Annexe 4 : Rejets liquides radioactifs de l installation

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1 Annexe 4 : Rejets liquides radioactifs de l installation 1. Objet Evaluation de la quantité de radionucleides rejetés annuellement Méthodologie Hypothèses Evaluation du terme source pour les etudes d impact Définition du spectre Retour d expérience Limites de détection Estimation des rejets d URT Définition des valeurs pour les rejets de B14 vers B Définition des valeurs pour les autres rejets Terme source radiologique retenu dans le calcul d impact Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 1/12

2 1. OBJET Cette annexe a pour objet de présenter la méthode d évaluation du terme source retenu pour les études d impact radiologique de l INB EVALUATION DE LA QUANTITE DE RADIONUCLEIDES REJETES ANNUELLEMENT Les effluents liquides rejetés par le procédé sont issus de traitement des effluents réalisé au niveau de la STEU (Station de Traitement des Effluents Uranifères) et de la STEF (Station de Traitement des Effluents Finale). En plus des effluents procédés rejetés depuis la fosse B14 vers la fosse B15, les effluents suivants sont également rejetés à partir de la fosse B15 dans le canal de Donzère Mondragon. Ces effluents présentent une concentration très faible en radionucléides mais des volumes annuels importants : Eaux d exhaure permettant de maintenir un niveau bas de la nappe à l intérieur de la paroi moulée. Eaux de refroidissement des compresseurs. Eaux de dépollution de la STER dont l objectif est d assurer le traitement de la pollution historique au nickel et au chrome. Eaux de la barrière hydraulique mise en œuvre suite à l évènement de juillet Méthodologie Afin de réaliser l étude d impact dosimétrique, il est nécessaire d introduire dans le logiciel de calcul les valeurs annuelles en becquerel rejetées par l installation pour chaque radionucléide. La méthodologie d estimation des rejets radioactifs dans la configuration future se base sur les données suivantes : Définition des radionucléides rejetés et regroupement par «familles» : Isotopes de l Uranium, Transuraniens, Produits de Fissions, Produits d Activation, Produits de filiation de l uranium ; Construction d un estimatif de rejet basé sur le REX disponible pour chaque radionucléide, associé à un prévisionnel de rejets ; Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 2/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138

3 Proposition d une valeur par famille 1 ; Définition du pourcentage d activité de chaque radionucléide par famille Synthèse des activités rejetées par l installation Définition des activités retenues pour l étude d impact 2.2 Hypothèses Les calculs sont réalisés en considérant un rejet continu et moyenné de l installation. Ceci n a cependant pas d influence sur les niveaux de dose annuelle calculés. 3. EVALUATION DU TERME SOURCE POUR LES ETUDES D IMPACT 3.1 Définition du spectre L installation sollicite une autorisation afin de pouvoir manipuler et mettre en œuvre plusieurs spectres en fonction de ses clients. Spectres uranium : le spectre uranium naturel enrichi à 5 ou à 6% est le spectre de référence pour les activités réalisées respectivement pour les usines GB et GBII. Ce spectre contient des isotopes de l uranium et leurs produits de filiation. le spectre uranium naturel est le spectre de référence pour l usine COMURHEX. Ce spectre contient des isotopes de l uranium et leurs produits de filiation. le spectre uranium de retraitement est le spectre de référence pour l usine TU5, dit URT «La Hague». Ce spectre contient des isotopes de l uranium, leurs produits de filiation, des transuraniens et des produits de fissions sous forme de traces. le spectre URT enrichi peut être rencontré : - pour des pièces en provenance de GBII. Ce spectre contient des isotopes de l uranium, leurs produits de filiation, des transuraniens et des produits de fissions sous forme de traces. 1 * : les produits de filiation de l uranium, bien que modélisés dans le calcul d impact dosimétrique, ne font pas l objet de limites dans les autorisations de rejets. Ils sont, de fait, déjà réglementés de par les autorisations délivrées pour leur père radioactif. Par ailleurs, certains éléments n ont pas été classés strictement par famille, notamment pour les PA et les PF Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 3/12

4 - Pour les effluents issus du laboratoire d analyse ATLAS réalisant des analyses industrielles pour les usines du site AREVA du Tricastin et de Romans. Ce spectre contient des isotopes de l'uranium, leurs produits de filiation, des transuraniens, des produits de fission et des produits d'activation sous forme de traces. Le spectre type retenu est constitué de la synthèse des spectres précédents, selon une approche majorante : pour l uranium, il est retenu un vecteur isotopique pour de l uranium enrichi à 6% en uranium-235. Pour les transuraniens, il est retenu le vecteur isotopique du spectre URT «la Hague», spectre de référence de l usine TU5. Pour les produits de fissions, il est retenu la valeur la plus forte entre les spectres URT «la Hague», La Hague et URE «GBII». Pour les radionucléides supplémentaires présents uniquement dans le spectre d ATLAS ( 60 Co, 90 Sr), il est retenu comme valeur finale rejetée celle présentée dans le dossier de demande de création de l INB ATLAS. Pour la prise en compte des produits de filiation de l uranium, les radionucléides suivants sont retenus dans les calculs, afin de tenir compte de leur présence à une échelle des temps humain, telle que considérée dans l étude : Filiation de l 232 U : l ensemble des produits de filiation jusqu au plomb sont présents de façon significative dans la chaîne de filiation dès un an. Ils sont tous retenus dans l étude d impact. Filiation de l 238 U et de l 234 U : la chaîne de filiation présente une coupure à un an après le 234 U. On ne retient par conséquent que les 234 Th et 234 Pa et aucun descendant pour l 234 U. Filiation de l 235 U : la chaîne de filiation présente une coupure à un an après le 231 Th. On ne retient par conséquent que le 231 Th. Après 100 ans de décroissance, le rapport 231 Pa/ 231 Th reste de 0,03. Filiation de l 236 U : le rapport 232 Th/ 236 U est de à 10 ans. Il n est donc pas retenu de produit de filiation. De plus, l 236 U étant présent sous forme de traces et ayant une période importante, il n est pas retenu de produits de filiation. Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 4/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138

5 La synthèse est présentée dans le tableau ci-dessous : Radionucléide Synthèse Famille répartition% par famille Co-60 PA 1,00E+00 Nb-95 PF 3,46E-03 Tc-99 PF 1,00E+00 Ru-106+Rh-106 PF 9,42E-01 Cs-137+Ba-137m PF 6,14E-03 Ce-144+Pr-144 PF 4,89E-02 Tl-208 Pfiliation 4,70E-02 Bi-212 Pfiliation 8,37E-02 Pb-212 Pfiliation 1,31E-01 Po-212 Pfiliation 8,37E-02 Po-216 Pfiliation 1,31E-01 Rn-220 Pfiliation 1,31E-01 Ra-224 Pfiliation 1,31E-01 Ac-227 Pfiliation 7,24E-07 Th-228 Pfiliation 1,31E-01 U-232 U 4,85E-02 U-234 U 7,66E-01 U-235 U 7,95E-03 U-236 U 1,59E-01 U-238 U 1,85E-02 Pa-234 Pfiliation 5,47E-02 Th-234 Pfiliation 5,47E-02 Th-231 Pfiliation 2,36E-02 Np-237 TransU 4,98E-01 Pu-238 TransU 1,55E-02 Pu-239 TransU 2,59E-01 Pu-240 TransU 1,28E-01 Pu-241 TransU 4,98E-02 Pu-242 TransU 4,29E-02 Am-241 TransU 6,50E-03 Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 5/12

6 3.2 Retour d expérience Le tableau ci-dessous présente les valeurs de rejets mesurées entre 2008 et 2010 et réparties par famille de radionucléides telles qu elles seront définies. Il est également à noter que les valeurs rejetées sont dans leur grande majorité inférieures aux limites de détection de moyens de mesure. Radionucléides Limites de rejets actuelles MBq/an (Arrêté de rejet de 2008) Retour d'expérience MBq/an Total Etablissement en Sortie fosse B014 aval de B015 Isotopes de l'uranium 71,7 < Transuraniens Produits de fission (hors 99 TC) Tc L INB 138 n étant pas autorisée à effectuer des rejets de produits de fission, aucun REX n est disponible. De plus, le REX disponible sur le rejet de la STEC d AREVA NC n est pas représentatif compte tenu de la faible quantité de traitement d URT sur la plateforme du Tricastin (les activités actuelles sont liées à la conversion du nitrate d uranyle sur TU5 alors que les rejets futurs devront couvrir l activité d enrichissement d uranium de retraitement enrichi sur l installation GBII). Les ordres de grandeurs sont néanmoins les suivants : rejet de produits de fission (hors 99Tc) : 150 MBq rejet de 99Tc : 100 MBq rejets de transuraniens : 50 MBq 3.3 Limites de détection Concernant les rejets d uranium, le retour d expérience montre que les limites de détection sont adaptées aux seuils définis dans l arrêté de rejet. Concernant les produits de fission, la limite de détection de l ensemble des produits de fission est de 30 Bq/litre. Concernant les transuraniens, la limite de détection par transuranien est de 1 Bq/litre. Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 6/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138

7 Ainsi, pour un rejet de m 3 par an, la limite de détection des produits de fissions seraient de 30 MBq et celles des transuraniens de 10 MBq pour un transuranien analysé. 3.4 Estimation des rejets d URT Afin d estimer les quantités rejetées de 99 Tc et de produits de fission, des calculs sont réalisés dans le tableau en annexe 1 ci-dessous en prenant les hypothèses suivantes : En entrée STEU 1 : Traitement d uranium de retraitement enrichi à 6% vieilli 10 ans (URE 6%) à 30 grammes par litre. Détitrage de cet uranium à l aide d un uranium appauvri et non pollué en 99 Tc et en produits de fission. Utilisation des facteurs d épuration suivants : En entrée STEU2 : - Pour l uranium, épuration à 50 mg par litre - Pour les tranuraniens, épuration d un facteur de 99% - Pour les produits de fissions, aucune épuration, ceux-ci étant peu piégés dans les différents traitements. 50% des effluents sont issus de la STEU1 selon les hypothèses précédentes, 50% sont introduits directement selon le spectre URE 6% et à 50 mg par litre, Aucune épuration des polluants à l exception de l uranium dont la concentration de sortie est de 50 microgrammes par litre En entrée STEF : 50% des effluents sont issus de la STEU2 selon les hypothèses précédentes, 50% sont introduits directement selon le spectre URE 6% et à 1 mg par litre, Ces hypothèses permettent d avoir un spectre définissant chaque part de radionucléides pour un Bq d uranium rejeté. Ainsi, pour un rejet de 20 MBq d uranium, les quantités de transuraniens, de 99 Tc et de produits de fissions seraient respectivement de 30 MBq, 0,8 GBq et 0,6 GBq. Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 7/12

8 3.5 Définition des valeurs pour les rejets de B14 vers B15 Le retour d expérience montre : des marges significatives pour les rejets d uranium en sortie de B14, des quantités significatives d uranium, très majoritairement dues aux effluents de la nappe dans des quantités très importantes, sont rejetées dans le canal de Donzère Mondragon et sont supérieures à la valeur autorisée au niveau du rejet de B14 vers B15. Par ailleurs, les activités de l INB 138 vont évoluer et présenter une incidence sur les points suivants : Les quantités d uranium en entrée STEU1 ne devraient pas augmenter. Les effluents à traiter seront essentiellement issus des ateliers de maintenance des conteneurs et de l installation d extraction de l uranium des charbons actifs des installations GBII et RECII et CMX II. Les quantités d uranium en entrée STEU2 devrait augmenter, d une part compte tenu du traitement des effluents anciennement traités à la STEC, d autre part du fait du traitement des alumines des installations GBII et RECII et de l orientation des effluents peu chargés en uranium issus des ateliers de traitement au trempé. Les quantités de produits de fission et de 99 Tc vont augmenter, dans un premier temps du fait du traitement à la STEU2 et la STEF d effluents susceptibles de contenir des traceurs de l URT, et dans un second temps du fait du traitement des effluents issus des activités de maintenance des modules de l usine GBII dédiés à l enrichissement de l URT. Le débit global d effluents liquides traité à chacune des étapes ne devrait pas augmenter significativement. Ainsi, il est proposé : Pour l uranium, de définir des valeurs plus basse que les autorisations actuelles, soit 30 MBq : Pour les transuraniens, de définir une valeur de 30 MBq compte tenu des limites de détection et des volumes rejetés en sortie de la fosse B14, Pour le 99 Tc et les produits de fission, de retenir les valeurs de l arrêté de rejets de la STEC compte tenu des ordres de grandeur obtenus dans les estimations ainsi que des incertitudes sur les termes sources et les coefficients d épuration qui seront réellement obtenus sur l installation, Pour le 60 Co, de l intégrer aux produits de fissions afin de garder la même répartition que pour les rejets atmosphériques. Il est également à noter son très faible impact dosimétrique et un niveau d activité non détectable par les dispositifs de contrôle de rejet de routine. Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 8/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138

9 Ces valeurs sont résumées dans le tableau suivant : Radionucléides Limites de rejets actuelles MBq/an (Arrêté de 2005) Nouvelles limites demandées en sortie de B14 MBq/an Valeur utilisées pour le calcul d impact du rejet KR MBq/an Isotopes de l'uranium 71, Transuraniens Produits de fission (hors 99 TC) et d activation Tc Définition des valeurs pour les autres rejets Les effluents liquides rejetés depuis la fosse B15 ont les origines suivantes : Effluents issus du traitement réalisé au niveau de la STEU (Station de Traitement des Effluents Uranifères) et de la STEF (Station de Traitement des Effluents Finale) : environ de m 3 / an Eaux de refroidissement des compresseurs : environ m 3 par an. Eaux d exhaure permettant de maintenir un niveau bas de la nappe à l intérieur de la paroi moulée : environ m 3 par an. Eaux de dépollution de la STER dont l objectif est d assurer le traitement de la pollution historique au nickel et au chrome faisant l objet de limite pour ces radionucléides environ m 3 par an. Eaux de la barrière hydraulique mise en œuvre suite à l évènement de juillet 2008 dont le débit est de 2*70m 3 /h : environ m 3 par an. Pour l ensemble des rejets autres que ceux issus de la fosse B14, aucun apport supplémentaire que l uranium n a été identifié. Ainsi, il ne sera défini une valeur d activité radiologique que pour l uranium. L ensemble des rejets représente un débit annuel proche de m 3 moyenne de 5 μg/litre. La valeur annuelle rejetée est donc au minimum de 8,5 kg. et une concentration Ainsi, il est retenu une masse de 30 kg d uranium, et une activité de 1 GBq (correspondant à 30 kg d uranium de teneur isotopique de 1%), comme valeur enveloppe à prendre en compte dans l étude d impact. Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 9/12

10 3.7 Terme source radiologique retenu dans le calcul d impact Radionucléides Nouvelles limites demandées en sortie de B14 MBq/an Valeur utilisées pour le calcul d impact du rejet KR MBq/an Isotopes de l'uranium Transuraniens Produits de fission (hors 99TC) et d activation Tc Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 10/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138

11 Le tableau suivant présente les quantités de becquerel caractéristiques radiologiques des rejets atmosphériques de l installation en fonctionnement normal sur une année qui seront introduites dans le logiciel de calcul. Afin de réaliser l étude d impact radiologique. Radionucléide Nouvelles limites demandées en sortie de B14 Bq/an Valeur utilisées pour le calcul d impact du rejet KR Bq/an Co-60 5,00E+04 5,00E+04 Sr-90+Y-90 2,50E+06 2,50E+06 Nb-95 2,07E+07 2,07E+07 Tc-99 7,00E+09 7,00E+09 Ru-106+Rh-106 5,65E+09 5,65E+09 Cs-137+Ba-137m 3,69E+07 3,69E+07 Ce-144+Pr-144 2,93E+08 2,93E+08 Tl-208 4,74E+05 1,58E+07 Bi-212 8,44E+05 2,81E+07 Pb-212 1,32E+06 4,39E+07 Po-212 8,44E+05 2,81E+07 Po-216 1,32E+06 4,39E+07 Rn-220 1,32E+06 4,39E+07 Ra-224 1,32E+06 4,39E+07 Ac-227 7,30E+00 2,43E+02 Th-228 1,32E+06 4,39E+07 U-232 1,46E+06 4,85E+07 U-234 2,30E+07 7,66E+08 U-235 2,38E+05 7,95E+06 U-236 4,76E+06 1,59E+08 U-238 5,56E+05 1,85E+07 Pa-234 7,15E+02 1,84E+07 Th-234 5,51E+05 1,84E+07 Th-231 2,38E+05 7,93E+06 Np-237 1,50E+07 1,50E+07 Pu-238 4,64E+05 4,64E+05 Pu-239 7,78E+06 7,78E+06 Pu-240 3,83E+06 3,83E+06 Pu-241 1,50E+06 1,50E+06 Pu-242 1,29E+06 1,29E+06 Am-241 1,95E+05 1,95E+05 Nota : le 60Co et le 90 Sr sont directement issus des rejets de ATLAS. Etude d'impact Annexe 4 Pièce 6 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138 page 11/12

12 Annexe 1 Estimation des rejets liquides Activité à t=0 ans en Bq pour un gramme d'u (enrichi à 6 % en 235 U) Activité à t=0 ans par l'ajout d'u appauvri Activité à t=0 ans après dilution pour 10 grammes d'u Activité à t=0 ans en Bq par litre en entrée STEU après dilution et pour un enrichissement de 0,78 facteur épuration Effluent sortie STEU1 en Bq par litre Effluent T454 en Bq par litre Effluent en entrée STEU 2 en Bq par litre facteur épuration Effluent sortie STEU 2 en Bq par litre Effluent en direct B13 Effluent en entrée STEF en Bq par litre pour une répartion 50 / 50 Activité rejeté pour le volume annuel correspondant à 20 MBq Nb-95 7,71E+00 7,71E+00 2,31E+01 2,31E+01 3,86E-02 1,16E+01 1,16E+01 2,31E-02 5,80E+00 2,12E+06 Tc-99 3,14E+03 3,14E+03 9,42E+03 9,42E+03 1,57E+01 4,72E+03 4,72E+03 9,42E+00 2,36E+03 8,64E+08 Ru-106+Rh- 106 Cs-137+Ba- 137m 2,10E+03 1,37E+01 2,10E+03 6,30E+03 6,30E+03 1,05E+01 3,16E+03 3,16E+03 6,30E+00 1,58E+03 5,78E+08 1,37E+01 4,11E+01 4,11E+01 6,85E-02 2,06E+01 2,06E+01 4,11E-02 1,03E+01 3,77E+06 Ce-144+Pr- 1,09E ,09E+02 3,27E+02 3,27E+02 5,45E-01 1,64E+02 1,64E+02 3,27E-01 8,20E+01 3,00E+07 U-232 2,93E+04 2,93E+04 8,79E+04 1,47E+02 1,47E+02 1,47E+02 1,47E+00 2,93E+00 2,20E+00 8,03E+05 U-234 4,63E+05 1,51E+04 4,78E+05 1,43E+06 2,39E+03 2,39E+03 2,39E+03 2,39E+01 4,78E+01 3,59E+01 1,31E+07 [U] = 50 [U] = 50 U-235 4,80E+03 1,41E+03 6,21E+03 1,86E+04 mg/litre 3,11E+01 3,11E+01 3,11E+01 μg/litre 3,11E-01 6,21E-01 4,66E-01 1,70E+05 U-236 9,58E+04 9,58E+04 2,87E+05 4,79E+02 4,79E+02 4,79E+02 4,79E+00 9,58E+00 7,19E+00 2,63E+06 U-238 1,12E+04 1,09E+05 1,21E+05 3,62E+05 6,03E+02 6,03E+02 6,03E+02 6,03E+00 1,21E+01 9,04E+00 3,30E+06 Np-237 1,25E+02 1,25E+02 3,75E+02 9,90E-01 3,75E+02 6,25E-01 1,88E+02 1,88E+02 3,75E-01 9,41E+01 3,44E+07 Pu-238 3,88E+00 3,88E+00 1,16E+01 9,90E-01 1,16E-01 1,94E-02 6,78E-02 6,78E-02 1,16E-02 3,97E-02 1,45E+04 Pu-239 6,50E+01 6,50E+01 1,95E+02 9,90E-01 1,95E+00 3,25E-01 1,14E+00 1,14E+00 1,95E-01 6,66E-01 2,43E+05 Pu-240 3,20E+01 3,20E+01 9,60E+01 9,90E-01 9,60E-01 1,60E-01 5,60E-01 5,60E-01 9,60E-02 3,28E-01 1,20E+05 Pu-241 1,25E+01 1,25E+01 3,75E+01 9,90E-01 3,75E-01 6,25E-02 2,19E-01 2,19E-01 3,75E-02 1,28E-01 4,68E+04 Pu-242 1,08E+01 1,08E+01 3,23E+01 9,90E-01 3,23E-01 5,38E-02 1,88E-01 1,88E-01 3,23E-02 1,10E-01 4,03E+04 Am-241 1,63E+00 1,63E+00 4,89E+00 9,90E-01 4,89E-02 8,15E-03 2,85E-02 2,85E-02 4,89E-03 1,67E-02 6,10E ,05 0,05 0, ,001 Pièce 6 Etude d'impact Annexe 4 page 12/12 DOSSIER DE MODIFICATION DU DECRET D AUTORISATION DE CREATION DE L INB 138