Astroïdes de champ de retournement [101] [100] [110] Résultats numériques : Particule CS H R [110] > H R [110] macrospin h xy 19

20 Résultats numériques : Particule CFC NANOPARTICULE DE STRUCTURE CFC ANISOTROPIE DE SURFACE - Nanoparticule en forme d octaèdre tronqué de structure CFC : N = 189 atomes (N c = 807, N s = 48, N s /N = 37,4%) - Anisotropie de type Néel en surface (0, k s 1) 0

21 Résultats numériques : Particule CFC Influence de k s (0, k s 1) macrospin k s = 0,3 k s = 1 - Cycles typiques de l anisotropie cubique avec K 1 < 0 - Ecart à la colinéarité si k s = 1 axes inversés par rapport à la structure CS 1

22 Résultats numériques : Particule CFC Variation du champ de retournement versus k s H R K eff K s? h R 0, 0,18 J* = 1 0,16 y = 0,1788x - 5E-05 R = 0,9998 0,14 0,1 0,1 0,08 0,06 y = 0,0447x - 1E-05 R = 1 0,04 0, , 0,4 0,6 0,8 1 1, k s h R proportionnel à k s en accord avec le modèle du macrospin effectif (limite de validité : J / K s )

23 Résultats numériques : Particule CFC Influence de J* (0,3 J* 1) H R K eff 1/J? h R 0,06 k s = 0,3 y = 0,0164x - 0,0003 R = 0,9998 0,05 0,04 0,03 0,0 y = 0,004x + 4E-05 R = 0,999 0, ,5,5 3 3,5 1/J* h R proportionnel à 1/J * en accord avec le modèle du macrospin effectif (limite de validité : J/K s ) 3

24 Résultats numériques : Particule CFC κ CFC (N ) K s E eff a = [mx 4 + my 4 + mz 4 ] 1J K eff = κ CFC (N ) K s 6 J Macrospin (K 1 < 0) : h R = 1,9896 k 1 h R /hr = 3,47 h R = 0,5733 k 1 Estimation de κ CFC (N ) Théorique -J*=1 k s = 0,3 J*=1 k s =0,3?? 0,539 0,5495 0,4678 0, Estimations cohérentes dans les directions - κ CFC > κ CFC (h R /hr = 4 au lieu de 3,47) κ CFC (N ) dépend de la direction du champ appliqué - κ CFC > κ CS quelle que soit la direction du champ 4

25 h z Astroïdes de champ de retournement [101] [110] Résultats numériques : Particule CFC h xy [100] 5

26 Résultats numériques : Particule CFC NANOPARTICULE DE STRUCTURE CFC ANISOTROPIE DE COEUR ET DE SURFACE - Nanoparticule en forme d octaèdre tronqué de structure CFC : N = 189 atomes (N c = 807, N s = 48, N s /N = 37,4%) - Anisotropie cubique en coeur k c = 0,005 - Anisotropie de type Néel en surface (k s = 0, 0,1) 6

27 Résultats numériques : Particule CFC 1 N c κ CFC (N ) K s N s κ K c K s E eff a = ( Kc ) [m 4 x + my 4 + mz 4 ] + g(mx,m y,m z ) N 6J J Terme de mélange coeur-surface négligeable pour : Inversion des axes faciles-difficiles N c J K c - K s > 6 : axes faciles du type N κ CFC (N) N c J K c - K s < 6 : axes faciles du type N κ CFC (N) N c κ CFC (N ) K s K c = N 6J k s = 0,13-0,14 7

28 0,005 k s = 0, - k c = Résultats numériques : Particule CFC Axes faciles du type 8

29 0,005 k s = 0,1 k c = Résultats numériques : Particule CFC Axes faciles du type 9

30 Conclusion CONCLUSION Confirmation du modèle macrospin effectif sous champ : - K eff K s et K eff 1/J - Inversion des axes faciles difficiles (CS CFC) - Inversion des axes faciles difficiles (compétition coeursurface) Large domaine de validité (J/K s particule CFC) κ(n ) dépend de la direction du champ appliqué (κ > κ ) Etude quantitative de la compétition anisotropies de coeur et de surface (mise en évidence du terme de mélange augmentation de K c ) 30