Approche expérimentale et numérique des instabilités de déplacement d un DNAPL en milieu poreux saturé à l échelle de Darcy

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1 Approche expérmentale et numérque des nstabltés de déplacement d un DNAPL en mleu poreux saturé à l échelle de Darcy K. NSIR a,b, G. SCHÄFER a,b, O. RAZAKARISOA a,b, R. TOUSSAINT c, J. SCHMITTBUHL c a. Insttut de Mécanque des Fludes et des Soldes (IMFS), rue Boussngault, STRASBOURG b. Laboratore d Hydrologe et de Géochme de Strasbourg (LHyGeS), UMR 7517, CNRS Unversté de Strasbourg (UdS), 1 rue Blessg, STRASBOURG Cedex. c. Insttut de Physque du Globe de Strasbourg (IPGS), UMR 7516, CNRS Unversté de Strasbourg, 5 Rue René Descartes, STRASBOURG Cedex. Résumé : L étude porte sur une quantfcaton des nstabltés de déplacement d un DNAPL (Dense Non Aqueous Phase Lqud) en mleu poreux homogène et saturé en eau. L approche expérmentale repose sur la mesure des vtesses d arrvée du DNAPL dans une colonne de laboratore à dfférents ponts d une secton de contrôle au moyen des fbres optques et sur la cartographe n stu des saturatons locales en DNAPL. La smulaton numérque du processus de dranage (eau/dnapl) est abordée par une approche de type réseau des pores et capllares. Abstract : Ths study s focussng on the quantfcaton of the nstablty of DNAPL (Dense Non Aqueous phase Lqud) dsplacement n homogenous and water saturated porous meda. The expermental approach s based on both the measurement of the velocty of DNAPL arrval n a laboratory column at dfferent ponts of a control secton by means of optc fbres and on the n stu mappng of local DNAPL saturatons. The dranage process s numercally smulated by a network model of bodes and throats. Mots clefs: déplacement, nstablté, DNAPL, mleu poreux, réseau dscret, fbres optques 1 Matérels et méthodes Les expérences ont été condutes sur une colonne de laboratore afn de quantfer les nstabltés d un front de déplacement gravtare d eau par un DNAPL. Des capteurs à fbres optques ont été ms au pont pour mesurer la vtesse d arrvée de DNAPL à dfférents emplacements d une secton de contrôle du dspostf expérmental. L approche mathématque retenue est basée sur une représentaton du mleu poreux comme un ensemble de pores et de capllares de formes géométrques smples. La résoluton des équatons d écoulement permet de détermner les saturatons en DNAPL ans que les pressons lors du déplacement. 1.1 Capteurs à fbre optque Une fbre optque est consttuée de couches, le cœur et la gane, avec des ndces de réfracton dfférents. De ce fat, l y a des réflexons totales qu retennent la lumère dans la fbre. Lorsqu on enlève la gane, la proprété de condure la lumère, dépendra de l ndce de réfracton du mleu qu entoure le cœur. Ce type d nterventon sur la fbre crée une zone sensble qu permet la détecton d un DNAPL dans un mleu poreux saturé en eau due à la dfférence des ndces de réfracton entre l eau (n eau = 1.33) et le DNAPL (n DNAPL = 1.46). A l extrémté de la zone sensble, un mror est ms en place pour réfléchr la lumère condute dans la fbre. La quantfcaton de l atténuaton de la lumère réfléche rensegne sur la présence ou non du DNAPL. Chacun de hut capteurs à fbre optque utlsés comporte une fbre optque modfée (fbre multmodes à saut d'ndce, à gros cœur (damètre 600µm) et grande ouverture numérque 0,37), une photodode, un séparateur des fasceaux lumneux et un module de mesure de la lumère réfléche. 1

2 1. Dspostf expérmental et protocole Le dspostf expérmental est composé de deux colonnes dentques en verre (φ = 10 cm ; L = 34 cm) raccordées par une pèce jontve en acer noxydable pour la mse en place des fbres optques (fgure 1). Les zones sensbles des fbres ont été placées dans des crépnes en Téflon de fables damètres pour évter les contrantes mécanques au sen du mleu poreux et assurer le bon fonctonnement de la zone de détecton. Les dmensons des fbres et crépnes utlsées peuvent être consdérées peu perturbatrces de l écoulement. L entrée et la sorte de la colonne sont équpées de deux capteurs de presson de type PMC131 permettant la mesure de la presson relatve dans une gamme de presson entre 0 et 00 mbar. Les modules de mesure branchés aux fbres ans que les capteurs de presson sont connectés à une centrale d acquston des données (Aglent 34970A). Le mleu poreux chos est le sable HF, fourne par la socété Fredrch en Allemagne. Ce mleu a une porosté d envron 40%, une conductvté hydraulque de l ordre de 0.08 cm/s et une masse volumque apparente de 1.59 g/cm 3. Le DNAPL utlsé est le trchloréthylène (TCE). Il s agt d un composé organo-chloré mons vsqueux que l eau dont la masse volumque est de 1.46 g/cm 3. L njecton du TCE à travers l orfce d entrée de la colonne est assurée par une pompe pérstaltque fournssant un débt maxmal de 100 ml/mn. déversor aval flacon de décantaton sable grosser sable moyen crépnes fbres optques 10 cm capteur de presson pompe unté d enregstrement TCE système d njecton de la phase FIG. 1 Dspostf expérmental (cas d njecton de bas vers le haut) Deux modes de déplacement de l eau par le TCE ont été étudés: le déplacement vertcal ascendant (cas stable) et le déplacement vertcal descendant (cas nstable). Le volume du TCE njecté dans la colonne est de 1.5 ltres ; le débt pratqué dans les essas est de l ordre de 40 ml/mn. A la fn de chaque expérence, 3 échantllons de sable ont été prélevés tous les 5 cm à dfférentes postons du module supéreur du dspostf expérmental (un au centre et deux proches de la paro). Sur la secton proche de la secton du contrôle, 10 prélèvements supplémentares aux ponts qu coïncdent éventuellement avec les emplacements des zones sensbles des fbres optques ont été effectués. Les échantllons de sable ont été ensute analysés par la méthode de chromatographe en phase gazeuse pour quantfer les saturatons locales en TCE. 1.3 Modèle dscret de type réseau de pores et de capllares Géométre du réseau Le mleu poreux est représenté par un réseau trdmensonnel de pores et de capllares. Les pores sont sphérques et consttuent la porosté du mleu poreux. Les capllares sont de formes cylndrques et présentent des rayons plus fables que les pores. La talle des rayons des pores et des capllares est générée d une manère aléatore selon une lo de dstrbuton statstque [9]

3 g(x) = x/x 0 3 exp( x/x ), s x x3, s xf x (1) avec x = r - r mn, x = r moy - r mn et x 3 = r max r mn, r réfère au rayon du pore ou du capllare généré à partr de la lo de dstrbuton, r mn, r moy, r max, représentent respectvement le rayon mnmum, moyen et maxmum des pores ou des capllares. La longueur L d un capllare relant deux pores adjacents de rayon r et r j est L = L (r + r j ) où L est la dstance séparant les centres de deux pores qu est supposée constante dans le réseau Algorthmes du processus de dranage eau/dnapl La modélsaton du processus de dranage a nécessté d mplémenter des règles d nvason [4]. Les effets de la capllarté dans les pores sont néglgés et une nterface unque sur la lmte entre un pore et un capllare est prse en compte [8]. De ce fat, la tenson nterfacale joue un rôle unquement lorsque les pores adjacents sont complètement rempls par deux fludes dfférents [6]. Consdérons deux pores adjacents, l un rempl par la phase non moullante (DNAPL) et l autre par la phase moullante (eau). Lorsque la presson motrce de déplacement augmente, l nterface eau/dnapl devent nstable et une avancée rapde de l nterface a leu une fos la presson capllare franche [1]. Ce mécansme est smulé par le modèle en défnssant une presson seul nécessare pour que l nterface se déplace dans le capllare. Cette presson capllare seul P c défne comme la dfférence de presson entre les deux phases à travers l nterface est donnée par la lo de Young-Laplace [3] σ cosθ P c = () r où θ est l angle de contact, σ (N/m) correspond à la tenson nterfacale entre les fludes et r (m) est le rayon du capllare Equatons d écoulement Les fludes étant consdérés ncompressbles, l applcaton de la conservaton de la masse pour chaque pore du réseau condut à l équaton suvante : Q = 0 (3) j où Q (cm 3 /s) est le flux sortant du pore vers les pores vosns j, qu est donné par la lo de Poseulle Q = G ( ), s = z (4a) où z est la cote du pore consdéré et G est la conductance du capllare contenant une phase flude P πr 4 G =. (5) 8µ L P et P j sont les pressons dans les pores et j, r est le rayon du capllare, µ et ρ sont respectvement la vscosté et la masse volumque de la phase. La substtuton de l équaton (4) dans (3) condut à un système d équatons lnéares qu peut être reformulé sous forme matrcelle P j z j 3 Q = G ( P P j ρ L g), s z p z j (4b) Q = G ( P P j + ρ L g), s z f z j (4c) A X = B (6) où A est une matrce ayant comme termes les conductances des capllares et X correspondent aux éléments nconnus du vecteur presson. Le vecteur B content les termes connus ssus des condtons aux lmtes. La résoluton du système d équatons est effectuée par la méthode de gradent conjugué précondtonné. Les pressons calculées sont ensute utlsées pour détermner les saturatons en DNAPL dans les pores. Le pas du temps T mn chos correspond au temps mnmal nécessare pour un remplssage complet d un pore en phase non moullante. En tenant compte du champ des saturatons en DNAPL S n au pas de temps précédant, le nouveau champ des saturatons S n+1 est détermné comme sut : Q T S n n + 1 = S mn + V (7)

4 où Q est le flux global en DNAPL entrant dans le pore et V correspond au volume du pore. Résultats.1 Dstrbuton des vtesses du front de déplacement Les vtesses du front de déplacement (V) sont calculées à partr des temps d arrvée (T) du DNAPL mesurés au moyen des fbres optques, V= L/T où L correspond à la dstance de la secton d entrée au pont d observaton. La fgure montre les résultats d une analyse statstque de la dstrbuton des vtesses d arrvée du DNAPL pour les deux cas de déplacement. Les vtesses calculées sont étalées pour le cas de déplacement descendant et leur dstrbuton est plutôt non unforme. Cette forte varaton des vtesses est essentellement due aux nstabltés gravtares de déplacement. 0,006 0,004 vertcal descendant vertcal ascendant fréquence 0,00 0 0,9 1 1,1 1, 1,3 V/Vmoy FIG. Dstrbuton des vtesses d arrvée du TCE normalsés par rapport à la vtesse moyenne (V moy ) dans la secton de contrôle pour les deux cas de déplacement Compte tenu du contraste de densté et de vscosté entre les deux fludes, le TCE tend à emprunter des chemns où la résstance au déplacement est mons élevée [, 5, 7]. De ce fat, le DNAPL forme des dgtatons ben marquées qu condusent à une répartton non unforme du DNAPL dans le mleu poreux saturé. Dans le cas de déplacement ascendant, la gravté joue un rôle stablsateur dans la mgraton du DNAPL et compense le rapport défavorable de la vscosté entre les deux fludes. Le déplacement eau/tce est de type pston et par conséquent les vtesses d arrvée enregstrées sont rapprochées. Les saturatons en TCE quantfées sur la secton proche des emplacements des fbres (fgure 3) confrment ndrectement ces observatons. En effet, une saturaton de l ordre de % pourrat être une zone où le front de TCE est passé tout récemment. Cependant, les saturatons élevées, par exemple 1 à 17 %, marquent les zones de passage préférentel du TCE caractérsant des temps d arrvée précoces du DNAPL dans la secton de contrôle. FIG. 3. Temps d arrvée du DNAPL dans la secton de contrôle et saturatons en DNAPL correspondants aux emplacements des fbres optques (cas du déplacement descendant) 4

5 . Répartton des saturatons en TCE dans le mleu poreux saturé Le profl des saturatons en TCE obtenu à proxmté de la paro de la colonne présente un front abrupt dans le cas du déplacement ascendant cependant l est rréguler dans le cas de déplacement descendant (fgure 4). D autre part, les valeurs des saturatons enregstrées sont plus fables dans le cas du déplacement descendant. En effet, la saturaton maxmale en TCE ne dépasse pas 30% pour ce cas de déplacement. Les forces de gravté présentent donc une nfluence mportante sur les phénomènes de dgtatons lors de la mgraton vertcale du DNAPL dans le mleu poreux saturé. Ces forces stablsent le front avec une dstrbuton homogène du DNAPL lors du déplacement ascendant. Dans le cas nverse, le champ de saturaton devent fortement hétérogène. saturatons (%) profondeur (cm) déplacement ascendant déplacement descendant 40 FIG. 4 Profls des saturatons en TCE en foncton de la profondeur pour les deux cas de déplacement.3 Smulaton numérque des nstabltés de déplacement eau/dnapl Le modèle développé est utlsé pour smuler les deux cas de déplacement eau/tce. Afn de s approcher des condtons de l expérence, une condton de Neumann (flux mposé) a été chose sur la lmte amont. Le débt de DNAPL njecté (Q = ml/mn) est défn au nveau de chaque pore appartenant à cette secton d entrée. La lmte aval du réseau correspond à une condton de Drchlet où la presson est mantenue constante (P = 0) sur toutes les pores de cette lmte. Le réseau smulé comporte pores et ne représente pas la structure réelle du mleu poreux utlsé dans l expérmentaton. Dans ce cas test, les paramètres fctfs caractérsant la dstrbuton de la talle des pores et des capllares du réseau (R mn,r moy, R max ) sont respectvement (0.6,1.,1.8) et (0.,0.4,0.6) mm. La dstance L séparant les centres de deux pores adjacents est de 6 mm. L occupaton du réseau en TCE pour les deux cas de déplacements est llustrée dans la fgure 5. Compte tenu des résultats obtenus, nous constatons que le modèle reprodut qualtatvement les chemnements préférentels observés sur colonne de laboratore. En effet, la répartton du DNAPL obtenue pour le cas de déplacement ascendant est relatvement unforme. Le DNAPL njecté remplt la majorté des pores à dfférentes talles et dans toutes les drectons. Cependant, la répartton du DNAPL est ramfée dans le cas du déplacement descendant. La phase envahssante sut les chemns menant aux pores ayant une grande talle et aux canaux ayant une presson capllare seul mnmale. 3 Conclusons et perspectves Le dspostf expérmental tel qu l a été conçu a perms de fournr des nformatons quanttatves et précses sur les nstabltés de déplacement de dranage eau/dnapl. Les phénomènes observés ont été reproduts qualtatvement au moyen du modèle dscret développé. La prochane étape consstera à paramétrer le modèle réseau pour le mleu poreux utlsé dans l expérmentaton afn de pouvor smuler les expérences et comparer les résultats numérques et expérmentaux. Nous envsageons auss de réalser une étude smlare du processus de l mbbton couplée au processus de dranage et quantfer les saturatons résduelles en DNAPL dans les dfférents cas de déplacement (stable et nstable). 5

6 (a) (b) Z FIG. 5 Occupaton du réseau en TCE (sphères remples) pour la même séquence de déplacement (envahssement de 700 pores du réseau) pour les cas de déplacement ascendant (a) et descendant (b) Remercements Ces travaux ont reçu le souten fnancer du REseau Alsace de Laboratores en Ingénere et Scences pour l Envronnement (REALISE), du GDR «Hydrodynamque et Transferts dans les Hydrosystèmes Souterrans» et du Consel Scentfque de l Unversté Lous Pasteur de Strasbourg. Nous tenons à adresser nos sncères remercements à Messeurs Olver Cregut, IR CNRS (IPCMS), Pascal Fredmann, TCN CNRS (LhyGeS), Joseph Rapp AI CNRS (IMFS) et Glles Versn, TCS UdS (IPCMS) pour leur partcpaton actve à la mse au pont des capteurs à fbre optque et à la concepton du montage expérmental. Références [1] Ahmad A., Agueperse A. and Quntard M., Upscalng of nonwettng phase resdual transport n porous meda: A network approch, Transport n Porous Meda, 43, , 001. [] Dawson H.E. and Roberts P.V., Influence of vscous, gravtatonal, and capllary forces on DNAPL saturaton, Ground Water, 35, 61-69, [3] Dullen F.A.L., Porous meda, flud transport and pore structure, Academc, San Dego, Calforna, 199 [4] Koplk J. and Lasseter T.J., Two phase flow n random network models of porous meda, SPE, , [5] Kueper B.H. and Frnd E.O., An overvew of mmscble fngerng n porous meda, Journal of contamnant Hydrology,, , [6] Lenormand R., Zarcone C. and Sarr A., Mechansms of dsplacement of one flud by another flud n a network of capllary ducts, Journal Fluds Mechansms, 135, , [7] Løvoll G., Méheust Y., Maløy K.J., Aker E. and Schmttbuhl J., Competton of gravty, capllary and vscous forces durng dranage n a two-dmensonal porous medum, a porous scale study, Energy, 30, , 005. [8] Nordhaug H.F., Cela M. and Dahle H.K., A pore network model for calculaton of nterfacal veloctes, Advances n Water Resources, 6, , 003. [9] Sngh M. and Mohenty K., Dynamc network for dranage through three dmensonal porous materals,chemcal Engneerng Scence, 58, 1-18,

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