CHAPITRE 2 Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement Marie-Claire Perrin, Bernard Poncet, Marie-Thérèse Pascal - EDF 1 Introduction En 2001, EDF a affiché sa stratégie de démantèlement «immédiat», c est à dire sans période d attente pour décroissance radioactive, des installations nucléaires de base arrêtées définitivement. Elle se décline en un programme de déconstruction qui vise à démanteler les installations au plus tôt en intégrant les contraintes techniques, industrielles, administratives et financières. Ce programme, qui concerne 9 réacteurs et les silos de Saint Laurent A, dans lesquels sont entreposés des éléments en graphite, devrait se dérouler jusqu en 2035. Il a pour objectif d évacuer tous les déchets, ou de les valoriser dans des filières agrées, et d aboutir à un état de propreté des sols et de l environnement conformes aux exigences de l ASN et du MEEDDM. Nous traitons ici de la problématique du tritium dans les déchets issus de ces démantèlements. 2 Programme de déconstruction des réacteurs arrêtés d EDF Le programme de déconstruction des réacteurs arrêtés d EDF concerne : Six réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG) : Bugey 1, Chinon A 1, 2 et 3 et Saint Laurent A 1 et 2 (Figure 5 en annexe). Un réacteur à eau lourde : Brennilis (Figure 4 en annexe). Un réacteur à neutrons rapides (RNR) : Creys-Malville (Figure 6 en annexe). Un réacteur à eau pressurisé (REP) : Chooz A (Figure 7 en annexe). Les combustibles, modérateurs et caloporteurs de ces types de réacteurs sont présentés dans le Tableau 1 ci-dessous. Tableau 1 : Les différents types de réacteurs en démantèlement. Centrales Combustible Modérateur Caloporteur Brennilis Uranium naturel Eau Lourde CO 2 U.N.G.G. Uranium naturel Graphite CO 2 Creys-Malville Uranium enrichi Sodium Chooz A Uranium enrichi Eau Légère Pressurisée Les schémas de principe de ces différents types de réacteurs sont rappelés en annexe. 3 Source de production de tritium dans les réacteurs On distingue deux grandes sources de production de tritium dans les réacteurs : la fission ternaire du combustible et l activation de la matière par un flux de neutrons. La fission ternaire de l uranium et du plutonium du combustible est significative pour les réacteurs de Creys-Malville et de Chooz A car les gaines des crayons combustibles sont en acier inox qui laisse diffuser le tritium dans le fluide caloporteur contrairement aux gaines en zircaloy des réacteurs à eau sous pression postérieurs à Chooz A qui le confinent très efficacement. Cette source de production de tritium existe également dans les réacteurs à eau lourde (Brennilis) et les réacteurs UNGG. En ce qui concerne l activation sous flux neutronique, une très grande variété d éléments chimiques fournit du tritium par activation. Parmi eux, les contributeurs majoritaires sont : Le lithium qui est contenu sous forme d impureté dans le graphite des UNGG ainsi que dans le béton. Le bore qui est, comme dans tous les réacteurs à eau sous pression, contenu dans l eau primaire de Chooz A et dans les barres de commande de tous les types de réacteurs. 120 Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement
4 Activation et contamination pendant la période de fonctionnement L activation des noyaux de la matière est due au flux de neutron intégré sur la période de fonctionnement du réacteur. Dans le béton soumis au flux neutronique, la présence de traces de lithium induit une production de tritium répartie dans le volume au prorata du nombre de jours équivalents à pleine puissance (Jepp), c est à dire, de l énergie thermique produite par le réacteur. Il en est de même pour le graphite, matériau d origine naturelle qui comporte à l état d impureté du lithium et du bore. Les barres de commande contiennent par construction du bore pour absorber les neutrons et cette réaction produit du tritium. Le tritium peut ensuite être déplacé et provoquer de la contamination. Il est en effet transporté par les fluides primaires (eau légère de Chooz A, eau lourde de Brennilis, sodium liquide de Creys-Malville et gaz CO 2 des UNGG), ce qui induit la contamination des circuits traversés par le fluide considéré. Le transport par diffusion du Tritium peut se produire à travers le béton des réacteurs UNGG ainsi qu à travers l acier des circuits, notamment pour le RNR et, dans une moindre mesure, pour les UNGG. Les cinétiques de transport dans le béton et l acier sont influencées par les formes chimiques (spéciations) que peut prendre le tritium : les deux formes : eau tritiée (HTO) et hydrogène tritié (HT) sont possibles dans le béton, la forme hydrogène tritié (HT) est présente sous forme soluble dans l acier, à l instar de l hydrogène. En conclusion, à Brennilis le tritium est produit majoritairement dans l eau lourde. Ensuite, le tritium diffuse depuis l eau lourde vers les canaux combustibles, ce qui entraîne la contamination du circuit CO 2 (cf. le schéma de fonctionnement de Brennilis en annexe). Dans les UNGG, en plus de la contribution par activation des impuretés dans le graphite et dans le béton, la contamination du circuit CO 2 provient également de la production par fission ternaire du combustible et de l activation du Bore des barres de commande. Le résultat en est la contamination des circuits baignés par le CO 2. Dans le RNR, on a également une production par fission ternaire dans le combustible (gaine en inox) et par activation du bore des barres de commande, ce qui induit la contamination du circuit sodium liquide. valeurs des activités ayant fait l objet de mesures. «L ajustement statistique des impuretés explicatives» permet ainsi une corrélation entre calculs et mesures, on parle aussi d assimilation de données et d intervalle de confiance. Cet ajustement statistique autorise l extrapolation à l ensemble du matériau pour établir l inventaire global. A titre d exemple, les inventaires de tritium des empilements de graphite, comme ceux des autres radionucléides, sont calculés à partir de mesures réalisées sur 30 échantillons prélevés par réacteur. Pour quantifier la contamination labile ou fixée, on procède à une quantification statistique à partir de mesures de différents types, à savoir des évaluations par prélèvements d échantillons et analyses radio-chimiques : Analyse de prélèvements par frottis. Mesures par attaque acide sur différentes profondeurs de l échantillon métallique. A titre d exemple, des prélèvements sont réalisés sur des témoins de contamination ayant séjourné dans le réacteur de Creys-Malville pour évaluer la contamination due au tritium (les mesures sont réalisées par attaques à 10 µm et 100 µm de la surface du métal). 6 Différents impacts sanitaires La migration du tritium est évaluée pour quantifier son impact radiologique sur le chantier de déconstruction et de conditionnement du déchet et dans les conditions d exploitation et de fermeture du stockage du déchet. La mesure du dégazage 1 d un colis de déchets (cf. Figure 1) permet d évaluer l impact radiologique sur le stockage sachant que, par exemple, l acceptation au Centre de Stockage F-MA de Soulaines (CSFMA) est conditionnée à un seuil de 2 Bq/g/jour de relâchement gazeux. Le principe du test générique consiste à faire circuler de l air dans une enceinte de confinement contenant le colis et à mesurer le tritium relâché par un système classique de barbotage. Figure 1 : Mesure de dégazage d un colis. Enfin, à Chooz A, la production par fission ternaire du combustible avec gaine en inox, les barres de commande et les crayons sources secondaires induit la contamination de l eau primaire et de ses circuits. 5 Quantification de l inventaire Pour chaque réacteur, l inventaire des différents radio-nucléides présents ainsi que l activité totale de chaque radio-nucléide en Bq sont établis afin de déterminer les filières de déchets les plus adaptées. Pour quantifier l activation, le point de départ est toujours constitué par des prélèvements d échantillons et leurs analyses radio-chimiques. On peut reconstruire, par calcul d activation à partir des flux neutroniques de l historique de puissance et de la composition chimique initiale, les A titre d exemple, cette démarche a été adaptée pour étudier le relâchement du tritium de colis de pièces en inox ayant séjourné dans le réacteur de Creys-Malville et destinés au CSFMA. 1 Lorsque le vecteur de migration est l air, on parle de dégazage. Lorsqu il s agit de l eau, on parle de lixiviation. Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement 121
En ce qui concerne la diffusion d eau tritiée ou d hydrogène tritié dans le béton, la migration du tritium produit par l activation du lithium est mesurée dans le matériau béton pour évaluer son impact radiologique sur le chantier de démantèlement et dans les conditions d exploitation et de stockage à long terme du déchet béton. Le principe du test consiste à faire diffuser de l eau tritiée à travers une lame du béton à analyser en maintenant une eau tritiée à activité volumique constante à l amont et en renouvelant l eau à l aval. On comptabilise ensuite l activité ainsi récupérée au cours du temps. L application des lois de la diffusion permet d évaluer le coefficient de diffusion à travers la lame de béton (Figure 2) et de faire le calcul prévisionnel de la contamination en tritium susceptible d avoir migré dans le béton étudié compte tenu des données de production répartie issue de l activation du lithium. Figure 2 : Diffusion à travers la lame de béton. Pour être proche des essais classiques de lixiviation utilisés par l Andra, le test a été effectué avec, pour milieu retenu pour la lixiviation, de l eau préfigurant l eau de démantèlement. Il a été pratiqué un dégazage des carottes avant lixiviation (mise sous vide qui améliore la pénétration de l eau) pour obtenir les taux de relâchement en condition de démantèlement. Plusieurs résultats montrent un excellent confinement du tritium puisque son relâchement total reste inférieur à 2 millièmes (0,2%) de la quantité initiale. 7 Répartition des tonnages de déchets selon l activité en tritium L ensemble des résultats disponibles montre qu une grande partie des déchets (bétons et ferrailles) qui contiennent du tritium est issue des réacteurs UNGG et du RNR. La teneur en tritium de ces déchets se situant entre quelques Bq/g et quelques centaines de Bq/g. Les valeurs les plus élevées sont atteintes pour certaines parties des bétons des caissons des réacteurs UNGG. Le graphite contenu dans les 6 réacteurs UNGG (18000 t) a des activités massiques en tritium de l ordre de 1000 à 10 000 Bq/g. Les barres de commandes (quelques dizaines de tonnes), entreposées dans les réacteurs, présentent des activités en tritium de l ordre de 10 7 Bq/g. Des modélisations et expérimentations sont en cours avec le CEA. Elles traitent de l évolution de la saturation et de la diffusion de tritium dans le béton du caisson du réacteur de Bugey 1 sous forme de diffusion liquide (HTO), gazeuse (HTO vapeur ou HT) ou mixte avec une production répartie dans le béton au prorata du flux neutronique et de la concentration en lithium. La lixiviation du matériau dans l eau (migration du tritium dans l eau) est mesurée parce que le démantèlement de quatre UNGG sur les six sera effectué sous eau pour diminuer l impact dosimétrique des chantiers. En application des spécifications de l Andra, un déchet conditionné doit vérifier des conditions précises de relâchement maximum dans de l eau renouvelée (test de lixiviation). Ainsi, la lixiviation du déchet trempé est étudiée dans l eau renouvelée en comptabilisant l activité récupérée au cours du temps. A titre d exemple, des mesures réalisées sur des carottes de graphite activé sont présentées ci-dessous. Figure 3 : Carottes graphite pour mesure de lixiviation. 8 Filières de stockage Les déchets (bétons et ferrailles) sont admissibles dans les stockages en exploitation (CSTFA et CSFMA) au regard des spécifications actuelles des stockages et des résultats de mesures de dégazage obtenus sur différents lots de déchets. Le graphite relève du futur stockage faible activité et vie longue (FAVL) à faible profondeur, conçu pour maîtriser l impact à long terme des radio-nucléides à vie longue qu il contient (carbone 14 et chlore 36) et par conséquent l impact du tritium. Les barres de commande relèvent du futur stockage haute activité et vie longue (HAVL) en couches géologiques profondes, en projet. Elles seront entreposées dans une installation dédiée (ICEDA) sur le site de Bugey en attente de l évacuation vers le stockage HAVL. 9 Conclusions Les déchets que produira la déconstruction des 9 réacteurs arrêtés et des silos de Saint Laurent sont caractérisés finement pour établir l inventaire radiologique et quantifier les relâchements des radio-nucléides mobiles en stockage, comme le tritium. Les résultats disponibles des évaluations, basées sur des approches expérimentales et théoriques, montrent que les déchets constitués de béton et de ferrailles sont évacuables en stockages de surface au regard des critères actuels d acceptation dans ces filières. Les déchets de graphite qui sont les déchets en quantité significative contenant du tritium, sont destinés au futur stockage FAVL dont la conception à faible profondeur permettra de maîtriser l impact des radio-nucléides à vie longue qu ils contiennent (carbone 14 et chlore 36), et du tritium. 122 Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement
ANNEXE : SCHÉMAS DES DIFFÉRENTS TYPES DE RÉACTEURS Figure 4 : Réacteur à eau lourde de type Brennilis. Figure 5 : Réacteur à uranium naturel (UNGG). Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement 123
Figure 6 : Réacteur à neutrons rapides (RNR). Figure 7 : Réacteur à eau sous pression (REP). 124 Le tritium dans les déchets des réacteurs d EDF en cours de démantèlement