Excitation de plasmons de surface par microscope à effet tunnel

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1 Excitation de plasmons de surface par microscope à effet tunnel V E Elizabeth Boer-Duchemin ISMO, Université Paris-Sud Orsay, France

2 Qu est-ce qu un z plasmon de surface? x Diélectrique (air, verre...) E x H y Metal Métal Plasmon de surface : oscillation collective des électrons de surface, couplée à une onde électromagnétique

3 fréquence POURQUOI ÉTUDIER LES PLASMONS DE SURFACES? Aller au delà de la limite de diffraction! Guides d ondes optiques de taille nanométrique! 10 GHz Plasmonique Photonique Electronique Albert Polman 1 mm taille Il faut une source de plasmons de surface locale, électrique, et de basse énergie Utiliser une jonction tunnel

4 1. 2. SOMMAIRE??? Comment exciter les plasmons par STM? Quelle est la taille de cette «nanosource de plasmons»? Propriétés des plasmons de surface Comment les exciter? Comment les détecter? 3. Détection des plasmons propagatifs et applications

5 TYPES DE PLASMONS DE SURFACE Plasmons de surface propagatifs Pointe STM z x H y Mode «transverse magnétique» E x Diélectrique (air) E z évanescent! Métal (or) E z Mode de surface

6 TYPES DE PLASMONS DE SURFACE Plasmons de surface localisés Concentration des champs dans des volumes plus petits que la longueur d onde Nanoparticule métallique Champ électrique E Nuage électronique Plasmons de surface localisés (modes de gap, modes induits par la pointe) Plasmons de surface localisés (plasmons de particule)

7 Energie COMMENT ALLER AU-DELÀ DE LA LIMITE DE DIFFRACTION? Courbe de dispersion pour un photon dans l air w s 2 Courbe de dispersion pour un plasmon de surface polariton ou SPP (interface air-métal) Plasmon de surface propagatif k photon k SPP Vecteur d onde Pour la même énergie w, s!!! SPP photon

8 Energie Photon dans l air COMMENT EXCITER LES PLASMONS DE SURFACE PROPAGATIFS? Photon dans du verre (n = indice de réfraction) k x = nω c Géometrie Kretschmann pour l excitation Film métallique laser Prisme en verre Courbe de dispersion pour un SPP (interface air-métal) ou pour la détection Vecteur d onde

9 COMMENT EXCITER LES PLASMONS DE SURFACE PROPAGATIFS? Pour les exciter avec de la lumière, il faut trouver une façon d augmenter le vecteur d onde! avec un réseau en champ proche optique k k 2 m a, m Ondes évanescentes a Pas local! Pas électrique!

10 EXCITATION ÉLECTRIQUE DES PLASMONS DE SURFACE Avec un faisceau d électrons de haute énergie : (MEB, MET) Faisceau d électrons focalisé 2 to 4 V Avec un microscope à effet tunnel (STM) Pointe STM Electrons tunnel inélastiques STM Pas basse énergie! local! électrique! basse énergie!

11 DÉTECTION DES PLASMONS DE SURFACE PROPAGATIFS On fait l inverse! Avec un réseau Détection SNOM M. V. Bashevoy et al., Nano Letters, 6, (2006)

12 MICROSCOPIE À FUITES RADIATIVES E z évanescent Afin de conserver la quantité de mouvement (k x ), la lumière est émise à l angle de fuites radiatives (leakage radiation angle) q LR k SPP nk photon

13 EXCITATION ET DÉTECTION DES PLASMONS DE SURFACE LOCALISÉS Pas de problème d accord de k Peuvent être excités (et détectés) directement sans passer par un réseau, des ondes évanescentes

14 ÉMISSION DES PLASMONS Plasmons localisés : émis à tout angle Plasmons propagatifs, configuration fuites radiatives : émis à un seul angle

15 RÉSUMÉ PARTIE 1: PROPRIÉTÉS DES PLASMONS DE SURFACES 1. Plasmons de surface localisés et plasmons de surface propagatifs 2. «Problème» d accord de k x avec les photons, utiliser des «astuces» (réseau, champ proche ) pour exciter les plasmons PROPAGATIFS avec la lumière Film métallique laser Prisme en verre 3. Pour les détecter on fait l inverse!

16 V EXCITATION DES PLASMONS DE SURFACE PAR STM

17 SYSTÈMES EXPÉRIMENTAUX Système sous vide V STM à l air Pointe STM échantillon métallique sur du verre Objectif à immersion (NA=1.45) Spectromètre Détection côté pointe plasmons localisés seulement CCD refroidie Détection sous l échantillon plasmons localisés ET propagatifs

18 Pointe métallique Vide Substrat conducteur EXCITATION DES PLASMONS DE SURFACE PAR MICROSCOPIE À EFFET TUNNEL Le plupart du temps nous avons Tip Vacuum Substrate ev ET ~1 nm ET: effet tunnel élastique

19 EXCITATION DES PLASMONS PAR STM IET (Effet tunnel inélastique) Fluctuations de courant venant du bruit de grenaille? G. Baffou N.L. Schneider, G. Schull et R. Berndt, Phys. Rev. Lett. 105, (2010)

20 Intensité photons / courant EXCITATION DES PLASMONS PAR STM Mesure du nombre de photons par électron en fonction de la conductance (STM) Ag Mesure de bruit (fluctuations de courant) dans une hétérojonction semiconductrice Ag Comportement similaire!? Courant tunnel inélastique lié aux fluctuations de courant?! A. Kumar et al., Phys. Rev. Lett. 76, 2778 (1996)

21 EXCITATION DES PLASMONS PAR STM Excitation ~ dipôle oscillant vertical? Novotny et Hecht, Principles of Nano-Optics (2006) 1 µm P. Bharadwaj et al., Phys. Rev. Lett. 106, (2011) X axis Y axis T. Wang, Thèse de doctoral, Univ. Paris-Sud (2012) X/Y Axis (µm)

22 INFLUENCE DE LA «NANOCAVITÉ PLASMONIQUE» La forme de la pointe influence le «mode de gap» entre la pointe et l échantillon Couches de molécules pour isoler une molécule du substrat Z.C. Dong et al., Nat. Photon., 4, 50, (2010)

23 NIVEAUX VIBRATIONNELS DE LA MOLÉCULE

24 INFLUENCE DE LA «NANOCAVITÉ PLASMONIQUE» Excitation ~ dipôle vertical dans une nanocavité plasmonique

25 EXCITATION DES PLASMONS PAR STM IET (Effet tunnel inélastique) ~ fluctuations de courant tunnel L excitation : ~ Equivalant à un dipôle oscillant vertical dans une «nanocavité plasmonique»

26 QUELLE EST LA TAILLE DE CETTE «NANOSOURCE DE PLASMONS»? T=6K Image STM I = 1 na V = 39 mv 51 atomes Ag sur Ag(111) 29 nm Image STM La résolution atomique est-elle maintenue pour l excitation des plasmons? K.F. Braun and K.H. Rieder, Phys. Rev. Lett. 88, (2002) I = 1 na, V = 10 mv, T=4 K M.F. Crommie, et al. Science 262, (1993). 2D d électrons avec résolution Fe atomique sur Cu(111) 5 nm Imagerie par STM de la fonction d onde du gaz

27 IMAGERIE DES ÉLECTRONS CONFINÉS AVEC DE LA LUMIÈRE PLASMONIQUE G. Schull et al. Phys. Rev. Lett. 101, (2008) Image STM Rouge - bleu X X 11 nm I = 300 na V = 1.73 V T=7K Au(111)

28 IMAGERIE DES ÉLECTRONS CONFINÉS AVEC DE LA LUMIÈRE PLASMONIQUE Image STM I = 300 na V = 1.73 V T=7K Image en photons (hn = 1.65 ev) 11 nm

29 IMAGERIE DES ÉLECTRONS CONFINÉS AVEC DE LA LUMIÈRE PLASMONIQUE G. Schull et al. Phys. Rev. Lett. 101, (2008) I = 300 na V = 1.73 V T=7K Image en photons (hn = 1.65 ev) 11 nm Les images de photons reflètent la densité d états électroniques Le motif de l onde stationnaire dépend du vecteur d onde (k) des électrons

30 GRILLES MOLÉCULAIRES ORBITALES POUR L EXCITATION DE PLASMONS T. Lutz et al., Nano Lett. 13, 2846 (2013)

31 ETATS ÉLECTRONIQUES DE LA MOLÉCULE C 60 vide molécule -0,2 V E F Pic sur la courbe di/dv orbitale à cette énergie pointe -1,8 V Ag substrat

32 molécule vide MÉCANISME D ÉMISSION Image di/dv : où dans la molécule existe l orbital à -1,8 V ou à -0,2 V? Même forme! Image de photons On peut obtenir des images de photons qui reflètent les orbitales d une molécule -1,8 V Pointe C 60 E F Substrat Ag

33 EXTENTION SPATIALE DE LA NANOSOURCE DE PLASMONS a R d 500 nm R.W. Rendell et D.J. Scalapino Phys. Rev. Lett. 41, 1746 (1978) d = 1 nm a = 50 nm R ad R 10 nm Extention spatiale ~10 nm

34 A QUEL POINT L EXCITATION DE PLASMONS PAR STM EST- ELLE LOCALE? Intensité de l excitation : varie à l echelle atomique avec la densité d états électroniques locale Taille de l excitation : varie avec la taille de la pointe et avec la séparation entre la pointe et l échantillon. Typiquement de l ordre de 10 nm

35 EXCITATION ET DÉTECTION DES PLASMONS DE SURFACE PROPAGATIFS AVEC LE STM T. Wang et al., Nanotechnology, 22, (2011) P. Bharadwaj et al., PRL, 106, (2011)

36 DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL STM fonctionnant à l air V Pointe STM Couche mince métallique sur verre Objectif à immersion (NA=1.45) V Lentille supplémentaire Spectromètre CCD refroidie 1. Plan réel Information spatiale 2. Spectres énergie CCD refroidie 3. Plan Fourier Information angulaire

37 ECHANTILLON Image AFM Couche mince Au : Épaisseur 6, 20, 35, 50 ou 70 nm 4 nm verre 1 µm rugosité RMS < 1.5 nm Rugosité faible afin d éviter la diffusion Assez mince pour être transparent

38 Intensity(cps) PLAN RÉEL V 40 70nm 50nm 35nm 20nm 20 6nm 5 μm r (µm) I e r Lspp r

39 IMAGE PLAN FOURIER q LR nk photon

40 Intensité normalisée IMAGE PLAN FOURIER V 1 Lumière émise à l angle de fuites radiatives Plasmons de surface propagatifs nsin(q)

41 Intensity Intensité (cps) (cps) V SPECTRES V 2.2 V 2.4 V 2.6 V Energie du photon (ev) Le spectre dépend de Tension appliquée Matériaux de la pointe et de l échantillon Forme de la «cavité nanoplasmonique» (nm)

42 RÉSUMÉ : EXCITATION DES PLASMONS DE SURFACE PROPAGATIFS 5 μm Avec le STM on peut exciter des plasmons de surface localisés ET propagatifs Ceci est démontré par des mesures dans le plan Fourier

43 SOURCE ÉLECTRIQUE DE LUMIÈRE POLARISÉE RADIALEMENT À FAIBLE DIVERGENCE Motivation: Génération électrique de faisceaux vectoriels cylindriques de faible divergence pour des applications telles que les transmissions de données ou les capteurs optiques

44 LENTILLE PLASMONIQUE L excitation d une lentille plasmonique par un faisceau polarisé radialement donne lieu à une tache de plasmons focalisés Que se passe-t-il si l on excite une lentille plasmonique avec une source de plasmons focalisés? 2 µm W. Chen et al., Nano Lett. 9, 4320 (2009) On obtient un faisceau polarisé radialement! S. Cao et al., Applied Physics Letters, 105, (2014)

45 Intensité - EXCITATION STM D UNE LENTILLE PLASMONIQUE : IMAGES EN PLAN RÉEL Échantillon: 200 nm Au sur du verre avec des sillons réalisés par FIB Plan réel Polarisé radialement! polariseur MEB 2 µm 5 µm

46 Intensité EXCITATION STM D UNE LENTILLE PLASMONIQUE : IMAGES EN PLAN FOURIER Image plan Fourier NA 1.45 N25 Pointe centrée e HWHM = Motif d émission polaire Faisceau de faible divergence!

47 Intensité EXCITATION STM D UNE LENTILLE PLASMONIQUE : IMAGES EN PLAN FOURIER Image plan Fourier Pointe centrée e - Avec polariseur Polarisé radialement faisceau vectoriel cylindrique Q. Zhan, Adv. Opt. Photon. 1, 1 (2009)

48 IMAGES PLAN FOURIER EN FONCTION DE LA POSITION DE LA POINTE x Plan Fourier Polaire x = 0.5 µm Position de la pointe : décentrée Directionalité du faisceau de lumière Angle polaire Angle azimuthal 0; 360 q 0; 10 N46 N25 N54 ±4 ±4 HWHM 6 x = 0 x = -1.2 µm ±6 θ = 2 θ = 0 θ = -10 x = -1.8 µm ±17 N53 Avec polariseur Polarisé radialement PAS polarisé radialement

49 RÉSUMÉ : EXCITATION STM D UNE LENTILLE PLASMONIQUE 2 µm e - Source électrique de faisceaux polarisés radialement de faible divergence S. Cao et al., Applied Physics Letters, 105, (2014)

50 1. RÉSUMÉ??? Propriétés des plasmons de surface L excitation de plasmons de surface propagatifs impose un accord de vecteur d onde Pour détecter les plasmons propagatifs «on fait l inverse» 2. Le courant tunnel inélastique excite les plasmons en STM La taille de cette «nanosource de plasmons» est de l ordre de 10 nm Par une détection à travers l échantillon, 3. on peut détecter des plasmons propagatifs et les exploiter dans des applications

51 REMERCIEMENTS Tao Wang Shuiyan Cao Institut Néel: Grenoble, France Serge Huant Aurélien Drezet Jean-François Motte Eric Le Moal ISMO: Equipe Nanosciences moléculaires Orsay, France Benoît Rogez Geneviève Comtet Gérald Dujardin