Diplôme d ingénieur ENSAM

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1 Mémoe de Poet de Fn d étude Dplôme d ngéneu SAM Soutenu le 7 un 000 pa : Détemnaton de l énege au ont de gans pa calculs ab nto et applcaton à un modèle Monte Calo de cossance cstallne. Taval encadé pa : M. M. Bgeelle SAM Llle M. V. J SAM Pas M. J. L. Lebun SAM Pas

2 otce du PF Année : 000 Cente de attachements du PF : SAM Llle Auteu : Goupe : Matéaux Tte : Détemnaton de l énege au ont de gans pa calculs ab nto et applcaton à un modèle Monte Calo de cossance cstallne. ncadement du PF : Maxence Bgeelle. ombe de pages : 30 ombe de éféences bblogaphques : 7 Résumé : afn d améloe les modèles exstant de cossance cstallne pa smulaton Monte Calo, nous avons pocédé à des calculs d énege de onts de gans d alumnum pa des méthodes numéques dtes ab nto utlsant le fomalsme de la mécanque quantque et mesue l nfluence de la pobablté de saut su la smulaton Monte Calo. Mots clés : Matéau, onts de gans, Monte Calo, ab nto. Accessblté de ce appot : Lbe confdentel pendant ans Date : om du sgnatae : Sgnatue :

3 Remecements Je tens à emece tout patculèement M. Maxence Bgeelle pou son encadement et sa dsponblté et MM. Remy Besson et Alexande Legs de l USTL pou leu ade péceuse. Ce stage a nécessté l achat d un matéel nfomatque conséquent, e tens donc à emece M. Alan Iost, esponsable du laboatoe matéaux de l SAM Llle. Je emece enfn Mlle velyne Dufesne et M. Dens aa pou leu amable collaboaton. 3

4 SOMMAIR CHAPITR :... 5 PRÉSTATIO T FODMTS THÉORIQUS ITRODUCTIO SIMULATIO MOT CARLO D GROSSISSMT ITRODUCTIO SIMULATIO MOT CARLO Pncpe et algothme Calcul de l énege de spn Calcul de la pobablté de changement de spn RÉSULTATS T DISCUSSIO LS MÉTHODS AB IITO ITRODUCTIO L'APPROXIMATIO D BOR-OPPHIMR LA MÉTHOD HARTR-FOCK LA FOCTIOLL D LA DSITÉ DAS L CADR D L'APPROXIMATIO LOCAL DFT-LDA Le théoème de Kohn et Hohenbeg Les équatons de Kohn et Sham PRATIQU D LA DFT COCLUSIO ITRMÉDIAIR CHAPITR :... CALCULS T SIMULATIOS.... MOYS MIS OUVR ISTALLATIO D LA STATIO D CALCUL PRÉSTATIO DU LOGICIL MÉTHOD T MOD OPÉRATOIR.... RÉSULTATS ITRMÉDIAIRS CALCUL AALYTIQU PRÉALABL RÉSULTATS L ÉRGI D ITRACTIO AU JOIT D GRAI LI TR SIMULATIO MOT CARLO T RÉALITÉ PHYSIQU RGI D U COUPL D SPI S I,S J SIMULATIOS MOT CARLO RÉSULTATS AALYS T DISCUSSIO COCLUSIO GÉÉRAL BIBLIOGRAPHI

5 CHAPITR : Pésentaton et fondements théoques. 5

6 . Intoducton. Il est désomas econnu l nfluence de la talle des gans au nveau des popétés physques et chmques des matéaux. Un gossssement des gans peut affecte de manèe non néglgeable cetanes caactéstques attendues comme σ e et Κ IC. Cette cossance cstallne peut se déoule los de dfféents contextes ecstallsaton, soldfcaton et elle fat touous nteven un pocessus dffusf. n patcule le ont de gans est le leu pvlégé de nombeux phénomènes complexes : ségégaton, pécptatons, dscontnuté dans les dectons d amantatons C est un des pncpaux défauts des sem-conducteus polycstallns applcatons aux ccuts ntégés, cellules photoélectques. On vot donc l ntéêt de cette étude vs à vs de la connassance des soldes polycstallns. La méthode de Monte Calo consste à effectue une exploaton de l espace des confguatons accessbles au système soums à des condtons themodynamques patculèes. Le stage pésenté a été effectué au laboatoe de Matéaux et Mcostuctues de l SAM Llle, concene la modélsaton de cossance cstallne applquée à de l alumnum pu. Déà ms en œuve dans sa thèse de doctoat [], pa Maxence Bgeelle, encadant ce poet, le but de l étude seat de valde les méthodes de smulatons applquées aux pocessus de dffuson. n effet, afn de péde la cossance du gan en foncton du temps, l applcaton de ces smulatons à un modèle de cossance nécesste l ntoducton des éneges au ont de gans. Ces éneges d nteacton peuvent ête étables à l ade d une appoche en mécanque quantque pa des calculs de stuctue électonque. Cependant ce type de calcul, dt ab nto, est tès loud, et son ntoducton dans un code de smulaton à l échelle atomque n est possble que pou des systèmes de pettes talles quelques dzanes d atomes. Afn de smule des systèmes plus gands atomes, on utlse, pou l énege des fomes analytques paamétées potentels empques austées su les popétés physques du matéau étudé. Dans sa thèse de doctoat M. Bgeelle [] a éalsé un pogamme de smulaton Monte Calo applqué au gossssement de gan. La pésentaton de ce pogamme monte la nécessté de connaîte l énege au ont de gans dans les phénomènes de tanspots et de dffuson aux ntefaces d un solde polycstalln. ous pésenteons ensute les pncpes des méthodes ab nto, et, enfn les calculs et les smulatons ayant été effectués.. Smulaton Monte Calo de gossssement... Intoducton. Les modèles de gossssement du gan fuent tout d abod basés su des consdéatons puement statstques et ssues de données expémentales. n 947, Beck et al. ctés pa Bgeelle [] postulèent que le damète du gan sut une lo pussance de la fome : n D = c t. 6

7 alos que Buke et Tunbull ctés pa Bgeelle [] ont péféé une lo paabolque : Q D D = c exp t. 0 RT Cette fomule n est que l expesson. en posant n = 0.5, en aoutant un teme d énege d actvaton et en consdéant que la dffuson est actvée à pat d un gan de damète moyen D 0. Apès ces coélatons empques, le peme modèle empque fut céé pa Hlbet cté pa Bgeelle [] en 965 qu obtent une cossance du ayon du gan R en foncton du temps suvant la elaton : dr dt = α où R C est le ayon moyen des gans..3 RC R Cette équaton monte que la cossance de la talle du gan est accéléée s le gan consdéé est dfféent de la moyenne. L ntégaton de cette équaton pemet d obten un coeffcent de cnétque de cossance de gans n=0.5. Abbuzzese et al. [8] ont utlsé la même fomulaton que Hlbet pou une smulaton statstque de cossance de gans à un nveau mésoscopque. Cela les amena à fae de nombeuses hypothèses su l homogénété et la stochastcté de la épatton des talles et des oentatons de gans. Ils ont obtenu des valeus allant de 0.5 à.7 pou le coeffcent n. Ben qu obtenue pa de nombeux modèles cette lo paabolque n = 0.5 est aement véfée expémentalement tableau. La vtesse de cossance est suestmée pa les modèles analytques. n effet, la bblogaphe monte qu aucune valeu expémentale n exède n = 0.5. La dffculté maeue des modèles analytques consste à ne pas pende en compte une géométe patculèe de l nteface. Matéau n Al 0.5 Fe 0.40 Pb 0.40 Sn 0.43 Tableau : Coeffcent de cossance du gan d apès Andeson et al.[]. La smulaton Monte Calo pemet également de modélse la cossance des gans. ous developpeons, dans cette pate, cette méthode, ca elle est la seule qu pemet de d ntége la géométe factale du ont de gans... Smulaton Monte Calo.... Pncpe et algothme. L algothme de Monte Calo utlsé pa Bgeelle a été poposée pa Andeson et al. [], eps pa Tkae et al. [3] et Y. Sato [4], l utlse le modèle de Potts. La stuctue des gans est modélsée à pat d une matce Z dscète fgue à deux ou tos dmensons. ous nous lmteons à l étude à deux dmensons. 7

8 Chaque élément de matce est un nombe ente S comps ente et Q, où Q epésente le nombe d état cstallogaphque et S est nommé spn à ne pas confonde avec le spn d un électon ou oentaton. Andeson et al. [3] ans que Ono et al. qualfent Q comme le nombe d oentaton cstallogaphque du gan. Bgeelle [] consdèe cette affmaton top smplste et péfèe, en analoge avec la physque quantque, postule le spn du gan comme un état dscet et donc popose d étude les ègles de tanston ves ces états dscets. Ils coespondent mplctement aux atomes dans le cas d une échelle mcoscopque et au spn moyen d un bloc d atome pou une échelle mésoscopque. Deux stes adacents de la matce, dont les spns sont dfféents, consttuent le ont de gan Fgue : Codage des gans su une matce Z dscétsée. Les numéos epésentent les spns. Ic Q = 8. Les lgnes contnues epésentent les onts de gans. Le pncpe de la méthode Monte Calo est de smule un gand nombe de fos un pocessus élémentae ayant un caactèe stochastque aléatoe. On a donc accès, en défnssant un pocessus élémentae au nveau mcoscopque, à un compotement de type macoscopque en fasant ag le pocessus élémentae su l échelle macoscopque. Dans le cas du gossssement des gans, le pocessus élémentae poposé pa Bgeelle [] peut-ête déct en sx étapes : - Chos au hasad un ste,de spn S dans la matce Z. - Calcule l énege de ce spn donnée pa l équaton Chos un aute spn S 5{[,,...Q]-{ S }}dfféent de S dans la matce. 4- Calcule l énege du ste, pou un spn égal à S. 5- Remplace S pa S en, avec la pobablté P donnée pa Répéte à Calcul de l énege de spn. Dfféents auteus [-5] popose la fomule suvante pou le calcul de l énege d un spn S, de coodonnées, dans la matce Z : = J δ.4 S 6 k = S, S k 8

9 et l énege totale du solde à deux dmensons : total de stes. = 6 = J δ avec le nombe k = S, Sk Bgeelle [] a chos un mallage hexagonal de la matce Z ce qu event dans l expesson.4 à consdée 6 pemes vosns au leu de 4 pou un mallage caé. Le chox d un tel mallage pemet d évte des sques de stagnaton de la smulaton au nveau de mnma locaux d énege. Il augmente, en effet, le nombe de confguaton de déséqulbe. Cela amène Bgeelle à modfe le modèle basé su la matce Z : S S S 4 S S 3 S 5 S 6 Les spns sont décalés de telle manèe qu l exste un espace ente deux spns consécutfs stués su la même lgne et qu l en sot de même ente deux lgnes. Cette coecton d ansotope aua pou pncpale conséquence la fome oblque des vsualsatons gaphques obtenues pa Bgeelle []. Dans ce type de calcul, l énege sea popotonnelle à la constante J et de valeu plus ou mons élevée suvant que le nombe de spn dfféent autou d un ste est mpotant. Ono et al. [9] consdèe auss un mallage hexagonal et popose un calcul d énege dfféent. Il utlse les ésultats de calculs d énege au ont de gan et la théoe des onts de coïncdence vo [0-] pou plus de détal : losqu on fat vae fgue la désoentaton θ ente les éseaux de deux gans adacents, alos, pou des valeus patculèes θ C le ont de gan peut-ête modélsé pa un «supe éseau» dt de coïncdence, où l énege au ont de gans pésente des ponts de eboussement. Il utlse la fomule suvante pou l énege d un ont de gans quelconque : gb gb csl ad { e } csl = +.5 où : gb est l énege du ont de gans ; gb est l énege d un ont de gans d oentaton aléatoe ; csl est l énege constante des onts de gans de coïncdence; d = θ/ θ C le appot ente la désoentaton ente les gans et la désoentaton pou le ont de coïncdence concené. a est un coeffcent qu augmente la localsaton des ponts de eboussement au nveau des onts de coïncdence. Il a chos : a = 3 et csl / gb =

10 nege au ont de gan, gb/ gb 0.8 csl / gb = θ en degé Fgue : specte d énege au ont de gan d apès Ono et al. [9]. Il consdèe ensute les pemes et les seconds vosns du mallage hexagonal ce qu l amène à une expesson de l énege d un ste : ste = 8 = gb, C est à pat de ces dfféentes fomulaton de l énege d un ste que les auteus [-5] et [9]détemnent les pobabltés de changement de spn...3. Calcul de la pobablté de changement de spn. La fomule de pobablté de changement la plus féquemment utlsée [-5] est celle de la méthode de Metopols détallé pa [4]: exp P = k T S >0, b.6 S <0 avec k b la constante de Boltzmann, T la tempéatue, et la dfféence d énege ente la confguaton avant le changement de spn et celle apès le changement. L expesson.5 peut s obten faclement à pat de la théoe statstque de Boltzmann. n notaton de Dac, la moyenne themque d une obsevable A est défne pa : A = T pn n A n {} n Où n epésente les états dscets ou échantllonnés de l obsevable A. Dans le cas de la matce Z, un état n est une confguaton de la matce à un pas MCS donné. Cela coespond à un ensemble canonque d états possbles, c est à de à, V, T constant, avec T la tempéatue, V le volume et le nombe de patcules. P n est une pobablté de éalsaton de l état n qu dépend de l énege n de l état n et de la tempéatue T sous la fome [9] : 0

11 exp n kbt = = p exp n n avec Z la foncton de patton de kbt Ζ exp n {} k T n b l ensemble canonque. Dans le cas d un ensemble canonque on peut auss éce [4] : H S exp kbt p = H S n exp {} n kbt Pou une tanston ente deux états successfs dans la smulaton Monte Calo : H S exp kbt p S, S = = H S H S H S H S + exp exp + exp kbt kbt kbt comme nous sommes à, V, T constant on peut éce : p S, S =.7 + exp kbt ce qu event à basse tempéatue à la fomule.6 de la méthode de metopols. Le détal de ce calcul monte la dffculté d applque l expesson c-dessus.7 ou.6 au pocessus qu nous ntéesse : une telle pobablté de changement d état ne peut tès vasemblablement s applque qu à une échelle mcoscopque saut d un atome d un ste à un aute et non à une échelle mésoscopque un ste epésentant un goupe d atomes. Pou un système mésoscopque, le teme k b T k b =.380x0-3 J/K est lagement néglgeable devant méso >> k b T. C est cette dffculté théoque qu a amené les auteus [-5] à se place à une tempéatue suffsamment basse pou le teme exponentel sot tès poche de zéo. La pobablté de changement de spn se ésume donc à : P = s <0.8 P = 0 s >0..3. Résultats et dscusson. Apès avo détemné la elaton temps éel / temps MCS, Bgeelle [] vo auss [5] applque le modèle, déct plus haut, à une matce de smulaton 000x000 pou Q = 40, afn d obten le coeffcent de cossance du gan n dans l expesson.. Il suppose, comme nous l avons pécsé plus haut, la tempéatue suffsamment basse pou que la pobablté de fanch la baèe de potentel pa agtaton themque sot nulle exp- /k b T = 0 s >0. Il pocède à téatons ou MCS. Le gossssement du gan attendu est obsevé et la valeu de 0.5 pou le coeffcent n est obtenue à pat d un cetan nombe de smulaton. Il constate donc une bonne adéquaton ente le modèle de type Monte Calo et les modèles analytques. On etouve donc la même eeu ente la smulaton et l expéence vs à vs de la lo pussance.

12 Il émet cependant de nombeuses éseves quant à la méthode de smulaton ; notamment des questons estent en suspens quant à la sgnfcaton physque des spns, de Q, leu nfluence, ans que su l utlsaton de la pate due à l agtaton de themque de la pobablté de saut.6. n effet Bgeelle [] aoute que l expesson.6 n a aucun sens physque au nveau mésoscopque. n effet le teme exp- /k b T epésente la pobablté que possède un spn de emonte la baèe de potentel pa agtaton themque. Il semble dffcle à admette qu un goupement de spns at, au même nstant, une pobablté dentque de emonte cette baèe. Il est donc nécessae de modélse mcoscopquement le phénomène pou ustfe plenement l expesson.6. Des ctques sont auss potées su la fomulaton.4, J devat ête emplacé pa un tenseu symétque J. n effet, énegétquement, la cossance cstallne se fat pa déplacement du ont de gans et suppesson de la fontèe. O, l paaît délcat d affme que le taval effectué pa déplacement du ont de gans ne penne pas en compte l oentaton cstallogaphque. Upthegove et Snot [6], ont monté que l énege au ont de gans Al-Al est maxmale pou 45 epésentaton D. Des calculs basés su la constucton de potentel de Fnns-Sncla pa Yan et al. [7] ont monté que l énege au ont de gans Al-Al est maxmale pou 45. nfn, comme nous l avons vu au..., Ono et al. [9] utlse une expesson de l énege d un ste dépendant de la désoentaton ente les gans. Il ctque la fomulaton.6 pou la pobablté de saut, l la consdèe napplcable à une échelle mésoscopque et ne consdèe lu auss que le sgne de.8. La modélsaton de Ono et al. [9] est cependant dfféente de celle dte de Potts. Il consdèe un specte contnu d énege de valeus dfféentes suvant la désoentaton des deux éseaux fgue. Il emaque que l ntoducton de ce specte d énege a pou effet de alent la cossance de gan. Il ne donne cependant pas de valeu de n expesson. coespondant. Il s agt donc mantenant, afn d améloe le modèle de Bgeelle, de détemne, de la même manèe que Ono et al. [9], les éneges à dfféents onts de gans, ans qu une fomulaton plus appopée pou la pobablté de saut pa agtaton themque. 3. Les méthodes ab nto 3.. Intoducton. On entend pa méthodes ab nto un cetan nombe de technques qu pemettent de détemne la stuctue électonque d'une assemblée d'atomes a po quelconque. Ces technques touvent un domane d'applcaton gandssant en scences de matéaux du fat de l'améloaton constante des pussances de calcul et des développements théoques des ces tente denèes années. Pa opposton aux méthodes dtes empques et sem-empques les calculs ab nto ne nécesstent d'aucun type d'austement pou déce l'énege d'nteacton ente les atomes consdéés. Cela ne veut pas de pou autant que ces méthodes sont goueusement exactes : elles eposent en effet su un cetan nombe d'appoxmatons qu sont plus ou mons ben contôlées selon les dfféents cas. Pou fxe les dées, on est auoud'hu capable de tate avec des statons de taval quelques dzanes d'atomes, ce chffe pouvant augmente à

13 quelques centanes voe le mlle en utlsant des codes pefomants su de machnes massvement paallèles. 3.. L'appoxmaton de Bon-Oppeheme. L'obectf commun à toutes les technques ab nto est de ésoude l'hamltonen du système compenant a atomes et e électons. Il s'agt d'un poblème à cops qu comme nous l'avons ndqué, n'est ésolu que moyennant un cetan nombe d'appoxmatons. A l'ode zéo on touve l'appoxmaton de Bon-Oppenheme ou appoxmaton adabatque [-3]. lle consste à découple le mouvement des noyaux de celu des électons. lle est ustfée pa le fat que la masse des noyaux est plus de tos odes de gandeu supéeue à celle des électons. Ans les électons se touvent à tout nstant dans l'état fondamental coespondant à la poston couante des noyaux. Du pont de vue mathématque [-6], en consdéant l'hamltonen non elatvste des a atomes et e électons on a, en untés atomques : H T = α m M + Z R Z R α β + + α, α α, β α, α β Z Rα α 3. avec m la masse de l électon, et M α la masse du noyau α. * sgnfe. m H = T H e M + 3. α α α Dans le cade de l appoxmaton de Bon-Oppeheme la foncton d onde totale du système ψ, R =, R φ R est soluton de l équaton aux valeus popes suvantes : α e α α e e H + H φ = φ 3.3 e Pou détemne les états électonques à un nstant donné, nous consdéons que, dans l expesson de l Hamltonen électonque, les postons R α, ben que dépendant du temps, sont des paamètes fxes. Les états électonques sont alos solutons de l équaton aux valeus popes suvante : H e e, Rα = Rα e, Rα e 3.4 On obtent en utlsant 3.3 et 3.4 : H R, R φ R, Rα φ Rα = α α α e e e n tenant compte de la défnton 3. de l Hamltonen H, en multplant pa φ e * à gauche et en sommant su tout l espace des postons électonques, l vent : H + W R + W ' R φ = R φ 3.5 α α e α où les temes W et W peuvent ête consdéés comme néglgeables et donc l équaton de Schödnge assocée au mouvement des noyaux se ésume à : 3

14 H φ = Rα φ 3.6 e qu peut se amene à l équaton d un oscllateu hamonque et pemet donc de détemne l énege assocée à la vbaton des noyaux su les stes cstallogaphques R α. Ans l énege totale du solde est en patque donnée pa : = e R α + vbaton de éseau. Ans, l'énege électonque e R α appaaît comme l'énege d'nteacton effectve ente les noyaux. C'est ustement ce teme qu est détemné pa les méthodes ab nto La méthode Hatee-Fock. L énege d nteacton noyaux noyaux consdéés comme fxes est mantenant une constante Z que l on peut omette dans l éctue de l Hamltonen électonque en nvoquant pa exemple un chox patcule de l ogne des éneges. L Hamltonen électonque este encoe foncton d un gand nombe de patcules le nombe d électons : H e = + Z +, 0 T V R α * α = + C, V, 3.7 Il est donc composé des temes T et V C ne couplant pas les coodonnées des dfféents électons et des temes V, coespondant aux nteactons électostatques ente les dfféents électons. Ces temes d nteacton ndquent que les mouvements électonques sont ntedépendants. Il est donc mpossble de tansfome l équaton du poblème à cops en un ensemble d équatons ndépendantes et donc de touve une soluton analytquement. On echeche donc une soluton appochée pa une méthode vaatonnelle dont le pncpe est le suvant : * ψ Hψ! toute foncton ψ pou laquelle la fonctonnelle ψ = dτ est statonnae, est une * ψ ψ foncton pope de l opéateu H pou la valeu pope statonnae coespondante. Hstoquement, les pemèes méthodes utlsées sutout pa les chmstes pou détemne e R eposent su l'appoxmaton de Hatee-Fock [-3]. On expme la foncton d'onde multélectonque Ψ comme un détemnant de Slate constut à pat de e fonctons d'onde monoélectonques ψ pou ten compte du pncpe d'excluson de Paul. Ans en supposant les postons des noyaux fxes ce qu pemet de ne plus fae éféence à leus coodonnées : ψ x, x,..., x = ψ x.!. ψ x ψ x.. ψ x 3.8 où ψ x = α ξ avec ξ la vaable de spn ±/. 4

15 5 et où les fonctons de spns sont othonomées :, * d ξ ξ δ τ ξ α ξ α = n emplaçant la foncton et l Hamltonen pa leu expesson, en tenant compte des condtons d othonomalsaton de chaque foncton d onde foncton de spn compse on monte que l énege électonque peut s éce : X H C e d V = 3 * 3.9 où l on a posé : 3 3, * * ' ' ' ' d d H = et 3 3, * * ' ' ' ', d d X = ξ ξ δ ntégales d échanges Pou s'assue ensute que Ψ coespond ben à l'état fondamental d'énege mnmum HF on pocède à un calcul vaatonnel qu condut à ésoude l équaton aux valeus popes suvantes : V V V X H C ε = où l on a ntodut le potentel coulomben céé su l électon pa tous les autes électons : = 3 * ' ' ' ' d V H et le potentel d échange : = 3 ' ' ', d n V X X avec la densté d échange défne pa : ' ', ', * * * n X ξ ξ δ = nfn, V C epésente l énege potentelle assocée à l nteacton ente l électon et les ons du système, V H l énege potentelle de l électon placé dans le potentel céé pa tous les autes électons et V X epésente l énege d échange d ogne puement quantque de l électon. Pou obten l énege totale e nous multplons l expesson 3.0 pa * et nous ntégons su tous l espace, ce qu condut à : = + X H C d V T * ε τ n substtuant ce ésultat dans l expesson de l énege totale 3.9, on obtent : X H e = ε 3.

16 auquel on aoute Z, l énege d nteacton ente noyaux afn d obten l énege totale du système. On vot donc que l'hamltonen monoélectonque content un teme qu déct l'nteacton coulombenne classque ente électons teme de Hatee et un teme puement quantque teme d'échange qu ésulte de l'applcaton du pncpe de Paul. Ce teme, qu est attactf, atténue le caactèe épulsf des nteactons coulombennes ente électons. Il tadut le fat que deux électons de même spn ne peuvent occupe la même poston. Ans chaque électon est entoué d'un "tou" d'échange qu manten les autes électons à une cetane dstance ce qu dmnue la épulson coulombenne qu est une foncton décossante de la dstance ente patcules ayant une chage de même sgne. L appoxmaton d Hatee Fock pemet donc d'abode le poblème à cops comme un poblème à un cops, dans lequel chaque électon est soums à un potentel effectf qu est en pate généé pa les autes électons. C'est pouquo l faut ésoude l'hamltonen monoélectonque de façon autocohéente : à pat d'un ensemble d'états ntaux. Pou cela on pocède la façon suvante :! On postule une dstbuton spatale des noyaux, ce qu détemne l énege Z ente noyaux ans que le potentel V C en tout pont de l espace.! On ésout de façon cohéente les équatons monoélectonques.9. Pou cela on chost une base ntale d obtales n généalement constute à pat des obtales atomques ou d ondes planes et l on calcule, à l ade de cette base, les potentels d nteactons V H et V X que l on ntodut dans les équatons monoélectonques. La ésoluton des équatons monoélectonques est alos possbles et fount un deuxème eu de fonctons monoélectonques à pat desquelles on é-évalue les temes V H et V X. On étèe la pocédue usqu à ce que l on obtenne un eu de fonctons monoélectonques ans que les valeus popes ε n qu n évoluent plus valeus statonnaes.! On calcule alos l énege totale du système d atomes et l on auste la dstbuton spatale des noyaux de façon à mnmse cette énege totale. Cette méthode, qu est assez loude, n'est pas pou autant exacte. n effet l'état fondamental coespond à un mnmum global su un ensemble de fonctons beaucoup plus étendu que celu couvet pa un détemnant de Slate. Ans en utlsant la foncton d'essa 3.8 on ne peut espée obten qu'une bone supéeue de l'énege de l'état fondamental. On monte néanmons que l'on s'appoche gaduellement de l'état fondamental en écvant Ψ comme un somme de détemnants de Slate. Cela endat le calcul tès loud du pont de vue numéque. C est pouquo la méthode de la fonctonnelle de densté, qu smplfe étonnamment les calculs, est souvent utlsée. 6

17 3.4. La fonctonnelle de la densté dans le cade de l'appoxmaton locale DFT- LDA. Les méthodes basées su la théoe de la fonctonnelle de la densté DFT en anglas sont celles qu dans la patque sont utlsées en scences des matéaux. Leu valdté n'a été acquse que a posteo, pa l'expéence accumulée pendant ces tente denèes années. Ce n'est qu'a l'ssue des tavaux de Hohnenbeg et Khon ctés pa [-3] et Khon et Sham ctés pa [-3] au mleu des années 60 que la DFT a pems de tate de façon éalste le poblème à cops Le théoème de Kohn et Hohenbeg. Ce théoème monte qu l y a une coespondance bunvoque ente l état fondamental Ψ,,..., n et la densté locale de chage n défne pa : n = δ Ψ dτ Il s ensut que la foncton d onde est une fonctonnelle dépendant unquement de n et donc que =<Ψ H Ψ> également. Ans : [ n] = T[ n] + e [ n] + H[ n] + X [ n] + [ n] 3. où T est l énege cnétque, e- le teme d nteacton électons/ons, X le teme d échange d ogne puement quantque, H le teme d nteacton électostatque classque et - le teme d nteacton ons/ons. S chaque fonctonnelle ntevenant dans l expesson pécédente est connue, nous pouvons alos calcule l énege fondamentale pa la méthode vaatonnelle, c est à de en mnmsant la fonctonnelle : G n n n d 3 [ ] [ ] µ M = où nous avons ntodut le multplcateu de Lagange µ appelé potentel chmque pou ten compte de la contante : 3 M = n d Les équatons de Kohn et Sham. Kohn et Sham, afn de contoune la dffculté à éce les temes X et T comme des fonctonnelles de la densté n, vont ntodue un système de patcules équvalent, sans nteacton, et dont l état fondamental est caactésé en tout pont pa la même densté n que celle de l état fondamental éel. Un tel système possède un Hamltonen de la fome : H = / +V S eff où nous avons fat appaaîte le potentel extéeu V eff. La foncton d onde d un tel système peut se mette sous la fome du podut de fonctons ndvduelles ou encoe d un détemnant s l on veut ten compte du pncpe d excluson, ce qu seat supeflu c sachant qu l n y a aucune nteacton. Ces fonctons ndvduelles pemettent de détemne la densté électonque en tout pont de l espace : n = Ψ. Le théoème énoncé en mplque également que S [n] = eff + T S [n] * 3 où T S [n] est goueusement donné pa : T [ n] = / Ψ Ψ d. S 7

18 Kohn et Sham ctés pa [-3] ont ensute démonté qu l est possble d abode le poblème à cops en nteacton en utlsant une base de obtales les obtales KS à une patcule. Ben entendu ces obtales ans que l énege cnétque T S [n] ne coespondent pas au système éel. lles consttuent seulement un moyen mathématque de calcule la densté n du système éel. n utlsant l expesson 3. et en ntodusant XC, «l énege d échange et de coélaton» défne pa : XC [n] = X + T[n] T S [n] ; Kohn et Sham vont ensute monte que détemne l énege de l état fondamental éel event à mnmse la fonctonnelle suvante : [ Ψ ] * 3 n n ' 3 3 = / Ψ Ψ d + / d / n Ve d + ' XC n où n = Ψ. Pou obten une telle expesson de la densté, nous avons supposé que les obtales KS étaent othonomées. Cependant pusque n est une fonctonnelle des obtales KS et qu l en est de même pou l énege totale, on peut, en tenant compte de cette contante, défn * Ω[ Ψ ] = [ n] ε Ψ x x dx une nouvelle fonctonnelle : Ψ, n mnmsant cette expesson et en nvoquant une tansfomaton untae pou dagonalse la matce ε, on obtent alos le système suvant, qu sea ésolu de manèe auto-cohéente : / Ψ + V Ψ = ε Ψ 3.3 eff n ' 3 avec Veff = Ve + d ' + VXC ' n = Ψ n V XC XC = n L énege totale du système est alos donnée pa n n ' 3 3 = ε / d / n Ve d + XC n + ' 8 n 3.4 Pou touve l'expesson 3.4 qu nous ntéesse c, l sufft de ésoude de façon autocohéente 3.3. A ce stade l est donc nécessae d'ntodue une expesson pou xc que l'on ne connaît pas dans le cas généal. C'est pouquo dans la patque on fat appel à l'appoxmaton locale de la densté LDA pou Local Densty Appoxmaton. L'dée est d'éce xc sous la fome: = ε n n d [ ] XC XC 3.5 ε xc [n] étant l'énege d'échange coélaton appotée à la densté électonque. La LDA consste alos à emplace cette quantté pa celle d'un gaz homogène d'électons de densté n 0 = n en tout pont de l'espace que l'on sat calcule pa alleus. Pa exemple, pou les denstés moyennes, on pend habtuellement une dépendance du type ε xc [n] α n /3. Cette appoxmaton est asonnable à condton que les vaatons spatales de la densté ne soent pas top busques. Ans au vosnage de sufaces pa exemple on est amené à consdée des

19 fonctonnelles non seulement de la densté mas auss du gadent de la densté. Ce sont des coectons du type GGA pou genealzed gadent appoxmaton qu améloent la pécson des calculs Patque de la DFT. Les bases théoques étant étables, l'effcacté des méthodes ab nto et sutout des méthodes du type DFT epose su la façon dont on ésout de façon autocohéente l'équaton 3.3. L'dée commune à toutes les technques employées auoud'hu est de ne pas ésoude de façon decte cette équaton mas plutôt d'éce ψ dans une base fne de fonctons ce qu est en toute gueu une appoxmaton, comme nous l'avons soulgné dans le cade du modèle Hatee-Fock. On est alos amené à touve les valeus popes d'une matce écte dans la base consdéée. S l'on tate des stuctues péodques, on metta systématquement à poft le théoème de Bloch pou éce les fonctons d'onde sous la fome u e k où u a la péodcté du éseau cstalln consdéé où k balaye la pemèe zone de Blloun de l espace écpoque. Cec a pou effet de édue consdéablement la matce à dagonalse qu autement devat ête mmense. Une aute façon de édue le coût des calculs est de ne tate de façon vaatonnelle que les électons de valence, seuls esponsables a po de la lason chmque. Il exste donc une gande lbeté pou le chox de la base dans laquelle on développe u. ous ne mentonneons c que deux cas "lmtes" celu du développement en ondes planes et celu de développement en obtales localsées obtales atomques et gaussennes essentellement. La décomposton en ondes planes utlsée dans les codes comme CASTP et Plane Wave de MSI mas auss le code VASP de Venne que nous avons utlsé est une méthode épouvée qu est assocée à l'utlsaton de pseudopotentels pou epésente l'nteacton ente les électons de valence et les noyaux atomques écantés pa les électons de cœu. L'utlsaton de pseudopotentels appopés pemet non seulement de s'affanch des électons de cœu mas auss de estende le nombe d'ondes planes utlsées, PW, dans le développement. Concètement on développe u en sée de Foue c est à de comme une somme de temes du type c K e K, K étant un vecteu du éseau écpoque de la stuctue péodque consdéée avec K K off. La valeu de K off nécessae pou avo des ésultats pécs sea d'autant plus fable et pa conséquent les calculs mons coûteux que le pseudopotentel sea d'autant plus "mou". Ce type de méthodes est devenu tès pefomant depus le mleu des années 80 à cause de l'améloaton substantelle des algothmes pemettant de ésoude de façon autocohéente l'équaton de Khon et Sham en penant des ondes planes comme base de décomposton. 4. Concluson ntemédae. ous donc vu, dans un peme temps, la nécessté d utlse l énege d nteacton au ont de gans pou une smulaton de type Monte Calo de cossance cstallne. Dans un deuxème temps, une pésentaton généale des pncpes théoques des calculs ab nto, nous a pems d établ la possblté de calcule l énege totale d un système d atomes en nteacton ; méthode qu pouat ête applquée au calcul qu nous ntéesse. 9

20 Les calculs éalsés sont pésentés dans la pate suvante. Ils ont été éalsé su le logcel VASP Venna Ab nto Smulaton Package. ous allons mantenant pousuve cette étude selon dves axes : Patque du calcul et analyses Smulaton Monte Calo de cossance cstallne. 0

21 CHAPITR : Calculs et smulatons

22 . Moyens ms en oeuve... Installaton de la staton de calcul. Comme nous l avons explqué plus haut, c est à l occason du stage pésenté dans ce mémoe et des echeches de Maxence Bgeelle su la cossance des polycstaux que des calcul ab nto ont été, pou la pemèe fos, enteps à l SAM Llle, d où la nécessté d achete une staton de calcul adapté à ce gene de calcul. Le matéel chos en colloboaton avec le Sevce Commun Infomatque de L SAM Llle possède les caactéstques suvantes : PC PIII 600MHz, 04 Mo de mémoe RAM, deux dsques dus physques de 0. et 8.6 Go. Un système d explotaton a été nstallé su chacun des deux dsques physques : Wndows T en système d explotaton maîte su le dsque de 0. Go et Lnux veson SUS 6.3 en système esclave su l aute dsque «double boot» au démaage. Deux pattons FAT6 du peme dsque accessbles des deux systèmes pemettent les tansfets de fches de l un à l aute. Les calculs pouvant due pluseus ous, l nstallaton de Lnux état nécessae pou utlse le code VASP Venna Ab nto mulaton Package dans les mellleues condtons... Pésentaton du logcel. VASP Venna Ab nto mulaton Package est un code de calcul de dynamque moléculae dt ab nto ca l explote le fomalsme de la mécanque quantque [7]. Il utlse la théoe de la fonctonnelle de densté assocée à l appoxmaton de la densté locale DFT-LDA, développées dans le chapte pécédent. Les fonctons popes de dépat sont des ondes planes et le potentel électons de valence/ons un pseudo-potentel appopé selon la pécson de calcul echechée. A chaque pas du calcul, l état fondamental électonque est détemné pa mnmsaton de l énege lbe du système atomque consdéé..3. Méthode et mode opéatoe. L utlsaton de VASP nécesste l entée de cetane données nhéentes au système atomque étudé et au paamètes numéques choss. Ces données sont contenues dans quate fches dstncts : POTCAR, POSCAR, KPOIT, ICAR. Le fche POTCAR content les paamètes du pseudo-potentel utlsé suvant la natue des atomes du système Al, Fe, Pb... Il donne notamment la valeu de max. Rappelons que les fonctons d ondes peuvent s éce comme des ondes de Bloch : k Ψ = u e k k Les fonctons u k ayant la péodcté du éseau cstalln, elle peuvent se décompose en K sée de Foue : u = c e k K K

23 Une somme nfne n étant pas tatable numéquement, le code VASP ntodut dans le fche POTCAR la valeu de max qu pemet de détemne K max pa la elaton suvante : m k + K = max pou chaque k de la pemèe zone de Blloun. h Le fche KPOIT content les valeus de la fnesse du mallage en k de la pemèe zone de Blloun dans les tos dectons de l espace écpoque. n patque ce sont les fluctuaton de qu détemne ces tos valeus. Pluseus calcul d énege su un monocstal smple nous ont pems de détemne une fnesse de mallage en k égale à 0 pou l alumnum pou lequel avat des fluctuatons nféeues à mev. Il faut ensute auste cette valeu dans chaque decton de l espace en foncton des dmensons de la boîte du système atomque étudé. Le fche POSCAR coespond à la défnton de la géométe ntale du système étudé : le nombe total d atome, les tos vecteus défnssant la talle de la boîte et les postons ndvduelles des atomes. Afn d effectue des calculs d énege de onts de gans, nous avons constut des onts de flexon symétque à pat d un pogamme FORTRA développé pa Remy Besson. A pat des données de l axe de flexon, pa exemple [00], et du plan de ont, pa exemple 0, ce pogamme cée le ont de flexon, détemne le nombe total d atome obtenus et leu poston espectve. Le fche ICAR content les paamètes numéques et les optons du calcul effectué pécson, elaxaton ou non des ons.. Résultats ntemédaes... Calcul analytque péalable. Un apde calcul analytque pemet de véfe la valdté de calculs enteps. JG JG On postule une ncettude maxmum acceptable de mev/at : = 0 ± 40 mev pou JG JG un système de 40 atomes. Donc dans le pe des cas : 0 = 60meV On sat que pou de l alumnum pu : JG mj m / meV / atome 6 où l on a ps 4 A pou le paamète de malle de l alumnum. Los des calculs ab nto une dzane d atomes se touvent à l nteface 0 300meV = 3eV > 60meV On ne mesuea pas les fluctuatons dues aux poblèmes numéques.. Résultats. Dans le tableau suvant, la pemèe colonne déct le système étudé. Pou les onts de flexon symétques sont donnés, tout d abod, les ndces de Mlle du plan de ont pus ceux de l axe de flexon. L énege foune est celle du dene pas de calcul de VASP. On etouve des valeus d énege de onts de gans en mj/m² compaables aux valeus expémentales connues JG 300mJ / m [7]. 3

24 Système étudé nege ev monocstal 4 atomes -0,4697 nege d excès au ont de gan mj/m² Jont 0[00] 40 atomes -0, ,39 Jont 30[00] 40 atomes -0, Jont [-0] 48 atomes -0, Tableau : ésultats de calculs ab nto d énege de onts de gans. ous analysons ces pemes ésultats dans la pate suvante. 3. L énege d nteacton au ont de gan. 3.. Len ente smulaton Monte Calo et éalté physque. Les calculs ab nto que nous avons pésentés dans le chapte pécédent, pemettent de calcule l énege totale d un système atomque à l état fondamental. Le logcel et la machne utlsés nous ont estent à une cnquantane d atomes. Les pemes temes énegétques obtenus dovent ête appochés au pocessus élémentae «le spn S change de valeu» de la smulaton Monte Calo. Le modèle de Potts [-5] est une smulaton mésoscopque, l consdèe chaque spn comme un goupe d atomes. Dans l expesson de la pobablté de saut de ma méthode Monte Calo de type Métopols : + exp /k b T -, pou un système mésoscopque, le teme k b T k b =.380x0-3 J/K est lagement néglgeable devant maco >> k b T. Pou contoune cette dffculté les dfféents auteus se placent à 0 K et décvent la pobablté de saut selon la fomule.8. On compend alos asément l ntéêt de modfe cette méthode, elatvement élognée de la éalté physque. Dans les conclusons de sa thèse [], Bgeelle explque la nécessté de modélse à l échelle mcoscopque le phénomène de cossance cstallne. Cela evendat quasment à consdée un atome pa ste. Même s cette modélsaton ne pouat ête employée pou étude, à popement palé, la cossance de gans la matce Z auat une talle top mpotante ; elle pouat epésente un len ente la smulaton puement statstque de type Metopols et le calcul ab nto d énege su un ensemble physque d atomes. n effet, le len ente les paamètes de la smulaton, qu donne pa alleus des ésultats tès poche de la éalté au mons auss poche que les modèles analytques ; et les paamètes physques du poblème est lon d ête évdent. 3.. nege d un couple de spn S,S.. S on fat l hypothèse d un atome pa ste, un changement de spn coesponda à un saut de cet atome d un gan à un aute c est à de d un éseau oenté x, y à un éseau oenté x, y s l on consdèe des gans à deux dmensons. 4

25 y x S S y désoentaton α ente les gans de spn S et S. x Fgue 3 : modélsaton d un ont de gan. n dsposant un cetan nombe d atomes pas top pett pou défn convenablement le ont de gans et pas top gand pou lmte le temps de calcul su les deux éseaux défns pa S et S, les calculs ab nto peuvent foun l énege du système atomque fgue 3. n etanchant à la valeu obtenue la valeu de l énege d un monocstal contenant autant d atomes on obtenda l énege d excès du ont de gan que l on peut appoche du teme J poposé au chapte.3. L analoge n est cependant pas une cettude. De plus, su la fgue epésentant un exemple de matce utlsée pou la smulaton Monte Calo, on vot qu un paamète supplémentae ntevent : la poston elatve de l nteface fgue 4. S S S Fgue 4 : détal de la matce Z au nveau d un ont de gan patcule. Avec les notatons de la fgue 4 et d apès les hypothèses pécédentes les temes J et J devaent avo la même valeu, alos que pécsément la désoentaton au nveau des deux ntefaces et est dfféente. Le mallage hexagonal poposé pa Bgeelle [] entaîne sx postons elatves d ntefaces fgue 5, cela event à multple pa 6 le nombe de teme J pou un nteface S, S à calcule pa calcul ab nto. Cela paaît totalement éalsable en teme de temps de calcul. Les ésultats obtenus pa calculs ab nto tableau seont donc utlsés afn de câle un calcul plus apde de dynamque moléculae utlsant pa exemple un potentel empque. 5

26 S 3 Mallage hexagonal de la matce Z S S 4 S S S 5 S 6 Fgue 5 : les 6 postons elatves de l nteface dans un mallage hexagonal. Ce calcul fea l obet de futues echeches au sen du laboatoe matéaux de l SAM Llle. 4. Smulatons Monte Calo. Afn de valde l nfluence de la modfcaton de la fomulaton.8 chapte..3. : P = s <0 et P = 0 s >0 ; su la pussance n de la fomule du damète du gan en foncton du temps. chapte, nous avons ntodut dans l algothme Monte Calo une matce de pobablté de saut P. Le nouvel algothme a une fome à celle explctée au chapte..., seule la pobablté de saut change : PS, S = P s <0 4. PS, S = 0 s >0. La matce P a été emple aléatoement suvant un lo unfome généant des nombes comps ente 0 et. 4.. Résultats. ous avons effectué les smulatons Monte Calo de gossssement de gan de 000 MCS avec des matces de 500x500 pou dfféentes valeus de Q : 0, 0, 40. ous avons tacé les coubes du pémète moyen du gan en foncton du temps MCS fgue 6 pou les deux fomulaton dfféentes d énege : P = s <0 modèle P = 0 s >0 et PS, S = P s <0 modèle PS, S = 0 s >0. 6

27 Fgue 6 : coubes logpémète=flogmcs pou les dfféentes smulatons effectuées. Les équatons des dotes de égesson ont été détemnées gâce au logcel de code de calcul statstque SAS : pobablté de saut à <0 nombe de spns Q équaton de la dote de égesson 0 Logpémète = *LogMCS 0 Logpémète = *LogMCS 40 Logpémète = *LogMCS P 0 Logpémète = *LogMCS P 0 Logpémète = *LogMCS P 40 Logpémète = *LogMCS cat type su la pente Tableau 3 : équatons des dotes de egesson pou les dfféentes smulatons effectuées. D autes smulatons sont actuellement en cous au laboatoe matéaux de l SAM Llle. 4.. Analyse et dscusson. Le nombe de smulatons effectuées pou détemne les dotes «logpémète=flogmcs» sont tès cetanement nsuffsantes mas elle pemettent de dégage une pemèe tendance. 7

28 Le changement de fomulaton pou la pobablté de saut semble dmnue la valeu du n coeffcent n de la fomule D = c t talle du gan en foncton du temps s l on postule une elaton de popotonnalté ente le temps MCS et le temps éel. Les données expémentales de cossance de gan chapte.. tableau nous founssent des valeus de n touous nféeues aux ésultats obtenus pa smulaton Monte Calo n = 0.5 pou l alumnum. La modfcaton du modèle de pobablté de saut semble donc oppotun. Ce modèle deva ête modfé plus quanttatvement en utlsant les valeus d énege aux onts de gans détemnées pa dynamque moléculae, eux-mêmes austés gâce aux calculs ab nto. Le modèle de pobablté deva utlse ces valeus et ête applcable à l echelle consdéée. La fomulaton : p S, S = peut- ête utlsée s l on consdèe un atome + exp kbt pa ste. Une aute fomulaton deva ête utlsée pou une échelle mésoscopque à T 0 K. On obseve auss une dmnuton de la pente des dotes de égesson losque Q augmente. Cette dmnuton n est pas suffsante pou désgne une nfluence de Q su le coeffcent n. D autes smulatons, à dfféents Q, de valeus supéeues à 40, devont ête effectuées pou dentfe l nfluence du nombe total de spn Q su le coeffcent n. 8

29 5. Concluson généale. Les ésultats obtenus à l occason du stage de DA pésentés dans ce mémoe, ont pems d avance les conclusons de Bgeelle [] quant à la cossance cstallne, notamment quant à l nfluence de la pobablté de saut de l algothme Monte Calo su le coeffcent n de la lo pussance damète moyen des gans en foncton du temps. Le changement du modèle au modèle de pobablté de saut tendat à dmnue n ves des valeus plus poches des ésultats expémentaux. Les ésultats d énege au ont de gans détemnés pa calculs ab nto seont utlsés pou câle de futus calculs de dynamque moléculae. Ces dfféents ésultats nctent donc à pousuve cette étude. Afn d améloe l algothme Monte Calo, les valeus d énege calculées devont alos ête ntodutes dans un modèle de pobablté de saut convenable à l échelle consdéée. 9

30 Bblogaphe. [] M. Bgeelle thèse de doctoat, «Caactésaton géométque des sufaces et ntefaces, applcatons en métalluge» soutenue le 8/0/999 à l SAM Llle. [] M. P. Andeson, D. J. Solovtz, G. S. Gest, P. S. Sahn, Acta Metall. 3, [3] V. Tkae,. A. Holm, D Fan and L.-Q. Chen, Acta Mate. 47, 999, [4] Y. Sato Mat. Sc. & ng. A3, 997, 4-4. [5] J. Gao, R. G. Thompson Acta Mate. 44, 996, [6] W. R. Upthegove, M. J. Snot, Tans. ASM 50, [7] M. Yan, V. Vtek, S. P. Chen, Acta Mate. 44, [8] G. Abbuzzese, K. Lücke et H. chelkaut, Tansactons ISIJ 8, [9]. Ono, K. Kmua et T. Watanabe Acta Mate. 47, [0 A. P. Sutton R. W. Balluff, Intefaces n Cystallne Mateals, Pate, Oxfod Scence Publcatons 996. [] Y. Adda, J.M. Dupouy, J. Phlbet, Y. Quéé, léments de métalluge physque, tome3, Allages et Défauts, IST, CA 987. [] J. L. Favacque, cous de Théoe lectonque des Soldes èe pate, USTL, déc. 96. [3] J. Hafne, Acta Mate [4]. Moose, Intoducton à la Physque des Soldes, Pesses polytechnques et unvestaes omandes, 993. [5] A. Messah, Mécanque Quantque tome, Dunod, 995. [6] L. Landau,. Lfchtz, Mécanque Quantque, dtons M, 967. [7] K. Geog, J. Futhmülle, VASP the Gude, Techncal Unvesty Venna,

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