PROJET NanoMott : Transition résistive induite par pulses électriques dans des isolants de Mott : mécanisme et contrôle à l échelle nanométrique.

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1 PROJET NanoMott : Transition résistive induite par pulses électriques dans des isolants de Mott : mécanisme et contrôle à l échelle nanométrique. L. Cario, 1 E. Janod, 1 B. Corraze, 1 V. Ta Phuoc, 2 M. Rozenberg, 3 T. Cren, 4 and D. Roditchev 4 1 Institut des Materiaux Jean Rouxel (IMN), CNRS, Université de Nantes 2 GREMAN, CNRS, Université F. Rabelais, Tours 3 Laboratoire de Physique des Solides, CNRS, Université Paris Sud, Orsay 4 Institut des Nanosciences de Paris, Université Pierre et Marie Curie, Paris Journées Nationales Nanosciences et Nanotechnologies 2012

2 Qui succédera aux mémoires Flash? Mémoires Flash : progrès fantastiques "1" "0" Source Grille de contrôle Grille flottante Drain mais limites bientôt atteintes!

3 Les candidats pour succéder aux Flash Magnetic RAM (MRAM)? mécanisme TMR Phase-Change RAM (PCRAM)? transition de phase entre états amorphe (R haut ) cristallin (R bas ) mécanisme thermique «1» «0» Resistive RAM? mécanisme? "1" "0" "1" R haut R bas ~µs

4 Les composés isolants de Mott AM 4 X 8 Structure spinelle lacunaire : 2.96 Å Clusters Tetrahedriques (GaV 4 S 8 ) 3.98 Å SG F-43m A = Ga, Ge M = V, Nb, Ta X = S, Se Ben Yaich, H.; Jegaden, J. C.; Potel, M.; Sergent, M.; Rastogi, A. K.;Tournier, R. J. Less-Common Met. 1984, 102, 9. Orbitales Moleculaires Energie UHB LHB E F U DOS Gap ~ 0.25 ev AM 4 X 8 : Isolants de Mott à faibles E g Pocha, R. et al., J. Am. Chem. Soc. 127, 8732 (2005)

5 ANR NV-CER ( ) : Transitions résistives dans les AM 4 X 8 GaTa 4 Se 8 GaV 4 S 8 à 90 K GaV 4 S 8 à 300 K «0» R/R = 500 % 50 ns «1» 25 % 10 µs R échantillon (Ω) mesure 2 points 300 µm Transition résistive REVERSIBLE Cyclage à l ambiante Temps (µs) Transition résistive non-volatile rapide (t < 100 ns) C. Vaju et al. Advanced Materials 20, 2760 (2008) AM 4 X 8 = Candidats pour mémoires RRAM L. Cario et al. Brevet CNRS-Université de Nantes PCT/EP2008/052968

6 Le projet NanoMott ( ) : Objectifs Explorer et comprendre les composés AM 4 X 8 Comprendre et modéliser la transition résistive Contrôler la transition résistive à l échelle Nanométrique

7 Comprendre les AM 4 X 8 : étude sous pression Isolant de Mott E(eV) W UHB LHB U DOS E F GaTa 4 Se 8 Pression Métal Corrélé E(eV) σ(ω) σ(ω) E F W DOS Abd-Elmeguid et al., Phys. Rev. Lett. 93, (2004) R. Pocha et al., J. Am. Chem. Soc. 127, 8732 (2005) Collaboration Vinh Ta Phuoc Vinh Ta Phuoc et al. soumis (2012) Première preuve expérimentale de l état isolant de Mott

8 Comprendre les AM 4 X 8 : étude sous pression T (K) Isolant de Mott Transition Insolant-Métal Métal Etablissement du diagramme : DRX sous pression (ESRF) : contraction du réseau à la transition supraconducteur Pression (GPa) Mise en place d une manip de mesure de Résistivité sous pression (+ coll. C. Acha Buenos Aires) + Etude par dopage : propriétés remarquables (1/2 métal Ferro, CMR) proches de la TMI E. Dorolti et al. JACS 132, 5704 (2010); E. Janod et al. soumis (2012)

9 Comprendre la transition résistive Transition Résistive Non-Volatile Métal V t V Isolant t t delay V R avant Pas de Transition t R après Transition Résistive Volatile

10 Phénomène déclenché par le champ électrique V PULSES Etat "conducteur" Champ seuil! GaTa 4 Se 8 Etat isolant Effet de champ électrique! L. Cario et al., Adv. Mater. 22, 5193 (2010)

11 Modéliser la transition résistive volatile: effet joule? P. Stoliar et al., to be submitted (2012)

12 Modéliser la transition résistive Données expérimentales impossibles à modéliser avec modèle effet Joule Compréhension du mécanisme V. Guiot et al., soumis (2012) Généralisation à de nouveaux composés Nouveau modèle de la transition Brevet (2012) L. cario et al., En préparation (2012) P. Stoliar et al., En préparation (2012)

13 Transition résistive non-volatile : Séparation de phases électroniques Etude STM de GaTa 4 Se 8 D. Roditchev, T. Cren, V. Dubost INSP-Paris Avant pulse électrique 500nm 500nm Après pulse électrique 50nm 100 nm Height [nm] 0,10 0,05 0,00 100nm Lateral Position [nm ] C. Vaju, et al. Advanced Materials 20, 2760 (2008) Séparation de phase électronique

14 Contrôler la transition résistive à l échelle nanométrique STS study Super Insulating Metal Rampes de voltage successives V. Dubost et al. Submitted 2012 (ArXiv: ) Transition isolant métal réversible à l échelle nano!

15 Application des pulses avec la pointe STM : Couplage électro-mécanique Pulses appliqués par la pointe STM Nano-écriture : 1 Tdots /cm²! gonflement de la surface induit par le pulse électrique Effet electrostrictif gigantesque V. Dubost et al. Advanced Functional Materials (2009)

16 Comprendre la transition resistive dans les AM 4 X 8 Nouvelle transition résistive reliée à une transition de Mott T (K) Champ électrique Transition insulator-metal Mott insulator metal superconductor P (GPa) supraconductivité granulaire!

17 Contrôler la transition à l échelle Nanométrique Nouvelle Transition Résistive T (K) Champ Electrique Vers une Mott-RAM? Collaboration STMicroelectronics Transition insulator-metal Mott insulator metal premier dispositif RRAM superconductor P (GPa) Film mince de GaV 4 S 8 Métal

18 Structure MIM (Métal/Isolant/Métal) Au MIM, électrodes 2 2 µm² GaV 4 S 8 Au SiO 2 Si Substrat LETI: V. Jousseaume SiO 2 Si R (Ohm) R / R low % Observation TEM IMN (P. Moreau) Au Pt Au GaV 4 S time E. Souchier, Brevet, PCT/EP2010/ E.Souchier et al. IEEE (2009); E.Souchier et al. Phys. Stat. Solidi RRL 5, (2011); J. Tranchant et al. Thin Solid Film accepted (2012).

19 Conclusion Transition résistive dans les AM 4 X 8 Comprendre les AM 4 X 8 Contrôler à l échelle Nano Comprendre et modéliser σ(ω) T (K) Transition insulator-metal 300 R / R low % Mott insulator metal superconductor R (Ohm) Mott Memory time 2011, Emerging Research Devices ANR Mott-RAM ( ) Brevet (2012)

20 Remerciements ICR Rennes S. Cordier, M. Potel, C. Perrin, M.G. Viry Rennes Nantes Paris Orsay Tours V. Dubost, F. Debontridder, T. Cren, D. Roditchev M. Rozenberg, P. Stoliar V. Guiot, C.Vaju, E. Souchier, J. Martial S. Salmon, J. Tranchant, Cluj University E. Dorolti, V. Pop P. Moreau, L. Lajaunie, M.P. Besland, B. Corraze, E. Janod, L. Cario Financial support: V. Ta Phuoc, M. Chligui NC St. Univ. H. Koo, E. Kan, M. Whangbo ANR NV-CER ( ) ANR NanoMott ( ) ANR Mott-RAM ( )