Titre proposé: Nanostructures hybrides. Porteurs: Hocine Khemliche (ISMO), Andrew Mayne (ISMO), Antonio Tejeda (LPS), Laurent Guillemot (ISMO)

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1 Titre proposé: Nanostructures hybrides Porteurs: Hocine Khemliche (ISMO), Andrew Mayne (ISMO), Antonio Tejeda (LPS), Laurent Guillemot (ISMO) Divisions ou commissions dont relève cette proposition: - Chimie/Physique - Matière Condensée - Atomique et Moléculaire Optique Résumé : On assiste au niveau international à une compétition intense afin de faire émerger des innovations basées sur des nanomatériaux associant des composants organiques et inorganiques. Les enjeux industriels sont immenses tant les champs d'applications paraissent ne dépendre que de notre imagination. L'association de composants organiques et inorganiques permet de fabriquer à moindre coût des matériaux aux propriétés uniques en exploitant la combinaison, quasi sans limite, des propriétés moléculaires et minérales. Ces systèmes hybrides représentent également une alternative aux systèmes purement inorganiques dans pratiquement tous leurs domaines d application, avec l'avantage supplémentaire d une très grande flexibilité et polyvalence offertes par l organique. Ces dispositifs sont de plus en plus présents dans les cellules photovoltaïques, les diodes électroluminescentes et bientôt dans les transistors, les mémoires organiques, la spintronique organique et les hétérostructures de matériaux 2D. ² Interdisciplinaire par nature, l étude des systèmes hybrides fait appel à des outils et des concepts issus de la chimie et de la physique. En particulier, la synthèse chimique ainsi que les modes d élaboration par voie humide, associés à des outils d analyse physique (microscopies, spectroscopies vibrationnelles, etc.) devraient permettre de réelles avancées dans la maitrise de ces systèmes. Les processus de base (propriétés de mouillage et d'(auto-)organisation, les effets respectifs des interactions molécule-molécules et molécule-support minéral) jouent évidemment un rôle majeur dans les dispositifs fonctionnels. Les verrous scientifiques et technologiques sont multiples et il est souvent indispensable de lever les premiers avant d'espérer passer les seconds. Il s agira dans ce mini colloque, de réunir des acteurs aux compétences complémentaires (chimistes, physiciens, physico-chimistes et théoriciens) afin de faire le point sur les avancées obtenues dans chacun de ces domaines. 8h30: Gabriele Davino (Institut Néel): Electronic states at polymer-fullerene heterojunctions for organic photovoltaics 8h55:Damien Garrot (UVSQ); Propriétés optiques des pérovskites hybrides pour le photovoltaïque et la photonique 9h20:Elena M. Staicu Casagrande (ISMO); Organisation de couches minces organiques : dynamique des transitions de phases révélée par GIFAD 9h45:Christian Loppacher (IM2NP, Marseille) : Understanding the Growth Mechanisms of Organic Molecules on Insulators 9h0:Martin Bowen (IPCSM, Strasbourg,); The ferromagnet/molecule interface: a novel building block for spintronics

2 Nanostructures hybrides Congrèsgénéral SFP 207 Electronic states at polymer-fullerene heterojunctions fororganic photovoltaics Gabriele D Avino, Luca Muccioli 2,3, Frédéric Castet 3, David Beljonne 4 InstitutNéel, CNRS, Grenoble, France 2 Department of Industrial Chemistry "TosoMontanari", University of Bologna, Bologna, Italy 3 Institut des Sciences Moleculaires, Universite de Bordeaux,Talence, France 4 Laboratory for Chemistry of Novel Materials, University of Mons, Mons, Belgium Motivated by the prospects for high-efficiency organic solar cells, there have been considerable interest to unveil the electronic processes taking place at organic donor/acceptor (D/A) heterojunctions where the conversion of photoexcitations into free carriers takes place. Charge separation is a highly complex phenomenon as it involves excitations of intramolecular and charge transfer (CT) nature, which canpossibly delocalize under the effect of local electric fieldsand of static and dynamic disorder. By considering a prototypical interface between a polymer D and a fullerene A 2,3, we tackle the theoretical description of the electronic structure at the length scale pertaining to electron-hole separation with a multiscale approach grounded on a site-based model Hamiltonian. This is parametrized with atomistic calculations, explicitly accounting for electrostatics, disorder and genuine quantum effects such as charge delocalization and exciton hybridization. Our results highlight the crucial role of microscopic interfacial fields in assisting the charge separation in low dielectric materials 2, and show that bound and localized CT states at the D/A interface coexist with a large majority of thermally accessible delocalized space-separated charges 3,4.The latter can be also reached by direct photoexcitation, thanks to their strong hybridization with bright polymer excitons. On a general vein, ourmodellingsheds light on the complex electronic structure at D/A interfaces and reconcile the recent experimental reports of ultrafast exciton separation ( hot process) with the evidence that high quantum yields do not require excess electronic or vibrational energy ( cold process). Figure : Atomistic model of a realistic polymer-fullerene interface and sketch of the relevant electronic excitations..f. Castet, G. D Avino, L. Muccioli, J. Cornil, D. Beljonne, Phys. Chem. Chem. Phys. 6, (204). 2. G. D Avino, S. Mothy, L. Muccioli, C. Zannoni, L.Wang, J. Cornil, D. Beljonne, F. Castet, J. Phys. Chem. C 7, 298 (203) 3. G. D Avino, Y. Olivier, L. Muccioli, D. Beljonne, J. Phys. Chem. Lett. 7, 536. (206) 4. G. D Avino, Y. Olivier, L. Muccioli, D. Beljonne, J. Mater. Chem. C 4, 3747 (206)

3 Pour les colloques : Nanostructure Hybride Congrès général SFP 207 Propriétés optiques des pérovskites hybrides organiques-inorganiques pour le photovoltaïque et la photonique. H. Diab, F. Lédée, G. Allard-Trippé, C. Arnold 2, G. Delport, J. Barjon 2, F. Breteneker, J. Even, 3 J- S. Lauret, E. Deleport, D. Garrot 2 Laboratoire Aimé Cotton, CNRS, Univ. Paris-Sud, ENS Paris-Saclay, Université Paris-Saclay, Bât.505, Campus d Orsay, 9400 Orsay France 2 Groupe d Etude de la Matière Condensée, CNRS, Univ de Versailles St-Quentin-en-Yvelines, Université Paris-Saclay, 45 avenue des Etats-Unis, 78035, Versailles 3 FOTON, CNRS, INSA de Rennes, Rennes, France Les pérovskites hybrides ont été utilisées pour la première fois en 202 comme matériau absorbeur dans les cellules photovoltaïques de recherche et les rendements ont, en seulement quelques années, connu une progression fulgurante pour atteindre 22% en 206, une valeur comparable à l efficacité des cellules à base de silicium. L intérêt pour ce matériau a été de fait considérablement renouvelé. Les propriétés optiques de cette classe de semi-conducteur sont aussi particulièrement prometteuses pour la réalisation de diodes électroluminescentes et lasers. Une part de leur succès tient au fait que, bien que synthétisé en solution, à basse température et à bas coût, ces matériaux hybrides présentent des caractéristiques optiques et électroniques comparables à celles d un semi-conducteur inorganique de haute qualité. Les méthodes récentes de croissance permettent la synthèse rapide de monocristaux d une grande qualité cristalline, présentant peu de défauts. 2,3 Ces cristaux donnent accès aux propriétés intrinsèques des pérovskites hybrides. Nous avons utilisé une combinaison de techniques : spectroscopie de photoluminescence résolue en temps et d absorption en fonction de la température, ainsi que la cathodoluminescence pour mettre en évidence les propriétés optiques de ces monocristaux. Nous nous sommes en particulier intéressés aux effets excitoniques, 4 au couplage électron-phonon, à la dynamique de recombinaison des charges et à l impact de la microstructure et des interfaces sur ces propriétés, particulièrement critique pour les dispositifs. Nous mettons également en avant les conséquences de la réabsorption et du piégeage de la lumière sur les propriétés d émission de ces monocristaux. Figure : (a) structure cristalline de CH 3NH 3PbX 3 (X:I, Br, Cl), le cation organique CH 3NH 3 + est entouré par les octaèdres PbX 6. (b) Image optique d un cristal millimétrique de CH 3NH 3PbI 3. NREL Chart. https://www.nrel.gov/pv/assets/images/efficiency-chart.png 2. M.I. Saidaminov, A.L. Abdelhady, G. Maculan, O. M. Bakr. Chem. Commun. 205, 5 (00), F. Lédée, G. Trippé-Allard; Diab, H.; Audebert, P.; Garrot, D.; Lauret, J.-S.; Deleporte, E. CrystEngComm 207, 8, H. Diab, G. Trippé-Allard, F. Lédée, K. Jemli, C. Vilar et al. J. Phys. Chem. Lett. 206,

4 Pour les colloques : Nanostructures hybrides Congrès général SFP 207 Understanding the Growth Mechanisms of Organic Molecules on Insulators Franck Bocquet, Laurent Nony, Franck Para, and Christian Loppacher ; Simon Lamare 2 and Frédéric Cherioux 2 ; Julian Gaberle 3, David Z. Gao 3, and Alexander L. Shluger 3,4. Aix-Marseille Université CNRS, IM2NP UMR 7334, 3397 Marseille, France. 2 Institut FEMTO-ST, Université de Bourgogne Franche-Comté, CNRS, Besançon, France. 3 Department of Physics and Astronomy, University College London, London, United Kingdom. 4 WPI-AIMR, Tohoku University, 2-- Katahira, Aoba-ku, Sendai , Japan. Figure : ncafm topography images of,3,5-tri-(4-cyano-4,4 biphenyl)-benzene molecules adsorbed on KCl. Two different self-assembled structures are observed. In this work we present various selfassembled (SA) structures of organic molecules formed on ionic crystal surfaces. Molecules with different polar anchoring groups are synthesized in order to gain a control on the growth mechanism on these polar inorganic surfaces. Special focus is given to the role of entropy on the growth of these SA films. 2 Different coverages (< monolayer, ML) of the investigated molecules are deposited under UHV conditions and imaged by noncontact Atomic Force Microscopy (ncafm) in order to observe the growth mode and to obtain a detailed epitaxial model of the 2D organic films on the respective surface. Density Functional Theory and Molecular Dynamics calculations are performed in order to understand the nucleation and growth of the organic structures and to confirm the stability of the observed 2D layers. By modifying the body of the organic molecule, its functional groups (anchoring groups and alkyl chains as spacers), or the ionic substrate surface we were able to control the wetting/dewetting of the surface as well as to some extend the organic SA structures formed. As an outlook to future work we would like to introduce how by means of Differential Reflectance Spectroscopy (DRS) we can observe the formation of organic layers in real time during the deposition of the molecules on the substrate. DRS is a very sensitive tool (~ 0.05 ML thickness variation) and allows for a detailed investigation of the optical absorption of hybrid organic-inorganic systems. By combining this method with real-time or post-deposition investigations of the structures formed by for example ncafm one can get a detailed knowledge on the growth mechanisms and finally adjust the sample-preparation parameters in order to create novel hybrid structures with new properties.. A. Amrous, et al., Molecular Design and Control Over the Morphology of SA Films on Ionic Substrates, Adv. Mater. Interf. p (204). 2. J. Gaberle et al., Effect of Molecular Flexibility on Self-Assembly and Growth, J. Phys. Chem. C 2, p 4393 (207)

5 Pour les colloques :Nanostructures hybrides Congrès général SFP 207 Pour les posters : Division ou commission SFP associée Organisation de couches minces organiques : dynamique des transitions de phases révélée par GIFAD Elena Magdalena S.Casagrande, AnouchahMomeni, Hocine Khemliche Institut des Sciences Moléculaires d Orsay, CNRS, Univ. Paris-Sud, Université Paris-Saclay, Bât.505, Campus d Orsay, 9400 Orsay France Figure : Evolution de la réflectivité GIFAD lors du dépôt de pérylène sur Ag(0), avec en-dessous le suivi du diagramme de diffraction. La cristallisation de la monocouche apparait brutalement vers 2500 sec. Les modes d organisation de couches minces organiques sur des substrats inorganiques prédéterminent pour une large part les propriétés (électronique, optique, etc.) finales du système hybride. Décrire le plus finement possible ces processus d organisation puis les maitriser afin de contrôler les propriétés finales est devenu un enjeu majeur. Du point de vue expérimental, le défi consiste à développer des techniques particulièrement sensibles à la dernière couche, préservant l intégrité de cesmatériaux singulièrement fragiles aux radiations (électrons, photons) et surtout capable d opérer en temps réel pendant la croissance. La diffraction d atomes rapides en incidence rasante (GIFAD),développée à l ISMO (Orsay), semble répondre parfaitement à toutes ces contraintes. Elle repose sur la diffraction d atomes d hélium d énergie de l ordre du kevet à des angles autour de deg. La collection des particules diffusées sur un détecteur sensible en position permet d extraire des informations fines sur les propriétés de la surface 2, que la diffusion soit cohérente ou pas.les premiers résultats obtenus sur la croissance d une monocouche de pérylène (C 20 H 2 ) sur un monocristal d argent Ag(0) montrent une dynamique insoupçonnée où les transitions de phase gaz-liquide et liquide-solide sont clairement résolues. En particulier, la cristallisation de la première couche se traduit par un saut brutal sur plusieurs paramètres de la distribution angulaire des particules diffusées. Le diagramme de diffraction GIFAD est bien résolu, ce qui atteste d un ordre à longue portée pour la monocouche organique. La richesse dans la dynamique d organisation de ce modèle d interface organique/inorganique et sa dépendance avec la vitesse de croissancepermet d envisager un contrôle en temps réel de la qualité de la couche organique. Device and method for characterizing surfaces, H. Khemliche et al.; patent N US A 2 H. Khemliche et al.,appl. Phys. Lett. 95, 590 (2009)

6 O Congrès général SFP 207 The ferromagnet/molecule interface: a novel building block for spintronics M. Bowen Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg UMR 7504 CNRS, Université de Strasbourg, 23 Rue du Loess, BP 43, Strasbourg Cedex 2 France This talk aims to pedagogically introduce the physical concepts of proximity-induced molecular magnetism and spin-polarized charge transfer,2 that underscore the interest, within the research field of spintronics, in the ferromagnetic metal(fm)/molecule interface. We will cover how the interface forms and what concepts combine to yield the very high spin polarization observed at room temperature 3. We will place this system within the overarching spintronic context of achieving a highly spin- polarized, nanoscale current source at room temperature, compared to other solutions such as half-metallic systems and solidstate tunnelling over the past 25+ years. Figure : The Co ferromagnetism stabilizes an antiferromagnetic spin chain of Mn atoms within Mn phthalocyanine (MnPc) molecules away from the Co/MnPc interface at room temperature 8. After discussing the generality of this phenomenon 4, and possible architectures using graphene 5, we will examine how to control these interesting spintronic properties at the FM/molecule using a ferroelectric oxide 6, and how to project them away from the interface by utilizing either the conceptual pillar in spintronics called interlayer exchange coupling 7, or the magnetic interactions between molecules 8. This shall help to understand recent experiments on tunnelling spintronics across structurally ordered molecular barriers 9, as an important milestone for organic tunnelling spintronics much as what took place for inorganic tunnelling spintronics over 5 years ago 0.. C. Barraud et al., Nature Physics 6, 65 (200). 2. S. Sanvito, Chem. Soc. Rev. 40, 3336 (20). 3. F. Djeghloul et al., Nature Sci. Rep. 3, 272 (203). 4. F. Djeghloul et al, Carbon 87, 269 (205); F. Djedhloul et al, J. Phys. Chem. Lett (206). 5. B. Dlubak et al, Nat. Phys. 8, 557 (202). 6. S. Liang et al, Adv. Mater (206); M. Studniarek et al, Adv. Func. Mater., with reviewers. 7. M. Gruber et al, Nanoletters 5, 792 (205). 8. M. Serri et al., Nature Communications 5, 3079 (204); M. Gruber et al, Nature Materials 4, 98, (205). 9. C. Barraud et al., Phys. Rev. Lett (205); C. Barraud et al, Dalton Trans (206). 0. GX. Miao et al, Rep. Prog. Phys (20).

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