Les réactions ion neutre dans la base de
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- Noëlle Bénard
- il y a 8 ans
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1 1eratelierdugroupederéflexionsurlesbasesdedonnées chimiquespourlemilieuinterstellaire Lesréactionsion neutredanslabasede donnéesosu:r1++r2 P1++P2 NathalieCarrasco,PascalPernot ChristianAlcaraz,RolandThissen,OdileDutuit
2 Lesréactionsion neutreaulcp Étudedesréactionsenlaboratoire ChristianAlcaraz RolandThissen(LPG LCP)/OdileDutuit(LPG) Utilisationdesbasesdedonnéespourunmodèlede chimieionosphériquedetitan NathalieCarrasco PascalPernot
3 Lesprocessusétudiés expérimentalementaulcp Dissociative photoionisation R3++R4 M Ion Molecule Reaction R+* VUV Photoionisation R1++R2 Fragment Photoionisation REMPI R+ Photodissociation R= Moléculestableou RadicauxCxHy hν= RS(SOLEIL)ou Lasers(CLUPS) VUVorUV Excitation R* Collaborations: LPPM(D.Gauyacq) SOLEIL(G.Garcia,L.Nahon) R. Visible UV Absorption or LIF IRAbsorption,CRDS R1*+R2 Fragment Fluorescence
4 Lesréactionsion moléculesurcerises ECM= eV C.E.R.I.S.E.S Sélectiondesétatsexcités(élec.,vibr.)del ionparent Sectionefficaceabsolue QuadrupoleII Octopole Ion detector Focalisation lens Monochromatic light Collisioncell e Electron detector Io + ns Source QuadrupoleI Sélection delamasse Réaction Détection
5 Plan 1 Formatdesréactionsdanslabasededonnées 2 Revuecritiquedesréactionsprésentes 3 Stratégieàadopterpourcompléterlabasededonnée?
6 1 Formatdanslabasededonnées Réactionsmulti voiesconsidéréesindépendamment: N 22111:CH3++C C2H++H2 N 22112:CH3++C C2H2++H Avecdesconstantesdevitessepartielles,dépendantesde latempérature k=a(t/300)bexp( C/T) Facteurd'incertitudesurlaconstantedevitesse,F k/f<k<k*f Donnéespermettantdepropagerlesincertitudesdans lesmodèles
7 Lapropagationd'incertitudes Probability DensitédeProbabilité pourdécrirelesparamètres d'entrée:k(t) E+0 1.0E 9 2.0E 9 3.0E 9 4.0E 9 5.0E 9 k(cm3.s 1) Echantillonage MonteCarlo Echantillonreprésentatifdes sorties Altitude(km) Modèle:Néchantillons Log(C2H4+) 6.0E 9 7.0E 9
8 Indépendancedesvoiesréactionnelles Problèmes: Pertedel'informationsurlescorrélationsentreespèces (nécessairepourl'analysedesensibilitédusystème) N 22111:CH3++C C2H++H2 N 22112:CH3++C C2H2++H Sous estimationdesincertitudessurlesprédictionsdu modèle (Carrascoetal.2007.PSS)
9 Exemple:effetsurlesdensitésd'ionsdans l'ionosphèredetitan Élargissementdesdistributions Dépenddel'ionconsidéré ExHCNH+:ionmajoritairedansl'ionosphèredeTitanà 1200km
10 Indépendancedesvoiesréactionnelles Suggestions: Décomposerleparamètre«A»=k*bri Constantesdevitessek(T) Rapportsdebranchement entreproduitsbr / br =1 i Ex:CH3++Ck(T)=2.4E 9cm 3.s 1 C2H++H2/C2H2++H0.5/0.5 Méthodologiedisponiblepourgérercettecorrélationpourla propagationd'incertitude(carrascoetal.2007.jpc) i DistributionDirichlet
11 Modélisationdesincertitudessurlesbri DistributionDirichlet:Tientcomptedelacorrélationentre lesrapportsdebranchement( bri=1)
12 Effetdelatempérature Influencesouventfaiblesurlaconstantedevitesse globaledelaréactionpourlesréactionsion neutre SouventB=0etC=0danslabasededonnées Problème: Rapportsdebranchementsouventdéterminésà300K... Fortseffetssurlesrapportsdebranchement(doncsurleA) Suggestion: Décomposer«A»=ktot(300)*rapportdebranchement(T) Introduiredesincertitudestotalessurlesbripourtraduire leurextrapolationauxbassestempératures
13 Exemple:effetsurunspectredemassedesions dansl'ionosphèredetitan Évolutiondesprédictionsd'unspectredemassesimuléà1200kmdans l'ionosphèredetitanentenantcompted'uneincertitudetotalesurles rapportsdebranchement
14 2 Revuecritiquedesréactionsprésentes Exemple:Travailderevueeffectuépourquelques réactionsdelabdddanslecadredelachimie atmosphériquedetitan Carrascoetal.«CriticalreviewofN,N+,N2+,N++andN2++ mainproductionandlossprocessesofrelevanceto Titanatmosphere»Enpréparation. Conditionsdetempératureetd'énergiediscutéespour d'autresconditionsquecellesdel'atmosphèredetitan
15 MiseàjourdelaréactivitédeN + 2 SeulementlaréactionN2++CH4danslaBaseOSU N2+ + CH4 CH3+ CH2+ N2H+ Avant Après N2+ + C2H2 C2H2+ HCN+ N2H+ Avant Après N2+ + C2H4 C2H3+ C2H2+ N2H+ HCN+ HCNH+ Avant Après N2+ + C2H6 C2H5+ C2H4+ C2H3+ C2H2+ Avant Praxmarer
16 Exemple:effetdelamiseàjourdelachimiedeN2+ pourl'ionosphèredetitan N2H+:Concaugmetincertitudeaussi Altitude(km) Altitude(km) Log(N2H+) Log(N2H+)
17 AnalysedesfluxdeproductiondeN2H + Formation////////////////////k Neutre br Prod N2++H2 >N2H+2e 9 2,2e6 1 4,4e 3 1,7e6 0,60/0,064,1e 4/4,1e 5 N2++C2H4 >N2H+1,1e 9 1,6e6 0,10/0,05 1,8e 4/0,9e 4 N2++C2H2 >N2H+4e 10 N2++H2O >N2H+2,4e 9 1,2e4 0,21 6,05e 5 N2++HC3N >N2H+3,5e 9 3,6e3 0,3 3,8e 6 N2++CH4 >N2H+1,1e 9 6,0e7 0/0,05 0/3,3e 3 Conclusion:N2++CH4devientla2èmevoiedeproductiondeN2H+
18 N (3P)+CH4 + DanslabaseOSU k(300)f N+(3P)+CH4 HCN++H2+H 5.6E N+(3P)+CH4 CH3++N+H N+(3P)+CH4 CH3++NH N+(3P)+CH4 HCNH++H2 N+(3P)+CH4 HCNH++H+H 3.8E 10 2 N+(3P)+CH4 CH4++N 2.8E Comptée 2 4.7E E 10 2 Comptée 2 3.8E =1.8E 09 Articlederevue(enaccordaveclabasedeAnicich2003) ktot=1.1e 09
19 N ( P)+H2 + 3 DanslabaseOSU N+(3P)+H2 NH++H A B C F 1E E01 2 Articlederevue k(300)=(3.8±0.2)e 10cm 3.s 1 k(68)=(2.2±0.2)e 10cm 3.s 1 Updatedesparamètres k(t)=aexp( C/T) A=4.5E 10etC=48
20 N ( P)+H2 + 3 Réactionjusteendothermique,critiqueénergétiquement Évolutionentempératuredelabarrièreénergétiquemultifacteurs (Sunderlin&Armentrout,1994): Populationdesétatsspin orbiteexcitésden+(3pj) J E(meV) (heure) pop(300k) Énergiedecollision/N+«froid»translationnellement? He++N2 N++N+He(Russel1999) PopulationrotationnelledeH2 J E(meV) pop(305k) pop(105k)
21 Importancedesétatsexcités:ExN ( D) + 1 N+(1D)+CH4 MêmeconstantedevitessetotalequeN+(3P) RapportsdebranchementpresqueinverséspourCH3+et CH4+ CD3+ CD4+ DCN+ DCND+ 3P D N+(1D)+H2 E=0,36eV UneseulevoiepourN+(3P):N+(3P)+H2 NH++H VoiedetransfertdechargepourN+(1D) N+(1D)+H2 H2++N:Aétudier!!! Questions:ImportancepourMI(duréedevie~269s)?
22 Suggestionsderéactionsàajouter N++C2H2 N++C2H4 N2++C2H2 N2++C2H4
23 3 Schémaincomplet Stratégiesactuellespourlecompléter Milieuinterstellaire:ajouterdesréactionsestimées Planétologie:synergieexpérimentateurs/modélisateurspour identifieretcaractériserdesréactionsimportantes manquantes SuggestionspourquelabaseOSUsoitégalement utilisableparlesplanétologues(europlanetn7) Identifierparuncodelesréactionsestimées/réellement étudiéesenlabo
24 Conclusion 1 Formatdesréactionsdanslabasededonnées «A(T)»=ktot(300)*br(T) Corrélationsentreproduitsd'unemêmeréaction Effetdelatempératuresurlesrapportsdebranchement 2 Revuecritiquedesréactionsprésentes Travaildefondàréaliserprogressivementparlesexperts Ex:Articlederevuesurlesréactionsdel'azoteN*,N+(3P,1D),N2+ Importancedesionsexcités 3 Stratégieàadopterpourcompléterlabasededonnée? Introduiredesréactionsestimées/seulementdesréactionsétudiées?
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