Caractérisation non linéaire de composants optiques d une chaîne laser de forte puissance Stéphane Santran Co-tutelle : Centre de Physique Moléculaire Optique et Hertzienne (CPMOH), Talence Laurent Sarger (Professeur) Centre d Etude Scientifique et Technique d Aquitaine (CEA/CESTA), Le Barp Claude Rouyer (Ingénieur de Recherche CEA) Collaborations : Institut de Chimie et de la Matière Condensée de Bordeaux (ICMCB), Talence Laboratoire de Sciences des Procédés Céramiques et de Traitements de Surface de Limoges. Laboratoire de Physico-Chimie de la Matière Condensée de Montpellier. CREOL, University of Central Florida.
Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux? n 2 (SF59) 8nm = 4,5.1-19 m²/w Utilisation de plus en plus courante de lasers impulsionnels délivrant de fortes puissances crêtes. Il devient nécessaire de compléter les tables des caractéristiques des matériaux par l indice non linéaire. Contrôle de la propagation des faisceaux. Eviter l endommagement des optiques.
Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux? («Chasse au n 2») Bâtiment de la chambre du Laser Méga Joule (LMJ)
Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux? («Chasse au n 2») Matériaux des composants optiques d une chaîne laser de forte puissance : Silice fondue Verre phosphate dopé au Néodyme Cristaux de KDP Variation de 1% sur l indice non linéaire de silice fondue Variation de 1% sur l énergie déposée sur la cible. Choix de la silice fondue pour le LMJ (meilleur compromis prix, qualité optique) Alimentation du code de calculs MIRO (propagation de l impulsion lumineuse dans la chaîne) Contrôle qualité des différents composants de la chaîne.
Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux? (Utilisation du n 2 ) Optoélectronique (composants électroniques ultra rapides) Commutation tout optique Capteurs en optique intégré Oscillateurs lasers : caractérisation des optiques (milieu amplificateur)
Nécessité de développer une instrumentation capable de mesurer l indice non linéaire d un matériau de manière précise et absolue. Métrologie de la non linéarité Précision Sensibilité
Plan I - Comment mesurer l indice non linéaire d un matériau? 1. L interaction laser matière. 2. Régimes de propagation. 3. Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observables d une impulsion lumineuse. 4. Introduction de l expérience pompe sonde colinéaire. II - L expérience pompe sonde colinéaire. 1. Schéma expérimental. 2. Analyse théorique du signal, mesure différentielle en temps réel. 3. Acquisition du signal et traitement du signal. III - Résultats expérimentaux. 1. Etude de la susceptibilité non linéaire de la silice fondue. 2. Mesures de verres composés de niobium et de titane. Dépendance de la non linéarité en fonction de la structure du verre. 3. Mesures de verres composés de tellure. Dépendance de la non linéarité en fonction de la configuration électronique des ions introduits. 4. Mesures de chalcogénures.
I Comment mesurer l indice non linéaire d un matériau?
L interaction laser matière P linéaire 3 + (1) ( r, t) = ε R ( r1, t1) E( r r1, t t1) dt1dr R 1 3 P 1 2 3 1 2 3 1 1 2 2 3 (3) 3 ( r, t) = ε R ( r, r, r, t, t, t ) E( r r, t t ) E( r r, t t ) E( r r, t t ) d r NL 3 d 3 t Approximation de la localité spatiale Uniquement processus électroniques réponse instantanée 3 P NL (r, t) = σ E(r, t)e(r, t)e(r, t) En fréquence : χ (3) ( ω ) Ondes planes n = n + n 2 I
L interaction laser matière = + + ) (r, ) (r, 2 ) (r, ) ( ) (r, ) (r, ) ( 2 ) (r, 2 2 2 2 2 2 t p t t p i t t A d dk d k d k t t A d dk z t A ik t A nl nl ω ω µ ω ω ω ω ω ω ω ω Equation de propagation de l amplitude complexe du champ : ) (r, ) (r, ) ( 2 ) (r, 2 t p z t A ik t A nl = ω µ ω n = n + n 2 I Equation sans solution analytique nécessité de se placer dans des conditions où les effets non linéaires sont faibles : régime de perturbation.
Conditions de propagation pour de faibles effets (SPM) Automodulation de phase : Champ électrique Dérivée de la phase : fréquence instantanée > Temps w Temps > Glissement des fréquences dans l impulsion. Condition de propagation : Le spectre de l impulsion I(ω). χ (3) Spectre inchangé
Conditions de propagation pour de faibles effets (SPM) Borne supérieure de la puissance crête : Courbes correspondant à un déphasage non linéaire de 1 rad (longueur d automodulation de phase) Puissance crête (GW/cm²) 1 Puissance crête (GW/cm²) 3 8 6 Pas de solution de perturbation W = 3µm 2.5 2 1.5 Pas de solution de perturbation 4 2 Solution de perturbation 1.5 Solution de perturbation 1 2 3 4 5 6 7 Epaisseur de silice (mm) 1 2 3 4 5 6 7 Epaisseur de tellure (mm) Borne inférieure de la puissance crête : rapport signal sur bruit. Echantillon de silice de 5mm : Echantillon de tellure de 1mm :,5 GW/cm² < P c < 18 GW/cm²,1 GW/cm² < P c < 1,7 GW/cm²
Conditions de propagation pour de faibles effets (Autofocalisation) Propagation linéaire Autofocalisation Echantillon de silice de 5mm : P c < 18 GW/cm² Echantillon de tellure de 1 mm : P c < 1,7 GW/cm² Variation de la taille du col du faisceau inférieure à 3-4% (pour w = 3 µm) Milieu fin Puissance crête limitée
Conditions d expérience Caractéristiques du faisceau laser : Largeur temporelle : 15 fs Puissance moyenne : 5 mw Taux de répétition : 8 MHz Col de faisceau : 3 µm Puissance crête : 34,5 kw Puissance crête focalisée : 2,5 GW/cm² Energie par impulsion : 5 nj Longueurs d ondes : 4nm - 45nm; 7nm - 95nm; 1,25µm - 1,55µm Caractéristiques de l échantillon : Non absorbant à la longueur d onde du laser Polissage qualité optique Epaisseur permettant de rester dans les conditions d un milieu fin : ~ 5 mm pour les échantillons faiblement non linéaires ~ 1 mm pour les échantillons fortement non linéaires. Aucune dépolarisation
Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observables temporelles d une impulsion lumineuse. Observation du processus non linéaire en temps : expérience de caractérisation d une impulsions. Intégration sur l espace I(t) I(t) ϕ(t) t χ (3) ϕ(t) t t t
Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observables spatiales d une impulsion lumineuse. Observation spatiale du processus non linéaire (expérience Z-scan) : Création d une lentille Kerr sur lequel le faisceau va se diffracter Modification du rayon de courbure du champ modification de la phase spatiale du champ. I (2) (2) (1) (1) z I Intégration sur le temps : Z-scan
Z - scan avec un faisceau elliptique : création d une lentille Kerr astigmate Point focal de f y Point focal de f x f x f y Faisceau elliptique : changement du rapport pic - vallée dans le signal Z-scan. Connaissance parfaite : - répartition spatiale de l intensité. - phase spatiale de l onde. - Sensibilité au pointé - Sensibilité à la qualité optique de l échantillon - Sensibilité aux effets thermiques Observation du processus non linéaire sur la variable énergie : expérience pompe sonde - Intégration en temps - Intégration en espace
Technique pompe sonde colinéaire ϕ(τ) Zone d interaction E s (t) Faisceau sonde Faisceau pompe Expérience non dégénérée : interféromètre de Sagnac τ E p (t) I(τ) Expérience dégénérée : intensité du sonde en fonction du retard entre les impulsions pompe et sonde. τ
Variation de l intensité du sonde en fonction du retard pompe sonde : franges non linéaires Champ pompe Intensité du sonde I Champ sonde τ Franges non linéaires à 2ω Couplage pompe sonde : Variation moyenne de l intensité du sonde : absorption non linéaire Variations rapides de l intensité du sonde, interférences non linéaires : réfraction non linéaire
II Expérience pompe sonde colinéaire
Schéma expérimental 2ω Dispositif pour mesure différentielle Visu des interférences à l aide d une caméra Photodiode sensible à 2ω ω Oscillateur femtoseconde Lame demi-onde Miroir amovible Cube séparateur polarisant (PBS) Pompe Glan Retard Photodiode sensible à ω Echantillon PBS Sonde
A ( r, t) 2ik( ) Analyse théorique du signal ( r, t) [ ( ) ( ) ( ) ( ) ] 2 2 2iω τ 2A r, t A r, t A r, t A r t e 2 As 3k (3) ω = χ s p s p, z 4 s + χ ( 3) = ( α iβ ) Photodiode signal (un photon) Résolution par perturbation : Au premier ordre : S [ ] 2 2 ( I ( r, t), λ, n, e) 2β + α + β sin( ω τ φ ) = f p 2 ( r t) I p, P m : Puissance moyenne T : taux de répétition w : taille du col du faisceau τ : largeur temporelle λ :longueur d onde e : épaisseur de l échantillon n : indice linéaire de l échantillon τ : retard optique
Etude sur les non linéarités des photodiodes deux photons (utilisées pour l autoccorélation) Photodiode deux photons (GaAsP) Photodiode un photon (Si) Constante de calibration S 2 S 1 a b = I = I (3) ( χ xxxx ) (3) ( χ ) xyxy θ : angle de la polarisation d entrée du faisceau / axes du cristal S S ( I ( r t), λ, n, e) [ a + 3b + ( a 3 ) cos( θ )] 2 = S phds, b 1 = κ f 4 Fluctuations des caractéristiques du laser prises en compte de manière identique dans les deux signaux Mesures différentielles Signal de mesure (échantillon fin) : S f I p ( r t) [ ] 2 2 (,, λ, n, e) 2β + α + β sin( ω τ φ ) = 2
III Résultats expérimentaux
Etude de la silice fondue
Mesures de l indice non linéaire d échantillons de silice fondue à 8 nm et 4 nm. 4,2 4, 3,8 3,6 3,4 3,2 3, 2,8 2,6 2,4 Mesures à 4nm Mesures à 8nm Heraeus S3 Herasil Suprasil Heraeus Homosil Heraeus S1 Herasil S1V Suprasil SUP312 Suprasil SUP312 (fin) F85153 Heraeus H1 Schott SQ1 Indice non linéaire (* 1-2 m²/w)
Spectres d absorption des échantillons de silice fondue dans le proche UV Absorption,9,8,7,6,5,4,3 f85153 (n 2 =2.7) en127a (n 2 =2.7) suprasil (n 2 =3.2) herasil (n 2 =3.3) s3 (n 2 =3.5) s1 (n 2 =3.) h1 (n 2 =2.6) hom (n 2 =3.1) sq1 (n 2 =2.5) s1v (n 2 =3.),2,1, 2 22 24 26 28 3 Longueur d onde (nm)
Indice non linéaire de la silice fondue en fonction de la densité du verre. 2,28 2,26 Densité (g/cm 3 ) 2,24 2,22 2,2 2,4 2,6 2,8 3, 3,2 3,4 3,6 Indice non linéaire de réfraction (*1-2 m²/w)
n 2 (* 1-2 m²/w) 8 6 4 2 Dispersion de l indice non linéaire herasil suprasil hom s1v en127a f85153 sq1 h1 s1 s3 2 4 6 8 1 12 14 16 Longueur d onde (nm) Ajustement avec un modèle perturbatif : cf. R. Adair et al. Opt. Mat. 1, 185-194 (1992)
Mesure de l indice non linéaire dans une préforme de fibre optique. (3) et (3)bis (2) (1),35,3 Variations des indices (%) 25 2 15 1 5-5 -1 Coeur dopé au Ge Partie dopée au fluor Variations de l'indice linéaire (%),25,2,15,1,5, -,5 -,1 Coeur dopé au Ge 2 4 6 8 1 12 14 16 18 Silice non dopée Partie dopée au fluor Silice non dopée Rayon de la préforme (mm) -15 2 4 6 8 1 12 14 16 18 Rayon de la préforme (mm)
Matériaux fortement non linéaires Différents types de matériaux : Ordonnés Amorphes Organiques (forte non linéarité, résistance au flux?) Inorganiques (non linéarité modeste, haute résistance au flux) Verres composés de nanoparticules métalliques (forte non linéarité, résistance au flux)
Etude des verres : LaMgB 5 O 1 n% TiO 2, Nb 2 O 5 ICMCB (Bordeaux) Relation χ (3) - structure
Evolution du χ (3) dans les verres LMBO en fonction de la concentration de niobium 65 χ (3) (1-23 m 2 /V 2 ) 6 55 5 2 45 4 35 3 25 1 2 15 1 5 Borate Sodium borophosphate.17k O-.17Nb O -.66SiO 2 2 5 2 Calcium borophosphate 5 1 15 2 C Nb (1-3 mol./cm 3 )
Evolution du χ (3) dans les verres LMBO en fonction de la concentration de titane 18 Borate 16 14 Sodium borophosphate.2na 2 O-.3TiO 2 -.5SiO 2 χ (3) (1-23 m 2 /V 2 ) 12 1 8 6 4 2 5 1 15 C Ti (1-3 ion/cm 3 )
Lien entre la non linéarité et la structure du verre Couches de LMBO Site octaédrique TiO 6 Ajout d ions titane : accroissement de la non linéarité Au delà de 7.1-3 ion/cm 3 : écartement des couches de LMBO changement de structure du verre accroissement de la non linéarité plus importante, rupture de pente.
Evolution du χ (3) dans les verres LMBO en fonction de la densité 2 18 Verre LMBO-(1, 2, 3, 4 %)TiO 2 Verre LMBO-(1, 2, 3, 4 %) Nb 2 O 5 16 χ (3) (1-23 m²/v²) 14 12 1 8 Matrice LMBO 6 4 3,44 3,48 3,52 3,56 3,6 3,64 3,68 3,72 3,76 3,8 Densité (g/cm 3 )
Etude des verres de tellure ICMCB (Bordeaux), SPCTS (Limoges), LPMC (Montpellier) Relation χ (3) - configuration électronique
Evolution du χ (3) en fonction de la configuration électronique dans les verres de tellure 7 6 5 4 3 2 1 ns² d 5p 6 d 1 58TeO2-36TlO,5-5BiO1,5 57TeO2-38TlO,5-5PbO 6TeO2-4TlO,5 75TeO2-25TlO,5 9TeO2-1TiO2 92TeO2-8Nb2O5 9TeO2-1WO3 85TeO2-15BaO 9TeO2-1(Sb2O3/Sb2O5) Susceptibilité non linéaire (* 1-23 m²/v²) 9TeO2-1Ga2O3
Configuration électronique ns 2 Configuration électronique d Orbitales p de l oxygéne Orbitale d des Ti, Nb, W Paire électronique isolée fortement hyperpolarisable Délocalisation des électrons de l oxygène les rendant fortement hyperpolarisables Configuration électronique d 1 Déformations des nuages électroniques
Etude de verres de chalcogénures Collaboration CREOL S 3 : As 4 S 3 Se 3 9 1 1 2 3 6 7 8 13 4 11 As 5 12 Se
Evolution du χ (3) suivant les trois axes du diagramme ternaire. 1 9 8 χ (3) / χ (3) (SiO 2 ) 7 6 5 4 3 2 1 É Se, Ë S, ÅAs Modification de la structure du verre au cours du temps. Sous-estimation de la susceptibilité non linéaire. 1 9 1 2 3 4 5 Echantillon 1 9 8 8 χ (3) / χ (3) (SiO 2 ) 7 6 5 4 3 χ (3) / χ (3) (SiO 2 ) 7 6 5 4 3 2 1 É Se, Ë S, ÅAs 2 1 É Se, É S, Ë As 9 1 7 11rond 11cross 11square Echantillon 3 6 7 8 13 Echantillon
Changement de structure des verres au cours du temps. 1,,9,8 Puissance de la pompe à 2 mw Ces échantillons changent de structure au cours de l éclairement. Fuite de la pompe (V),7,6,5,4,3,2,1, Puissance de la pompe à 7 mw 5 1 15 2 Temps (s) 1 S 9 1 2 8 3 6 7 13 4 11 As 5 12 Se
Conclusion Mesure de l indice non linéaire avec intégration en temps et en espace permet de s affranchir des problèmes spatiaux que l on peut rencontrer en Z - scan. Mesure différentielle en temps réel permet de tenir compte des fluctuations de tous les paramètres du laser. L indice non linéaire de la silice fondue n est pas une constante : variation de 3% entre les différents échantillons mesurés. Corrélations entre les structures géométriques et électroniques des verres composés d ions lourds et leurs non linéarités.
Perspectives Transposer la technique pompe sonde colinéaire à la longueur d onde du YAG et à ses harmoniques. Application de la technique pompe sonde colinéaire à des mesures en réflexion : étude des interfaces. Cartographie volumique de la non linéarité (objectif de microscope) : étude de verres composés de billes, non localité spatiale, champ d écrantage, Poursuivre des mesures en configuration non dégénérée, interféromètre de Sagnac.
Le champ électrique impulsionnel L intensité I(t). La phase temporelle du champ ϕ(t). Le spectre de l impulsion I(ω). La phase spectrale du champ ϕ (ω). L intensité spatiale du faisceau I(r). La phase spatiale ϕ(r). p La polarisation du champ électrique. E(t) s
SPIDER
Traitement du signal TF sur la partie centrale du signal (seulement 512 points) µ k = µ FFT 512 points Filtrage numérique a k δ ( f k), ak = a k Afin d éviter des erreurs (dues à la TF discrète) sur l amplitude des pics : utilisation de fenêtre de pondération à toit plat. Ce filtre numérique est à réponse impulsionnelle courte (quelques points). µ = 4 a = 1,, a a 1 2 =.934516 =.597986,, a a 3 4 =.179644 =.15458
Expérience pompe sonde colinéaire en réflexion Oscillateur femtoseconde Lame demionde Echantillon Cube séparateur polarisant Pompe Retard Ejection du pompe. Sonde Photodiode de détection du signal
Miroirs plan Al pour le bleu Miroir dichroïque Cube séparateur 5/5 non polarisant Lame λ/2 à 45 Echantillon Lame λ/4 à Filtres bleu.. Prisme de Glan Lame λ/2. Séparatrice 7/3 Doubleur 4nm Hacheur mécanique Oscillateur Ti :Saphir Détection synchrone Sonde Référence Retard pompe Miroirs plans argent pour l IR Oscilloscope Lecroy 1 Déphasage non linéaire (mrad) 8 6 4 2 Silice S1 (z = 6 mm) 1 2 3 4 5 6 7 Retard (fs)