Mise en suspension par laser de poussières générées lors du fonctionnement des réacteurs de fusion

Université de la Méditerranée Aix-Marseille II THESE Exemplaire provisoire Aude VATRY Pour obtenir le grade de DOCTEUR EN SCIENCES DE L UNIVERSITE DE LA MEDITERRANEE AIX-MARSEILLE II Mise en suspension par laser de poussières générées lors du fonctionnement des réacteurs de fusion Discipline : Sciences des Matériaux Ecole Doctorale : Physique et Sciences de la Matière Composition du Jury : Khaled HASSOUNI (Rapporteur) Florence GARRELIE (Rapporteur) Jean-Yves NATOLI François GENSDARMES Christian GRISOLIA (Directeur de thèse) Philippe DELAPORTE (Directeur de thèse)

Table des matières Introduction Chapitre 1 : Contexte 1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks 1.1.1 Agrégats 1.1.2 Couches et flakes 1.1.3 Débris 1.1.4 Fuzz de tungstène 1.1.5 Gouttelettes 1.2 Problèmes liés aux poussières 1.2.1 Accident 1.2.2 Fonctionnement normal 1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER 1.3.1 Limites fixées pour ITER 1.3.2 Contraintes liées à l installation 1.4 Solutions proposées 1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés 1.4.2 Avantage du procédé laser 1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit 1.5 Synthèse Chapitre 2 : Etude bibliographique sur les mécanismes d éjection des particules induit par laser 2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel 2.1.1 Absorption et processus d interaction 2.1.2 Diffusion de la chaleur 2.1.3 Mécanismes d ablation 2.1.3.1 processus thermiques et mécaniques 2.1.3.2 processus photochimiques 2.2 Interaction laser-particule 2.2.1 Généralité sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique 2.2.2 Particules sphériques diélectriques 2.2.3 Particules sphériques conductrices 2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats 2.3 Interaction particule-substrat 2.3.1 Force de Van der Waals 2.3.2 Autres forces 2.4 Mécanismes d enlèvement des particules par laser 2.4.1 Irradiation direct 2.4.1.1 Ejection mécanique 2.4.1.2 Mécanismes d interface particule-substrat 2.4.1.3 Ablation directe de la particule 2.4.2 Onde de choc

Chapitre 3 : Description des systèmes modèles et situations étudiées 3.1 Production de particules modèles 3.1.1 Par décharge plasma 3.1.2 Par ablation laser 3.2. Préparation et caractérisation des échantillons modèles 3.2.1 Procédés (protocole) de dépôt des particules sur le substrat 3.2.1.1 Substrats 3.2.1.2 Dépôt par ablation laser 3.2.1.3 Dépôt par spin-coating 3.2.2 Caractérisation des dépôts 3.2.2.1 Dépôts de particules de graphite 3.2.2.2 Dépôts de particules de tungstène ou autres métaux 3.3 Moyens mis en œuvre pour l étude 3.3.1 Lasers 3.3.2 Mise en forme et manipulation du faisceau 3.3.3 Imagerie 3.3.4 Dispositif de mesure d efficacité 3.3.5 Collection des espèces éjectées Chapitre 4 : Etude de l éjection des particules de carbone 4.1 Influence du substrat sur l éjection des particules de carbone 4.1.1 Influence des propriétés optiques et thermique du substrat 4.1.2 Endommagement du substrat 4.1.3 Validation avec un substrat de CFC 4.2 Influence des paramètres laser 4.2.1 Longueur d onde 4.2.2 Durée d impulsion 4.3 Etude des produits d ablation 4.3.1 Dynamique d éjection 4.3.2 Collection 4.4 Comparaison avec les particules provenant de Tore Supra 4.5 Synthèse Chapitre 5 : Etude des polluants métalliques et dérivés 5.1 Particules d oxyde de tungstène 5.2 Fins agrégats de tungstène 5.2.1 Influence de la longueur d onde 5.2.2 Ejection 5.2.3 Discussion sur les mécanismes 5.3 Poudre de tungstène 5.4 Gouttelettes de Tungstène 5.4.1 Observations préliminaires 5.4.2 Influence des paramètres laser 5.4.2.1 Influence de la longueur d onde 5.4.2.2 Influence de la durée d impulsion 5.4.3 Collection des particules 5.4.4 Discussion et analyse des processus thermiques 5.4.5 Interface particule-substrat 5.4.6 Onde de choc 5.4.7 Synthèse

Chapitre 6 : Nouveau mécanisme d éjection : Force électrostatique 6.1 Calcul du rendement quantique des métaux 6.1.1 Absorption des photons dans le matériau 6.1.2 Excitation des électrons dans le matériau 6.1.3 Trajet des électrons vers la surface et franchissement de la surface 6.1.4 Estimation de l émission des photoélectrons 6.2 Comparaison expérimentale pour plusieurs métaux 6.3 Estimation de la force électrostatique 6.3.1 Forces d adhésion 6.3.2 Conservation de la charge de la particule 6.3.3 Vitesse de sortie des électrons 6.3.4 Force électrostatique 6.4 Synthèse Chapitre 7 : Enlèvement de particule par onde de choc 7.1 Onde de choc générée dans l air 7.2 Onde de choc générée dans le substrat Conclusion Annexe A : Résolution numérique de l équation de la chaleur Annexe B : Propriétés des matériaux Bibliographie

Introduction Les ressources en énergie de notre planète ne sont malheureusement pas infinies, en revanche nos besoins sont de plus en plus élevés. Il est donc important de se tourner vers le développement de nouveaux moyens de production d énergie à partir de ressources jusqu alors très peu utilisées. Ces nouvelles sources doivent, dans l idéal, produire une grande quantité d énergie avec un minimum de matière première. L énergie nucléaire est une des sources offrant les meilleurs rendements, c est pour cela que les industries électronucléaires sont de nos jours très développées. Les réacteurs exploités actuellement utilisent la réaction de fission de noyaux atomiques. Malheureusement ces réactions génèrent de nombreux déchets radioactifs ayant une période très longue, de l ordre de la centaine d année, ce qui engendre des problèmes de stockages important. Le deuxième type de réaction nucléaire est la fusion qui se produit à partir de deux noyaux légers qui s assemblent pour former un noyau plus lourd. Parmi ces réactions, la plus rentable énergétiquement est celle qui fait intervenir deux isotopes de l hydrogène, le deutérium et le tritium : D + T 4 He (3,52 MeV) + neutron (14,06 MeV). Les déchets ainsi générés ont une période de radioactivité beaucoup plus courte, environ une douzaine d année pour le tritium. Pour le moment ce type de réaction n est pas utilisés à l échelle industrielle, les moyens permettant la fusion nucléaires sont en cours de développement et sont un sujet important de la recherche scientifique actuelle. Pour amorcer une réaction de fusion thermonucléaire, il faut une agitation thermique et une pression telles que la matière est alors sous forme de plasma. Les deux méthodes principales utilisées pour contrôler ce milieu de réaction sont, le confinement inertiel et le confinement magnétique. La configuration la plus prometteuse à ce jour permettant la fusion par confinement magnétique, est celle des réacteurs de type «tokamak». Un projet international rassemble les ingénieurs et scientifiques de nombreux pays pour mettre en commun leurs recherches dans le domaine et construire un grand tokamak appelé ITER (International Thermonuclear Experimental Reactor). Dans les tokamaks, le confinement du plasma est réalisé grâce à un champ magnétique produit à la fois par des bobines, et par des courants induits circulant dans le plasma. Cependant, ce confinement n est pas parfait et lors d évènements plasma «anormaux» des quantités importantes d énergie peuvent s échapper du piège magnétique. Ces fuites violentes sont alors absorbées par la première enceinte matérielle rencontré par le plasma, appelée 1

composants face au plasma. Les flux thermique reçu par ces matériaux sont donc très important, typiquement de quelques MW m -2, et entraine leur érosion physique ou chimique. Ces espèces érodées se redéposent à différents endroits de la machine sous forme de poussières, c'est-à-dire couche co-déposée ou particules mobiles. Les poussières seront donc composées des matériaux qui constituent les composants face au plasma, à savoir pour ITER: tungstène, béryllium, et également carbone pour les premières années de fonctionnement. Ces poussières sont susceptibles d entrainer de nombreuses difficultés pour le bon fonctionnement du tokamak et la sécurité des personnes environnantes. Les tokamaks actuels sont de taille suffisamment réduite, et les évènements plasma sont assez courts, pour que les effets indésirables soient facilement gérables. Cependant dans un tokamak de la taille d ITER, et avec l allongement de la duré des décharges, ces difficultés vont devenir de véritables problèmes de sureté. Dans le premier chapitre le contexte et la problématique de notre étude sont introduits. Les mécanismes de formation des poussières sont détaillés, ainsi que les exigences et les contraintes du nettoyage requis. Ceci nous permet de comprendre les avantages de la technique de nettoyage par laser et la pertinence de son étude. Le second chapitre présente les connaissances théoriques requises pour cette étude. Les principes fondamentaux de l interaction laser-matière y sont présentés, ainsi que les éléments théoriques sur l adhésion particulaire et les mécanismes d éjection de particule par laser. Dans le chapitre 3, le cadre théorique de l étude est décrit. Ainsi la préparation des différents échantillons nécessaires à l étude y est expliquée, et les dispositifs expérimentaux et moyens de caractérisation y sont présentés. Le chapitre 4 est focalisé sur les résultats obtenus lors du travail sur les particules de carbone. Ce chapitre expose les efficacités d enlèvement, le mécanisme d enlèvement et la caractérisation de la dynamique d éjection pour ce type de particule. Le chapitre 5 traite lui des polluants métalliques et dérivés. Le métal considéré à ce stade de l étude est le tungstène ou oxyde. Nous verrons que la forme des particules a une grande influence sur les mécanismes d éjections et donc sur l efficacité du nettoyage par laser. Le chapitre 6 présente la démonstration d un nouveau mécanisme physique expliquant l éjection par laser, et ceci dans le cas très particulier des gouttelettes métallique. Le travail expérimental de ce chapitre a porté sur quatre métaux différents. 2

Le dernier chapitre présente les études qui ont porté sur l enlèvement des particules par onde de choc induite par laser. Ce procédé se révèle efficace notamment dans le cas du nettoyage des castellations. Les résultats obtenus lors de ces travaux permettent d améliorer les connaissances sur les mécanismes d enlèvement de particules absorbantes par laser. Ces résultats sont indispensables pour la mise en œuvre d une application et intéressant d un point de vue fondamental. 3

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Chapitre 1 Contexte de l étude Sommaire 1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks 1.1.1 Agrégats 1.1.2 Couches et flakes 1.1.3 Débris 1.1.4 Fuzz de tungstène 1.1.5 Gouttelettes 1.2 Problèmes liés aux poussières 1.2.1 Accident 1.2.2 Fonctionnement normal 1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER 1.3.1 Limites fixées pour ITER 1.3.2 Contraintes liées à l installation 1.4 Solutions proposées 1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés 1.4.2 Avantage du procédé laser 1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit 1.5 Synthèse 5

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE 1.1 Production des poussières lors du fonctionnement des tokamaks Pendant le fonctionnement normal d un tokamak, le plasma de bord n est pas parfaitement confiné magnétiquement, il entre donc en contact avec les parois de l enceinte. Ces interactions conduisent à différents processus d érosion des matériaux, tel que la pulvérisation physique par bombardement ionique (sputtering) [1], ou l érosion chimique [2]. Cependant, ce sont les évènements anormaux qui sont les principales causes de production de particules dans la machine [3]. Ces évènements indésirables peuvent être : les instabilités du plasma de bord spécifique au régime de confinement mode H appelés ELMs (Edge Localized Mode) [4], les pertes de contrôle de l équilibre vertical du plasma appelées VDEs (Vertical Displacement Event) [5], les pertes violentes de confinement du plasma appelées disruptions ou les arcs électriques se formant entre le plasma et la paroi. Ils entrainent un très bref et très violent dépôt d énergie sur les parois et notamment sur les composants face au plasma (CFPs), ayant pour effet une érosion très importante de ces matériaux tel que leur ablation par fusion, sublimation ou éjection de débris micrométriques [6]. Les produits de cette érosion, après avoir été soumis aux phénomènes complexes de transport, forment des poussières et des redépôts [7]. Les poussières qui sont considérées dans cette étude sont celles susceptibles de sortir de l enceinte en cas de rupture de confinement, soit les poussières de taille allant de 10 nm jusqu à 100 µm. Les formes de ces poussières peuvent être très diverses. Les seuls matériaux envisagés (au début de cette thèse) pour interagir avec le plasma dans ITER sont le carbone, le tungstène, le béryllium. Ainsi les particules que nous étudierons particulièrement sont les particules constituées de carbone et de tungstène ; le béryllium étant écarté pour des questions de sécurité et de santé. 1.1.1 Agrégats De nombreux tokamaks, tel que Tore Supra [8], TEXTOR [9], JET [10] ou ASDEX- Upgrade [11], sont pourvus de CFPs constitués de matériaux à base de graphite. Les observations de poussières collectées dans ces tokamaks montrent qu elles sont composées en partie d agrégats carbonés, formées de particules primaires sphériques de taille nanométrique. Plusieurs mécanismes expliquent la formation de ces particules primaires. La ± sublimation des CFPs va créer une vapeur sursaturée chargée de précurseurs en C n ou C n (clusters moléculaires ou ioniques) qui, une fois injectés dans le plasma de bord, vont se 6

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE condenser et croître en particules solides sphériques. L hydrogène thermalisé sortant du plasma va induire l érosion chimique du carbone des parois et conduire à l injection d hydrocarbures dans le plasma. Ils sont des précurseurs possibles puis aux particules sphériques après fragmentation par des électrons, polymérisation et multiples collisions. Le plasma de bord facilite les phénomènes de nucléation et de croissance, car il y a une concentration de neutres élevée dans cette zone du plasma ; sa densité électronique est faible (~ 10 17 m -3 ) et la température électronique est inférieure à 5 ev ; il y a donc un nombre très élevé d interaction ions-molécules. Une fois formées, ces particules primaires coalescent entre elles et parfois aussi avec d autres impuretés métalliques, pour donner naissance à des agrégats macroscopiques (figure I1). FIG. I1 Image MEB d une particule de carbone collectée dans TEXTORE, composée de plusieurs particules primaires agglomérées [12]. 1.1.2 Couches et Flakes Une grande partie de la matière érodée tend à se redéposer en couches, appelées couches co-déposées, dans les zones froides du tokamak, c'est-à-dire les zones non exposées au plasma. Ces dépôts sont stratifiés, car ils se forment au fur et à mesure des évènements plasmas. Pendant le fonctionnement de la machine, ces couches co-déposées subissent d importantes contraintes mécaniques et thermiques qui les fragilisent, réduisent leur adhérence, et entrainent parfois leur écaillement (figure I2). Les morceaux de couche ainsi détachés sont très peu épais et leurs formes rappellent celles de flocons, d où leur nom de flakes. Les particules résultantes de ce phénomène constituent une part importante des poussières de tokamaks. 7

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE FIG. I2 Dépôts carbonés et flakes présents sur les tuiles du limiteur pompé toroïdal de Tore Supra en 2007 1.1.3 Débris L érosion macroscopique entraine l apparition de particules irrégulières telles que des fibres ou des débris, qui sont également collectées en grand nombre dans les tokamaks [13]. Elles sont directement arrachées à la paroi par contraintes mécaniques et thermiques. Parmi ces débris, certains dont l épaisseur n est que de quelques centaines de nanomètres, sont directement dus au détachement de la paroi elle-même, leurs propriétés morphologiques peuvent être similaires aux flakes. Certains gaz présents dans la machine, tel que l hélium ou le tritium (qui se désintègre en hélium), peuvent faire cloquer les parois de tungstène, et produire ce type de particules [14]. Certains débris sont également produits pendant les opérations de maintenance. FIG. I3 Image MEB de particules collectées dans Tore Supra en 2000 8

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE 1.1.4 " Fuzz" de tungstène Le tungstène est un matériau largement étudié dans les conditions d ITER. Il a été mis en évidence en laboratoire, la formation de nanostructures appelées "fuzz" sur les cibles de tungstène, sous bombardement d ions d Hélium avec une énergie comprise entre 25 et 60 ev [15]. Ces nanostructures fragilisent la surface et sont une source potentielle de poussières. Leurs grandes porosités offrent une surface spécifique très étendue susceptible d entrainer une rétention de tritium importante. FIG. I4 Image SEM de tungstène après 1h d exposition à 1120 K, l énergie d impacte est d environ 40 ev. 1.1.5 Gouttelettes Les arcs électriques ou tous autres évènements anormaux entrainant des bains de fusion sur les parois métalliques vont provoquer la projection de gouttelettes, qui seront composées d un seul métal, le plus souvent du tungstène. Ce type de particules a été largement étudié dans le tokamak ASDEX Upgrade dont les CFPs sont principalement en tungstène [16], mais elles ont été observées dans la plupart des tokamaks métalliques [9, 10]. La taille moyenne de ces gouttelettes est d environ 5 µm, et leur surface est très lisse. FIG. I5 Image MEB de gouttelettes de tungstène collecté dans ASDEX Upgrade 9

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE Les différents travaux menés sur l observation et l analyse des poussières collectées dans les tokamaks mettent en évidence que les poussières peuvent être de types extrêmement variés. Leurs compositions, leurs formes et leurs tailles peuvent être très différentes en fonction des zones de collection et des matériaux utilisés dans les parois des machines. Il est difficile de simuler ou prédire avec exactitude quels types de particules seront créés dans ITER. Cependant, grâce aux nombreuses observations expérimentales que nous fournissent les réacteurs existants, certaines prévisions peuvent être faites. 1.2 Problèmes liés aux poussières De nombreuses études ont été menées sur les conséquences potentielles de la présence de ces poussières dans les réacteurs de fusion. Il a été mis en évidence qu elles pourraient être à l origine de nombreuses perturbations, que ce soit lors d évènements accidentels, mais aussi lors du fonctionnement normal des installations. 1.2.1 Accidents Les poussières présentes dans l enceinte d un tokamak peuvent rendre plus dangereux certains évènements accidentels tels qu une entrée d eau ou d air. Dans le tokamak ITER, les poussières seront chargées en tritium et activées, elles constitueront donc des espèces mobiles radioactives. Il sera important de les garder en quantité raisonnable, car en cas d entrée d air dans l enceinte elles pourraient s échapper, entrainant une contamination extérieure. Les entrées d air peuvent également provoquer l explosion des poussières [17,18], à l image des accidents qui ont pu se produire dans les mines, ou dans les silos à grains. En effet, certaines poussières étant très poreuses, elles ont une surface spécifique très importante. Elles sont donc très réactives avec l oxygène de l air. Dans ces conditions, elles deviennent un carburant idéal, le dioxygène de l air est lui un bon comburant, et les sources d étincelles dans un réacteur, que ce soit thermique, mécanique ou électrostatique, sont nombreuses [7]. Toutes les conditions sont ainsi réunies pour créer une explosion et donc une perte de confinement par endommagement de la machine. Les fuites d eau deviennent elles aussi très problématiques. Les poussières peuvent également réagir de manière importante en présence d eau et de chaleur amenant à une production d oxyde et d hydrogène : 10

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE W n + H 2 O W n O + H 2 Be + H 2 O BeO + H 2 Ce risque implique d ailleurs une vigilance particulière pour les «surfaces chaudes» de l enceinte, car l hydrogène est un gaz explosif en présence d oxygène et sa formation en grande quantité s avèrerait dangereuse. 1.2.2 Fonctionnement normal Les poussières ont aussi des conséquences néfastes sur le fonctionnement normal du réacteur. Elles peuvent notamment venir polluer les miroirs de diagnostics. Les couches co-déposées perturbent également les opérations de contrôle thermique essentielles, effectuées par mesure infrarouge. Leur mauvaise adhérence réduit le transfert thermique, elles apparaissent donc comme des points chauds, qui perturbent fortement le diagnostic des CFPs. Il a également été mis en évidence, dans le tokamak TEXTOR notamment, que certaines poussières pouvaient être à l origine de perturbation de stabilité du plasma et de la perte de son confinement [12]. 1.3 Exigences et contraintes du contexte ITER Dans le cadre du projet ITER, de nombreuses décisions ont été prises pour résoudre les problèmes que pourraient engendrer les poussières. Des limitations ont donc été fixées, et de nombreuses études sont menées pour rendre possible le respect de ces limites tout en prenant en compte les nombreuses contraintes du réacteur ITER. 1.3.1 Limites fixées pour ITER Il est très important de connaître et de définir les quantités de tritium et de poussières à partir desquels les risques, décrit précédemment, deviennent critiques. Pour cela plusieurs études ont été réalisées et ont menées à la définition de limites [19]. Les études de l impact sur l environnement en cas d accident ont amené à choisir deux limitations importantes pour éviter d être obligé d évacuer les populations voisines. Il a été déterminé que la quantité de tritium devait rester en dessous du kilogramme dans l enceinte, et la limite administrative a été fixée à 700 g. La deuxième limitation porte sur la quantité 11

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE globale de poussières à ne pas dépasser dans l ensemble de l enceinte. Administrativement elle a été fixée à 670 kg. De plus, des limitations spécifiques et très restrictives sont fixées à cause de la possible formation d hydrogène sur les surfaces chaudes. Pour fixer cette limite, il a été estimé que 2,5 kg est la quantité maximum d hydrogène acceptable ; en cas d explosion, elle serait sans conséquences sur l intégrité de l installation. Pour ce calcul, on suppose l oxydation totale du béryllium à la température de 400 C, et de 600 C pour le carbone. A partir de ces données, il a été déterminé que le seuil critique à ne pas dépasser sur les surfaces chaudes est de 6 kg de poussières de chaque matériau, c'est-à-dire carbone, tungstène et béryllium. Il est ainsi indispensable de développer un dispositif pour collecter les poussières afin de maintenir leur quantité en dessous de ces limites. Les zones les plus problématiques vont être les surfaces chaudes, car d après certaines études, la quantité critique de 6 kg de poussières de carbone pourrait être atteinte sur ces surfaces en quelques dizaines de décharges seulement (Q=10, durée de décharge 400s) [19]. 1.3.2 Contraintes liées à l installation Les contraintes liées à l environnement ITER sont nombreuses. Le tritium présent dans la chambre à vide la rend inaccessible à l intervention humaine. Ainsi tous les systèmes utilisés devront être pilotés à distance. Les conditions d utilisation de ces différents futurs dispositifs sont présentées dans le tableau I1 [20], mais sont encore amenés à évoluer dans la suite de la mise en place du projet ITER. L environnement sous lequel devra se faire ces interventions sera très dépendant du temps qui les séparera du dernier évènement plasma. En effet, si l intervention doit être réalisée régulièrement, elle devra être effectuée sans perte du conditionnement de la machine, qui est trop coûteuse en temps. Les contraintes sont alors extrêmement exigeantes, car le dispositif permettant la maintenance doit pouvoir être efficace sous des pressions très faibles et doit pouvoir supporter des radiations et des températures élevées (~ 200 C). En revanche pour des opérations moins fréquentes, elles pourront avoir lieu durant les périodes de maintenance avec des conditions d intervention beaucoup moins contraignantes. 12

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE TAB. I1 Prévision des conditions environnementales pour les opérations d inspection et de maintenance dans ITER 1.4 Solutions Proposées L objet de notre étude est la recherche d une solution aux problèmes de poussières évoqués précédemment. Pour positionner cette étude, il faut connaître les différentes solutions proposées, ainsi que le contexte technologique de notre solution. 1.4.1 Les différents procédés de mise en suspension et de collection développés De nombreux travaux sont menés sur la recherche d une solution de mise en suspension et de récupération des poussières de Tokamak. Dans le tableau I2, les méthodes de détritiation ne sont pas répertoriées. Elles sont nombreuses, mais leur objectif est de traiter les couches déposées et non les poussières. 13

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE Mobilisation Grille électrostatique [21] Soufflage de gaz [22] Soufflage de Pellets [21] Martèlement d eau [23] Torche plasma [24] Lumière xénon ou lampe flash [25] Principe Avantages Inconvénients Travail restant Les particules qui arrivent sur la grille créent un court circuit et une surtension les vaporise Bouffées localisées de gaz inerte pour mobiliser les poussières qui se trouvent sur les surfaces. Des pellets de CO2 congelés sont tirés sur la surface. Leur sublimation brutale entraine l expansion rapide du gaz emportant les poussières Des oscillations régulières de pression dans les circuits de refroidissement de chaque CFP détacheront les poussières par vibrations Le passage d une torche plasma d azote sur les CFPs vaporise les poussières Les liaisons moléculaires de la couche co-déposée hydrocarboné sont cassées par une forte source de lumière UV o Pas de perte du conditionnement de la machine o Même les flakes lourds peuvent être mobilisés, mais l impact est faible sur la couche co-déposée o Approprié pour les interstices des castellations. o La couche co-déposée, les poussières et les flakes seraient cassés et détachés de la surface o Les poussières peuvent tomber vers le fond de l enceinte o Pas de perte du conditionnement o Approprié pour les interstices et les castellations o Aucun endommagement pour les CFP o Peut être couplé à une alimentation d oxygène qui pourrait détériorer et oxyder plus les polymères o La couche co-déposée se décompose en gaz qui peut être pompé efficacement o Pas de perte du vide o Concerne uniquement les particules de carbone o Plus utile pour le comptage o La collection doit s effectuer rapidement pour éviter le redépôt des particules. o Inapproprié pour les poussières déposées dans des interstices profonds ou derrière les CFPs o Perte du conditionnement o Endommagement potentiel du substrat o Nécessité de lignes d évacuation du froid o Perte du conditionnement o Problème avec les surfaces horizontales (nécessite un changement de conception) o Problèmes si il y a présence d oxyde o Perte du conditionnement o Les autres produits que les gaz hydrocarbonés nécessitent un enlèvement rapide pour éviter la contamination de l enceinte o Les surfaces cachées sont inaccessibles o Essai pour les zones difficile d accès o Développer la conception du dispositif en minimisant les fuites de gaz pour un retour rapide aux conditions de vide. o Développer la conception du dispositif en minimisant les fuites de gaz pour un retour rapide aux conditions de vide. o Aménagement structurel des CFP et des fermetures o Etude sur les matériaux diélectriques o Etude sur le Be et le W 14

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE Collection Convoyeur Les vibrations et les inclinaisons du vibrant [26] convoyeur acheminent les poussières à l extérieur de l enceinte Convoyeur Les poussières sont chargées par électrostatique une électrode puis acheminées par [27] un champ électrique vers l extérieur Lave-vaisselle [23] Aspiration cyclone [28] Pompe avec filtre [13] Pompe avec filtre électrostatique Injection de liquide sous hautepression Aspiration utilisant la force centrifuge Utilisation du système général de pompe pour collecter les poussières en suspension Même principe que précédemment excepté que les électrodes sont utilisées pour coller les poussières Oxydation [22] Oxydation en dioxyde de carbone et vapeur d eau o Peut être utilisé pendant les opérations courtes de maintenance, sous champs magnétique et sous vide o Peut être utilisé pendant les opérations courtes de maintenance, sous champ magnétique et sous vide o Non corrosif et non réactif avec les composants de l enceinte o Possibilité d attendre les surfaces «cachées» o Très efficace durant les périodes de maintenance, déjà utilisé dans les tokamaks actuels o Des systèmes existent déjà dans l industrie capable d enlever des poussières de plusieurs microns o Les filtres peuvent être utilisés sur les pompes déjà prévues o Concerne principalement les poussières en suspensions o Technique capable d atteindre l arrière des CFP o Modification de la conception du divertor o Problème avec les surfaces horizontales o Seules les poussières acheminées sur le haut de l électrode seront collectées. L efficacité de collection est réduite o Perte du conditionnement de la machine o o Etudes sur le transport des poussières o Efficacité réduite sous vide o Développement d un support qui n endommage pas la surface o Les filtres ont besoin d être changés régulièrement o Les poussières collectées doivent être récupérer régulièrement. o Flux lent sous vide o Efficacité réduite pour les poussières de matériaux conducteurs o Pas d effet sur les matériaux non carbonés tels que le Be et le W o Lent o Endommagement des CFP o Perte du conditionnement TAB I2 Techniques d enlèvement et de récupération en cours de développement o o Conception d un dispositif de changement de filtre et de récupération des poussières collectée o Etude sur l efficacité 15

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE 1.4.2 Avantages du procédé laser Cette prospection des différents procédés de mise en suspension et de collection des poussières révèle que les solutions développées sont nombreuses, cependant aucune de ces solutions ne se démarque vraiment des autres pour apparaître comme la véritable bonne solution pour le moment. L étude que nous allons entreprendre pour résoudre ce problème de mise en suspension et de collection des poussières de tokamak, se porte vers le procédé de nettoyage par laser car il présente de nombreux avantages. Ce procédé est déjà utilisé avec succès dans de nombreux domaines, tel que la microélectronique [29], le nettoyage d optique, et la décontamination dans l industrie du nucléaire [30], des brevets ont même déjà été déposés [31]. Le nettoyage par laser présente l avantage intéressant de ne pas générer de déchets secondaires, contrairement à d autres méthodes proposées. Il n induit pas de modification de la surface traitée, et le faisceau peut être injecté de l extérieur du réacteur. Enfin, la sécurisation du personnel engendré par l absence totale de contact direct avec la surface contaminée et un contrôle à distance du processus constitue un avantage primordial. Ces nombreux atouts ont déjà amené à la réalisation d étude du procédé laser en tant que méthode de détritiation [32]. Le nettoyage effectué avec un laser peut se révéler très efficace et complet si les paramètres laser sont bien choisis. Il peut être embarqué sur un robot, car le faisceau peut être guidé par une fibre optique. Ainsi, le laser devient suffisamment flexible pour permettre le traitement de surfaces difficiles d accès, telles que les interstices qui se trouvent entre les castellations. 1.4.3 Le système Laser Ablation System Kit (LASK) Dans l objectif de réaliser à l intérieur de l enceinte de Tore Supra, des inspections et des opérations de maintenance pilotées à distance, un bras robot articulé est développé à l IRFM (CEA Cadarache). Il est appelé AIA (Articulated Inspection Arm) [33]. Le LASK est un des dispositifs qui pourra se brancher sur le bras robot, et ainsi embarquer un système laser dans le réacteur [34]. Le laser restera à l extérieur de la chambre à vide et le faisceau laser sera guidé par fibre optique. Ce dispositif répond à des contraintes 16

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE extrêmement strictes pour pouvoir être utilisé lors des arrêts brefs de la machine, en conservant son conditionnement ; il peut ainsi supporter des pressions très faibles allant jusqu à 10-6 Pa et des températures élevées de 200 C. Une deuxième version du LASK est également en cours de développement, avec des contraintes relâchées. Le but de ce deuxième dispositif est de permettre son utilisation pour des opérations s effectuant lors d arrêts plus longs de la machine, lorsque le réacteur est sous pression atmosphérique. (a) (b) FIG. I6 Vue 3D du LASK (a), et du LASK V2(b). 1.5 Synthèse Le procédé de nettoyage par laser semble être une méthode prometteuse pour la mise en suspension des particules dans les tokamaks. Cependant les mécanismes physiques d enlèvement de particules par laser ne sont pas encore bien identifiés, notamment pour les particules de matériaux carbonés ou métalliques. En effet, si les nombreuses études sont parvenues à mettre en évidence les mécanismes d éjection des particules diélectriques, au contraire pour les particules absorbant le faisceau laser, les mécanismes d éjection restent méconnus. Connaître les mécanismes physiques à l origine de l éjection des particules est nécessaire afin d optimiser la mise en suspension par laser tout en garantissant l intégrité du substrat. Ceci permettra ensuite de définir un moyen adapté pour la collection de ces particules. 17

CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L ETUDE 18

Chapitre 2 Etude bibliographique sur les mécanismes d éjection des particules induits par laser Sommaire 2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel 2.1.1 Absorption et processus d interaction 2.1.2 Diffusion de la chaleur 2.1.3 Mécanismes d ablation 2.1.3.1 processus thermiques et mécaniques 2.1.3.2 processus photochimiques 2.2 Interaction laser-particule 2.2.1 Généralités sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique 2.2.2 Particules sphériques diélectriques 2.2.3 Particules sphériques conductrices 2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats 2.3 Interaction particule-substrat 2.3.1 Force de Van der Walls 2.3.2 Autres forces 2.4 Mécanismes d enlèvement des particules par laser 2.4.1 Irradiation direct 2.4.1.1 Ejection mécanique 2.4.1.2 Mécanismes d interface particule-substrat 2.4.1.3 Ablation directe de la particule 2.4.2 Onde de choc 19

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE La physique de l interaction laser-particule-substrat est complexe et dépend de nombreux éléments tels que : les paramètres laser, les caractéristiques du substrat et les caractéristiques des particules. Il est important de connaître dans un premier temps les phénomènes physiques qui se produisent lors de l interaction laser-matière, pour ensuite comprendre le cas particulier de l interaction laser-particule-substrat. Les forces d adhésion qui s appliquent entre la particule et le substrat doivent être estimées, pour en déduire la force nécessaire à l éjection de cette particule et le mécanisme physique à l origine de ce détachement particule-substrat. Nous verrons dans ce chapitre que le laser impulsionnel est le plus adapté à notre application, car il permet le dépôt d une très forte intensité lumineuse, tout en ayant une zone thermiquement affectée assez faible, de l ordre de quelques micromètres. 2.1 Interaction laser-matière en régime impulsionnel L interaction laser-matière dépend très fortement des paramètres lasers, dont les principaux sont la longueur d onde et la durée d impulsion, l intensité et les caractéristiques spatiales et temporelles du faisceau. Dans le cadre de notre étude, les durées d impulsion laser principalement utilisées seront dans le régime nanoseconde, car nous verrons que c est le plus approprié à notre application ; cependant les régimes ultra-courts présentent également des propriétés intéressantes que nous exploiterons pour mener l étude des mécanismes d éjection, et qui seront détaillés par la suite. La densité surfacique d énergie est un paramètre important qui caractérise l interaction pour un laser donné. Elle est nommée fluence et s exprime en Joules ou milli-joules par centimètre carré. La fluence correspond au nombre de photons reçus par unité de surface du matériau. 2.1.1 Absorption et processus d interaction L interaction laser-matière dépend non seulement des paramètres laser, mais également de la nature du matériau cible. La microstructure et la composition chimique du matériau vont déterminer les paramètres essentiels dont dépend l absorption du faisceau. 20

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE Le premier paramètre important est le coefficient d absorption du matériau, qui peut être obtenu à partir de son indice optique complexe, n ~ = n + ik, avec la formule : α 4πk ( λ ) las = (2.1) λ las A partir de ce coefficient, une première longueur caractéristique de l interaction lasermatière peut être calculée, c est la profondeur de pénétration optique du faisceau : 1 L α = α. Cette longueur définie l épaisseur, donc le volume, dans lequel se dépose l énergie lumineuse. Lors d une irradiation laser, une partie de l énergie du faisceau est réfléchie, tandis que l autre est absorbée. Dans le cas d un matériau homogène, l énergie lumineuse absorbée par unité de volume est -I. L absorption du faisceau dans le matériau selon la profondeur z, est souvent modélisée par une distribution d énergie lumineuse suivant la loi de Beer-Lambert : ( αz) = ( 1 R) I ( 0) ( αz) I z) = I exp exp ( (2.2) abs I abs étant l énergie lumineuse absorbée par le matériau et R le coefficient de réflection du matériau. Ce modèle stationnaire constitue une simplification du cas réel. Au niveau microscopique le modèle de Drude est le plus couramment utilisé ; il basé sur l hypothèse que ce sont les électrons libres qui absorbent les photons. Le coefficient d absorption peut ainsi être considéré comme la section efficace d absorption d un photon par un électron. Ces électrons redistribuent ensuite leur énergie dans les autres degrés de liberté du solide par des processus collisionnels. Les temps de relaxation électron-phonon sont de l ordre de quelques picosecondes, et varient selon les matériaux. Lors de l interaction laser-matière en régime nanoseconde, le transfert d énergie entre les électrons et les atomes peut être considéré comme instantané, deux processus d interaction sont alors identifiés. Lors d un rayonnement ultraviolet, des processus photochimiques peuvent être générés dans certains cas, et ils seront détaillés par la suite. Les processus thermiques sont les processus dominants, ainsi en régime nanoseconde, le laser est très souvent assimilé à une source de chaleur. Lors de l interaction laser-matière en régime femtoseconde, le transfert d énergie s effectue différemment. En effet dans ce cas, la durée d impulsion est plus courte que la durée de relaxation des électrons, ainsi le transfert d énergie s effectue d abord en totalité vers les électrons, avant que ceux-ci n aient le temps de la transmettre au réseau du matériau. On a donc un état hors-équilibre entre les électrons et les ions du matériau, qui favorise les processus électroniques. On voit ainsi apparaître des effets multi-photoniques, lors desquels las 21

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE un électron absorbe un deuxième photon avant d avoir eu le temps de relaxer l énergie du premier. 2.1.2 Diffusion de la chaleur Pour connaître la distribution spatiale et temporelle de la température induite par le laser dans un matériau homogène et isotrope, il faut résoudre l équation de la chaleur. Par souci de simplification, il est souvent considéré que le faisceau est à dépendance uniquement radiale, ainsi le système est à géométrie cylindrique et l équation générale est : ( z, r, t) T ρ( T ) C p ( T ) = Q κ, t ( z, r, t) + [ ( T ) T ( z, r t) ] T est la température, z la profondeur dans le matériau, r la dépendance radiale par rapport au centre du faisceau. (T), C p (T) et (T) sont les caractéristiques du matériau, respectivement la densité, la chaleur spécifique et la diffusivité thermique. Q(z,r,t) est le terme source de l équation qui représente le dépôt d énergie lumineuse du faisceau. D après l équation 2.2, dans le cadre d un dépôt d énergie qui suit la loi de Beer- Lambert, ce terme peut être exprimé par : Q ( z r, t) = ( 1 R) I( 0, r, t) ( αz) (2.3) exp, (2.4) z Lors de ces travaux il a été utilisé une résolution numérique monodimensionnelle de cette équation. La description de cette résolution est détaillée dans l annexe A. Une deuxième longueur caractéristique de l interaction laser-matière peut être définie pour caractériser les processus thermiques dans le matériau : c est la longueur de diffusion thermique : LD = χ τ, avec χ th = κ ρc p, la diffusivité thermique, et las la durée de th las l impulsion du laser. On peut noter deux cas différents à partir de ces longueurs caractéristiques : L D L : C est le cas le plus souvent rencontré dans notre étude. Pour les métaux notamment, en régime nanoseconde leur longueur de diffusion thermique est de l ordre de quelques centaines de nanomètres (~285 nm pour le tungstène pour une impulsion de 27 ns), parfois quelques micromètres, tandis que la profondeur de pénétration optique n est que de quelques nanomètres (~5 nm pour le tungstène). On peut considérer l absorption du faisceau comme étant une absorption surfacique et le profil de température en profondeur dans le 22

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE substrat est décrit par l équation de la chaleur, et dépend des propriétés thermiques du matériau. Cette longueur L D définie ainsi dans ce cas le volume affecté thermiquement. L D L : Dans ce cas, l absorption est volumique. Le profil de température pendant le tir laser est principalement décrit par les propriétés optiques du milieu. 2.1.3 Mécanismes d ablation 2.1.3.1 Processus thermiques et mécaniques Si le dépôt d énergie lumineuse est très important, le substrat peut atteindre brusquement des températures telles que cela conduit à de fortes modifications du matériau. Deux mécanismes principaux peuvent être à l origine de ces modifications. Dans un premier cas, la température devient si élevée, qu elle dépasse la température de fusion ou parfois même de vaporisation du matériau. La fusion et la resolidification rapide (trempe) peut entrainer des changements des propriétés structurales, mécaniques et morphologiques du matériau. Ce phénomène est notamment utilisé pour l activation (insertion dans la structure cristalline du Silicium) de dopants par laser afin de réaliser des jonctions fines en électronique [35]. La vaporisation entraine l ablation du substrat, lors de laquelle il se forme un plasma qui s expand perpendiculairement à la surface, appelé panache d ablation. Dans un deuxième cas, l ablation peut apparaître pour des dépôts d énergie plus faibles. Malgré une température maintenue en dessous de la température de fusion du matériau, des ruptures mécaniques peuvent être occasionnées à cause de la rapidité avec laquelle se produit l élévation de température. Ces ruptures mécaniques sont la conséquence d une brusque expansion du volume chauffé et/ou de la propagation d une onde de choc dans le matériau. Dans le cas du régime femtoseconde, la diffusion thermique est très réduite et même négligeable. On peut ainsi considérer, que les zones du substrat affectées sont uniquement celles où l énergie lumineuse a été déposée. Cette caractéristique permet de réaliser une cartographie du dépôt de l intensité lumineuse qui nous a été utile dans le cadre de notre étude. 23

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE 2.1.3.2 Processus photochimiques Si les photons sont suffisamment énergétiques ( E ph = hc λ ), le plus souvent dans le las cas d un rayonnement ultraviolet, l énergie du photon dépasse l énergie de dissociation des éléments chimiques du matériau : E E. La cassure de ces liaisons moléculaires entraine ph dis une augmentation rapide du volume irradié, et si le phénomène est suffisamment important, l éjection de matière avec très peu d effet thermique. C est l effet photochimique. 2.2 Interaction laser-particule La compréhension des mécanismes d absorption du faisceau laser par l ensemble particule-substrat est primordiale pour ensuite comprendre les mécanismes d éjection de cette particule. L interaction laser-particule est un phénomène complexe qui est très fortement dépendant des caractéristiques optiques et thermiques, de la taille et de la forme de la particule. Le premier effet à prendre en compte est la modification du rayonnement laser par la particule. 2.2.1 Généralités sur la diffusion de la lumière par une particule sphérique La particule est un objet dont la taille peut être suffisamment réduite pour provoquer des phénomènes optiques non linéaires. Elle peut diffuser le rayonnement laser, c'est-à-dire redistribuer son intensité dans des directions de l espace différentes de l axe de propagation initial du faisceau. Cette redistribution peut notamment donner lieu à des superpositions de plusieurs ondes cohérentes dans un volume de l espace autour de cette particule diffusante, et donc à des phénomènes d interférences. C est la combinaison de ces deux phénomènes de diffusion et d interférences que l on nomme diffraction. La diffraction est susceptible de provoquer d importantes surintensités il est donc indispensable de prendre en compte ce phénomène. L onde lumineuse est une onde électromagnétique, elle est donc composée d un champ électrique et d un champ magnétique qui oscillent perpendiculairement. Comme toutes ondes électromagnétiques, elles sont régies par les équations de Maxwell. La théorie de Lorenz-Mie [36,37] est une référence incontournable pour l étude de la diffusion de la lumière par une sphère homogène, d un matériau isotrope et non magnétique. Elle donne 24

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE l expression des fonctions, solutions du champ diffusé, exprimées en coordonnées sphériques. Pour développer cette théorie, Gustav Mie utilise les équations de Maxwell et se base sur les travaux de Lorenz [38], qui décrivent rigoureusement l interaction entre la lumière et une sphère isolée. Les équations de Maxwell sont résolues dans une géométrie sphérique, en prenant en compte les conditions aux limites de la sphère. Le champ total se décompose en deux parties, le champ diffracté et le champ incident. L indice optique est déterminant dans la diffusion du faisceau laser et donc dans le processus d interaction laser particule. Ainsi, on différenciera dans un premier temps deux cas distincts : celui des particules sphériques diélectriques et le cas des particules sphériques conductrices. Les cartographies de la distribution de l intensité lumineuse autour des particules, présentées dans les paragraphes suivants, ont été réalisées à l aide d un programme MATLAB réalisé par Sylvain LECLERC au cours de sa thèse [39]. La géométrique de calcul pour la cartographie est présenté en figure II2. n 0 = 1 x E (i) n H (i) R y z Direction de propagation = 0 FIG. II1 Géométrie de calcul pour la diffusion optique pour un plan d observation parallèle à la polarisation incidente (TE). 2.2.2 Particules sphériques diélectriques La particularité très intéressante des particules diélectriques de diamètre de l ordre de quelques longueurs d onde, est la très forte surintensité observée en champ proche. En effet, la particule peut focaliser le faisceau dans la particule (fort indice de réfraction) ou en dessous 25

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE de la particule (faible indice de réfraction). Cette forte surintensité lumineuse est appelé jetphotonique, et joue un grand rôle dans les mécanismes d enlèvement de ce type de particules. FIG. II2 Cartographie de la distribution de l intensité totale (incidente et diffusé) du champ électrique autour d une sphère de rayon R = 2 las, parfaitement diélectrique (n =1,5), las = 532 nm, polarisation TE (a,) et TM (b) 2.2.3 Particules sphériques conductrices Le paramètre de taille x = πd λ, est un paramètre utilisé au cours de la résolution de Mie, si bien qu il est également nommé paramètre de Mie. Dans le cas des particules conductrices il est très important car il a été identifié comme étant le paramètre qui caractérise l importance de la diffraction [40]. Ainsi pour les particules conductrices on peut différencier deux cas principaux suivant la taille de la particule Pour les grandes particules par rapport à la longueur d onde, (x 1), elles vont avoir l effet contraire des particules diélectriques, elles vont agir non pas comme des petites lentilles qui viennent focaliser le faisceau, mais au contraire comme des boucliers qui viennent protéger la zone qui se trouve derrière les sphères. Dans notre cas cette zone arrière de la particule constitue son interface avec le substrat. Il n y a donc en aucun cas de surintensité à l interface particule-substrat, cependant des surintensités pourront apparaître autour de la particule. L absorption du rayonnement laser se fait donc sur la surface de la particule faisant face au faisceau incident. 26

CHAPITRE 2. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE FIG. II3 Cartographie de la distribution de l intensité totale (incidente et diffusé) du champ électrique autour d une sphère de rayon R = 2 las, conductrice (n =3,49+2,72i), las = 532 nm, polarisation TE (a,) et TM (b) Quand x est de l ordre de 1, la distribution de l intensité du champ électrique est alors différente, et des surintensités apparaissent derrière la particule. Dans ce cas l absorption du faisceau s effectue également à l arrière de la particule. FIG. II4 Cartographie de la distribution de l intensité totale (incidente et diffusé) du champ électrique autour d une sphère de rayon R = 0,25 las, conductrice (n =3,49+2,72i), las = 532 nm, polarisation TE (a,) et TM (b) 2.2.4 Particules non-sphériques et agrégats La théorie de Lorenz-Mie est inadaptée à de nombreuses situations car trop restrictive ; par la suite elle a donc été étendue à d autres types de particules. Les calculs ont été développés pour être appliqués aux cas de la diffusion de la lumière par une particule nonsphérique, et par des agrégats de plusieurs particules. La grande difficulté de ces études réside dans la complexité des calculs de champs, car pour résoudre ces problèmes il faut faire appel à des méthodes de calcul lourdes. L algorithme le plus fréquemment utilisé pour mener à bien 27