Diagrammes de corrélation
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- Hugues Gauvin
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1 Diagrammes de corrélation Les diagrammes de corrélation portent l énergie des OM et les relient aux niveaux d énergie des O qui les composent. En général, les OM liantes ont une énergie plus basse que celles des O qui les composent et inversement les antiliantes ont une énergie plus haute. Les prédictions sont cependant plus délicates quand le caractère n est que partiellement liant ou antiliant. Pour les molécules hétéronucléaires, la dissymétrie des atomes a pour conséquence le couplage d O d énergies différentes. Le couplage des O (proportionnel au produit C pi C qi ) est d autant plus important que les énergies des O sont proches. Considérons deux O Ψ et Ψ d énergies E et E (E < E ), elles forment deux OM ϕ et ϕ* d énergies E et E* (E < E*). On a : E < E et E* > E Si E E est grand, le couplage est peu intense. L OM liante est alors peu stabilisée et l OM antiliante peu déstabilisée. Le mélange des O est faible, et les OM sont alors essentiellement les O d origine. Dans le cas contraire où les O ont des énergies voisines, les OM sont très différentes des O de base. Couplage Faible Couplage Fort φ = Ψ + εψ avec ε 1 φ = 1 Ψ + Ψ 1 > φ = εψ + Ψ avec ε 1 φ = 1 Ψ + Ψ 1 < Conséquences importantes : - Les O 1s des atomes lourds (au delà de la première période) ont une énergie beaucoup plus basse que celles de O de valence ; elles ne se couplent pas aux O de valence. Les cœurs atomiques ne sont donc pas affectés par la liaison chimique. Ceci est à la base de l approximation qui consiste à séparer les électrons de cœur, qui ne participent pas à la liaison, des électrons de valence qui interviennent directement dans la formation de la liaison. - Plus un coefficient d O dans une OM est grand, plus l OM est proche en énergie de cette O. - L effet de transfert de charge (effet inductif) entre deux atomes lors de la formation de liaison peut être prédit par l analyse de la position relative des niveaux d énergie des O et des OM. 1
2 Indice de liaison, charge partielle atomique Indice de liaison On définit l indice de liaison D pq entre deux O Ψ p et Ψ q appartenant respectivement aux M atomes et par : D pq = i=1 n i C pi C qi i =1,, M qui est le nombre total d OM formées par l association des atomes et. n i = nombres d électrons appartenant à l OM i C pi = coefficient LCO relatif à l O Ψ p dans l expression de l OM i C qi = coefficient LCO relatif à l O Ψ q dans l expression de l OM i Seules contribuent les OM simplement ou doublement occupées. Le caractère liant ou antiliant du couplage est donné par le signe du produit D pq : Le caractère liant ou antiliant du couplage est donné par le signe du produit D pq : D pq > 0 Caractère Liant D pq < 0 Caractère ntiliant D pq ~ 0 Caractère Non-liant D pq donne la contribution du recouvrement entre Ψ p et Ψ q à la densité électronique. Il est donc important de connaître le signe du recouvrement entre les deux O. Charge partielle atomique On définit la population moyenne Q p d une O Ψ p par : M Q p = n i (C pi ) i=1 On définit le nombre moyen d électrons de l atome () comme la somme des populations moyennes de ses O : n = p Q p = p n i (C pi ) La charge partielle de l atome () dans la molécule est alors (en nombre d électrons) : i δ = Z n Si δ < 0, se charge négativement. C est le signe que le nuage électronique de la molécule est déformé vers. Si on regarde les coefficients LCO des OM, on constate alors que les plus gros coefficients des OM liantes sont ceux affectés aux O de l atome. Ce phénomène est donc lié au fait que les O de ont des énergies plus basses que celles des O de l atome. Cette différence dans l énergie des O est le reflet de la différence d électronégativité des atomes : plus un atome est électronégatif, plus les énergies de ses orbitales sont basses.
3 Molécules homonucléaires On considère la molécule diatomique homonucléaire O. Dans la suite, on distinguera les deux atomes par les indices et, en gardant à l'esprit que et réfèrent tous deux à un atome d'oxygène. On utilise les orbitales atomiques des couches occupées : 1s, 1s s, s p x, p x p y, p y p z, p z Les OM σ sont obtenues par combinaison linéaire des 1s, s et py. On doit donc obtenir 6 OM de type σ. De même, on obtient OM πx et deux OM πz. Les O 1s, s et p d'un même atome d'oxygène ayant des énergies très différentes, on considère dans un premier temps qu'elles ne se mélangent pas, et que les orbitales moléculaires peuvent être simulées par des combinaisons de deux orbitales atomiques (une sur chaque atome). On obtient alors : deux OM σ (une liante et une antiliante) formées par les deux O 1s deux OM σ (une liante et une antiliante) formées par les deux O s deux OM σ (une liante et une antiliante) formées par les deux O py deux OM πx (une liante et une antiliante) formées par les deux O px deux OM πz (une liante et une antiliante) formées par les deux O pz OM issues des 1s : 1σ g = N (1s + 1s) OM issues des s : σ g = N (s + s) OM issues des py : 3σ g = N (py py) OM issues des px : πx u = N (px + px) OM issues des pz : πz u = N (pz + pz) 1σ u * = N (1s 1s) σ u * = N (s s) 3σ u * = N (py + py) πx g * = N (px px) πz g * = N (pz pz) N est un coefficient de normalisation qui dépend du recouvrement des O. L indice «g» vient de l allemand (gerade) qui signifie symétrique et l indice «u» (ungerade) Signifie antisymétrique. L'ordre énergétique que l'on obtient est le suivant : 1σ g < 1σ u * < σ g < σ u * < 3σ g < πx u = πz u < πx g * = πz g * < 3σ u * La molécule contient 16 électrons ; la configuration électronique de l'état fondamental est donc : (1σ g ), (1σ u *), (σ g ), (σ u *), (3σ g ), (πx u ), (πz u ), (πx g *) 1 (πz g *) 1 Les OM πx g * et πz g * sont simplement occupées : la molécule est paramagnétique. Le diagramme de corrélation est représenté ci-dessous. 3
4 Diagramme de corrélation de O lorsqu'on ne couple les O que par paires. Les OM 1σg et 1σu* sont toutes deux doublement occupées ; il y a alors compensation des effets liants et antiliants. Ces OM ne participent donc pas à la liaison et forment les cœurs atomiques. On pourrait montrer que dans ce cas on peut remplacer ces deux OM par les deux O 1s sans changer la fonction d'onde. Les OM σg et σu* sont aussi toutes deux doublement occupées; il y a aussi compensation des effets liants et antiliants ; ces OM ne participent donc pas non plus à la liaison : elles forment les doublets non liants. On pourrait également montrer que dans ce cas, d après le principe d invariance orbitalaire, on peut remplacer ces deux OM doublement occupées par les deux O s doublement occupées sans changer la fonction d'onde. Ces orbitales s doublement occupées décrivent alors des doublets d'électrons non liants, et la configuration de O peut donc s'écrire alternativement : (1s), (1s), (s), (s), (3σg), (πxu), (πzu), (πxg*) 1 (πzg*) 1 En fait les O s et p d'un atome d'oxygène ne sont pas suffisamment éloignées pour ne pas pouvoir se mélanger sous l'effet de la perturbation due à la présence de l'autre atome. On dit alors qu'elles s'hybrident (légèrement). Cette hybridation se traduit par le fait que les OM σ contiennent non seulement des O s mais aussi une petite partie des py ; inversement les OM 3σ contiennent aussi une faible part des O s. Pour les diatomiques homonucléaires formées d'atomes plus petits que O, les O s et p sont proches, et l'effet de mélange est plus prononcé. L'OM 3σ'g voit alors son énergie 4
5 augmenter par couplage antiliant entre σg et 3σg ; cette augmentation est suffisante pour la faire passer au dessus des πu Les configurations électroniques des molécules diatomiques homonucléaires de la seconde période sont reportées dans le tableau suivant, ainsi que le caractère dia ou paramagnétique (D/P) de la molécule. La dernière colonne reporte l'ordre de liaison (ODL) ou indice de liaison pour chaque molécule, qui définit le nombre de lisaisons covalentes par la formule suivante : i. l = ODL = nombre d électronsliants nombre d électronsantiliants Molécule Configuration électronique magnét i.l L i (1s), (1s), (σg) D 1 e (1s), (1s), (σg), (σu) - 0 (1s), (1s), (σg), (σu), (πxu) 1, (πzu) 1 P 1 C (1s), (1s), (σg), (σu), (πxu), (πzu) D N (1s), (1s), (σg), (σu), (πxu), (πzu), D 3 (3σg) O (1s), (1s), (σg), (σu), (3σg), (πxu), P (πzu), (πxg*)1 (πzg*) 1 F (1s), (1s), (σg), (σu), (3σg), (πxu), D 1 (πzu), (πxg*) (πzg*) Ne (1s), (1s), (σg), (σu), (3σg),(πxu), (πzu), (πxg*) (πzg*), (3σu) - 0 Les gaz rares ne forment pas de liaison covalente (ODL=0 pour Ne et e ). Leur couche de valence étant saturée, elles conduisent à peupler également les combinaisons liantes et antiliantes. Le béryllium ne forme pas non plus de liaison covalente pour la même raison. Le bore et le carbone ne forment pas de liaisons triple et quadruple respectivement, comme le prédit le modèle simple de Lewis. La triple liaison du diazote est décrite par l'occupation de trois OM liantes sans compensation par les OM antiliantes. Les deux OM non liantes doublement occupées décrivent les paires non liantes des atomes d'azote. Contrairement du modèle de Lewis, le modèle des OM permet de prédire le paramagnétisme de O. O est un diradical possédant deux électrons célibataires à spins parallèles. Molécules hétéronucléaires Les diagrammes de corrélation se rapprochent des précédents. La dégénérescence des orbitales π est conservée. La différence tient au fait que les O de et n'ont pas la même énergie et la même extension spatiale. Les OM ne sont plus alors des mélanges équilibrés des O de et : on rend alors compte de la différence d'électronégativité des atomes et d'un effet de transfert de charge ou effet inductif. 5
6 Les hydrures Dans le cas des hydrures de type H, il faut mélanger l'orbitale 1s de l'hydrogène aux orbitales s et pz de l'autre atome. On obtient alors trois combinaisons de symétrie σ. Les autres orbitales p restent purement atomiques. Elles sont dites non-liantes. L'orbitale 1s de l'atome lourd est d'énergie suffisamment basse pour que l'on puisse négliger son interaction avec l'orbitale de l'hydrogène. C'est une orbitale de coeur, pratiquement insensible aux interactions intermoléculaires. Le diagramme de corrélation de la molécule LiH est présenté ci-dessous. H est plus électronégatif que Li et son orbitale 1s est d'énergie plus basse que les orbitales de valence de Li. Dans la première OM (1σ), toutes les interactions sont liantes. Dans la dernière (3σ), elles sont toutes antiliantes. Dans la seconde (σ), l'interaction 1s H /s Li est antiliante, alors que l'interaction 1s H /p Li est liante, ce qui confère à cette OM une nature quasi non-liante, par compensation des effets. L'ordre de liaison est égal à 1, comme dans le modèle de Lewis. Diagramme de corrélation de LiH. Dans le cas de la molécule HF, c'est le fluor qui est l'élément le plus électronégatif. La très forte différence d'électronégativité permet de ne considérer que le mélange des orbitales 1s de H et p z de F : l'orbitale s F est en effet d'énergie très basse par rapport à l'hydrogène. 6
7 Diagramme de corrélation de FH. Le diagramme de corrélation fait apparaître trois orbitales atomiques non liantes. Elles décrivent les paires non liantes du fluor. L'ordre de liaison est égal à 1. Le modèle des OM et le modèle de Lewis sont en accord. 7
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