Mécanismes d endommagement de la gaine de combustible en situation accidentelle RIA Journées des thèses IRSN, 25-27 septembre 2006 Vincent BUSSER, 1 ère année Thèse cofinancée par l IRSN et AREVA Début de thèse : 05/10/2005 Université de rattachement : INSA Lyon Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civil, Acoustique (MEGA), Lyon Directrice de thèse : Marie-Christine BAIETTO (INSA Lyon) Tuteurs IRSN : Jean DESQUINES (DPAM, SEMCA, LEC) et Stéphanie FOUQUET (DPAM, SEREA, LEA) Correspondant AREVA : Jean-Paul MARDON (AREVA-NP Lyon) 1 Contexte et objectifs 1.1 L accident RIA Un accident d injection de réactivité (RIA) est un accident de dimensionnement des réacteurs à eau sous pression (REP) pour lequel on postule l éjection brutale d une barre de commande sous l effet de la pression du système. Cette éjection entraîne une augmentation rapide (environ 50 ms) de la puissance locale dans les crayons de combustible proches de la barre éjectée. Le combustible subit alors une forte élévation de température (1 000 10 000 K/s), entraînant le gonflement brutal de la pastille de combustible. La gaine de combustible est alors soumise à de fortes contraintes de traction et les déformations peuvent atteindre quelques %. Des fissures peuvent alors s amorcer, se propager dans ces gaines et conduire éventuellement à leur rupture (perte de la première barrière de protection et dispersion du combustible dans l eau du circuit primaire). Enfin, après 100ms environ, l augmentation de la température du combustible fait chuter la puissance neutronique dissipée localement (effet Doppler) de telle sorte que la température de la gaine atteint des valeurs proches de celles précédant l accident. Dans le cadre d études sur les accidents RIA, l IRSN a réalisé un programme de douze essais dans la boucle à sodium CABRI à partir de crayons industriels reconditionnés, de 1993 à 2000. Ces essais ont mis en évidence l importance des phénomènes d oxydation et d hydruration de la gaine sur le comportement mécanique de celle-ci. 1.2 Microstructure de la gaine de combustible en fonctionnement nominal Les gaines de combustible sont constituées d alliages de zirconium. Tout au long de son séjour en réacteur, en fonctionnement nominal, la microstructure de la gaine évolue. - L oxydation de la gaine de combustible entraîne la formation de la zircone (cf. Figure 1). La couche d oxyde peut atteindre des épaisseurs de l ordre de 100 µm pour des gaines en Zircaloy-4 ayant subi 5 cycles d irradiation [Cheng et al., 1996]. - L oxydation des alliages de zirconium s accompagne de la précipitation de plaquettes d hydrures dans la phase métallique [Grange, 1998]. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 1
Zircone Gaine en Zircaloy Pastille de combustible Figure 1 : Coupe métallographique d un crayon de combustible issu d un réacteur en fonctionnement nominal 1.3 Microstructure de la gaine de combustible après un transitoire de puissance Un transitoire de puissance, représentatif d un accident RIA, modifie la microstructure de la gaine. En boucle à sodium, on observe plusieurs mécanismes d endommagement de la gaine. - Un premier mécanisme concerne les zones préalablement desquamées (perte d écailles d oxyde) en fonctionnement nominal. Ces zones desquamées sont plus froides : en l absence d oxyde, les échanges thermiques entre la gaine et le réfrigérant sont améliorés. Ces zones froides favorisent la diffusion des hydrures, que l on trouve sous forme de plaquettes ; ces hydrures entraînent une diminution de la ductilité de la gaine. Ainsi, soumis aux chargements thermomécaniques de type RIA, ces «rim» (accumulation d hydrures) (cf. Figure 2, photo a.) constituent des lieux privilégiés d amorçage de fissures dans la gaine. - Sous l effet du chargement thermomécanique RIA du combustible, la couche d oxyde se fissure radialement, de manière périodique (cf. Figure 2, photo b.). Ces fissures s initient au niveau de la peau externe de la couche d oxyde et se propagent vers l interface métaloxyde. On observe parfois, à l approche de l interface métal-oxyde, la bifurcation puis la propagation de la fissure suivant la direction circonférentielle de la gaine, donnant naissance à des zones desquamées. La desquamation a pour conséquence d améliorer les échanges gaine-réfrigérant. La gaine est ainsi plus froide au voisinage de la zone desquamée et donc plus fragile. - Enfin, un troisième phénomène a été identifié. La gaine peut atteindre des températures très élevées (jusqu à 1000 C) et cela a pour conséquence de dissoudre les hydrures formés lors de l oxydation du zirconium. Lors du refroidissement de la gaine, les hydrures présents dans la gaine reprécipitent sous contrainte, selon une direction préférentielle radiale. Ces hydrures radiaux (cf. Figure 2, photo c.) sont également des lieux privilégiés d amorçage de fissures. Les objectifs de la thèse sont l étude des mécanismes de fissuration-desquamation de la couche de zircone et de réorientation des hydrures. Pour cela, un programme expérimental a été établi dans la perspective de définir les paramètres permettant de réaliser des simulations numériques des deux mécanismes d endommagement décrits précédemment, à savoir la fissuration-desquamation de la zircone et la fragilisation due à la réorientation des hydrures dans la gaine. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 2
T gaine ( C) c. Hydrures radiaux b. Combustible 700 C à 1000 C Réorientation des hydrures Hydrures Fissures Desquamation naissante Desquamation Zone non desquamée 280 C Zone Desquamée Zircone 100 ms 1 s log t a. Fragilité par rim d hydrures rim Zircone Figure 2 : Evolution de la température de la gaine de combustible lors d'un transitoire de puissance, en boucle à sodium et mécanismes d endommagement associés : (a) Fissuration de la gaine due à un rim d hydrures. (b) Fissuration-desquamation de la couche de zircone. (c) Réorientation des hydrures dans la gaine. 2 Programme expérimental 2.1 Etude de la fissuration-desquamation de la couche de zircone Afin d étudier les mécanismes d endommagement de la couche de zircone, on procèdera dans un premier temps à des essais de compréhension, sous la forme d essais de compression sur anneaux sous chargement quasi statique et à température constante (cf. Figure 3). Ce type d essai présente l avantage d induire un fort gradient de déformations, ce qui permettra, avec un nombre d essai limité, de couvrir une large gamme de déformations de la gaine, que l on juge équivalente à ce qui se produit lors d un accident RIA. On étudiera notamment l état de fissuration et de desquamation de la couche d oxyde en fonction de l épaisseur de zircone pour un chargement mécanique donné (cf. Tableau 1). Les essais seront filmés. Des simulations numériques de compression d anneaux seront réalisées afin d obtenir des cartes de déformation dans la gaine au cours de l essai. Un travail d analyse parallèle entre les simulations numériques et les vidéos de l essai fournira notamment : - l évolution de la densité de fissuration (radiale) en fonction de la déformation locale, - les déformations limites qui mènent à la desquamation de la couche d oxyde. Matériaux Epaisseurs d oxyde Zy-4 bas étain détendu 10, 30, 60, 80 µm Zy-4 bas étain recristallisé 10, 50, 80 µm Figure 3 : Essais de compression sur anneaux oxydés. Tableau 1 : Matrices d essais. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 3
2.2 Dimensions des anneaux oxydés Le diamètre externe des anneaux est de 9,5 mm et leur épaisseur de 570 µm. Le dimensionnement de la longueur des anneaux a fait l objet d une pré-étude. Il s agissait de déterminer la longueur de l anneau pour laquelle les déformations sont homogènes suivant la direction axiale, de telle sorte que des simulations numériques 2D soient suffisantes pour l analyse du comportement mécanique. Les premiers calculs ont montré qu un anneau de longueur 10 mm permettrait d obtenir une longueur utile égale à 80% de celle de l éprouvette (cf. Figure 4). ε zz -6.10-2 80 % -3.10-2 -1.10-2 8.10-3 4.10-2 Figure 4 : Essai d écrasement d anneau : visualisation des isovaleurs de déformations ε zz (z étant la direction axiale de l anneau) pour un 1/8 d anneau non oxydé d une longueur de 10 mm, pour un chargement arbitraire. Les prochaines étapes du dimensionnement sont l étude de l influence du chargement sur la taille de la zone utile ainsi que la comparaison entre les simulations 2D (déformations planes) et 3D. 2.3 Oxydation artificielle de tronçons de gaine de combustible Les éprouvettes pour les essais de compression d anneaux sont des bagues découpées dans des tronçons de gaine en Zircaloy-4 bas étain, fournis par AREVA-NP, préalablement oxydés sous air à 470 C. Le temps de séjour en four est d environ 6 mois pour obtenir des épaisseurs d oxyde de l ordre de 80 µm. Les tronçons (cf. Figure 5) sont bouchés à leurs extrémités par des «Swageloks» dans le but d éviter l oxydation interne du gainage. En effet, dans un premier temps, il est souhaitable d observer la situation la plus simple possible et une présence d oxyde en face interne de la gaine pourrait compliquer les mécanismes de fissuration. Swagelok Figure 5 : Photographie d un tronçon de gaine de 10 cm, oxydé 10 jours à 500 C en air. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 4
2.4 Mécanismes de réorientation des hydrures Des études récentes [Daum 2005] ont permis de mettre en évidence le rôle majeur des contraintes locales lors de la reprécipitation des hydrures dans la gaine. L objectif du programme expérimental est de disposer d essais qui permettent de déterminer d une part une distribution de contraintes dans la gaine et d autre part la proportion d hydrures qui se sont réorientés radialement pour chaque niveau de contrainte. L essai d écrasement d anneau couplé à des simulations numériques est en mesure de nous fournir les informations recherchées. Par conséquent, le protocole expérimental sera le suivant. - Des échantillons de gainage en Zircaloy-4 préalablement hydruré de façon homogène seront découpés sous forme d anneaux de 10 mm de longueur. - Un anneau sera disposé entre les mors de la machine de compression. Ces mors se situeront dans une enceinte climatique qui permettra d élever la température de l échantillon à 500 C environ. - L échantillon subira une charge constante lors de son refroidissement (le four sera arrêté dès l application de la charge). On disposera alors d une distribution de contraintes dans la gaine lors de son refroidissement. Dans un premier temps, des essais à charge constante sont envisagés. Des essais à contraintes constantes pourront être réalisés au cours de ce travail de thèse. - Finalement, après le retour de l échantillon à température ambiante, on procèdera à des analyses métallographiques permettant la révélation d hydrures et de leur orientation dans les anneaux. 3 Simulation numérique de l essai d écrasement d anneau Les essais de compression sur anneaux oxydés seront simulés au moyen de calculs par éléments finis sous CAST3M. La principale difficulté réside dans le choix des propriétés thermomécaniques des matériaux de l étude : Zircaloy-4 et zircone. 3.1 Modélisation par éléments finis Compte tenu des différentes symétries géométriques et du chargement de l essai, les simulations numériques seront réalisées sur 1/8 d anneaux dans le but de réduire les temps de calculs. Le comportement du Zircaloy-4 est modélisé par une loi élastoplastique à écrouissage isotrope (de type Von-Mises) identifiée sur du Zircaloy-4 détendu non irradié à 20 C. Les principales caractéristiques de la loi de comportement sont : le module d Young (100 GPa), le coefficient de Poisson (0,325), la limite élastique (650 MPa) [Racine, 2005]. La zircone est, dans un premier temps, supposée élastique isotrope, avec un module d Young de 168 GPa à température ambiante, et un coefficient de Poisson de 0,255 [Robert-Bérat, 2001]. On fait l hypothèse d un contact parfait sans frottement entre l appui et la gaine oxydé. σ tṯ tt σ nn -2500-1800 -1100-920 -600-30 -500-30 1500 800 Figure 6. Contraintes locales (en MPa) associées à un repère de Frénet lié à la gaine lors d un essai de compression sur anneau pour une charge maximale équivalente à un demi-rayon de gaine. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 5
Les premiers résultats, présentés en figure 6, ont été comparés à ceux de Bouchard [Bouchard, 2000] afin de valider notre modélisation. Les résultats sont du même ordre de grandeur. Les niveaux de contraintes dans la gaine sont très élevés (de l ordre du GPa). Une étude fine du comportement de la zircone a permis de déterminer que, dans le cadre de cette simulation, les contraintes sont localisées dans la zircone. En effet, l absence de prise en compte de la fissuration de la couche d oxyde empêche la relaxation des contraintes dans cette même couche. Par conséquent, il sera indispensable de prendre en compte l endommagement de la couche de zircone dans la modélisation afin d obtenir des niveaux de contraintes ou de déformations réalistes. Il est envisagé d utiliser un outil de simulation, basé sur des modèles de zones cohésives, développé dans le cadre d une thèse à l IRSN/DPAM/SEMCA/LEC [Perales, 2005]. 3.2 Etat de contraintes initial dans la zircone Une étude bibliographique sur les mécanismes de formation de la couche de zircone a permis de souligner l importance de l état initial de la zircone. En effet, de fortes contraintes de compression à l interface métal-oxyde sont à l origine de plusieurs phénomènes, dont le plus significatif est la transformation allotropique de la Zircone (tétragonal-monoclinique). Ces fortes contraintes (de l ordre de 2-3 GPa) dans la zircone ont été mises en évidence par Godlewski [Godlewski, 1994]. 4 Conclusions et perspectives Un programme expérimental a été établi dans le but de disposer d un outil de simulation de l endommagement des gaines de combustible en accident RIA. Les premiers essais auront lieu au début de l année 2007. D autres types d essais de compression sur anneaux (charges variables, gradient de température dans la gaine) peuvent être envisagés à la suite de cette première campagne. Des premières simulations numériques de l essai de compression d anneau ont été réalisées. Elles recoupent bien des travaux antérieurs. Cependant, elles ne sont pas encore représentatives de l expérience. Plusieurs phénomènes devront être pris en compte, comme la fissuration possible de la zircone (avec par exemple des modèles de zones cohésives) et l état initial des contraintes de la couche d oxyde. Références bibliographiques [Racine, 2005] Racine, A., 2005. Influence de l orientation des hydrures sur les modes de déformation, d endommagement et de rupture du Zircaloy-4 hydruré. Thèse de l Ecole Polytechnique. [Robert-Bérat, 2001] Robert-Bérat, L., 2001. Influence d une couche de zircone sur le comportement mécanique des tubes en Zircaloy-4. Thèse de l Ecole Centrale Paris. [Bouchard, 2000] Bouchard P.-O., 2000. Contribution à la modélisation numérique en mécanique de la rupture et structures multimatériaux. Thèse de l Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris. [Cheng et al., 1996] Cheng, B. et al., 1996. PWR Zircaloy fuel cladding corrosion performance, mechanisms, and modelling. Zirconium in the Nuclear Industry : Eleventh International Symposium, ASTM STP 1295. [Daum, 2005] Daum, R. et al., 2005. Mechanical Testing of High-Burnup Zircaloy-4 Fuel Cladding under Conditions Relevant to Drying Operations and Dry Cask Storage, Proceeding of the 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting, Kyoto. [Grange, 1998] Grange, M., 1998. Fragilisation du Zircaloy-4 par l hydrogène : comportement, mécanismes d endommagement, interaction avec la couche d oxyde, simulation numérique. Thèse de l Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris. [Godlewski, 1994] Godlewski, J., 1994. How the tetragonal Zirconia is stabilized in the oxide scale that is formed on a Zirconium alloy corroded at 400 C in steam. Zirconium in the Nuclear Industry : Tenth International Symposium, ASTM STP 1245. [Perales, 2005] Perales, F., 2005. Fissuration des matériaux à gradient de propriétés. Application au Zircaloy hydruré. Thèse de l Université de Montpellier II. V. BUSSER Journée des thèses IRSN, 25-27 Septembre 2006 6