Etude réalisée par le laboratoire de la CRIIRAD Avec le soutien financier de la Région Rhône-Alpes

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1 RADIOACTIVITE NATURELLE DE MATERIAUX DE CONSTRUCTION DISPONIBLES EN RHONE-ALPES RAPPORT N 1-75 V Etude réalsée par le laboratore de la CRIIRAD Avec le souten fnancer de la Régon Rhône-Alpes CRIIRAD Date de publcaton : 17 octobre 01 LABORATOIRE DE LA CRIIRAD , avenue Vctor HUGO 6000 VALENCE radon@crrad.org

2 Responsable d étude : Relecture : Julen SYREN, ngéneur géologue, responsable du servce radon Bruno CHAREYRON, ngéneur en physque nucléare, responsable du laboratore (V1) Cornne CASTANIER, chargée de recherche en radoprotecton (V) Geston des questonnares carrères et secrétarat : Interventons sur ste Préparaton des échantllons pour analyses par spectrométre gamma et tests de flux de radon Réalsaton des analyses par spectrométre gamma Stéphane MONCHÂTRE, assstante du laboratore Chrstan COURBON, techncen nterventons de terran Julen SYREN, responsable du servce radon Jocelyne RIBOUËT, techncenne de laboratore Stéphane PATRIGEON, techncen métrologue La CRIIRAD tent à remercer : - la Régon Rhône-Alpes, dont le souten fnancer a perms la réalsaton de cette étude ; - les entreprses ayant ben voulu partcper à cette étude : o o les proprétares et gestonnares de 41 carrères de Rhône-Alpes, et plus partculèrement M. Bard (carrères de Châtllon-Sant-Jean, Drôme) les magasns «Entrepôt du Brcolage» Valence et SAMSE Valence - les bénévoles membres du consel d admnstraton de la CRIIRAD (Perre FERRANDON, Jacques REDOUX) ayant partcpé au prélèvement de matéraux

3 Matéraux SOMMAIRE INTRODUCTION REGLEMENTATION RELATIVE A LA RADIOACTIVITE DES MATERIAUX DE CONSTRUCTION SITUATION ACTUELLE : DIRECTIVE EURATOM 96/ PROJET DE NOUVELLE DIRECTIVE EURATOM DITE «BSS» MATERIAUX ET EXPOSITION EXTERNE MATERIAUX ET EMISSION DE RADON... 9 CHOIX DE MATERIAUX A ANALYSER VUE D ENSEMBLE GRANULATS GENERALITES GRANULATS PRODUITS EN RHONE-ALPES CHOIX DES CARRIERES CIMENT BLOCS BETON BRIQUES PLAQUES DE PLATRE AUTRES MATERIAUX ECHANTILLONNES SABLE DE CURAGE DE TORRENT PRODUIT REFRACTAIRE REVETEMENT EXTERIEUR... 3 ANALYSES PAR SPECTROMETRIE GAMMA METHODOLOGIE ECHANTILLONS ANALYSES PRELEVEMENT PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR ANALYSE RESULTATS COMMENTAIRES PRODUITS DE CARRIERE CIMENTS BLOCS BETON ET BRIQUES PLAQUES DE PLATRE REVETEMENT EXTERIEUR CORRELATION ENTRE INDICE I ET RELEVES RADIAMETRIQUES IN SITU ELEMENTS DE COMPARAISON METHODE D ESTIMATION DU FLUX DE RADON METHODOLOGIE : ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE MESURES EN CHAMBRE FERMEE MESURES EN CHAMBRE OUVERTE TECHNIQUES DE DETECTION COMPARAISON DES DEUX METHODES MAITRISE DES PARAMETRES EXTERIEURS METHODOLOGIE MISE EN ŒUVRE PAR LE LABORATOIRE DE LA CRIIRAD PRESENTATION GLOBALE DU DISPOSITIF

4 Matéraux 4.. CONTENEUR D ACCUMULATION ET QUANTITE D ECHANTILLON ANALYSE PREPARATION DES ECHANTILLONS INFLUENCE DU DEBIT DE LA POMPE ET DE LA LONGUEUR DE LA TUBULURE CONCLUSION : PARAMETRES DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL RESULTATS ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE FLUX DE RADON, COMMISSION EUROPEENNE, FLUX DE RADON ET DE THORON, UJIC & AL., TAUX D EMANATION DE RADON, SAKODA & AL., TESTS EFFECTUES PAR LE LABORATOIRE CRIIRAD SYNTHESE ET CONCLUSION BIBLIOGRAPHIE ANNEXES ANNEXE 1 CARRIERES DE RHONE-ALPES ET GRANULATS : TOUR D HORIZON ANNEXE 1.1 VUE D ENSEMBLE ANNEXE 1. GRANULATS / RHONE (8,0 MT 009) ANNEXE 1.3 GRANULATS / ISERE (7,4 MT 009) ANNEXE 1.4 GRANULATS / AIN (6,3 MT 009) ANNEXE 1.5 GRANULATS / DROME (5,7 MT 009) ANNEXE 1.6 GRANULATS / HAUTE-SAVOIE (4,6 MT 009) ANNEXE 1.7 GRANULATS / LOIRE (4,0 MT 009)... 6 ANNEXE 1.8 GRANULATS / SAVOIE (,9 MT 009) ANNEXE 1.9 GRANULATS / ARDECHE (1,4 MT 009) ANNEXE QUESTIONNAIRE A DESTINATION DES CARRIERES DE RHONE-ALPES ANNEXE 3 SPECTROMETRIE GAMMA : AGREMENTS DU LABORATOIRE CRIIRAD ANNEXE 4 CHAINES DE DESINTEGRATION RADIOACTIVE DES TROIS FAMILLES DE RADIONUCLEIDES NATURELS69 ANNEXE 5 RESULTATS DETAILLES DES ANALYSES PAR SPECTROMETRIE GAMMA... 7 ANNEXE 6 RESULTATS DETAILLES DES MESURES DE FLUX DE RADON Photographe 1 : carrère de granulats dépôts de rvère Photographe : carrère de granulats dépôts fluvo-glacares Photographe 3 : carrère de granulats concassé de roches plutonques Photographe 4 : carrère de granulats concassé de roches calcares Photographe 5 : prélèvement de mélange béton Photographe 6 : granulats concassé de roches calcares Photographe 7 : granulats dépôts fluvo-glacares Photographe 8 : cment Portland (CALCIA) Photographe 9 : cment Portland (VICAT) Photographe 10 : cment naturel prompt (VICAT) Photographe 11 : cment fondu (KERNEOS) Photographe 1 : bloc béton (Valence Agglos) Photographe 13 : béton cellulare (Xella Thermoperre) Photographe 14 : brque IMERYS (Optbrc PV3+)... 0 Photographe 15 : revêtement extéreur (gness)... Photographe 16 : crcut de mesure de flux d exhalaton de radon... 43

5 Matéraux Tableau 1 : caractérstques des carrères dont les explotants ont répondu postvement au questonnare CRIIRAD Tableau : tratement des produts de carrère avant analyse... 4 Tableau 3 : tratement des produts manufacturés avant analyse... 5 Tableau 4 : prncpaux résultats des analyses par spectrométre gamma de produts de carrère... 6 Tableau 5 : prncpaux résultats des analyses par spectrométre gamma d échantllons de produts manufacturés... 7 Tableau 6 : Flux de rayonnement gamma mesurés n stu sur les produts de carrère Tableau 7 : radoactvté des matéraux de constructon utlsés en Europe... 3 Tableau 8 : ndces I de bétons fabrqués à partr des granulats et cments analysés par le laboratore CRIIRAD... 3 Tableau 9 : mesures de flux d exhalaton de radon de matéraux (source : RP 96) Tableau 10 : flux d exhalaton de radon et de thoron de matéraux (source : Ujc & al., 010) Tableau 11 : doses effcaces annuelles ndutes par des matéraux de constructon (source : Ujc & al., 010) Tableau 1 : corrélaton entre flux de radon/thoron et teneurs en Ra6/Th3 (source : Ujc & al., 010).. 46 Tableau 13 : Taux d émanaton de radon moyens de matéraux dvers (source : Sakoda et al, 011) Tableau 14 : flux d exhalaton de radon de matéraux mesurés par le laboratore CRIIRAD Fgure 1 : estmaton de la répartton par type des granulats produts en Rhône-Alpes... 1 Fgure : répartton par type des granulats produts dans le Rhône Fgure 3 : répartton par type des granulats produts en Isère Fgure 4 : répartton par type des granulats produts dans l An Fgure 5 : répartton par type des granulats produts dans la Drôme Fgure 6 : répartton par type des granulats produts en Haute-Savoe Fgure 7 : répartton par type des granulats produts dans la Lore... 6 Fgure 8 : répartton par type des granulats produts en Savoe Fgure 9 : répartton par type des granulats produts en Ardèche Graphe 1 : mpact des taux de fute et de rétrodffuson sur l augmentaton de la concentraton en radon dans un conteneur d accumulaton Graphe : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le sgnal «thoron» Graphe 3 : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le sgnal «radon» Graphe 4 : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le taux de fute... 4 Graphe 5 : résultats des prncpales études relatves à la mesure du taux d émanaton de radon des matéraux (source : Sakoda et al, 011) Schéma 1 : crcut de mesure du flux d exhalaton d un matérau au moyen d un monteur Alphaguard (source : Saphymo)

6 Matéraux INTRODUCTION Les radonuclédes naturels prmordaux (uranum 38, thorum 3, potassum 40) et leurs descendants sont omnprésents dans la croûte terrestre et les matéraux de constructon. Leur présence dans les sols et les matéraux de constructon est à l orgne des prncpales voes d exposton à la radoactvté naturelle, à travers : - l nhalaton du radon, gaz radoactf naturel ssu de la désntégraton de l uranum. Selon l InVS 1, l serat responsable de à décès annuels par cancer du poumon en France, - l rradaton externe ndute par les rayonnements provenant de ces radonuclédes. Il exste des solutons pour rédure cette exposton. Par exemple, l rradaton peut être rédute en chosssant des matéraux pauvres en radonuclédes naturels. A l nverse, une méconnassance de ces voes d exposton peut entraîner une augmentaton du rsque. Depus les années 90, la réglementaton tend à prendre en compte progressvement l exposton à la radoactvté naturelle. Une nouvelle étape devrat être franche avec une drectve européenne devant paraître en 013. D c quelques années, en applcaton de cette drectve, les catégores de matéraux susceptbles de présenter un rsque devraent fare l objet d une caractérsaton radologque et, s nécessare, être soums à des restrctons d usage. Cec devrat concerner les matéraux présentant naturellement une radoactvté élevée (roches grantques par exemple) ans que les matéraux dans lesquels la radoactvté naturelle a été concentrée (cendres volantes, phosphogypse, sous-produts des ndustres sdérurgques et mnères, ). La lttérature scentfque nternatonale comporte des mllers de données relatves à la radoactvté des matéraux de constructon produts et/ou utlsés dans de nombreux pays (Itale, Grèce, Pologne, Egypte, Républque Tchèque, Egypte, Syre, Brésl, Chne, Japon, ), mas en France, et a fortor en Rhône- Alpes, très peu d études ont été réalsées. Comme le montrent les retours d expérence des formatons dspensées par la CRIIRAD dans le cadre du partenarat avec la Régon Rhône-Alpes, les professonnels du bâtment sont pourtant très demandeurs de données scentfques concrètes et d éléments de comparason sur cette queston. Partant de ce constat, afn d antcper les évolutons réglementares à venr, la CRIIRAD a proposé d effectuer un premer état des leux non exhaustf en collectant 40 matéraux de constructon produts et/ou utlsés en Rhône-Alpes et de détermner leurs caractérstques radologques. Cette étude a comporté 4 volets : - dans un premer temps, une recherche bblographque a perms de dresser une lste des prncpales famlles de matéraux de constructon à contrôler, d établr un plan d échantllonnage et de collecter les matéraux ; - les échantllons ont ensute fat l objet d analyses par spectrométre gamma au laboratore CRIIRAD, afn d évaluer le rsque lé à l rradaton externe ; - une méthodologe d évaluaton du flux d exhalaton de radon produts par ces matéraux a ensute été testée, en sachant qu à ce jour, ce type de mesure ne fat pas encore l objet d une norme nternatonale ; - enfn, les résultats des analyses ont été nterprétés à la lumère des dspostons du projet de nouvelle drectve européenne. Il convent de sgnaler qu une analyse crtque de ce projet serat nécessare, mas nécessterat une étude spécfque et ne rentre pas dans le champ du présent rapport. 1 Catelnos O. & al., Évaluaton de l mpact santare de l exposton domestque au radon en France, InVS, Bulletn Epdémologque Hebdomadare n 18-19, 15 ma 007 4

7 Matéraux 1 REGLEMENTATION RELATIVE A LA RADIOACTIVITE DES MATERIAUX DE CONSTRUCTION 1.1 SITUATION ACTUELLE : DIRECTIVE EURATOM 96/9 On peut dstnguer tros types de matéraux de constructon rches en éléments radoactfs. 1. Radoactvté naturelle : les matéraux fabrqués à partr de matères premères naturellement rches en éléments radoactfs, comme par exemple certanes roches grantques (utlsées telles quelles sous forme de perres de talle, ou ncorporées au béton après concassage).. Radoactvté naturelle renforcée : les matéraux contenant des produts dans lesquels un process ndustrel a concentré les éléments radoactfs naturellement présents dans les matères premères. Il peut s agr par exemple des cendres volantes ssues de la combuston de charbon en centrale thermque, ou des sous-produts des ndustres sdérurgques et métallurgques (laters de hautsfourneaux, boues rouges ssues de la producton d alumnum, ). Ces matéraux sont parfos appelés RNR (à Radoactvté Naturelle Renforcée) ou TENORM (Technologcally Enhanced Naturally Occurrng Radoactve Materals). 3. Actvtés nucléares : l ajout volontare de substances radoactves dans les matéraux de constructon ou le recyclage de matères provenant d une actvté nucléare et susceptbles d être contamnées ou actvées. La présente étude concerne unquement les catégores n 1 et, et plus partculèrement la premère catégore (radoactvté naturelle). La queston de la réglementaton relatve à la catégore n 3 (actvtés nucléares) est complexe est nécessterat une étude spécfque. Pour la France et les autres membres de l Unon Européenne, les réglementatons natonales relatves à la protecton contre les dangers des rayonnements onsants découlent de drectves européennes. Actuellement, les normes de base relatves à la protecton santare de la populaton et des travalleurs contre les dangers résultant des rayonnements onsants sont étables par la drectve Euratom 96/9 du 13 ma Cette drectve ntrodut un début de réglementaton relatve à la radoactvté naturelle : «conformément au ttre VII, [la présente drectve] s applque également aux actvtés professonnelles qu ne sont pas couvertes par le paragraphe 1 3 mas qu mplquent la présence de sources naturelles de rayonnement et entraînent une augmentaton notable de l exposton des travalleurs ou du publc, non néglgeable du pont de vue de la protecton contre les rayonnements» 4. Selon le ttre VII de la drectve, une survellance de l exposton et, «selon les besons», des actons correctves et des mesures de protecton dovent être mses en œuvre pour pluseurs catégores professonnelles, et notamment les «actvtés professonnelles entraînant la producton de résdus, non consdérés habtuellement comme radoactfs, mas qu contennent naturellement des radonuclédes Concernant ce pont, rappelons smplement que la CRIIRAD a mené des campagnes de moblsaton qu ont contrbué à la mse en place, dans le dspostf réglementare franças, d un régme d nterdcton (assort toutefos de possbltés de dérogaton), plus restrctf que le régme d autorsaton préalable tel que défn par la drectve 96/9/EURATOM. Pour plus de rensegnements sur ce sujet : 3 «Rsque dû aux rayonnements onsants émanant sot d une source artfcelle, sot d une source naturelle de rayonnement lorsque les radonuclédes naturels sont tratés, ou l ont été, en rason de leurs proprétés radoactves, fssles ou fertles» (drectve 96/9/EURATOM du Consel du 13 ma 1996, extrat du ttre II, artcle, alnéa 1). 4 Drectve 96/9 EURATOM du Consel du 13 ma 1996, extrat du ttre II, artcle, alnéa. 5

8 Matéraux provoquant une augmentaton notable de l exposton des personnes du publc et, le cas échéant, des travalleurs» 5. Sute à l adopton de cette drectve, pluseurs artcles ont été ntroduts dans le Code franças de la santé publque : - d après l artcle R et l arrêté d applcaton du 5 ma 005, les chefs d entreprse de certanes catégores d actvtés professonnelles mettant en œuvre des matères premères contenant naturellement des radonuclédes non utlsés en rason de leurs proprétés radoactves dovent mettre en place un dspostf d évaluaton de l exposton aux rayonnements des travalleurs et de la populaton ; - l artcle R prévot qu en cas de présence, dans les produts de constructon, de radonuclédes naturels non utlsés pour leurs proprétés radoactves, fssles ou fertles, les mnstres chargés de la santé et de la consommaton (conjontement, selon le cas, avec les mnstres chargés de la constructon ou de l'agrculture) peuvent fxer des contrantes de fabrcaton, notamment des lmtes de radoactvté dans les produts commercalsés, et défnr les modaltés suvant lesquelles l dot être procédé à une nformaton des consommateurs. A ce jour, aucun texte n a été publé dans ce cadre. 1. PROJET DE NOUVELLE DIRECTIVE EURATOM DITE «BSS» En 011, la Commsson européenne a proposé un projet de nouvelle drectve dont les dspostons vsent spécfquement la radoactvté des matéraux de constructon. Cette drectve, dte «BSS» (Basc Safety Standards) mentonne deux voes d exposton ndutes par les matéraux : l exposton externe au rayonnement et l émsson de radon MATERIAUX ET EXPOSITION EXTERNE Selon l artcle.3 du projet, «la présente drectve s applque à [ ] l exposton externe au rayonnement provenant de matéraux de constructon». Les dspostons relatves à la geston du rsque lé à l exposton externe sont présentées dans l artcle 75. Dans un premer temps, chaque Etat membre dot lster les catégores de matéraux susceptbles d émettre un flux de rayonnement gamma élevé. Ils peuvent se baser sur la lste ndcatve de l annexe XI du projet de drectve : «1. Matéraux naturels a. Schstes d alun. b. Matéraux de constructon ou addtfs d orgne magmatque naturelle, tels que : - le grant, - le gness, - les porphyres, - la syénte, - le basalte, - le tuf, - la pouzzolane, - la lave. 5 Drectve 96/9 EURATOM du Consel du 13 ma 1996, extrat du ttre VII, artcle 40, alnéa c. 6

9 Matéraux. Matéraux contenant des résdus de secteurs d actvté tratant des matères radoactves naturelles, tels que : - les cendres volantes, - le phosphogypse, - les scores phosphorques, - les scores tannfères, - les scores de cuvre, - les boues rouges (résdus de la producton d alumnum), - les résdus de la sdérurge.» Dans un second temps, les secteurs d actvté mettant sur les marché les matéraux appartenant à l une des catégores de la lste étable par chaque Etat membre dovent détermner les concentratons de leurs produts en radum 6, thorum 3 (ou son produt de désntégraton radum 8) et potassum Ils calculent ensute la valeur de l ndce de concentraton d actvté I selon la formule suvante : I C Ra ( Bq 6 / kg ) C ( Bq Th 3 ou Ra 8 / kg ) C ( Bq K 40 / kg ) Cet ndce «s applque au matérau de constructon et non à ses composants. Pour applquer l ndce à ces composants, et notamment aux résdus de secteurs d actvté tratant des matères radoactves naturelles qu sont recyclées dans des matéraux de constructon, l convent d applquer un facteur de répartton appropré» 7. Les matéraux sont ensute classés en foncton de la valeur de l ndce I. S I est nféreur à 1 dans le cas de «matéraux utlsés en grosses quanttés» ou à 6 dans le cas de «matéraux de surface et autres matéraux à usage restrent», on consdère que l exposton dans un bâtment construt avec ce matérau est nféreure à 1 mllsevert 8 (msv) par an. Dans ce cas, les matéraux «ne sont soums à aucune restrcton en ce qu concerne leur mse sur le marché dans l Unon». «La survellance de ces matéraux de constructon dot cependant être poursuve pour garantr que la concentraton d actvté reste conforme au nveau de référence». S I est supéreur à 1, «l autorté compétente arrête des mesures approprées pouvant aller de l enregstrement et de l applcaton générale des codes de constructon pertnents à des restrctons partculères à l usage envsagé de ces matéraux». Les résultats des tests (concentraton en radum 6, thorum 3, potassum 40, ndce I et classfcaton du matérau) dovent être publés «avant la mse sur le marché des types de matéraux de constructon préctés». L orgne des valeurs de référence de l ndce I est présentée dans la publcaton RP11 9 de la Commsson Européenne. Selon ce texte, les paramètres de calcul sont les suvants : - dmensons de la pèce : 4 m * 5 m *,8 m ; - épasseur des matéraux émetteurs : 0 cm ; 6 La verson françase comporte une erreur : «Ra-6, Th-3 (ou son produt de désntegraton K-40)». La verson anglase est correcte : «Ra-6, Th-3 (or ts decay product Ra-8)». 7 Le projet de drectve ne donne pas de précsons concernant le facteur de répartton. 8 Le Severt est l unté utlsée pour évaluer quanttatvement l mpact bologque d une exposton à des rayonnements onsants. Le chox de cette valeur de 1 mllsevert par an est sujet à crtque, mas cec sort du cadre de la présente étude. 9 European Commsson, Radaton protecton 11, Radologcal Protecton Prncples concernng the Natural Radoactvty of Buldng Materals,

10 Matéraux - durée d exposton annuelle : heures (80% du temps, 19 heures par jour) ; - structures à l orgne de l rradaton : sol, murs et plafond. A partr de ces paramètres, une exposton annuelle ajoutée par rradaton externe de 1 msv serat attente pour une concentraton dans les matéraux de constructon de la pèce : - d envron 300 Bq/kg de radum 6 ou 00 Bq/kg de thorum 3 ou Bq/kg de potassum pour des «matéraux utlsés en grosses quanttés» c est-à-dre un ensemble murs-sol-plafond de 0 cm d épasseur et de 350 kg/m 3 de masse volumque, - d envron Bq/kg de radum 6 ou Bq/kg de thorum 3 ou Bq/kg de potassum pour des «matéraux de surface» c est-à-dre un matérau de 3 cm d épasseur et de 600 kg/m 3 de masse volumque recouvrant l ensemble des murs. Selon ces évaluatons, une exposton ajoutée de 1 msv/an correspondrat à un ndce I arrond à 1 pour les «matéraux utlsés en grosse quantté» et à un ndce I arrond à 6 pour les «matéraux de surface». Les résultats de ces évaluatons dovent toutefos être prs avec précauton, dans la mesure où, dans la réalté, les paramètres de calcul peuvent varer selon les cas de fgure : - le modèle de calcul est basé sur une pèce de 0 m² de superfce. Dans une pèce de superfce plus fable, la dose ndute par l rradaton externe pourrat être plus élevée, du fat d une réducton de la dstance entre les personnes et les surfaces émettrces de rayonnement. Or dans un logement classque, les pèces les plus occupées (cusne et surtout chambres) présentent généralement une superfce nféreure à 0 m². Par alleurs, l n est pas précsé à quel emplacement de la pèce se trouve la personne exposée dans le modèle. Or le flux de rayonnement dffère selon que la personne est stuée au centre de la pèce, près d un mur ou dans un angle ; - l épasseur et la masse volumque des matéraux émetteurs peuvent également varer d un matérau à l autre, et donc modfer la dose ndute par l rradaton externe. Certans pays ont chos de prendre en compte la varablté des paramètres de calcul. Ans, le standard sraélen IS 5098 établt des lmtes relatves à la teneur en radonuclédes naturels des matéraux de constructon. Dans le cadre de cette étude, nous n avons pas consulté drectement cette norme, mas une présentaton qu en a été fate en Selon ce texte, le standard présente des tables de lmtes d actvtés massques en radum 6, thorum 3 et potassum 40. Les lmtes varent en foncton de la masse volumque du matérau (dans une gamme comprse entre 400 et 700 kg/m 3 ) et de son épasseur (dans une gamme comprse entre et 4 cm). Ces tables prennent également en compte l émanaton de radon : pour une densté et une épasseur données de matérau, la valeur lmte du radum 6 comporte tros valeurs, pour un taux d émanaton en radon de 1%, 3% ou 5%. A ttre d exemple, pour un ensemble murs-sol-plafond de 0 cm d épasseur et un matérau de 300 kg/m 3 de masse volumque, les valeurs lmtes du standard sraélen sont de 18 Bq/kg pour le 10 Selon le modèle de calcul de la publcaton RP 11, les valeurs exactes sont de 76 Bq/kg pour le radum 6, 31 Bq/kg pour le thorum 3 et Bq/kg pour le potassum 40. Elles sont arrondes à la centane pour le radum 6 et le thorum 3 et au mller pour le potassum Selon le modèle de calcul de la publcaton RP 11, les valeurs exactes sont de 76 Bq/kg pour le radum 6, 31 Bq/kg pour le thorum 3 et Bq/kg pour le potassum 40. Elles sont arrondes à la centane pour le radum 6 et le thorum 3 et au mller pour le potassum T. Schlesnger, Y. Grof, «Israel Standard IS 5098 (Settng lmts on the concentraton of natural radonucldes n buldng products)», Workshop on envronmental & health aspects of coal ash utlzaton n Israel, Tel Avv, 3-4 November 005 8

11 Matéraux thorum 3, 5 à 116 Bq/kg pour le radum 6 (en foncton du taux d émanaton de radon) et Bq/kg pour le potassum 40. Ces valeurs sont plus restrctves que celles du projet de drectve européenne. En effet, le standard sraélen fxe une contrante de dose de 0,45 msv pour les matéraux. D autre part, les paramètres utlsés pour l estmaton des doses sont plus contragnants : les dmensons de la pèce sont 3 m * 3 m *,7 m (sot 9 m² et non 0 m² comme dans le projet de drectve européenne). Il est précsé que les doses sont modélsées pour une personne se stuant au centre de la pèce. Il convent enfn de noter que l ndce I tel que défn dans le projet de drectve ne prend pas en compte l exposton à d autres types de rayonnement, notamment aux rayonnements bêta qu peuvent être non néglgeables lorsque les personnes sont très proches des paros émettrces. 1.. MATERIAUX ET EMISSION DE RADON Le projet de drectve mentonne le rsque lé à l émsson de radon par les matéraux de constructon, mas les prescrptons sont beaucoup mons précses que pour le rsque lé à l exposton externe. Dans le paragraphe établssant le champ d applcaton, le texte ndque : «la présente drectve s applque à [ ] l exposton du publc au radon à l ntéreur des bâtments». L artcle 74, consacré au «radon dans les logements et dans les bâtments ouverts au publc», ndque : «Les Etats membres élaborent des codes de constructon partculers pour évter la [ ] pénétraton de radon provenant des matéraux de constructon». L artcle 103 mpose aux Etats membres la mse en place d un plan d acton destné à gérer le rsque lé au radon, que celu-c «provenne du sol, des matéraux de constructon ou de l eau». L annexe XVI, qu lste les éléments devant fgurer dans ce plan d acton, précse que dot être établ «un nventare des matéraux de constructon émettant du radon en quantté sgnfcatve». Le projet de drectve ndque que les dspostons de l artcle 75, consacré aux matéraux de constructon, «sont applcables [ ] aux matéraux de constructon consdérés par l autorté comme préoccupants dans le cadre du plan natonal d acton sur le radon, conformément à l artcle 103». L artcle 75 ne donne toutefos pas plus de précsons concernant l évaluaton pratque de l émsson de radon par les matéraux. Le projet de drectve mentonne donc ben le rsque lé à l émsson de radon, mas l reste très évasf sur cette queston. Certans textes natonaux abordent ce pont de façon plus précse. Le cas d Israël a été évoqué dans le paragraphe précédent. L Autrche a publé un standard, ÖNORM S 500, qu fxe des lmtes relatve à la radoactvté naturelle des matéraux de constructon. Dans le cadre de cette étude, nous n avons pas consulté drectement ce standard, mas une présentaton qu en a été fate en Selon ce texte, le standard utlse une formule comparable à celle de l ndce I proposée dans le projet de drectve européenne, mas un deuxème terme a été ajouté à l élément radum. La formule de calcul de l ndce est de la forme suvante : I C Th 3 ( Bq / kg ) C ( Bq Ra 6 / kg ) * (1 0,15 * * * d ) C K 40 X Y ( Bq Z / kg ) correspond au taux d émanaton de radon, à la masse volumque du matérau et d à son épasseur. 13 F. Steger & K. Grün, Radoactvty n buldng materals ÖNORM S 500 : a standard n Austra to lmt natural radoactvty n buldng materals (revsed and defnte verson), Radon n the Lvng Envronment, 19-3 Aprl 1999, Athens, Greece. 9

12 Matéraux CHOIX DE MATERIAUX A ANALYSER.1 VUE D ENSEMBLE Les matéraux de constructon sont les matéraux utlsés dans le secteur du bâtment et le secteur des travaux publcs. Dans le cadre de la présente étude, nous nous sommes ntéressés aux matéraux utlsés dans le bâtment. En effet, compte tenu du temps d exposton, c est à l ntéreur des bâtments, et plus partculèrement des logements, que la populaton est la plus exposée à la radoactvté des matéraux de constructon. Selon une étude de l InVS et du CSTB 14, les franças passent en moyenne 67,5% de leur temps dans leur logement. Pour 5% de la populaton, le temps passé dans le logement est supéreur à 83%. Il exste une grande varété de matéraux de constructon employés dans un bâtment. Sauf cas partculer, l exposton à la radoactvté est prncpalement due aux matéraux consttutfs des murs porteurs, compte tenu de l mportance de leur volume. En 007, les prncpaux éléments consttutfs des murs extéreurs ont été les suvants 15 : Masons ndvduelles : o o o 84% béton (84% blocs béton) 14% brques (11% brques creuses, 3% brques plenes) % autres Logements collectfs : o o o 9% béton (60% béton banché, 3% blocs béton) 4% brques (% brques creuses, % brques plenes) 3% autres En France, les murs extéreurs porteurs sont donc dans leur grande majorté consttués de béton. Le deuxème matérau le plus employé est la brque. On note une augmentaton lente mas progressve de la part des brques par rapport à la part du béton. Compte tenu de ces données, le chox des matéraux à analyser s est essentellement porté vers les prncpaux éléments consttutfs du béton ans que vers les brques. En complément, le laboratore CRIIRAD a analysé pluseurs échantllons présentant un ntérêt spécfque : - 5 échantllons de plaques de plâtre, dans la mesure où ce type de matérau est susceptble de présenter une teneur élevée en éléments radoactfs, notamment lorsqu l est fabrqué à base de phosphogypse, - du sable ponctuellement utlsé pour des travaux de vore ou pour du béton de chanter, présentant potentellement une teneur élevée en éléments radoactfs naturels car ssu du curage d un torrent stué dans un massf grantque alpn, - un produt réfractare utlsé en tant qu addtf dans le cment, présentant potentellement une teneur en éléments radoactfs plus élevée que les autres composants du cment, car produt dans une carrère de Rhône-Alpes stuée dans une régon grantque, - un échantllon de perre utlsée comme revêtement extéreur, ayant présenté un flux de rayonnement gamma plus élevé que les autres matéraux du même rayon, lors du balayage radamétrque effectué 14 A. Zegnoun & al., Estmaton du temps passé à l ntéreur du logement de la populaton françase, Novembre Source : Yvon GOURLAOUEN, «les matéraux de constructon», édton 007, SESSI, Mnstère de l Econome, des Fnances et de l Industre 10

13 Matéraux dans un magasn de dstrbuton de matéraux de constructon par un techncen CRIIRAD lors de l achat de matéraux à analyser. Il est mportant de noter que cette étude n a pas pour objectf de donner une vson exhaustve de la radoactvté des matéraux de constructon en Rhône-Alpes. Il s agt de dsposer d un premer nveau d nformaton concernant la radoactvté des prncpaux types de matéraux produts ou commercalsés en Rhône-Alpes et de comparer ces données avec celles dsponbles dans la lttérature scentfque, abondante au nveau nternatonal mas très lacunare en France. L étude n a pas porté spécfquement sur les catégores de matéraux connues pour présenter une radoactvté élevée (cendres volantes, scores, boues rouges, mâchefer, ) mas s est prncpalement orentée vers des matéraux naturels ssus de la régon.. GRANULATS Les prncpaux éléments consttutfs du béton sont : - les granulats, sables + gravers (envron 80% de la masse), - le cment (envron 15% de la masse), - l eau, - les adjuvants (dose nféreure ou égale à 5% de la masse de la teneur en cment)...1 GENERALITES 16 Les granulats sont des fragments de roches d une talle nféreure à 15 mm, utlsés pour les ouvrages de travaux publcs, de géne cvl ou pour les bâtments. Compte tenu de la prépondérance du béton, les granulats sont en France le prncpal matérau employé pour les murs porteurs extéreurs d un bâtment. Toutefos, mons d un quart des granulats est utlsé dans le bâtment. Les routes consomment plus de la moté des granulats. Le quart restant est utlsé pour les ouvrages de géne cvl. Les granulats peuvent être présents à l état naturel (sables, gravers) ou obtenus par concassage. Les granulats peuvent être classés selon tros types : - les granulats alluvonnares sont extrats des lts actuels ou ancens de rvères. Ces gsements meubles ne nécesstent généralement pas de concassage ; - les granulats de roches massves sont produts par concassage de roches consoldées. Les roches d orgne peuvent être plutonques 17 (grantes par exemple), métamorphques ou sédmentares (calcares par exemple) ; - les granulats de recyclage. Ces derners sont obtenus par concassage de matéraux de démolton ou de sous-produts de l ndustre (laters, mâchefers, ). La producton annuelle de granulats en France est de l ordre de 400 mllons de tonnes (Mt). Compte tenu des contrantes envronnementales, les autortés nctent les producteurs à rédure la part des granulats alluvonnares (plus smples à exploter mas perturbant le mleu aquatque) au proft des granulats de roches massves et des granulats de recyclage. Ans, la part dans la producton globale : - des roches massves est passée de 4% en 1988 à 55% en 009, 16 Sources : - Yvon GOURLAOUEN, «les matéraux de constructon», édton 007, SESSI, Mnstère de l Econome, des Fnances et de l Industre - UNPG, «Le marché des granulats en 009» - UNICEM, «Enquête de branche 009» - Wkpéda, artcle «granulat» 17 Les roches plutonques sont formées par refrodssement d un magma à une certane profondeur. Au sens large, on ajoute à cette catégore les roches flonennes formées en pérphére des plutons. 11

14 Matéraux - des roches meubles est passée de 55% en 1988 à 39% en 009, - des granulats de recyclage est passée de 3,5% en 1988 à 6% en 009 (dont 4,3% de matéraux de démolton, 0,6% de schstes, 0,6% de laters et 0,6% de mâchefer)... GRANULATS PRODUITS EN RHONE-ALPES 18 La régon Rhône-Alpes est la premère productrce françase de granulats. En 009, elle a fourn 40,5 Mt (sot plus de 10% de la producton françase), répartes de la manère suvante : - 65% de roches meubles, - 8% de roches massves, - 7% de granulats de recyclage. La part des roches meubles est donc nettement plus élevée qu à l échelle natonale, au détrment de la part de roches massves. Les roches meubles d orgne des granulats sont classées en deux sous-types : alluvons et matéraux fluvo-glacares. Les alluvons sont les matéraux alluvonnares de cours d eau proprement dts. Les matéraux fluvo-glacares sont des sédments contnentaux contenant des matéraux transportés par des glacers, pus reprs par des cours d eau. Les roches massves sont également classées en deux sous-types : roches calcares et roches éruptves (prncpalement grantques). Fgure 1 : estmaton de la répartton par type des granulats produts en Rhône-Alpes Toujours pour l année 009, les départements de Rhône-Alpes sont classés de la façon suvante : 1. RHÔNE : 8,0 Mt. ISERE : 7,4 Mt 3. AIN : 6,3 Mt 4. DRÔME : 5,7 Mt 5. HAUTE-SAVOIE : 4,6 Mt 6. LOIRE : 4,0 Mt 7. SAVOIE :,9 Mt 8. ARDECHE : 1,4 Mt 18 Sources : schémas départementaux des carrères (SDC). 1

15 Matéraux Une descrpton de la producton de chaque département est présentée en ANNEXE 1 page CHOIX DES CARRIERES Pour l échantllonnage, le laboratore de la CRIIRAD a adressé fn 011 un questonnare aux 409 carrères de Rhône-Alpes en explotaton à ce jour d après l Observatore des matéraux 19. Ce questonnare avat pour but : de vérfer que la base des carrères de l Observatore des matéraux état à jour, notamment en ce qu concerne le statut de la carrère (en actvté ou non) et les coordonnées de l explotant, d dentfer les explotants ntéressés par des analyses gratutes d échantllons de matéraux, étant entendu que, les résultats de ces analyses seraent explotés anonymement. Compte tenu du fable nombre de réponses, une relance a été effectuée début 01. Au total, les explotants de 64 carrères (sot 15% de l ensemble des carrères) ont répondu au questonnare. Pour 41 carrères, l explotant a répondu postvement à la possblté d un échantllonnage de matéraux pour analyses radologques. Pour les 3 autres carrères, la réponse a été négatve. A noter que pour tous les questonnares retournés, l explotant a ndqué ne pas avor déjà effectué d analyses radologques sur le ste. 19 Source : 13

16 Matéraux..3.1 Réponses postves au questonnare Les caractérstques des carrères ayant répondu postvement au questonnare sont présentées dans le tableau c-dessous. La localsaton des carrères n est pas ndquée, afn de respecter l anonymat des explotants. Les 16 carrères dont un échantllon a été analysé dans le cadre de cette étude sont surlgnées. N o m de carrère P ro ducto n 010 (kt) B éto n prêt à l'emplo P ro duts en béto n B éto ns de chanter C ment P ro duts hydro - carbo nés P ro duts nertes P erres naturelles A utres Géo lo ge Eau Carrère X X X X X Alluvons (fluvo -glacare) En eau Carrère 0 17 X X X X Alluvons (calcare) En eau Carrère X X X X X Roche calcare Hors d'eau Carrère X X X X Roche calcare Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (arglo -calcare) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (fluvo -glacare) En eau Carrère X X X Alluvons (calcare) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (calcare) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (calcare) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (plutonque) En eau Carrère X X X X Roche plutonque (ébouls) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (calcare) En eau Carrère 13 0 X X Roche calcare Hors d'eau Carrère X X X Roche plutonque Hors d'eau Carrère X X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère X X X Alluvons (calcare) En eau Carrère 17 7,7 X X X Dépôts éolens En eau Carrère X X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère X X R. plutonque (dép. torrentels) Hors d'eau Carrère 0 0 X X R. plutonque (dép. torrentels) En eau Carrère 1 66,9 X X X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère 1,668 X X Roche calcare Hors d'eau Carrère 3 63 X X Roche métamorphque Hors d'eau Carrère 4 13 X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère 5 - X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère 6 0 X Alluvons (fluvo-glacare) Hors d'eau Carrère 7 1,7 X M urs en perre massve Blocs d'enrochements Roche calcare Hors d'eau Carrère 8 35 X Roche calcare Hors d'eau Carrère 9 70 X Roche calcare Hors d'eau Carrère 30 1 X Roche calcare (ébouls) Hors d'eau Carrère X Roche plutonque Hors d'eau Carrère X Roche plutonque Hors d'eau Carrère 33 5 X Roche plutonque Hors d'eau Carrère 34 0,76 X Roche calcare Hors d'eau Carrère X Roche calcare Hors d'eau Carrère 36 0,35 X Roche calcare Hors d'eau Carrère 37 0,14 X Roche calcare NR Carrère 38 6 P erres réfractares F o urs à bo s Roche plutonque NR Carrère 39 1,3 Tules Dépôts éolens Hors d'eau Carrère 40 18,7 Roche calcare (ébouls) NR Carrère Roche calcare (ébouls) Hors d'eau NR = non rensegné Tableau 1 : caractérstques des carrères dont les explotants ont répondu postvement au questonnare CRIIRAD Sur les 41 carrères, 1 produsent des matéraux destnés à la fabrcaton de béton hydraulque, c est-àdre dont le lant est de type «cment» (plutôt utlsés dans le bâtment), par opposton aux bétons hydrocarbonés dont le lant est de type «btume» (plutôt utlsé pour les travaux routers). C est dans ces carrères que le laboratore de la CRIIRAD a chos de prélever des échantllons de granulats à analyser. 14

17 Matéraux Parm les 1 carrères, 14 ont été choses, selon les crtères suvants : - couverture des 8 départements de la régon. Les échantllons ont été prélevés dans 5 carrères de l An, carrères de l Ardèche, de la Drôme et de la Lore, 1 carrère du Rhône, de la Haute-Savoe et de la Haute-Savoe, - couverture des 4 prncpaux types géologques de granulats (alluvons de rvère, alluvons fluvo-glacares, concassés de roches calcares, concassés de roches plutonques). Photographe 1 : carrère de granulats dépôts de rvère Photographe : carrère de granulats dépôts fluvo-glacares Photographe 3 : carrère de granulats concassé de roches plutonques Photographe 4 : carrère de granulats concassé de roches calcares Dans chaque carrère vstée, l ntervenant CRIIRAD a : - prélevé un échantllon de mélange béton, c est-à-dre un mélange de sable et de gravers préparé par l explotant et destné à la fabrcaton du béton par ajout ultéreur de cment et d eau. La plupart des échantllons présentaent une granulométre comprse entre 0 et 0 ou mllmètres. L une des carrères proposat un mélange plus fn (0-15 mm), une autre proposat un mélange plus grosser (0-60 mm), - effectué un relevé radamétrque au contact et à 1 mètre du tas de mélange béton dsponble à la vente. Ce relevé avat pour but d estmer le flux de rayonnement gamma typque du matérau dans son envronnement. Il ne s agssat pas d étuder de manère détallée la varablté du flux de rayonnement gamma dans l ensemble de chaque carrère : cec aurat nécessté une nterventon spécfque de longue durée sur chaque ste, ans qu un équpement de protecton appropré compte tenu des rsques lés aux leux d extracton proprement dts (éboulement, crculaton d engns de chanter, ). 15

18 Matéraux Photographe 5 : prélèvement de mélange béton En complément des mélanges béton prélevés dans ces 14 carrères, le laboratore CRIIRAD a également : - prélevé et analysé un échantllon de sable ssu du curage d un torrent stué dans un massf grantque alpn. Les produts de cette explotaton ne rentrent pas strctement dans la catégore «mélanges béton» car ls ne sont utlsés que ponctuellement pour du béton de chanter. Le laboratore CRIIRAD a chos d ntégrer cette explotaton à l étude compte tenu de la teneur potentellement élevée en radonuclédes naturels de ce type de secteur ; - analysé un échantllon de produt réfractare utlsé en tant qu addtf dans le cment. Ce produt est extrat d une carrère de Rhône-Alpes stuée dans une régon grantque. L échantllon a été expédé par le producteur au laboratore CRIIRAD. Photographe 6 : granulats concassé de roches calcares Photographe 7 : granulats dépôts fluvoglacares.3 CIMENT Le cment, second élément consttutf du béton, est un lant hydraulque provenant généralement de la cusson d un mélange de calcare, d argle et de gypse. A ce jour l exste en France 5 cmenters : LAFARGE CIMENTS (13 stes de producton), CIMENTS CALCIA (10 stes de producton), HOLCIM France (8 stes de producton), VICAT (7 stes de producton) et KERNEOS (3 stes de producton). Tros d entre eux sont mplantés en Rhône-Alpes : VICAT (3 stes de producton en Isère), LAFARGE CIMENTS (deux stes de producton, l un dans le Rhône et l autre en Ardèche), CALCIA (un ste de producton en Ardèche). 16

19 Matéraux Il exste 5 types de cments courants : - les cments Portland (CEM I) sont composés de clnker 0 à au mons 95% ; - les cments Portland composé (CEM II) sont prncpalement composés de clnker (65 à 94%). Ils peuvent contenr dvers types d autres consttuants (laters, pouzzolanes 1, cendres slceuses, fumées de slce, cendres calcques, schstes, calcares). Ce type de cment est le prncpal commercalsé, - les cments de haut fourneau (CEM III) sont composés de clnker (5 à 64%) et de later de haut fourneau (36 à 95%), - les cments pouzzolanques (CEM IV) sont composés de clnker (45 à 90%) et d un mélange de pouzzolanes, de cendres slceuses et de fumée de slce (10 à 55%), - les cments composés (CEM V) contennent 0 à 64% de clnker, 18 à 50% de later de haut fourneau et 18 à 50% d un mélange de pouzzolanes et de cendres slceuses. Il exste d autres types de cments, et notamment : - le cment prompt naturel (CNP), obtenu par cusson d un calcare argleux de composton régulère. La socété VICAT explote en Isère le seul gsement européen de calcare permettant de produre du cment prompt d orgne naturelle ; - le cment alumneux fondu, ou cment d alumnate de calcum (CAC), obtenu par cusson «d un mélange composé prncpalement d alumne, de chaux, d oxydes de fer et de slce, dans des proportons telles que le cment obtenu renferme au mons 30% de sa masse d alumne». Le laboratore CRIIRAD a chos d analyser un échantllon des prncpaux types de cment CEM II commercalsés dans les magasns de dstrbuton de matéraux de constructon et produts en Rhône- Alpes : - CALCIA Technocem blanc, produt à Cruas (Ardèche), - LAFARGE Le Classc, produt au Tel (Ardèche), - VICAT Ouvrages courants, produt à Montaleu (Isère), - LAFARGE Sensum technologe sans poussère, produt au Tel (Ardèche). Les échantllons ont été prncpalement achetés dans un magasn de dstrbuton de matéraux de constructon de Valence (6), à l excepton du cment CALCIA, non dstrbué dans ce magasn et acheté dans un autre magasn de Valence. Lors de l achat, le personnel du magasn a autorsé l ntervenant CRIIRAD à effectuer un balayage rapde au moyen d un scntllomètre SPP sur les cments dsponbles à la vente. Tous les sacs de cment présentaent un flux de rayonnement gamma classque (nféreur à 50 c/s), à l excepton d un lot de cment fondu (CAC) produt par la socété KERNEOS à Fos-sur-Mer (Bouches-du-Rhône), qu présentat un flux de rayonnement gamma d envron 100 c/s. Le laboratore CRIIRAD a décdé d échantllonner également un sac de ce matérau. Ont également été achetés un échantllon de cment naturel prompt LE PROMPT VICAT produt à Sant- Égrève (Isère), ans qu un sac de marque générque INDIBETON de produt béton prêt à l emplo (mélange béton + cment) produt à Montluel (An). 0 Prncpal consttuant des cments, obtenu par cusson d un mélange de calcare et d argle. 1 «Produts essentellement composés de slce, d alumne et d oxyde de fer, présentant sot naturellement (lorsqu elles sont d orgne volcanque) sot après actvaton thermque, des proprétés pouzzolanques». Source : Infocments, «La normalsaton françase des cments» ( Source : cf. note 1. 17

20 Matéraux Photographe 8 : cment Portland (CALCIA) Photographe 9 : cment Portland (VICAT) Photographe 10 : cment naturel prompt (VICAT) Photographe 11 : cment fondu (KERNEOS).4 BLOCS BETON Le béton est commercalsé sous tros formes prncpales : le béton prêt à l emplo, le bloc béton ou le béton de chanter. Le béton prêt à l emplo est «préparé dans des nstallatons fxes pus transporté sur les leux d utlsaton par camon» 3. Le béton de chanter est «fabrqué drectement sur les chanters par les entreprses du bâtment» 4. Le bloc béton est un élément de maçonnere moulé, couramment appelé «parpang». Le laboratore CRIIRAD a chos d nclure dans l étude l analyse de quelques échantllons de blocs de béton : - un bloc de maçonnere classque et un bloc de béton à bancher produts par VALENCE AGGLOS dans la Drôme, - un bloc de maçonnere classque produt par la socété GGI en Savoe, - un bloc de maçonnere classque produt par la socété COTTIN en Haute-Savoe. Il convent de sgnaler que ces échantllons ne sont pas représentatfs de l ensemble des blocs béton produts en Rhône-Alpes. En effet, l exste de nombreux fabrcants réparts sur tout le terrtore régonal. A ttre d exemple, on trouve sur le ste du CERIB 5 (qu n est pas le seul organsme certfcateur) 18 producteurs certfés (1 dans l An, 6 dans la Drôme, 3 en Isère, dans la Lore, 3 dans le Rhône, en Savoe et 1 en Haute-Savoe). 3 Source : SESSI, «La flère béton en France», Le 4 Pages des statstques ndustrelles, N 08, jullet Source : cf. note 3. 5 Centre d Etudes et de Recherches sur l Industre du Béton. 18

21 Matéraux Photographe 1 : bloc béton (Valence Agglos) Les blocs produts par Valence Agglos ont été achetés dans un magasn de dstrbuton de matéraux de constructon de Valence (Drôme). Le bloc produt par GGI a été acheté dans un magasn de dstrbuton de matéraux de Seynod (Haute- Savoe). Le bloc produt par COTTIN a été donné par le producteur sur le leu de fabrcaton. Le laboratore a également analysé un échantllon de bloc de béton cellulare «XELLA THERMOPIERRE» 6 provenant de la seule usne de producton de ce type de matérau stuée en Rhône- Alpes et certfée par le CERIB (usne de Bourgon-Jalleu). Photographe 13 : béton cellulare (Xella Thermoperre) 6 Béton cellulare : matérau composé de sable de quartz slceux (65%), de cment (0%), de chaux (15%), de gypse (1%), de pâte ou poudre d alumnum (0,05%) et d eau (source : Ce matérau est beaucoup mons dense que le béton classque : un bloc est composé d envron 80% d ar et de 0% de matère. 19

22 Matéraux.5 BRIQUES D après le SESSI 7, «les produts en terre cute sont prncpalement fabrqués à partr d argles. Dvers consttuants sont ajoutés (sable, calcare, ) afn d en amélorer les caractérstques ou l aspect extéreur. Après le mélange de ces consttuants, les produts sont façonnés, séchés pus cuts». Les prncpaux matéraux de constructon en terre cute sont les tules et les brques. S agssant des brques, sur lesquelles l étude a été focalsée, l exste en France 145 stes de producton de réparts sur tout le terrtore. Généralement, les usnes sont stuées à proxmté des carrères d argle d où est extrate la matère premère. Les prncpaux producteurs franças sont IMERYS (40% des parts de marché tules et brques), Wenerberger (30-35% des parts de marché brques), B. Leroux (15-0% des parts de marché brques), Terreal (10% des parts de marché brques et 30-35% des parts de marché tules), Moner (10-15% des parts de marché tules) et Koramlc (10% des parts de marché brques). En Rhône-Alpes, l exste 6 stes de producton de terre cute : - deux stes IMERYS brques mplantés dans le Rhône, - deux stes IMERYS tules mplantés dans la Lore, - un ste Wenerberger brques mplanté dans l An, - une tulere mplantée à Gvors (Rhône), la tulere Blache, spécalsée dans les tules de monuments hstorques. Le laboratore CRIIRAD a chos d analyser des échantllons des prncpaux types de brques alvéolares de murs porteurs commercalsés dans les magasns de dstrbuton de matéraux de constructon et produts en Rhône-Alpes. Sx échantllons (tros pour chacun des deux prncpaux producteurs de Rhône-Alpes) ont été achetés dans deux magasns de dstrbuton de matéraux de constructon de Valence (Drôme) : - 3 brques IMERYS (OPTIBRIC PV3+, OPTIBRIC PV4G, MONOMUR 30), - 3 brques Wenerberger (GF R0, GF R0Th+, BIOMUR R37). Photographe 14 : brque IMERYS (Optbrc PV3+) 7 Servce des études et des statstques ndustrelles Mnstère de l Econome, des Fnances et de l Industre. Yvon GOURLAOUEN, Les matéraux de constructon, Edton

23 Matéraux.6 PLAQUES DE PLATRE Le plâtre est essentellement 8 consttué de gypse. La France est le premer producteur européen de plâtre. Il exste tros producteurs de gypse en France : Knauf, Lafarge Plâtres, Placoplâtre. 75% de la producton de gypse sont destnés à la fabrcaton du plâtre. Les 5% restants sont utlsés pour la fabrcaton du cment, en addton au calcare et à l argle. En Rhône-Alpes, l exste une carrère de gypse en Savoe, et une usne de producton de plaques de plâtre à Chambéry. Les gypses naturels sont connus pour présenter une radoactvté fable, toutefos certans fabrcants utlsent du gypse artfcel : phosphogypse et désulfogypse. Certans de ces matéraux présentent une radoactvté élevée. Compte tenu de ces éléments, le laboratore CRIIRAD a souhaté vérfer la radoactvté des prncpaux types de plaques de plâtre commercalsés dans les magasns de dstrbuton de matéraux de constructon et produts en Rhône-Alpes. Les matéraux ont été achetés dans un magasn de dstrbuton de matéraux de constructon de Valence (Drôme). Le laboratore CRIIRAD a échantllonné les 4 prncpaux types de plaques de marque Placoplâtre (plaque classque BA13 ; «placomarne» résstante à l humdté ; «placophonque» solée phonquement ; «placoflam» résstante au feu). Un cnquème échantllon, correspondant à une plaque utlsée pour les parements de chemnée et produte en Allemagne (plaque RIGIDUR, marque RIGIPS), a été acheté..7 AUTRES MATERIAUX ECHANTILLONNES.7.1 SABLE DE CURAGE DE TORRENT L une des carrères pour lesquelles le producteur a répondu postvement au questonnare envoyé par la CRIIRAD correspond à «une plage de dépôt de matéraux torrentels qu sont extrats sous forme de curages décdés en foncton des apports» 9. Selon le producteur, les matéraux extrats sont utlsés pour la vore ou, ponctuellement, pour du béton de chanter. Ben que la producton de cette carrère sot relatvement fable et épsodque, le laboratore CRIIRAD a souhaté nclure le ste dans l étude, compte tenu de la radoactvté potentellement élevée de ce secteur crstalln..7. PRODUIT REFRACTAIRE L une des carrères pour lesquelles le producteur a répondu postvement au questonnare envoyé par la CRIIRAD correspond à un ste de producton de matéraux réfractares utlsés sot en tant qu addtfs dans le cment, sot en tant que matéraux de constructon de fours à pan. Compte tenu de l ntérêt porté par le producteur pour cette étude, le laboratore a analysé un échantllon du matérau utlsé en tant qu addtf dans le cment. 8 Il content également quelques dxèmes de % d amdon, adjuvants, retardateurs, 9 Source : questonnare transms par l explotant. 1

24 Matéraux.7.3 REVETEMENT EXTERIEUR Lors de l achat des matéraux à SAMSE Valence, l ntervenant CRIIRAD a effectué un balayage radamétrque rapde au moyen d un scntllomètre SPP au nveau de l ensemble des matéraux accessbles dans le leu d entreposage extéreur du magasn. Au rayon des aménagements extéreurs, tous les matéraux présentaent un flux de rayonnement gamma classque (autour de 50 c/s) à l excepton d un gness provenant d Itale (autour de 100 c/s). Un échantllon de ce matérau a été prélevé et nclus dans l étude. Photographe 15 : revêtement extéreur (gness)

25 Matéraux 3 ANALYSES PAR SPECTROMETRIE GAMMA 3.1 METHODOLOGIE ECHANTILLONS ANALYSES Le laboratore CRIIRAD a prélevé et analysé par spectrométre gamma 40 échantllons de matéraux de constructon, dont : 16 produts de carrères : o 14 échantllons de granulats destnés à la fabrcaton de bétons hydraulques (mélanges béton), o autres échantllons (un sable de curage de torrent, ponctuellement utlsé pour du béton de chanter ou en tant que produt nerte pour routes et VRD ; un produt réfractare utlsé en tant qu addtf pour le cment) ; 4 produts manufacturés : o 6 cments, o 4 blocs béton, o 6 brques, o 5 plaques de plâtre, o 3 autres échantllons (un sac de mélange béton prêt à l emplo, ncluant granulats et cment ; un bloc de béton cellulare ; un échantllon de perre utlsé en tant que revêtement extéreur) PRELEVEMENT Les produts de carrère ont été prélevés sur les leux de producton, à l excepton du produt réfractare (addtf pour cment), achemné du producteur à la CRIIRAD par transporteur. Tous les échantllons ont été graceusement donnés par les producteurs. La quantté d échantllon prélevé est d envron ltres. Chaque échantllon a été prélevé de manère aléatore sur le tas de mélange béton en lbre servce. Les matéraux de constructon ont été achetés dans des magasns de dstrbuton, à l excepton d un bloc béton donné par le fabrcant sur le leu de producton. La quantté d échantllon prélevé est d une unté (dans le cas des brques et blocs béton : un bloc ; dans le cas des produts en vrac : un sac) PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR ANALYSE Les échantllons ont été condtonnés en boîte de Pétr 30 pour analyse. Du fat de la fable quantté de matère analysée, les lmtes de détecton sont relatvement élevées (de l ordre de 30 à 50 Bq/kg pour le thorum 34). Mas la fable épasseur des échantllons permet de mnmser les phénomènes d auto-atténuaton susceptbles d mpacter l analyse des émetteurs gamma de basse énerge (plomb 10 et du thorum 34). Certans échantllons ont fat l objet d un séchage et/ou d un concassage avant condtonnement. Le tratement des échantllons avant condtonnement est synthétsé dans les deux tableaux c-après. 30 Damètre : 8,7 cm ; volume : 66 cm 3. 3

26 Matéraux Tous les échantllons ont été analysés au mons 3 semanes après condtonnement (déla de mse à l équlbre entre le radum 6 et ses descendants émetteurs gamma plomb 14 et bsmuth 14). Le laboratore CRIIRAD est agréé par l Autorté de Sûreté Nucléare pour la mesure de la radoactvté dans l envronnement (cf. ANNEXE 3 page 68). PRODUITS DE CARRIERE N enregstrement N analyse Catégore Régon de producton Contexte géologque Séché Concassé MELANGES BETON 8031B1 C B3 C B1 C B1 C B5 C A1 C B C B C A1 C B3 C B1 C B1 C B C B3 C6787 AUTRES 06041B4 C C1 C /1 0-, Sable (curage de torrent) Pdt réfractare (addtf cment) Rhône-Alpes Roche calcare X X Rhône-Alpes Alluvons (calcare) X X Rhône-Alpes Roche calcare X X Rhône-Alpes Alluvons (calcare) X X Rhône-Alpes Alluvons (calcare) X X Rhône-Alpes Alluvons (calcare) X X Rhône-Alpes Alluvons (arglo-calcare) X X Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) X X Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) X X Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) X X Rhône-Alpes Roche plutonque X X Rhône-Alpes Roche plutonque (ébouls) X X Rhône-Alpes Alluvons (plutonque) X X Rhône-Alpes Roche plutonque X X Rhône-Alpes Roche plutonque (dépôts torrentels) X X Rhône-Alpes Roche plutonque Tableau : tratement des produts de carrère avant analyse 4

27 Matéraux PRODUITS MANUFACTURES N enregstrement N analyse Catégore Régon de producton Contexte géologque Séché Concassé CIMENTS 6061A6 C A1 C A C A3 C A4 C6799 CALCIA Technocem blanc (CEM II / B-LL 4,5 R CP) LAFARGE Le Classc (CEM II / B-LL 3,5 R CP) VICAT Ouvrages courants (CEM II / B-LL 3,5 R) LAFARGE Sensum (CEM II / B-LL 4,5 N) VICAT LE PROMPT (CNP PM) Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes A5 C6801 BLOCS BETON 0071B C6876 GGI Bloc béton 0071B1 C6874 COTTIN Bloc béton 1061A1 C A11 C6813 BRIQUES KERNEOS Cment Fondu (CAC) VALENCE AGGLOS Bloc béton à bancher VALENCE AGGLOS Bloc béton 6061A7 C6834 WIENERBERGER GF R0 Th+ (1,3 m².k/w) 6061A8 C683 WIENERBERGER GF R0 (0,7 m².k/w) 06071A1 C687 WIENERBERGER BIOMUR R37 (,87 m².k/w) 1061A9 C A10 C A8 C6816 PLAQUES DE PLÂTRE IMERYS OPTIBRIC PV4G (1,3 m².k/w) IMERYS MONOMUR 30 (,61 m².k/w) IMERYS OPTIBRIC PV3+ (1,00 m².k/w) 6061A C686 PLACOPLÂTRE PLACOMARINE PACA - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes - X X X X X X X X X X 6061A5 C6814 RIGIPS RIGIDUR 6061A4 C6817 PLACOPLÂTRE BA A3 C681 PLACOPLÂTRE PLACOPHONIQUE Allemagne - Rhône-Alpes - Rhône-Alpes A1 C6835 PLACOPLÂTRE PLACOFLAM AUTRES 1061A6 C A13 C6804 XELLA Thermoperre 1061A7 C6815 Revêtement extéreur (Gness) Rhône-Alpes - INDIBETON ( + Rhône-Alpes - cment prêt à l'emplo Rhône-Alpes - Itale - X Tableau 3 : tratement des produts manufacturés avant analyse X X 5

28 Matéraux 3. RESULTATS Les prncpaux résultats des analyses par spectrométre gamma de matéraux sont présentés c-dessous. Les résultats détallés sont présentés en ANNEXE 5 page 7. PRODUITS DE CARRIERE N enregstrement MELANGES BETON 8031B1 C B3 C B1 C B1 C B5 C A1 C B C B C A1 C B3 C B1 C B1 C B C B3 C6787 AUTRES N analyse 06041B4 C C1 C6837 Catégore /1 0-, Sable (curage de torrent) Pdt réfractare (addtf cment) Régon de producton Contexte géologque Chaîne de l' uranum 38 Ra 6* Chaîne du thorum 3 Potassum 40 Ac 8 Pb1 Rhône-Alpes Roche calcare 8,8 ±,9 < 10 3,7 ± 1,4 < 80 < 0,07 Rhône-Alpes Alluvons (calcare) 13, ± 3,8 < 11 5, ±,0 < 60 < 0,09 Rhône-Alpes Roche calcare 7,9 ±,6 < 7 5,9 ± 1,6 < 110 < 0,09 Rhône-Alpes Alluvons (calcare) 16,5 ± 4,3 < 7 5,4 ± 1,9 < 60 < 0,10 Rhône-Alpes Alluvons (calcare) 1,1 ± 3,7 < 7 6,3 ±, < 140 < 0,1 Rhône-Alpes Alluvons (calcare) 13,5 ± 4,1 < 10 < 5 < 80 < 0,1 Rhône-Alpes Alluvons (arglo-calcare) 15,4 ± 3,5 < 8 7,0 ± 1,7 < 140 < 0,13 Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) 14,6 ± 3,5 < 11 9,0 ±,1 < 170 < 0,15 Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) 14, ± 3,3 13 ± 5 1,6 ±,5 6 ± 41 0,19 Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) 18,8 ± 4,0 1 ± 7,3 ± 3,6 360 ± 60 0,9 Rhône-Alpes Roche plutonque 69 ± ± ± ± 110 0,67 Rhône-Alpes Roche plutonque (ébouls) 45 ± 8 67 ± ± ± 130 0,81 Rhône-Alpes Alluvons (plutonque) 49 ± 9 64 ± ± ± 160 0,86 Rhône-Alpes Roche plutonque 75 ± ± ± ± 170 1,5 Rhône-Alpes Roche plutonque (dépôts torrentels) 10 ± ± 146 ± ± 150 1,44 Rhône-Alpes Roche plutonque 67 ± ± ± ± 150 1,59 K40 Indce I** * Le Radum 6 est évalué à partr de ses descendants le Plomb 14 et le Bsmuth 14. Afn de respecter le temps de mse à l'équlbre entre le radum 6 et ses descendants, l'analyse a été effectuée au mons 3 semanes après condtonnement de l'échantllon. ** L'ndce I est calculé de la façon suvante : I = Ra6/300+Th3/00+K40/1000 L'actvté du thorum 3 utlsée pour le calcul de l'ndce I correspond au maxmum entre l'actvté de ses descendants actnum 8 et plomb 1. Lorsqu'une valeur est nféreure à la lmte de détecton, c'est la lmte de détecton qu est prse en compte pour le calcul. Tableau 4 : prncpaux résultats des analyses par spectrométre gamma de produts de carrère 6

29 Matéraux PRODUITS MANUFACTURES N enregstrement CIMENTS 6061A6 C A1 C A C A3 C A4 C A5 C6801 BLOCS BETON CALCIA Technocem blanc (CEM II / B-LL 4,5 R CP) LAFARGE Le Classc (CEM II / B-LL 3,5 R CP) VICAT Ouvrages courants (CEM II / B-LL 3,5 R) LAFARGE Sensum (CEM II / B-LL 4,5 N) VICAT LE PROMPT (CNP PM) 0071B C6876 GGI Bloc béton 0071B1 C6874 COTTIN Bloc béton 1061A1 C A11 C6813 BRIQUES N analyse Catégore KERNEOS Cment Fondu (CAC) VALENCE AGGLOS Bloc béton à bancher VALENCE AGGLOS Bloc béton 6061A7 C6834 WIENERBERGER GF R0 Th+ (1,3 m².k/w) 6061A8 C683 WIENERBERGER GF R0 (0,7 m².k/w) Régon de producton Contexte géologque Chaîne de l' uranum 38 Chaîne du thorum 3 Ra 6* Ac 8 Pb1 Potassum 40 Rhône-Alpes - 34 ± 7 < 17 15,7 ± 3,5 < 47 < 0,1 Rhône-Alpes - 46 ± 8 < 17 9,0 ±,9 < 90 < 0,3 Rhône-Alpes - 18,7 ± 4,6 16 ± 7 1,1 ±,9 < 80 < 0,4 Rhône-Alpes - 44 ± 9 < 15 13,6 ± 3,5 < 70 < 0,4 Rhône-Alpes - 6 ± 7 3 ± 10 6 ± 5 < 380 < 0,34 PACA - 89 ± ± ± 19 < 110 1,1 Rhône-Alpes - 19, ± 4,5 < 15 7, ±, < 10 < 0,14 Rhône-Alpes - 17,9 ± 4,0 15 ± 6 14,1 ±,6 68 ± 47 0, Rhône-Alpes - 6 ± 6 17 ± 7 19,0 ± 4, 350 ± 70 0,30 Rhône-Alpes - 5,5 ± 4,8 5 ± 7 8,6 ± 4, 480 ± 70 0,39 Rhône-Alpes - 56 ± 9 67 ± ± ± 100 0,74 Rhône-Alpes - 51 ± ± ± ± 110 0,7 K40 Indce I** 06071A1 C687 WIENERBERGER BIOMUR R37 (,87 m².k/w) Rhône-Alpes - 56 ± ± ± ± 10 0, A9 C A10 C A8 C6816 PLAQUES DE PLÂTRE IMERYS OPTIBRIC PV4G (1,3 m².k/w) IMERYS MONOMUR 30 (,61 m².k/w) IMERYS OPTIBRIC PV3+ (1,00 m².k/w) 6061A C686 PLACOPLÂTRE PLACOMARINE 6061A5 C6814 RIGIPS RIGIDUR 6061A4 C6817 PLACOPLÂTRE BA A3 C681 PLACOPLÂTRE PLACOPHONIQUE Rhône-Alpes - 66 ± 11 7 ± ± 1 90 ± 140 0,96 Rhône-Alpes - 67 ± 9 75 ± 1 85 ± ± 10 1,00 Rhône-Alpes - 79 ± ± ± ± 160 1,5 Rhône-Alpes - 8,5 ± 4, < 6 < 6 < 100 < 0,09 Allemagne - < 7 < 10 < 5 < 10 < 0,11 Rhône-Alpes - < 4,3 < 17 <,5 < 49 < 0,1 Rhône-Alpes - 14 ± 5 < 11 6,9 ±,7 < 170 < 0, A1 C6835 PLACOPLÂTRE PLACOFLAM AUTRES 1061A6 C6806 Rhône-Alpes - 13 ± 6 < 19 10,1 ± 4,0 < 160 < 0,15 INDIBETON ( + Rhône-Alpes - cment prêt à l'emplo 17,0 ± 4,1 < 9 6,5 ±,0 < 10 < 0, A13 C6804 XELLA Thermoperre 1061A7 C6815 Revêtement extéreur (Gness) Rhône-Alpes - 17 ± 7 < 4 10,8 ± 4,5 < 50 < 0,19 Itale - 6 ± ± 1 13 ± ± 180 1,30 * Le Radum 6 est évalué à partr de ses descendants le Plomb 14 et le Bsmuth 14. Afn de respecter le temps de mse à l'équlbre entre le radum 6 et ses descendants, l'analyse a été effectuée au mons 3 semanes après condtonnement de l'échantllon. ** L'ndce I est calculé de la façon suvante : I = Ra6/300+Th3/00+K40/1000 L'actvté du thorum 3 utlsée pour le calcul de l'ndce I correspond au maxmum entre l'actvté de ses descendants actnum 8 et plomb 1. Lorsqu'une valeur est nféreure à la lmte de détecton, c'est la lmte de détecton qu est prse en compte pour le calcul. Tableau 5 : prncpaux résultats des analyses par spectrométre gamma d échantllons de produts manufacturés 7

30 Matéraux 3.3 COMMENTAIRES Il est mportant de sgnaler que l étude n avat pas pour but de dsposer d une vson exhaustve de la radoactvté des types de matéraux analysés. Les résultats permettent de dsposer d un premer aperçu qu devrat être approfond par d autres études. Les chaînes de désntégraton des tros famlles de radonuclédes naturels sont présentées en ANNEXE 4 page 69. L examen des résultats détallés reproduts en ANNEXE 5 page 7 montre qu aux marges d ncerttude près, les chaînes de l uranum 38 et du thorum 3 sont à l équlbre pour toutes les analyses. Aucun radonucléde artfcel émetteur gamma n a été détecté dans aucun échantllon. La lmte de détecton pour le césum 137 est typquement de l ordre de 0,5 à 1 Bq/kg PRODUITS DE CARRIERE Les mélanges béton peuvent être classés en deux catégores : - les 10 matéraux ssus de secteurs sédmentares d orgne non plutonque (calcares, arglocalcares ou fluvo-glacares) présentent tous des teneurs fables en radum 6 (nféreures à 0 Bq/kg), thorum 3 (nféreures à 5 Bq/kg) et potassum 40 (nféreures à 400 Bq/kg). Pour cette catégore, l ndce I est toujours nféreur à 0,3. Le mélange béton+cment prêt à l emplo rentre également dans cette catégore ; - les 4 matéraux ssus de régons plutonques présentent tous des teneurs en radonuclédes naturels sensblement plus élevées (radum 6 : 40 à 80 Bq/kg ; thorum 3 : 40 à 10 Bq/kg ; potassum 40 : 700 à Bq/kg). On peut noter que deux des 4 échantllons sont des alluvons d un cours d eau dont le bassn versant est grantque. Pour cette catégore, l ndce I est comprs entre 0,6 et 1,3. Les deux autres produts de carrère (sable de curage de torrent et produt réfractare) présentent la radoactvté la plus élevée des 40 échantllons analysés (ndces I de 1,4 et 1,6). Ces deux produts sont également ssus de régons plutonques CIMENTS Les 5 cments produts en Rhône-Alpes présentent un ndce I nféreur à 0,4. En revanche, le cment fondu KERNEOS (cment d alumnate de calcum) présente une teneur nettement plus élevée en radonuclédes naturels, et plus partculèrement en éléments de la chaîne du thorum 3. L ndce I de ce cment dépasse 1 (1,1). L utlsaton de ce cment avec un granulat grantque pourrat condure à la producton d un béton d ndce I supéreur à BLOCS BETON ET BRIQUES Les 4 blocs béton analysés présentent une teneur relatvement fable en radonuclédes naturels. Leur ndce I est comprs entre 0,1 et 0,4. C est également le cas pour le bloc de béton cellulare (classé dans la catégore «AUTRES» des produts manufacturés) dont l ndce I est nféreur à 0,. Les brques présentent une teneur en radonuclédes naturels sensblement plus élevée que les blocs béton. Les ndces I sont toujours supéreurs à 0,7, et attegnent ou dépassent 1 dans deux cas. 8

31 Matéraux Il est toutefos mportant de noter que l ndce I du projet de drectve européenne, calculé à partr d actvtés massques, ne tent pas compte de la densté des matéraux, et de la masse globale de matéraux utlsés pour une habtaton type. Ces paramètres dovent être prs en compte pour évaluer plus précsément l exposton de chaque type de matérau. A ttre d exemple, des brques présentant un ndce I plus élevé que des bétons mas une densté plus fable pourraent entraîner, à volume de matéraux équvalent, une exposton par rradaton externe plus fable PLAQUES DE PLATRE Toutes les plaques de plâtre analysées présentent une teneur fable en radonuclédes naturels. L ndce I est toujours nféreur à 0, REVETEMENT EXTERIEUR L échantllon de revêtement extéreur provenant d Itale présente un ndce I supéreur à 1 (1,3), prncpalement dû à une teneur élevée en radonuclédes de la chaîne du thorum 3 (envron 130 Bq/kg). Selon la logque du projet de drectve européenne, ce matérau serat plutôt assmlé à un matérau de surface. La valeur de son ndce I devrat donc être comparée à 6 et non à 1. 9

32 Matéraux 3.4 CORRELATION ENTRE INDICE I ET RELEVES RADIAMETRIQUES IN SITU Les flux de rayonnement gamma mesurés lors des prélèvements de produts de carrère sont reportés dans le tableau c-dessous. PRODUITS DE CARRIERE N enregstrement MELANGES BETON 8031B1 C B3 C B1 C B1 C B5 C A1 C B C B C A1 C B3 C B1 C B1 C B C B3 C6787 AUTRES N analyse 06041B4 C C1 C6837 Catégore /1 0-, Sable (curage de torrent) Pdt réfractare (addtf cment) Régon de producton Contexte géologque Indce I** Flux de rayonnement gamma n stu (c/s DG5) Contact tas 1 m tas Rhône-Alpes Roche calcare < 0, Rhône-Alpes Alluvons (calcare) < 0, Rhône-Alpes Roche calcare < 0, Rhône-Alpes Alluvons (calcare) < 0, Rhône-Alpes Alluvons (calcare) < 0, Rhône-Alpes Alluvons (calcare) < 0, Rhône-Alpes Alluvons (arglo-calcare) < 0, Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) < 0, Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) 0, Rhône-Alpes Alluvons (fluvo-glacare) 0, Rhône-Alpes Roche plutonque 0, Rhône-Alpes Roche plutonque (ébouls) 0, Rhône-Alpes Alluvons (plutonque) 0, Rhône-Alpes Roche plutonque 1, Rhône-Alpes Roche plutonque (dépôts torrentels) 1, Rhône-Alpes Roche plutonque 1, Tableau 6 : Flux de rayonnement gamma mesurés n stu sur les produts de carrère On constate sur le graphe c-après une corrélaton nette entre la valeur de l ndce I et le flux de rayonnement gamma mesuré au contact du tas échantllonné. Cec montre que des relevés radamétrques n stu permettraent d obtenr une évaluaton prélmnare correcte de l ordre de grandeur de l ndce I des matéraux extrats des carrères. Un plan compteur des secteurs d extracton permettrat d apprécer la varablté des caractérstques de ces matéraux. Il convent toutefos de sgnaler que la corrélaton c-après n est valable que pour les matéraux analysés et le radamètre utlsé dans le cadre de cette étude. Pour applquer cette méthode avec un autre type de radamètre, l serat nécessare de mettre au pont et de valder un mode opératore spécfque. 30

33 Matéraux 3.5 ELEMENTS DE COMPARAISON Concernant la radoactvté des matéraux de constructon de Rhône-Alpes, et plus généralement de France, l exste très peu de données accessbles au publc. Le Bureau de Recherches Géologques et Mnères (BRGM) a publé des cartographes du potentel d émanaton du radon pour pluseurs régons et départements de France. Ces documents contennent parfos des données relatves à la radoactvté des sols et roches des régons concernées, mas la régon Rhône-Alpes ne fat pas parte des régons couvertes par ce type d étude. Contacté par le laboratore CRIIRAD, le BRGM a ndqué que ce type de projet état désormas condut par l IRSN. Effectvement, une cartographe du potentel radon à l échelle natonale est dsponble sur le ste de l IRSN depus début Toutefos, cette cartographe n est pas assorte d un rapport présentant de façon détallée les données sur lesquelles elle repose. Le BRGM a également ndqué à la CRIIRAD qu l exstat une base de données relatve à la radoactvté des formatons rocheuses françases, mas cette base n est à ce jour pas accessble au publc. En l absence de données détallées relatves à la radoactvté des matéraux de constructon produts en Rhône-Alpes, les résultats des analyses effectuées par le laboratore CRIIRAD peuvent être comparés à ceux de la synthèse des données dsponbles au nveau européen publée fn Cette étude talenne a passé en revue les publcatons scentfques consacrées au sujet, et a regroupé près de résultats d analyses de matéraux, provenant de 4 pays. On note que seules 44 données sur les 9 9 complées provennent de France. Seuls 4 pays ont fourn mons de données que la France (la Bulgare, l Irlande, la Ltuane et la Slovéne), alors que pour 7 pays, plus de 500 données sont R. Trevs & al., Natural radoactvty n buldng materals n the European Unon : a database and an estmate of radologcal sgnfcance, Journal of Envronmental Radoactvty 105 (01)

34 Matéraux dsponbles (4 pays ont fourn plus de données : la Républque Tchèque, la Grèce, l Itale et la Pologne). Les prncpaux résultats de cette complaton sont présentés dans le tableau c-dessous. Matérau Mn Moy Max Mn Moy Max Mn Moy Max Sol , pays Béton ,5 6% 5% >= 77 Cment ,4 - - >= 013 Brque ,6 91% 5% >= Phosphogypse ,5 98% 84% >= 90 Gypse naturel ,1 - - >= 50 Roches (murs) Sédmentares (1) ,3 - - >= 55 Magmatques () , - - >= 48 Roches (revêtements) Actvtés massques en radum 6, thorum 3 et potassum 40 de matéraux de constructon utlsés en Europe Source : R. Trevs, S. Rsca, M. D'Allesandro, D. Paradso, C. Nuccetell, "Natural radoactvty n buldng materals n the European Unon :sgnfcance", Journal of Envronmental a database and an estmate of radologcal radoactvty, november 011 Actvté massque en Radum 6 (Bq/kg) Actvté massque en Thorum 3 (Bq/kg) Actvté massque en Potassum 40 (Bq/kg) I moyen (*) % d'i>0,5 % d'i>1 Nb d'échantllons (**) Magm/Plutonques (3) 0, , ,1 - - >= 387 Magm/Volcanques (4) ,8 - - >= 86 Magm/Métamorphques (5) 0, , , ,3 - - >= 148 (*) :I = C(Ra6)/300 + C(Th3)/00 + C(K40)/3000 (**) : la quantté d'échantllons est donnée par défaut (pour certanes références, les valeurs correspondent à des moyennes sans que ne sot précsée la quantté d'échantllons correspondant à cette moyenne) (1) : calcare, grès, sable, graver () : tuf volcanque (46 échantllons sur 48) (3) : grante, dorte, syénte, porphyre (4) : basalte, pépérn, dolérte, phonolte, (5) : marbre, serpentne, schste, phyllte Tableau 7 : radoactvté des matéraux de constructon utlsés en Europe - Bétons En consdérant approxmatvement des bétons contenant 80% de granulats et 0% de cment, pluseurs scénaros peuvent être envsagés à partr des échantllons de granulats et de cment analysés par le laboratore CRIIRAD. Les résultats de ces calculs sont reportés dans le tableau c-dessous. Matérau Indce I moyen Granulats non éruptfs (GNE) 0,14 Granulats éruptfs (GE) 0,90 Cments Rhône-Alpes (CRA) 0,3 Cment d'alumnate de calcum (CAC) 1,1 Béton (80%GNE+0%CRA) 0,15 Béton (80%GNE+0%CAC) 0,33 Béton (80%GE+0%CRA) 0,76 Béton (80%GE+0%CAC) 0,94 Tableau 8 : ndces I de bétons fabrqués à partr des granulats et cments analysés par le laboratore CRIIRAD Les bétons fabrqués à partr des granulats de régons sédmentares non éruptves présenteraent un ndce I nettement nféreur à la valeur moyenne de 0,5 ssue des données européennes. C est également le cas de tous les blocs béton analysés. En revanche, les bétons fabrqués à partr des granulats (alluvaux ou non) de régons éruptves présentent un ndce I nettement supéreur à 0,5. L ndce pourrat approcher vore dépasser 1 avec le cment d alumnate de calcum. On note que pour un béton fabrqué avec le sable de curage de torrent analysé par le laboratore CRIIRAD, l ndce I serat dépassé y comprs avec un cment classque. 3

35 Matéraux - Brques Les échantllons analysés par le laboratore CRIIRAD présentent tous un ndce I supéreur à la moyenne des données européennes (0,6). S agssant des brques, une étude condute par le Centre Technque des Tules et Brques présente les résultats d analyses par spectrométre gamma effectuées sur 37 échantllons de matéraux de terre cute (brques de structure, brques apparentes, tules, bosseaux) produts dans dfférentes régons de France. Les actvtés massques sont : - pour le radum 6, comprses entre 9 et 108 Bq/kg (et en moyenne de 5 Bq/kg), - pour le thorum 3, comprses entre 5 et 110 Bq/kg (et en moyenne de 5 Bq/kg), - pour le potassum 40, comprses entre 36 et 1 34 Bq/kg (et en moyenne de 749 Bq/kg). Ces valeurs sont comparables à celles de l étude européenne préctée. Les actvtés mesurées par le laboratore CRIIRAD se stuent plutôt dans la fourchette haute des résultats de 37 analyses publés par le Centre Technque Tules et Brques Plaques de plâtre L ndce I des plaques de plâtre analysées par le laboratore CRIIRAD (0,09 à 0,15) est à comparer à celu du gypse naturel (0,1 en moyenne), beaucoup plus fable que celu du phosphogypse (1,5 en moyenne mas jusqu à plus de 4). - Autres échantllons Le revêtement extéreur présente un ndce I comparable à celu de la moyenne des roches plutonques de la base de données européenne. 33 Valére BORG, Centre Technque des Tules et Brques, NOTE D INFORMATIONS - Radoactvté naturelle des produts de terre cute. 33

36 Matéraux 4 METHODE D ESTIMATION DU FLUX DE RADON Comme ndqué précédemment, l ndce I proposé par le projet de drectve européenne rensegne sur l émsson de rayonnements gamma par les matéraux, qu peut être évaluée en analysant les matéraux par spectrométre gamma, mas pas sur la producton de radon par ces matéraux, qu peut être évaluée en mesurant le taux d émanaton 34 et le flux d exhalaton 35 de radon des matéraux. 4.1 METHODOLOGIE : ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE Le flux de radon produt par un matérau peut être détermné en mesurant l accumulaton, dans un conteneur, du radon produt par le matérau. A ce jour, l n exste pas de norme nternatonale pour ce type de mesure 36, s ben que chaque laboratore travallant sur le sujet a développé sa propre méthodologe. Les prncpales technques de mesure peuvent être classées en deux catégores : mesures en chambre fermée et mesures en chambre ouverte MESURES EN CHAMBRE FERMEE Le conteneur en contact avec l échantllon est fermé hermétquement. La concentraton en radon dans le conteneur est suve dans le temps. Le flux de radon dépend de la dynamque d accumulaton de radon dans le conteneur. L échantllon peut être placé à l ntéreur du conteneur (par exemple dans le cas d un matérau en vrac ou d un bloc de matérau de talle rédute), ou le conteneur peut être scellé à la surface d un matérau. Dans ce cas, on s ntéresse au flux surfacque d exhalaton de radon. La technque de mesure est alors proche de celle décrte dans la norme AFNOR NF M Le flux de radon peut être évalué par deux méthodes : la valeur lmte et la pente ntale Valeur lmte La concentraton en radon dans le conteneur augmente progressvement jusqu à une valeur lmte. Le flux de radon pourrat en théore être calculé asément à partr de la concentraton mesurée de cette valeur lmte. Toutefos, deux phénomènes sont susceptbles d nfluencer cette valeur lmte : le taux de fute du conteneur d accumulaton et le taux de rétrodffuson. Taux de fute Dans la pratque, l est quasment mpossble de mettre au pont un conteneur d accumulaton dépourvu de fute. Or avec une fute de 1% par heure, la valeur lmte est plus de deux fos mons élevée qu en l absence de fute. 34 Le taux d émanaton de radon correspond à la proporton d atomes de radon, produts par désntégraton d atomes de radum contenus dans les grans de matérau solde, qu qutte ces grans et se trouve dans l espace lbre des pores du matérau. 35 L exhalaton de radon correspond au transfert vers la surface du matérau du radon produt par émanaton (et donc ntalement stué dans l espace lbre des pores du matérau). 36 Il exste un projet de norme (ISO DIS ), basé sur une norme néerlandase (NEN 5699), dont la publcaton est prévue en décembre 01. Ce projet est évoqué dans la sute de ce chaptre. 37 Norme AFNOR NF M60-768, octobre 00 - Le radon : méthodes d estmaton du flux surfacque d exhalaton par la méthode d accumulaton. 34

37 Matéraux Taux de rétrodffuson La dffuson du radon de l échantllon vers le conteneur d accumulaton est ndute par la dfférence de concentraton en radon entre l ar de l échantllon (concentraton ntalement élevée) et l ar du conteneur (concentraton ntalement fable). Lorsque l écart entre les concentratons en radon des deux mleux se rédut, le phénomène de dffuson est perturbé : une parte des atomes transférés de l échantllon vers l ar du conteneur sont susceptbles de dffuser de nouveau vers l échantllon. On parle alors de «rétrodffuson». Les études théorques et expérmentales 38 montrent que lorsque le volume d accumulaton est 10 fos plus mportant que le volume des pores de l échantllon, la rétrodffuson est suffsamment fable pour être néglgée Pente ntale Dans les premères heures de l accumulaton, l augmentaton de la concentraton est lnéare. La pente de l accumulaton est comparable dans tous les cas de fgure, que l on néglge ou pas les phénomènes de fute et de rétrodffuson. Il est donc possble de s affranchr de l évaluaton du taux de fute et du taux de rétrodffuson en évaluant le flux d exhalaton de radon à partr de la pente ntale. Toutefos, la lmte de détecton de la méthode de la pente ntale est plus élevée que celle de la méthode de la valeur lmte, étant donné que les concentratons en radon mesurées après quelques heures sont plus fables que celles attegnant la valeur lmte. Le graphe c-dessous llustre l mpact des phénomènes de fute et de rétrodffuson sur l allure de la courbe d accumulaton. Graphe 1 : mpact des taux de fute et de rétrodffuson sur l augmentaton de la concentraton en radon dans un conteneur d accumulaton 38 NP Petropoulos & al., Buldng materals radon exhalaton rate : ERRICCA ntercomparson exercse results, The Scence of the Total Envronment 7 (001)

38 Matéraux 4.1. MESURES EN CHAMBRE OUVERTE L ar du conteneur en contact avec l échantllon est renouvelé en permanence par de l ar ne contenant pas de radon ou par un autre gaz (par exemple de l azote), au moyen d une pompe à débt constant. Au bout d un certan temps, la concentraton en radon dans le conteneur attent un équlbre. Le flux de radon peut être calculé à partr de la concentraton en radon à l équlbre. Cette méthode permet de s affranchr des futes et des phénomènes de rétrodffuson susceptbles de perturber les mesures ouvertes. La norme néerlandase NEN décrt une méthode d évaluaton du flux d exhalaton de radon par mesure en chambre ouverte. Cette norme devrat être transformée en norme nternatonale (numérotée ISO/DIS ) en décembre 01. Il convent de sgnaler que cette norme concerne unquement le radon. Le dspostf expérmental décrt par la norme permet de néglger la contrbuton du thoron TECHNIQUES DE DETECTION Pour chaque méthode de mesure, pluseurs technques de détecton du radon peuvent être employées. Les technques «actves» emploent des détecteurs effectuant des mesures pendant la phase d accumulaton du radon. Les détecteurs sont généralement des scntllateurs assocés à des photomultplcateurs. Les détecteurs sont placés sot à l ntéreur du conteneur d accumulaton, sot à l extéreur. Dans ce cas, ls sont relés au conteneur par un crcut de tubulures. Il est également possble de prélever pérodquement un échantllon d ar du conteneur et de l analyser par une méthode ponctuelle (fole scntllante par exemple). Les technques «passves» consstent à prélever sur une pérode donnée un échantllon de l ar du conteneur et à analyser a posteror le dspostf de collecte. Celu-c peut correspondre à une cartouche à charbon actf pégeant le radon (la cartouche est ensute analysée par spectrométre gamma ; la concentraton en radon est évaluée ndrectement par la mesure de ses descendants émetteurs gamma plomb 14 et bsmuth 14), ou à un détecteur solde de traces nucléares (le radon placé en contact avec le détecteur y lasse des traces latentes révélées a posteror) COMPARAISON DES DEUX METHODES En 001, l unversté natonale technque d Athènes a publé les résultats d une ntercomparason qu elle a organsée dans le cadre du programme ERRICCA 41 et à laquelle 0 partcpants de 13 pays européens ont partcpé 4. Les deux méthodes (chambre ouverte, chambre fermée) couplées avec dfférentes technques de mesure ont été utlsées. Tros échantllons ont été fourns par l organsateur aux partcpants. 39 NEN 5699 (en) Radoactvty measurements Determnaton method of the rate of the radon exhalaton of dense buldng materals Augustus The standard only refers to Rn exhalaton. Any contrbuton made by thoron ( 0 Rn) n relaton to the measurement result can be gnored when the descrbed method s performed. ISO/DIS , Décembre 01, page European Research nto Radon In Constructon Concerted Acton. 4 Référence de l étude : cf. note 38 page

39 Matéraux L écart entre le résultat ndvduel et la moyenne des résultats état nféreur à 0% : - pour 9 des 10 partcpants ayant analysé l échantllon n 1, - pour les 4 partcpants ayant analysé l échantllon n, - pour 8 des 1 partcpants ayant analysé l échantllon n 3. On note que les résultats dont l écart avec la moyenne est trop élevé ne sont pas assocés à une méthode de mesure ou une technque de détecton partculère MAITRISE DES PARAMETRES EXTERIEURS La mesure peut être nfluencée par les paramètres extéreurs, et en partculer par le radon ne provenant pas de l échantllon, le taux d humdté et la température de la pèce dans laquelle le dspostf de mesure est placé Radon ne provenant pas de l échantllon Il peut s agr du radon présent dans le volume d accumulaton avant le début du test, ans que du radon présent dans la pèce, susceptble de pénétrer dans le conteneur d accumulaton par ses défauts d étanchété. Dans le cas d une mesure en chambre fermée, le radon «extéreur» peut être mnmsé en purgeant le volume d accumulaton, par exemple par un balayage d ar ou d un autre gaz (azote) dépourvu de radon, ou par fltraton de l ar pénétrant dans le conteneur au moyen d une cartouche à charbon actf. Pendant la phase de mesure, l convent de placer le dspostf dans une pèce présentant une concentraton en radon fable, et de sogner l étanchété du dspostf de manère à lmter le taux de fute. Dans le cas d une mesure en chambre ouverte, le balayage permanent au moyen d un gaz dépourvu de radon permet de quasment supprmer l nfluence du radon «extéreur» Humdté L humdté a un mpact élevé sur le taux d émanaton de radon des matéraux.d après une étude japonase 43, le taux d émanaton de radon de 15 échantllons de grante est en moyenne de 15% lorsque les échantllons sont en condtons «normales» d humdté, de 10% lorsque les échantllons sont «secs» et de 3% lorsque les échantllons sont «humdes» 44. Cette étude a montré une assez bonne corrélaton (coeffcent de corrélaton : 0,84) entre le taux d émanaton et le flux d exhalaton de radon. Par conséquent, l est mportant de maîtrser l humdté de la chaîne de mesure du flux d exhalaton afn de réalser des analyses reproductbles Température L mpact de la température sur le taux d émanaton de radon est également mportant. Dans une autre étude japonase 45, le taux d émanaton d un échantllon de sol présentant une teneur en radum de 180 Bq/kg a été mesuré en plaçant l échantllon à 7 températures répartes entre -0 C et +45 C. Les résultats montrent que le taux d émanaton de radon augmente lnéarement avec la 43 N.M. Hassan & al., The effect of water content on the radon emanaton coeffcent for some buldng materals used n Japan, Radaton Measurements 46 (011) Les échantllons ont d abord été séchés à 110 C pendant plus de 4h (condton sèche). Ils ont ensute été mmergés dans de l eau pendant plus de 10 jours (condton humde). Enfn, ls ont été retrés de l eau, entreposés dans une pèce classque et pesés tous les jours. Lorsque le pods a attent une valeur stable, les échantllons ont été consdérés comme étant en condton normale d humdté. 45 D. Iskandar & al., Quantfcaton of the dependency of radon emanaton power on sol temperature, Appled Radaton and Isotopes 60 (004)

40 Matéraux température (coeffcent de corrélaton : 0,98). Il est d envron 10% à -0 C, 0% à 5 C et près de 5% à 45 C. Comme dans le cas de l humdté, l est donc mportant de maîtrser la température de la pèce dans laquelle la mesure est effectuée. 4. METHODOLOGIE MISE EN ŒUVRE PAR LE LABORATOIRE DE LA CRIIRAD 4..1 PRESENTATION GLOBALE DU DISPOSITIF Le tests effectués dans le cadre de cette étude avaent pour but de vérfer la fasablté d une technque de mesure en chambre fermée employant un monteur Alphaguard PQ000 PRO de manère à pouvor examner les flux d exhalaton de radon de certans des matéraux échantllonnés. Le monteur Alphaguard (marque Géntron/Saphymo) est un apparel qu enregstre en contnu la concentraton de gaz radon. Cet apparel fonctonne par dffuson de l'ar dans une chambre d'onsaton. Les descendants du radon sont bloqués par un fltre placé à l'entrée de la chambre de mesure. Seul le radon, et en mondre mportance le thoron, sont détectés et mesurés par cet apparel. Les partcules alpha émses par le radon créent une onsaton de l'ar sur son parcours. Elles produsent ans un courant d'onsaton (très fable) qu pourra être mesuré dans la chambre d'onsaton de l'alphaguard. Cette chambre est consttuée d'une encente métallque et de deux électrodes aux potentels dfférents. Le crcut de mesure est présenté c-dessous. Le monteur Alphaguard est placé à l extéreur du conteneur d accumulaton. La crculaton d ar est assurée par une pompe Alphapump (accessore de l Alphaguard) à débt constant. Cette pompe peut fonctonner en régme contnu ou en régme pérodque. En régme contnu, la pompe fonctonne en permanence. Le débt peut être paramétré à 1 l/mn, 0,5 l/mn ou 0,3 l/mn. En régme pérodque, la pompe fonctonne pendant 10% du temps (cycles de secondes séparés par des pérodes d arrêt de 18 secondes). Le débt en régme pérodque peut être paramétré à 0,1 l/mn, 0,05 l/mn ou 0,03 l/mn. Un fltre placé en aval du conteneur et en amont de la pompe retent les descendants soldes du radon. Seuls le radon et éventuellement le thoron pénètrent dans l Alphaguard. Les dfférentes partes du crcut sont relées par des tubulures en tygon (damètre ntéreur : 4 mm ; damètre extéreur : 6 mm). Schéma 1 : crcut de mesure du flux d exhalaton d un matérau au moyen d un monteur Alphaguard (source : Saphymo) 38

41 Matéraux 4.. CONTENEUR D ACCUMULATION ET QUANTITE D ECHANTILLON ANALYSE Le conteneur chos est un pot cylndrque en plastque d une contenance d 1,1 ltre. Nous avons chos d analyser les échantllons de dfférents matéraux à volume constant (et non à masse constante), de manère à ce que le volume dans lequel le radon est exhalé sot constant. Le volume d échantllon analysé est de 0,5 ltre. A condton que le débt de la pompe sot suffsamment élevé pour permettre une répartton rapde de l ar à travers l ensemble du crcut, le volume total d accumulaton peut être consdéré comme comprenant le volume lbre du conteneur (0,6 l), mas également le volume de la chambre de détecton de l Alphaguard (0,6 l) et le volume des tubulures (ce derner volume est étudé dans le paragraphe 4..4). Lorsque le volume total d accumulaton est plus de 10 fos supéreur au volume des pores du matérau analysé, l effet de la rétrodffuson est suffsamment fable pour être néglgé 46. Dans le cas présent, ce crtère est respecté s la porosté du matérau analysé est nféreure à 5%. La porosté des échantllons n a pas été évaluée. A ttre ndcatf, la porosté typque des sables et grès est d envron 15 à 5% PREPARATION DES ECHANTILLONS Les échantllons sont dans une confguraton smlare à celle des échantllons analysés par spectrométre gamma, seul le volume est dfférent 47. Chaque échantllon a été conservé pendant pluseurs semanes avant analyse. Son taux d humdté n est pas maîtrsé, l est comparable à celu de l atmosphère ambante du laboratore (de l ordre de 45% RH). Les analyses ont été effectuées dans une salle clmatsée à 0 C. Au mons 4 heures avant le début de la mesure, chaque échantllon à analyser, stocké dans un pot fermé, a été placé dans la salle de comptage, de manère à ce que lorsque la mesure débute sa température sot à l équlbre avec celle de la pèce INFLUENCE DU DEBIT DE LA POMPE ET DE LA LONGUEUR DE LA TUBULURE A/ Sur le sgnal thoron Le monteur Alphaguard PQ000 PRO possède une sensblté au thoron comparable à celle du radon. Le thoron possède une pérode physque beaucoup plus courte que celle du radon (55,6 secondes contre 3,8 jours). Toutefos, s le débt de la pompe est élevé, une proporton non néglgeable du thoron produt par l échantllon attent la chambre de mesure du détecteur avant d avor dsparu. L nfluence du thoron sur la mesure du radon a été testée en plaçant un lot de manchons de lampe à gaz contenant du thorum 3 dans le conteneur d accumulaton. Le thorum 3 émet en effet du thoron mas pas de radon. Tros tests ont été réalsés. Dans le premer test, l apport de thoron dans le détecteur a été maxmsé en plaçant la pompe à son débt le plus élevé (1 l/mn). 46 Cf Cf

42 Matéraux Dans le second test, la pompe a été placée à son débt le plus fable (0,03 l/mn). Dans le trosème test, la pompe a été placée à son débt le plus fable, et la tubulure relant la pompe à l Alphaguard, dont la longueur habtuelle est de 0 cm, a été remplacée par une tubulure de 7 m de façon à ralentr le transfert de thoron du conteneur d accumulaton vers le détecteur. La réducton du débt de la pompe permet de dvser par 13 le sgnal «thoron» mesuré par le détecteur. L ajout d une tubulure longue permet de dvser encore par plus de 4 le résultat. Au total, l utlsaton d une tubulure longue et du débt de pompe le plus fable possble permet de dvser par près de 60 le sgnal «thoron». Graphe : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le sgnal «thoron» Un second test a été effectué afn de vérfer l nfluence du chox d un débt fable et d une tubulure longue sur le sgnal «radon» mesuré par l Alphaguard. Pour cela, un ancen rével dont les agulles contennent du radum 6 a été placé dans le conteneur d accumulaton. Deux tests ont été réalsés. Dans le premer test, la pompe a été placée à son débt le plus élevé (1 l/mn) et une tubulure courte a été utlsée. Dans le second test, la pompe a été placée à son débt le plus fable (0,03 l/mn) et une tubulure de 7 m a été utlsée. Les résultats sont du même ordre de grandeur dans les deux cas, mas l écart entre les deux séres de mesures est supéreur à l ncerttude : lorsque le débt de la pompe est élevé, l accumulaton de radon est envron 30% plus fable que lorsque le débt est bas. 40

43 Matéraux Graphe 3 : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le sgnal «radon» B/ Sur le taux de fute du crcut L écart observé entre les deux précédentes séres de mesure pourrat être dû à la dfférence du taux de fute : lorsque le débt de la pompe est élevé, la dépresson ndute par la pompe au nveau du conteneur d accumulaton est plus mportante que lorsque le débt est fable. Ce phénomène a été étudé en observant la dmnuton de la concentraton en radon, dans chaque confguraton, après avor rapdement enlevé le rével au radum et refermé le crcut 48. En l absence de futes dans le crcut, la concentraton en radon dans le dspostf dmnuerat selon la pérode physque du radon : la concentraton en radon serat dvsée par tous les 3,8 jours. La présence de futes dans le crcut augmente la vtesse de dmnuton de la concentraton en radon. Comme le montre le graphe c-dessous, on constate effectvement que la pérode «réelle» est de 10 heures avec débt élevé et tubulure courte, et de 15 heures avec débt fable et tubulure longue. Les résultats de ces tests montrent que l utlsaton d une tubulure longue et d un débt de pompe fable permet : - de rédure fortement la perturbaton de la mesure par le sgnal «thoron», - probablement de rédure le taux de fute du dspostf. Ce résultat dot toutefos être prs avec précauton : l enlèvement du rével au radum nécesstant une ouverture pus une fermeture du crcut, les condtons des mesures de dmnuton des concentratons en radon ne sont pas 48 A noter que la valeur absolue de la concentraton ntale en radon n a pas d mportance : c est la varaton relatve de la concentraton en radon par rapport à cette concentraton ntale qu est étudée. 41

44 Matéraux exactement les mêmes que celles des mesures d accumulaton. Cette constataton prélmnare devrat être vérfée par des tests plus poussés. L utlsaton d une tubulure de 7 m augmente de 8% le volume total du crcut de mesure. Pour les calculs de flux d exhalaton, ce volume supplémentare, fable mas non néglgeable, est prs en compte. Graphe 4 : nfluence du débt de la pompe et de la longueur de la tubulure sur le taux de fute 4..5 CONCLUSION : PARAMETRES DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL Sur la base des résultats des précédents tests, les paramètres choss pour les mesures de flux d exhalaton de radon sont les suvants : - conteneur d accumulaton : pot plastque cylndrque de 1,1 l - température : maîtrsée (0 C±5%) - humdté : non maîtrsée (moyenne typque : 35% Hr / extrêmes typques : 5% Hr 50% Hr) - débt de pompe : 0,03 l/mn - longueur de tubulures tygon : 7 m (tubulure prncpale) / 1,15 m (tubulures secondares) - volume des échantllons : 0,5 l - volume total d accumulaton (volume lbre conteneur + volume chambre de détecton + volume tubulures) : 1, l - actvté volumque moyenne en radon dans la salle de comptage : 0 Bq/m 3 - actvté volumque moyenne dans le crcut d accumulaton au temps t0 : 0 Bq/m 3 4

45 Matéraux - pérode prse en compte pour le calcul de la pente : T0+h à T0+17h 49 (T0 correspond au début de la mesure et de l accumulaton. L échantllon est condtonné dans le conteneur mons de 5 mnutes avant T0) Ce dspostf pourrat être améloré par les actons suvantes : - le crcut pourrat être purgé avec un gaz ne contenant pas de radon avant le début de chaque test. La purge devrat toutefos avor peu d nfluence sur le résultat, compte tenu du fable nveau de radon de la pèce dans laquelle la mesure est effectuée et du taux de fute ncompressble du crcut ; - la longueur des tubulures pourrat être augmentée afn de mnmser encore l nfluence du thoron. Le dspostf actuel semble toutefos suffsant compte tenu de l actvté en thorum 3 relatvement fable des matéraux susceptbles d être analysés ; - au contrare, le monteur Alphaguard pourrat être équpé d un module de détecton du thoron, désormas proposé par le fabrcant. L ajout de ce module permettrat d évaluer par une seule mesure le flux de thoron et le flux de radon. - l pourrat être envsagé d augmenter le volume lbre du crcut, afn de s assurer que dans tous les cas, le volume global de détecton est ben 10 fos plus mportant que le volume de pores de l échantllon. L augmentaton du volume aurat toutefos pour conséquence de dmnuer l actvté volumque en radon, et donc de dégrader le sgnal (la lmte de détecton serat alors plus élevée). Photographe 16 : crcut de mesure de flux d exhalaton de radon 49 Pendant les deux premères heures, la chambre de détecton de l Alphaguard n est pas encore à l équlbre avec le conteneur d accumulaton compte tenu du volume du crcut et du débt de la pompe. La prse en compte d une pérode d accumulaton plus courte augmenterat de façon trop mportante l ncerttude de la mesure. La prse en compte d une pérode d accumulaton plus élevée rédurat de façon trop mportante la pente de la courbe d accumulaton, et donc la valeur du résultat. 43

46 Matéraux 4.3 RESULTATS ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE De nombreuses données relatves aux mesures de flux d exhalaton et de taux d émanaton de radon ont été publées. Tros d entre elles sont présentées c-dessous FLUX DE RADON, COMMISSION EUROPEENNE, 1997 En 1997, la publcaton RP 96 de la Commsson européenne a regroupé les données des tests effectués dans les Etats membres de l Unon européenne. Les résultats sont présentés dans le tableau cdessous 50. On observe une grande varablté des résultats, toutefos quelques tendances peuvent être dégagées. On constate notamment que les flux de radon des bétons sont globalement plus élevés que ceux des brques. Sur les cnq études ayant analysé du béton ans que des brques (Folkerts et al, Louz et al, Sots et al, Orlando et al, Van Djk et al), quatre ndquent un flux de radon sgnfcatvement plus fable pour les brques que pour le béton. Dans tros études (Louz et al, Sots et al, Van Djk et al), un flux normalsé par l actvté massque en radum 6 du matérau a été calculé. Le flux normalsé est à plus de 100 fos plus fable pour les brques que pour le béton. 50 Références des études : cf. Bblographe page 5. 44

47 Matéraux Mesures de flux d'exhalaton de radon de matéraux Flux d'exhalaton Flux normalsé d'exhalaton Etat membre Matérau de radon (µbq/m²/s) de radon [(µbq/m²/s)/(bq/kg)] Référence Mnmum Moyenne Maxmum Mnmum Moyenne Maxmum ALLEMAGNE Béton Keller ITALIE Béton 536 Orlando et al PAYS-BAS Béton Van Djk et al FINLANDE Béton (épasseur 10-0 cm) Mustonen GRECE Béton bloc Sots et al ALLEMAGNE Béton cellulare Folkerts et al ALLEMAGNE Béton cellulare Keller PAYS-BAS Béton cellulare Van Djk et al GRECE Béton dalle (6 Bq/kg Ra6) Louz et al ALLEMAGNE Béton de perre ponce Folkerts et al FINLANDE Béton de scores (épasseur 15 cm) Mustonen ALLEMAGNE Béton dense Folkerts et al ROYAUME-UNI Bloc de constructon Green BELGIQUE Bloc de gypse naturel 7 Poffjn et al BELGIQUE Brque 6 0 0,08 0,6 Poffjn et al GRECE Brque ,11 0,7 Sots et al ALLEMAGNE Brque 50 Folkerts et al PAYS-BAS Brque 81 Van Djk et al ITALIE Brque 481 Orlando et al GRECE Brque d'argle (40 Bq/kg Ra6) Louz et al ALLEMAGNE Calcare Folkerts et al ALLEMAGNE Grès 61 Folkerts et al PAYS-BAS Gypse naturel <6 94 <1,4 9 Van Djk et al FINLANDE Gypse sous-produt (épasseur,5-0 cm) Mustonen ITALIE Marbre, grante ,4 4 Carrera et al PAYS-BAS Phosphogypse ,1 13 Van Djk et al BELGIQUE Plaque de plâtre (gypse naturel) 7,8 Poffjn et al BELGIQUE Plaque de plâtre (phosphogypse) 431 Poffjn et al ITALIE Porphyre 35 Orlando et al ALLEMAGNE Sous-produt gypseux (épasseur,5-0 cm) Folkerts et al PAYS-BAS Sous-produt gypseux (mur) Ackers et al ITALIE Tuf 694 Orlando et al * : moyenne dédute des valeurs mn et max Source : European Commsson, Radaton Protecton 96, Enhanced radoactvty of buldng materals, 1997 Tableau 9 : mesures de flux d exhalaton de radon de matéraux (source : RP 96) FLUX DE RADON ET DE THORON, UJIC & AL., 010 Une étude serbe 51 publée en 010 a montré que pour une actvté volumque en radum 6 smlare, le flux de radon normalsé est plus élevé pour des blocs béton que pour des brques. Dans cette étude, les flux de thoron ont également été mesurés. Les mêmes dfférences sont observées entre les brques et les blocs béton. Matérau Flux surfacque d'exhalaton (µbq/m²/s) RADON Ra6 (Bq/kg) Flux normalsé d'exhalaton [(µbq/m²/s)/(bq/kg)] Flux surfacque d'exhalaton (µbq/m²/s) THORON Th3 (Bq/kg) Flux normalsé d'exhalaton [(µbq/m²/s)/(bq/kg)] Brque Brque Bloc béton Bloc béton Bloc béton Tableau 10 : flux d exhalaton de radon et de thoron de matéraux (source : Ujc & al., 010) Les auteurs ont effectué un calcul de la dose ndute par le radon et le thoron éms par les matéraux analysés. 51 Ujc & al., Internal exposure from buldng materals exhalng Rn and 0Rn as compared to external exposure due to ther naturel radoactvty content, Appled Radaton and Isotopes 68 (010)

48 Matéraux La dose due au thoron a été calculée d après l exposton reçue dans la chambre à coucher, partant du prncpe que les organes respratores des personnes pendant le sommel sont stués à envron 40 cm des murs, et que la durée quotdenne de repos est de 8 heures. Les résultats sont présentés dans le tableau c-dessous. Exposton nterne (µsv/an) Exposton externe (µsv/an) Radon Matérau Taux de renouvellement d'ar : 0,/h Taux de renouvellement d'ar : 0,63/h Thoron Ra6 Th3 Brque Brque Bloc béton Bloc béton Bloc béton Tableau 11 : doses effcaces annuelles ndutes par des matéraux de constructon (source : Ujc & al., 010) Dans ces 5 exemples, on constate que pour un taux de renouvellement d ar fable (0,/h), la dose ndute par le radon est à 4 fos supéreure à celle due au thoron, alors que pour un taux de renouvellement d ar plus élevé (0,63/h), les deux doses sont comparables. Cette étude montre également une grande varablté des flux massques normalsés d exhalaton de radon et de thoron. Cec confrme qu l n est pas possble de se baser unquement sur les teneurs en radum 6 et thorum 3 des échantllons, et encore mons sur le seul ndce I, pour évaluer le rsque lé à l nhalaton de radon et de thoron. Matérau Flux massque d'exhalaton (µbq/kg/s) RADON Ra6 (Bq/kg) Flux normalsé d'exhalaton [(µbq/kg/s)/(bq/kg)] Flux massque d'exhalaton (µbq/kg/s) THORON Th3 (Bq/kg) Flux normalsé d'exhalaton [(µbq/kg/s)/(bq/kg)] Cendres volantes , ,1 Travertn (Nska Banja) , "Terra rosa" , ,31 Cment 6,1 65 0, ,44 Gypse,3 10 0,4 3 0,80 Béton cellulare 4,44 8 0, ,6 Brque 1,8 71 0, ,10 Brque slceuse 1, 4 0, ,15 Brque,4 55 0, ,19 Brque 3 5, 59 0, ,01 Perre (Gornja Stubla) 8,3 33 0, ,83 Marbre 1 0,7 0,34 < 0, 0, 1,1 Marbre 1,03 7 0,15 1 0,4,56 Travertn (Mlc) 0,86 7 0, ,89 Bloc béton 1 3,3 7 0,1 5 0,3 Bloc béton 3,1 16 0, ,58 Bloc béton 3 4,4 9 0, ,33 Tableau 1 : corrélaton entre flux de radon/thoron et teneurs en Ra6/Th3 (source : Ujc & al., 010) 46

49 Matéraux TAUX D EMANATION DE RADON, SAKODA & AL., 011 Concernant le taux d émanaton, une étude japonase 5 publée en 011 a passé en revue les données dsponbles parm les 47 prncpales études publées sur le sujet au cours des 30 dernères années. Les résultats sont synthétsés dans le graphe c-après. Chaque étude ndvduelle est dentfée par un code en abscsse. La surface de chaque pont est proportonnelle à la quantté de mesures de l étude. Ben que les condtons de mesure et les technques employées dffèrent, les auteurs consdèrent que les résultats moyens consttuent une bonne approxmaton de la tendance générale. Cette étude : - montre que le taux d émanaton augmente avec le taux d humdté de l échantllon, - permet de constater que les taux d émanaton moyens sont plus élevés pour les roches et les sols que pour les mnéraux proprement dts et les cendres volantes. Les résdus d extracton présentent des taux d émanaton comparables à ceux des roches et sols, - montre que, contrarement à ce qu est généralement envsagé, la granulométre de l échantllon a généralement peu d nfluence sur le taux d émanaton. Les prncpaux résultats de l étude sont llustrés c-dessous. Matérau Quantté de mesures Taux d'émanaton moyen (%) Mnéraux 75 3% Roches % Sols 105 0% Résdus d'extracton (prncpalement de mnera d'uranum) 77 17% Cendres volantes 46 3% Tableau 13 : Taux d émanaton de radon moyens de matéraux dvers (source : Sakoda et al, 011) 5 A. Sakoda & al., A comprehensve revew of radon emanaton measurements for mneral, rock, sol, mll talng and fly ash, Appled Radaton and Isotopes 69 (011)

50 Matéraux Graphe 5 : résultats des prncpales études relatves à la mesure du taux d émanaton de radon des matéraux (source : Sakoda et al, 011) TESTS EFFECTUES PAR LE LABORATOIRE CRIIRAD Le laboratore CRIIRAD a effectué des mesures de flux d exhalaton de radon selon la méthodologe décrte au paragraphe 4..5 page 4. Compte tenu des moyens humans et technques dsponbles, l état possble d effectuer 1 mesures dans le cadre de cette étude. Le laboratore CRIIRAD a chos de cbler les mesures de la façon suvante : - évaluaton prélmnare de la reproductblté des résultats en analysant tros fos deux échantllons, - comparason des flux d exhalaton de radon de 6 échantllons ( granulats, cments et brques) présentant des teneurs comparables en radum 6. Les résultats sont synthétsés dans le tableau c-dessous Les fches complètes de résultats sont jontes en ANNEXE 6 page

51 Matéraux Matérau Flux massque d'exhalaton (µbq/m²/s) Crtère de publcaton : ncerttude < 50% Flux massque d'exhalaton (µbq/m²/s) Crtère de publcaton : ncerttude < 75% RADON Ra6 (Bq/kg) Flux normalsé d'exhalaton [(µbq/m²/s)/(bq/kg)] Sable (curage de torrent) / Mesure ± ± ± 14 3,8 ± 1,5 Sable (curage de torrent) / Mesure 585 ± ± ± 14 5,7 ± 1,8 Sable (curage de torrent) / Mesure ± ± ± 14 5,1 ± 1,6 0-0 (magmatque) / Mesure 1 4 ± 13 4 ± ± 11 6,1 ±,1 0-0 (magmatque) / Mesure 537 ± ± ± 11 7,8 ±,5 0-0 (magmatque) / Mesure ± ± ± 11 7, ±,3 0-1 (magmatque/ébouls) 178 ± ± ± 8 4,0 ± 1,6 0-0 (magmatque) < ± ± 9 < 6,6 Cment Lafarge Classque (CEM II / B-LL 3,5R CP) < ± ± 8 < 4,8 Cment Lafarge Sensum (CEM II / B-LL 3,5R CP) < ± ± 9 < 3,7 Brque IMERYS (1,3 m².k/w) < 69 < ± 9 < 1, Brque WIENERBERGER (1,00 m².k/w) < 115 < ± 1 < 1,5 Tableau 14 : flux d exhalaton de radon de matéraux mesurés par le laboratore CRIIRAD Les tests de reproductblté montrent que dans les deux cas, l écart entre la valeur moyenne des tros mesures et chaque valeur ndvduelle est nféreur à 5%. Les résultats sont présentés sur deux colonnes. Dans la premère colonne, le résultat n est publé que lorsque l ncerttude est nféreure à 50% de la valeur mesurée. Parm les 6 échantllons présentant des teneurs en radum 6 comparables, on constate que seul l un des deux mélanges béton répond à ce crtère. Dans la deuxème colonne, le résultat n est publé que lorsque l ncerttude est nféreure à 75%. A partr de ces éléments, les observatons suvantes peuvent être formulées : - ce sont les brques qu présentent les flux d exhalaton de radon les plus fables. Pour chacun des deux échantllons analysés, l ncerttude est supéreure à 75% de la valeur mesurée ; - pour des flux nféreurs à 00 µbq/m 3, l ncerttude de la mesure est presque toujours trop élevée. Parm les 1 mesures effectuées, seuls les résultats dépassant 350 µbq/m 3 sont toujours assorts d une ncerttude nféreure à 50%. 49

52 Matéraux SYNTHESE ET CONCLUSION Ce projet avat pour objectf de détermner les caractérstques radologques de 40 échantllons de matéraux de constructon produts et/ou utlsés en Rhône-Alpes. Il s agssat de sélectonner les échantllons, de les analyser par spectrométre gamma afn d apprécer le rsque d rradaton externe, d étuder la fasablté d une évaluaton du rsque de contamnaton nterne par nhalaton par la mesure du flux de radon produt par les matéraux, et d nterpréter les résultats à la lumère de la réglementaton afférente. SELECTION DES ECHANTILLONS A l ssue d une recherche bblographque, le laboratore de la CRIIRAD a orenté l échantllonnage vers : - le béton et ses prncpaux composants (granulats, cment) : o o o le laboratore CRIIRAD a prélevé des granulats dans 14 carrères de Rhône-Alpes couvrant les 8 départements de la régon et les 4 prncpaux types géologques de granulats (alluvons de rvère, alluvons fluvo-glacares, concassés de roches calcares, concassés de roches plutonques) ; le laboratore CRIIRAD a acheté 5 types des prncpaux cments courants produts en Rhône- Alpes par les 3 fabrcants mplantés dans la régon (CALCIA, LAFARGE CIMENTS et VICAT) ans que du Cment Fondu, cment d alumnate de calcum produt par KERNEOS à Fos-sur-Mer (Bouches-du-Rhône), qu présentat un flux de rayonnement gamma plus élevé que les autres cments lors du balayage radamétrque effectué par la CRIIRAD au moment de l achat ; le laboratore CRIIRAD a nclus dans l étude l analyse de 4 échantllons de blocs béton préfabrqués ans qu un échantllon de béton cellulare produts en Rhône-Alpes. - les brques, qu sont les seconds éléments consttutfs des murs porteurs des habtatons françases (14% des habtatons ndvduelles et 4% des logements collectfs). Le laboratore CRIIRAD a acheté 3 types de brques alvéolares de murs porteurs pour chacun des deux fabrcants mplantés en Rhône-Alpes (IMERYS : OPTIBRIC PV3+, OPTIBRIC PV4G, MONOMUR 30 ; WIENERBERGER : GF R0, GF R0Th+, BIOMUR R37) ; - les plaques de plâtre. En Rhône-Alpes, l exste une usne de producton de plaques de plâtre à Chambéry (marque Placoplâtre). Le laboratore CRIIRAD a acheté les 4 prncpaux types de plaques Placoplâtre produtes à Chambéry : plaque classque BA13, plaque résstante à l humdté, plaque solée phonquement et plaque résstante au feu. Un cnquème échantllon, correspondant à une plaque utlsée pour les parements de chemnée et produte en Allemagne (plaque RIGIDUR, marque RIGIPS), a été acheté. ANALYSES PAR SPECTROMETRIE GAMMA Les 40 échantllons ont fat l objet d analyses par spectrométre gamma au laboratore de la CRIIRAD. Les prncpaux résultats sont synthétsés c-dessous. Il convent de sgnaler que l étude n avat pas pour but de dsposer d une vson exhaustve de la radoactvté des types de matéraux analysés. Les résultats permettent de dsposer d un premer aperçu qu devrat être approfond par d autres études. Parm les granulats, on constate une nette dfférence entre les matéraux ssus de secteurs sédmentares d orgne non plutonque (calcares, arglo-calcares ou fluvo-glacares), qu présentent des teneurs en radonuclédes naturels nféreures à la moyenne de l écorce terrestre, et les matéraux ssus de régons plutonques qu présentent tous des teneurs en radonuclédes naturels supéreures à la moyenne de l écorce terrestre. 50

53 Matéraux Les cments courants produts en Rhône-Alpes présentent des teneurs en radonuclédes naturels globalement nféreures à la moyenne de l écorce terrestre ; en revanche, le cment d alumnate de calcum produt dans les Bouches-du-Rhône (Cment Fondu de Kernéos) présente une teneur fable en potassum 40, mas des teneurs élevées en éléments des chaînes de l uranum 38 et du thorum 3. Parm les échantllons analysés, toutes les brques présentent des teneurs en radonuclédes naturels nettement plus élevées que tous les blocs béton. Toutes les plaques de plâtre analysées présentent une teneur fable en radonuclédes naturels. ETUDE DE FAISABILITE DE MESURES DE FLUX DE RADON A ce jour, l n exste pas de norme nternatonale pour la mesure de flux de radon de matéraux, s ben que chaque laboratore travallant sur le sujet a développé sa propre méthodologe. Après une étude bblographque, et à partr du matérel de mesure dont l dspose, le laboratore CRIIRAD a testé une méthodologe de type «chambre fermée», et effectué 1 analyses d échantllons : - deux échantllons ont été analysés tros fos, afn de tester la reproductblté de la mesure. Dans chaque cas, l écart entre la valeur moyenne des tros mesures et chaque valeur ndvduelle est nféreur à 5% ; - 6 échantllons dfférents présentant des teneurs en radum 6 comparables ( granulats, cments et brques). Les granulats et les cments présentent des flux d exhalaton de radon comparables, alors que les brques présentent des flux nettement plus fables. Ce constat est compatble avec les résultats rencontrés dans la lttérature scentfque. Les résultats montrent également les lmtes de cette méthodologe, qu ne permet pas de mesurer avec suffsamment de précson des flux de radon nféreurs à 300 µbq/m²/s. La technque de la «chambre ouverte», dans laquelle le sgnal «radon» est cumulé sur pluseurs jours, permettrat probablement d obtenr des lmtes de détecton plus fables. A ce sujet, une norme nternatonale décrvant une méthode d évaluaton du flux d exhalaton de radon par mesure en chambre ouverte, basée sur une norme néerlandase, devrat être publée en décembre 01. Il est nécessare d harmonser les pratques des laboratores afn de dsposer d évaluatons comparables, d autant plus que l étude bblographque réalsée dans le cadre de cette étude montre que de nombreux paramètres ont une nfluence sur le flux d exhalaton de radon (température, humdté, ). INTERPRETATION DES RESULTATS En France, l n exste pas à ce jour de réglementaton spécfque relatve à la radoactvté des matéraux de constructon dans leur ensemble. La stuaton devrat changer dans les prochanes années avec la publcaton d une drectve européenne établssant de nouvelles normes de base relatves à la protecton santare de la populaton et des travalleurs contre les dangers résultant des rayonnements onsants. En effet, certanes dspostons du projet de drectve en cours d examen vsent spécfquement la radoactvté des matéraux de constructon. Ce texte mentonne deux voes d exposton ndutes par les matéraux : l exposton externe au rayonnement et l émsson de radon. Concernant l exposton externe, le projet de drectve propose d établr un ndce basé sur les concentratons des produts en radum 6, thorum 3 et potassum 40. Les matéraux présentant un ndce suffsamment bas ne seraent «soums à aucune restrcton en ce qu concerne leur mse sur le marché de l Unon». Les matéraux présentant un ndce I trop élevé pourraent fare l objet de restrctons d usage. 51

54 Matéraux Le laboratore CRIIRAD a calculé l ndce I des 40 échantllons analysés par spectrométre gamma dans le cadre de cette étude. On constate que, sans préjuger de la pertnence du crtère proposé par le projet de drectve européenne, pluseurs matéraux courants produts en Rhône-Alpes seraent susceptbles de dépasser les crtères au-delà desquels une évaluaton plus précse de l exposton devrat être condute, et pourrat mener à la mse en œuvre de restrctons d usage. Cela pourrat notamment être le cas de bétons produts à partr de granulats d orgne grantque drecte (granulats de roches grantques concassées) ou non (granulats alluvonnares de secteurs dont le bassn versant est grantque). Certanes brques pourraent également être concernées. Concernant le radon, le projet de drectve mentonne ben le rsque lé à l émsson de radon par les matéraux de constructon, mas le texte reste très évasf sur cette queston. En partculer, l ne défnt pas, comme dans le cas de l rradaton externe, d ndce relatf au flux d exhalaton de radon. Cette queston est pourtant prmordale, dans la mesure où deux matéraux dont l ndce I est comparable peuvent présenter des taux d émanaton de radon très dfférents. Ans, pluseurs études montrent que les brques présentent des taux d émanaton de radon plus fables que les bétons. Cec ne serat pas prs en compte avec un classement basé unquement sur l ndce I. L une des pstes pourrat consster à mettre en place un ndce global ntégrant à la fos les paramètres de l ndce relatf à l exposton externe au sens du projet de drectve, et un paramètre relatf à l émanaton de radon, comme le propose par exemple le standard autrchen ÖNORM S 500. Par alleurs, une étude ctée dans ce rapport montre que le rsque lé à l nhalaton de thoron n est pas néglgeable et peut, dans certans cas, être comparable au rsque lé à l nhalaton de radon. Il convendrat donc d ntégrer ce rsque dans les nouveaux dspostfs réglementares. 5

55 Matéraux BIBLIOGRAPHIE REGLEMENTATION ET TEXTES ASSOCIES DIRECTIVE 96/9 EURATOM du Consel du 13 ma 1996 fxant les normes de base relatves à la protecton santare de la populaton et des travalleurs contre les dangers résultant des rayonnements onsants PROPOSITION DE DIRECTIVE DU CONSEIL fxant les normes de base relatve à la protecton santare contre les dangers résultant de l exposton aux rayonnements onsants COM(01) 4 fnal, 30/05/1 RP 11 : European Commsson, Radaton protecton 11, Radologcal Protecton Prncples concernng the Natural Radoactvty of Buldng Materals, 1999 SCHLESINGER T. & GROF Y., «Israel Standard IS 5098 (Settng lmts on the concentraton of natural radonucldes n buldng products)», Workshop on envronmental & health aspects of coal ash utlzaton n Israel, Tel Avv, 3-4 November 005 STEGER F. & GRÜN K., Radoactvty n buldng materals ÖNORM S 500 : a standard n Austra to lmt natural radoactvty n buldng materals (revsed and defnte verson), Radon n the Lvng Envronment, 19-3 Aprl 1999, Athens, Greece. GENERALITES SUR LES MATERIAUX DE CONSTRUCTION GOURLAOUEN Y., «Les matéraux de constructon», édton 007, SESSI, Mnstère de l Econome, des Fnances et de l Industre INFOCIMENTS, «La normalsaton françase des cments» ( G56.pdf) OBSERVATOIRE DES MATERIAUX : SCHEMAS DEPARTEMENTAUX DES CARRIERES o ARDECHE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de l Ardèche», Janver 005 / Document consultable à l unté terrtorale Drôme de la DREAL à Valence (6) o DRÔME : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de l Ardèche», Ma 1998 / Document consultable à l unté terrtorale Drôme de la DREAL à Valence (6) o ISERE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de l Isère», Févrer 004 / Document téléchargeable sur le ste nternet de la préfecture de l Isère o AIN : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de l An», Ma 004 / Document téléchargeable sur le ste nternet de la préfecture de l An o HAUTE-SAVOIE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de la Haute-Savoe», Septembre 004 / Document téléchargeable sur le ste nternet de la préfecture de Haute-Savoe o SAVOIE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de la Savoe», Mars 006 / Document téléchargeable sur le ste nternet de la préfecture de Savoe o LOIRE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères de la Lore», Novembre 005 / Document téléchargeable sur le ste nternet de la préfecture de la Lore o RHÔNE : BRGM/DRIRE Rhône-Alpes, «Schéma départemental des carrères du Rhône», Jun 001 / Document consultable à l unté terrtorale Rhône de la DREAL à Vlleurbanne (69) SESSI, «La flère béton en France», Le 4 Pages des statstques ndustrelles, N 08, jullet 005. UNICEM, «Enquête de branche 009» 53

56 Matéraux UNPG, «Le marché des granulats en 009» ZEGNOUN A. & al., Estmaton du temps passé à l ntéreur du logement de la populaton françase, InVS/CSTB, Novembre 008 RADIOACTIVITE DES MATERIAUX DE CONSTRUCTION : SPECTROMETRIE GAMMA BORG Valére, Centre Technque des Tules et Brques, NOTE D INFORMATIONS - Radoactvté naturelle des produts de terre cute TREVISI R. & al., Natural radoactvty n buldng materals n the European Unon : a database and an estmate of radologcal sgnfcance, Journal of Envronmental Radoactvty 105 (01) 11-0 RADIOACTIVITE DES MATERIAUX DE CONSTRUCTION : RADON CATELINOIS O. & al., Évaluaton de l mpact santare de l exposton domestque au radon en France, InVS, Bulletn Epdémologque Hebdomadare n 18-19, 15 ma 007 HASSAN N.M. & al., The effect of water content on the radon emanaton coeffcent for some buldng materals used n Japan, Radaton Measurements 46 (011) 3-37 ISKANDAR D. & al., Quantfcaton of the dependency of radon emanaton power on sol temperature, Appled Radaton and Isotopes 60 (004) ISO/DIS Décembre 01 - Mesurage de la radoactvté dans l'envronnement - Ar : radon - Parte 9 : Méthode de détermnaton du flux d'exhalaton des matéraux de constructon NF M60-768, octobre 00 - Le radon : méthodes d estmaton du flux surfacque d exhalaton par la méthode d accumulaton NEN 5699 (en) Radoactvty measurements Determnaton method of the rate of the radon exhalaton of dense buldng materals Augustus 001 PETROPOULOS NP & al., Buldng materals radon exhalaton rate : ERRICCA ntercomparson exercse results, The Scence of the Total Envronment 7 (001) RP 96 : European Commsson, Radaton protecton 96, Enhanced radoactvty of bulgnd materals, Données relatves aux flux d exhalaton de radon ctées dans ce document : - Poffjn et al : Laboratory measurements of radon exhalaton and dffuson. Radat. Prot. Dosm., 7:1-4, 77-79, Mustonen, : Methods for evaluaton of radaton from buldng materals. Radat. Prot. Dosm., 7:35-38, Keller : Untersuchungen und Messungen zur Bestmmung von Radonexhalatonsraten, Messung von Radon und Radon- Folgeprodukten. Fachverband für Strahlenschutz e.v., FS T, , Folkerts et al : An Expermental Study on Dffuson and Exhalaton of Rn and 0 Rn from Buldng Materals. Radat. Prot. Dosm., 9:1,7-34, Louz et al : Natural radoactvty content and radon exhalaton rates of Greek buldng materals. In : Morawska, Bofnger & Maron (eds) : Indoor Ar An Integrated Approach. Elsever, U.K., , Sots et al : Radologcal consequences of the use of fly ash n buldng materals n Greece. Radat. Prot. Dosm., 7: , Carrera et al : Natural radoactvty and radon exhalaton n stony materals. J. Envron. Radoactvty, 34:, , Orlando et al : The evaluaton of Rn emanaton from buldng materals. Proceedng of healthy buldngs, , Ackers et al : Radoactvty and radon exhalaton rates of buldng materals n the Netherlands. Sc. Tot. Envronment, 45: , Van Djk et al : Determnng the Rn Exhalaton Rate of Buldng Materal Usng Lqud Scntllaton Counton. Health Phys., 61:4, , Green : Radologcal sgnfcance of the utlsaton and dsposal of coal ash from power statons. For : Central Electrcty Generatng Board, NRPB Contract , January 1986 SAKODA A. & al., A comprehensve revew of radon emanaton measurements for mneral, rock, sol, mll talng and fly ash, Appled Radaton and Isotopes 69 (011) UJIC P. & al., Internal exposure from buldng materals exhalng Rn and 0Rn as compared to external exposure due to ther naturel radoactvty content, Appled Radaton and Isotopes 68 (010)

57 Matéraux ANNEXES 55

58 Matéraux ANNEXE 1 CARRIERES DE RHONE-ALPES ET GRANULATS : TOUR D HORIZON ANNEXE 1.1 VUE D ENSEMBLE NB : les données sont ssues des schémas départementaux des carrères (SDC) la publcaton des SDC ayant été étalée au cours des années 1990 et 000, les données départementales ne correspondent pas toutes à la même année de producton. La régon Rhône-Alpes compte envron 400 carrères. Pour 6 départements, les granulats représentent plus de 90% de la producton des carrères : la Haute- Savoe, l An, la Drôme, la Lore, le Rhône et la Savoe. Pour les autres départements (Ardèche et Isère), les granulats sont mnortares ou fablement majortares. Une vue d ensemble de chaque département est présentée c-dessous (les départements sont classés par ordre décrossant de la proporton de granulats). - En Haute-Savoe, plus de 99% des matéraux extrats des carrères sont des granulats. - Dans l An, plus de 95% des matéraux extrats des carrères sont granulats. Le département comporte également un gsement spécfque d argle (8 kt produtes en 000). - Dans la Drôme, les granulats représentent 90 à 95% de la producton. La deuxème producton du département (5 à 10%) correspond à la slce : avec 300 kt annuelles, la producton de la Drôme représente 5% de la producton natonale. Le département produt également du kaoln (5 kt, 6% de la producton natonale) et du feldspath (55 kt). - Dans la Lore, les granulats représentent 90 à 95% de la producton. La deuxème producton du département (5 à 10%) correspond à l argle utlsée pour la terre cute (tules et brques). Le département possède également un gsement spécfque de bentonte (10 kt annuelles). - Dans le Rhône, les granulats représentent 90% de la producton. Le département produt également du calcare destné au cment (5%) et de l argle destné à la terre cute (5%). - En Savoe, les granulats représentent 90% de la producton. La deuxème producton du département correspond à du gypse (10%, 400 kt annuelles), notamment utlsé pour la fabrcaton du placoplâtre. - En Isère, les granulats représentent 60% de la producton. Les 40% restants correspondent à la fabrcaton du cment et de la chaux. L Isère possède le seul gsement européen de calcare permettant de produre du cment prompt d orgne naturelle. Le département possède également des gsements spécfques de sable pour béton cellulare et de tourbe pour terreau (70 kt annuelles). - L Ardèche est le seul département où la producton de granulats est mnortare (45%). La producton majortare (55%) correspond au calcare utlsé pour la producton de cment. Le département possède également des gsements spécfques varés : perres ornementales, pouzzolane, tourbe, basalte, datomte. Les chaptres suvants détallent la producton de granulats pour chaque département (les départements sont classés par ordre décrossant de la producton totale de granulats). 56

59 Matéraux ANNEXE 1. GRANULATS / RHONE (8,0 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares/fluvo-glacares représentent 76% du total, contre 4% pour les roches massves éruptves. Les granulats fluvo-glacares représentent 43% du total. Ils sont ssus du sud du département. Les granulats alluvonnares représentent 33% du total. Ils sont ssus de tros bassns : - la vallée du Rhône en amont de Lyon et dans le secteur de Lyon (17%), - la vallée du Rhône en aval de Lyon (5%), - la vallée de la Saône (11%). Les roches éruptves représentent 4% du total. Elles sont extrates à l ouest de l axe Rhône-Saône, dans les monts du Beaujolas et du Lyonnas. Le département produt également une quantté margnale de sables dvers. Fgure : répartton par type des granulats produts dans le Rhône 57

60 Matéraux ANNEXE 1.3 GRANULATS / ISERE (7,4 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares/fluvo-glacares représentent 91% du total contre 9% pour les roches massves calcares. Les roches éruptves et les autres types de roches représentent une quantté margnale (nféreure à 50 kt). Les granulats fluvo-glacares représentent 56% du total. Ils sont explotés au nord et au centre du département (Bèvre, Venne et Nord-Isère). Leur répartton par arrondssement est la suvante : - arrondssement de Grenoble, 30%, - arrondssement de la Tour du Pn, 15%, - arrondssement de Venne, 11%. Les granulats alluvonnares représentent 35% du total. Ils sont ssus de 4 bassns : - la vallée de l Isère (% dont 16% amont Grenoble et 6% aval Grenoble), - la vallée du Rhône (8% dont 7% en amont de Lyon et 1% en aval de Lyon), - le Valmontas (3%), - les vallées du Guers et de la Romanche (%). Les granulats calcares représentent 9% du total. Leur répartton par arrondssement est la suvante : - arrondssement de Grenoble, 7%, - arrondssement de la Tour du Pn, %. Les autres matéraux, explotés de façon margnale, sont les matéraux éruptfs ssus de l est (Lvet-et- Gavet) et les sablons ssus du nord (Vgneu). Fgure 3 : répartton par type des granulats produts en Isère 58

61 Matéraux ANNEXE 1.4 GRANULATS / AIN (6,3 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares/fluvo-glacares représentent 84% du total, contre 16% pour les roches massves calcares. Les granulats fluvo-glacares représentent 3% du total. Ils sont ssus de tros secteurs : - Bresse (18%), - Gex (%), - Belley (3%). Les granulats alluvonnares représentent 61% du total. Ils sont ssus de 4 bassns : - la vallée de l An (38%), - la vallée du Rhône (14%), - la vallée de la Saône (5%), - la vallée de l Ognn (4%). Les granulats calcares rerésentent 16% du total. Leur répartton par arrondssement est la suvante : - arrondssement de Nantua, 4%, - arrondssement de Gex, 4%, - arrondssement de Bourg-en-Bresse, 5%, - arrondssement de Belley, 3%. Fgure 4 : répartton par type des granulats produts dans l An 59

62 Matéraux ANNEXE 1.5 GRANULATS / DROME (5,7 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares représentent 90% du total, contre 5% pour les roches massves calcares. Les 5% restants correspondent à d autres types de sables. Les granulats alluvonnares représentent 90% du total. Ils sont ssus de 4 bassns : - la vallée du Rhône (78% dont 13% en amont de la Roche-de-Glun, 43% dans le secteur de la Roche-de-Glun/Saulce ncluant les deltas de l Isère et de la Drôme, 11% en aval de Saulce), - la vallée de l Isère (7%), - la vallée de l Eygues (3%), - la vallée de la Drôme (%). Les granulats calcares représentent 16% du total. Les autres sables, qu représentent 5% du total, correspondent prncpalement à des colluvons, des sables argleux et des sables mocènes. Fgure 5 : répartton par type des granulats produts dans la Drôme 60

63 Matéraux ANNEXE 1.6 GRANULATS / HAUTE-SAVOIE (4,6 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares/fluvo-glacares représentent 5% du total contre 48% pour les roches massves calcares. Les granulats fluvo-glacares représentent 33% du total. Leur répartton par arrondssement est la suvante : - arrondssement d Annecy, 16%, - arrondssement de Thonon-les-Bans, 5%, - arrondssement de Sant-Julen, 4%, - arrondssement de Bonnevlle, 4%. Les granulats alluvonnares représentent 19% du total. Ils sont ssus de 4 bassns : - la vallée de l Arve (1%), - la vallée du Gffre et le Lac Léman (7%). Les granulats calcares représentent 48% du total. Leur répartton par arrondssement est la suvante : - arrondssement d Annecy, 16%, - arrondssement de Sant-Julen, 13%, - arrondssement de Bonnevlle, 13%, - arrondssement de Thonon-les-Bans, 6%. Fgure 6 : répartton par type des granulats produts en Haute-Savoe 61

64 Matéraux ANNEXE 1.7 GRANULATS / LOIRE (4,0 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares représentent 37% du total, contre 56% pour les roches éruptves. Les 7% restants correspondent à d autres granulats. Les granulats alluvonnares (37%) sont ssus de la vallée de la Lore. Leur producton est réparte selon deux secteurs : - le Forez, correspondant à la vallée de la Lore en amont de Neulse (6%), - le secteur de Roanne, correspondant à la vallée de la Lore en aval de Neulse (10%). La producton de granulats de roches éruptves (56%) est réparte de la façon suvante : - Forez, 41%, - secteur de Roanne, 15%. Les autres granulats (7%) correspondent à des argles (6%) et des schstes dans le secteur de Rochela-Molère (1%) Fgure 7 : répartton par type des granulats produts dans la Lore 6

65 Matéraux ANNEXE 1.8 GRANULATS / SAVOIE (,9 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de 000. Les granulats alluvonnares représentent 60% du total, contre 6% pour les roches calcares et 9% pour les roches éruptves. Les 5% restants correspondent à des granulats de recyclage. Les granulats alluvonnares (60%) sont ssus de 4 bassns : - la vallée de l Isère (35% dont 3% en aval d Albertvlle et 3% en amont d Albertvlle), - le Lac du Bourget et la régon axose (16%), - la vallée du Rhône et l avant-pays savoyard (6%), - la vallée de l Arc (3%). Les roches calcares (6%) provennent de l est (14%) et de l ouest (1%) du département. Les roches éruptves (9%) provennent du sud (7%) et du centre, dans le secteur de Sant-Marcel (%). Fgure 8 : répartton par type des granulats produts en Savoe 63

66 Matéraux ANNEXE 1.9 GRANULATS / ARDECHE (1,4 MT 009) Les données du schéma départemental des carrères datent de Les granulats alluvonnares représentent 7% du total, contre 59% pour les roches calcares et 13% pour les roches éruptves. Le relquat correspond à des sablons (1%). Les granulats alluvonnares (7%) sont ssus de deux bassns : - la vallée du Rhône (1%), - la vallée de l Ardèche (5%). Les granulats de roches calcares (59%) sont réparts par arrondssement de la façon suvante : - arrondssement de Prvas, 43%, - arrondssement de Largentère, 11%, - arrondssement de Tournon, 5%. Les granulats de roches éruptves (13%) sont ssus de l ouest (en bordure de la Haute-Lore) et de l est (le long du Rhône). Les pourcentages respectfs des deux secteurs ne sont pas précsés dans le schéma départemental des carrères. Fgure 9 : répartton par type des granulats produts en Ardèche 64

67 Matéraux ANNEXE QUESTIONNAIRE A DESTINATION DES CARRIERES DE RHONE-ALPES 65

68 Matéraux 66