Dynamique moléculaire. & Imagerie par auto-diffraction électronique

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1 1 / 27 Dynamique moléculaire ultra-rapiderapide & Imagerie par auto-diffraction électronique

2 2 / 27 Principaux axes de recherche: - Contrôle laser par résonances inhabituelles et applications Contrôle laser par résonances inhabituelles et applications - Dynamique et imagerie moléculaire en champs laser intense

3 3 / 27 Dynamique moléculaire l en champ intense ultra-court 1. Généralités 2. Expériences et modélisation 3. Mécanismes d ionisation i i double 4. Applications en imagerie moléculaire

4 4 / 27 Généralités Dynamique d ionisation/dissociation en champ laser intense Paul Corkum & Ferenc Krausz, Nature Phys. 3, 381 (2007) Recollision Impulsions attoseconde 1979 ATI 1983 NSDI 1985 Ionisation tunnel 1987 HHG 1989 ATD 1990 Relâchement de la liaison 1992 Piégeage vibrationnel 1995 CREI 2006 Imagerie vibrationnelle (sub-å) Atomes Molécules

5 5 / 27 Généralités Dynamique d ionisation/dissociation en champ laser intense V ( r ) C. E() t E () t Paul lcorkum & Ferenc Krausz, Nature Phys. 3, 381 (2007)

6 Réduction des durées d impulsion : 6 ordres de grandeur dans le visible et le proche-ir 6 / 27 Durée uéed impulsion puso T r 270 fs H 2 T v 7,5 fs 3,8 fs : Schenkel et al. Opt. Lett. 28, 1987 (2003) ~ 1,4 cycle optique

7 7 / 27 Ionisation double de H 2 Direct Séquentiel R) / E h ielle V(R e potenti Energie ~ 30 h Distance internucléaire R / a 0

8 8 / 27 Ionisation double de H 2 Direct Séquentiel Energie e potenti ielle V(R R) / E h ~ 25 h ~ 30 h Distance internucléaire R / a 0

9 9 / 27 Ionisation double de H 2 Direct Séquentiel R) / E h ielle V(R Energie e potenti ~ 20 h ~ 30 h Distance internucléaire R / a 0

10 10 / 27 Ionisation double de H 2 Direct Séquentiel Energie e potenti ielle V(R R) / E h ~ 20 h ~ 30 h Distance internucléaire R / a 0

11 11 / 27 Ionisation double de H 2 Direct Séquentiel Energie e potenti ielle V(R R) / E h ~ 20 h ~ 30 h E / ev O R / a 0 O 2+ + O O 2+ Distance internucléaire R / a 0

12 12 / 27 Experience : C. Cornaggia Saclay Ti:Sa 40 fs 795 nm Fibre creuse (Ar) (auto-modulation de phase) miroirs à dispersion contrôlée

13 13 / 27 Experience : C. Cornaggia Saclay Temps de vol ê 1 KER 101 KER H + H + H + + H + H+ Te emps de vo ol E / ev H + Temps de vol

14 Modèle théorique 14 / 27 TDSE Hamiltonien sans champ Interaction ti CEP 12 fs I W/cm 2

15 Modèle théorique Polarisation linéaire Discrimination angulaire modèle 3 1D 15 / 27 ê 1 Potentiel Soft-Coulomb 1

16 16 / 27 Ajustement des paramètres «d écrantage» Energie potentielle V(R) / E h Param mètres d é écrantage (R) et (R) / a 0 Distance internucléaire R/a 0 Distance internucléaire R/a 0

17 Propagation temporelle & analyse 17 / 27 z max ~ 100 a 0 R max ~ 12 a points de grille t ~ 1 as (1) Séquentiel (2) Direct?

18 18 / 27 Comparaison expérience / théorie arb.) ue (unités e cinétiqu e d énergie Spectre Spectre expérimental Théorie W/cm 2 10±2 fs Energie des protons E / ev

19 19 / 27 Effet de la durée d impulsion I = W/cm 2 arb.) e cinétique (unités a Spectres d énergie Energie des protons E / ev

20 Mécanismes d'ionisation double 20 / 27 nisation bilité d ion Probab I = W/cm 2 1 cycle optique = /2 e -

21 Mécanismes d'ionisation i double 21 / 27 H + H - Population

22 22 / 27 Imagerie moléculaire CO 2 : Orbitale HOMO 2

23 23 / 27 Electron émis : Distribution de vitesses

24 24 / 27 Influence de la symétrie de l orbitale l initialeiti

25 25 / 27

26 26 / 27

27 27 / 27 Projets de recherche Corrélations électroniques et champ intense: Ionisation multiple HHG et génération d impulsions XUV attoseconde Effets de polarisation du champ Méthodes: Trajectoires classiques / Analyse statistique TDSE en dimensions réduites TD DFT Collaborations: Équipe d atto physique du CEA Saclay (Expériences) Équipe de dynamique non linéaire du CPT de Marseille (Analyse statistique) Équipe chimie théorique de l université de Sherbrooke (TDSE)