Méthodes de mesures primaires utilisées pour un raccordement au LNHB : quelques exemples

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1 Méthodes de mesures primaires utilisées pour un raccordement au LNHB : quelques exemples C. Thiam, C. Bobin, P. Cassette, V. Chisté, F. Rigoulay, M. N. Amiot DRT/LIST/DM2I/LNHB

2 MESURES PRIMAIRES AU LNHB Métrologie de l activité des radionucléides : Méthode secondaire : procédure de mesure relative basée sur l utilisation d un étalon de référence Méthode primaire : procédure de mesure de référence utilisée pour obtenir un résultat de mesure sans relation avec un étalon Méthode secondaire Méthode primaire A N A0 N 0 A N A : activité inconnue de la source (Bq) A 0 : activité de l étalon N : taux de comptage de la source (s -1 ) N 0 : taux de comptage de l étalon : rendement global source/détecteur est a priori inconnu Il peut être : - mesuré - calculé - extrapolé à 1 Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

3 MESURES PRIMAIRES AU LNHB Quelques généralités Méthodes de mesures primaires utilisées au LNHB Comptages Scintillation liquide Coïncidences 4 Quelques exemples Mesure, raccordement, intercomparaison Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

4 MESURES PRIMAIRES AU LNHB Réalisation de la mesure primaire d activité d un radionucléide : Étape 1 Schéma de désintégration du radionucléide types de désintégrations (,,, e e+) / énergies / probabilités CDF : évaluation des données de désintégrations et édition de tables Choix de la méthode et du détecteur Réglages de la chaîne de mesure Calcul du rendement Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

5 MESURES PRIMAIRES AU LNHB Réalisation de la mesure primaire d activité d un radionucléide : Étape 2 Chaîne de mesure (détecteur, électronique d acquisition, PC, programme ) Exemple de système de mesure simple classique source (gain + filtres) (sélecteur d amplitude) amplificateur discriminateur + temps mort éch. comptage Préamplificateur 6 5 détecteur gamma HT ADC Convertisseur analogique/numérique (Codage amplitude) Réglages résolution (déformation du spectre en spectrométrie gamma) empilements (déformation du spectre + perte de comptage) correction des pertes de comptage (temps morts) Channels affichage Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

6 MESURES PRIMAIRES AU LNHB Réalisation de la mesure primaire d activité d un radionucléide : Étape 3 Acquisitions et traitements des données (échantillons, programmes, corrections, estimation de l activité ) Résultat / certificat d étalonnage Bilan des incertitudes classique fluctuations statistiques dans le comptage, (écart-type expérimental) pesée des échantillons mesurés, donnée dans la fiche de pesées pour chaque échantillon temps mort, technique du temps actif (échantillonnage des impulsions, horloge) décroissance radioactive, calcul période radioactive, données nucléaires mouvement propre, taux de comptage enregistré en absence de source rayonnante rendement de détection, calcul impuretés, contributions obtenues par spectrométrie Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

7 MÉTHODE DU CRISTAL PUITS : 4 Basée sur l utilisation d un cristal NaI(Tl), de gros volume muni d un puits au fond duquel l échantillon à mesurer est placé (4sr) Inox conteneur Alumine couche réflectrice NaI(Tl) Scintillateur Alumine couche réflectrice Béryllium Protection altuglas Photomultiplicateur Position de la source amplificateur discriminateur + temps mort éch. comptage A N Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

8 MÉTHODE DU CRISTAL PUITS : 4 Basée sur l utilisation d un cristal NaI(Tl), de gros volume muni d un puits au fond duquel l échantillon à mesurer est placé (4sr) Radionucléides à schéma de désintégration complexe, plusieurs en cascade R global = 1 - (1 R i ) R i : rendement de détection de la transition i Radionucléide père Courbe de rendement de détection de photons en fonction de leur énergie (calcul Monte Carlo) 207 Bi 133 Ba 57 Co 109 Cd 51 Cr Mn I Radionucléide fils Si R( 1 ) = R( 2 ) = R( 3 ) = 0,80 (2) alors R global = 0,992 (3) Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

9 MÉTHODE RCTD RCTD = Rapport des Coïncidences Triple à Double, basée sur la scintillation liquide - mesure d activité de radionucléides émetteurs ou par capture électronique - système de détection à trois photomultiplicateurs (PMT) - flacon : solution radioactive + un scintillateur (UltimaGold, Hionic fluor ) - utilisation d un modèle statistique du nombre de photoélectrons créés dans le compteur RCTD Traitement des signaux Flacon Comptage des coïncidences A B Double (AB, BC, AC) Préamplificateurs Triple (ABC) RCTD = T/D C Modèle RCTD Flacons scintillation liquide [ D = F(RCTD) ] Stat, MC Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

10 MÉTHODE RCTD RCTD = Rapport des Coïncidences Triple à Double, basée sur la scintillation liquide - mesure d activité de radionucléides émetteurs ou par capture électronique - système de détection à trois photomultiplicateurs (PMT) - flacon : solution radioactive + un scintillateur (UltimaGold, Hionic fluor ) - utilisation d un modèle statistique du nombre de photoélectrons créés dans le compteur RCTD Modèle statistique Le nombre de photons émis suite à un dépôt d énergie E dans le scintillateur suit une distribution de Poisson avec une moyenne m(e) : me ( ) 0 AdE 1 kb ( de / dl) de/dl : pouvoir d arrêt des électrons dans le scintillateur kb : paramètre de quenching ionisation (constante de Birks) A : photons/mev E Probabilité de compter au moins 1 photoélectron dans un PM : P(E) = 1 exp(-m(e).n /3) n, efficacité quantique du PM Activité A N Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

11 MÉTHODE RCTD RCTD = Rapport des Coïncidences Triple à Double, basée sur la scintillation liquide Exemple de calcul de rendement : cas simple H-3 (spectre - ) Rendement de détection vs. RCTD Rendement de détection RCTD Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

12 MÉTHODE RCTD RCTD = Rapport des Coïncidences Triple à Double, utilisation de l effet Cerenkov Intérêt de la technique RCTD-Cerenkov Mesure directe en solution aqueuse (pas de liquide scintillant) - préparation des sources simplifiée (mesure rapide) - réduction de possibles instabilités chimiques en scintillation liquide Propriété discriminante de l effet de seuil Cerenkov (~ 260 kev en solution aqueuse) Mesure 11 C - radiopharmaceutique (T 1/2 ~20min) - émetteur + (E max. 960 kev) D =F(RCTD) établi par modélisation (Geant4) Validation par comparaison à la méthode des coïncidences RCTD-Cerenkov : 410,0 (35) kbq.g -1 Activité massique / kbq.g e e e e+5 Méthode 4 :411(2)kBq.g e RCTD Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

13 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Mesure primaire de radionucléides émetteurs de type - - association de deux systèmes de détection - troisième voie : coïncidences 1. Cas idéal N N. 0 Détecteur Compteur proportionnel Voie Voie de coïncidence N N C N.. c N0 N N. 0 Détecteur NaI(Tl) ou HPGe Voie N N 0 = activité de la source Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

14 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Mesure primaire de radionucléides émetteurs de type - - association de deux systèmes de détection - troisième voie : coïncidences 2. Cas réel prise en compte de la sensibilité de la voie aux émissions de la transition Détecteur Compteur proportionnel Voie N Voie de coïncidence N C Détecteur NaI(Tl) ou HPGe Voie N Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

15 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Mesure primaire de radionucléides émetteurs de type - - association de deux systèmes de détection - troisième voie : coïncidences 2. Cas réel Application de la technique d extrapolation prise en compte de la sensibilité de la voie aux émissions de la transition Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

16 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Exemple de mesure : 133 Ba - association compteur RCTD (voie ), détecteur HPGe (voie ) -voie sensible aux émissions de la transition ( kev) 4,1 (356 kev) Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

17 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Exemple de mesure : 133 Ba - association compteur RCTD (voie ), détecteur HPGe (voie ) -voie sensible aux émissions de la transition variation du rendement en voie lorsque Coups.s ,20 0,25 0,30 0,35 0,40 0,45 (1-Nc/N)/(Nc/N) Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

18 MÉTHODE DES COÏNCIDENCES : 4- Exemple de mesure : 133 Ba - participation au Système International de Référence (SIR), BIPM 133 Ba : comparaison internationale SIR Ae moyenne moyenne+1sd moyenne 1sd LNHB Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

19 CHAÎNE D ÉTALONNAGE : MÉDECINE NUCLÉAIRE Radiopharmaceutiques : 99m Tc, 18 F, 11 C, 111 In - médecine nucléaire : diagnostics par scintigraphie et imagerie TEP, traitements - mesure d activité injectée aux patients par un activimètre (chambre d ionisation à électromètre) Étalonnage des activimètres nécessaire, pour chaque radiopharmaceutique, chaque conditionnement et volume Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

20 CHAÎNE D ÉTALONNAGE : MÉDECINE NUCLÉAIRE Radiopharmaceutiques : 99m Tc, 18 F, 11 C, 111 In - médecine nucléaire : diagnostics par scintigraphie et imagerie TEP, traitements - mesure d activité injectée aux patients par un activimètre (chambre d ionisation à électromètre) Méthode primaire LNHB Méthode de transfert LNHB : chambre d'ionisation à puits Instrument des hôpitaux : activimètre Niveau d activité : ~ kbq Incertitude: 0,2-1 % Niveau d activité : ~ MBq Incertitude : 0,7-1,5 % Niveau d activité : ~ 10 MBq GBq Incertitude: 1,5-3 % Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

21 CONCLUSIONS Méthodes primaires mesures : principalement basées sur le comptage de transitions nucléaires grâce à la détection des rayonnements émis Différentes combinaisons des types de désintégrations et énergies constituent un défi majeur dans la réalisation des mesures - radionucléide présentant un état métastable Redondance des méthodes: utile et souvent indispensable pour explorer les forces et les faiblesses des approches - meilleure confiance dans l'exactitude et la précision d une valeur R & D pour maintenir et améliorer les méthodes existantes, développer de nouvelles techniques - radiopharmaceutiques (périodes courtes) - mesures précises des radionucléides émettant de faible énergies (restent difficiles) Nouveaux outils : simulations Monte Carlo, traitement numérique du signal, détecteurs cryogéniques + Metrologia vol. 44(4) August 2007 / Special Issue: Radionuclide Metrology Cheick Thiam Journées Utilisateurs du LNHB

22 MERCI DE VOTRE ATTENTION Commissariat à l énergie atomique et aux énergies alternatives Centre de Saclay Gif-sur-Yvette Cedex T. +33 (0) F. +33 (0) Etablissement public à caractère industriel et commercial RCS Paris B DRT/LIST DM2I Laboratoire National Henri Becquerel Laboratoire de Métrologie de l Activité