NOTE TECHNIQUE. CEA Saclay DETECS-LNHB Gif-sur-Yvette Cedex, France

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1 NOTE TECHNIQUE CE Saclay DETECS-LNHB Gif-sur-Yvette Cedex, France

2 date : 1/11/06 Table des matières : 1 Introduction...3 Données Nucléaires du Ga Détecteurs utilisés Caractéristiques des détecteurs Etalonnage en rendement des détecteurs Etalonnage du détecteur planaire Etalonnage du détecteur coaxial Sources utilisées pour la mesure du Ga ctivité massique de la solution mère Caractéristiques des sources Géométrie Masse Homogénéité en spectrométrie gamma Résultats obtenus & dépouillements Relation pour le calcul des intensités d'émission photonique Méthode de mesure et de dépouillement Mesures des intensités d émission photonique Détermination du schéma de désintégration du Ga Calcul des probabilités de transition Calcul des probabilités de désintégration par capture électronique ε Conclusion...16 /17

3 1 date : 1/11/06 Introduction Le Ga est un radionucléide intéressant dans le domaine de la médecine nucléaire. Il est classiquement utilisé pour la localisation de certaines tumeurs. C'est un radionucléide de période courte (13 jours Nucléide -) se désintégrant par capture électronique vers des niveaux excités du Zn. Ses émissions X et gamma sont comprises entre 8 kev et 887 kev avec une raie prépondérante à 93,3 kev (figure 1). Les incertitudes associées à chaque émission gamma sont relativement mal connues. Le domaine de précision s'étend de,4 % pour la mieux connue (93,3 kev) 1 à 5,4 % (703,11 kev). Simpson et Ntsoane ont mis en évidence d importantes variations concernant les différentes évaluations du schéma de désintégration. Notamment, l existence d une désintégration par capture électronique vers le niveau fondamental du Zn n est pas acquise avec des valeurs de probabilités de désintégration se répartissant de 0 à 8,46 % et des incertitudes sur ces valeurs dépassant parfois 50 %. Lors de l exercice d inter comparaison sur la mesure d une solution de Ga en 005, la méthode de mesure par coïncidences 4 a fourni des résultats différents de ceux obtenus à partir des méthodes de mesures par cristal puits 4 d une part et par chambre d'ionisation d autre part. Les biais observés sont de l'ordre de 1,5 % et pourraient avoir pour origine le schéma de désintégration du Ga. L existence ou l absence d une désintégration par capture électronique vers le niveau fondamental pourrait justifier l existence de ce biais. La mesure du Ga par spectrométrie gamma permet la détermination des intensités d émission photonique de l ensemble des raies gamma émises. En utilisant les différents coefficients de conversion interne αt associés à chacune des émissions gamma, le calcul des probabilités de transition gamma dans un premier temps, puis des probabilités de captures électroniques alimentant chaque niveau dans un deuxième temps est réalisable. Il devient alors possible de mettre en évidence l existence ou l absence d une désintégration du Ga vers le niveau fondamental. Données Nucléaires du Ga Les données nucléaires de ce radioélément sont fournies par la base de données NUCLEIDE. Les valeurs recommandées sont énoncées dans les tableaux 1 et. Elles présentent des incertitudes très importantes avec en particulier une probabilité de capture électronique vers le niveau fondamental mal connue. Elle est fournie avec une précision d environ 50 %. Niveaux Initial/Final /1 1/0 /0 3/ 3/ 1 3/0 4/3 4/ 4/1 4/0 Énergies kev 91,7 93,31 184,58 08,95 300, 393,53 494,17 703,11 794,39 887,69 Intensités d émission 3,07 37,8 0,9,37 16,8 4,66 0,0685 0,0111 0,050 0,147 Probabilités de transition 3,3 7 1,3,39 16,9 4, 0,0686 0,0111 0,05 0,147 Inc. %,4 3,9 5,4 4,6 Inc. %,4 3,3 3,9 5,4 4,6 αt Inc. % 0,083 0,859 0,018 0,009 0,004 0,00 0,001,06 0,0 3,93 1,98 4,5,05 4 0,0005 0,0004 1,88 11,11 Tableau 1 : Données nucléaires des intensités d émission et probabilités de transition du Ga Niveaux Initial/Final 0/4 0/3 0/ 0/1 0/0 Énergies kev 11, ,9 907,6 100 ε Probabilités % ε1 ε ε3 ε4 ε5 0,79 3,8, 50,1 Inc. %,,5 3, 55,6 Tableau : Probabilités de désintégration par capture électronique du Ga 1 Simpson, B.R.S., Ntsoane, T.P., 000. Decay scheme of Ga. ppl. Radiat. Isot. 5, /17

4 date : 1/11/06 Figure 1 : Spectre de Ga mesuré sur le détecteur coaxial L objectif de ce travail est donc d améliorer la connaissance et la précision des intensités d émission photonique de ce radionucléide à l aide de deux chaînes de spec trométrie gamma parfaitement étalonnées dans la gamme des énergies émises suite à la désintégration du Ga. L'une des difficultés principales dans la réalisation d'une telle étude est liée à la période radioactive très courte du Ga. vec 13 jours de demi-vie, la décroissance radioactive durant la mesure est à prendre en compte et un calcul de correction de ce phénomène est à réaliser avec rigueur sur chacun des spectres enregistrés. L'expression utilisée pour corriger l'évolution du comptage durant la mesure correspond à l'équation (1). t f t 0 t0 f avec f T 1 e ln t f t0 ( ln ) T (1) t0 correspond à l'activité instantanée présente à la date t0, tf-to correspond à la durée de l'acquisition en temps réel (il est égal au temps actif auquel on ajoute le temps mort de l'installation), T est la période radioactive du Ga et Ācorrespond au comptage moyen sous le pic considéré. Grâce à cette expression, tous les résultats obtenus sur les différents spectres enregistrés sont exprimés aux dates correspondant au début de la mesure de chaque spectre. 3 Détecteurs utilisés 3.1 Caractéristiques des détecteurs Les caractéristiques principales des deux détecteurs sont énumérées dans le tableau 3. Pour le détecteur de type planaire, l angle solide de détection est défini à l'aide d un collimateur de tungstène de diamètre 10 mm et d épaisseur, mm. Sa base est positionnée à 70,75 mm de la source et le détecteur étant situé à 14,5 mm du collimateur, la distance d'étalonnage obtenue est de 85,5 mm. Elle s'applique uniquement à la mesure de sources ponctuelles (diamètre maximum de 4/17

5 date : 1/11/06 6 mm). Pour des géométries de mesures différentes, il est nécessaire de réaliser un nouvel étalonnage ou d'utiliser un logiciel de calcul du rendement associé à la géométrie de mesure en partant de la géométrie d étalonnage. Pour le détecteur de type coaxial, la distance d étalonnage est fixée à 15 cm. Comme dans le cas précédent, elle s applique uniquement à la mesure de sources ponctuelles. Type Germanium planaire type N Référence LNHB Fenêtre / épaisseur Germanium coaxial type N G G1 Béryllium / 100 µm Béryllium / 500 µm Diamètre du cristal (mm) 19,5 48 Epaisseur du cristal (mm) 10 5,7 FWHM à 5,9keV (ev) FWHM à 1keV (ev) Tableau 3 : caractéristiques principales des détecteurs utilisés Les énergies gamma émises par le Ga sont comprises entre 91 kev et 888 kev. La gamme kev est très délicate pour la caractérisation du rendement de détection des spectromètres gamma. Elle correspond à une zone d inflexion des courbes de rendement souvent mal définies. fin de minimiser l influence de ce phénomène, deux types de détecteurs ont été utilisés. Le premier, doté d un cristal de type planaire, favorise l étude des énergies comprises entre 5 kev et 1 kev avec une largeur à mi-hauteur des pics (résolution - FWHM) optimisée. Le second, de géométrie coaxiale, permet l étude des énergies comprises entre 13 kev et MeV. Du fait de son volume de détection plus important, il présente une inflexion de sa courbe de rendement à 100 kev moins importante que le premier détecteur. Par contre la séparation des deux pics à 91 et 93 kev est rendue plus délicate du fait de sa plus "mauvaise" résolution (voir tableau 3). La comparaison croisée des résultats obtenus avec les deux appareils permet d'augmenter la justesse des valeurs obtenues autour de 90 kev. De plus, elle offre une détermination plus précise des intensités d émission gamma dans cette région. 3. Etalonnage en rendement des détecteurs 3..1 Etalonnage du détecteur planaire Pour déterminer les intensités d'émission gamma d'un radionucléide, un paramètre important à connaître est le rendement de détection du système de mesure aux énergies considérées. Le détecteur planaire a été étalonné avec un ensemble de 8 sources ponctuelles couvrant le domaine d'énergie de 11 kev à 1 kev. Les détails des radionucléides utilisés et les valeurs de rendements obtenus expérimentalement figurent sur le tableau 4. Ces 8 radionucléides permettent d'obtenir 5 points de rendement répartis sur toute la gamme d'énergie. La courbe finale est obtenue à partir de l'ajustement d'un polynôme de degré 5 en représentation log-log suivant la fonction POLOG détaillée dans l'équation (). n ln R (E ) ai (ln E ) i () i 0 Le processus d'ajustement, basé sur l'utilisation de la méthode des moindres carrés, prend en compte l'incertitude de chaque point. L'ajustement obtenu est correct avec un résultat au test Chi égal à 0,77. Cela indique qu'il existe une bonne concordance entre les points expérimentaux et les valeurs ajustées à partir de la fonction polynomiale. La courbe de rendement obtenue pour cette gamme d'énergie est représentée sur la figure. 5/17

6 date : 1/11/06 E (kev) Rdt détaillé urdt urdt abs Nucléides 11,87 8,856E-04 1,44 1,8E-05 13,9 8,90E ,3E-05 13,93 9,680E-04 0,85 8,8E-06 14,14 9,830E-04 1,00 9,86E-06 14,41 9,61E-04 1,90 1,83E-05 15,9 1,000E-03 1,45 1,45E m 140 Ba 41 m 88 Y 57 Co 88 Y 17,51 1,06E-03 0,9 9,49E m 1,01 1,07E-03 0,84 8,98E m,103 1,13E ,10E Cd 5,07 1,146E-03 4,1 4,8E Cd 6,34 1,17E-03 0,85 9,59E m 9,96 1,179E-03,1,61E Ba 30,85 1,16E-03 0,78 9,10E-06 3,06 1,164E-03 1,50 1,75E-05 35,6 1,178E-03 0,79 9,7E-06 36,63 1,173E-03 1,88,1E-05 39,91 1,178E-03 0,75 8,84E-06 45,73 1,185E-03 0,76 9,01E-06 53,16 1,19E-03 0,8 9,83E-06 59,54 1,01E-03 0,75 8,98E-06 79,61 1,174E-03 1,96,30E-05 Ba 137 Ba 137 Ba 41 m Ba Ba 80,9 1,17E-03 0,61 7,19E ,149E-03 1,90,19E Cd 11,8 8,80E-04 0,41 E-06 1,06 8,766E-04,80E-06 Tableau 4 : Rendement du détecteur planaire pour une distance sourcedétecteur de 8,5 cm 57 Co 1.3E-03 1.E-03 Rdt 1.1E E E E-04 41m 140Ba 88Y 57Co 109Cd Ba 137 Lissage 11-1 kev 7.0E Energies kev Figure : Courbe de rendement du détecteur planaire pour une distance (source-détecteur) de 8,5mm et doté d un collimateur en W de diamètre 10 mm 6/17

7 date : 1/11/06 La figure 3 montre les résidus de l'ajustement de cette fonction polynomiale par rapport aux points expérimentaux. La fonction ainsi trouvée permet d'interpoler les valeurs de rendements inconnus. Résidu d'ajustement % Energies kev Figure 3 : Résidu de l'ajustement de la fonction polynomiale sur les points expérimentaux (11-1keV) Les valeurs calculées à partir de ce polynôme pour les énergies à 91,3 kev et 93,3 kev sont : Energies kev Rendements G drdt % 91,7 1, ,7 93,31 1, ,7 Tableau 5 : Rendements du détecteur planaire pour les raies à 91 et 93 kev 3.. Etalonnage du détecteur coaxial La détermination de la réponse en rendement du détecteur coaxial a été réalisée aux basses énergies avec un ensemble de 6 sources ponctuelles couvrant le domaine d'énergies de 11 kev à 1 kev ainsi qu aux hautes énergies avec un ensemble de 15 sources ponctuelles couvrant la gamme de 1 kev à 1836 kev. fin que l ensemble des rendements obtenus sur ces deux gammes d'énergies ne soit pas ajusté avec un polynôme de degré trop élevé, deux lissages ont été effectués séparément : le premier entre 11 et 1 kev et le second de 1 à 1836 kev. La zone de recouvrement a été fixée dans la région autour de 10 kev. Les détails des radionucléides utilisés et des valeurs de rendements obtenus figurent sur les tableaux 6 et 7. La courbe de rendement établie suite aux deux lissages est représentée sur la figure 4. Ces 15 radionucléides permettent d'obtenir 79 points d'étalonnage répartis sur toute la gamme d'énergie. La courbe finale est obtenue en basses énergies (inférieures à 11 kev) à partir de l'ajustement d'un polynôme de degré 5 toujours en représentation log-log du type POLOG et prenant en compte l'incertitude de chaque point. Pour les hautes énergies (supérieures à 11 kev), l ajustement s effectue à l aide d un polynôme de degré 4. Les résultats des ajustements en basses et hautes énergies sont correctes avec un résultat au test Chi respectivement égal à 0,86 et 0,94. 7/17

8 E (kev) 13,93 14,41 17,51 1,01,10 5,10 6,34 30,80 33,30 35,10 38,00 53,16 59,54 80,90 88,03 11,80 1,06 Lissage 13-1keV Rdt urdt % urdt abs détaillé 7,640E-03 0,86 6,570E-05 8,010E-03 0,95 7,610E-05 8,459E-03 0,85 7,190E-05 8,733E-03 1,01 8,80E-05 8,851E-03 1,5 1,345E-04 9,183E-03 1, 1,534E-04 8,876E-03 1,01 8,965E-05 9,01E-03 0,8 7,10E-05 9,179E-03,4,03E-04 9,171E-03 0,8 7,337E-05 9,663E-03 3,8 3,E-04 9,75E-03 0,9 8,777E-05 9,7E-03 0,75 7,9E-05 9,584E-03 0,6 5,750E-05 9,533E-03 1,9 1,811E-04 8,76E-03 0,63 5,50E-05 8,775E-03,633E-05 date : 1/11/06 Nucléides 41 m Co 41 m 41 m 109 Cd 109 Cd 41 m Ba 139 Ce Ba 139 Ce Ba 41 m Ba 109 Cd 57 Co 57 Tableau 6 : Rendements basses énergies du détecteur G1 pour une distance source-détecteur de 15cm Lissage keV E (kev) 11,78 1,06 136,47 165,86 171,8 05,79 44,70 45,35 76,40 95,96 30,85 308,46 316,51 344,8 356,01 383,85 411,35 443,97 446,81 468,07 475,34 484,58 563,3 569,3 588,58 604,41 604,69 61, ,76 661,66 Rdt détaillé 8,76E-03 8,775E-03 8,98E-03 7,495E-03 7,18E-03 6,06E-03 5,81E-03 5,70E-03 4,686E-03 4,336E-03 4,47E-03 4,168E-03 4,038E-03 3,7E-03 3,578E-03 3,98E-03 3,050E-03,814E-03,815E-03,656E-03,599E-03,563E-03,195E-03,184E-03,096E-03,045E-03,053E-03,0E-03,005E-03 1,90E-03 1,890E-03 urdt % 0,63 1,4 5 0,49 1,31 0, ,61 0,6 0,6 0,6 0,4 1 0,6 0,86 0,66 1,1 0,61 1,51 0,9 0,47 0,4 0,68 0,64 0,6 1,57 1,1 1 0,4 urdt abs 5,50E-05,633E-05 1,16E-04,63E-05 3,097E-05 8,130E-05 3,37E-05 1,94E-05,858E-05,60E-05,548E-05,584E-05 1,696E-05 1,875E-05 1,789E-05 1,979E-05,63E-05 1,857E-05 3,097E-05 1,60E-05 3,94E-05,307E-05 1,03E-05 9,173E-06 1,45E-05 1,309E-05 5,338E-06 3,175E-05,46E-05 5,896E-06 7,938E-06 Nucléides Co 57 Co 139 Ce 111 In In Ba 19 Ba Ba Ba E (kev) 7,6 687,01 688,6 706,68 744,8 763,94 778,90 795,84 801,93 818,03 834,84 8,38 884,68 898,04 937,49 964, , ,41 111, ,55 11, ,95, , , , , ,04 156,9 1836,05 Rdt détaillé 1,869E-03 1,855E-03 1,817E-03 1,75E-03 1,710E-03 1,646E-03 1,605E-03 1,580E-03 1,571E-03 1,547E-03 1,513E-03 1,457E-03 1,44E-03 1,41E-03 1,368E-03 1,33E-03 1,41E-03 1,190E-03 1,166E-03 1,165E-03 1,11E-03 1,10E-03 1,08E-03 1,001E-03 9,7E-04 9,747E-04 9,396E-04 9,15E-04 8,997E-04 8,68E-04 7,314E-04 urdt % urdt abs 1,06 0,77, 0,75 1,43 0,47 9 0,6 6 0,7 0,43 0,73 0,46 0,46 0, ,48 0,77 1, ,9 8 1,3 0,4 1,981E-05 1,48E-05 3,997E-05 1,314E-05,445E-05 7,736E-06 6,60E-06 4,108E-06 5,656E-06 1,114E-05 6,506E-06 1,064E-05 7,10E-06 7,105E-06 6,93E-06 6,086E-06 8,935E-06 6,307E-06 6,96E-06 5,59E-06 8,63E-06 3,360E-06 1,104E-05 3,03E-06 5,709E-06 4,971E-06 4,980E-06 8,395E-06 5,18E-06 1,19E-05 3,07E-06 Nucléides 54 Mn 88 Y 65 Zn 60 Co 60 Co 88 Y Tableau 7 : Rendements hautes énergies du détecteur G1 pour une distance source-détecteur de 15cm 8/17

9 date : 1/11/06 1.E-0 41m 57Co 109Cd Rdt Ba 139Ce 111In 19 1.E Mn 88Y 65Zn 60Co Lissage 13-1 kev 1.E Energies kev 1000 Lissage kev Figure 4 : Courbe de rendement du détecteur G1 pour une distance (source-détecteur) de 15cm 4.0 Résidus d'ajustement % Energies kev Figure 5 : Résidu de l'ajustement des fonctions polynomiales sur les points expérimentaux : 11-1keV et keV La figure 4 montre les résidus de l'ajustement de ces fonctions polynomiales sur les points expérimentaux. Les fonctions ainsi trouvées permettent d'interpoler les valeurs de rendements inconnus. Les rendements utiles pour l'étude du Ga et calculés à partir des deux fonctions polynomiales ajustées sont donnés dans le tableau 8. Energies kev Rendements G1-3 drdt % 91,7 9, ,8 93,31 9, , ,6 6, ,9 6, , 4, ,5 3, ,, ,1 1, ,4 1, ,7 1, Tableau 8 : Rendements du détecteur coaxial pour les raies 91 kev à 888 kev 9/17

10 4 date : 1/11/06 Sources utilisées pour la mesure du Ga 4.1 ctivité massique de la solution mère L'objet de cette étude étant la mesure des intensités d'émission des raies gamma du Ga ainsi que la détermination de son schéma de désintégration, l activité massique de la solution mère utilisée pour calculer l'activité de chaque source est celle obtenue à partir des mesures réalisées par coïncidences 4. Il est important de noter que cette méthode de mesure est totalement indépendante du schéma de désintégration. L activité massique est de 919 kbq/g à 0,6 % près. La date de référence choisie est le : 18/10/005 à 1h TU. 4. Caractéristiques des sources fin de répondre au mieux aux besoins de la spectrométrie gamma, une série de 6 sources a été fabriquée. Les caractéristiques principales de ces sources sont décrites ci-dessous Géométrie Le protocole de fabrication des sources est très classique. Chaque source est constituée d'un dépôt d'une goutte de solution radioactive sur un film de mylar très fin. L'épaisseur du film utilisé dans le cadre de cet exercice, est égale à 6 µm et permet de négliger l atténuation du support par rapport aux énergies étudiées. près séchage de la goutte à l'air ambiant, le dépôt obtenu est "sandwiché" entre le mylar précédemment utilisé et un film plastique autocollant translucide. Cela permet de sceller la source pour qu'elle soit facilement manipulable sans risque de contamination. Lors de la mesure, c'est la face présentant le film mylar qui est orient ée vers le détecteur. L'autre face comportant le film plastique autocollant présente une absorption du rayonnement trop importante pour être utilisée. L'ensemble (mylar + dépôt radioactif + film plastique autocollant) est ensuite découpé puis placé dans des bagues support-de-source en plastique d'un diamètre de 38 mm. fin de respecter les géométries d'étalonnage des détecteurs, chaque bague porte-source doit placer le dépôt radioactif à une hauteur de 1,85 mm par rapport à sa base. Pour vérifier cette cote, chaque ensemble (bague source + films sandwich + dépôt) est mesuré avec un microscope permettant de connaître précisément cette distance. Le schéma de la figure 6 représente un schéma en coupe d'un ensemble (bague source + films sandwich+dépôt). Le tableau 9 fournit les valeurs du décalage vertical de chaque source par rapport à la position de référence correspondant à 1,85 mm. Bague supérieure Film plastique autocollant Dépôt radioactif Film mylar 1µm Bague inférieure 1.85 mm Base du support Vers détecteur Figure 6 : Vue en coupe d'une source classiquement utilisée en spectrométrie gamma 10/17

11 date : 1/11/06 Référence source Décalage vertical (mm) -0,8-0, ,7 Tableau 9 : Valeurs des décalages verticaux des supports de chaque source Pour certaines chaînes de mesure non dotées d un système précis de positionnement (G, G6, GeHP4 et tous les détecteurs X), ce décalage vertical doit être pris en compte lors du dépouillement des mesures. Dans le cadre de cet exercice, le détecteur de type coaxial est muni d un banc optique permettant de placer le dépôt radioactif à la position exacte d'étalonnage. Le détecteur de type planaire ne dispose pas d un tel système, ce qui rend nécessaire la prise en compte du décalage vertical pour chacune des sources afin de déterminer un coefficient de correction géométrique. 4.. Masse fin d obtenir une activité suffisante sur chaque source et pour s affranchir d une quelconque dépendance des résultats en fonction de la masse, 6 sources sont fabriquées avec des masses se répartissant de 11,6 mg à 41,5 mg. Les activités ainsi obtenues s étendent de 11 kbq à 38 kbq. Le détail de chaque masse est fourni dans le tableau 10. Il est à noter que l'incertitude sur chaque masse est de l'ordre de 0,1 %. Référence source Masse (mg) 3, , , , ,5959 Tableau 10 : Masses des sources mesurées par spectrométrie gamma 4..3 Homogénéité en spectrométrie gamma L homogénéité des sources doit être observée afin de vérifier qu'aucun problème n'est apparu lors de leur fabrication. La figure montre l'homogénéité des comptages exprimés en coups/sec/gramme en fonction de chaque source et observée sur le pic à 08,9 kev. Surfaces cps/s/g Homogénéité des sources (E=08,9keV) N sources Figure 7 : Homogénéité des sources de Ga mesurée sur la raie à 08,95 kev On constate que pour la source n de 19,1516 mg, la mesure obtenue n est pas compatible avec les autres valeurs. La raison de ce biais n est pas expliquée. Les mesures effectuées pour cette source n ont donc pas été prises en compte pour les déterminations des intensités d émission du Ga. 11/17

12 date : 1/11/06 Pour les cinq autres sources, la dispersion observée est inférieure à 1, % et reste compatible avec les incertitudes statistiques obtenues sur ce pic (0,9 %). 5 Résultats obtenus & dépouillements 5.1 Relation pour le calcul des intensités d'émission photonique L expression générale pour calculer les intensités d émission correspond à l équation (3) : SE I ( E) Corrections T Rdt E m m 3 vec S E : Surface du pic à l'énergie E T : Temps d acquisition (sec) Rdt E : Rendement lissé du détecteur à l'énergie E m : ctivité massique de la solution mère (Bq/g) m : masse de la source (g) Corrections) : Ensemble des corrections à prendre en compte comprenant d'une manière générale : le défaut de positionnement, les coïncidences X-X X- et -, la décroissance radioactive, les pertes de comptage dues aux empilements électroniques, l'absorption dans les supports et l'auto-absorption due à la source elle-même. Dans le cas présent, les corrections d'absorption et d auto-absorption sont négligeables. Les sources sont constituées d un dépôt de solution radioactive sur un film mylar fin n'ayant pas d influence sur l absorption du rayonnement. La goutte après séchage crée un dépôt extrêmement fin qui n'offre pas de phénomène d'auto-absorption aux énergies qui nous intéressent. Comme cité précédemment, les activités utilisées sont de quelques kilos becquerel. Elles créent un taux de comptage de quelques centaines de coups par seconde ce qui permet de rendre négligeable les phénomènes liés aux empilements électroniques. Les corrections de coïncidences gamma-gamma ont été estimées pour les deux détecteurs à l'aide du logiciel ETN. Pour le détecteur planaire, il est à noter que compte tenu du faible angle solide de - détection (1,6.10 sr) les corrections appliquées sont très faibles (à peine quelques pour mille pour les plus intenses!). Pour le détecteur coaxial, les corrections calculées avoisinent quelques pour cent. L'expression (3) devient pour le cas présent l'expression simplifiée (4) : SE I ( E) C pos. Ccoïn. C déc. T Rdt E m m 4 vec : Cpos. : correction due aux défauts de positionnement Ccoïn. : correction de coïncidence - Cdéc. : correction de décroissance L incertitude type composée di(e) sur l intensité d émission est obtenue en utilisant la loi de propagation des incertitudes suivant la méthode proposée dans le GUM. Les valeurs prises en compte correspondent aux incertitudes de type liées aux termes rentrant dans l équation (4) et à l'incertitude systématique de type B liée au mode de surfaçage (0,1%). L'expression de calcul correspond à l'équation (5). us E ui ( E ) S I (E ) E urdte RdtE um m um uc pos. uccoïn. ucdéc. 0,1% (5) m C C C pos. coïn. déc. 1/17

13 date : 1/11/06 Le tableau 11 dresse un bilan des incertitudes types rencontrées pour les mesures des intensités d'émission gamma du Ga. Origine Incertitude relative (k=1) use/s E (statistique) 0, % à 5 % suivant les pics urdt/rdt 0,8 % à % suivant le détecteur et l'énergie considérée um/ m 0,6 % um/m 0,1 % ucpos. /Cpos. 0,1 % uccoïn./ccoïn. 0,1 % max. ucdéc. /Cdéc. négligeable Modèle de surfaçage 0,1 % Tableau 11 : Bilan du calcul d'incertitude pour les intensités d'émission photonique 5. Méthode de mesure et de dépouillement En raison de la période courte du Ga, seules sources (références : et 40049) ont pu être mesurées sur le détecteur de type planaire. Elles ont été placées sur le support de source situé à 8,5 mm de la fenêtre de béryllium et du fait de l'absence d'un système optique de positionnement, l excentricité verticale de ces deux sources a donc été prise en compte dans la suite du traitement. La précision absolue sur la distance de mesure utilisée est meilleure que 0,05 mm, ce qui représente une incertitude relative sur le positionnement inférieure à 0,1 %. Pour le détecteur coaxial, les cinq sources homogènes ont été mesurées en prenant soin de bien les positionner avec le banc optique. La précision absolue obtenue sur la distance de mesure est meilleure que 0,05 mm, ce qui représente une incertitude relative sur le positionnement inférieure à 0,1 %. Détecteur coaxial - spectre région 90 kev - Détecteur planaire - spectre région 90 kev - Coup s par canal Coups par canal Energies (kev) Energies (kev) Résidus absolus d'ajustement Résidus absolus d'ajustement 5 Coups par cana l Coups par cana l Energies (kev) Energies (kev) Figure 8 : Exemple de déconvolution du doublet kev avec COLEGRM 13/

14 date : 1/11/06 Chaque spectre alors obtenu sur les deux types de détecteurs a été traité à l'aide du logiciel de déconvolution COLEGRM. La fonction mathématique d ajustement utilisée pour modéliser chaque pic correspond à une gaussienne pure. Elle offre une déconvolution fine des pics permettant de s assurer qu'aucun phénomène parasite, caché dans les pieds du pic, ne perturbe les résultats. De plus, la séparation correcte des pics d un doublet tel que celui du 91 et 93 kev est rendue possible. Un exemple de traitement de cette région est représenté sur la figure Mesures des intensités d émission photonique Les intensités d émission obtenues à partir des mesures réalisées sur les deux détecteurs sont représentées sur les tableaux 11&1. Elles sont comparées aux données fournies par Nucléide. Energies Intensité mesurée di mesurée Intensité Nucléide di nucleide Ecart (kev) 91,7 3,156 0,9 3,07,8 93,31 38,647 0,8 37,8,4, Tableau 1 : Intensités d émission du Ga aux énergies 91 et 93 kev mesurées avec le détecteur planaire Energies Intensité mesurée ui mesurée Intensité Nucléide ui nucleide Ecart (kev) 91,7 3,111 0,9 3,07 1,4 93,31 38,614 0,9 37,8,4, 184,58 1,13 0,9 1,1 08,95,396,37 1,1 300, 16,74 16,8-0,4 393,53 4,64 4,66-0,4 494,17 0,0657 5,1 0,0685 3,9-4,1 703,11 non mesurée - 0,0111 5,4-794,38 0,0565 4,3 0,05 4,6 8,6 887,69 0,,3 0,147 3,5 Tableau 13 : Intensités d émission du Ga aux énergies 91 à 888 kev mesurées avec le détecteur coaxial Les résultats obtenus avec le détecteur planaire sont compatibles avec les données fournies par Nucléide. De plus les incertitudes sont améliorées en moyenne d un facteur 3 à 4. Les résultats obtenus avec le détecteur coaxial sont compatibles avec les données fournies par Nucléide et diminuent fortement les incertitudes jusqu à 393 kev. u-dessus de cette énergie, les intensités d émission sont assez faibles et un défaut de statistiques sur les spectres étudiés ne permet pas d abaisser les incertitudes déjà fournies par Nucléide. Les résultats aux énergies à 91 et 93 kev sont également très compatibles avec ceux du détecteur planaire. Des écarts respectifs de 1,4 % et 0,1 % sont observés. Une moyenne pondérée de ces résultats a été utilisée pour établir les valeurs définitives à ces deux énergies. L intensité d émission à 703 kev n a pas pu être mesurée en raison d'un défaut de statistique sur les spectres mesurés. Cette valeur n est cependant pas indispensable étant donné la faible intensité d émission annoncée par Nucléide, elle n aura donc quasiment pas d influence sur l équilibre du schéma de désintégration. L incertitude prépondérante dans la détermination de l incertitude type composée sur l intensité d émission à 91 kev et 93 kev et pour les deux détecteurs, correspond au rendement (0,7 % à 0,8 %). De 185 kev à 394 kev, les deux termes prépondérants sont liés aux incertitudes relatives sur le rendement (%) du détecteur planaire et sur la surface des pics (0,%). u-dessus de 394 kev, les intensités d émission sont assez faibles. Cela se traduit par un manque de statistique sur les différents pics à étudier. L incertitude relative sur la surface atteint % à 5 % et devient le terme prépondérant dans le calcul de l incertitude type composée. 14/17

15 5.4 date : 1/11/06 Détermination du schéma de désintégration du Ga Calcul des probabilités de transition La détermination des probabilités de transition est obtenue en réalisant pour chaque énergie considérée le produit des intensités d émission mesurées précédemment avec le facteur (1+αt). Les coefficients t correspondent aux coefficients de conversion interne des différentes transitions gamma. Les valeurs utilisées correspondent aux valeurs recommandées dans Nucléide. Les résultats sont représentés sur le tableau 13 et sont comparés à titre indicatif aux données fournies par NUCLEIDE. Intensités d émission mesurées uim αt uαt Probabilités de transition calculées upm Probabilités de transition Nucléide upnu cl Ecart Initial/Final Énergie (kev) /1 91,7 3, 0,7 0,083,06 3,393 0,7 3,3 1/0 93,31 38,63 0,6 0,859 0,0 71,8 0,4 7,4 /0 184,58 1,13 0,018 3,93 1,50 1,3 3,3 1 3/ 08,95,396 0,009 1,98,418,39 1 3/1 300, 16,74 0,004 4,5 16,81 16,9-0,6 3/0 393,53 4,64 0,00,05 4,65 4, -0,4 4/3 494,17 0,0657 5,1 0, ,0658 5,1-4 4/ 703,11 4/1 794,39 0,0565 4,3 0,0005 1,88 0,0565 4/0 887,69 0,,3 0, ,11 0, Niveaux 0,069 3,9 0,0111 5,4 4,3 0,05 4,6 9 4,3 0,147 4 Tableau 14 : Données nucléaires mesurées et calculées des intensités d émission et probabilités de transition du Ga Les probabilités de transition mesurées sont compatibles avec celles présentées par Nucléide avec des incertitudes améliorées d un facteur 6 pour les plus intenses Calcul des probabilités de désintégration par capture électronique ε Les valeurs des probabilités de désintégration par capture électronique résultent de l équilibre s établissant entre toutes les probabilités (transition gamma et capture électronique) qui arrivent sur un niveau d'énergie et toutes les probabilités (transition gamma) qui en partent. Prenons l'exemple du calcul nécessaire pour déterminer 4. En observant le schéma représenté sur la figure 9, l'équilibre de la branche conduit à écrire l'équation (6) : 4 93,3 794,4 300, 91, 3 (6) Il en va de même pour toutes les autres branches et toutes les probabilités de désintégration par capture électronique peuvent être calculées successivement. La valeur ε5 est obtenue en considérant que la somme des différents est égale à 100 %. Les résultats obtenus sont représentés sur le tableau 15. Ils sont comparés à titre indicatif aux données fournies par NUCLEIDE. Niveaux Initial/Final Énergies (kev) ε 0/4 0/3 0/ 0/1 0/0 11, ,9 907,6 100 ε1 ε ε3 ε4 ε5 Probabilités calculées 0,745 3,81,48 51,56 1,88 upc Probabilités nucl. upnucl Ecart,0 0,4 0,6 16,3 0,79 3,8, 50,1,,5 3, 55,6-1,4 0,04 1, Tableau 15 : Valeurs calculées des probabilités de désintégration par capture électronique du Ga 15/17

16 date : 1/11/06 Figure 9 : Schéma de désintégration du Ga Ces résultats calculés sont compatibles avec les données fournies par Nucléide. Ils montrent l existence d une désintégration par capture électronique vers le niveau fondamental (ε5). La valeur obtenue est deux fois plus faible que celle annoncée par Nucléide mais les deux valeurs restent toute fois compatibles. Il convient d ajouter que la précision sur cette donnée est améliorée d un facteur 3. 6 Conclusion Le premier résultat de cette étude est la confirmation du schéma de désintégration du Ga du fait de la compatibilité des données mesurées par spectrométrie gamma avec celles fournies par Nucléide. Les valeurs calculées qui en découlent (probabilités de transition gamma et de captures électroniques) et définissant le schéma de désintégration du Ga confirment la présence d une désintégration par capture électronique vers le niveau fondamental ( 5 ). Ce travail aura également conduit à une importante amélioration des incertitudes (facteur 3 à 6) des données nucléaires et donc à une meilleure précision quant à l utilisation ultérieure de ces données. Les conséquences générées par ce nouveau jeu de données sur la mesure d activité du Ga par chambre d ionisation et par cristal puits ont été étudiées. Pour le cas de la mesure par chambre d ionisation, la réponse expérimentale de la chambre est comparée à la réponse obtenue par simulation. Cette simulation étant calculée à l aide du code de Monté Carlo Pénélope appliqué au schéma de désintégration du radionucléide, l emploi des intensités d émission mesurées au cours de cette étude a permis d améliorer d une part l incertitude de manière conséquente sur le rapport des réponses simulées et expérimentales (l incertitude initiale de 1,6 % a été réduite à 0,4 %) et d autre part de réduire l écart entre la réponse expérimentale et la réponse de la chambre obtenue par simulation (amélioration plus modeste mais significative de 0, %). Concernant la mesure par cristal puits 4, la détermination du rendement de détection est dépendante du schéma de désintégration du radionucléide mesuré. Le calcul du rendement de détection, à partir des données nucléaires précédemment déterminées, conduit à une valeur d activité diminuant de 1, % de celle initialement obtenue à partir des données fournies par Nucléide. Ces données permettent également d améliorer l incertitude sur l activité d un facteur 4. insi, les deux valeurs d activité de la solution de Ga mesurées par les méthodes du cristal puits 4 et des coïncidences 4, qui initialement différaient de 1,7 %, sont désormais compatibles. Ces derniers résultats feront l objet d une prochaine publication dans laquelle figureront de manière plus précise toutes les améliorations apportées par ce jeu de données sur ces deux méthodes. 16/17

17 date : 1/11/06 Références : [1]. Simpson, B.R.S., Ntsoane, T.P., 000. Decay scheme of Ga. ppl. Radiat. Isot. 5, []. Table de radionucléides ISBN (Vol.1) 0/005, ( Evaluation faite par V.P. Chechev et N.K. Kuzmenko, K.R.I., 03/004. [3]. Ruellan, Lépy, Etcheverry, Plagnard, Morel, new spectra processing code applied to the analysis of 35 U and 38 U in the kev energy range. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. 369, /17