Thermodynamique et systèmes réactionnels : du rêve à la réalité. Denis Dochain CESAME Université catholique de Louvain, Belgique
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- Delphine Lessard
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1 Thermodynamique et systèmes réactionnels : du rêve à la réalité Denis Dochain CESAME Université catholique de Louvain, Belgique
2 La thermodynamique est-elle utile pour l analyse des systèmes réactionnels? Stabilité à la Lyapunov : basée sur la notion d énergie Systèmes électriques/mécaniques : énergie = forme quadratique Systèmes réactionnels : énergie forme quadratique basée sur la thermodynamique (chimique)
3 Menu Motivation Un peu de thermo Un cas d étude : le CSTR Analyse en boucle ouverte Synthèse d une loi de commande : le Power shaping
4 Un peu de thermo... Lien énergie interne - enthalpie : U = H - pv Relation de Gibbs : du = T ds - p dv + µ T dn affinité 2 ème loi de la thermodynamique : la vitesse de génération interne d entropie S à l intérieur d un système est toujours positive : σ s 0 L entropie S n est pas une quantité conservative... nombre de moles
5 Un cas d étude : le CSTR... ou réacteur continu parfaitement mélangé Ici : réacteur exothermique avec A β B En thermodynamique, seules existent les réactions réversibles (réaction irréversible = équilibre déplacé vers la droite avec une conversion quasi complète) Modèle dynamique : bilan de masse (nombres de moles de A et B, n A et n B ) et d énergie (interne)(u)
6 avec avec Remarque : à partir de Chaleur spécifique à volume constant c (modèle thermodynamique du liquide idéal) a on peut retrouver l équation d énergie en T
7 Production d'entropie transfert de chaleur réaction chimique convection thermique mélange
8 L affinité est une fonction non linéaire (log) de la concentration...
9 Analyse de stabilité du CSTR 1 ère méthode de Lyapunov (système linéarisé) 2 ème méthode de Lyapunov --> 3 possibilités pour la fonction de Lyapunov : - S - σ S - énergie thermique
10 1ère méthode de Lyapunov Courbe à l équilibre 3 points d équilibre : stable, instable, stable
11 La cinétique est la source d instabilité Hypothèse minimale : du = C v dt + u i dn i avec u i = U/ n i (énergies internes ne dépendent que de la température) Transformation d état : z = Γ T x, avec Γ matrice des vecteurs propres de la matrice d état du système linéarisé tangent : (D : matrice diagonale) (variation de la masse totale), λ 1 = - q/v Réacteur adiabatique (h = 0) variation de la cinétique Valeurs propres associées à z 2 et z 3 : λ 3 = - q/v, λ 2 = - q/v - (R A - β R B + ΔH/C v R T )) potentiellement instable
12 L entropie comme fonction de Lyapunov 2 ème loi de la thermodynamique : la vitesse de génération interne d entropie S à l intérieur d un système est toujours positive : σ s 0 Pourquoi ne pas choisir l intégrale des trajectoires de σ s comme fonction candidate de Lyapunov W(n A,n B,U) : OK pour les systèmes isolés : Pour les systèmes ouverts :... σ s n est pas une dérivée exacte d une fonction d état
13 La production d entropie comme fonction de Lyapunov Point de départ : critère général d évolution (Glansdorff & Prigogine, 1964) : Il existe des flux de quantités extensives J i et des forces thermodynamiques associées Y i tels que : On a aussi : Mais égalité seulement si relations réciproques d Onsager : (L ij symétrique) Dans ce cas :
14 Mais le CSTR ne respectent les relations d Onsager... Flux : Forces : Onsager : débit d entrée de A proportionnel à la différence entre réacteur et entrée - du potentiel chimique de A - de l affinité de la réaction - de latempérature OK seulement si flux de diffusion (et pas de convection)
15 Cas particulier : le flash = séparation idéale d un fluide en liquide et gaz Ok car absence de réaction (cfr Rouchon & Creff, 1993) De manière générale : Flash : seul le 1 er terme 0 concavité de 2 S/ X 2 (< 0) stabilité du point d équilibre Quid dans le cas général?
16 Soit : L énergie thermique comme fonction de Lyapunov avec (dynamique de la température pour n A et n B à l équilibre) Δ eq (T) = 0 pour les 3 points d équilibre Δ eq (T) 2 a 3 minima
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18 Mais Δ eq (T) 2 ne peut être une fonction de Lyapunov globale : dépend de T, n A et n B comportement dépend des conditions initiales Invariants pour les zones où Δ eq (T) 2 est décroissant?
19 Domaines où Δ eq (T) 2 est décroissant : X 1 X 2 = 2 ensembles disjoints : - D 1 --> 1 er point d équilibre - D 3 --> 3 ème point d équilibre --> Frontières : dt/dt < 0 Plan de phase : sous-espaces délimités par --> ensembles invariants Calcul complexes si n > 2
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21 n = 2 (modèle du CSTR avec une réaction irréversible --> vecteur d état : [n A, T] T r/ T petit pour T faible et élevé --> fonction croissante pout ces valeurs et décroissantes aux valeurs intermédiaires 2 ensembles invariants autour des 2 points d équilibre stables Lien avec la physique?
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23 Conclusion : les difficultés rencontrées sont multiples Equilibre thermodynamique vs conditions transitoires d un système dynamique Systèmes fermés (tous les résultats clés de la thermo) vs systèmes ouverts (tels que considérés en automatique) Lois phénoménologiques non linéaires (e.g. cinétique) vs relations d Onsager (lois linéaires) Multiplicité des états d équilibre en boucle ouverte vs en boucle fermée
24 Synthèse d une commande par Power Shaping Point de départ : passivité (fonctions de stockage) Energy balancing : - énergie = fonctions de stockage - puissance associée à la commande = 0 à l'équilibre (systèmes sans aucune dissipation) Power shaping : - fonction de stockage reliée à la puissance - base : forme de Brayton-Moser : avec Q(x) : matrice non-singulière P(x) : fonction potentielle
25 Merci de votre attention
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