Étude du comportement de l hélium dans le molybdène

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1 Étude du comportement de l hélium dans le molybdène, Bernard Lavielle : CNRS-CNAB, Gradignan Christophe Viaud, Gaëlle Carlot, : CEA, Cadarache Thierry Sauvage: CNRS-CEMTHI Orléans Nathalie Moncoffre : IPN Lyon p1

2 Relâchement de 3 He dans le Mo Plaque combustible He ( C et 70bar) Réacteur à caloporteur gaz composite SiC-SiC f pastille : Φ= 11mm, h=5 mm plaque : 25 x 13 x 0,7 cm combustible Liner métallique Enjeu : intégrité de la microstructure du liner (fragilisation) p2

3 Objectifs Thèse de C. Viaud soutenance déc 2008 Étudier le comportement thermique de l hélium implanté dans un métal Modéliser les interactions entre He et lacunes qui conduisent à la formation de bulles Préciser les mécanismes de formation de bulles Déterminer les grandeurs physiques associées Confronter les prédictions du modèle à des observables expérimentales Évolution du profil d implantation au cours du recuit Quantité de gaz relâchée Caractérisation microscopique des bulles p3

4 Études Expérimentales Implantations de 3 He dans le Mo mono et polycristallin: E: 60keV à 500keV dose: à10 16 He/cm2 Analyse par micro Faisceau (NRA) à Orléans Haute fluence Profils, relâchements Analyse par TDS à Bordeaux Basses fluences relâchements Images MET à Lyon p4

5 Plateforme Interdisciplinaire pour l Analyse des GAz Rares (PIAGARA) Cibles irradiées Échantillons Terrestres : -Site de stockage profond des déchets nucléaires (eau, argiles) -Carottes glaciaires -Eaux de consommation Échantillons Extraterrestres Météorites Mars!!! Matériaux de l industrie electronucléaire (PDT, UO 2, Mo, SiC) p5

6 Spectromètres de masse Gaz rares 4 SM à secteur magnétique 1 SM TOF, RIS L ensemble est connecté, compact Ultra Vide Haute sensibilité p6

7 Four à Haute Température Analyse Doigt en Mo Enceinte sous vide refroidie par eau Élément Chauffant + TC Chauffage et analyse indépendants Petit volume T Max:1350 C (intérieur) Contrôle de la température avec 2 TC Pompage p7

8 Procédure Expérimentale Désorption thermique des gaz rares sous ultra vide Purification avec des getters chimiques Séparation Cryogénique des gaz rares (He-Ne,Ar,Kr,Xe) Calibration par spike (2 à 3%) Limites de détection: MS conventionnelle : 10 5 at(kr,xe), 10 8 at(he-ne) RIS-TOF: 10 3 at (Kr,Xe) Relâchement des gaz rares au cours du temps Isothermes Par paliers de température p8

9 Relâchements par paliers de T Paris, décembre 2008 Monocristaux 60keV Doses d implantations 2E 13, 2E 14, 2E 15 at/cm2, Hautes doses : Précipitations 40,00 35,00 30,00 25,00 20,00 Mono-2E15 Mono-2E14 Mono-2E13 Poly-2E13 total relaché 15,00 Polycristaux Implantation: 2E 13 at/cm 2 60keV T >1000 C plateau 10,00 5,00 0, T p9

10 Profils NRA Référence Recuit 1h 1600 C Très peu de variation He peu relâché Pas de diffusion vers la surface Nbre de Coups S U R F A C E La disponibilité de l He dissous est faible Canal (énergie) 800nm 0 nm Profondeur Spectres NRA réalisés sur l échantillon polycristallin implantéà at/cm² à 500 kev. En noir le spectre de référence en bleu le spectre après un recuit à 1600 C pendant une heure. p10

11 Formation de bulles Images MET de l échantillon polycristallin implanté en hélium à at/cm² à 500keV, recuit à 1600 C pendant une heure Distribution de la taille des bulles pour l échantillon polycristallin implanté en hélium à at/cm² à 500keV et recuit à 1600 C pendant une heure p11

12 Bilan NRA Implanté entre 0,07 et 0,35 %at, lors d un recuit, l hélium, tend à se «condenser» sous forme de bulles et n être présent en solution dans le volume qu à une très faible concentration. Ceci a pour conséquence de réduire significativement sa diffusion vers la surface libre. => implantations à basse fluence p12

13 Comportement du gaz suivant les conditions d implantation dans le molybdène On représente les conditions choisies, tenant compte à la fois des limites de détection et de sensibilité compétition équilibrée des deux phénomènes : relâchement et formation de bulles. p13

14 I-Relâchement de l hélium à basse fluence par TDS E[60-14] Le relâchement diminue lorsque la dose augmente Le relâchement diminue lorsque l énergie augmente (distance libre augmente) L irradiation aux ions Ar augmente le relâchement E[60-15-I] E[60-15] E[200-14] 100 : bouffée Echantillon Energie Fluence Irradiation Traitement thermique (kev) (He.cm -2 ) E[60-14] 60 1, C-100min C-180min E[200-14] 200 1, C-100min C-210min E[60-15] 60 1, C-100min C-180min E[60-15-I] 60 1, Ar (6 MeV) 1000C-100min C-180min p14

15 II-Caractéristiques des bulles Bulles visibles dans la zone d implantation Limite de résolution du MET Observation du murissement des bulles Taille augmente Concentration diminue F[60-15] (1000 C-100min) E[60-15] (1000 C-100min C-180min p15

16 Comparaison du relâchement expérimental et calculé Paris, décembre 2008 E[60-15] E[60-15-I] E[60-14] E[200-14] p16

17 Comparaison de la distribution des bulles mesurée et calculée. Rayon moyen du même ordre Dispersion plus importante faible statistique Limite de la résolution du MET p17

18 Évolution de la taille moyenne et de la concentration des bulles au cours du traitement thermique p18

19 Évolution des Concentrations des espèces dissoutes au cours du traitement thermique Bulles murissent-> concentration d He diminue Bulle -> croit en taille -> elle s enrichit en He p19

20 Conclusions TDS a permis d explorer le relâchement de l hélium dans le Mo Exploitation et l analyse des résultats Modèle du comportement de l hélium (transport-interaction) Obtenir des grandeurs intrinsèques (Énergie de formation et migration) Étude de la précipitation. =>Thèse Christophe Viaud (décembre 2008) Étude sur d autres matériaux pour le liner: W, Mo-Re p20