All major textes in this report are in French and English.

Transcription

1

2 All major textes in this report are in French and English. Saisie de textes : L. Bernier Correction d épreuves : R. Dufour et S. Stevenson Traduction : R. Hailpern et Services d édition Guy Connolly Photographies : K. Duarte Infographie et conception : L Infographe Impression : Intra-Média Édition : J.Paris

3

4 TABLE DES MATIÈRES / TABLE OF CONTENTS 1998 : POINTS SAILLANTS/HIGHLIGHTS... 4 COMPOSITION/COMPOSITION Membres réguliers/regular Members... 8 Membres associés/associate Members Stagiaires post-doctoraux/post-doctoral Fellows Étudiants des cycles supérieurs/graduate Students Étudiants de premier cycle/undergraduate Students Comité d orientation/steering Committee Secrétariat/Office PROJETS, RAPPORTS D AVANCEMENT/PROJECTS, PROGRESS REPORTS A. Traitement de surface/surface Treatment A1. Couchage du papier, Chaire industrielle CRSNG-Paprican/ Paper coating, NSERC-Paprican Industrial Chair A2. Dépôt de composés inorganiques du Si par CVD sur substrats polymériques/ Deposition of inorganic compounds on polymeric substrates by plasma CVD B. Intégration des procédés /Process Integration L intégration des procédés papetiers/integration of pulp and paper processes B1. Modèles et outils d analyses/models and analysis tools B2. Récupération des réactifs dans le procédé kraft/chemicals recovery in the kraft process B3. Analyse exergétique de cycles thermiques/exergy analysis of thermal cycles B4. Fermeture des circuits dans le procédé intégré de fabrication de papier journal/ System closure in the integrated newsprint making process C. Commande des procédés/process Control C1. Contrôle de la couleur d un carton trois couches/coulour control of a multiply liner board C2. Contrôle de réacteurs de blanchiment/control of bleaching reactors D. Additifs et constituants du papier/paper Components and Additives D1. Mélanges de polymères naturels fondus/blends of molten natural polymers PUBLICATIONS ET AUTRES ACTIVITÉS/ PUBLICATIONS AND OTHER ACTIVITIES BUDGETS DE FONCTIONNEMENT ET DE RECHERCHE/ OPERATING AND RESEARCH BUDGETS ÉQUIPEMENTS DISPONIBLES/AVAILABLE EQUIPMENT... 74

5 1998: POINTS SAILLANTS/HIGHLIGHTS 5 Cinq ans. Régime de croisière? Mais aussi des perspectives de développement et croissance. Après une croissance initiale marquée, la population étudiante semble en effet se stabiliser (voir tableau de statistiques plus loin) : une trentaine d étudiants des cycles supérieurs et post-doctoraux et une vingtaine de stagiaires du premier cycle, majoritairement des étrangers attirés par un séjour au GRESIP. Depuis la création du GRESIP, 31 diplômes d études supérieures ou stages post-doctoraux y ont été complétés. Très majoritairement, nos anciens étudiants restent au Canada ou retournent dans leur pays d origine. Deux étudiants sur quatre qui résident en pays étranger sont en stage temporaire; il y a donc peu d immigration pour le premier emploi. Les diplômés et stagiaires post-doctoraux trouvent un premier emploi rapidement à la fin de leurs études. Ceux qui restent au Canada ont un premier emploi dans une industrie liée à l industrie papetière (ingénierie et recherche) mais peu dans l industrie papetière elle-même. Le cours CHE-6211, Ingénierie des pâtes et papiers, a été offert pour la première fois au trimestre d hiver Une vingtaine d étudiants, plus qu anticipé, l ont suivi, tous du département de génie chimique, environ les deux tiers du 1er cycle. Cette première expérience a donc bien illustré que ce cours répond à un besoin de nos étudiants. Un certain nombre de spécialistes externes ont participé à l enseignement de sujets particuliers (G. Dorris : désencrage; O. Réglat : couchage; P. Stuart : traitement des effluents; T. van de Ven : physico-chimie). Des travaux pratiques ont été organisés au Centre spécialisé en pâtes et papiers (CEGEP, Trois-Rivières) et au Centre de recherche en pâtes et papiers (Université du Québec à Trois-Rivières). Ces expériences ont été très positives, mais la logistique et le coût nous incitent à chercher des alternatives plus proches. Le cours sera offert de nouveau en Le projet de cours de conception et intégration des procédés a bien progressé. Ce cours sera donné conjointement par Polytechnique et McGill et sera intégré au programme de maîtrise en pâtes et papiers de McGill. Le processus d approbation à Polytechnique est en bonne voie et ce cours devrait être inauguré au trimestre d automne Michel Perrier et Jean Paris, sont tous deux professeurs associés au département de génie chimique de l Université McGill où ils ont enseigné au cours des deux dernières années (Perrier : A, Dynamique et commande des procédés; Paris : A, Conception des procédés). Ces cours constituent des éléments sur lesquels on pourra développer la participation de Polytechnique à un nouveau programme de maîtrise modulaire en pâtes et papier proposé conjointement par McGill et Polytechnique. Michel Perrier est également directeur de recherche d un étudiant au doctorat (Byoung-Uk Cho) du département de génie chimique de McGill dont le projet de recherche est intégré à notre programme d intégration des procédés (projet B1). Five years. A period of consolidation, with prospects for development and growth. After an initial period of marked growth, the student population seems to have stabilized (see statistics in the table below). There are roughly 30 graduate and post doctoral students and about 20 undergraduate interns, most of them foreigners attracted by the possibility of working in GRESIP. In fact, since the creation of GRESIP, 31 students have completed graduate degrees or post doctoral internships. Most of our former students stay in Canada or return to their own country. Two out of four students who go abroad are there on a temporary basis; there is very little immigration for the first job. The graduates and post-doctoral interns find their first job very quickly after finishing their studies. Those who stay in Canada find their first job in an engineering or research company related to the pulp and paper industry, but few of them work in the pulp and paper industry itself. The course Engineering of Pulp and Paper, CHE-6211, was offered for the first time in the winter semester of About 20 students took the course which was more than anticipated. All of them were from the Department of Chemical Engineering, and about two thirds were undergraduates. This first experience clearly demonstrated that the course answers a need of the students. Several specialists from outside the university taught specific topics (G. Dorris: deinking; O. Réglat: coating; P. Stuart: treatment of effluents; T. van de Ven: physicochemistry). Laboratories were organized at the Specialized Pulp and Paper Centre of the Trois-Rivières CEGEP and at the Pulp and Paper Research Centre of the Université du Québec à Trois-Rivières. These experiences were very positive but the logistics and cost involved make it necessary to look for other closer alternatives. This course will be offered again in Work on the course in process design and integration has made good progress. This course will be offered jointly by Polytechnique and McGill and will be included to the Master s program in pulp and paper at McGill. The approval process at Polytechnique is well underway and this course should be offered for the first time in the fall of Michel Perrier and Jean Paris are both adjunct professors at the Department of Chemical Engineering at McGill where they have taught for the last two years (Perrier : A, Process Dynamics and Control; Paris: A, Process Design). These courses are some of the contributions that Polytechnique can make to the development of the new modular Master s degree program in pulp and paper to be jointly offered by McGill and Polytechnique. Michel Perrier is also the research director of Byoung-Uk Cho, a doctoral student in the Department of Chemical Engineering at McGill whose research is part of our program in process integration (project B1). Polytechnique is piloting a cooperative project between Canada and the European Community, an important initiative also pertinent to our training effort. The goal of this program is to promote the mobility of students and to create joint teaching

6 1998: POINTS SAILLANTS/HIGHLIGHTS Aussi au chapitre de l enseignement, Polytechnique pilote un projet de collaboration entre le Canada et la Communauté Européenne. Le programme de coopération Canada-CE a pour but de promouvoir la mobilité des étudiants et la création de programmes d enseignement conjoints. Le projet d une durée de trois ans a été approuvé à la fin de 1998 et démarrera en Le financement prévoit des stages d étudiants et des missions de courte durée d enseignants. Les partenaires européens sont : l École française de papeterie et graphisme, responsable côté européen, l Université Polytechnique de Catalogne, l Université Complutense de Madrid, l Université de Liège et le Centre technique du papier à Grenoble. Du côté canadien, nos partenaires sont l Université McGill, l Université de Colombie-Britannique et Paprican. Un projet d établissement d une chaire en intégration des procédés papetiers à Polytechnique a aussi été démarré en Cette chaire sera rattachée au département de génie chimique, où elle permettra d ouvrir un poste dans le domaine. La réaction initiale de l industrie est très favorable. On prévoit la nomination du titulaire de la chaire au printemps Jean Paris et Michel Perrier sont en charge du projet. Finalement, le professeur John Currie qui a cessé ses activités reliées aux pâtes et papiers depuis un certain temps, a terminé sa participation au GRESIP. John était en congé sans solde de Polytechnique depuis un certain temps, en stage à l Université de Georgetown à Washington, DC. Il occupera un poste permanent dans le département de génie physique de cette université au cours de 1999; il y continuera ses travaux sur le développement de micro sondes robustes notamment en vue d applications pharmaceutiques. La communauté du GRESIP lui adresse tous ses vœux de succès. programs. The three year-long project was approved at the end of 1998 and will get underway in The financing will cover student internships and short-term teaching exchanges. The European partners are: École française de papeterie et graphisme, which is the project coordinator on the European side, Catalogne Polytechnic University, Complutense University of Madrid, Université de Liège and the Centre technique du papier in Grenoble. On the Canadian side our partners are McGill University, University of British Columbia and Paprican. A project to set up a chair in integration of pulp and paper processes also got underway in This Chair will be attached to the Department of Chemical Engineering, and will open up a new faculty position in this field. The initial reaction on the part of industry has been very positive. The director of the Chair is expected to be appointed in the spring of Jean Paris and Michel Perrier are in charge of the project. Finally, Professor John Currie, who gave up his activities in pulp and paper a while ago, has terminated his participation in GRESIP. John has been on leave from Polytechnique for some time while a visiting scientist at Georgetown University in Washington. He will take up a permanent position there in the Department of Physical Engineering starting in 1999; he will be continuing his work on the development of robust micro sensors for pharmaceutical applications in particular. The GRESIP community sends him their best wishes. 6 John F. Currie

7 ÉTUDES SUPÉRIEURES ET STAGES AU GRESIP Étudiants et stagiaires en résidence Premier cycle n.d. n.d. n.d M.Sc.A. n.d Ph.D. n.d Post-doc n.d Total Diplômes décernés et stages terminés a M.Sc.A. et M.Ing Ph.D Stages post-doctoraux n.d Total Total Nombre % Au Canada Hors Canada Retour au pays d origine 7 21 Séjour en pays étranger 4 11 Inconnu 4 11 Total Canada Étranger Inconnu Industrie papetière 1 2 Industrie connexe b 10 1 Études avancées 2 Enseignement supérieur 2 Autres 5 5 Recherche d emploi 1 1 Inconnu 4 Total a : Ces compilations n incluent pas les étudiants du premier cycle. b : Ingénierie, recherche (Paprican, Polytechnique).

8 LES ANCIENS DU GRESIP ET LEUR PREMIER EMPLOI Chantal Leroy, M.Ing.,1994 (J. Paris), NLK Consultants, Canada Tom Asselman, M.Sc.A., 1995 (J. Paris), candidat Ph.D., U. McGill, Canada Nicolas Poulin, M.Sc.A., 1995 (P. Tanguy), Hydromécanique Inc., Canada Paul-André Lavoie, M.Sc.A., 1995 (P. Carreau), associé de recherche, Polytechnique, Canada Marjan Almassi, M.Sc.A., 1996 (P. Bataille), sans information Michelle Jones, M.Sc.A., 1996 (M. Perrier), Air Liquide, USA Dimitri Tsingakis, M.Sc.A., 1996 (J. Paris et J. Labidi), AHT Inc., Canada David Vidal, M.Sc.A., 1996 (P. Tanguy), Paprican, Canada Christine Gagnon, M.Sc.A., 1997 (J. Paris et J. Ruiz), OVAPI., Canada Christina Burac, M.Sc.A., 1998 (P. Bataille), recherche d emploi, Canada Laurent Cabos, M.Sc.A., 1998 (J. Paris et M. Berrada), Compagnie Française des Papiers Presse, France Valérie Donat, M.Sc.A., 1998 (J. Paris et T. van de Ven), Papeteries de Gascogne, France Agnès Page, M.Sc.A., 1998 (P. Carreau), L Orial, France Damien Rauline, M.Sc.A., 1998 (P. Tanguy et P. Carreau), sans information Denise Samkocwa, M.Sc.A., 1998 (J. Paris et J. Ruiz), stage IAESTE, Norske Skog Follum, Norvège Gordon Broderick, Ph.D., 1994 (J. Paris et J. Valade), Noranda Foresterie, Canada Abdellatif El-Maachi, Ph.D., 1995 (A. Yelon et S. Sapieha), U. de Marrakesh, Maroc José-Antonio Orccotoma, Ph.D., 1997 (J. Paris et M. Perrier), Paprican, Canada Olivier Réglat, Ph.D., 1997 (P. Tanguy), stagiaire post-doctoral, Polytechnique, Canada Ricardo Izquierdo, Ph.D., 1998 (M. Meunier et D. Ivanov), Technologies Novimage, Canada Maryam Khanbaghi, Ph.D., 1998 (R. Malhamé et M. Perrier), Paprican, Canada Florence Yziquel, Ph.D., 1998 (P. Carreau et P. Tanguy), sans information 8 Grzegorz Czeremuszkin, stage post-doctoral (S. Sapieha), Polyplasma Inc., Canada Xujun Hua, stage post-doctoral (P. Tanguy), Paprican, Canada Jalel Labidi, stage post-doctoral (J. Paris), Apina, San Sebastian, Espagne Mohamed Latrèche, stage post-doctoral (M.R. Wertheimer), Polyplasma Inc., Canada Norbert Schühler, stage post-doctoral (M.R. Wertheimer), industrie non papetière, Allemagne Jinjang Li, stage post-doctoral 1997 (P. Tanguy), Paprican, Canada Ahcène Moussaoui, stage post-doctoral (M. Perrier, J. Paris), sans information Abderrahim Oulidi, stage post-doctoral (J. Paris), enseignant, Université catholique de l ouest, Angers, France Prithu Mukhopadhyay, stage post-doctoral (P. Tanguy puis S. Sapieha), sans information François Girard, stage post-doctoral (A. Yelon,, M. Paleologou) Hi-Power, Canada Jérôme Jacob, stage post-doctoral (J. Paris), recherche d emploi, France Éric Fourcade, stagiaire post-doctoral (P. Tanguy), associé de recherche, U. d Amsterdam, Pays-Bas.

9 COMPOSITION Membres réguliers/regular Members Pierre Bataille Téléphone : (514) poste 4524 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur, Département de génie chimique; associé universitaire de Paprican. Domaines de recherche : Procédés de polymérisation, copolymérisation par émulsion; effet du pré- et du posttraitement sur les propriétés mécaniques de mélanges de polymères et charges. Professor, Department of Chemical Engineering; Paprican Faculty Associate. Research Interests: Polymerization processes, emulsion copolymerization; effect of pre- and post- treatment on the mechanical properties of polymer and filler blends. Basil D. Favis Téléphone : (514) poste 4527 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur, Département de génie chimique; membre, Centre de recherche appliquée sur les polymères (CRASP). Domaines de recherche : Interdépendance entre fabrication, morphologie et propriétés des mélanges de polymères; interfaces dans les systèmes multiphases. Professor, Department of Chemical Engineering; Member, Center for Applied Research on Polymers (CRASP). Research Interests: Processing-morphology-property relationships in polymer blends; interface in multiphase systems. 9 Pierre Carreau Téléphone : (514) poste 4924 Télécopieur : (514) Professeur, Département de génie chimique; associé universitaire de Paprican; directeur, Centre de recherche appliquée sur les polymères (CRASP). Domaines de recherche : Rhéologie des polymères, notamment en liaison avec des procédés de fabrication et de mise en œuvre; lois de comportements rhéologiques des systèmes polymères multiphases, notamment l étude du comportement rhéologique des sauces de couchage. Professor, Department of Chemical Engineering; Paprican Faculty Associate; Director, Center for Applied Research on Polymers (CRASP). Research Interests: Polymer rheology, mainly in relation to polymer fabrication and processing; constitutive equations of the multiphase polymeric systems, including the rheological behaviour of coating mixtures. Michel Meunier Téléphone : (514) poste 4971 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur, Département de génie physique et génie des matériaux; directeur, Groupe de recherche en physique et technologie des couches minces (GCM). Domaines de recherche : Dépôt de couches minces par laser; nettoyage par laser; propriétés électroniques des couches minces. Professor, Department of Engineering Physics and Materials Engineering; Director, Thin Films Physics and Technology Research Group (GCM). Research Interests: Laser deposition of thin films; laser cleaning; electronic properties of thin films.

10 COMPOSITION Membres réguliers/regular Members Jean Paris Téléphone : (514) poste 4921 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur associé de génie papetier, Département de génie chimique; associé universitaire de Paprican; responsable, GRESIP. Domaines de recherche : Analyse et simulation intégrées des procédés papetiers (régime établi et dynamique); fermeture des circuits; intégration énergétique et matérielle des procédés; développement de modèles d opérations papetières. Distinction honorifique : Prix I.H. Weldon de l ATPPC pour la meilleure communication présentée à une conférence ATPPC en Pulp and Paper Adjunct Professor, Chemical Engineering Department; Paprican Faculty Associate; Coordinator, GRESIP. Research Interests: Integrated analysis and simulation of pulp and paper processes (steady state and dynamics); system closure, mass and energy integration of processes; modelling of pulp and paper operations. Honor: PAPTAC, I.H. Weldon Award for the best paper presented at a PAPTAC conference in Michel Perrier Téléphone : (514) poste 4130 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur, Département de génie chimique; associé universitaire de Paprican. Domaines de recherche : Contrôle et modélisation dynamique de réacteurs chimiques et biochimiques, contrôle nonlinéaire, estimation en ligne de paramètres, commande adaptative linéarisante, dynamique des procédés industriels; applications: contrôle des réacteurs de blanchiment, dynamique et contrôle des circuits d eaux blanches, contrôle des procédés biologiques de traitement des effluents. Professor, Department of Chemical Engineering; Paprican Faculty Associate. Research Interests: Dynamic modelling and control of chemical and biochemical reactors, nonlinear control, on-line parameter estimation, model predictive control, adaptive linearizing control, industrial process dynamics; applications: control of bleaching and brightening stages, dynamics and control of whitewater networks, control of biological processes for wastewater treatment. Philippe Tanguy Téléphone : (514) Télécopieur : (514) [email protected] Titulaire, Chaire de recherche industrielle CRSNG/Paprican; professeur, Département de génie chimique; directeur, Unité de recherche sur les procédés d écoulements industriels. Domaines de recherche : Simulation numérique en mécanique des fluides rhéologiquement complexes et application au génie des procédés; modélisation des opérations de mélanges et de couchage du papier. NSERC/Paprican Industrial Research Chair on Paper Coating; Professor, Department of Chemical Engineering; Director, Research Unit on Industrial Flow Processes. Research Interests: Computational Fluid Dynamics (CFD) fundamentals and their applications in process engineering involving rheologically complex fluids; numerical and experimental modelling of mixing and coating operations in the paper industry. 10

11 COMPOSITION Membres réguliers/regular Members 11 Michael R. Wertheimer Téléphone : (514) poste 4749 Télécopieur : (514) [email protected] Titulaire, Chaire de recherche industrielle CRSNG (traitement des matériaux par les plasmas à basse pression); professeur, Département de génie physique et génie des matériaux; associé universitaire de Paprican. Domaines de recherche : Traitement et gravure de matériaux solides à l aide de plasmas froids à basse pression; caractérisation physique et chimique de surfaces modifiées et de couches minces déposées par plasma; physique et électrotechnologie des diélectriques solides, notamment de polymères. NSERC Industrial Research Chair (Low- Pressure Plasma Processing of Materials); Professor, Department of Engineering Physics and Materials Engineering; Paprican Faculty Associate. Research Interests: Treatment and etching of solid materials using low-temperature, lowpressure plasma; physical (electrical and mechanical) and chemical characterization of modified surfaces, and of plasma-deposited thin film materials; physics and electrotechnology of solid dielectrics, particularly polymers. Arthur Yelon Téléphone : (514) poste 4751 Télécopieur : (514) [email protected] Professeur, Département de génie physique et génie des matériaux; associé universitaire de Paprican. Domaines de recherche : Propriétés et relation structure-propriété des couches minces, surfaces et interfaces; études par spectroscopie de photoélectrons provoqués par rayons-x et par ultra-violet; microscopie tunnel; études de propriétés électriques, magnétiques et mécaniques. Professor, Department of Engineering Physics and Materials Engineering; Paprican Faculty Associate. Research Interests: Properties and structureproperty relationships of thin films, surfaces and interfaces; studies by X-ray photoelectron; UV photoelectron spectroscopy; tunnel microscopy, studies of electric, magnetic and mechanical properties.

12 MEMBRES ASSOCIÉS/ASSOCIATE MEMBERS Moushine Berrada Professeur, Département des sciences appliquées, Université du Québec en Abitibi Témiscamingue. Jean-François Houle Associé de recherche, Département de génie chimique, Polytechnique. Alain Roche Chef de groupe, Génie des systèmes, Paprican. Denis Dochain Maître de recherche, Université catholique de Louvain, Belgique. Jalel Labidi Associé de recherche, Département de génie chimique, Polytechnique. Jean Ruiz Ingénieur de recherche, Groupe techniques papetières et capteurs, Centre technique du papier, Grenoble, France. Gilles Dorris* Chef de groupe, désencrage, Paprican. Roland Malhamé Professeur, Département de génie électrique, Polytechnique. Paul Stuart* Directeur, Génie des procédés, Simons Environnement. 12 Gil Garnier Professeur Paprican, Département de génie chimique, Université McGill; ingénieur de recherche, Paprican. Sylvain Gendron Ingénieur, Génie des systèmes, Paprican. Jose-Antonio Orccotoma Chercheur, Génie des systèmes, Paprican. Michael Paleologou Chef de groupe, Chimie du procédé électromembranaire, Paprican. Theo van de Ven* Professeur Paprican, Département de chimie; directeur, Centre de recherches sur les pâtes et papiers, Université McGill; scientifique principal, Paprican. Juan Vera Professeur, Département de génie chimique, Université McGill. * Participent aux enseignements papetiers à Polytechnique.

13 STAGIAIRES POST-DOCTORAUX Lyne Cormier (Ph.D., University of Toronto, 1998), Département de génie physique et de génie des matériaux (A. Yelon, M. Meunier). Fuyuan Ma (Ph.D., McGill University, 1998), Département de génie physique et de génie des matériaux (M. Paleologou, A. Yelon). Eric Fourcade ( ) (Ph.D., Université de Bordeaux 1, France, 1995), Département de génie chimique et Chaire industrielle CRSNG/Paprican, couchage du papier (P. Tanguy). Jinjang Li (Ph.D., McGill, 1997), Département de génie chimique et Chaire industrielle CRSNG/Paprican (P. Tanguy). 13 François Girard ( ) (Ph.D., UQAM, 1996), Département de génie physique; électrochimie des membranes (A. Yelon, M. Paleologou). Olivier Réglat (Ph.D., Polytechnique, 1997), Département de génie chimique et Chaire industrielle CRSNG/Paprican, couchage du papier (P. Tanguy). Jérôme Jacob ( ) (Ph.D., ENSIGC Toulouse, France, 1994), Département de génie chimique; méthodes d échantillonnage, réconciliation des données et analyse des réseaux d eaux blanches (J. Paris). Boursier du programme de bourses d excellence du Québec. Jean-Benoît Ritz (Ph.D., Université de Bordeaux, 1997), Département de génie chimique et Chaire industrielle CRSNG/Paprican (P. Tanguy). Perumal Kumar (Ph.D., Université de Bombay, 1998), Département de génie chimique et chaire industrielle CRSNG/Paprican, couchage du papier (P. Tanguy). Genwen Zhou (Ph.D., Université d Alberta, 1997), Département de génie chimique et Chaire industrielle CRSNG/Paprican, couchage du papier (P. Tanguy).

14 ÉTUDIANTS DE DEUXIÈME ET TROISIÈME CYCLES Sergio Alonso Cristina Burac Valérie Donat (M.Sc., UAM, Mexique, 1995), «Instabilités tridimensionnelles dans le système de dosage d une presse encolleuse avec pré-dosage», Ph.D., diplôme prévu en 2000, Dir. : P. Tanguy. (B. Eng., Université Polytechnique de Bucarest, Roumanie, 1993), «Étude de la copolymérisation en émulsion de l acétate de vinyle et d acrylate de butyle à composition contrôlée», M. Sc. A., (1998), Dir. : P. Bataille. (Ingénieure INSA- Toulouse, France, 1997), «Étude de la distribution des matières colloïdales et dissoutes dans la partie humide d une machine à papier», M.Sc.A., (1998), Dir. : J. Paris et T. van de Ven. Alfa Arzate (B. Eng., UNAM, Mexique, 1995), «Méthodes de contrôle de la rhéologie des sauces de couchage», M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : P. Tanguy. Laurent Cabos (Ingénieur EFPG, Grenoble, France), «Analyse des paramètres déterminant la couleur d un carton trois couches», M.Sc.A., (1998), Dir. : J. Paris et M. Berrada. Boursier du programme de coopération France- Québec. Teodoro Espinosa (Diplôme d ingénieur, Universidad Nacional Autonoma de Mexico, 1998), «Caracterizacion hidrodinamica de sistemas de agitacion duales», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : P. Tanguy et E. Brito De La Fuente. 14 Jean-Christophe Bonhivers (Ingénieur chimiste, Université de Liège, Belgique, 1994), «Analyse de stratégies de fermeture des circuits dans une usine intégrée de papier», M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : J. Paris et M. Perrier. Byoung-Uk Cho (M. Ing., Université McGill, 1998), «Stratégies de contrôle innovatrices pour la partie humide de la machine à papier», Ph.D., (McGill), diplôme prévu en 2001, Dir.: M. Perrier et G. Garnier. Louis Fradette (M.Sc.A., Université Laval, 1994), «Études des mécanismes de dispersion dans les mélangeurs statiques», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : P. Tanguy. Boursier CRSNG. Amir Bouriayee (M.Sc.A., Université de Sherbrooke, 1997), «Application de la contrôlabilité aux procédés papetiers», Ph.D., diplôme prévu en 2001, Dir. : J. Paris et J.-A. Orccotoma. David Crête (B. Ing., Polytechnique, 1997), «Commande prédictive d un réacteur de blanchiment», M. Ing., diplôme prévu en 1999, Dir. : M. Perrier. Olivier Furling (D.E.A., Université de Grenoble, France, 1997), «Développement de nouveaux procédés de préparation de sauces de couchage», Ph.D., diplôme prévu en 2000, Dir. : P. Tanguy.

15 ÉTUDIANTS DE DEUXIÈME ET TROISIÈME CYCLES Steve Guétré Antoine Mongrain Damien Rauline (B. Ing., Polytechnique, 1998), «Couches et membranes de perovskites à Na et Li», M.Sc.A., diplôme prévu en 2000, Dir. : M. Meunier et A. Yelon. (B. Ing., Polytechnique, 1997), «Identification et contrôle de la couleur d un carton trois couches». M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : M. Perrier et M. Berrada. (Équivalent B.Ing., ENSIC, France, 1994), «Agitation des fluides thixotropes», M.Sc.A., (1998), Dir. : P. Tanguy et P. Carreau. Stéphane Renou Jean-François Hamelin (B. Ing., Polytechnique, 1997), «Commande adaptative par pondération de modèles d un stage de blanchiment», M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : M. Perrier. Jean Dobey Ourega-Enid (B. Ing., Polytechnique, 1997), «Méthodes numériques appliquées à la commande de systèmes à paramètres répartis», M.Ing., diplôme prévu en 1999, Dir. : M. Perrier. (M.Sc.A., Polytechnique, 1996), «Contrôle non linéaire de systèmes à paramètres distribués : application au blanchiment», Ph.D., diplôme prévu en 2000, Dir. : M. Perrier et D. Dochain. Boursier FCAR. Francisco Rodriguez 15 Ricardo Izquierdo (M.Sc.A., Polytechnique, 1987), «Production de matériaux à conduction superionique par ablation laser», Ph.D., (1998), Dir. : M. Meunier et D. Ivanov. Boursier CRSNG et boursier Paprican (Fondation Otto Maass). Agnès Page (Diplôme d ingénieur, ENSIC, Nancy, France, 1996), «Rhéologie des sauces de couchage», M.Sc.A., (1998), Dir. : P. Carreau. (M.Sc.A., Université de Coahuila, Mexique, 1994), «Influence de la composition et de la viscosité des mélanges amidon-thermoplastiques-polyéthylène sur leur morphologie et propriétés mécaniques», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : B. Favis et B. Ramsay. Maryam Khanbaghi (M.Sc.A., Polytechnique,1994), «Modélisation par chaînes de Markov des casses de la feuille dans la machine à papier», Ph.D., (1998), Dir. : R. Malhamé et M. Perrier. Boursière Paprican. Saïd Poormahdian (M.Sc.A., Université Polytechnique, Téhéran, Iran,1993), «Étude de la copolymérisation de l acétate de vinyle et de l acrylate de butyle en réacteur tubulaire», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : P. Bataille. Boursier Paprican. Denis Samkocwa (B. Ing., Polytechnique, 1996), «Modélisation de la rétention des charges et fines dans une machine à table plate», M.Sc.A., (1998), Dir. : J. Paris et J. Ruiz. Boursière du programme de coopération France-Québec, en stage au CTP.

16 ÉTUDIANTS DE DEUXIÈME ET TROISIÈME CYCLES Argemiro S. da Silva Sobrinho (M.Sc.A., Université fédérale de Santa- Catarina, Brésil, 1994), «Dépôt de composés inorganiques du Si par plasma CVD sur substrats polymériques : caractérisation structurale et fonctionnelle», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : M. R. Wertheimer et J. Klemberg-Sapieha. Boursier du programme de bourses d excellence du Québec. Francis Thibault (M.Sc.A., Université Laval, 1992), «Modélisation du procédé de mélange solide-liquide : application à la préparation des sauces de couchage du papier», Ph.D., diplôme prévu en 1999, Dir. : P. Tanguy. Boursier Paprican (Bourse C.B. Purves) et boursier Dupont- Paprican. Julie Vaillancourt (B.Ing., génie chimique, M.Sc.A., mathématiques appliquées, Polytechnique, 1992 et 1995), «Modélisation du drainage dans les machines à double toile», M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : J. Paris et J. Ruiz. Boursière du programme de coopération France- Québec, en stage au CTP. Sophie Walosik (B.Sc.A., Université d Ottawa, 1993), «Analyse et simulation d un atelier de désencrage : impact d une augmentation de capacité», M.Sc.A., diplôme prévu en 1999, Dir. : J. Paris et J. Valade. ÉTUDIANTS DE PREMIER CYCLE SERVICE DE PLACEMENT ET DE STAGES ÉCOLE POLYTECHNIQUE Florence Yziquel (D.E.A., Université de Paris 7, France, 1994), «Comportement rhéologique de suspensions modèles de fumée de silice», Ph.D., (1998), Dir. : P. Carreau et P. Tanguy. Isabelle Arbour (Polytechnique), PFE (M. Perrier). Axelle Bailly (EFPG, Grenoble, France), stage d échange international (J. Paris). Sophie Bellon-Gagnon (Polytechnique), stage en industrie puis de coopération jfrance-québec, à EFPG, Grenoble, France (J. Paris). Catherine Billotte (Polytechnique), PFE (J. Paris). Élaine Boulé (Polytechnique), stage en industrie (J. Paris) puis de coopération France-Québec à ENSIGC, Toulouse, France (M. Perrier). Renaud Chalmin (EFPG, Grenoble, France), stage d échange international (J. Paris). Martin Demers (Polytechnique), PFE (M. Perrier). Gilles Dennler (INSA Lyon, France), PFE (M.R. Wertheimer). Emil Engvall (Université Chalmers, Göteburg, Suède), stage IAESTE (J. Paris, J. Labidi). Stéphanie Erlichman (EPF, Sceaux, France), stage d été (J. Paris, J. Labidi). Nadège Gaillard (FIUPSO, Orsay, France), stage d été (M. Meunier). Amanda Holmes (Monash University, Melbourne, Australie), stage IAESTE (J. Paris). Risto Idman (Université de Lappeenranta, Finlande), stage IAESTE (J. Paris). Benoit Lefrançois (Polytechnique), PFE (B. Favis). Sébastien Lafourcade (EFPG, Grenoble, France), stage d été (J. Paris). Amilie Lefebvre (Polytechnique), stage d été (P. Tanguy). Stéphanie Nasr (Polytechnique), PFE (M. Perrier). Karin Persson (Université Chalmers, Göteburg, Suède), stage IAESTE (J. Paris, J. Labidi). Christelle Phéby (ESCPE, Lyon, France), stage d échange international (M. Perrier). Julie Plante (Polytechnique), stage d été (P. Tanguy). Laurent Renoux (Polytechnique), PFE (M. Perrier). Stéphane Rioux (Polytechnique), PFE (M. Perrier). Vincent Souchon (ENSIGC, Toulouse, France), stage de coopération France-Québec (M. Perrier). Mathieu Thériault (Polytechnique), stage d été (P. Tanguy). Maryse Deschênes, Directrice, Service de placement Tél. : (514) poste 4374, Fax : (514) , [email protected] Marcel Arsenault, Responsable, Service de placement, stages et emploi Tél. : (514) , Fax : (514) , [email protected] André Tremblay, Coordonnateur, Programme coopératif, génie chimique Tél. : (514) poste 4206, Fax : (514) , [email protected] 16

17 COMITÉ D ORIENTATION Christophe Guy Professeur et directeur, Département de génie chimique, Polytechnique. Jean Paris Coordonnateur GRESIP. Claude Chavarie Directeur des études et de la recherche, Polytechnique; président du Comité. Philippe Tanguy Membre nommé par l assemblée du Groupe. 17 Theo van de Ven Professeur Paprican, Département de chimie et directeur, Centre de recherches sur les pâtes et papiers, Université McGill; scientifique principal, Paprican; membre représentant Paprican. SECRÉTARIAT Louise Bernier, secrétaire Bâtiment André-Aisenstadt, Salle 5429 Téléphone : (514) poste 5793 Télécopieur : (514) [email protected] Daniel Rozon Directeur, Département de génie physique et génie des matériaux, Polytechnique. Site Web :

18 PROJETS, RAPPORTS D AVANCEMENT/ PROJECTS, PROGRESS REPORTS A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR Titulaire de la Chaire : P. Tanguy Collaborateur : P. Carreau Personnel de recherche : F. Bertrand (Chercheur), M. Bories (Coopérant), B. Brocart (Coopérant), F. Feugnet (Coopérant), E. Waz (Coopérant), R. Labrie (Associé de recherche) Stagiaires post-doctoraux : P. Kumar, J.B. Ritz, J. Li, O. Réglat, G. Zhou Étudiants : S. Alonso (Ph.D.), T. Espinosa (Ph.D.), L. Fradette (Ph.D.), O. Furling (Ph.D.), F. Thibault (Ph.D.), F. Yziguel (Ph.D.), A. Arzate (M.Sc.A.), A. Page (M.Sc.A.), D. Rauline (M.Sc.A) Partenaires industriels : Engelhard, Domtar, Kruger, Pacifica Paper 1. CONTEXTE Le procédé de couchage est utilisé pour améliorer les propriétés de surface, l apparence ainsi que l imprimabilité du papier. Environ 30 % du papier à impression est couché, dont une vaste majorité (90 %) sur les deux côtés. Le marché des papiers couchés est mondial et immense. Pour l an 2000, on estime que la production mondiale sera de 33 millions de tonnes et que la production nord-américaine sera de 10 millions de tonnes. Le couchage industriel précis nécessite un fonctionnement stable et robuste, sans défauts, avec une efficacité élevée. Il existe de nombreux défis pour développer de tels procédés et obtenir ainsi les caractéristiques papetières nécessaires pour répondre aux normes du marché ou les dépasser. La raison d être de la chaire CRSNG-Paprican sur les traitements de surface pour le papier, créée en 1993 à l École Polytechnique, est de développer une expertise canadienne dans les procédés de couchage du papier. La chaire a été renouvelée pour une deuxième période de cinq ans. Notre objectif, à la suite des activités de la première phase, est de mettre davantage l accent sur les problèmes pratiques industriels et de concevoir de nouveaux équipements avec des partenaires industriels. 2. RÉSUMÉ DE L ÉTAT DES CONNAISSANCES Il existe une relation étroite entre la nature du papier-support et la technologie de couchage à utiliser. Présentement, deux procédés de couchage majeurs sont utilisés dans l industrie du papier : des applicateurs directs, principalement des coucheuses à lames, et des coucheuses à transfert de film. Dans une coucheuse à lames, un excédent de couleur est appliqué sur le papier, qui est ensuite dosé jusqu à la quantité requise à l aide d une lame docteur. Dans une coucheuse à transfert de film, la couche appliquée sur le papier est prédosée à la surface d un rouleau de transfert, avant d être transférée sur la feuille continue. Les coucheuses à lames étaient très populaires dans les années 1970 et À cette époque, des concentrations en pigment allant jusqu à 55 % en masse ainsi qu une 1. CONTEXT Pigment coating is used to improve the surface properties, appearance, and printability of paper. Around 30% of all printing papers are coated, a vast majority (90%) on both sides. The market for coated papers is global and huge. For the year 2000, the world production is estimated at 33 million tonnes, and the North America output to 10 million tonnes. Industrial precise coating requires defect-free, highefficiency, stable and robust operation. Numerous challenges exist to develop such processes and therefore achieve the unique paper characteristics necessary to meet or exceed the performance requirements of the marketplace. The development of Canadian expertise in paper coating process fundamentals is the purpose of the NSERC-Paprican Chair on the Surface Treatment of Paper, created in 1993 at Ecole Polytechnique. The Chair has now been renewed for a second five-year term. Continuing the activities of the first term, our objective is to tackle with industrial partners the more practical issues in process operations and product development. 2. SUMMARY OF KNOWLEDGE There is an intimate relationship between the nature of the basestock and the coating technology to be used. At present, there are two main coating processes in the paper industry: direct applicators, which are mostly blade coaters, and film transfer coaters. In a blade coater, an excess of colour is applied on the paper and it is subsequently metered to the requested coat weight with a doctor blade. In a film transfer coater, the coating layer to be applied on the paper is premetered at the surface of a transfer roll before being transferred to the paper web. Blade coaters were very popular in the 1970s and the 1980s. At that time, the industry standards were a pigment concentration as high as 55 % by the weight and a coating speed of 1200 m/min. Blade coating is very demanding when it comes to the basestock properties, and a significant chemical pulp content 18

19 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR 19 vitesse de couchage de m/min constituaient les normes dans l industrie. Le couchage à lame est très exigeant quant aux propriétés du papier-support, et une teneur appréciable en pâte chimique est généralement nécessaire pour donner des propriétés mécaniques adéquates à la feuille. L avantage principal du couchage par lames est la possibilité de produire un papier très lisse, ce qui est nécessaire dans des procédés d impression typo et hélio. Le couchage par film est moins exigeant en ce qui concerne la solidité de la feuille continue. Ce procédé offre plus de flexibilité pour le papier-support et une pâte mécanique peut être utilisée comme source principale. Cela explique certainement son succès au Canada, où d importants investissements industriels pour la technologie du couchage par film ont été effectués (MacMillan-Bloedel, maintenant Pacifica Paper) ou annoncés (Abitibi-Consolidated à Beaupré, GAP à Grande-Prairie). À l aide de cette technologie, on peut obtenir une très large gamme de poids de couche. La concentration en pigments peut aller jusqu à 70 %, et de très grandes vitesses peuvent être atteintes. Le record le plus récent est de m/min, comme l a annoncé Valmet en Le couchage par film donne une bonne couverture, ce qui s avère très utile dans des applications d impression offset. On peut obtenir des poids de couche plus élevées par des techniques multicouches, dans lesquelles on utilise des applicateurs de films, suivis de coucheuses à lames, afin de combiner les avantages de chaque technologie, c est-à-dire pour obtenir une bonne couverture de même qu un papier lisse. La rhéologie des sauces de couchage est d une importance majeure pour la machinabilité du procédé et pour la qualité du produit final. Les sauces de couchage sont des suspensions colloïdales qui possèdent des propriétés sensibles au cisaillement et varient en fonction du temps. Pendant qu elle coule dans la tête de couchage ou dans la section de dosage d une coucheuse industrielle, la sauce de couchage est soumise à des cisaillements et à des vitesses extensionnelles élevés durant un très court laps de temps (quelques millisecondes). La formation du film dépend fortement du comportement rhéologique complexe dans de telles conditions. Malheureusement, les méthodes disponibles pour la caractérisation des couches ne permettent pas d obtenir des prédictions valables. Dans une coucheuse à film, le film se sépare dans la pince d application. Une partie de la couche dosée est transférée sur le papier, et une couche résiduelle (le reste du film) colle sur le rouleau de transfert. La dynamique de transfert du film sur le papier est très peu comprise, en particulier en ce qui concerne la vitesse de transfert, l effet du captage d air et l interaction entre la sauce et la feuille. La séparation du film peut causer des effets de peau d orange à la surface de la couche ainsi que du brouillard. Récemment, on s est efforcé de comprendre les mécanismes de brouillard pour en réduire les effets. Le brouillard a été attribué à la présence d une pression sous-ambiante et à la cavitation. Il a également été lié aux propriétés de drainage de la sauce et aux viscosités de cisailleis usually necessary to impart adequate mechanical properties to the web. The main advantage of blade coating is the possibility to achieve the high level of paper smoothness required in printing processes such as letter press or gravure roll. Film coating is less demanding on web strength. It gives more flexibility regarding the basestock properties and groundwood can be used as the main source of pulp. Undoubtedly, this explains its success in Canada where major industrial investments based on film coating technology have been made (MacMillan-Bloedel, now Pacifica Paper) or have been announced (Abitibi-Consolidated at Beaupré, GAP at Grande-Prairie). With the film coating technology which is very exact, a wide range of coat weights can be obtained. Pigment concentration can reach 70%, and very high coating speeds can be achieved. The most recent record is 3000 m/min, reported by Valmet in Film coating provides a good coverage, which is well suited for offset printing applications. Higher coat weights can be achieved by multilayer techniques, where both film applicators and blade coaters are successively used in order to combine the advantages of each technology, i.e. to achieve both a nice smoothness and good coverage. Coating rheology is of major importance for process runnability and final product quality. Coating colours are colloidal suspensions that exhibit shear-sensitive and timedependent properties. When it is flowing in the coating head or the metering section of an industrial coater, the coating colour is submitted to high shear and extensional rates in a very short time (just a few milliseconds). The formation of the coating film depends strongly on the complex rheological behaviour in such conditions. Unfortunately, available methods for coating characterization do not make it possible to obtain valuable predictions. In a film coater, film splitting occurs in the application nip. Part of the metered layer is transferred to the paper, a residual layer (coat film balance) sticking to the transfer roll. There is a severe lack of understanding of the film transfer dynamics to the paper, in particular the controlling factors for the transfer rate, the effects of air entrapment, and the interaction between the colour and the web. Film splitting may generate "orange peel" defects at the coat surface and misting. Many efforts have recently been targeted towards the understanding of misting mechanisms in order to reduce its effects. Misting has been attributed to the existence of subambient pressure and cavitation. It has also been linked to colour dewatering properties and high shear viscosities, although the shear rate is very low compared with the extensional rate in the transfer nip. Spitting in the metering nip and misting in the application nip exhibit many similarities. It is not yet established whether spitting is due to air entrainment or colour elastic properties. However, based on previous experiments, colour formulations can be adjusted so that, at given operating conditions, the spitting phenomenon can be controlled.

20 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR ment élevées, même si le cisaillement est très faible par rapport à la vitesse extensionnelle dans la pince de transfert. Les éclaboussures dans la pince doseuse et le brouillard dans la pince d application sont similaires sur bien des points. On n a pas encore établi si les éclaboussures sont causées par le captage d air ou les propriétés élastiques de la sauce. Par contre, en tenant compte d expériences antérieures, on peut ajuster les formulations de la sauce pour faire en sorte que, dans des conditions de fonctionnement données, les phénomènes d éclaboussures soient contrôlés. Le fait qu il n existe aucun modèle rhéologique décrivant de façon satisfaisante le comportement de la sauce dans le procédé limite à un certain degré la précision des modèles numériques. En revanche, la simulation est précieuse pour comprendre les phénomènes d écoulement de la sauce dans une pince. Certains modèles ont été proposés pour l analyse de stabilité à la sortie de la pince, en particulier pour l étude des frisures. Ils sont difficilement applicables au couchage du papier, car ils correspondent souvent à des écoulements à faible nombre de Reynolds (vitesses inférieures à 300 m/min) et à des nombres capillaires peu élevés (près de un). Dans une coucheuse, le nombre de Reynolds est d environ un, et le nombre capillaire s élève à plus de dix. Plusieurs indications laissent entendre que les effets d inertie ne sont pas négligeables dans de telles conditions. 3. PROGRAMME DE RECHERCHE Hydrodynamique dans une coucheuse par film Objectifs Explorer l origine des frisures et des éclaboussures dans la pince prédoseuse avec des sauces de couchage. Établir l importance de la migration de particules (séparation) pendant le prédosage des sauces de couchage. Élucider la physique de la séparation du film dans la pince de transfert avec des sauces de couchage. Problématique industrielle Contrôle des défauts dans un film de couchage. Utilisateurs potentiels Fabricants de papier utilisant des technologies de couchage par film. Méthodologie et faits saillants Pendant la phase I, nous avons étudié l hydrodynamique du procédé de prédosage à l aide de fluides modèles (newtoniens et non newtoniens) afin d explorer les mécanismes d instabilité dans les écoulements, qui entraînent des frisures et des éclaboussures dans le couchage par film. Nous avons démontré l effet de la vitesse, de l ouverture de la pince et de l élasticité du rouleau de transfert sur la présence de frisures pour des comportements rhéologiques bien caractérisés. Par contre, les sauces de couchage industrielles possèdent un comportement rhéologique plus complexe que les fluides modèles. Nous proposons pour cette raison d étendre nos travaux aux formulations de couchage industrielles afin de The fact that no rheological model fits to conveniently describe the colour behaviour in the process, to some extent limits the reliability of numerical models. However, simulation is invaluable to gain understanding of nip coating flow phenomena. Models have been proposed for stability analysis at the nip exit, in particular for ribbing investigations. They are difficult to apply to paper coating because they often correspond to flows at low Reynolds number (speed less than 300 m/min) and low capillary number (of the order of unity). In a coater, the Reynolds number is close to unity and the capillary number is higher than ten. There are several evidences that inertia effects are not negligible in such conditions. 3. RESEARCH PROGRAM Hydrodynamics in a film coater Objectives To explore the origin of film ribbing and spitting in the premetering nip with coating colours. To establish the significance of particle migration (demixing) during the premetering of coating colours. To elucidate the physics of film splitting in the transfer nip with coating colours. Industrial issue Control of film coating defects. Potential users Paper companies using film coating technology. Methodology and milestones During Phase I, the hydrodynamics in the premetering process were investigated with model fluids (Newtonian and non-newtonian) in order to explore the mechanisms of flow instabilities which trigger ribbing and spitting in film coating. The effects of speed, nip gap and transfer roll elasticity on the occurrence of ribbing was evidenced for well-characterized rheological behaviours. However, industrial coating colours exhibit a much higher degree of rheological complexity than model fluids. For this reason, we propose to extend our investigations to actual industrial coating formulations, the idea being to reproduce the mill context as closely as possible to reality. Offset printing formulations will be used for this purpose. At present, several issues are addressed: The relationship between nip pressure profile and coating colour formulations, and the subsequent determination of process viscosity using the methods developed in Phase I. The determination of process viscosities using torque measurements, and their comparison with those obtained with the nip pressure measurements and classical rheometry. The work is carried out experimentally, and the premetering rod assembly developed during Phase I will be used for the study (Figure A1.1). We recall here that the apparatus can measure the nip pressure and the torque on the metering rod for coating speeds up to 2000 m/min. Experiments consist of observing and measuring the rib widths, spatial frequency and shape vs. the transfer roll speed, 20

21 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR 21 reproduire le plus possible le contexte de l usine. Les sauces de couchage destinées à l impression offset seront utilisées à cette fin. Présentement, plusieurs sujets sont abordés : La relation entre la pression dans la pince et la formulation des sauces de couchage, et la détermination ultérieure de la viscosité du procédé à l aide des méthodes développées pendant la phase I. La détermination des viscosités du procédé à l aide de mesures de moments de torsion, et leur comparaison avec celles qui ont été obtenues avec les mesures de pression dans la pince et avec la rhéologie classique. Ces travaux sont effectués de façon expérimentale, et la barre de prédosage développée pendant la phase I sera utilisée pour cette étude (figure A1.1). Nous rappelons ici que cet appareil permet de mesurer la pression dans la pince et le moment de torsion sur la barre de dosage pour des vitesses de couchage allant jusqu à m/min. Les expériences consistent à observer et à mesurer la largeur, la fréquence spatiale ainsi que la forme des frisures en fonction de la vitesse du rouleau de transfert, de la vitesse de la barre de dosage, et des formulations. Simultanément, nous mesurons l évolution dans le temps de la pression dans la pince et du moment de torsion. Les résultats expérimentaux sont analysés par corrélation expérimentale et sont présentés sous forme de diagrammes de stabilité selon la pratique dans la recherche sur le couchage. Nous utilisons l analyse d images assistée par ordinateur pour caractériser les défauts du film d après nos travaux antérieurs. Nous allons préparer des formulations de couchage pour ces travaux, fondées sur les besoins et les formulations de nos partenaires. Les sauces de couchage sont des suspensions à très hautes concentrations en pigments minéraux. Pendant l étape de prédosage, l écoulement provoque une orientation des pigments, qui contribue à la fameuse «microstructure» du film. Le contrôle de cette microstructure est essentiel pour les propriétés finales du film. Il est bien établi que les particules migrent à des vitesses de déformation élevées. Comme cette migration peut avoir un effet nuisible sur la microstructure, il est essentiel d étudier l importance de ces phénomènes physiques complexes afin de sélectionner des combinaisons procédé/sauce qui donnent la qualité désirée du papier couché. La sauce livrée par la cuisine de couchage dans la tête de couchage est censée être homogène. En revanche, il est bien connu que, dans un fluide en suspension, les particules migrent des régions à haut cisaillement vers des régions à bas cisaillement, et des régions à haute concentration vers des régions à basse concentration. Le défi consiste alors à déterminer comment les conditions d écoulement complexes, en particulier les écoulements secondaires engendrés par la barre de dosage en amont de la pince de dosage, influent sur la migration des particules et causent ainsi la «séparation» de la sauce. Présentement, nous étudions ce problème par simulation. Pour modéliser la migration des particules dans des écoulements de couchage, deux stratégies peuvent être metering rod speed, and formulations. Simultaneously, the time evolution of the nip pressure and the torque are measured. The experimental results are analyzed in terms of experimental correlations, and presented in terms of stability Figure A1.1 : Barre de prédosage Bande couchée Encodeurs Sondes de déplacement Sonde de pression Dynamomètre diagrams following the usual practice in coating research work. Computer-assisted image analysis is used for the characterization of the film defects in the spirit of our past work. Industrial coating formulations will be prepared for the purpose of the work, based on the needs and recipes of our partners. Paper coating colours are highly concentrated suspensions of mineral pigments. During the premetering stage, the flow induces pigment orientation, contributing to the famous "microstructure" in the coating film. The control of this eventual microstructure is central to the final properties of the coating film. Under high deformation rates, particles are known to migrate. As this migration may have deleterious effects on the microstructure, it is important to investigate the significance of these complex physical phenomena to enable the selection of process/coating colour combinations that will yield the desired quality of coated papers. The coating colour delivered by the coating kitchen through the coating head is assumed to be homogeneous. It is however well known that in a suspending fluid, particles migrate from high shear to low shear regions, and from high concentration to low concentration regions. The challenge is then to determine the complex flow conditions, in particular the secondary flows generated by the metering rod upstream from the metering nip, what is the impact on the migration of these particles and on the yield of the coating colour "demixing". This issue is presently being investigated from a simulation standpoint. To model particle migration in coating flows, two approaches can be used used: the model proposed by Phillips based on a modified advection-diffusion Fick's law, and direct simulations of the movement of individual particles. With the first model, the particles are treated as a continuum whereas the second approach considers the dynamics of each individual particle. It is then possible to simulate the actual nip microhydrodynamics and their effects on the microstructure. In other words, the macroscopic model focuses on the migration effects whereas the microscopic model is more oriented towards 300

22 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR utilisées : le modèle proposé par Phillips, fondé sur une loi de Fick modifiée pour l advection et la diffusion, ou par la simulation directe du mouvement des particules individuelles. Dans le premier modèle, les particules sont traitées comme une phase continue tandis que, dans le deuxième modèle, la dynamique de chaque particule est prise en considération. Il devient alors possible de simuler la microhydrodynamique et les effets sur la microstructure. Autrement dit, le modèle macroscopique traite des effets de migration, et le modèle microscopique porte sur les interactions que provoquent ces migrations. Nous utilisons ces deux modèles complémentaires afin de simuler l écoulement de sauces de couchage dans la pince prédoseuse et nous déterminons les conditions (conditions de fonctionnement, rhéologie de la formulation) qui favorisent la migration des particules. Nous effectuons des simulations dans les mêmes conditions que celles des expériences. Il existe des nombreux problèmes de machinabilité associés au transfert de film dans la pince d application, qui ont pour effet de créer des produits finaux de faible qualité et, dans le pire des cas, d entraîner une perte de production et de gaspiller du papier. Le développement de solutions pratiques pour l industrie du papier est alors un sujet économique primordial. Il faut aborder des questions importantes, entre autres : Quel poids de couche est transféré au papier et quel poids colle sur le rouleau de contre-pression, et est retournée à la section de prédosage? Est-ce que cette couche retournée vieillit ou est-ce qu elle se mélange bien avec la sauce fraîche livrée par la cuisine? Quel est le rôle des propriétés du papier-support (formation, rugosité)? Quels sont les paramètres qui contrôlent un faible poids de couche? Quels sont les facteurs (rhéologie, conditions de fonctionnement) qui contrôlent le brouillard et les défauts dans les films? L objectif est d assurer que le film est sans défauts (frisures, peau d orange, structures), qu il a une épaisseur uniforme et qu il n y a pas de brouillard. D un point de vue scientifique, il existe peu d études qui permettent de comprendre les mécanismes de transfert. La documentation est très empirique, et les phénomènes physiques qui contrôlent la séparation du film dans la pince de transfert sont peu connus. La réponse la plus récente à ces questions proposée par les fournisseurs d équipements s appuie sur des corrélations entre les défauts et des fonctions rhéologiques comme G et G, déterminées dans des conditions qui ne sont pas applicables à l hydrodynamique dans la pince d application! L objectif de notre travail dans le transfert de films est de contribuer au développement de la compréhension de la dynamique totale dans la pince de transfert, à l aide d expériences solides et de simulations avancées par ordinateur à la suite de nos travaux dans la pince prédoseuse. Une coucheuse à transfert de film à l échelle du laboratoire a été construite the interactions inducing this migration. We are using these two complementary models to simulate the flow of coating colours in the premetering nip and determine the conditions (operating conditions, formulation rheology) that are prone to generate particle migration. Simulations are carried out in the same conditions as those of the experiments. There are many runnability problems associated with film transfer in the application nip. These result in low quality end-products and in the worst case, loss of production and generation of waste paper. The development of practical solutions for the paper industry is therefore a key economic issue. Major questions must be addressed including: How much coat weight is transferred to the paper, and how much is sticking to the backing roll and returned to the premetering section? Is this returning layer aging or does it mix well with the fresh colour delivered by the kitchen? What is the role of the base paper properties (formation, roughness)? What are the parameters controlling low coat weight? What are the factors (rheology, operating conditions) controlling misting and film defects? The objectives are to ensure that the transferred film is defectfree (ribs, orange peel, patterning), has a uniform thickness, and that there is no misting. From a scientific standpoint, there is not much work readily available for the understanding of the transfer controlling mechanisms. The literature is fairly empirical, without much insight given to the physical phenomena governing film splitting in the transfer nip. The most recent answers to these questions proposed by equipment suppliers are based on correlations between defects and rheological functions like G' and G'', determined in conditions that are unrelated to the hydrodynamics in the application nip! The objectives of our work in film transfer are to contribute to the development of the understanding of the whole transfer nip dynamics using sound experimentation and advanced computer simulations in the spirit of our work in the premetering nip.to support our experimental program on the application nip, a laboratory film transfer coater has been built at Polytechnique (Figure A1.2). To our knowledge, this new pilot plant is the only one of its kind in the world. By analogy to a metering size press, it comprises a rod metering unit, an application nip, and a paper loop. It works with coating paper samples (width: 30 cm) in conditions close to industrial reality at operating speeds up to 2000 m/min (design speed: 2300 m/min). It is based on a paper loop (length: 20 m) which is brought to speed, coated (in one revolution) and then dried by IR (in about 10 revolutions). The unit is computer-controlled, allowing it to imitate on-line or off-line coating (by adjusting the paper and coating color temperatures). Its main advantage is its low operating costs, particularly in comparison with pilot coaters. 22

23 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR 23 à l École Polytechnique afin d effectuer nos expériences dans la pince d application (figure A1.2). À notre connaissance, cette nouvelle unité pilote est unique au monde. Elle comprend, par analogie avec une presse encolleuse pour le dosage, une barre doseuse, une pince d application ainsi qu une boucle à papier. Elle permet de coucher des échantillons de papier (largeur : 30 cm) dans des conditions proches de la réalité industrielle avec des vitesses de fonctionnement allant jusqu à m/min (vitesse de conception : m/min). Elle est fondée sur une boucle de papier (longueur : 20 m), qui est accélérée jusqu à la vitesse de fonctionnement, couchée (en une révolution) et ensuite séchée par infrarouge (en 10 révolutions environ). L unité est contrôlée par ordinateur, ce qui permet de simuler le couchage en ligne ou hors machine (en ajustant la température du papier et de la sauce). L avantage principal est le faible coût d exploitation par rapport à celui des coucheuses pilotes. Préparation des sauces Objectifs Explorer plus en profondeur la performance de mélangeurs coaxiaux pour la préparation des sauces de couchage. Développer un procédé de préparation de sauce en ligne. Problématique industrielle Minimiser la consommation énergétique, réduire les pertes de produits chimiques et améliorer la flexibilité dans la formulation pendant la préparation des sauces. Utilisateurs potentiels Fabricants de papier et de carton couchés. Méthodologie et faits saillants La préparation des sauces de couchage dans l industrie de fabrication du papier dépend de vieilles technologies de mélange consommatrices d énergie, et la cuisine de couchage est souvent la partie la moins avancée sur le plan technologique de tout le procédé de couchage. Le contrôle de qualité de la sauce dans la cuisine est inexistant et des problèmes de préparation, comme la captation d air, de même que l accumulation de contaminants sont très répandus et difficiles à résoudre. Pendant la phase I, nous avons mis sur pied un programme de recherche important sur la préparation des sauces. Trois sujets étaient abordés : a) la dispersion de pigments dans l eau à haute concentration; b) le mouillage de poudres hydrophobes (comme les argiles calcinées); et c) la préparation des sauces de couchage dans des mélangeurs coaxiaux. Les résultats de ces travaux ont été le développement d un nouveau type de mobile (mobile à barre) pour le mouillage du pigment et pour la dispersion, ainsi qu une conception améliorée d un mélangeur de type Delicell. La technologie de mélange Delicell de Cellier (un fournisseur mondial d équipement de cuisine de couchage) est considérée comme le meilleur mélangeur industriel disponible pour la préparation des sauces. Figure A1.2 : Coucheuse de laboratoire Coating makedown Objectives To further explore the performance of coaxial mixers for the make-down of coating colours. To develop an inline coating make-down process. Industrial issue To minimize energy consumption, reduce waste of chemical product and increase formulation flexibility in coating make-down. Potential users Coated paper and paperboard producers. Methodology and milestones In the paper coating industry, the make-down of coating colours relies on old mixing technologies voracious in energy consumption, and the coating kitchen is very often the "low tech" part of the whole coating process. There is no quality control of coating colour in the kitchen, and makedown problems like air entrainment and contaminant buildup are very common, and expensive to cure. During Phase I, a significant research program on coating makedown was initiated. Three issues were tackled: a) the dispersion of pigment in water at high concentration; b) the wetting of hydrophobic powders (like calcined clays); and c) the makedown of coating colours in a dual impeller mixer. These works resulted in the development of a new type of impeller (rod impeller) for pigment wetting and slurrying and an improved design of a Delicell-like mixer. Delicell mixing technology from Cellier (a global supplier of coating kitchen equipment) is considered the best available industrial mixer for coating makedown. The Delicell is based on a combination of impellers rotating at different speeds. In our design, the impellers are operated in a contra-rotating mode and designed to ensure efficient pigment wetting and thorough homogenization capabilities in the same unit operation. An overall characterization of the performance of this dual impeller mixing rig was carried out. The torque acting on the impellers was measured for a wide

24 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR Le Delicell repose sur une combinaison de mobiles qui tournent à des vitesses différentes. Dans notre design, les mobiles sont utilisés de façon contrarotative et sont conçus pour assurer un mouillage efficace de même que des capacités d homogénéisation substantielles dans la même opération unitaire. Nous avons effectué une caractérisation générale de la performance de ce dispositif de mélange à double mobile. Nous avons mesuré le moment de torsion sur les mobiles pour un large intervalle de vitesses de fonctionnement et de rapport de vitesse, pour des fluides modèles newtoniens et non newtoniens (suspensions modèles), de même que pour des formulations de couche à base d argile. Nous avons démontré que le concept d une courbe maîtresse de puissance peut être appliqué à un mélangeur d une telle complexité et qu il est possible d étendre la méthode de Metzner et Otto (1957) afin d obtenir la vitesse de déformation dans le mélangeur. Le dispositif a également été utilisé pour tester plusieurs stratégies de mélange (mobiles, débit d alimentation, vitesse de mélange) pour une gamme étendue de formulations de couchage afin d établir quelques lignes directrices préliminaires d opération. De plus, nous avons entrepris un programme de caractérisation préliminaire de la performance du nouveau système avec des mélanges solide/liquide (suspensions modèles). Dans ce but, nous avons mesuré des profils de concentration à l aide de la spectroscopie à laser en transmission. Afin de transférer cette technologie à l industrie, il est nécessaire d effectuer des travaux supplémentaires sur cette nouvelle technique de préparation en ce qui concerne la caractérisation de la qualité de dispersion et les capacités d homogénéisation à de très hautes teneurs en solides. Il faut également consacrer du temps pour déterminer la meilleure combinaison de mobiles, de vitesses de fonctionnement et de rapports de vitesse à utiliser pour une application donnée. En pratique, nous abordons les problèmes suivants : Comparer la performance de turbines à disques commerciales pour la dispersion. Établir les caractéristiques de performance de mobiles à pompage élevé. Les formulations considérées sont fondées sur des systèmes concentrés d argiles délaminées et calcinées dans des proportions industrielles. Ce projet comprendra des expériences physiques de même que des simulations numériques. Du point de vue expérimental, nous allons utiliser l unité pilote de préparation de sauces de couchage complètement équipée, conçue et construite pour les travaux de la phase I (figure A1.3). range of operating speeds and speed ratios, for Newtonian and non-newtonian model fluids (model suspensions), as well as clay-based coating formulations. It was shown that the concept of a power master curve could be applied to such a complex mixer, and that it was possible to extend the method of Metzner and Otto (1957) to obtain the effective rateof-deformation in the mixer. The rig was also used to test various mixing strategies (impellers, feed rates, mixing speed) for a wide range of coating formulations to establish some preliminary operational guidelines. Moreover, a preliminary characterization program on the performance of the new system with solid-liquid media (model slurries) was undertaken. For this purpose, concentrations profiles were measured using laser spectroscopy in transmission. To transfer this technology to industry, additional work is needed with this new coating makedown technology with respect to the characterization of the dispersion quality and homogenization capabilities at very high solid contents. Work is also needed to determine the best combination of impellers, operating speeds and the speed ratios to be used for a given application. In practice, the following issues are presently addressed: Comparison of the performance of commercially available dispersing disk turbines. Establishment of performance characteristics of high pumping impellers. The formulations considered are based on concentrated systems of delaminated and calcined clays in industrial proportion. This project will involve physical experiments and numerical simulations. From an experimental standpoint, we will make use of the fully instrumented coating make-down pilot plant, designed and built to support the work during Phase I (Figure A1.3). The experimental methodology consists of: The establishment of the relationship of torque to speed, and speed ratio for the evaluation of power consumption performance. The determination of the circulation and mixing times for the evaluation of the pumping performance, using thermal methods and dying techniques. Figure A1.3 : Unité de préparation de sauces de couchage Petite vitesse Grande vitesse Ancre Barres de mélange 24 La méthodologie expérimentale consiste à: Établir la relation entre moment de torsion, vitesse et rapport de vitesses pour évaluer la performance liée à la consommation énergétique. Turbine à lames inclinées

25 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR 25 Déterminer les temps de circulation et de mélange pour l évaluation de la performance de pompage, à l aide de méthodes thermiques et de techniques de coloration. Caractériser les propriétés rhéologiques du produit final pour évaluer l efficacité de dispersion. Plusieurs turbines à disques commerciales sont présentement disponibles pour disperser des pigments dans l eau. Leurs performances sont comparées avec le système industriel de référence s appuyant sur une turbine à disque en dents de scie (disperseur Cowles) (figure A1.4). Au cours des années précédentes, nous avons mis sur pied une nouvelle méthode d éléments finis, appelée la méthode des éléments finis virtuels et fondée sur ce qu on nomme la méthode du domaine fictif, afin de pouvoir simuler l écoulement dans des mélangeurs à double mobile. Dans cette approche, il n est pas nécessaire d utiliser un maillage du mobile. On décrit sa présence par des contraintes cinétiques à l aide de techniques d optimisation. Cette approche est utilisée pour étudier les configurations d écoulement complexes produites dans ce mélangeur. Le modèle sur ordinateur permet, conjointement avec des expériences méticuleusement planifiées, d améliorer le design du mélangeur, et d obtenir la meilleure combinaison de conditions cinétiques et de géométries de mélange pour optimiser le coût de la préparation ainsi que la qualité de la sauce de couchage. Figure A1.4 : Turbines de dispersion à disque Méthodes d application novatrices Objectif Explorer des méthodes d application directes. The characterization of the rheological properties of the final product for the evaluation of the dispersing efficiency. Several disk turbines are commercially available to disperse pigments in water.their performance is compared with those obtained with the present industrial reference system based on saw tooth disc turbine (Cowles disperser) (Figure A1.4). Over the past few years, we have been developing a new finite element method to enable the simulation of the flow in dual impeller mixers. It is called the virtual finite element method, and is based on the so-called fictitious domain method. With this approach, the impeller or some part of it does not need to be meshed but is rather taken into account as kinematic constraints, using optimization techniques. This approach is used to investigate the complex flow patterns generated in this mixer. In conjunction with carefully designed experiments, the computer model makes possible improvements in the mixer design, obtaining the best combination of kinematics conditions and mixing geometries that optimize makedown cost efficiency and coating colour quality. Novel coating application methods Objectives To explore direct coating application methods. Industrial issue Propose low cost technology for coating applications. Potential users Companies involved in surface treatment of paperboard. Problématique industrielle Proposer des technologies à faible coût pour l application des couches. Utilisateurs potentiels Entreprises actives dans le traitement de surface du carton. Méthodologie et faits saillants On utilise des têtes de couchage à jet dans certains modèles de coucheuses à papier ou à carton au lieu de technologies plus classiques à base de réservoir pour l application des couches. Un rouleau, une barre ou une lame d air sont alors employés pour le dosage du poids de couche. Dans ce projet, nous proposons d explorer les capacités de la technologie à couchage par pulvérisation pour appliquer un film coucheur sur une feuille à haute vitesse. Dans un tel procédé, on élimine le recours à une lame ou à une barre. Une application intéressante est le traitement chimique de surface ou la Methodology and milestones Jet coating heads are used to apply coating colours in some modern paper and paperboard coater designs, in lieu of more classical technologies like ponds and puddles. A roll, a rod or an air knife is then used to meter the coating weight. In this project, we propose to explore the capabilities of spray coating technology to apply a premetered coating film directly on a web running at high speed. In such a process, the blade or the rod is eliminated. One interesting application is the chemical surface treatment or light/moderate pigmentation of paperboard in the packaging industry. Preliminary work carried out within the Network of Centres of Excellence on Wood Pulps (Phase II) proved the validity and the viability of the concept. It was shown that the same type of coating defects as with MSP technology appears on the web (Figure A1.5). Our objective is to further explore this novel idea, in particular to assess whether industrially available spray technology can be

26 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A1. COUCHAGE DU PAPIER, CHAIRE INDUSTRIELLE CRSNG PAPRICAN/ PAPER COATING, NSERC PAPRICAN INDUSTRIAL CHAIR pigmentation légère/moyenne du carton pour l industrie de l emballage. Des travaux préliminaires effectués dans le Réseau des centres d excellence sur les pâtes de bois ont démontré la validité de même que la viabilité de ce concept. On a prouvé que les mêmes genres de défauts apparaissent sur la feuille qu avec la technologie de la presse encolleuse à dosage (figure A1.5). Figure A1.5 : Défauts produits par le couchage à jet Notre objectif est d explorer plus en profondeur cette idée novatrice et, en particulier, de déterminer si des technologies industrielles de pulvérisation peuvent être utilisées pour appliquer un film de liquide pigmenté (suspension) à haute vitesse sur une feuille en mouvement, sans défauts. Il n y a que très peu de connaissances dans ce domaine particulier (bien que des idées intéressantes puissent être empruntées à la métallurgie des poudres) et la documentation est rare. Ce travail sera effectué de façon expérimentale à l aide de la coucheuse à pulvérisation décrite ci-dessous. Présentement, nous nous concentrons sur la détermination des gammes d exploitation faisables. Ce travail est réalisé pour une série de formulations d amidon et d amidon pigmenté, fournies par nos partenaires, plusieurs configurations de tête de pulvérisation (type et forme de l orifice, angle de pulvérisation) et conditions de fonctionnement (vitesse de la feuille, débit du jet) avec ou sans assistance de gaz. Tous les paramètres nécessaires sont mesurés, et des images vidéo ainsi que de l analyse d images par ordinateur seront utilisées afin de déterminer la qualité de la surface du film. Dans le cadre de ce projet, nous avons conçu et construit une installation pour le couchage par pulvérisation avec une boucle de papier (figure A1.6). used to apply a pigmented liquid (suspension) film at high speed on a moving web, without defects. Not much is known in this particular area (although there might be interesting ideas in the field of powder metallurgy to be grasped), and the literature on the subject is rather limited. The work will be carried out experimentally, using the spray coater described below. At present, we focus on the determination of feasible operating windows. The work is carried out for various starch and pigmented starch formulations obtained from our partners, spray head configurations (type and shape of the orifice, spray angle) and operating conditions (web speed, jet flowrate), with and without gas assistance. All the necessary parameters are measured, and video imaging and computerized image analysis will be used to determine the film surface quality. To support this project, a spray coating set-up comprising a web loop has been designed and built (Figure A1.6). The web can be paper or other substrates. It is presently provided with a thin Mylar sheet. This unit comprises a flexible spraying system based on nozzles, a backing roll assembly and a web tensioning system. The coater operating speed is 1000 m/min and the web width is 30 cm. This project is innovative, highly original and, to our knowledge, has never been undertaken anywhere else. It is precompetitive, and may revolutionize paperboard coating practice if it proves successful. It will be linked with one or several industrial partners involved in the packaging business. 26 La feuille peut être constituée de papier ou d autres substrats. Elle est présentement équipée d une mince feuille de Mylar. Cette unité comprend un système de pulvérisation flexible fondé sur des orifices, un mécanisme de rouleau de contre-pression et un système de tension pour la feuille. La vitesse de fonctionnement de la coucheuse est de 1000 m/min et la largeur de la feuille est de 30 cm. Ce projet est novateur et très original. À notre connaissance, il n a pas encore été réalisé. Il est de nature précompétitive et pourrait provoquer une révolution dans le couchage du carton s il s avère fructueux. Il sera lié à un ou à plusieurs partenaires industriels actifs dans l emballage. Figure A1.6 : Unité de couchage par pulvérisation Zone d atomisation Zone de visualisation Papier Rouleau entraîné Guidage Tension 250mm

27 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A2. DÉPÔT DE COMPOSÉS INORGANIQUES DU Si PAR PLASMA CVD SUR SUBSTRATS POLYMÉRIQUES/ DEPOSITION OF INORGANIC COMPOUNDS ON POLYMERIC SUBSTRATES BY PLASMA CVD Chercheur principal : M.R. Wertheimer Chercheurs associés : J.E. Klemberg-Sapieha (Polytechnique), G. Czeremuszkin et M. Latrèche (Polyplasma Inc.), J. Chasle (Paprican) 27 La chaire de recherche industrielle du CRSNG sur le traitement de matériaux par plasma à basse pression a commencé ses travaux en mars Son mandat porte sur la modification des surfaces de matériaux comme les polymères, le papier, etc., y compris le dépôt de couches minces, la caractérisation et l application de ces nouveaux matériaux, le diagnostic et la modélisation des plasmas ainsi que la conception de nouveaux réacteurs à plasma. Les barrières transparentes contre la perméation de l oxygène ou de la vapeur d eau, appliquées par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (plasma enhanced chemical vapor deposition, PECVD), suscitent de plus en plus d intérêt dans les industries de l emballage et les industries pharmaceutiques. Ces barrières peuvent diminuer considérablement la perméation à travers des films flexibles de substrats polymériques ou des parois solides de contenants en plastique. Généralement, les couches obtenues par PECVD, par exemple en silice (SiO 2 ) ou en nitrure de silicium (Si 3 N 4, par la suite désigné "SiN"), constituent d excellentes barrières même si elles sont extrêmement minces. Nous avons démontré [1] que la perméation de O 2 et de H 2 O peut être réduite par trois ordres de grandeur en augmentant l épaisseur de la couche, d, quand celle-ci dépasse d 50 nm pour le SiO 2 et le SiN. La perméation résiduelle est attribuée à la présence de défauts microscopiques dans la couche [1, 2], qui peuvent être causés par des particules de poussière sur la surface du substrat et des contraintes développées pendant la formation du film à des sites ayant une grande rugosité de surface, ou encore par d autres causes. Les particules dites anti-blocantes, qui sont incorporées dans des films polymériques commerciaux pour éviter l adhésion entre des couches adjacentes sur un rouleau, constituent un exemple important de rugosité locale. La détection de défauts de l ordre du micromètre ou moins dans une couche opaque, par exemple dans le cas de polyéthylène téréphtalate (PET) aluminisé, peut se faire de façon relativement facile au moyen de la microscopie optique en lumière transmise [3]. Par contre, la détection de défauts dans une couche transparente ultramince sur un substrat transparent représente un défi appréciable. Dans notre laboratoire, nous avons mis au point [1] une technique pour rendre ces défauts visibles sur des films transparents, de même que pour les caractériser. Étudiant : A.S. da Silva Sobrinho (Ph.D.) The NSERC Industrial Research Chair on low-pressure plasma processing of materials commenced operations in March Its mandate comprises surface modification of materials (e.g., polymers, papers), including thin film deposition, characterization and applications of these new materials, plasma diagnostics and modelling, and new plasma reactor design. Transparent barriers against oxygen and/or water vapour permeation, deposited by plasma enhanced chemical vapour deposition (PECVD), are the objects of increasing interest in the packaging and pharmaceutical industries. Such barriers can decrease permeation through flexible films of polymer substrates, or through rigid walls of plastic containers, by several orders of magnitude. Typically, coatings obtained by PECVD, such as silicon dioxide (SiO 2 ) or nitride (Si 3 N 4, hereafter "SiN"), provide an excellent barrier even when they are extremely thin. We have shown [1] that O 2 and H 2 O permeation decreases as much as a thousand-fold with increasing coating thickness, d, to a certain asymptotic minimum value, when the thickness exceeds d 50 nm for both SiO 2 and SiN. The residual permeation is attributed to the presence of microscopic defects in the coating [1,2], which may result from dust particles on the substrate surface, from geometric shadowing and stress during film growth at sites of high surface roughness, or from other causes. So-called antiblock particles, incorporated into commercial polymer films to prevent adhesion between adjacent layers on a roll, constitute an important example of localized roughness. The detection of micrometer- or sub-micrometer defects in an opaque coating, for example in the case of aluminized PET, can quite readily be done by optical microscopy using transmitted light [3]. However, the detection of defects in an ultrathin transparent layer on a transparent substrate evidently presents a sizable challenge. In our laboratory we have developed [1] a technique to render visible such defects in transparent films, and to characterize them. This technique is based on reactive ion etching (RIE) in oxygen plasma, followed by optical and/or electron microscopies. Wide-field conventional optical microscopy suffers from a major disadvantage, namely out-of-focus blur [4]. The illumination of the entire field of view of a specimen with intense light at the incident wavelength excites fluorescence emission or reflection throughout the whole depth of the specimen, not just at the focal plane. Much

28 A2. DÉPÔT DE COMPOSÉS INORGANIQUES DU Si PAR PLASMA CVD SUR SUBSTRATS POLYMÉRIQUES/ DEPOSITION OF INORGANIC COMPOUNDS ON POLYMERIC SUBSTRATES BY PLASMA CVD Cette technique est fondée sur la gravure aux ions réactifs (GIR) dans un plasma d oxygène, suivie d une analyse par microscopie optique ou électronique. La microscopie conventionnelle à champ profond présente un inconvénient majeur, à savoir des zones floues dans les images [4]. L illumination du champ de vue d un échantillon au complet par une lumière intense à la longueur d onde incidente excite une émission fluorescente ou une réflexion à travers toute l épaisseur de l échantillon et non seulement dans le plan focal. Une grande partie de la lumière émise par les zones en dessous et au-dessus du plan focal est captée par la lentille de l objectif et rend floue l image finale de l échantillon dans le plan focal. Cela dégrade l image de manière appréciable en réduisant le contraste et la résolution. Bien qu il soit possible d éliminer en grande partie le flou produit sur une image à champ profond par des moyens numériques, la microscopie confocale à balayage laser (MCBL) constitue une autre méthode dans laquelle on évite que la lumière causant le flou contribue à l image. Cela permet d utiliser le microscope confocal directement pour le sectionnement sériel optique non invasif (microtomie optodigitale) sur un échantillon approprié, produisant des images qui sont essentiellement sans flou causé par les zones hors foyer. Il est alors possible d effectuer facilement l acquisition directe et l étude subséquente de séries de mesure focalisées en 3D. Le principe d un microscope confocal est illustré à la figure A2.1. Toutes les structures qui ne se trouvent pas dans le plan focal sont supprimées pendant la formation de l image. Cela est dû au fait que la totalité de l objet n est pas illuminée et mise en image en même temps, mais plutôt point par point. Comme le montre le diagramme, on peut accomplir ceci à l aide de deux diaphragmes, situés à des points optiquement conjugués sur la trajectoire des rayons, qui servent respectivement de point source et de point détecteur. Les rayons en provenance des zones qui ne se trouvent pas dans le plan focal sont supprimés par le diaphragme détecteur. Pour une source de lumière d une longueur d onde donnée, la profondeur du plan focal est déterminée par l ouverture numérique de l objectif utilisé et du diaphragme détecteur. Si l ouverture de celuici est élargie, l effet confocal est supprimé. Dans la microscopie optique traditionnelle, l énergie qui atteint le détecteur est indépendante de la position de l objet dans Figure A2.1 : Principe de la trajectoire d un faisceau optique de la configuration d un microscope confocal. Détecteur Diaphragmes confocaux Dans le plan focal Hors du plan focal Objectif A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT Source ponctuelle Échantillon of the emitted light coming from regions of the specimen above and below the focal plane is collected by the objective lens, and thus contributes as out-of-focus blur to the final image of the specimen at the focal plane; this seriously degrades the image by reducing the contrast and sharpness. While it is possible to remove most of this blur from wide-field images by computational means, confocal laser scanning microscopy (CLSM) presents an alternative method, in which almost all the light causing this blur is prevented, by optical means, from contributing to the image. This enables one to use the confocal microscope directly for noninvasive serial optical sectioning (opto-digital microtomy) of suitable specimens, yielding highresolution images which are essentially free from out-of-focus blur. Direct acquisition and subsequent study of complete, infocus 3D data sets can thus be easily undertaken. Laser Lame séparatrice The principle of a confocal microscope is shown in Figure A2.1; all structures which are out of focus are suppressed at image formation. This is achieved by the fact that the object is not illuminated and imaged as a whole at the same time, but at one point after the other. As shown in the diagram, this is accomplished by the arrangement of two pinhole diaphragms which, at optically conjugated points on the path of rays, act as a point source and a point detector, respectively. Rays from out-of-focus sites are suppressed by the detector pinhole. For a light source of given wavelength, the depth of the focal plane is determined by the numerical aperture of the objective used and by the opening of the detector diaphragm. If the opening of the detection pinhole is enlarged, the confocal effect can be reduced. In traditional light microscopy, the energy reaching the detector is independent of the object position in the object plane. The signal at the detector is therefore composed of information from the object plane, and from all reflecting/fluorescing planes outside the object, leading to the flat transfer function shown in Figure 2. In CLSM, progressively changing the focal plane throughout the entire three-dimensional, transparent specimen (an axial z scan) while performing successive x-y scans in the focal plane, and by automatically accumulating only in-focus data into sets of single x-y digital images throughout this process, a complete in-focus projection of the specimen down the z-axis may be recorded, as a result of the confocal rejection of out-offocus information. Additionally, since the position along the z-axis of a particular feature is by definition the infocus position at which the 28

29 A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT 29 A2. DÉPÔT DE COMPOSÉS INORGANIQUES DU Si PAR PLASMA CVD SUR SUBSTRATS POLYMÉRIQUES/ DEPOSITION OF INORGANIC COMPOUNDS ON POLYMERIC SUBSTRATES BY PLASMA CVD le plan objectif. Le signal qui atteint le détecteur est alors composé d information provenant de ce plan, et de tous les plans réflecteurs ou fluorescents hors de celui-ci, ce qui donne lieu à la fonction de transfert plate illustrée à la figure 2. Dans la MCBL, en changeant le plan focal de façon progressive à travers tout l échantillon transparent en 3D (un balayage axial en direction z) et en effectuant des balayages x-y successifs dans le plan focal ainsi qu en accumulant des données focalisées dans des images digitales simples en x-y pendant ce processus, on peut enregistrer seulement la projection complètement focalisée de l échantillon le long de l axe z, à cause du rejet de l information hors foyer. De plus, comme la position le long de l axe z d une caractéristique particulière constitue par définition la position focalisée à laquelle l intensité est maximale (figure A2.2), on peut utiliser les données de balayage axial pour produire de l information précise en fonction de la hauteur dans l échantillon. Afin d étudier la gravure du substrat causée par l oxygène atomique (OA) [1] en dessous des défauts mentionnés précédemment dans les couches de SiO 2 sur le PET, nous avons submergé des échantillons dans de l huile transparente pour éviter la réflexion spéculaire sur la paroi intérieure des microcavités résultantes. Des expériences préliminaires ont démontré que ceux-ci constituent une perte d information importante. Une micrographie confocale transversale de deux défauts alignés avec une particule anti-blocante, est reproduite à la figure A2.3a. Dans ce cas, la durée de gravure (60 min) était insuffisante pour traverser entièrement l épaisseur de 13 µm du PET. Néanmoins, la gravure latérale du polymère sous les défauts montre clairement le film auto-supporté de SiO 2 d une épaisseur de 70 nm, avec Figure A2.2 : Comparaison des fonctions de transfert le long de l axe optique. intensity is maximal (Figure A2.2), axial scan data may be used to produce accurate height information of the specimen. In order to investigate AO-induced undercutting [1] beneath the above-named defects in SiO 2 coatings on PET, samples were immersed in clear oil so as to avoid specular reflection at the inner walls of the resulting micro-cavities; early experiments showed this to be an important source of information loss. A cross-sectional confocal micrograph of two defects, lined up with an antiblock particle are shown in Figure A2.3a. In this case, the etch duration (60 minutes) was insufficient to traverse the entire 13 µm PET thickness. Nevertheless, the lateral etching of the polymer underneath the defect clearly shows the freestanding, 70 nm thick SiO 2 film, with the initial ~ 1 µm diameter pinhole breach at the centre. The apparent greater thickness of the SiO 2 coating is due to light scattering. We can also clearly note the undercutting profile, namely a funnel-like shape with tapered walls, resulting from sideways scattering of the reactive particles in the O 2 plasma. Figure A2.3b shows the plan (xy) view of the same, roughly circular (radius R) undercut area. By taking such optical micrographs of larger areas in different locations, and with the help of an appropriate image analysis software, we can readily evaluate the number density and distribution of defects in the coating. Here, the antiblock particle was practically embedded in the PET, and it did not give rise to a breach in the SiO 2 coating, as also confirmed by Figure A2.3b. To summarize, confocal microscopy has proved to be a powerful technique to study the presence of µm or sub-µm defects in Figure A2.3 : a) Micrographie confocale transversale à travers les centres de défauts en forme de trou d épingle et d une particule antiblocante, après un sapement par de l OA pendant deux heures. 10 µm a Intensité (u. a.) b) vue en plan des caractéristiques illustrées en (a) Z Microscopie conventionnelle Microscopie confocale b

30 au milieu les brèches en forme de trous d épingle d un diamètre d environ 1 µm. La grande épaisseur apparente de la couche de SiO 2 est causée par la diffusion de la lumière. On peut clairement observer le profil de sapement, ici en forme d entonnoir avec des parois fuselées, résultant de la diffusion oblique de particules réactives dans le plasma d O 2. À la figure A2.3b est illustrée la vue en plan (xy) des cavités causées par la gravure des polymères approximativement circulaires (rayon R). En faisant de telles micrographies optiques de zones plus étendues à différents endroits, et en utilisant un logiciel d analyse d images approprié, nous sommes en mesure d évaluer facilement le nombre par unité de surface ainsi que la distribution de défauts dans la couche. Ici, la particule anti-blocante était pratiquement enfoncée dans le PET et n a pas donné lieu à une brèche dans la couche de SiO 2, ce qui est également confirmé à la figure A2.3b. En résumé, il a été démontré que la microscopie confocale constitue une technique puissante pour étudier la présence de défauts de l ordre du micron ou du sous-micron dans des couches de barrière transparentes. En raison de la capacité d analyse d images en profondeur, nous avons pu étudier la forme exacte de la gravure du polymère sous les défauts, après que les échantillons aient été exposés à un plasma d oxygène. A. TRAITEMENT DE SURFACE/ SURFACE TREATMENT A2. DÉPÔT DE COMPOSÉS INORGANIQUES DU Si PAR PLASMA CVD SUR SUBSTRATS POLYMÉRIQUES/ DEPOSITION OF INORGANIC COMPOUNDS ON POLYMERIC SUBSTRATES BY PLASMA CVD transparent barrier coatings. Due to the depth-imaging capability of this technique, it has been possible to study the precise shape of undercutting in the polymer underneath defects, after the samples had been exposed to oxygen plasma. Références : 1. da Silva Sobrinho, A. S., M. Latrèche and G. Gzeremuszkin, J. E. Klemberg-Sapieha, and M. R. Wertheimer, "Transparent Barrier Coatings on Polyethylene Terephthalate by Single - and Dual - Frequency Plasma - Enhanced Chemical Vapor Deposition", J. Vac. Sci. Technol. A 16, 3190 (1998). 2. Chatham, H., "Review: Oxygen Diffusion Barrier Properties of Transparent Oxide Coatings on Polymeric Substrates", Surface and Coatings Technology 78, 1 (1996). 3. Jamieson, E. H. H. and A. H. Windle, "Structure and Oxygen - Barrier Properties of Metallized Polymer Film", J. Mater. Sci. 18, 64 (1983). 4. Pawley, J. B., Ed., "Handbook of Biological Confocal Microscopy", Plenum Press, New York (1990). 30

31 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION L INTÉGRATION DES PROCÉDÉS PAPETIERS/ INTEGRATION OF PULP AND PAPER PROCESSES J. Paris et M. Perrier 31 L intégration des procédés L intégration des procédés est une démarche globale d analyse des procédés qui prend en compte les interactions et interdépendances entre les opérations individuelles constituant un procédé afin d en tirer profit globalement, i.e., d optimiser l ensemble en fonction de critères fonctionnels ou économiques. C est une approche systémique à la conception, l analyse et l optimisation des procédés. L intégration des procédés est souvent appliquée à des domaines particuliers individuellement ou en combinaison : L efficacité énergétique et les réductions des coûts d énergie. L amélioration du rendement matière par l utilisation optimale des matières premières. La réduction des effluents et des impacts environnementaux. L élimination des points d engorgement et l augmentation du taux de capacité. La réduction des coûts opératoires. C est, dans la plupart des cas, une activité de rétro-installation dans des usines ou unités existantes. Ce sera presque toujours le cas dans l industrie papetière canadienne. L outil privilégié de développement et d évaluation de stratégies d intégration est l analyse par simulation qui permet de réduire considérablement le coût et le risque inhérent à l expérimentation sur des procédés en fonctionnement. Parmi les technologies généralement associées à l intégration des procédés, on peut citer : L analyse et l optimisation des réseaux d échange de chaleur (analyse de pincement), la récupération et la revalorisation de l énergie. L analyse et l optimisation des réseaux d échange de matière et notamment des réseaux d eaux de lavage (concept de pincement matière). L intégration thermique de la distillation, l optimisation des trains de distillation. L acquisition et le traitement centralisé des données. L analyse de contrôlabilité et le contrôle intégré des procédés. L optimisation topologique des procédés par analyse de superstructures. Certaines méthodes d analyse thermodynamique des procédés (nouvelles applications de l analyse exergétique). Certaines technologies sont évidemment plus pertinentes que d autres à l industrie papetière. Process integration Process integration is a global approach to process analysis that takes into account the interactions and interdependencies among the individual operations of a process in order to derive global benefits, i.e., to optimize the whole according to functional or economic criteria. It is a systems approach to process design, analysis, and optimization. Process integration is often applied to specific aims individually or in combination: Energy efficiency and energy cost reduction. Improvement in material yields through the optimal use of raw materials. Reduction of effluents and environmental impacts. Elimination of bottlenecks and increase in capacity level. Reduction in operating costs. In most cases process integration is concerned with the retrofitting of existing plants or units. It will almost always be so in the Canadian pulp and paper industry. The instrument of choice in the development and evaluation of integration strategies is computer-aided analysis and simulation, which considerably reduces the cost and risk inherent in carrying out experimentation in mills. Among the technologies that are generally associated with process integration are the following: Analysis and optimization of heat exchange networks (pinch analysis), energy recovery and upgrading. Analysis and optimization of mass exchange networks, particularly wash water networks (material pinch concept). Thermal integration of distillation, optimization of distillation trains. Centralized acquisition and treatment of data. Controllability analysis and integrated process control. Topological optimization of processes through superstructure analysis. Specific methods of thermodynamic analysis of processes (new applications of exergy analysis). Some of these technologies are clearly more relevant to the pulp and paper industry than others.

32 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION L INTÉGRATION DES PROCÉDÉS PAPETIERS/INTEGRATION OF PULP AND PAPER PROCESSES L intégration des procédés et l industrie papetière L industrie papetière a pratiqué l intégration des procédés avant la lettre. La boucle de récupération kraft et le procédé de fabrication intégrée de papier journal illustrent l un et l autre, de façon très probante, le potentiel économique de l implantation de techniques d intégration dans certains cas complexes et nécessitant des investissements considérables : régénération des réactifs, récupération du potentiel thermique, réutilisation massive des eaux usées. Fermeture des circuits, analyse de pincement, cogénération, contrôle intégré sont des exemples plus récents d application des technologies d intégration des procédés dans l industrie papetière. Malgré les progrès réalisés au cours des années, l industrie papetière canadienne reste extrêmement énergivore au point que cela menace sa compétitivité face à ses concurrents internationaux. Elle est grande consommatrice d eau et productrice d effluents. Elle doit maintenir, voire améliorer la qualité de ses produits tout en réduisant ses coûts de production et en augmentant la flexibilité de ses opérations pour répondre à des commandes plus diversifiées et à un approvisionnement en matières premières plus variable. La mise en place récente par Paprican d un programme de réduction des coûts d énergie illustre l actualité et l importance de ces défis. Il est certain que l utilisation judicieuse des technologies d intégration des procédés peut permettre à l industrie canadienne d atteindre plus efficacement et avec des investissements moindres des objectifs pratiques et progressifs de réduction de ses coûts opératoires par l amélioration de ses bilans énergétiques et de matière tout en réduisant ses impacts environnementaux. Pour que l industrie papetière puisse utiliser de façon efficace les technologies existantes ou émergentes d intégration des procédés, un effort important de R & D doit être entrepris. Cet effort devra porter sur le développement, la mise au point, l adaptation de méthodes, techniques et outils, leur validation et l illustration de leur utilité. On a identifié des besoins de R & D dans les domaines suivants : Problématique de la mise en œuvre de simulations des procédés en fonctionnement (optimisation de protocoles d échantillonnage, réconciliation de données, validation de simulations dynamiques). Analyse et optimisation des réseaux d eau (problème des contaminants multiples et contraintes en opposition, intégration des réseaux de procédé et hors procédé, pincement matière, extraction partielle sélective et distribuée). Couplage de l intégration matière et thermique, mitigation des effets thermiques, revalorisation de la chaleur (thermotransformateurs de type nouveau). Développement de modèles des opérations papetières applicables à des conditions éloignées des conditions d opération actuelles (opérations de séparation, rétention et drainage dans la machine à papier). Développement de modèles prédictifs des systèmes papetiers (liqueurs kraft, organiques du bois), et modèles prédictifs des propriétés papetières en fonction des conditions opératoires (modèles de type statistique ou utilisant les réseaux neuronaux), optimisation globale par logique floue. Contrôlabilité d ensembles d opérations ou d ateliers complets, utilisation de techniques de contrôles avancées (commande par modèles prédictifs adaptatifs), systèmes de contrôles intégrés centralisés. Application de nouvelles techniques d optimisation par l analyse exergétique (utilisation des concepts d exergie transitoire, de répartition des charges exergétiques). Process integration and the pulp and paper industry The pulp and paper industry has been practicing process integration before it was talked about. The kraft recovery loop and the integrated newsprint manufacturing process both clearly demonstrate the economic potential of implementing integration techniques even though they may be complex and require considerable capital investments: regeneration of chemical reagents, recovery of thermal content, extensive reuse of waste water. The most recent examples of the application of process integration technologies in the pulp and paper industry are system closure, pinch analysis, cogeneration, and integrated control. Although there has been great progress in recent years, the Canadian pulp and paper industry remains lackadaisical with regard to energy to the point where this threatens its international competitiveness. The industry is a huge consumer of water and producer of effluents. It must maintain, and indeed, improve the quality of its products while at the same time reducing its production costs and increasing its operational flexibility to meet increasingly diversified orders and a more variable supply of raw materials. The program recently set up by Paprican to reduce energy costs demonstrates the challenge that the industry is facing at the present time. The careful use of process integration technologies can enable the Canadian industry to achieve more efficiently, and at lower cost, practical step-wise objectives of operational cost reduction through improved energy and mass balances while reducing environmental impacts. In order for the pulp and paper industry to use the existing and the new process integration technologies efficiently, a very significant R & D effort must be undertaken. This would involve the development, enhancement, or adapting of methods, techniques and tools, their validation and the demonstration of their usefulness. R & D needs have been identified in the following areas: Problem of setting up simulations of processes in operation (optimization of sampling protocols, data reconciliation, validation of dynamic simulations). Analysis and optimization of water networks (problem of multiple contaminants and opposite constraints, integration of process and non-process networks, material pinch analysis, selective, distributed and partial extraction). Simultaneous mass and thermal integration, heat effects mitigation, heat upgrading (new thermotransformers). Development of models of pulp and paper operations applicable to conditions remote from present operating conditions (separation, retention and drainage operations in the paper machine). Development of predictive models of pulp and paper systems (kraft liquors, wood organics), and predictive models of pulp and paper properties as functions of operating conditions (statistical models, neural networks), global optimization through fuzzy logic. Controllability of groups of operations or complete mills, use of advanced control techniques (control by predictive adaptive models), centralized integrated control systems. Application of new optimization techniques through exergy analysis (use of the concepts of transiting exergy, distribution of exergy loads). 32

33 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION Par ailleurs, on devra sensibiliser l industrie à l intérêt des technologies d intégration des procédés et former des ingénieurs et chercheurs compétents dans le domaine. The industry must also be made aware of the value of process integration technologies and train competent engineers and researchers in this field. B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS Chercheurs principaux : J. Paris, M. Perrier Personnel de recherche : M. Amrani (Associé de recherche), J.-F. Houle (Associé de recherche), J. Labidi (Associé de recherche) Chercheurs associés : J. Dorica (Paprican), G. Garnier (CRPP, McGill), R. Malhamé (Polytechnique) J.-A. Orccotoma (Paprican), A. Roche (Paprican), J. Ruiz (CTP, Grenoble, France), T. van de Ven (CRPP, McGill), J. Vera (McGill) Stagiaire post-doctoral : J. Jacob Étudiants de 2ième et 3ième cycles : A. Bouriayee (Ph.D.), B.-U. Cho (Ph.D., McGill), M. Khanbaghi (Ph.D.), J.-C. Bonhivers (M.Sc.A.), V. Donat (M.Sc.A), D. Samkocwa (M.Sc.A.), J. Vaillancourt (M.Sc.A) Étudiants de 1er cycle : S. Bellon-Gagnon, E. Engvall, A. Holmes, R. Idman, K. Persson, V. Souchon Partenaires industriels : Aurel, Canmet-LRDE, Donohue (Amos, Qc), Equip International, Hydro-Québec, Kruger (Bromptonville, Qc), Maclaren (Masson-Angers, Qc) MODÉLISATION DU PROCESSUS DE FABRICATION DU PAPIER (DRAINAGE ET RÉTENTION)/ MODELLING OF PAPER MAKING OPERATIONS (DRAINAGE AND RETENTION) Les besoins d analyse de procédé en extrapolation prédictive requièrent le développement de modèles de plus en plus élaborés des organes du procédé papetier; les coefficients de partage globaux qui étaient suffisants pour définir le bilan de matière jusqu'à présent doivent être remplacés par une modélisation rigoureuse tenant compte des propriétés physicochimiques de la pâte et du comportement des équipements. Le modèle doit rester suffisamment simple pour pouvoir être utilisé aux fins de conception et analyse de procédé. Il devra pouvoir être incorporé à un logiciel de simulation de procédé sans alourdir excessivement la mise en œuvre et l'exécution des simulations, les paramètres dont la valeur devra être fixée par l utilisateur devront être aussi peu nombreux que possible et disponibles dans la littérature scientifique. The need for process analysis in a predictive extrapolation perspective requires the development of increasingly more elaborate models of the operations of the pulp and paper manufacturing processes; global partitioning coefficients that have been adequate to compute simple mass balances must be replaced by precise modelling that takes into account the physico-chemical properties of pulps and the behaviour of individual operations. The model must be simple enough to apply to process design and analysis. It should be incorporated into simulation software without making the implantation and execution of simulations excessively cumbersome. In addition, there should be as few parameters as possible to be specified by the user, and their values should be available in the scientific literature. Étant donné les complexités de l équipement et du processus de fabrication de la feuille, on a divisé la machine en éléments fonctionnels pouvant être caractérisés par un modèle autonome (figure B1.1). On a traité le problème par étapes, allant du simple au complexe : Rétention hydrodynamique versus physico-chimique. Machine à table plate versus machine à double toile. Due to the complexities of the equipment and of the papermaking process, the machine has been divided into functional zones which can each be characterized by an autonomous model (Figure B1.1). The problem has been dealt with in stages, from the simple to the complex: Hydrodynamic vs. physico-chemical retention. Fourdriniers vs. twin-wire formers. Les points saillants des travaux de l année sont résumés ci-dessous. Rétention des particules fines sur une table plate Un modèle de rétention sur machine à table plate a été développé. Il permet de prévoir la concentration en éléments fins (fines de fibres et charges) dans les eaux blanches, le long de la zone de formation, en fonction des paramètres Figure B1.1 : Modélisation par éléments de la machine à papier Boucle courte Formeur Début de zone de formation Éléments aspirant Presses 1, 2, 3 Pompes à vide Sécherie The highlights of the work done during the past year are summarized below. Retention of fine particles on a Fourdrinier A model of retention on a Fourdrinier was developed that predicts the concentrations of fine material (fibre fines and fillers) in whitewater along the forming section in terms of the operating parameters of the paper

34 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS opérationnels de la machine à papier et des caractéristiques hydrodynamiques de la suspension fibreuse et aussi de la physico-chimie. L aspect physico-chimique du problème a été développé sur la base de la théorie de l efficacité de collection des éléments fins [1] et ce, afin d obtenir un indice de filtration qui dépend d une part du taux de déposition des particules fines sur les fibres, caractérisé par le nombre adimensionnel de Sherwood [2] et d autre part de la diffusion qui gouverne le transfert de masse de la suspension à la surface des fibres [3]. Le modèle est applicable jusqu'à la ligne d eau; il permet de traiter deux tailles différentes de particules fines soit, les charges (<1µm) et les fines de fibres (<10µm). Les équations mathématiques sont résolues de façon itérative pour des volumes élémentaires successifs dans le sens machine à l aide de la méthode d Adams-Gear sur plate-forme Matlab plus Simulink. La validation du modèle a été réalisée à l aide de données expérimentales de la machine à table plate de l usine de Lancey (France) qui fabrique du papier pour impression et écriture. Les données concernent quatre points de fonctionnement pour deux grammages différents : 80 g/m 2, 135 g/m 2. Le premier grammage correspond à une pâte contenant 20 % de charges et 30 % de fines; le second à une pâte ayant 15 % de charges et 30 % de fines pour un degré Shopper Riegler de 50 SR. Les paramètres reliés à la résistance à la filtration du matelas fibreux et de la toile, à la rétention initiale et à l indice de filtration ont été ajustés pour deux points de fonctionnement et les résultats du modèle ont été ensuite vérifiés sur les deux autres points. Les valeurs des paramètres ajustés sont données au tableau I. Il a été observé que la résistance à la filtration affecte de façon considérable le grammage et le pourcentage d eau égouttée le long de la table. La rétention initiale et la résistance de la toile marquent davantage le début de la formation. L indice de filtration joue un rôle important sur les concentrations en particules fines dans les eaux blanches. Les concentrations totales en éléments fins et individuelles en fines et charges ont été comparées avec des valeurs expérimentales pour deux points de fonctionnement Le pourcentage d eau égouttée et le grammage le long de la zone de formation pour le premier point de fonctionnement sont représentés sur la machine and of the physico-chemical and hydrodynamic properties of the fibrous suspension. The physico-chemical aspect of the problem was developed using the theory of the efficiency of collection of fine particles [1] to obtain a filtration index which depends both on the deposition rate of fine particles on the fibres, characterized by the dimensionless Sherwood number [2] and also on the diffusion which controls the transfer of the solids in suspension to the surface of the fibres [3]. The model is applicable up to the water line. It accounts for two different sizes of fine particles: fillers (<1µm) and fibre fines (<10µm). Mathematical equations are solved iteratively for successive elementary volumes in the machine direction using the Adams-Gear method on a Matlab plus Simulink platform. The model validation was carried out with experimental data from the Fourdrinier of the Lancey mill in France which produces printing and writing paper. The data concern four operating conditions for two different basis weights : 80 g/m 2, 135 g/m 2. The first basis weight corresponds to pulp containing 20% fillers and 30% fines; the second corresponds to pulp containing 15% fillers and 30% fines for a Shopper Riegler degree of 50 SR. Empirical parameters necessary for the definition of the resistance to filtration of the fibre mat and of the wire, of the initial retention, and of the filtration index were adjusted for two of the operating points and the results of the model were then verified at the two other points. The values of the parameters are given in Table I. It was observed that resistance to filtration seriously affects the basis weight and the percentage of water drained throughout the length of the Fourdrinier. The initial retention and the resistance of the wire affect primarily the beginning of the formation process. The filtration index has an important effect on the concentrations of fine particles in the whitewater. The total concentration of fine elements and the individual concentrations of fines and fillers were compared with the experimental values. The percentage of drained water and the basis weight along with the formation section for the first point are shown in Figure B1.2. The quantity of drained water decreases along the length of the wire, which is due to the increase of filtration resistance of the mat with the basis weight. 34 TABLEAU I. PARAMÈTRES DU MODÈLE AJUSTÉS PARAMÈTRES G1 G2 R fspec : Fc (m/kg); a; b 4; 2,23; 1,1 4; 2,9; 1,1 R toile (m -1 ) 7x10 8 7x10 8 R 0i 0,10 0,46 I f : K; m; n 0,3; 2; 0,5 0,7; 5; 0,5 Conditions : G1 : grammage = 80 g/m 2 ; G2 : grammage = 135 g/m 2. Paramètres : R fspec : résistance spécifique à la filtration du matelas fibreux, m/kg. Fc : facteur de colmatage, m/kg. a : coefficient de formation. b : coefficient de compressibilité. R toile : résistance à la filtration de la toile, m -1. R 0 : rétention initiale des particules. I f : indice de filtration, m 2 /kg. K, m, n : constantes.

35 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 35 figure B1.2. La quantité d eau égouttée diminue le long de la toile, ceci est dû à l augmentation de la résistance à la filtration du matelas avec le grammage. Formation initiale du 20 double matelas On a entrepris de généraliser le 10 modèle au cas des machines à double toile, en ne tenant 0 compte, dans un premier temps, que des effets hydrodynamiques. Le principe du modèle par une série de volumes élémentaires pour lesquels on peut définir des bilans de matière et de quantité de mouvement est illustré à la figure B1.3. Le système est alors asymétrique puisque la vitesse d égouttage, le grammage cumulé et les concentrations dans les eaux blanches ne sont pas les mêmes pour la toile externe et pour la toile interne. Le modèle est défini pour la zone où les deux toiles enveloppent le rouleau de formation, à partir du moment où l espace entre les deux toiles est rempli de suspension, et jusqu à l union des deux matelas fibreux formés séparément sur chaque toile. Eau égouttée, % Pour une distance x donnée dans la machine, un bilan de quantité de mouvement macroscopique sur deux volumes élémentaires, l un pour le côté de la toile externe et l autre pour le côté de la toile interne, se traduit par une sommation des principales forces en jeu, équivalente à l accélération de l égouttage : Accélération de l égouttage = Forces = Tension de la toile externe + Différence de pression + Force centrifuge + Résistance du matelas fibreux + Résistance de la toile Figure B1.2 : Validation du modèle Initial formation of the double mat 50 The model was generalized for 40 twin-wire machines, taking into account the hydrodynamic 30 effects only, in a first stage. Figure B1.3 illustrates the 20 principle of the model based on a series of elementary volumes 10 for which mass and momentum balances can be defined. 0 The system is asymmetric since draining speed, accumulated fibrous material, and concentrations in whitewater are not the same for the external and internal wire. The model is defined for the section where the two wires curve around the press roll, from the point where the space between the two wires is filled with the suspension until the union of the two fibre mats formed separately on each wire. : point expérimental x (m) Figure B1.3 : Principe du modèle de la formation du double matelas Toile interne Jet Angle de contact avec le rouleau Zone d impact Toile externe Grammage, g/m 2 Matelas fibreux Pâte Volume élémentaire Matelas unique Zone de développement des deux matelas At a distance x given in the machine direction, a macroscopic momentum balance on two elementary volumes, one for the external side of the wire and the other for the internal side, is expressed by a summation of the main forces, which is equal to the acceleration of the drainage function: Acceleration of drainage = Forces = L égouttage n est pas symétrique mais la suspension s écoule néanmoins à travers les deux toiles jusqu à la fin de la zone modélisée (union des deux matelas fibreux), c est-à-dire jusqu à ce que la hauteur de suspension de chaque côté devienne égale à l épaisseur des matelas formés. On a mis au point un algorithme de calcul qui permet de réaliser cette condition sans que l on connaisse d avance les vitesses d égouttage. On doit aussi tenir compte du fait qu il y a une importante quantité de suspension drainée instantanément lors de l impact du jet sur la toile externe, entraînant la formation d un matelas par les fibres retenues sur la toile. Le grammage de la couche formée au moment de l impact est déterminé par bilan de matière à partir de données expérimentales. Enfin, le profil de pression le long de la zone de External wire tension + Pressure Difference + Centrifugal force + Fibre mat resistance + Wire resistance Drainage is not symmetrical. However, the suspension drains through the two wires until the two fibre mats merge and the modelling process is stopped, at which point the height of the suspension on each side becomes equal to the thickness of the formed mat. A computation algorithm was set up to force this

36 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS drainage initial diffère du cas des machines à table plate [4]. La différence de pression qui intervient ici est la différence entre la pression appliquée sur la toile externe et la pression appliquée sur la toile interne. La pression dépend du type de rouleau de formation, qui peut être de type plein, ou rainuré, pour permettre à la suspension de s égoutter, ou encore de type aspirant. Le modèle sera validé avec des données expérimentales provenant de la machine pilote du Centre de recherche sur les pâtes et papiers de l Université McGill. La physico-chimie sera ensuite incorporée au modèle. Distribution des solides dissous et colloïdaux dans la section des presses Une étude expérimentale visant à caractériser la rétention des divers composés colloïdaux et dissous dans la zone des presses de la machine à papier a été réalisée. Pour cela, une simple analyse des eaux blanches ne suffit pas, puisque certains composés sont piégés dans les feutres des presses; un bilan matière rigoureux doit être réalisé, ce qui implique la détermination avec une bonne précision des débits de matière; certains sont mesurés en usine, mais les autres doivent être estimés. Le meilleur outil d estimation des débits non mesurables est la simulation de la machine à papier, qui a été réalisée sur le logiciel CADSIM plus PAPDYN. Cette simulation, très détaillée comprend la machine à papier dans son ensemble, le contrôleur de grammage, qui joue un rôle prépondérant, ainsi que la boucle courte de recirculation de l eau blanche. A été intégré à cette simulation un modèle expérimental de rétention des fines, ainsi qu un modèle de drainage au sabot de formation, tous deux établis grâce à des essais réalisés en usine. En ce qui concerne la section des presses, un modèle d estimation de la consistance de la feuille entre chaque pince, développé par Kerekes et McDonald [5, 6] a été introduit dans la simulation. Par la suite, une campagne d échantillonnage a été réalisé à l usine Maclaren. Les concentrations mesurées en solides dissous et colloïdaux ont été corrigées à l aide des débits, afin d obtenir les concentrations que l on mesurerait sous les presses s il n y avait pas de feutre. Les résultats suivants ont été obtenus : Les hémicelluloses ont tendance à être désorbées de la feuille de papier (ou de la matière fibreuse présente dans l eau blanche) lors du passage dans la première et la deuxième presse, phénomène probablement relié au nouvel équilibre qui s établit dans l eau blanche après l opération de pressage. La quantité de fines diminuant le long de la machine, la constante d adsorption des colloïdes sur les fines de l eau blanche est plus faible. En troisième presse, les hémicelluloses semblent être adsorbées sur les fibres longues de la feuille de papier. Les deux phénomènes sont vraisemblablement simultanés, l un dominant aux deux premières presses, l autre en dernière presse. La lignine dissoute et colloïdale semble avoir un comportement similaire à celui des hémicelluloses. En ce qui concerne les acides gras et résineux, il semble qu ils soient adsorbés par la matière fibreuse (de la feuille ou de l eau blanche) tout le long de la machine. Cette observation concorde assez bien avec leur caractère hydrophobe. condition without having to define the rate of drainage in advance. Also, a large amount of suspension drains almost instantly at the moment of impact of the jet on the external wire, causing the formation of a mat by the fibres retained before the space between the wires is filled. The basis weight of the layer formed at the moment of impact is determined by a mass balance from experimental data and is treated as a boundary condition for the model. Finally, the pressure profile in the machine direction differs from the case of a Fourdrinier [4]. The pressure difference in the case of the twin-wire former is the difference between the pressures applied to the external and internal wires. The pressure depends on the type of forming roll: smooth, grooved to allow the suspension to flow out, or suction. The model will be validated with experimental data from the pilot machine at the McGill University Pulp and Paper Research Centre. The physico-chemical aspect will subsequently be incorporated into the model. Distribution of dissolved and colloidal solids in the press section An experiment was carried out to characterize the retention of various colloidal and dissolved additives in the press section of a paper machine. A simple analysis of whitewater is not sufficient, since some additives are trapped in the press felt; a precise mass balance must be carried out involving a detailed determination of the flow rates of the materials to be taken into account. Some of these are measured in the mill, but the others have to be estimated. The best estimation tool of nonmeasurable flow rates is the simulation of the paper machine, which was done with CADSIM plus PAPDYN. This highly detailed simulation includes the entire paper machine, the basis weight control system which is critical, as well as the whitewater short loop recirculation. An experimental model of fines retention was also integrated into this simulation, as well as a model of the formation shoe. Both of these models were established from trials done in a mill. For the press section, an estimation model developed by Kerekes and McDonald [5,6] was introduced into the simulation for the consistency of the sheet between each nip. A sampling campaign was carried out at the Maclaren mill to collect necessary experimental data. The measured concentrations of dissolved and colloidal solids were corrected with flow rates in order to obtain the concentrations that would be measured under the presses if there were no felt. The following results were obtained: Hemicelluloses have a tendency to desrob from the paper sheet (or from the fibrous material present in the whitewater) during passage from the first to the second press. This phenomenon is probably related to the establishment of a new equilibrium in the whitewater after the pressing operation. As the quantity of fines decreases in the machine direction, the adsorption constant of colloids on the fines in the whitewater is weaker. In the third press, the hemicelluloses seem to be adsorbed on the long fibres of the paper sheet. The two phenomena are most likely simultaneous, with one dominating the first two presses, and the other the last press. Dissolved and colloidal lignin seems to behave like the hemicelluloses. 36

37 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 37 Les ions ont un comportement très différent selon leur nature. Parmi les ions analysés, quatre présentent une évolution caractéristique : Al, Ti, Fe et Si. Ces derniers semblent être de plus en plus adsorbés sur les fines présentes dans l eau blanche lorsqu on progresse le long de la machine, les ions adsorbés provenant en partie du filtrat de l eau blanche et en partie de la feuille de papier. Des conclusions similaires ont été tirées par Alexander et Dobbins [7]. Modélisation dynamique de la boucle courte Le développement d un modèle de la boucle courte nécessite d abord l établissement du diagramme d écoulement du procédé et le calcul du bilan à l état stationnaire. Un bilan sur l eau, les fibres longues, les fines, les solides dissous totaux et la température a ainsi été calculé pour l usine Kruger à l aide d analyses effectuées dans le laboratoire de l usine, des données fournies par le système de contrôle distribué et des informations provenant de la littérature. La représentation en mode dynamique nous a incité à modéliser le système avec plus de précision et à recueillir des informations supplémentaires sur la géométrie des réservoirs (hauteur et section) et le système de contrôle. La relation de Bernoulli a notamment été appliquée aux courants de la boucle courte [8]. Le modèle a été développé à l aide du logiciel de simulation CADSIM plus PAPDYN. Les principales hypothèses ont été les suivantes : Le procédé inclut deux types d équipement, ceux qui sont caractérisés par une dynamique lente (les réservoirs) et ceux caractérisés par une dynamique rapide (les épurateurs, tamis, filtres d eau blanche, formeur, presses et sécherie). Les propriétés dans les réservoirs ont été supposées homogènes (modèle de réservoir parfaitement mélangé). Les retards dus au transport de la pâte dans les tuyaux, aux vannes et senseurs ont été négligés. Les principaux objectifs du système de contrôle sont d assurer l uniformité de l alimentation de la machine à papier et de gérer les cassés et les inventaires d eaux blanches afin d éviter le débordement ou la mise à sec des réservoirs. Pour atteindre ces objectifs, des boucles de régulation de niveau, consistance, débit, température, pression, poids sec et humidité dans le sens machine ont été incorporées dans le modèle. Tous les régulateurs à actions proportionnelle et intégrale ont été syntonisés en considérant chaque boucle de régulation comme un système à une entrée et une sortie. Le modèle permet d étudier le comportement dynamique du procédé en réponse à des casses à la machine à papier et d évaluer la capacité du système de contrôle à gérer les perturbations sévères dans une usine à haut degré de fermeture. Le couplage entre le contrôle de pression dans la caisse d arrivée et le contrôle du niveau de pâte dans le silo secondaire est aussi représenté. Il en est de même du couplage entre le contrôle de pression et le contrôle du niveau de pâte dans une caisse d arrivée à coussin d air. Le modèle permet également d étudier les perturbations causées par une variation de consistance de la pâte dans le cuvier de mélange, par l ouverture d un épurateur Fatty and resin acids seem to be adsorbed by the fibrous material (from the sheet or the whitewater) as it proceeds along the machine. This observation is in line with their hydrophobic nature. Ions behave very differently depending on their nature. Among the ions analyzed, four manifest a characteristic evolution: Al, Ti, Fe and Si. These seem to become increasingly adsorbed on the fines present in the whitewater while travelling through the machine, with the adsorbed ions coming from both the filtrate of the whitewater and from the paper sheet. Similar conclusions were reached by Alexander and Dobbins [7]. Dynamic modeling of the short loop The development of a model of the short loop first necessitates establishing a flow diagram of the process and the steady-state mass and heat balances. A balance was done at the Kruger mill for water, long fibres, fines, total dissolved solids, and the temperature for all the streams. The data were taken from laboratory analyses, from the distributed control system and from the literature. The dynamic characterization of the short loop required a more precise model as well as additional information on the geometry of tanks (height and section) and on the control system. Bernoulli s equation was applied to the streams in the short loop [8]. The model was developed on the CADSIM plus PAPDYM platform. The main hypotheses were the following: The process includes two types of equipment, those that are characterized by slow dynamics (the tanks) and those characterized by fast dynamics (purifiers, screens whitewater filters, former, presses and drying sections). The properties in the tanks were assumed to be homogeneous (perfectly mixed tank model). The delays due to the flow of the pulp in the piping as well as those due to valves and sensors were ignored. The main objectives of the control system are to ensure the uniformity of the feed to the paper machine and to manage the broke and the whitewater inventories, to avoid overflows or drying out of the tanks. To achieve these objectives, control loops were incorporated into the model to regulate the level, consistency, flow rate, temperature, pressure, dry weight and humidity in the machine direction. Proportional and integral controllers were tuned considering each control loop as a single input, single output system. The model makes it possible to study the dynamic behavior of the process in response to breaks in the paper machine and to evaluate the ability of the control system to manage severe perturbations under high closure conditions. The coupling between the pressure control in the headbox and the control of the pulp level in the machine silo is also represented as well as the coupling between the pressure control and the pulp level control in an air clamped headbox. The model can also be used to study the perturbations caused by variations in consistency of the pulp in the mixing tank, by changes in a strainer opening, or by a change in pulp composition at the

38 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS sur l opération de la machine à papier ou un changement du ratio des pâtes à l entrée de la machine (figure B1.4). Les effets d un changement de la consigne du contrôle du poids sec dans le sens machine, de la vitesse de la machine à papier ou de la surface d ouverture de la règle de la caisse d arrivée sur la rétention dans la zone de formation et la consistance des eaux blanches dans le silo peuvent également être évalués. Figure B1.4 : Effet de la variation du ratio des cassés sur l opération de la machine. Consistance (%) Rétention (%) Poids sec (gr/m 2 ) Débit vanne de grammage (L/min) Ratio de cassés (%) inlet to the machine (Figure B1.4). It is also possible to evaluate the effects of a change in the set point of several parameters (dry weight in the machine direction, speed of the paper machine, surface of the lips opening of the headbox) on retention in the forming section and on the consistency of the whitewater in the silo Temps (min) 2. PROBLÉMATIQUE DE LA SIMULATION DE PROCÉDÉS OPÉRATIONNELS/ PROBLEMS IN SIMULATING OPERATING PROCESSES La fermeture des circuits est une activité de rétro-installation appliquée à des usines existantes. Les études de cas dans les usines nous ont amenés à élargir les travaux sur l échantillonnage en usine et la réconciliation des données à l ensemble de la problématique de la mise en œuvre efficace de simulations fiables et représentatives de la dynamique des usines papetières. On a élaboré une démarche systématique : Collecte, évaluation et gestion des données existantes. Établissement d un diagramme de simulation comportant le degré de détail nécessaire mais suffisant pour l analyse envisagée. Analyse de redondance et élaboration d un protocole de mesures et d échantillonnage pour obtenir les données manquantes. Réconciliation des données pour produire un ensemble congruent de valeurs représentant un état moyen du procédé. Calibration et validation de la simulation en régime permanent. Incorporation et validation de la dynamique. On a développé un logiciel pour le classement, la mise à jour, la présentation et le transfert de données aux simulations (SACTI: Système d acquisition, classification et transfert de l information). SACTI est maintenant utilisé pour gérer et documenter les simulations des usines partenaires. Élaboration de protocoles d échantillonnage et réconciliation de données doivent être effectuées en lien et de façon System closure is a retrofit activity carried out in existing mills. Case studies in mills have led us to expand the work on mill sampling and data reconciliation to include the entire issue of efficient implementation of simulations that are reliable and representative of the dynamics of paper mills. A systematic approach has been developed that provides: Collection, evaluation and organization of available data. Establishment of a simulation diagram containing the necessary but sufficient amount of detail for the anticipated analysis. Analysis of redundancy and elaboration of a measuring and sampling protocol to obtain the missing data. Data reconciliation to produce a coherent set of data representing a time-averaged state of the process. Calibration and validation of the simulation in steady state. Incorporation and validation of the dynamics. Software was developed for the classification, updating, presentation and transfer of data to the simulations. (SACTI: System of Acquisition, Classification, and Transfer of Information). SACTI is now used to manage and document simulations in partner mills. The elaboration of sampling protocols and data reconciliation must be planned as interdependant operations and carried out in an iterative manner. Our work has led us to the formulation of a totally different approach from the conventional one generally used in the industry and which we have used in our previous studies. This approach consisted of taking only a small 38

39 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 39 itérative. Les travaux effectués ont mené à la formulation d une approche totalement différente de l approche conventionnelle généralement pratiquée dans l industrie et que nous avons utilisée dans nos travaux antérieurs. Cette approche basée sur l intuition consiste à prélever un petit nombre d échantillons (pour réduire les coûts) dont on détermine ensuite la composition de façon très détaillée (matières organiques, ions ) ceci dans le but d effectuer des bilans partiels ou locaux et de déterminer par recoupement les paramètres non mesurés (notamment les débits). En fait, la procédure est extrêmement lourde et notre expérience a montré que la plupart des données expérimentales demeurent inexploitées. Nos travaux sur la réconciliation nous ont amenés à procéder de façon très différente. Dans un premier temps, et sur la base d une analyse de redondance (globale et locale) on procède à un échantillonnage très large, en des points présélectionnés mais comportant peu de mesures (débits, consistance, température). Sur la base de ces mesures et après réconciliation, on calibre et valide la simulation pour l eau, les fibres et l enthalpie. Une analyse de sensibilité permet ensuite de déterminer les mesures additionnelles nécessaires et suffisantes (en nombre très restreint) pour l extension de la simulation aux autres constituants nécessaires à l analyse (fraction de fines, contaminants ). L élargissement de la simulation se fait par étapes (fines puis contaminants par groupes) pour bénéficier à chaque fois de l information précédemment acquise. Le protocole d échantillonnage est élaboré en fonction des contraintes physiques du procédé (e.g. conduites inaccessibles) et tient compte de la dynamique du système (temps de résidence des équipements). Enfin les échantillons répétés (en certains points déterminés par analyse de sensibilité) sont très préférables aux échantillons composites (réputés atténuant les fluctuations du procédé) car ils produisent plus d information. La littérature est riche en références sur les techniques mathématiques de réconciliation [9-18], par contre, les aspects pratiques de l obtention de données en usine sont peu traités et nos travaux font certainement figure de pionniers tout au moins en ce qui concerne l industrie papetière. On a utilisé pour l exécution des calculs le logiciel VALI puis on est passé au logiciel MASSBAL, plus pratique dans le contexte canadien. Les éléments de cette méthodologie ont été expérimentés dans deux des usines partenaires (Donohue et Maclaren) [19]. On a ensuite appliqué la méthode, dans son intégrité, à l usine Kruger. La méthode est encore difficile d application, les principaux problèmes rencontrés étant les suivants : Nombre de points d échantillonnage nécessaires très élevé. Fraction importante des échantillonnages non réalisables à cause de contraintes physiques (accès, absence de vanne d échantillonnage). Résultats erratiques des mesures de débit. Ces obstacles doivent être résolus pour que la méthode puisse être utilisée dans un environnement industriel. Le but ultime du travail est la réconciliation dynamique en ligne. number of samples to reduce costs, and then determining their detailed compositions (organic material, ions...) in order to carry out partial or local balances and to determine by crosschecking the non-measured parameters, in particular the flow rates. In fact, this procedure is extremely cumbersome and our experience has shown that most experimental data remain unexploited. Our work on reconciliation has led us to proceed very differently. First of all, on the basis of redundancy analysis (global and local) a very large sampling is taken from pre-selected points but with few measurements (flow rates, consistency, temperature). On the basis of these measurements and after reconciliation, the simulation is calibrated and validated for water, fibres, and enthalpy. A sensitivity analysis then determines the additional measurements that are necessary but sufficient (a limited number) in order to extend the simulation to other constituents necessary for the analysis, such as fraction of fines, contaminants. The extension of the simulation is done in stages (fines, then contaminants by group) in order to benefit each time from the already acquired information. The sampling protocol is developed taking into account the physical constraints of the facility (e.g. inaccessible pipes) and takes into account the system dynamics (residence times). Finally, repeated sampling (at certain key points determined by sensitivity analysis) is highly preferable to composite sampling (known to dampen the effects of fluctuations in the process) because it produces more information. There are many references in the literature to mathematical reconciliation techniques [9-18], whereas the practical aspects of collecting data in plants has not received much attention. The work that we are doing in this area is breaking new ground at least in regard to the pulp and paper industry. Computations were first done with VALI software, but then the work was switched to MASSBAL, which is more practical in the Canadian context. Elements of this methodology were tested in two of the partner mills, Donohue and Maclaren [19]. After this exploratory experience, the entire method was applied at the Kruger mill. The method is still difficult to put into practice. The following problems were encountered: A very large number of sampling points was necessary. A large part of the sampling could not be done due to physical constraints (access, absence of sampling valves). Erratic results of flow rate measurements were observed. These obstacles will have to be resolved before the method can be used in an industrial context. The ultimate goal of the work is on-line dynamic reconciliation.

40 L analyse des réseaux d échanges de chaleur (REC) par la méthode de pincement est une technologie mature dont l intérêt a été démontré par de nombreuses applications à une gamme de procédés très variés [20, 21]. Capitalisant sur l analogie entre échanges de chaleur et échanges de matière, on a exploré la possibilité d appliquer les mêmes principes aux échanges de matière dans les réseaux d eau blanche. Cette généralisation posait des problèmes majeurs. D abord, le concept de courant donneur (les courants à refroidir des REC) et de courant accepteur (les courants à réchauffer) n a plus de signification car à chaque étape du procédé papetier les courants d eau perdent leur intégrité. Par ailleurs, une seule entité, l enthalpie est échangée dans les réseaux thermiques alors que dans les réseaux d eau blanche, on se doit de considérer au moins deux grandeurs et cela avec des objectifs opposés, les fines de fibres qu on cherche à garder dans le système et les contaminants qu on veut en extraire. B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 3. ANALYSE DES RÉSEAUX D EAUX/WATER NETWORKS ANALYSIS Analysis of heat exchange networks (HEN) with the pinch method is a mature technology whose usefulness has been demonstrated in many applications in a wide variety of processes [20, 21]. Capitalizing on the analogy between heat and thermal exchanges, the application of the same principles to mass exchanges in whitewater networks has been explored. However, this generalization presented some serious problems. First of all, the concept of donor streams (streams to be cooled in an HEN), and acceptor streams (streams to be heated in an HEN), no longer has any physical significance since at each stage of the papermaking process the water streams lose their integrity. Also, only one quantity, enthalpy, is exchanged in the thermal networks. In the whitewater networks at least two entities must be considered, and with opposite objectives: the fibre fines which are to be kept in the process, and the contaminants which are to be extracted. Ces problèmes ont été résolus, le premier en introduisant les concepts de source et demande qui sont liés aux opérations et non plus aux courants [22] et en utilisant la programmation linéaire pour traiter le cas de composants multiples sous contraintes opposées. Un programme basé sur la méthode du Simplex a été écrit sous EXCEL 97 avec programmation en Visual Basic. Il permet de traiter plusieurs options (minimisation de la consommation d eau fraîche, minimisation des pertes en fibres, minimisation de concentrations de contaminant) individuellement ou en combinaison grâce à une grande flexibilité dans la formulation de la fonction objectif. Il permet aussi d explorer plusieurs directions dans la recherche de configuration du réseau selon la configuration initiale choisie : réseau totalement ouvert (toutes les demandes sont satisfaites par de l eau fraîche et toutes les sources sont dirigées vers le système d effluent), réseau actuel de l usine (avec maintien forcé de certains agencements en place) ou configurations mixtes comportant des aspects de ces deux cas de base. Certaines possibilités sont illustrées pour un procédé très simple à la figure B1.5. Dans la configuration initiale le procédé est totalement ouvert sauf que la demande D1 est satisfaite par une partie de la source S2 (figure B1.5A). Cette contrainte n est pas imposée dans les configurations subséquentes. Dans une première optimisation, on a minimisé la consommation d eau fraîche sans imposer d autres contraintes (figure B1.5B); dans une seconde optimisation on a maximisé le recyclage des fibres tout en gardant la consommation minimale d eau fraîche (figure B1.5C). Les deux solutions comportent des différences notables. L analyse a été effectuée sur le réseau complet d eaux blanches de l usine Donohue. Bien que ce réseau soit déjà bien géré, on a pu identifier des modifications qui permettraient de réduire encore la consommation d eau fraîche d environ 60 % de la consommation actuelle. On a maintenant franchi l étape dite de preuve de concept et confirmé que, en vertu de l analogie matière-chaleur, cette méthode d analyse permet de déterminer, avant le design du réseau, la consommation minimale d eau fraîche et la production minimale d eau usée pour une configuration donnée du réseau. De surcroît, et fait spécifique aux réseaux d eaux blanches, la méthode permet de déterminer le point optimal de purge ou d extraction d un Solutions to these problems have been found. The first was solved by introducing the concepts of source and demand which are defined in relation to operations, and no longer to streams [22]. The second was solved by using linear programming to deal with multiple constituents with opposing constraints. A program based on the Simplex method was written with EXCEL 97 using Visual Basic. The program can handle several options individually or in combination, such as the minimization of fresh water consumption, of fibres loss, and of contaminant concentrations. This can be done because of the great degree of flexibility in the formulation of the objective function. The program can also explore a broad spectrum of network configurations depending on the initial configuration chosen: totally open network (all demands satisfied by fresh water and all sources directed toward the effluent system), current mill network (with some of the existing features of the network maintained) or intermediate configurations combining aspects of both of these base cases. Figure B1.5 illustrates several options for a simple example. In the initial configuration the process is totally open except that demand D1 is satisfied by part of source S2 (Figure B1.5A). This constraint is not imposed on subsequent configurations. In a first optimization, the consumption of fresh water was minimized without imposing other constraints (Figure B1.5B). In a second optimization, fibre recycling was maximized while maintaining the minimal consumption of fresh water (Figure B1.5C). These two solutions have some important differences. The analysis was carried out on the entire whitewater network at the Donohue mill. Although the network was well designed, it was possible to identify modifications that would further reduce the consumption of fresh water by about 60% of the present consumption. It can be considered that proof of concept stage is now accomplished, and that using the analogy between mass and heat transfers, this method can be used to determine (before detailed design of the network), the minimal consumption of fresh water and the minimal production of used water for a given configuration. In addition, and specifically for the whitewater networks, the method determines the optimal point for purge or extraction of a specific contaminant within the 40

41 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS Figure B1.5 : Application de la programmation linéaire à un réseau d eau. A: cas de base; B: consommation d eau fraîche minimale; C: recyclage maximal des fibres (1200) Eau fraîche (800) Eau fraîche (500) Pâte D1 D2 D3 Pâte S1 S2 S3 S4 À l égout (500) À l égout (800) À l égout (400) Figure B1.5A À l égout (300) (933) (347) Eau fraîche (122) (266) (720) (80) (31) Pâte D1 D2 D3 Pâte S1 S2 S3 S4 À l égout (500) À l égout (133) À l égout (189) Figure B1.5B (1100) (347) Eau fraîche (122) (100) (400) (400) (31) 41 Pâte D1 D2 D3 Pâte S1 S2 S3 S4 À l égout (553) Figure B1.5C À l égout (269) contaminant spécifique dans le réseau lui-même ainsi que la quantité nécessaire et suffisante de contaminant à extraire pour minimiser consommation d eau fraîche et production d eau usée. Cette observation a permis d introduire le concept d extraction distribuée (c est-à-dire dans le réseau par opposition au traitement en bout de ligne), spécifique (à un contaminant particulier) et partielle (quantité minimale à extraire). Ce concept présente des avantages certains par rapport au traitement global, en bout de ligne, qui est l approche prévalante actuellement [23] notamment en ce qui concerne l investissement et les coûts opératoires. Certains obstacles restent à surmonter : formulation des contraintes sur les demandes prenant en compte le fonctionnement et la réalité physique des équipements et opérations, problème des solutions multiples (garantie que toutes les solutions sont décelées et processus de choix de solutions praticables) et définition de la configuration initiale du réseau (c est-à-dire, configuration de l usine actuelle avec certaines demandes déjà satisfaites vs configuration avec réouverture partielle ou totale des demandes). Certains de ses sujets relèvent de la programmation, d autres de la réduction à la pratique. network itself. It also determines the necessary and sufficient quantity of contaminant to extract to minimize consumption of fresh water and production of used water. This observation is the basis for the concept of distributed specific and partial extraction (i.e., integrated in the network rather than end of pipe treatment, applied to a particular contaminant, only the minimum required quantity is extracted). This concept is quite advantageous in comparison to end-of-pipe global treatment, which is the current prevalent approach [23], particularly when it comes its investment and operating costs. There are still some obstacles to overcome. One of these is the formulation of constraints on demands that takes into account the physical reality of equipment and operations. There is also the problem of the identification of multiple solutions, and the selection of the practical ones. Another problem is the definition of the initial network configuration, i.e., configuration of the actual mill with some demands already met, vs. configuration with partial or total reopening of demands. Some of these problems can probably be resolved by mathematical programming. Others pertain to the reduction to practice of the method.

42 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS Gestion intégrée des inventaires d eaux blanches Le réseau d eau d une papetière incorpore un certain nombre de réservoirs pour le stockage des eaux blanches de différentes qualités produites par la machine à papier et les équipements de séparation. Ces eaux sont réutilisées dans l usine en réponse aux différentes demandes en eau du procédé afin de réduire l ajout d eau fraîche et le débit de l effluent envoyé au traitement. Habituellement, les boucles de contrôle de niveau des réservoirs sont locales, c est-à-dire qu elles n évaluent pas les conséquences de leurs actions de contrôle sur les autres parties du procédé. Les limites de ce système sont évidentes lorsque de larges perturbations surviennent, telles qu une casse de la feuille dans la machine à papier. La figure B1.6 présente la réponse du système géré par des régulateurs locaux à la suite d une casse de la feuille dans la machine à papier. Quand une casse se produit, une partie du contenu du cuvier d eau blanche riche est utilisée pour remettre en pâte la feuille brisée. Le système géré par les régulateurs locaux ne peut éviter la baisse du niveau dans le cuvier central d eau blanche et l appoint d eau fraîche qui en résulte. À partir du moment où la production de papier reprend dans la machine, l appoint d eau fraîche n est plus nécessaire. Quand on commence à réutiliser la pâte provenant des cassés dans la machine à papier, les besoins du procédé en eau blanche diminuent et le niveau du cuvier central d eau blanche riche s élève. Après quelques temps, ce cuvier déborde vers le traitement des effluents. L ajout d eau fraîche aux réservoirs d eaux blanches et le débordement consécutif de ceux-ci sont des inconvénients courants dans les usines et qui sont souvent liés à la casse de la feuille. Un algorithme de gestion intégrée des inventaires d eaux blanches qui permet de résoudre ce type de problème a été développé [24]. Cet algorithme est basé sur le principe de la commande prédictive : il s agit d appliquer les commandes qui d une part minimisent une fonction qui exprime mathématiquement les objectifs et qui d autre part satisfont les contraintes du procédé. Dans le cas de la gestion intégrée, l objectif est de minimiser la consommation d eau fraîche, le débit envoyé au traitement et les variations de niveau des réservoirs. La figure B1.7 présente la réponse du système contrôlé par un 4. GESTION ET COMMANDE DES OPÉRATIONS/ OPÉRATIONS MANAGEMENT AND CONTROL Integrated management of whitewater inventories The water network of a paper mill includes tanks for stocking various qualities of whitewater produced by the paper machine and separation equipment. These waters are reused in the process for various water requirements to reduce the demand for fresh water, and also reduce the effluents to the treatment system. The control loops for tank levels are usually local, in the sense that they do not take into account the effects of their actions on other parts of the process. The limitations of this type of control become obvious when there are serious perturbations, such as web breaks in the paper machine. Figure B1.6 shows the reaction of a network managed by local controllers following a web break in the paper machine. When a break occurs, part of the content of the rich whitewater tank is used to repulp the broken web. A network managed by local controllers cannot prevent the lowering of the level in the main whitewater tank and the resulting demand for fresh water. As soon as paper production resumes, the addition of fresh water becomes unnecessary. When the repulped broke is returned to the machine, the whitewater requirements in the process decrease and the level of the main rich whitewater tank rises. Soon after, the tank overflows and the excess whitewater is sent to the effluent treatment system. The addition of fresh water in the whitewater tanks and the subsequent overflow are typical mill problems and are often related to web breaks. An algorithm for the integrated management of whitewater inventories was developed to solve this type of problem [24]. It is based on the principles of predictive control, where controls are applied that minimize a function that mathematically expresses objectives while also minimizing consumption of Figure B1.6 : Réponse du système géré par des régulateurs locaux Perturbation Débit (L/min) Niveau (%) CASSE Appoint d eau fraîche Cuvier de surplus Cuvier central d eau blanche riche ACTIONS DE CONTRÔLE AUGMENTATION DU RATIO DES CASSÉS Débordement vers traitement Temps (min.) fresh water, flow rate sent to treatment, and variations in tank levels. Figure B1.7 shows the response of a network controlled by an integrated management algorithm following a web break, and a change in the broke ratio. The algorithm prevents the addition of fresh water and the overflow of whitewater towards the treatment. The simulations show that global management of whitewater inventories results in a reduction and stabilization of the flow rate of effluents as well as a 42

43 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 43 algorithme de gestion intégrée à la suite d une casse de la feuille et d un changement de ratio des cassés. L algorithme permet d éviter l appoint d eau fraîche et le déversement d eau blanche vers le traitement. De façon générale, les simulations montrent que la gestion globale des inventaires d eaux blanches permet d obtenir une réduction et une stabilisation du débit des effluents ainsi qu une diminution des amplitudes des variations des actions de contrôle. Ce type d algorithme évite les déséquilibres locaux en eau blanche en additionnant les capacités des réservoirs et a dès lors pour effet de retarder au maximum le besoin d eau fraîche ou le rejet d eau blanche à l égout. Gestion du ratio des cassés La perturbation majeure dans le procédé de fabrication de papier est la casse de la feuille de papier en formation dans la machine. Lorsqu une casse se produit, le papier est collecté dans des fosses situées sous la machine, dilué, remis en pâte et stocké dans le réservoir des cassés. La pâte est ensuite retournée dans la machine à papier en augmentant le ratio des cassés à l entrée du cuvier de la machine (figure B1.8). Le changement de ratio des cassés affecte l opération de la machine car les propriétés des cassés et de la pâte fraîche sont différentes. La stratégie actuelle de changement de ratio est manuelle et conduit à de larges perturbations qui pourraient être évitées. Un algorithme basé sur le principe de la commande prédictive (CP) a été développé [25]. Cet algorithme est exprimé sous la forme d un problème d optimisation sous contraintes. La fonction objectif contient des termes d augmentation de niveau dans le réservoir des cassés, de variation de ratio des cassés et de variation des propriétés intensives de la pâte dans le cuvier de la machine, telles que la consistance, la distribution de taille, la concentration en solides dissous et la température. Les contraintes du procédé sont les niveaux de pâte minimum et maximum dans le réservoir des cassés, la variation maximale du ratio des cassés et la limite à l intérieur de laquelle le niveau dans le réservoir des cassés doit revenir à sa position d avant la casse. La figure B1.9 présente les résultats de simulation basée sur l usine Kruger à Bromptonville à la suite d une casse de 65 minutes. La gestion basée sur la commande prédictive permet Figure B1.7 : Réponse du système géré globalement Perturbation Débit (L/min) Niveau (%) CASSE Figure B1.8 : Retour de la pâte des cassés dans la machine à papier Pâte des cassés Réservoir des cassés Signal de contrôle U T *R/100 U T *(1-R/100) Pâte fraîche Cuvier de la machine 0 Cuvier central d eau blanche riche ACTIONS DE CONTRÔLE reduction in the magnitude and variations of control actions. This type of algorithm prevents local imbalances in whitewater by using the combined capacities of tanks. It also delays considerably both the need for fresh water and the discharge of whitewater into the sewer. Management of the broke ratio Cuvier de surplus AUGMENTATION DU RATIO DES CASSÉS Temps (min.) The main perturbation in the papermaking process is the break in the paper sheet while it is being formed in the machine. When a break occurs, the paper is collected in pits under the machine, diluted, repulped, and stocked in the broke tank. The pulp is subsequently returned to the paper machine, by increasing the broke ratio in the feed to the machine reservoir (Figure B1.8). The change in broke ratio affects the operation of the machine because broke properties are different from fresh pulp. In most current operations the ratio is manually adjusted. This leads to serious perturbations which could be avoided. An algorithm based on predictive control has been developed [25]. This algorithm is expressed as a problem of optimization under constraints. The objective function contains terms accounting for variations of the level in the broke tank, variations of broke ratio RC LC U T Ratio des cassés Vanne de grammage Vers la machine à papier and variations of the intensive properties of the pulp in the machine tank, such as consistency, fibre size distribution, concentration of dissolved solids and temperature. The constraints on the process are the minimum and maximum pulp level in the broke tank, the maximum variation of the broke ratio, and the time period within which the level of the broke tank must return to its original position. Figure B1.9 shows the results of a simulation based on the Kruger

44 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS de réduire les variations des propriétés intensives de la pâte dans le cuvier de la machine de façon importante. Selon la durée de la casse, l algorithme proposé permet de réduire l amplitude des variations des propriétés de 35 à 85 % (figure B1.10) et la vitesse de variation des propriétés d environ 90 %. Stabilisation de la partie humide Plusieurs hypothèses stratégiques, fondées sur une recherche bibliographique, ont été proposées relativement à la stabilisation de la partie humide dans la fabrication du papier. La rétention de première passe et la formation sont les plus Casse Ratio des cassés Niveau dans le (%) réservoir des cassés (%) Figure B1.9 : Effets d une casse de 65 minutes (Stratégie manuelle vs Gestion CP) Variation des propriétés de la pâte (%) Stratégie manuelle Stratégie manuelle importants paramètres à surveiller. Les principales perturbations touchant la rétention et la formation devraient être contrôlées également : elles comprennent les variations de la concentration des charges, des fines, des fibres et des matériaux colloïdaux anioniques. Les stratégies proposées se divisent en trois parties : la surveillance de la rétention de première passe et de la formation, le contrôle de la consistance de la caisse de tête et celui des déchets anioniques. Le contrôle de la rétention de première passe et de la formation peut stabiliser la partie humide, la qualité du papier et, de là, le processus de fabrication du papier. Il est possible de mesurer directement la formation à l aide d un capteur en ligne. La concentration totale et la concentration des charges dans la caisse de tête et dans la fosse sous toile peuvent être mesurées et, à partir de ce résultat, on peut calculer la rétention de première passe. La rétention de première passe et la formation peuvent être contrôlées en régulant l alimentation en agents de rétention. On tient compte également du système microparticulaire polymère-bentonite. La rétention de première passe et la formation sont fortement liées à la floculation. La mesure de la floculation permet de contrôler directement le processus de floculation. De plus, la surface spécifique de la pâte alimentée peut être mesurée afin d estimer le dosage optimal de polymère. La valeur estimée peut être incorporée à la boucle de régulation de la rétention de première passe et de la formation pour permettre un contrôle en aval et en amont. Le contrôle des concentrations de la caisse de tête et des charges peut réduire les fluctuations qui pourraient influer sur la rétention de première passe et la formation ainsi oui non Stratégie manuelle Gestion CP Gestion CP mill in Bromptonville after a 65 minute break. Predictive control management significantly reduces the variations of intensive properties of the pulp in the machine tank. Depending on the duration of the break, the proposed algorithm can reduce the range of property variations from 35 to 85% (Figure B1.10) and the rate of variation of properties by about 90%. Gestion CP Stabilization of the wet end Several hypothetical strategies, based on a literature search, have been suggested to stabilize wet-end operations in papermaking First-pass retention Temps (min.) and formation are chosen as the main parameters to be controlled. The main disturbances affecting retention and formation should be controlled altogether. These include variations in the concentration of fillers, fines, fibres and anionic colloidal materials. The proposed strategies consist of three parts: control of first-pass retention and formation, control of headbox consistency, and control of anionic trash. Figure B1.10 : Comparaison des variations des propriétés de la pâte en fonction de la durée de la casse Amplitude des variations des propriétés de la pâte (%) Stratégie manuelle Gestion CP Durée de casse (min) Control of first-pass retention and formation can stabilize the wet-end process, the quality of paper and hence the papermaking process. Direct measurement of formation by an online sensor is available. Total and filler consistencies in the headbox and the wire pit can be measured: first-pass retention can be calculated from them. First-pass retention and formation can be controlled by regulating the feeds of retention 44

45 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 45 que sur le poids de base et la teneur en cendres du papier. Ces deux derniers éléments ainsi que la consistance et la concentration des charges de la pâte épaisse et de l eau blanche peuvent être mesurés. Par la suite, le débit de charge fraîche et de pâte fraîche pourra être régulé. Les matériaux anioniques dans l alimentation réduisent l efficacité des agents de rétention. On a proposé de contrôler les matériaux anioniques à l aide de la bentonite, qui agira comme un épurateur étant donné sa surface spécifique élevée. Un essai préliminaire a été effectué sur la machine à papier pilote du cégep de Trois-Rivières. Au cours de cet essai, le dosage du polyacrylamide a été modifié par changement progressif, en gardant constante la teneur en bentonite. La teneur en cendres et les concentrations de la caisse de tête et de l eau blanche ont été mesurées. Des fonctions de transfert relatives au dosage du polyacrylamide et de la teneur en cendres ont été déterminées. La relation entre le dosage du polyacrylamide et la teneur en cendres présente une non-linéarité statique. Les constantes de temps des fonctions de transfert n ont pas été affectées par la variation du dosage du polyacrylamide. Les gains associés au processus dépendent de la chimie de la partie humide du processus alors que les constantes de temps estimées découlent de la configuration des conduites et des réservoirs. On a mis au point un modèle prévoyant les dynamiques de la concentration des fines et des charges dans la fosse sous toile et dans la caisse de tête, ainsi que la teneur en cendres de la feuille. Pour simplifier ce modèle, seule la circulation courte de l eau blanche a été prise en considération. Le modèle consiste à calculer les bilans massiques des fines et des charges pour la fosse sous toile. De même, un modèle empirique, qui prédit la rétention en fonction du dosage du polyacrylamide, a été développé à partir des données obtenues au cours de l essai préliminaire. Les équations ont été résolues à l aide du logiciel MATLAB pour calculer les valeurs typiques de l essai préliminaire. On a simulé l effet du changement progressif du dosage de polyacrylamide sur la teneur en cendres. Les résultats de la simulation ont été comparés avec les résultats obtenus au cours de l essai préliminaire sur la machine à papier pilote. On a découvert que la rétention de première passe ne dépend pas seulement du dosage du polymère, mais aussi d autres variables telles que la concentration des fibres, des fines et de la charge, le dosage des microparticules et le profil de cisaillement. Les travaux futurs tenteront de prouver que la rétention de première passe dépend de la concentration des fibres, des fines et de la charge ainsi que du dosage des agents de rétention et du cisaillement. Gestion stochastique des réseaux d eaux blanches L objectif principal de ce travail était de développer une politique de recirculation des eaux blanches et des cassés à partir d'une modélisation statistique des casses. La conception d un modèle mathématique de base pour la formulation du problème de recirculation des eaux blanches et des cassés dans une usine de papier, et le réglage de la loi de commande fondé sur la théorie des premiers temps de passage ont été formulés. Le cas où le processus de casses dépend du taux de variation du débit de cassés a aussi été analysé. aids; the microparticulate system of polymer and bentonite is considered. First-pass retention and formation are strongly related to flocculation. Measurement of flocculation makes possible the direct control of the flocculation process. Furthermore, the specific surface area of furnish can be measured to estimate the optimum dosage of polymer. The estimated value can be added to the first-pass retention and formation control loop to form feedforward and feedback control. Control of headbox total and filler consistencies can reduce fluctuations that could influence first-pass retention and formation, and basis weight and ash content of paper. Basis weight and ash content of paper, and the total and filler consistencies of thick stock and whitewater can be measured, and the flow rate of fresh filler and fresh pulp will be regulated. Anionic materials in stock decrease the efficiency of retention aids. Controlling anionic materials by bentonite has been suggested, and bentonite works as a scavenger due to its high specific surface area. A preliminary test was performed using a pilot-plant paper machine at the CEGEP in Trois-Rivières. In this trial, the dosage of polyacrylamide (PAM) was step-changed, keeping the feed of bentonite constant. The dynamics of ash content, and headbox and whitewater consistencies were measured, and transfer functions relating the dosage of PAM and ash content were found. The relationship between the dosage of PAM and ash content presents a static nonlinearity. Time constants of transfer functions were not affected by varying the dosage of PAM. The process gain is a function of the wet-end chemistry of the process while the estimated time constants depend on the piping and tanks configuration. A model has been developed that predicts the dynamics of fines and filler concentrations in the wire pit and the headbox, and the dynamics of the ash content of the sheet. To simplify the model only whitewater short circulation was considered: the model consists of mass balances of fines and fillers for the wire pit. Also, an empirical model, which predicts retention as a function of the dosage of PAM, has been developed from the data obtained from the preliminary test. The model equations were solved using MATLAB software for typical values in the preliminary test. The effects of a step change of the dosage of PAM on the dynamics of ash content were simulated. The simulated results were compared with the results obtained from a preliminary test on a pilot-plant paper machine. It was found that first-pass retention is not only a function of the dosage of polymer, but also a function of other variables such as the consistency of fibres, fines and fillers, the dosage of microparticles and shear profiles. Future work will attempt to model first-pass retention as a function of the consistency of fibres, fines and fillers, the dosage of retention aids, and shear profiles. Stochastic management of whitewater networks The main objective of this work was to develop whitewater and broke recirculation policies based on a statistical model of paper breaks. The basic mathematical setup for the formulation of whitewater and broke recirculation policies was based on the jump linear quadratic regulation theory. The tuning of the control law was then developed using first passage-time

46 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS À partir d une analyse statistique des données de casses fournies par l usine Kruger, nous avons montré que le processus de casses peut être représenté de façon adéquate par une chaîne de Markov à trois états : état opérationnel, état de casse de type 1 (partie humide) et état de casse de type 2 (partie sèche). Nous avons aussi établi la variation du taux de casses en fonction de la vitesse d opération de la machine et le taux de recirculation de cassés. L une des conséquences immédiates de cette étude, était la possibilité de formuler une approche systématique en vue du choix de la vitesse d opération de la machine à papier. Nous avons appliqué la théorie des systèmes linéaires à sauts markoviens au problème de la gestion des réservoirs d eaux blanches et de cassés pour un procédé type. Nous avons, de fait, utilisé la théorie du régulateur linéaire quadratique à sauts en vue de minimiser la variabilité des taux de recirculation tout en maintenant le temps moyen entre deux incidents (débordement ou mise à sec de réservoirs) à une borne inférieure acceptable. Une approche heuristique fondée sur des simulations successives a été proposée pour le choix des paramètres de la mesure de performance du régulateur quadratique en vue de maintenir l intervalle moyen entre deux incidents successifs suffisamment long. Enfin, une méthodologie fondée sur la théorie des premiers temps de passages des processus stochastiques a été proposée pour le choix des paramètres de la mesure de performance en vue de réaliser des compromis nécessaires entre variabilité des débits recirculés et temps moyens entre deux incidents. L élément central de cette approche est une technique d approximation pour évaluer le temps moyen entre incidents. Finalement, une stratégie de commande pouvant tenir compte de la relation entre taux de casses et variabilité des débits recirculés a aussi été développée. theory. The extension to the case of control sensitive paper break rates was also studied. A statistical model of paper machine breaks based on data provided by the Kruger mill was developed. We started from the hypothesis that the break process is a Markov chain with three states : the first state is the operational one, while the two others are associated with the types of breaks that can take place in the mill (wet breaks and dry breaks). The Markovian hypothesis was empirically validated. We also established how paper break rates were correlated with machine speed and broke recirculation ratio. Subsequently, we showed how the resulting Markov chain model of paper breaks could be used to formulate a machine operating speed parameter optimization problem. Upon recognizing that paper breaks could be modelled as a Markov chain type of process which, when interacting with the continuous mill dynamics, yielded a jump Markov model, jump linear theory was proposed as a means of constructing whitewater and broke recirculation strategies which minimize process variability. Since the process variability comes at the expense of relatively large swings in whitewater and broke tanks level, the linear control law produced damaging events of tank overflow or emptiness. A heuristic simulation-based approach was proposed to choose the performance measure design parameters to keep the mean time between incidents of broke and whitewater tanks either overflowing, or reaching dangerously low levels sufficiently long. Finally, a methodology mainly founded on the first passage-time theory of stochastic processes, was proposed to choose the performance measure design parameters to limit process variability while accounting for the possibility of undesirable tank overflows or tank emptiness. The heart of the approach is an approximation technique for evaluating mean first passagetimes of the controlled tanks levels. The introduction of control sensitive break rates and the analysis of the ensuing control problem were analyzed to account for the experimentally observed increase in breaks concomitant with flow rate variability MODÉLISATION THERMODYNAMIQUE DES LIQUEURS KRAFT/ THERMODYNAMIC MODELLING OF KRAFT LIQUORS La description quantitative des propriétés physiques et chimiques des liqueurs est importante pour optimiser les procédés chimiques de mise en pâte. Un modèle applicable aux liqueurs kraft a été mis au point par Tsingakis [26]; il est basé sur le modèle thermodynamique de Chen [27]. Toutefois, de nombreuses propriétés ont seulement été estimées ou même négligées, étant donné qu il n existait pas de documentation à leur sujet. La lignine est l une des composantes les plus importantes des liqueurs kraft, et ses propriétés sont encore inconnues. L étude de la lignine est difficile à cause du manque de techniques de séparation. La structure exacte de la lignine présente dans les liqueurs kraft n est pas encore complètement élucidée. Les objectifs de cette étude consistent à déterminer les coefficients d activité et les paramètres d interaction de la Quantitative description of the physical and chemical properties of liquors is important for the optimization of chemical pulping processes. A model for kraft liquors has been developed by Tsingakis [26] based on Chen s thermodynamic model [27]. However, many properties were estimated or neglected since they were not available in the literature. One of the most important components in kraft liquors for which there are unknown properties is lignin. The study of lignin is hindered by the lack of separation techniques. The exact structure of lignin in kraft liquors is not yet completely characterized. The objectives of this work are to determine the activity coefficients and interaction parameters of lignin in water and lignin in a NaCl solution. There are different methods to determine the activity coefficient. The method used in this work involves two steps. The first step consists of measuring the electromotive

47 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 47 lignine dans l eau et dans une solution de NaCl. Il existe différentes méthodes pour trouver le coefficient d activité. La méthode utilisée dans cette étude comprend deux étapes. La première revient à mesurer la force électromotrice d un ion dans une solution d électrolyte et de lignine grâce à une électrode spécifique ionique (ESI), d une part, et à une électrode de référence à double jonction (EDJ), d autre part. La deuxième étape consiste à utiliser la méthode isopiezométrique pour obtenir le coefficient d activité de la lignine dans l eau, 0 L. Les paramètres d interaction peuvent alors être calculés à l aide du modèle NRTL (Non-Random, Two-Liquid). Le coefficient d activité d un électrolyte peut être mesuré dans une solution aqueuse grâce à une électrode spécifique. Cette technique utilise une électrode anionique et une électrode cationique, par opposition à une électrode à double jonction. La différence de potentiel entre une électrode spécifique et une électrode à double jonction est liée au coefficient d activité ionique moyen de l électrode correspondante grâce à une forme modifiée de l équation de Nernst : E (1) = E 0 + S ln(m s (1) ± )=E + _ E- (1) Dans cette équation, ± (1) représente le coefficient d activité anionique moyen de l électrolyte, m s correspond à la molalité de l électrolyte, S est une pente caractéristique qui tient compte de la réponse particulière de la paire d électrodes, et E (1) est la différence de potentiel présente dans la cellule électrochimique de type 1. Cellule de type 1 ESI cationique électrolyte (m s ) EDJ ESI anionique électrolyte (m s ) EDJ Cellule de type 2 ESI cationique électrolyte (m s ) + lignin (m l ) EDJ ESI anionique électrolyte (m s ) + lignin (m l ) EDJ Les valeurs de S et de E 0 peuvent être obtenues à partir d un ajustement linéaire des valeurs de E par rapport à ln(m s ± (1) ). Les valeurs de ± (1) à chaque molalité peuvent être trouvées dans la littérature scientifique. Lorsque la lignine à molalité m l est ajoutée au système, les potentialités des cellules électrochimiques de type 1 changent à cause des interactions entre les molécules de lignine et les ions de la solution. Si les mêmes électrodes spécifiques et à double jonction sont utilisées pour mesurer le potentiel, les valeurs de S et de E 0 sont les mêmes dans les cellules en présence de lignine (type 2) ou non type 1). Par conséquent : E (2) = E 0 + S ln(m s (2) ± ) (2) Dans cette équation, (2) ± est le coefficient d activité de l électrolyte dans la cellule électrochimique de type 2. Une courbe d étalonnage est tracée en mesurant le potentiel d une cellule de type 1 à différentes molalités (m s ) avec des coeffiforce of an ion in an electrolyte and lignin solution with an ion selective electrode (ISE) versus a double junction (DJ) reference electrode. The second step consists of using the isopiezometric method to get the activity coefficient of lignin in water, 0 L. The interaction parameters can then be calculated with the NRTL (Non-Random, Two-Liquid) model. The activity coefficient of an electrolyte can be measured in an aqueous solution by means of ISEs. This technique employs an anionic and a cationic ISE, each versus a DJ. The potential difference of an ISE with respect to a DJ is related to the mean ionic activity coefficient of the corresponding electrolyte by a modified form of Nernst's equation: E (1) = E 0 + S ln(m s (1) ± )=E + _ E- (1) In this equation, (1) ± is the mean ionic activity coefficient of the electrolyte, m s is the molality of the electrolyte, S is a general slope which takes into account the specific response of the pair of electrodes and, E (1) is the potential difference in the electrochemical cell of type 1. Type 1 Cell Cation ISE electrolyte (m s ) DJ Anion ISE electrolyte (m s ) DJ Type 2 Cell Cation ISE electrolyte (m s ) + lignin (m l ) DJ Anion ISE electrolyte (m s ) + lignin (m l ) DJ The values of S and E 0 can be obtained from a linear fitting of the values of E versus ln(m s ± (1) ). Values of ± (1) at each molality can be obtained from the literature. When the lignin of molality m l is added to the system, the potentials of the type 1 electrochemical cells will change, due to the interactions between the lignin molecules and the ions of the solution. If the same ISE's and DJ are used to measure the potential, the values of S and E 0 are the same in cells with the presence of the lignin (type 2) and without the lignin (type 1). Thus: E (2) = E 0 + S ln(m s (2) ± ) (2) In this equation ± (2) is the activity coefficient of the electrolyte in the electrochemical cell of type 2. A calibration curve is made by measuring the potential for a cell of type 1 at different molalities, m s, with known activity coefficients, ± (1). By fitting an equation to the calibration curve and getting the values of E 0 and S, ± (2) can be calculated from measurements of E (2) for cell type 2. Cross differentiation must be performed to compute the activity coefficient of lignin in the electrolyte, (2) L, from the measurements of the mean ionic activity coefficient of the electrolyte in the electrochemical cell with lignin present, ± (2). The cross differentiation is derived from Maxwell s relation and for an electrochemical cell with lignin and a salt it becomes:

48 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS cients d activité connus, (1) ±. En adaptant une équation à la courbe d étalonnage et en obtenant les valeurs de E 0 et de S, peut être calculé à partir des mesures de E (2) pour la cellule de type 2. Une différenciation croisée doit être effectuée pour comptabiliser le coefficient d activité de la lignine dans l électrolyte, (2) L, à partir des mesures du coefficient d activité anionique moyen de l électrolyte dans la cellule électrochimique, en présence de lignine, (2) ±. La différenciation croisée est déduite de la relation de Maxwell et, pour une cellule électrochimique contenant de la lignine et du sel, elle donne l équation suivante : ln( s $ % (2) ±/ ± (1) ) ln( m ms L (3) L $ % (2) L / 0 L) = m S ml Dans cette équation, s est le coefficient stoechiométrique du sel, L est le coefficient stoechiométrique de la lignine, et m L représente la molalité de la lignine. ln( s $ % (2) ±/ ± (1) ) ln( (3) m ms L L $ % (2) L / 0 L) = m S ml In this equation, s is the stoichiometric coefficient of the salt, L is the stoichiometric coefficient of lignin and m L is the molality of lignin. The measurements with ISE gave the mean ionic activity coefficient for an aqueous solution of NaCl and lignin, (2) ±, at different molalities. The activity coefficient (2) ± does not vary much either with m S or m L, but the pattern of variation is very consistent. (figure B1.11). The data were fitted as a polynomial function of ln( (2) ± ) : where; ±/ (1) (2) ± $ % = ± (1) S Bm 0.5 S ln Am Cm 0.25 S A = m L _ B = m L C = m L (4) Les mesures effectuées à l aide de l électrode spécifique ont donné le coefficient d activité ionique moyen pour une solution aqueuse de NaCl et de lignine, (2) ±, à des molalités différentes. Le coefficient d activité (2) ± ne varie pas beaucoup, que ce soit en fonction de m S ou m L, mais la tendance de la variation est très constante (figure B1.11). Les données ont été lissées par une fonction polynomiale de ln( (2) ± ): où (2) ± $ % = ± (1) S Bm 0,5 S A = - 96,74m L _ 1,4006 B = - 206,8m L + 2,1576 C = - 118,6m L + 0,0721 Un polynôme pour ( (2) différenciation croisée: ±/ (1) ±/ (1) ln Am 0, Cm 0,25 S (2) L $ % = 0 S 275,74m 1,5 S L (4) ± ) peut être déduit à l aide de la ln 110,56m 1,75 + _ 189,76m 1,25 S Lorsque le coefficient d activité de la lignine dans l eau, 0 L, est déterminé, les paramètres d interaction peuvent être calculés et incorporés au modèle de Tsingakis afin d améliorer les simulations. Cette tâche sera effectuée au cours de la prochaine phase du travail. Coefficient d activité Figure B1.11 : Effet du NaCl sur le coefficient d activité de la lignine pour différentes modalités (5) Molalité de la lignine (mol/kg) Molalité du NaCl (mol/kg) A polynomial for ln( (2) L / 0 L) can be derived by using the cross differentiation: (2) L $ % = 0 S m 1.5 S L ln m _ m 1.25 S (5) When the activity coefficient of lignin in water, 0 L has been determined, the interaction parameters can be calculated and incorporated into Tsingakis model to improve the simulations. This will be done in the next phase of the work. Références : 1. Dyer, D.A., H. Meyer, and R. W. Nelson, "Theory of the Stability of Strongly Charged Lyophilic Solutions and the Adhesion of Strongly Charged Particles in Solutions of Electrolytes", Acta physicochim (1941). 2. Adamczyk, Z. and T.G.M. van De Ven, "Deposition of Brownian Particles onto Cylindrical Collectors", Journal of Colloid and Interface Science, 84 (2), (1981). 3. van De Ven, T.G.M., "Theoretical Aspects of Drainage and Retention of Small Particles on the Fourdrinier", JPPS, 10 (3), J57- J63 (1984). 4. Norman, B., "Principles of Twin-Wire Forming", Paper Technology and Industry, 20 (5), (1979). 5. Kerekes, R.J. and J.D. McDonald, "A Decreasing Permeability Model of Wet Pressing: Theory", TAPPI J., 74 (12), (1991). 6. Kerekes, R.J. and J.D. McDonald, "A Decreasing Permeability Model of Wet Pressing: Applications", TAPPI J., 74 (12), (1991). 7. Alexander, S.D. and R.J. Dobbins, "The Buildup of Dissolved Electrolytes in a Closed Paper Mill System", TAPPI J., 60 (12), (1977). 8. Bonhivers, J.C., S. Bellon-Gagnon, M. Perrier, et J. Paris, «Simulation dynamique de l atelier des machines à papier de l usine Kruger à Bromptonville, Québec», Manuel de référence, École Polytechnique, Montréal (1998). 9. Crowe, C.M., Y.A. Garcia Campos and A. Hrymak, "Reconciliation of Process Flow Rates by Matrix Projection", AIChE J., 29 (6), (1983). 10. Crowe, C.M., "Formulation of Linear Data Reconciliation using information Theory", Chem. Eng. Science, 51 (12), (1996). 48

49 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B1. MODÈLES ET OUTILS D ANALYSE/MODELS AND ANALYSIS TOOLS 11. Knepper, J.C. and J.W. Gorman, "Statistical Analysis of Constrained Data Sets", AIChE J. 26 (2), (1985). 12. Kyriakopoulou, D.J. and B. Kaliventzeff, "Validation of Measurement Data Using an Interior Point SQP", Comp. Chem. Eng. 20 (suppl.), (1994). 13. Madron, F., V. Veverka and V. Vanecek, "Statistical Analysis of Material Balance of a Chemical Reactor", AIChE J., 23 (4), (1977). 14. Mah, R.S.H., G.M. Stanley and D.M. Downing, "Reconciliation and Rectification of Process Flow and Inventory Data", Ind. Eng. Chem. Process Des. Develop., 15 (1), (1976). 15. Meyer, M., B. Koehret and M. Enjalbert, "Data Reconciliation on Multicomponent Network Process", Comp. Chem. Eng., 17 (8), 807, 17 (1993). 16. Romagnoli, J.A., and G. Stephanopoulos, "On the Rectification of Measurement Errors for Complex Chemical Plants", Chem. Eng. Science, 35, (1980). 17. Tjoa, I.B., and T. Biegler, "Simultaneous Strategies for Data Reconciliation and Gross Error Detection of Nonlinear Systems", Comp. Chem. Eng., 15 (10), (1991). 18. Umeda, T., N. Masatoshi and S. Komatsu, "A Method for Plant Data Analysis and Parameters Estimation", Ind. Eng. Chem. Process Des. Develop., 10 (2), (1971). 19. Jacob, J. and J. Paris, "Data Sampling and Reconciliation in Pulp and Paper Mills", AIChE 1999 Spring Meeting, Houston (sous presse). 20. Linnhoff, B and S. Ahmad, "Cost Optimum Heat Exchanger Networks, Part 1: Minimum Energy and Capital using Simple Models for Capital Cost", Comp. & Chem. Eng. 14 (7), (1990). 21. Ahmad, S., B. Linnhoff and R. Smith, "Cost Optimum Heat Exchanger Networks, Part 2: Targets and Design for Detailed Capital Cost Models", Comp. & Chem. Eng. 14 (7), (1990). 22. Jacob, J., C. Viviant, J.-F. Houle et J. Paris, «Analyse et optimisation des réseaux d eaux de procédés papetiers», Prétirés, 84e Conf. ann. ACPP-ST, Montréal, B315-8 (1998). 23. Paris, J., "A Systems Approach to System Closure in Integrated Newsprint Mills", Proceed., 1998 TAPPI Intern l Environ. Conf. and Exhibit, Vancouver, 1, (1998). 24. Bonhivers, J.C., M. Perrier and J.Paris, "Management of Broke Ratio in an Integrated Paper Mill", Paprican PGRLR, (in print). 25. Bonhivers, J.C., M. Perrier and J. Paris, "Model Predictive Control for Integrated Management of Whitewater Tanks", Paprican, PGRLR, (in print). 26. Tsingakis, D., J. Labidi and J. Paris, "Modeling of Kraft Liquor Properties and Applications to Process Simulation", Proc. Intern l Chemical Recovery Conference, Tampa, 3, (1998). 27. Chen,C.C., H.I. Britt, J.F. Boston and L.B. Evans, "Local Composition Model for Excess Gibbs Energy of Electrolyte Systems", AIChE J., 28(4): (1982). B2. RÉCUPÉRATION DES RÉACTIFS DANS LE PROCÉDÉ KRAFT/ CHEMICALS RECOVERY IN THE KRAFT PROCESS 49 Chercheurs principaux : A. Yelon, M. Meunier Chercheurs associés : S.T. Bah, M. Paleologou (Paprican) L objectif principal du projet est de produire une nouvelle membrane sélective aux cations peu coûteuse qui sera incorporée dans divers systèmes utilisant des électromembranes pour la régénération et la récupération de l hydroxyde de sodium dans le procédé kraft. La membrane composite consiste en une membrane polymère commerciale sélective aux cations sur laquelle on a déposé du NASICON (Na Super Ionic CONductor), Na 1 x Zr 2 Si x P 3-x O 12, 0 x 3. Pour + être intéressante économiquement, la membrane composite doit présenter une grande efficacité énergétique et ne nécessiter que peu d entretien durant une longue vie utile. La sélectivité de la membrane est une propriété clée pour atteindre ces objectifs car elle agit à deux niveaux : (i) la sélectivité préférentielle de la membrane pour les ions sodium envers les ions hydrogène affecte directement l efficacité énergétique et (ii) la sélectivité empêche aussi les ions multivalents de pénétrer dans la membrane, ce qui retarde son encrassement et augmente sa durée de vie. La couche de NASICON est utilisée pour augmenter la sélectivité de la membrane. Les rapports précédents ont décrit en détails comment la membrane composite a été fabriquée et on a démontré que la membrane composite performe mieux que la membrane polymère seule au niveau de l efficacité énergétique et de la résistance à l encrassement. Ce rapport présente les résultats de la poursuite du développement de la membrane. Stagiaires post-doctoraux : L.M. Cormier, F. Girard, F. Ma Étudiants : S. Guétré (MSc.A.), N. Gaillard (Stagiaire) T he main objective of the project is to produce a novel, lowcost, cation-selective membrane to be incorporated in various electromembrane systems for the on-site production or regeneration of sodium hydroxide in the kraft process. The target is to produce a membrane which is substantially more cost effective than the polymer membranes currently in use for these applications. The composite membrane consists of a thin film of NASICON (Na Super Ionic CONductor), Na 1 + x Zr 2 Si x P 3-x O 12, 0 x 3, deposited on commercially available polymeric cation-selective membranes. To be cost effective, the electromembrane process must display high energy efficiency and require minimal maintenance during an extended useful membrane lifetime. The selectivity of a membrane is a key property for achieving these goals because it acts on two levels: (i) selectivity of the membrane for Na + ions over H + ions directly affects energy efficiency, and (ii) selectivity over multivalent ions delays fouling and increases the lifetime of the membrane. The main role of the NASICON thin film is to provide improved selectivity to the membrane. Previous reports have described in detail how the composite membrane was successfully fabricated. It was shown that the composite membrane displayed improved performance in terms of energy efficiency and resistance to fouling, compared with the polymeric membrane substrate alone. We report here on the work that was built from these results.

50 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION Le travail de la dernière année a surtout porté sur l optimisation de la membrane composite et sur la préparation en vue de l application à l échelle industrielle. Nous avons approché plusieurs entreprises dans les domaines de la fabrication de couches minces sur polymères et de fabrication de membranes en vue d établir des collaborations pour le développement commercial de la membrane composite. Les installations pilotes pour les procédés de séparation par électromembranes de Paprican ont été rénovées en vue d essais prochains. Dans la phase initiale du projet, les membranes composites étaient produites à l aide du dépôt par ablation laser (DAL). Quelques membranes avaient aussi été fabriquées par pulvérisation cathodique et les résultats préliminaires n avaient pas montré de différence significative entre les performances des deux types de membranes. Si le DAL ne présente pas d avantage marqué sur la pulvérisation cathodique, cette dernière serait la technique privilégiée pour la production de la membrane à l échelle industrielle car il existe déjà des systèmes de pulvérisation capables de couvrir des substrats de grande taille comme le nécessite l application visée. L épaisseur optimale du NASICON n avait pas encore été déterminée. On a conçu une étude systématique dont les objectifs étaient : (i) déterminer si la technique de dépôt du NASICON influence la performance de la membrane composite et (ii) déterminer l épaisseur optimale de la couche de NASICON. Caractérisation de la couche mince de NASICON sur la membrane polymère Les couches de NASICON et le substrat polymère ont été examinés par microscopie électronique à balayage (MEB) et par spectroscopie des photoélectrons (XPS) pour voir s il y avait des différences entre les couches produites par les deux techniques. Les images MEB ont montré que la surface du substrat polymère a des pores d environ 0,01 µm 2 de diamètre distribués aléatoirement. Le polymère est aussi texturé à une plus grande échelle. Les couches déposées couvrent bien le substrat, masquant les pores complètement mais suivent la texture du polymère. Les couches présentent très peu de défauts, qui sont sous forme de petits trous. L'évaluation de la composition chimique par XPS a montré que la composition du NASICON ne varie pas de façon significative en fonction de l'épaisseur de la couche. La seule différence entre les compositions des couches déposées par les deux techniques est qu'il y a appauvrissement en phosphore des couches DAL alors qu'il y a enrichissement du phosphore à la surface des échantillons pulvérisés. Tests électrochimiques L'effet de l'épaisseur de la couche de NASICON et de la technique de dépôt sur l'efficacité ohmique est montré à la figure B2.1. Les membranes déposées par pulvérisation et par DAL ne présentent pas de différence significative pour l'efficacité ohmique à une épaisseur donnée. Les deux courbes montrent une efficacité ohmique maximale pour une épaisseur de nm et ensuite l'efficacité diminue progressivement jusqu'à ce qu'elle atteigne un plateau à environ 44 %. Les couches de moins de 70 nm d'épaisseur ne recouvrent pas le substrat complètement, ce qui explique que l efficacité obser- The work of the past year has focused primarily on optimizing the composite membrane and moving toward the industrial-scale application. We have approached several companies in the fields of thin film deposition on polymers and membrane manufacturing with a view to forming partnerships for the commercial development of the composite membrane. The pilot plant facilities for electromembrane separation processes at Paprican have been upgraded in preparation for upcoming trials. In the initial phase of the project, the composite membranes were mostly produced by pulsed laser deposition (PLD). A few membranes had also been deposited using the more conventional RF magnetron sputtering technique, and preliminary results had shown no difference between the membranes produced by the two techniques. If PLD has no great advantage over sputtering, the latter would be the most likely candidate for practical applications, as there already exist sputtering systems able to coat large substrates, needed for the intended application. The NASICON thickness suitable for the application had not yet been determined. A systematic study was designed with the following objectives: (i) determine if there are differences in the performance of the membranes deposited by PLD and sputtering, and (ii) determine the optimal film thickness for the intended applications. Characterization of as-deposited NASICON films on the polymeric membrane In order to determine if there were differences in the nature of the NASICON films deposited by the two techniques, the asdeposited NASICON films and polymeric substrate material were examined by scanning electron microscopy (SEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). SEM micrographs showed that the surface of the polymeric substrate had pores which averaged 0.01 µm 2 in diameter and were randomly distributed. The polymer also displayed some smooth texturing on a larger scale. The as-deposited films showed good overall coverage of the substrate, masking the pores completely, but following the texture of the polymer. Very few film surface defects were present, and these were in the form of pinholes. Evaluation of the chemical composition of the films by XPS showed that the NASICON composition did not vary significantly for the different thicknesses deposited. The only significant difference in the composition of the films deposited by the two techniques was that there was depletion in phosphorus at the surface of the PLD samples whereas there was enrichment in phosphorus at the surface of the sputtered samples. Electrochemical tests The effect of NASICON thickness and deposition technique on the base current efficiency is shown in Figure B2.1. Membranes deposited by sputtering and PLD did not show a significant difference in BCE for a given thickness. Both curves showed a maximum BCE around nm and then the BCE steadily declined until it reached a plateau at about 44%. For ceramic films thinner than 70 nm deposited by PLD, incomplete coverage of the substrate, as confirmed by the detection of fluorinated carbon groups by XPS, produced a BCE similar to the uncoated membrane. 50

51 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B2. RÉCUPÉRATION DES RÉACTIFS DANS LE PROCÉDÉ KRAFT/CHEMICALS RECOVERY IN THE KRAFT PROCESS 51 vée s apparente à celle de la membrane polymère non modifiée. La détection de groupes fluorés du substrat par XPS confirme que le polymère n est pas entièrement recouvert par le NASICON. Efficacité (%) Pour le reste des 40 échantillons, les couches de NASI- 35 CON recouvrent le substrat entièrement et la valeur de l'efficacité est probable- 30 ment déterminée par la surface du substrat polymère qui est exposée au catholyte à cause des défauts localisés des couches. Les portions de la membrane où le NASICON est absent sont des endroits où les ions H+ peuvent traverser de l'anolyte au catholyte en plus grande quantité car le polymère n'a pas la même sélectivité Na+/H+ que le NASICON. Ceci diminue le nombre total d'ions sodium transférés et donc l'efficacité, mais n'élimine pas complètement l'amélioration apportée par la couche de NASICON (l'efficacité est encore 4 % plus élevée que pour le polymère seul). Les observations microscopiques supportent cette hypothèse. Les membranes examinées au microscope électronique à balayage après électrolyse montrent des fissures et de nouveaux petits trous à contour lisse dans la couche de NASICON. La taille des défauts a été mesurée à l'aide d'un logiciel d'analyse d'images. Les valeurs d'efficacité les plus hautes ont été observées pour des échantillons dont les défauts de surface occupent moins de 1 % de la surface de l'échantillon et la meilleure efficacité a été obtenue pour l'échantillon dont on ne pouvait observer de défauts au microscope. Si les défauts de surface occupent plus de 1 % de la surface totale, on observe alors une chute de l'efficacité même si elle est 4 % plus grande que pour la membrane polymère seule. Cette chute d'efficacité indique que la sélectivité tend vers celle du substrat polymère. Les défauts sont apparemment causés par une action mécanique ainsi qu'une action chimique. Les couches DAL de plus de 100 nm présentent une surface plus endommagée que les couches plus minces. La différence d expansion du polymère et de la céramique lors de l immersion en solution combinée aux contraintes mécaniques liées à l insertion de la membrane dans la cellule et du débit des électrolytes sont des facteurs qui peuvent causer la séparation de la céramique et du polymère. Pour les couches pulvérisées, de relativement grandes portions de couches ont été arrachées mécaniquement, indiquant possiblement une adhérence inférieure de ces couches comparativement aux couches DAL. Les trous à contour lisse sont attribués à la dissolution locale de la couche de NASICON. L analyse XPS des couches de For the remainder of the sample set, the NASICON films provided overall coverage of the membrane polymère R-4010 substrate and the NASICON/membrane polymère par DAL value of the BCE was probably determined primarily by NASICON/membrane polymère par pulvérisation the area of the polymer substrate exposed to the catholyte due to localized surface defects in the NASICON film. Portions of the membrane where the NASICON coating was removed represent areas where H + Épaisseur du NASICON (nm) ions can cross to the catholyte compartment at higher fluxes because the polymer is not as Na + /H + selective as NASICON. This decreased the total Na + ions transferred and thus the BCE, but did not completely eliminate the beneficial effect of the NASICON film (the BCE was still 4% higher than for the uncoated membrane). Figure B2.1 : Efficacité ohmique pour la production d hydroxyde de sodium à partir de sulfate de sodium en fonction de l épaisseur de la couche de NASICON Supporting evidence for this hypothesis comes from microscopic observations. The membranes examined by SEM after electrolysis experiments revealed that cracks had formed in the coating and that new pinholes with smooth edges had been created. The size of defects was measured using image analysis. The high BCE values were observed for the films which had defects occupying less than 1% of the surface area. The maximum BCE was obtained for the sample for which no defects could be seen by scanning electron microscopy. If the surface defects occupied more than 1% of the total area, then a drop in BCE from the maximum was observed, although the BCE was still 4% higher than for the polymeric membrane alone. The drop in BCE indicates that the increased Na + /H + selectivity provided by the NASICON film tended toward that of the polymeric substrate. The defects appear to be caused by mechanical action as well as by chemical action. PLD films thicker than >100 nm showed a more disrupted surface than the thinner ones, with ruptured film edges overlapping in certain areas. Differential expansion of the coating and the polymer upon immersion in solution combined with the mechanical stresses linked to the installation of the membrane in the cell, as well as operation under fluid flow, are factors which could cause the separation of the coating from the polymer. For sputtered samples, mechanical removal of significant portions of the film had occurred, indicating a less adherent film compared to the PLD samples. The smooth-edged pinholes are attributed to the localized chemical dissolution of the NASICON film. XPS analysis of the NASICON films after salt-splitting experiments showed that the relative concentrations of P and O decreased with respect to the other elements, indicating that there may be loss of phosphorus in the form of phosphates. Zr decreased relative to Si, and this

52 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B2. RÉCUPÉRATION DES RÉACTIFS DANS LE PROCÉDÉ KRAFT/CHEMICALS RECOVERY IN THE KRAFT PROCESS NASICON après les tests de séparation du sulfate de sodium montre que les concentrations relatives de phosphore et d oxygène ont diminué par rapport aux autres éléments, ce qui indiquerait une perte de phosphore sous forme de phosphates. Le zirconium diminue relativement au silicium, et cette diminution est plus prononcée pour les échantillons pulvérisés. L enrichissement initial en phosphore des échantillons pulvérisés ne mène pas à une rétention accrue du phosphore après électrolyse. La dissolution locale observée ne se propage pas rapidement car une bonne efficacité (~54 %) a été obtenue pendant plus de 200 jours d opération avec une couche de NASICON de 25 nm orientée vers le catholyte (figure B2.2). Les analyses MEB et XPS de l échantillon après l étude de durabilité montrent qu il reste encore du NASICON à la surface de l échantillon même s il est aminci et fissuré à plusieurs endroits. Une étude similaire sera entreprise pour une couche de NASICON pulvérisée. En résumé, cette étude a montré que lorsque la couche de NASICON recouvre complètement le substrat polymère et qu il y a amélioration de l efficacité de la séparation du sulfate de sodium, même si des imperfections locales sont présentes dans la couche. Pour des résultats optimaux, les imperfections (i.e. trous et fissures) ne doivent pas occuper plus de 1 % de la surface. Les propriétés mécaniques (ex. adhérence) de la couche de NASICON semblent affecter l efficacité de la membrane composite plus que la morphologie ou la composition chimique. Les couches de NASI- CON déposées par ablation laser et par pulvérisation ont performé de façon similaire dans les conditions d électrolyse étudiées. L épaisseur optimale de la couche de NASICON en se basant sur l efficacité ohmique se situe entre 70 et 100 nm. La membrane composite peut produire une efficacité ohmique de ~54 % pendant au moins 200 jours d opération continue. Les membranes composites ont été testées dans une cellule d'électrolyse conçue pour reproduire les conditions hydrodynamiques qui existent dans une cellule industrielle. Cette année, des améliorations ont été apportées au montage qui nous permettent de faire des mesures d'efficacité plus précises et il est maintenant possible de faire l'électrolyse de solutions à haute température, pour mieux simuler les conditions industrielles. Les efficacités ohmiques de la membrane composite et de la membrane polymère non-modifiée ont été comparées pour la séparation du sulfate de sodium dans cette cellule. Comme le montre la figure B2.3, l amélioration de l efficacité apportée par la membrane composite relativement au polymère seul augmente en fonction de l acidité croissante de l anolyte, ce qui est une tendance désirée pour l application. Nous avons aussi commencé à évaluer d'autres membranes cationiques comme alternative au RAIPORE qui a été utilisé jusqu'à présent. Les résultats préliminaires indiquent que les membranes composites à base de ces decrease was more pronounced for the sputtered samples. The initial enrichment in P of the sputtered samples did not lead to the retention of more phosphorus after electrolysis. The observed localized dissolution of the film does not spread rapidly, as very good BCE results (~54%) were obtained for over 200 days of operation with a 25 nm PLD-deposited NASICON film facing the catholyte (Figure B2.2). SEM and XPS analysis of the sample after the durability experiment showed that some of the NASICON film remained on the surface, although it was thinned and cracked in many areas. A similar study will be undertaken for a sputtered NASICON film. In summary, this study has shown that with overall coverage of the polymeric substrate, the NASICON film improves the salt splitting performance of the polymeric membrane even when localized imperfections are present in the film. For optimal results, imperfections (i.e. cracks, pinholes) should occupy less than 1% of Figure B2.2 : Étude de durabilité de la membrane composite Efficacité (%) Anolyte: 1 M Na 2 SO 4, 0.7 N H 2 SO 4 10 Catholyte: 1 M NaOH Densité ohmique: 150 ma/cm Temps (Jours) the surface. The mechanical properties (e.g. adhesion) of the NASICON film appear to play a more important role than morphology or chemical composition in the resulting performance. NASICON thin films deposited by pulsed laser deposition and RF magnetron sputtering performed similarly under the electrolysis conditions investigated. In terms of current efficiency, the optimal NASICON thickness is in the nm range for the salt splitting conditions investigated. The composite membrane is able to produce a base current efficiency of ~54% for at least 200 days of continuous operation. The composite membranes were tested in an electrolysis cell designed to reproduce the hydrodynamic conditions that exist in an industrial cell. This year, improvements were made to the set-up to allow more accurate measurements of current efficiencies and it is now possible to perform electrolysis of solutions at high temperature, to better simulate industrial conditions. The current efficiencies of the composite membrane and the unmodified polymeric membrane were compared for the splitting of sodium sulphate in this cell. As shown in Figure B2.3, the improvement of the base current efficiency of the composite membrane over that of the unmodified polymeric membrane increases when the acidity 52

53 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B2. RÉCUPÉRATION DES RÉACTIFS DANS LE PROCÉDÉ KRAFT/CHEMICALS RECOVERY IN THE KRAFT PROCESS polymères n'offrent pas les résultats escomptés. Cette étude se poursuit en Figure B2.3 : Efficacité ohmique pour la production d hydroxyde de sodium à partir de sulfate de sodium en fonction de l acidité de l anolyte Efficacité (%) of the anolyte increases, which is a desirable trend for the application. We have also started testing other non-reinforced and reinforced polymeric cation-selective membranes as alternatives to RAIPORE which has been used as the polymeric substrate up until now. Thus far, the performance of the composite membrane based on these new polymeric membranes is not satisfactory. This investigation continues in membrane polymère R-4010, 22 C membrane composite, 22 C Concentration d ions H + dans l anolyte (N) 53 B3. ANALYSE EXERGÉTIQUE DE CYCLES THERMIQUES/ EXERGY ANALYSIS OF THERMAL CYCLES Chercheurs principaux : J. Paris, J. Labidi Étudiante de 1er cycle : E. Boulé Partenaires institutionnels : ELF Aquitaine (Project co-ordinator), CNAM, CNRS IMP, CNR-TAE, Electrolux, G.F.E. Metalle und Materiallen GmbH, IKE, INPG, Luikov Heat and Mass Transfer Institute, Tecsol, ZAE Bayern L École Polytechnique fait partie d un projet du Programme Joule de la Communauté européenne, dont l objet est la mise au point de nouvelles thermopompes à sorption. Le projet est dirigé par un consortium de 12 entreprises, universités et instituts de recherche venant de six pays. L École Polytechnique est le seul partenaire non européen. Le budget total s élève à dollars canadiens, dont 60 % provient de la Communauté européenne, et le reste, des membres du consortium. Le partenaire canadien doit obtenir son propre financement. La principale contribution de l École Polytechnique porte sur l application de nouvelles méthodes d analyse thermodynamique aux cycles thermiques. Pour l instant, le projet ne concerne pas les applications dans le secteur des pâtes et papiers. Son objectif est de mettre au point de nouveaux types de thermopompes pour la climatisation des immeubles, en fonction des conditions météorologiques qui prévalent en Europe. Toutefois, l étude de nouveaux types de transformateurs thermiques et la mise au point de techniques d analyse thermodynamique sont très pertinentes pour l intégration des procédés. De plus, on envisage d élargir plus tard le projet à des études de faisabilité d applications industrielles dans le contexte économique, technique et météorologique canadien. olytechnique is a member of a project of the European PCommunity Joule Program on the development of new sorption heat pumps. The project is performed by twelve companies, universities, and research institutes from six different countries. Polytechnique is the only non-european partner. The total budget is Can $ of which 60% comes from the European Community and the rest from the members of the consortium. The Canadian partner must secure its own funding. The main contribution of Polytechnique is the application of novel thermodynamic analysis methods to thermal cycles. The project is actually not directed at pulp and paper applications at the present time. In fact, its aim is to develop new types of heat pumps for air conditioning in buildings under European weather conditions. However the study of new types of thermotransformers and the development of thermodynamic analysis techniques is very pertinent to process integration. Furthermore, it is intended that the project will be extended to feasibility studies relating to industrial applications in the context of Canadian economics, technologies and weather. The thermodynamic analysis involves the exergy analysis of concept and prototypes investigated by the European consortium. The results will be compared with those of other performance indicators such as the coefficient of performance (COP). The exergy analysis will be achieved with different approaches:

54 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION L analyse thermodynamique comprend l analyse exergétique de concepts et de prototypes investigués par le consortium européen. Les résultats obtenus seront comparés avec ceux des autres indicateurs de rendement tels que le coefficient de performance (COP). L analyse exergétique sera menée en utilisant différentes approches : L efficacité exergétique selon la définition de Grassmann; L efficacité exergétique intrinsèque selon le concept de l exergie de transit. Les concepts et prototypes seront comparés sur la base de l analyse exergétique et d autres méthodes d analyse plus conventionnelles (analyse entropique, par exemple). D autres techniques d analyse seront envisagées, dont la méthode du pincement. L efficacité exergétique d un processus, e, parfois appelée efficacité selon Grassmann du nom de l auteur qui l a d abord proposée [1], est un indicateur simple et direct du degré d irréversibilité d un processus. Elle est définie comme le ratio de l exergie fournie (E ) à l exergie rendue (E ) par le système. e = E E = 1 _ Dint E D int est l exergie détruite du fait de l irréversibilité thermodynamique du processus, aussi appelée perte interne d exergie. Récemment, on a essayé de formuler un coefficient d efficacité exergétique qui pourrait être plus utile à l ingénieur de procédé sur un plan pratique. Dans cette optique, l efficacité exergétique intrinsèque ( i ) a été proposée par Brodyansky et coll.[2] : elle exprime le ratio entre l exergie réellement produite par le système (E p ) et l exergie réellement consommée (E c ), en prenant en considération l exergie de transit (E tr ) : i = E p = E - E tr = 1 _ Dint = 1 _ Dint (2) E c E - E tr E p E - E tr L exergie de transit est la partie de l exergie qui entre dans un système et le traverse sans prendre part à aucune transformation. Le concept est illustré de façon schématique sur la figure B3.1. L efficacité intrinsèque représente la capacité d un système à utiliser l exergie dans un but donné. (1) Exergy efficiency following Grassmann's definition. Intrinsic exergy efficiency based on the concept of transit exergy. The concepts and prototypes will be compared on the basis of the exergy analysis and other conventional methods of analysis (entropy analysis for example). Other techniques of analysis may also be considered such as the pinch method. The exergy efficiency of a process, e, sometimes named after Grassmann who first introduced it [1], is a simple and direct indicator of the degree of irreversibility of a process. It is defined as the ratio of the exergy output, E, to the exergy input, E", to the system: e = E E = 1 _ Dint E (1) The term D int is the exergy destroyed because of thermodynamic irreversibility in the process and is also called the internal exergy losses. Attempts have been made recently to formulate an exergy efficiency coefficient, which could be of more practical use to the design engineer. In this perspective, the intrinsic exergy efficiency, hi, was proposed by Brodyansky et al. [2]; it expresses the ratio of the exergy which is actually produced by the system, E p, to the exergy actually consumed, E c, by taking into account the transiting exergy, E tr : i = E p = E - E tr = 1 _ Dint = 1 _ Dint (2) E c E - E tr E p E - E tr The transiting exergy is the part of the exergy entering a system, which traverses it without taking part in any transformation. The concept is schematically illustrated on figure B3.1. The intrinsic efficiency represents the capability of a system to actually use exergy to accomplish a given purpose. Références : 1. Grassmann, P., "Zur Allgemeinen Definition des Wirkungsgrades", Chem. Ing. Technik, 4, (1950). 2. Brodyansky, V.M., Sorin, M.V. and Le Goff, P, "The Efficiency of Industrial Processes: Exergy Analysis and Optimization", Elsevier Science B.V., Amsterdam (1994). 54 Figure B3.1 : Diagramme de l exergie de transit Exergie E consommée (E c ) Exergie E produite (E P ) Exergie transitoire E tr D int

55 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B4. FERMETURE DES CIRCUITS DANS LE PROCÉDÉ INTÉGRÉ DE FABRICATION DE PAPIER JOURNAL/ SYSTEM CLOSURE IN THE INTEGRATED NEWSPRINT MAKING PROCESS Chercheur principal : J. Paris Chercheurs associés : J.-F. Houle (Associé de recherche) Étudiants de 2 ième et 3 ième cycle : J.-C. Bonhivers (M.Sc.A.), V. Donat (M.Sc.A.), S. Walosik (M.Sc.A.) Étudiants de 1 er cycle : A. Bailly, C. Bilotte, R. Chalmin, S. Erlichman, S. Lafourcade 55 Partenaires industriels : Donohue (Amos, Qc), Hydro-Québec, Kruger (Bromptonville, Qc), Maclaren (Masson, Angers, Qc) Des analyses de faisabilité technique et économique de différentes stratégies qui permettent de réduire la consommation d eau fraîche dans les usines intégrées de papier (figure B4.1) ont été effectuées. Dans certains cas, les effets de l implantation des stratégies sur le procédé ont été évalués à l aide de la simulation. Ségrégation et réutilisation des eaux de refroidissement Cette stratégie consiste à séparer les eaux de refroidissement non contaminées des eaux du procédé et à les réutiliser dans les réservoirs d eau tiède et d eau fraîche [1]. Le recyclage vers le réservoir d eau tiède permet de réduire la consommation de vapeur. Par contre, Figure B4.1 : Réseau d eau fraîche, cas de base Eau fraîche Réservoir d eau tiède Vapeur Filtre à sable Appoint réservoirs d eaux blanches Douches Besoins du procédé Clarificateur primaire la ségrégation requiert l installation d une tour de refroidissement car elle a pour effet d augmenter la température à l entrée du traitement biologique. L implantation de cette stratégie ne devrait avoir d effet ni sur le procédé ni sur les propriétés du papier. Le débit d alimentation du traitement biologique est réduit de 38 % en hiver et 52 % en été. Les équipements nécessaires se composent de pompes, de la tuyauterie et d une tour de refroidissement. Cette stratégie n est économiquement intéressante que dans le cas où la configuration de l usine a été conçue dans cette optique. Réutilisation de l eau de scellement des pompes à vide L eau qui a servi au scellement des pompes à vide à anneau liquide n est que légèrement contaminée. Elle doit néanmoins être traitée avant d être rejetée (figure B4.2). Le principe de cette stratégie consiste à réutiliser partiellement l eau de scellement des pompes à vide à l entrée de celles-ci ou dans le cuvier d eau tiède afin de réduire le débit envoyé au traitement. The technical and economic feasibility studies of various strategies to reduce the consumption of fresh water in integrated paper mills (Figure B4.1) have been carried out. In some cases, simulations were used to evaluate the effects of the strategies on the process. Réservoir d eau fraîche Scellement des pompes à vide Traitement biologique Refroidissement des appareils Vers rivière Segregation and reuse of cooling water This strategy involves separating the noncontaminated cooling water from the process water and reusing it in the warm water and cool water tanks [1]. Recycling to the warm water tank reduces vapor consumption. However, segregation causes an increase in the temperature of the feed to the biological treatment, and a cooling tower would have to be installed. Implementation of this strategy should have no effect on the process or on the properties of the paper. The feed to the biological treatment is reduced by 38% in winter and 52% in summer. The equipment needed includes pumps, piping, and a cooling tower. This strategy is not economically advantageous except when the mill configuration is designed for this purpose at construction time. Reuse of sealing water from vacuum pumps The water used to seal liquid-ring vacuum pumps is only slightly contaminated, but it still has to be treated before discharge (Figure B4.2). The principle of this strategy is to reuse part of the sealing water from the vacuum pumps at their water intake or in the warm water tank in order to reduce the treated effluent. A model was developed that predicts the temperature of the sealing water at the exit of the vacuum pumps as a function of the intake conditions, and that takes into account

56 Un modèle qui permet de prédire la température de l eau de scellement à la sortie des pompes à vide en fonction de l entrée, et qui rend compte de l énergie mécanique lors de l étape de compression et des transferts de chaleur entre l air, la vapeur et l eau, a été développé. Selon ce modèle, qui devra être validé en usine, il est permis d augmenter la température de l alimentation de 25 C, valeur actuelle, à 40 C sans perte d efficacité de la pompe. Ceci permettrait d augmenter le débit de l eau de scellement recyclé vers les pompes à vide et rendrait cette stratégie beaucoup plus attrayante. La figure B4.3 présente une configuration qui permet de réduire de 70 % en hiver et de 50 % en été le débit d eau fraîche actuellement utilisé pour les pompes à vide. Les équipements supplémentaires se limitent à une pompe, à la tuyauterie et à un système de régulation de température. La figure B4.4 présente une configuration qui permet de réduire la consommation de l eau de scellement jusqu à 90 % grâce à l utilisation d une tour de refroidissement ou un échangeur de chaleur. Un taux de recyclage plus élevé pourrait causer des problèmes d accumulation de contaminants ou de corrosion. La mise en pratique de cette stratégie requiert une tour de refroidissement ou un échangeur de chaleur, un filtre pour éviter le bouchage des orifices d entrée des pompes à vide, un système de régulation du ph pour éviter les problèmes de corrosion, deux pompes et de la tuyauterie. Une alternative consiste à réutiliser l eau de scellement dans le réservoir d eau tiède, ce qui aurait pour effet de réduire la consommation de vapeur. Gestion intégrée des réservoirs d eaux blanches La stratégie actuelle de gestion des inventaires d eaux blanches avec des régulateurs locaux ne minimise pas la consommation d eau fraîche. Lorsque des perturbations importantes surviennent, telles qu une casse de la feuille de la machine à papier, des réservoirs ont tendance à se vider, ce qui a pour conséquence d augmenter la consommation d eau fraîche, alors que d autres sont pleins et débordent vers le système de traitement des effluents. Le débit d eau fraîche utilisé aux douches de la machine satisfaisant les besoins du procédé à l état stationnaire, ces pertes d efficacité dans le procédé pourraient être évitées par une gestion plus adéquate du réseau d eaux blanches. Un algorithme qui minimise les besoins d appoint en eau fraîche et le débordement des réservoirs d eaux blanches grâce à une gestion globale des inventaires a été récemment développé. L algorithme est basé sur le principe de la commande prédictive : il s agit d appliquer les B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B4. FERMETURE DES CIRCUITS DANS LE PROCÉDÉ INTÉGRÉ DE FABRICATION DE PAPIER JOURNAL/ SYSTEM CLOSURE IN THE INTEGRATED NEWSPRINT MAKING PROCESS Figure B4.2 : Circuit de l eau de scellement des pompes à vide dans la situation actuelle Eau tiède vers traitement Eau fraîche LC FC Pompes à vide... Signal de contrôle the mechanical energy required at the compression stage and the heat transfered between air, vapor and water. This model, to be validated in a mill, suggests that it is possible to increase the feed temperature from the present 25 C to 40 C without losing pump efficiency. Thus, the flow of recycled sealing water to the vacuum pumps would be increased and the strategy would be much more attractive. Figure B4.3 shows a configuration that would reduce the flow of fresh water now used for the vacuum pumps by 70% in winter and by 50% in summer. Required additional equipment would be limited to one pump, piping, and a temperature control system. Figure B4.4 shows a configuration that reduces the consumption of sealing water by up to 90% through the use of a cooling tower or heat exchanger. A higher rate of recycling could cause problems of contaminants accumulation or corrosion. Setting up this strategy would require a cooling tower or a heat exchanger, a filter to prevent obturation of the openings at the vacuum pumps water intake, a ph regulatory system to prevent corrosion, two pumps, and piping. An alternative would be to reuse the sealing water in the warm water tank, which would reduce vapor consumption. Integrated management of whitewater tanks The current strategy of management of whitewater inventories with local regulators does not minimize the consumption of fresh water. When serious perturbations occur, such as a sheet break in the paper machine, some tanks may dry out. This increases the demand for fresh water, and causes other tanks to fill and overflow into the effluent treatment system collectors. The flow rate of fresh water for the machine showers being sufficient to make up for the process fresh water need at steady state, these process perturbations could be prevented by a more efficient management of the whitewater network. An algo- Figure B4.3 : Circuit modifié de l eau de scellement 40 Eau fraîche Vers traitement LC TC FC Pompes à vide... Signal de contrôle 56

57 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B4. FERMETURE DES CIRCUITS DANS LE PROCÉDÉ INTÉGRÉ DE FABRICATION DE PAPIER JOURNAL/ SYSTEM CLOSURE IN THE INTEGRATED NEWSPRINT MAKING PROCESS 57 Figure B4.4 : Circuit modifié qui permet de réduire le débit de l eau de scellement envoyé au traitement de 90% Vers traitement LC Échangeur de chaleur Filtre commandes qui d une part minimisent une fonction qui exprime mathématiquement les objectifs du projet et qui d autre part satisfont les contraintes du procédé. Dans le cas de la gestion des inventaires d eaux blanches, la fonction de l objectif contient des termes de consommation d eau fraîche, de débit des effluents envoyés au traitement, de variation des actions de contrôle et de vitesse de variation de niveau des réservoirs. La solution doit respecter les contraintes sur les niveaux dans les réservoirs. Les simulations montrent que l'implantation d'un algorithme de gestion intégrée des inventaires d'eaux blanches est très intéressante. Elle permet de réduire la consommation d'eau fraîche, de stabiliser le débit envoyé au traitement et de réduire les variations de consistance dans le procédé. La mise en place de cette stratégie ne nécessite que la programmation de l algorithme dans le système de contrôle. Réutilisation de l eau des presses Cette stratégie consiste à réutiliser l effluent des presses dans le cuvier d eau tiède [2]. Cette eau est pauvre en solides dissous et contaminants car elle provient de l eau des douches de la section des presses et de l eau extraite de la feuille par pressage. Par contre, elle contient des solides en suspension (environ 0,09 %), principalement des fines, et devra donc être traitée avant d être recyclée. Sa température élevée (45 C) permet d économiser de la vapeur au cuvier d eau tiède. La simulation montre que la réutilisation de l eau des presses dans le cuvier d eau tiède ne causerait pas de problème de corrosion et n affecterait ni le procédé ni les propriétés du papier. L implantation de cette stratégie requiert l installation d un clarificateur, d une pompe d alimentation, d une pompe de circulation et de tuyauterie. Réutilisation de l eau des presses et gestion intégrée des eaux Cette stratégie consiste à remplacer complètement l eau fraîche des douches par l effluent traité [3]. La consommation de vapeur dans le cuvier d eau tiède est réduite d environ 50 %. Des résultats de simulation ont montré que l impact sur la composition du papier et sur la concentration des solides dissous dans les circuits d eaux blanches était faible. Le volume actuel du débit à traiter limite le temps de résidence FC Pompes à vide Contrôle de ph Eau fraîche... Signal de contrôle rithm for the global mangement of inventories has been developed to minimize additional needs of fresh water and the overflow of the whitewater tanks. The algorithm is based on the principle of predictive control: it applies controls that minimize a function that expresses the control objectives mathematically, and also satisfies the process constraints. In the case of the management of whitewater inventories, the objective function contains terms representing fresh water consumption, flow rates to the effluent treatment system, variations of control actions and rate of variation of the levels of tanks. The solution has to take into account the constraints of the tanks levels. The simulations show that it is advantageous to install an algorithm of integrated management of whitewater inventories. This would reduce the consumption of fresh water, stablize the flow rate sent to treatment, and reduce variations in consistencies. Implementing this strategy would only require programming the algorithm into the control system. Reuse of press water This strategy consists of reusing the effluent from the presses to the warm water tank [2]. This water has a low level of dissolved solids and contaminants because it comes from the showers in the press section and the water removed from the paper web by pressing. However, it contains approximately 0.09% of suspended solids, which are mainly fines, and thus has to be treated before recycling. The increased temperature (45 C) saves vapor in the warm water tank. The simulation shows that the reuse of press water in the warm water tank should not cause corrosion problems, nor should it affect the process runnability or paper properties. This strategy requires installation of a circulation pump and piping. Reuse of treated effluent and integrated water management This strategy involves completely replacing fresh water for the machine showers with treated effluent [3]. The consumption of vapor in the warm water tank is reduced by about 50%. Results of the simulation showed only a minor effect on the composition of the paper and the concentration of dissolved solids in the whitewater networks. The actual volume of the flow that has to be treated determines the residence time in the secondary clarifier following the biological treatment and thus the efficiency of the separation of the suspended bio-solids from the liquid phase. Under these conditions, the reuse of treated effluent requires the installation of equipment such as a sand filter to remove the bio-solids. The installation of this equipment could be avoided if the treated effluent were recycled after the volume sent for treatment was reduced. This could be done by, for example, segregating non-contaminated cooling water, recycling the seal water from the vacuum pumps, or improving the management of whitewater inventories. Implementing this strategy does not reduce the flow of effluent to be treated but may be advantageous when the availability of fresh water is limited.

58 B. INTÉGRATION DES PROCÉDÉS/PROCESS INTEGRATION B4. FERMETURE DES CIRCUITS DANS LE PROCÉDÉ INTÉGRÉ DE FABRICATION DE PAPIER JOURNAL/ SYSTEM CLOSURE IN THE INTEGRATED NEWSPRINT MAKING PROCESS dans le clarificateur secondaire à la sortie du traitement biologique et donc l efficacité de la séparation entre les biosolides en suspension et la phase liquide. Dans ces conditions, la réutilisation de l effluent traité requiert l installation d un appareil pour enlever les biosolides, par exemple un filtre à sable. L installation d un tel appareil pourrait être évitée si l effluent traité était recyclé après que le volume envoyé au traitement ait été réduit, par exemple après avoir effectué la ségrégation des eaux de refroidissement non contaminées, recyclé l eau de scellement des pompes à vide ou amélioré la gestion des inventaires d eaux blanches. L implantation de cette stratégie ne réduit pas le débit de l effluent à traiter mais peut être avantageuse dans le cas où l approvisionnement en eau fraîche est limité. Réutilisation de l eau blanche de la machine à papier dans l atelier de désencrage Le principe est de remplacer d une part l eau fraîche utilisée pour la trituration des vieux papiers par l eau des réservoirs d eau alcaline et d autre part de substituer l appoint d eau fraîche dans ces réservoirs par l eau blanche de surplus de la machine à papier. L utilisation d eau fraîche pour la trituration de vieux papiers riches en contaminants de tous genres n est pas indiquée et ne respecte pas le principe de conception optimale des circuits d eau selon lequel l eau la plus propre doit être ajoutée en fin de boucle et les eaux de lavage recyclées à contre-courant. De plus, son remplacement par de l eau alcaline réduirait la consommation d hydroxyde de sodium nécessaire à l ajustement du ph pendant la préparation de la séquence de trituration. Le remplacement de l eau fraîche par de l eau blanche du surplus de la machine à papier, dont la consistance s élève à environ 0,02 %, dans les réservoirs d eau alcaline, dont la consistance est actuellement égale à 0,027 %, modifierait peu la qualité de l eau alcaline et permettrait de réduire la consommation d acide sulfurique nécessaire à l ajustement du ph avant les cellules de flottation. Les simulations montrent que la réutilisation de l eau des machines ne devrait avoir qu un impact limité sur l opération de l atelier et sur les propriétés de la pâte désencrée. À l état stationnaire, les surplus en eau blanche de la machine peuvent facilement satisfaire ces besoins en eau de la boucle alcaline. La principale raison pour laquelle cette stratégie n est pas appliquée est due au caractère variable des demandes en eau de l atelier de désencrage et des disponibilités en eau blanche de l atelier de la machine à papier. L intégration plus avancée des circuits d eau des ateliers de désencrage et de la machine pose des problèmes avec le système actuel de gestion des inventaires de l eau qui repose sur des régulateurs de niveau locaux. L application de cette stratégie requiert donc l implantation d un algorithme de gestion globale des réservoirs d eau de procédé. Reuse of whitewater from the paper machine in the deinking plant The principle here is to replace the fresh water used for the repulping of old paper by water from the alkaline water tanks and also to substitute additional whitewater from the paper machine instead of using fresh water in these tanks. Using fresh water to repulp old paper that has a high percentage of contaminants of all kinds is not recommended and does not respect the principle of optimal design of water networks which stipulates that the cleanest water should be added at the end of the loop and the washing water should be recycled in a counter-current scheme. In addition, replacing fresh water by alkaline water would reduce the consumption of sodium hydroxide, which is necessary for the adjustment of the ph. The replacement of fresh water by surplus whitewater from the paper machine (at a consistency of about 0.02%) in the alkaline water tanks, where normal consistency is 0.027%, would have little effect on the quality of the alkaline water and would reduce the consumption of sulphuric acid, which is necessary to adjust the ph before the flotation cells. Simulations show that the reuse of water from the machine would have only limited effects on the operation of the plant and the properties of the deinked pulp. At steady state, the surplus of whitewater from the machine can easily meet the need for water in the alkaline loop. The main reason why this strategy is not applied is due to the variable nature of the water requirements in the deinking plant and of the availability of whitewater in the paper mill. A more advanced integration of deinking plant and paper machine networks create problems for the present system of management of water inventories which uses local regulators. The application of this strategy would thus require an algorithm for the global management of process water tanks. Références : 1. Houle, J.F., Y. Brousseau, J. Dorica and J. Paris, "Reduction of Fresh Water Consumption for Process and Non-process Uses in an Integrated Newsprint Mill", Preprints 84th An. Conf. CPPA-TS, Montréal, A373-8 (1998). 2. Asselman, T. et J. Paris, «Fermeture des réseaux d eaux de procédé dans une usine de fabrication de papier journal : recyclage des effluents du procédé et du biotraitement», Revue ATIP, 52, (1), 1-7 (1998). 3. Braker, J., M.F. Pépin, S. Marino, M. Carrière et J. Paris, «Fermeture des réseaux dans une usine intégrée de papier journal : Étude de cas technico-économique», Prétitrés, ACPP, Section Technique, CTE, Québec, (1996). 58

59 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C1. CONTRÔLE DE LA COULEUR D UN CARTON MULTICOUCHE/ COLOUR CONTROL OF A MULTIPLY LINER BOARD Chercheurs principaux : M. Berrada (UQAT), M. Perrier, J. Paris Étudiants : L. Cabos (M.Sc.A.), A. Mongrain (M.Sc.A.) Partenaires industriels : Temboard, Automatismes industriels Syst-M 59 La couleur d un carton fin est une des caractéristiques principales déterminant sa qualité. Pourtant, le contrôle manuel de la couleur reste la pratique courante dans l industrie papetière. Ce projet consiste à développer un contrôleur de la couleur pour la machine à papier de l usine Temboard de Témiscaming (Québec). Ce nouveau contrôleur devrait permettre d augmenter la productivité grâce à la diminution des rejets de produit ne répondant pas aux standards de qualité ainsi qu un meilleur contrôle de la qualité. La réalisation du projet se fait en deux parties. La première partie concerne l influence des variables de composition sur la couleur; la seconde porte sur l identification et l analyse de la dynamique du procédé, ainsi que sur l implantation d une stratégie de contrôle. Influence des variables de composition sur la couleur Un carton contient souvent plusieurs types de pâtes provenant d essences différentes et fabriquées par des procédés différents. D autre part, afin d optimiser la production ou pour améliorer les caractéristiques du carton, plusieurs produits chimiques sont ajoutés à la pâte, avant son injection dans la machine à papier. Autant les pâtes que les produits chimiques peuvent affecter la couleur du carton produit. Pour mettre en place un contrôle efficace de la couleur, connaître l influence de ces variables est donc important. L objectif de cette première phase du projet était d identifier et de quantifier les paramètres modifiant la couleur de façon significative. À cette fin, on a simulé en laboratoire le processus de préparation et de formation de la couche médiane, la plus susceptible de subir des changements de couleur, à partir d'échantillons prélevés dans l usine. Huit variables ont été sélectionnées (tableau I) et un plan statistique d expériences a été appliqué afin de réduire le nombre d essais nécessaires, tout en permettant de distinguer les effets principaux de ces variables. Les résultats des expériences réalisées démontrent qu effectivement certains facteurs ont une action significative sur la blancheur et la couleur. La composante monochromatique jaune, b, est en particulier reliée à la concentration de pâte chimico-thermo-mécanique blanchie (PCTMB) dans le The colour of a liner board is one of the main characteristics that determine its quality. Yet, the most common practice in the industry is still the manual control of the colour. This project consists of developing an automatic colour control system for the paper machine at the Temboard mill in Temiscaming. The objective is increased productivity by the reduction of offspecification production and better quality control. The project is carried out in two stages. The first stage involved modelling the effects of specific additives on colour. The second consists of identifying and analysing process dynamics and implementing a control strategy. Effects of furnish composition Paperboard generally contains several pulps, made from different wood species and by different pulping processes. Furthermore, various chemical products are added to the pulp suspension prior to its introduction in the paper machine in order to optimize production or to improve paperboard characteristics. Pulp composition and chemical additives are factors that can affect the colour of the paperboard produced. The objective of this first phase of the work was to identify and quantify parameters that significantly modify colour. Preparation and formation of the median layer, which is the most susceptible to colour changes was performed in the laboratory using on-site pulp samples. Eight variables were chosen and a statistical experimental design was used to reduce the number of experiments required to identify dominant effects. Results show that certain factors do have significant effects on whiteness and colour. The degree of yellowness is particularly related to the ratio of bleached chemi-thermomechanical pulp (BCTMP) in the median layer mixture. The negative influence of certain chemical products also became apparent. The effects observed for the extreme values for each factor studied (Table 1) are shown in Figure C1.1. Alcofix is the most influential agent; when its concentration goes from 1 to 2.5 kg per ton of pulp, results show a loss of about 1.3 whiteness units and an increase of about 0.4 unit for b, that is, a yellowing of the middle layer. Once identification of the dominant variables was done, their

60 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C1. CONTRÔLE DE LA COULEUR D UN CARTON MULTICOUCHE/ COLOUR CONTROL OF A MULTIPLY LINER BOARD mélange utilisé pour la couche médiane. On a également mis en évidence l influence négative de certains produits chimiques. Les effets observés pour les modalités extrémales sont présentés à la figure C1.1. L Alcofix est l agent chimique le plus influent : lorsque sa concentration passe de 1 à 2,5 kg par tonne de pâte, l expérience produit une perte d environ 1,3 unités de blancheur et une hausse d environ 0,4 unité du paramètre b, soit un jaunissement de la couche médiane. Une fois les variables influentes déterminées, des essais de concentration ont permis de quantifier l effet des produits chimiques sur la blancheur. Ces expériences ont confirmé le rôle négatif des trois produits chimiques suivants : l AKD, l amidon cationique et l Alcofix. La figure C1.2 montre clairement que l augmentation de la concentration en Alcofix dégrade la blancheur et accroît le jaunissement. Donc, une recette de pâte contenant une quantité appréciable de ces produits chimiques affectera la couleur de la couche. De plus, il est probable que la combinaison de ces effets influencera la couleur du carton produit. Le modèle qui sera développé devra donc tenir compte des effets de ces trois produits chimiques. La dernière partie de cette étude avait pour but de déterminer l effet de l addition d un colorant bleu sur la couleur de la pâte de la couche médiane et l efficacité de son action correctrice en fonction de la recette de la pâte et des additifs chimiques incorporés. De plus, un modèle permettant d estimer la rétention des colorants a été proposé. Des prélèvements de 17 échantillons ont été effectués sur une période de 21 jours pour obtenir un échantillonnage représentatif de la Figure C1.1 : Résultats du plan d expérience statistique Diff. Blancheur et Luminance Figure C1.2 : Effets de la concentration de l Alcofix Blancheur Alcofix (kg/adt) Blanch. L b individual effect was studied to quantify their impact on whiteness and colour. The experiments confirmed the negative role of AKD, cationic starch, and Alcofix. Figure C1.2 shows the influence of the Alcofix concentration on the b 9.6 parameter and brightness. Thus, a pulp recipe 9.4 containing a high concentration of Alcofix will affect the colour of the 9.2 final product. Furthermore, there might be interactions among 9.0 additives that will influence colour. The model 8.8 should consider those combined effects. 8.6 b Différence b The last objective of this work was to determine the effect of the blue dye added to the middle layer and the effectiveness of its corrective action as a function of the pulp composition and chemicals added. A retention model for dyes was also proposed. Seventeen samples were taken over a period of 21 days. Handsheets were 60 I II III IV V VI VII VIII TABLEAU I : MODALITÉS DES VARIABLES RETENUES VARIABLES Pâte PCTMB Composition du mélange* Degré de raffinage (CFS) Amidon cationique (kg/t) Alcofix (kg/t) AKD (kg/t) Percol (kg/t) Bentonite (kg/t) MODALITÉ 1 non séchée 0,4/0,4/0,2 330/ ,1 0,25 1,4 MODALITÉ 2 Séchée 0,6/0,2/0,2 370/410 11,5 2,5 1,9 0,4 2,4 * la composition du mélange est donnée en fraction des trois pâtes: PCTMB, cassés et multifibres.

61 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C1. CONTRÔLE DE LA COULEUR D UN CARTON MULTICOUCHE/ COLOUR CONTROL OF A MULTIPLY LINER BOARD 61 gamme de conditions opératoires. Des formettes ont été fabriquées à partir de 6 pâte prélevée dans la caisse 5 d arrivée. Dans le cas de 4 l eau blanche, des gâteaux 3 de pâte ont été fabriqués par séchage sous vide. La couleur des formettes et 2 1 des gâteaux a été mesurée. 0 La figure C1.3, suggère -1 qu une relation linéaire -2 existe entre le paramètre b et la concentration en colorant bleu. De plus, il y -3-4 a une relation linéaire entre les valeurs de b de la pâte et de l eau blanche. À partir de ces observations et en faisant certaines hypothèses, 95 un modèle de 90 rétention des colorants a R=97% été proposé. La figure 85 C1.4 présente la rétention estimée du colorant de la couche médiane en fonction de la concentration, pour différents niveaux de rétention des fibres. Ces résultats indiquent que la rétention du colorant bleu augmente avec la concentration de ce colorant. De plus, la pente des courbes aux faibles concentrations R=92% de colorant dépend de la rétention des fibres. b Modélisation dynamique du procédé Ce travail prend en considération l effet combiné des trois couches. En effet, sur la machine à papier, la couleur de la couche médiane est modifiée par les couches inférieure et supérieure. Une analyse statistique multidimensionnelle sera effectuée sur des ensembles de données d opération de l usine. Cette analyse permettra de vérifier si d autres variables d entrée doivent être considérées pour le modèle, en plus de celles identifiées précédemment qui ont une influence significative sur la couleur du carton afin de les incorporer. Les techniques statistiques utilisées sont l analyse du composant principal et l analyse des moindres carrés partiels. Ces techniques sont particulièrement bien adaptées aux données industrielles contenant des bruits de mesure. De plus, ces techniques permettent d écarter le problème de co-linéarité entre les données entraînant une réduction du rang du système. Une fois cette analyse effectuée, l identification des fonctions de transfert sera effectuée à l aide de techniques conventionnelles. Les variables de sortie du modèle seront les paramètres chromatiques (L, a, b) ainsi que la blancheur. Finalement, une stratégie de contrôle prédictif multivariable sera appliquée. Figure C1.3 : Effet du colorant bleu sur le paramètre chromatique b des formettes (caisse d arrivée) et des gâteaux de pâte (eaux blanches) Figure C1.4 : Rétention du colorant selon les concentrations de colorant et la rétention des fibres (R) Rétention des colorants (%) Formettes Gâteaux R=85% Colorant bleu (kg/adt) Colorants (kg/adt) made from pulp taken from the middle layer headbox. For whitewater, pulp cakes were made by filtering the fines with vacuum assisted drainage because of its low consistency. Then, handsheets and pulp cakes colour was measured. Figure C1.3 suggests a linear relation between the b parameter and the blue dye concentration. Furthermore, there exists a linear relationship between the b values of the pulp and the whitewater. From these observations, a retention model was derived. Figure C1.4 shows the estimated blue dye retention for the middle layer as a function of dye concentration, for different fibre retentions. These results indicate that better dye retention is achieved with increasing dye concentrations. Also, the slope of each curve depends of fibre retention at low dye concentrations. Dynamic process modelling The second phase concentrates on the colour resulting from the combination of the three layers. We need good process understanding to control the colour of the paperboard and reduce its variability. To this end, a multivariate statistical analysis will be performed on data from the mill. With this analysis, we will be able to determine whether variables other than the ones identified previously must be taken into account. Statistical techniques considered are principal component analysis (PCA) and partial least squares analysis (PLS). These techniques are particularly suitable for the analysis of industrial data that usually contain noise. Also, these techniques circumvent the problem of colinearity within the data, which results in a rank reduction of the system. Once this analysis is accomplished, transfer function identification will be performed using traditional techniques. Output variables are the chromatic parameters (L, a, b) and brightness. Finally, a multivariable model predictive control strategy will be used.

62 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C2. CONTRÔLE DES RÉACTEURS DE BLANCHIMENT/CONTROL OF BLEACHING REACTORS Chercheur principal : M. Perrier Chercheurs associés : S. Gendron (Paprican), D. Dochain (Université Catholique de Louvain) Étudiants : S. Renou (Ph.D.), J.-F. Hamelin (M.Sc.A.), Jean-Dobey Ourega Enid (M.Sc.A.) Le blanchiment est une étape importante du procédé papetier dans la mesure où son résultat est le plus visible par le consommateur et donc un gage apparent de qualité. La recherche d une stabilisation efficace des propriétés optiques du papier est donc souhaitable. En fait, les coûts élevés des réactifs ainsi que les risques associés à des rejets importants dans l environnement justifient à eux seuls l intérêt de la recherche de techniques de contrôle performantes [1]. Fréquemment contrôlé par des systèmes en boucle ouverte, les unités de blanchiment ont probablement beaucoup à gagner par l implantation de boucles fermées basées sur des stratégies prédictives ou adaptatives. En effet, ces techniques permettent d affronter plus adéquatement la grande variabilité des concentrations d intrants ainsi que la variation des paramètres et conditions de la réaction. Ce rapport présente le type de modèle de réacteur qui sera utilisé, les développements en cours sur les outils de simulations ainsi que les stratégies de contrôle préconisés. L objectif principal de ces travaux est de faire progresser la qualité du contrôle du blanchiment en utilisant des modèles à paramètres répartis du procédé. Modélisation Les réacteurs de blanchiment sont généralement des réacteurs tubulaires. Selon la consistance de la pâte, ils peuvent être décrits par des équations de type hyperbolique ou parabolique. Les équations de type parabolique apparaissent pour des réacteurs fonctionnant à faible consistance de pâte, ce qui rend non-négligeable les phénomènes de dispersion. Les équations suivantes sont obtenues à l aide d un simple bilan de matière sur une tour de blanchiment au dioxyde de chlore. Les cinétiques de réactions ont été identifiées en cuve agitée au laboratoire. Bleaching is an important step of the pulp preparation process. Brightness is the most visible result for the consumer and is an apparent measure of product quality. The study of an efficient stabilisation of optical properties of paper is therefore desirable. In fact, the high costs of reactants as well as the environmental impact, justify the research interest for better control techniques [1]. Frequently controlled by simple open loop strategies, bleaching reactors could benefit greatly from the implementation of closed-loop predictive or adaptive controllers. In fact, these techniques make it possible to deal more adequately with the great variability of feed concentrations and of the reaction kinetics. This report presents reactor models that have been used, the developments underway on simulation tools as well as control strategies under study. The main objective of this project is to improve the quality of bleaching control using a distributed parameter model of the bleaching tower. Bleaching tower model The bleaching reactors are generally tubular. Depending of the consistency of the pulp, they can be described by hyperbolic or parabolic partial differential equations. The parabolic equations show up for low consistency reactors in which dispersion becomes quite significant. The following equations were obtained using a simple mass balance on a chlorine dioxide bleaching tower. The reaction kinetics were identified by laboratory experiments in a CSTR. (1) (2) 62 La modélisation proposée se limite à une représentation axiale des phénomènes dans laquelle les effets de bout sont négligés. Cette approche permet d obtenir un bon niveau de raffinement par rapport à un modèle entrée-sortie classique tout en demeurant analytiquement viable pour le design de contrôleur. L ordre élevé de la cinétique permet d anticiper une amélioration importante d une stratégie de contrôle non linéaire mais également des difficultés de simulation. Des modèles similaires peuvent être obtenus pour d autres types (1) (2) The proposed model is limited to an axial representation in which end effects are neglected. This approach makes it possible to obtain a high degree of refinement compared to a classical input-output model, and being analytically viable for the design of the controller. The high order of reaction kinetics indicates possible improvements by the use of a non-linear control strategy at the expense of numerical problems. Similar models can also be obtained for other types of bleaching reactors such as oxygen delignification for which the plug flow behaviour is represented by hyperbolic equations. Simulation Since the bleaching reactor is represented by a system of distributed parameter non-linear equations, the problem of simula-

63 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C2. CONTRÔLE DES RÉACTEURS DE BLANCHIMENT/CONTROL OF BLEACHING REACTORS 63 de réacteurs de blanchiment comme celui de la délignification à l oxygène pour lequel le comportement piston est représenté par une équation hyperbolique. Simulation Comme le réacteur de blanchiment est représenté par un système d équations à paramètres répartis non-linéaires, la problématique de la simulation n est pas triviale. En fait la nature distribuée implique une discrétisation spatiale et temporelle qui ne peut être gérée simplement compte tenu du caractère non-linéaire des équations. Les différentes méthodes numériques utilisées sont intégrées dans un logiciel codé en langage Matlab. À l aide d une interface conviviale, ce logiciel permet la génération automatique de programmes de simulation pour des réacteurs tubulaires décrits par des modèles de type convection-diffusion-réaction. Le design de différents types de contrôleur et leur intégration dans les programmes de simulation est en développement. Présentement, les approches numériques de différences finies, de collocation orthogonale et d éléments finis sont fonctionnelles. L intégration d une méthode d éléments finis de type «upwind» est envisagée afin d obtenir de meilleurs résultats dans le cas des réacteurs où la convection est prédominante afin d éliminer l oscillation de la solution. Ces méthodes permettent d obtenir une approximation d équations aux dérivées partielles sous la forme d un système d équation différentielles ordinaires non-linéaires. Différentes options d intégration temporelle de ces équations sont offertes tels les méthodes d Euler, de Runge-Kutta, ainsi qu une méthode prédicteur-correcteur. L optimisation de ces approches, le développement de nouvelles méthodes et leur intégration dans le logiciel est en cours. Contrôle par pondération de modèles Sur la base d un modèle entrée-sortie du réacteur, le contrôle adaptatif à pondération de modèles est une alternative intéressante [2]. Le principe de base de cette approche, qui est présenté à la figure C2.1, est d utiliser un groupe de modèles qui sont pondérés en ligne en fonction de leur adéquation avec le comportement observé du système. Le modèle estimé résultant de cette opération est utilisé pour la construction du contrôleur. La performance de ce type de contrôleur est fonction principalement du nombre de modèles utilisés, du mécanisme de pondération et du design du contrôleur sur le modèle pondéré. L établissement de règles de design et l application à des Référence r(t) systèmes de type parabolique sont analysés. tion is not trivial. In fact, the non-linear character of the equations and their distributed nature implies a spatial and temporal discretisation that cannot be easily managed. Various numerical methods have been integrated in a Matlab based software. With the help of a user-friendly graphical interface, this software allows the automatic generation of Matlab simulation programs for a bleaching unit described by any number of partial differential equations. Up to now, finite difference methods, orthogonal collocation and finite element methods have been included. The integration of an up-wind finite element method is planned for the case of high convection reactor in which the numerical solution is oscillatory with classical finite element approaches. All the numerical approaches yield a system of non-linear ordinary differential equations as an approximation to the partial differential equations. The time integration is achieved by several algorithms including Euler, Runge-Kutta, and predictorcorrector approaches. Optimisation of these approaches, development of new ones and their integration in the software are currently under study. Also, classical controller design interfaces are currently being integrated. Model weighting adaptive control On the basis of an input-output model of the bleaching reactor, model weighting adaptive control appears an interesting strategy [2]. The principle of this approach is shown in figure C2.1. A family of models is used and weighted on-line, according to its ability to match the actual process. The resulting weighted model is then used for controller design. The controller performance is based essentially on the number of models used, the weighting mechanism and the controller design based on the estimated model. Elaboration of tuning rules and application of this strategy to a parabolic system is currently under study in a Master's project. Controller based on exact linearisation The possibility of applying exact linearisation to distributed parameters systems for controller design has been developed in Bourrel [3], Dochain [4] and Tali-Maamar [5]. The basic idea is to consider the partial differential equation at the end of the reactor. This non-linear equation can be linearized exactly to obtain at the end a linear differential equation. Two controllers can be designed for the chlorine dioxide bleaching Figure C2.1 : Contrôle par pondération de modèles Contrôleur Commande u(t) Procédé Sortie y(t) Contrôle par linéarisation exacte L idée de linéarisation exacte pour contrôler un système à paramètres répartis à été développée dans les travaux de Bourrel [3], Dochain [4]et Tali-Maamar [5]. Le principe de base consiste à utiliser l équation aux dérivées partielles décrivant la sortie du Estimation du modèle Modèle 1 Modèle N-1 Modèle N

64 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C2. CONTRÔLE DES RÉACTEURS DE BLANCHIMENT/CONTROL OF BLEACHING REACTORS réacteur. On obtient ainsi une équation différentielle en ce point qui peut être linéarisée exactement dans le but d obtenir une équation différentielle linéaire. Sur le système de blanchiment au dioxyde de chlore on peut ainsi concevoir deux contrôles par cette approche : un contrôle par le débit et un contrôle par la concentration de dioxyde de chlore. Dans le cas de la commande par débit, on obtient la loi de commande suivante dans laquelle des différences globales sont utilisées pour obtenir une loi de commande applicable : On obtient donc en bout de ligne un système linéarisé dans lequel un simple contrôleur proportionnel-intégral (PI) peut être utilisé. Ce contrôleur est difficilement applicable en usine où les objectifs de production ne permettent pas des variations importantes de débit. Pour utiliser une commande par la concentration de dioxyde de chlore, il faut tout d abord obtenir une relation entre la concentration à l entrée du réacteur et la concentration de lignine à la sortie du réacteur. Cette relation est obtenue en utilisant les différences globales au préalable et en combinant les deux équations du modèle. On obtient ainsi la relation suivante : Il suffit alors d utiliser la loi de contrôle : On obtient alors à partir du modèle approximé par différences globales et d un PI, le système résultant suivant : Le compensateur linéaire PI utilisé permet alors de combler les problèmes d inadéquation de modèle lors de l application sur le modèle initial. Les figures C2.2, 3 et 4 permettent d apprécier les performances de ce contrôleur à un changement de point de consigne, une perturbation de lignine et une variation de la cinétique de réaction. L analyse de cette approche ainsi que le développement d autres approches basées directement sur les systèmes à paramètres répartis ont été entrepris. (3) (4) (5) (6) unit: one manipulating the pulp flow and the other the chlorine dioxide concentration. In the case of the flow based controller, the following control law is obtained: (3) Global differences are used to approximate partial derivatives. A linearized system is obtained and a simple PI controller can be used. Obviously, this controller cannot be applied directly in an industrial context where large production excursions are not allowed. To use the chlorine dioxide based approach, one must first obtain an input-output relation between lignin output and chlorine dioxide input. It can be obtained combining the two partial differential equations leading to: The following control law is obtained: (4) (5) Using a PI controller and the global differentiation approximation, the resulting system is: (6) The PI controller is used to take care of model mismatch problems. Figures C2.2, 3 and 4 show the performance of this controller: Figure C2.2 shows a step response, Figure C2.3 the effect of an input lignin concentration perturbation and Figure C2.4 the effect of a variation of kinetic parameters. The analysis of this approach and development of other approaches based on the distributed parameter systems are currently under study in a Ph.D. project. 64

65 C. COMMANDE DES PROCÉDÉS/PROCESS CONTROL C2. CONTRÔLE DES RÉACTEURS DE BLANCHIMENT/CONTROL OF BLEACHING REACTORS Figure C2.2 : Réponse à un échelon de lignine Lignine à la sortie ClO 2 à la sortie Effort de commande Temps Figure C2.3 : Perturbation de lignine à l entrée Lignine à la sortie Références : 1. Dence, C. W. and D. W. Reeve, "Pulp Bleaching: Principles and Practice", TAPPI Press, Atlanta (1996). 2. Gendron, S., M. Perrier, J. Barrette, M. Amjad, A. Holko, and N. Legault, "Deterministic Adaptive Control of SISO Processes using Model Weighting Adaptation", Intern'l J. of Control, 58, (1993). 3. Bourrel, S., «Estimation et commande d'un procédé à paramètres répartis utilisé pour le traitement biologique de l'eau à potabiliser», Laboratoire d'analyse et d'architecture des systèmes du CNRS, Université Paul Sabatier, Toulouse (1996). 4. Dochain, D., "Contribution to the Analysis and Control of Distributed Parameter Systems with Application to (Bio)chemical Processes and Robotics", Unité d'automatique, Université catholique de Louvain (1994). 5. Tali-Maamar, N., «Modélisation, analyse et commande d'un procédé biotechnologique à gradient spatial de concentration», Laboratoire d'automatique et d'analyse des systèmes du CNRS, Univesité Paul Sabatier, Toulouse (1994). 65 ClO 2 à la sortie Effort de commande Temps Figure C2.4 : Perturbation sur le modèle Lignine à la sortie ClO 2 à la sortie Effort de commande Temps

66 D. CONSTITUANTS ET ADDITIFS DU PAPIER/PAPER COMPONENTS AND ADDITIVES D1. MÉLANGE DE POLYMÈRES NATURELS FONDUS/ BLENDS OF MOLTEN NATURAL POLYMERS Chercheur principal : B. D. Favis Étudiants : F. Rodriguez (Ph.D.), B. Lefrançois (1 er cycle) Ce projet concerne le traitement en fusion de mélanges contenant des polymères naturels. Les polyhydroxyalkanoates (PHA) constituent une catégorie de matériaux biodégradables qui peuvent être transformés à l état fondu. Utilisés comme matériaux de couchage pour le papier, ils peuvent faire barrage contre l humidité et les gaz, et permettraient de fabriquer des matériaux d emballage pour aliments compostables. Pour des raisons d hygiène, il est préférable de composter ces matériaux plutôt que de les recycler et, sur ce plan, le PHA possède un net avantage par rapport aux matériaux thermoplastiques traditionnels. Par contre, l un des obstacles à l utilisation des PHA pour la confection d emballages est leur coût élevé. Certains progrès feront sans doute baisser considérablement le prix du PHA; parmi ceux-ci, nous avons examiné la possibilité de mélanger du PHA en fusion à l amidon thermoplastique (AT) dont le coût est faible. Étant donné que ce type d amidon s écoule et se déforme complètement en phase dispersée, on peut en contrôler la microstructure et en manipuler les propriétés physiques. Un mélange optimal de PHA et d AT devrait sensiblement réduire le coût du matériau tout en maintenant sa biodégradabilité. Dans la description des travaux qui suit, nous expliquons l utilisation du mélange de polyéthylène et d AT. Le polyéthylène a été employé au lieu de PHA, parce que son coût est bien moindre. Grâce à cette substitutition, un grand nombre de variables liées au processus de fusion et d extrusion ont été étudiées et optimisées. À plus long terme, l intérêt de ce projet sera d étudier le mélange de thiolignine et de polymères synthétiques au cours du processus de fusion. Des travaux récents ont révélé que les propriétés thermoplastiques de la thiolignine peuvent être suffisamment magnifiées pour que le produit soit traité par extrusion à l état fondu. Étant donné que la lignine possède une vaste gamme de fonctions chimiques, il est possible de mettre au point des matériaux composés de mélanges de polymères dotés de bonnes interactions interfaciales. La manipulation de la taille et de la forme de la lignine en phase dispersée devrait permettre un bon contrôle des propriétés physiques. L objectif de nos travaux sera This project will focus on the melt processing of blends containing natural polymers. Poly (hydroxyalkanoates) (PHA) are a class of biodegradable materials which can be melt processed. As a coating material on paper they can act as a moisture and gas barrier and are a potential route to obtaining food packaging materials that can be composted. For hygienic reasons it is preferable to compost such materials rather than recycle them and hence from this point of view PHA has an advantage over classic thermoplastic materials. One of the impediments to applying PHA in such a way has been the high cost of the material. Recently, in addition to some recent advances which will likely drive the price of PHA down significantly, we have developed the possibility of melt blending PHA with low-cost thermoplastic starch (TPS). Since this type of starch flows and is fully deformable as a dispersed phase, a high degree of microstructural control and manipulation of physical properties can be obtained. An optimized PHA/TPS blend should substantially lower the cost of the material while still maintaining biodegradability. The project description that follows describes our work using polyethylene/thermoplastic starch blends. Polyethylene has been used initially rather than PHA since it is less expensive. In this way a large number of variables related to the melt extrusion blending process have been studied and optimized. A longer term interest of this project will also be to study the melt blending of kraft lignin with synthetic polymers. Recent work has shown that kraft lignin can be rendered sufficiently thermoplastic such that it can be processed on melt extruders. Since lignin possesses a large range of chemical functionalities, it should be possible to develop polymer blend materials possessing good interfacial interactions. The manipulation of the lignin dispersed phase size and shape should allow for substantial control over the physical properties. The objective of the envisaged future work will be to develop and promote lignin as a high-value-added product. The extrusion process developed to process thermoplastic starch and PHA should be applicable to the lignin blend study. Low density polyethylene (LDPE) blended with thermoplastic starch (TPS) has been studied as a precursor to eventually 66

67 D. CONSTITUANTS ET ADDITIFS DU PAPIER/PAPER COMPONENTS AND ADDITIVES D1. MÉLANGE DE POLYMÈRES NATURELS FONDUS/ BLENDS OF MOLTEN NATURAL POLYMERS 67 la mise au point de la lignine et sa promotion comme produit à haute valeur ajoutée. Une fois le processus d extrusion pour traiter l AT et le PHA mis au point, on devrait pouvoir l utiliser pour l étude de mélanges de lignine. Les mélanges de polyéthylène basse densité (PEBD) et d AT ont été étudiés comme précurseurs à l examen de la réaction du polymère et de l amidon thermoplastique. De l eau et du glycérol ont été ajoutés pour préparer l amidon. L eau est nécessaire au processus de gélification, et le glycérol agit comme plastifiant de l amidon. Les mélanges de PEBD et d AT ont été préparés dans une extrudeuse à double vis en utilisant une calandre. Des rubans ont été fracturés par cryotechnique, et les surfaces des échantillons ont été observées à l aide d un microscope électronique à balayage afin d analyser la morphologie du mélange de PEBD et d amidon. Pour mesurer les propriétés de traction, les rubans ont été préparés selon la norme ASTM 638. Évolution morphologique Dans le rapport précédent, on a fait état de l influence du contenu en glycérol de la suspension initiale d amidon sur la morphologie du mélange de PEBD et d AT. L amidon contenant plus de 27,5 % de glycérol présentait une morphologie fibreuse dans le mélange. Par contre, à 20 % de glycérol, les particules d amidon étaient plus grosses et n avaient pas une forme allongée. Dans ce rapport, nous donnerons les résultats sur les effets de la viscosité et de la composition du PEBD sur la morphologie et les propriétés mécaniques du mélange de PEBD et d AT. L influence de la teneur en glycérol sur les propriétés mécaniques sera aussi analysée. La morphologie des mélanges de polymères non miscibles peut être contrôlée par la composition polymère-polymère [1], la viscosité [2], les rapports d élasticité [3], la tension interfaciale [4] et le cisaillement appliqué au cours du mélange. L évolution morphologique du mélange PEBD2040 et amidon (à 27,5 % de glycérol) Figure D1.1a fracturés selon les directions axiale et transversale dépend de la concentration en PEBD; elle est présentée aux figures D1.1 et D1.2. Dans la direction axiale, le diamètre de la fibre augmente au fur et à mesure de l augmentation de la proportion d AT comme dans tout mélange non miscible. La première manifestation de coalescence a été observée lorsque la concentration d AT a Figure D1.1c atteint 44,7 %. Propriétés mécaniques en traction L allongement à la rupture d un mélange de polymères non miscibles dépend fortement de l état de l interface. Un polymère ductile devient cassant lorsqu on ajoute un deuxième composant non miscible. Nous avons mélangé le PEBD avec les trois préparations difféexamining poly(hydroxyalkanoate) with TPS. Water and glycerol were added to prepare the TPS. Water is necessary for the gelatinization process and glycerol acts as a plasticizer for starch. LDPE/TPS blends were prepared in a twin-screw extruder using a calendar roll. Ribbons were cryogenically fractured and surfaces of fractured samples were observed by means of a scanning electron microscope in order to analyze the morphology of LDPE/ TPS. To measure the tensile properties, ribbons were prepared according to ASTM 638. Morphology evolution In the previous report, the influence of the glycerol content in the initial suspension of starch on the morphology of LDPE/TPS blends was shown. TPS compounded with more than 27.5% glycerol presented a fibre-like morphology in LDPE/TPS blends. Conversely, TPS compounded with 20% glycerol had a higher particle size and a non-elongated form. In this second report we will present results related to the effect of LDPE viscosity and composition on the morphology and mechanical properties of LDPE/TPS blends. The influence of glycerol content on mechanical properties will also be analyzed. The morphology of immiscible polymer blends can be mainly controlled by polymer-polymer composition [1], viscosity [2] and elasticity ratios [3], interfacial tension [4] and the shear stress applied during mixing. The evolution of the morphology of LDPE2040/TPS (27.5% glycerol) blend, fractured in both axial and transverse directions, as a function of LDPE concentration, are presented in Figures D1.1 and D1.2. In the axial direction, fibre diameter increased as the TPS increased, as in a typical immiscible blend. Evidence of coalescence was first observed at 44.7% TPS. Tensile Properties The elongation at break of immiscible polymer blends depends strongly on the state of the interface. A ductile polymer generally becomes brittle with the addition of a second immiscible component. In this work, we blended LDPE with the three Figure D1.1b Figure D1.1d Photographies de MEB des mélanges LDPE2040/ATP (27,5% glycérol) cassées dans la direction axiale. La concentration en ATP et le grossissement sont : a) 29% 1000X, b) 35,5% 1000X, c) 44,7% 1000X, d) 53,3% 500X

68 D. CONSTITUANTS ET ADDITIFS DU PAPIER/PAPER COMPONENTS AND ADDITIVES D1. MÉLANGE DE POLYMÈRES NATURELS FONDUS/ BLENDS OF MOLTEN NATURAL POLYMERS rentes d AT. L allongement relatif à la rupture et le module de Young sont présentés aux figures D1.3 et D1.4. L allongement relatif à la rupture est le produit de l allongement de chaque mélange divisé par l allongement à la rupture du polyéthylène pur. Des mélanges dans lesquels l AT contenait 27.5 % de glycerol ou plus avaient presque la même élongation de rupture que le PE pur. Par contre, le polyéthylène mélangé à de l AT contenant 20 % de glycérol avait un allongement à la rupture décroissant. Il semble que l AT plus stable se comporte comme une charge rigide. La réduction de l allongement s accentue avec la baisse de l indice de fluage du polyéthylène. De Figure D1.2a très grosses particules, de plus de 50 µm, ont été identifiées dans le mélange de PEBD2049 et d AT (contenant 20 % de glycérol). L AT contenant 20 % de glycérol a augmenté le quotient du module de Young et l AT contenant 27,5 % ou plus de glycérol l a diminué. different preparations of TPS. The relative elongation at break and Young's modulus were studied. Relative elongation at break is the product of the elongation of each blend divided by the elongation at break of pure PE. Blends where TPS contained 27.5% glycerol or more, maintained almost the same elongation at break as that of pure PE. In contrast, PE blended with TPS compounded with 20% glycerol, demonstrated a progressive decrease in elongation. It appears that the stiffer TPS behaves as rigid filler. This drop in elongation worsens with the decrease of the melt flow index of PE. Very large particles, in excess of 50 µm, were observed in the LDPE2049/TPS (20% glycerol) blend. TPS compounded with 20% glycerol led to an increase in Young modulus. TPS compounded with 27.5% glycerol (or more) resulted in a decrease of the Young s modulus with TPS. Figure D1.2b Figure D1.2c Figure D1.2d 68 Photographies de MEB des mélanges LDPE2040/ATP (27,5% glycérol) cassées dans la direction transverse. La concentration en ATP et le grossissement sont : a) 29% 1000X, b) 35,5% 1000X, c) 44,7% 1000X, d) 53,3% 500X Références : 1. Favis, B.D. and J.P. Chalifoux, "Influence of Composition on the Morphology of Polypropylene/Polycarbonate blends", Polymer, 29,1761 (1988). 2. Favis, B.D. and J.P. Chalifoux, "The Effect of Viscosity Ratio on the Morphology of Polypropylene/Polycarbonate Blends During Processing", Polym. Eng. Sci. 27, 1591 (1987). 3. Bourry, D. and B.D. Favis, "Cocontinuity and Phase Inversion in HDPE/PS blends: Influence of Interfacial Modification and Elasticity", J. Polym. Sci, Polym. Phys., 36, 1889 (1998). 4. H. Liang, B.D. Favis, Y.S. Yu, and A. Eisenberg, "Correlation between the Interfacial Tension and Dispersed Phase Morphology in Interfacially Modified Blends of LLDPE and PVC", Macromolecules, 32 (5), 1637 (1999).

69 PUBLICATIONS ET AUTRES ACTIVITÉS/PUBLICATIONS AND OTHER ACTIVITIES PUBLICATIONS/PUBLICATIONS Articles et comptes rendus de conférences avec comité de lecture Asselman, T. et J. Paris, «Fermeture des circuits d eau de procédé dans une usine intégrée de fabrication de papier journal : recyclage des effluents du procédé et du biotraitement», Revue ATIP, 52, (1), 1-7 (1998). Bataille, P., M. Almassi, and M. Inoue, "Emulsifier-Free Emulsion Polymerization of N-Butyl Methacrylate", J. Applied Polym. Sci., 67, (1998). Bourry D. and B.D. Favis, "Co-Continuity and Phase Inversion in Hdpe/Ps Blends : Influence of Interfacial Modification and Elasticity", J. Poly. Sci. : Poly. Phys., 36, (1998). Bourry D. and B.D. Favis, "Morphology Development in an Immiscible Binary Blend during Twin Screw Extrusion", Polymer, 39, (1998). Brito-De La Fuente, E., J.A. Nava, L. Medina, G. Ascanio, and P.A. Tanguy, "Process Viscometry of Complex Fluids and Suspensions with Helical Ribbon Agitators", Can. J. Chem. Eng., 76, (1998). Chapleau, N., B.D. Favis, and P.J. Carreau, "Measuring the Interfacial Tension in the Presence of an Interfacial Modifier", J. Poly. Sci. : Poly. Phys., 36, (1998). Cigana P., and B.D. Favis, "The Relative Efficacy of Diblock and Triblock Copolymer Modifiers for a Polystyrene/Ethylene-Propylene Rubber Interface", Polymer, 39, (1998). da Silva Sobrinho, A.S., N. Schühler, J.E. Klemberg- Sapieha, M.R. Wertheimer, M. Andrews, and S.C. Gujrathi, "Plasma-deposited Silicon Oxide and Silicon Nitride Films on PET : a Multitechnique Study of the Interphase Regions", J. Vac. Sci. Technol. A16, (1998). da Silva Sobrinho, A.S., M. Latrèche, G. Czeremuszkin, J.E. Klemberg-Sapieha, and M.R. Wertheimer, "Transparent Barrier Coatings on PET by Single- and Dual- Frequency PECVD", J. Vac. Sci. Technol. A16, (1998). da Silva Sobrinho, A.S., M. Latrèche, G. Czeremuszkin, J.E. Klemberg-Sapieha, and M.R. Wertheimer, "Transparent Barrier Coatings on PET by Single- and Dual- Frequency PECVD", Proc. 41 st Annual Tech. Conf., Soc. Of Vacuum Coaters, Boston, MA, (1998). da Silva Sobrinho, A.S., A. Bergeron, N. Schühler, J.E. Klemberg-Sapieha, L. Martinu, M. Andrews, and M.R. Wertheimer, "Interphase Characterization of PECVD Silicon-Compound Layers on PET", Proc. 41 st Annual Techn. Conf., Soc. Of Vacuum Coaters, Boston, MA, (1998). Deslandes, Y., G. Pleizier, E. Poiré, S. Sapieha, M.R. Wertheimer, and E. Sacher, "The Surface Modification of Pure Cellulose Paper Induced by Low-pressure Nitrogen Plasma Treatment", Plasmas and Polymers, 3, (1998). Fourcade, E., F. Bertrand, and P.A. Tanguy, "Numerical Modelling of the Hydrodynamics in the Metering Nip of a Film Coater", 6 th Ann. Conf. CFD Soc. Of Can., Québec, V.17-V.22 (1998). Fradette, L., H.Z. Li, L. Choplin, and P.A. Tanguy, "3D Finite Element Simulation of Fluid Flow through a SMX Static Mixer", Computers Chem Engng, 22, Suppl., S759-S761 (1998). Houle, J.-F., Y Brousseau, J. Dorica, and J. Paris, "Reduction of Fresh Water Consumption for Process and Nonprocess Uses in an Integrated Newsprint Mill", in "System Closure in Pulp and Paper Mills", J. Paris and C. Levoy ed., PAPTAC Pub., 25-30, Montréal (1998), also in Preprints, 84th Ann. Conf. CPPA-TS, Montreal, A373-8 (1998). PAPTAC I.H. Weldon Award for best paper. Jack, K.S., A. Natansohn, J. Wang, B.D. Favis, and P. Cigana, "Determination of Domain Sizes in Compatibilized Polystyrene-(Ethylene-Propylene Rubber) Blends by Measurements of 1h Spin Diffusion", Chemistry of Materials, 10, (1998). Jacob, J., C. Viviant, J.-F. Houle et J. Paris, «Analyse et optimisation des réseaux d eaux de procédés papetiers», Prétirés, 84 e Conf. ann., ACPP-ST, Montréal, B315-8 (1998). Jacob, J., H. Hemphälä, and J. Paris, "Data Collection and Reconciliation for Simulation of Operating Mills", Preprints, 84e Conf. ann., ACPP-ST, Montréal, A265-8 (1998). Khanbaghi, M., R.P. Malhamé, and M. Perrier, "An Application of First Passage-time Theory in the Design of Optimal Broke Recirculation Strategies in Paper Mills", Proc. 37 th CDC, Tampa (1998). Khanbaghi, M., R.P. Malhamé, and M. Perrier, "White Water and Broke Recirculation Policies in Paper Mills via Markovian Jump Linear Quadratic Control", Proc. ACC, Philadelphia (1998). Künstler, W., P. Frübing, R. Gerhard-Multhaupt, J. Cerny, J.E. Klemberg-Sapieha, L. Martinu, and M.R. Wertheimer, "Surface-Charging Behaviour of Plasma-Treated Polymer Films", IEEE-CEIDP, (1998). Meunier, M., R. Izquierdo, L. Hasnaoui, E. Quenneville, D. Ivanov, F. Girard, F. Morin, A. Yelon, and M. Paleologou, "Pulsed Laser Deposition of Superionic Ceramic Thin Films: Deposition and Applications in Electrochemistry", Appl. Surf. Sci., , (1998). Orccotoma, J.-A., J. Paris, and M. Perrier, "Paper Machine Controllability : Effect of Disturbances on Basis Weight and First Pass Retention", Proc. Control Systems 98, Helsinki (1998). Oulidi, A., B. Deutsch et J. Paris. «Analyse statistique des casses de la feuille dans une machine à papier», Prétirés, 84 e Conf. An., ACPP-ST, Montréal, A (1998). Paris, J., "A Systems Approach to System Closure in Integrated Newsprint Mills", Proceed., 1998 TAPPI Intern l Environ. Conf. and Exhibit, Vancouver, 1, (1998). Paris, J., J. Dorica, D.W. Francis, and J.-A. Orccotoma, "System Closure in Integrated Newsprint Mills : R D Issues", in "System Closure in Pulp and Paper Mills" J. Paris and C. Leroy ed., PAPTAC Pub., 39-44, Montréal (1998), also in Preprints, 84 th Annual Conf. CPPA-TS, Montréal, A281-6 (1998).

70 PUBLICATIONS ET AUTRES ACTIVITÉS/PUBLICATIONS AND OTHER ACTIVITIES PUBLICATIONS/PUBLICATIONS Paris, J. and A. Yelon, "Pulp and Paper Research and Education at Polytechnique: A Growing Partnership", P & P Can. Prétirés, 84 ième Conf. An. ACPP-ST, Montréal, A321-6 (1998). Réglat, O. and P.A. Tanguy,. "Rheological Investigations of C a CO 3 Slurries in the Metering Nip of a MSP", TAPPI J., 81, (1998). Ritz, J.B., F. Bertrand, F. Thibault, and P.A. Tanguy, "Numerical Modelling of Shear-Induced Particle Migration in a Film Coater", 6 th Ann. Conf. CFD Soc. Of Can., Québec, V.23-V.28 (1998). Tanguy, P., O. Reglat, and E. Fourcade, "Hydrodynamics in the Metering Nip of a Film Coater", Proc. 9 th Int. Coating Science and Techn. Symp., Newark, (1998). Tsingakis, D., J. Labidi, and J. Paris, "Modeling of Kraft Liquors Properties and Application to Process Simulations", Proceed. TAPPI Intl. Chemical Recovery Conf., Tampa, 3, (1998). Vidal, D., F. Bertrand, and P.A. Tanguy, "Numerical Simulation of the Hydrodynamics in a Short-Dwell Coater", Chem. Eng. Sci., 53, (1998). 2. Monographies et manuels Dochain, D and M. Perrier, "Software Sensors and Adaptive Control of Bioreactors", in R. Berber (Eds.), Nonlinear Model-Based Process Control, Kluwer, Dordrecht, (1998). Dochain, D. and M. Perrier, "A Monitoring and Adaptive Control of Bioprocesses", in "Advanced Instrumentation, Data Interpretation, and Control of Biotechnological Processes", J. Van Impe, P.A. Vanrolleghem, D. Iserentant, (Eds.), Kluwer, Dordrecht, (1998). Paris, J. and C. Leroy eds., "System Closure in Pulp and Paper Mills, A Monography Based on the Symposium on System Closure", 84 th Annual Meeting, TS CPPA), PAPTAC, Montreal (1998). 3. Rapports techniques Bédard, S., C. Leroy, M. Sorin et J. Paris, «Réduction du volume d effluents et amélioration du bilan énergétique de l usine de papier Cascades Cabano Inc.», Projet (CF), CANMET-LRDE, Rapport final (1998). Bonhivers, J.-C., S. Bellon-Gagnon, M. Perrier et J. Paris, «Simulation dynamique de l atelier des machines à papier de l usine Kruger à Bromptonville, Québec», Manuel de référence, École Polytechnique (1998). Bonhivers, J.-C., S. Bellon-Gagnon et J. Paris, «Simulation dynamique de l atelier de désencrage de l usine Kruger à Bromptonville, Québec», Manuel de référence, École Polytechnique (1998). Hemphälä, H., J. Jacob et J. Paris, «Collecte et réconciliation de données pour la validation de simulations d usines opérationnelles», Paprican PGRLR 707 (1998). Houle, J.F., C. Gagnon et J. Paris, «Développer une base de données interactive et une simulation de procédé de l usine de Matane (Québec)», Projet CDS P2331, Cartons St-Laurent Inc., Rapport final (1998). Orccotoma, J.-A., J. Paris, M. Perrier, and A. Roche, "Dynamics of Whitewater Networks During Web Breaks", Paprican MR 374 (1998). Viviant, C., J. Jacob et J. Paris, «Analyse et optimisation des réseaux d eau des procédés papetiers», Paprican PGRLR 708 (1998). 4. Autres publications et conférences Alonso, S., O. Réglat, and P.A. Tanguy, "Experimental Investigation of Flow Instabilities in Metered Film Coating", 49 th Can. Chem. Eng. Conf., London, Ont. (1998). Bertrand, F. and P.A. Tanguy, "3D Time Dependent Fluid Flow Fictitious Domain Methods", SIAM Ann. Meet., Toronto, Ont. (1998). Bonhivers, J.-F., M. Perrier et J. Paris, «Une commande prédictive par modèle pour la gestion intégrée des réservoirs d eau blanche», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 25-3, London, Ont. (1998). Cabos, L., D. Amelin, M. Monnier, M. Berrada et J. Paris, «Étude expérimentale des paramètres de couleur d un carton trois couches», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 12-5, London, Ont. (1998). Carreau, P., F. Yziquel, and P.A. Tanguy, "Non-Linear Viscoelastic Behaviour of Coating Colors", 84 th Ann. Meet. CPPA Technical Section, Montréal (1998). Coudert, F., H. Kaïpe, J. Jacob et J. Paris, «Optimisation linéaire pour l analyse des réseaux d eau blanche dans l industrie papetière», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 25-4, London, Ont. (1998). Donat, V., S. Blais, T.G.M. van de Ven et J. Paris, «Étude expérimentale de la rétention des fines dans une machine à papier double toile», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 53-5, London, Ont. (1998). Fourcade, E., F. Bertrand, and P.A. Tanguy, "Numerical Modelling of the Hydrodynamics in the Metering Nip of a Film Coater", 6 th Ann. Conf. CFD Soc. of Can. (1998). Fradette, L., H.Z. Li, L. Choplin, and P.A. Tanguy, "3D Finite Element Simulation of Fluid Flow through a SMX Static Mixer", European Symposium on Computer Aided Process Engineering 8, Brugge, Bel. (1998). Furling, O., F. Thibault, P.A. Tanguy, and L. Choplin, "Continuous Make-down Process of Coating Colours", 49 th Can. Chem. Eng. Conf., London., Ont. (1998). Jacob, J., C. Viviant, J.-F. Houle et J. Paris, «Analyse et optimisation des réseaux d eaux de procédés papetiers», Prétirés, 84 e Conf. ann., ACPP-ST, Montréal, B315-8 (1998). Jacob, J., H. Hemphälä, and J. Paris, "Data Collection and Reconciliation for Simulation of Operating Mills", Preprints, 84 e Conf. ann., ACPP-ST, Montréal, A265-8 (1998). Orccotoma, J.-A., J. Paris, and M. Perrier, "Paper Machine Controllability: Effect of Disturbances on Basis Weight and First Pass Retention", Proc. Control Systems 98, Helsinki (1998). 70

71 PUBLICATIONS ET AUTRES ACTIVITÉS/PUBLICATIONS AND OTHER ACTIVITIES PUBLICATIONS/PUBLICATIONS Ritz, J.B., F. Bertrand, F. Thibault, and P.A. Tanguy, "Numerical Modelling of Shear-Induced Particle Migration in a Film Coater", 6 th Ann. Conf. CFD Soc. of Can. (1998). Samkocwa, D., J. Ruiz, T.G.M. van de Ven et J. Paris, «Modélisation de la rétention sur la table plate d une machine à papier», 48è me Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 53-8, London, Ont. (1998). Tanguy, P.A., E. Fourcade, and F. Bertrand, "Effect of Coating Rheology in the Metering Nip of a Film Coater", 84 th Ann. Meet. CPPA Technical Section, Montréal (1998). Thibault, F. and P.A. Tanguy, "Solid-Liquid Mixing at very High Concentration: Comuter Simulations and Experiments", AIChE Ann. Meet., Miami Beach (1998). Tsingakis, D., J. Labidi, and J. Paris, "Modeling of Kraft Liquors Properties and Application to Process Simulations", Proceed. TAPPI Intl. Chemical Recovery Conf., Tampa, 3, (1998). Vaillancourt, J., G. Garnier, J. Ruiz et J. Paris, «Modélisation de l égouttage et de la rétention dans une machine à double toile»,48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 25-6, London, Ont. (1998). ACTIVITÉS PROFESSIONNELLES DES MEMBRES/PROFESSIONAL ACTIVITIES OF MEMBERS Conférences invitées Favis, B.D., «Nouvelles structures morphologiques dans les mélanges polymères», CEMEF, École des Mines de Paris, Sophia Antipolis, France (1998). Favis, B.D., «Relation interface/morphologie dans les mélanges polymères», INSA Lyon, France (1998). Paris, J., «Fermeture des circuits dans les usines de pâtes et papiers», École nationale supérieure des ingénieurs en génie chimique, Toulouse, France (1998). Paris, J., «Fermeture des circuits dans les usines de pâtes et papiers», Laboratoire du CNRS, Institut des matériaux et procédés, Perpignan, France (1998). Paris, J., "University-Industry Partnerships", CPPA Research Committee Workshop on R&D Partnerships, Jasper (1998). Wertheimer, M.R., «Plasmas et Polymères : du laboratoire jusqu à l échelle commerciale», ACFAS, Colloque sur les surfaces, Université Laval, Québec (1998). Wertheimer, M.R., "Plasmas and Polymers: From Laboratory to Large Scale Commercialization", Congrès de l ACP, Symposium sur les Chaires CRSNG, Université de Waterloo, Waterloo, ON. (1998). Wertheimer, M.R., "Detection and Characterization of Defects in Ultra-Thin PECVD Deposits on Plastics", Fraunhofer IAP, Berlin, Allemagne (1998). Wertheimer, M.R., L. Martinu and J.E. Klemberg-Sapieha, "Research Results at the Industrial Research Chair (IRC) at École Polytechnique", Eastman-Kodak Co., Rochester, N.Y. (1998). 2. Co-directions externes de thèses et mémoires Paris, J. : Co-directeur de doctorat à l Université McGill (CRPP); Candidat: M. Abdulla Quasaimeh, Directeur principal : T. van de Ven, "Modeling of Floculation and Defloculation in Pulp Networks". Paris, J. : Co-directeur de M.Ing. à l UQTR (CRPP); Candidate : S. Marino, Directeur principal : C. Lavallée, «Analyse d un système de traitement d effluent papetier». 3. Organisation de congrès, symposia et rencontres Favis, B.D., Membre, conseil aviseur, "IUPAC MACRO 98", Melbourne, Australie (1998). Paris, J., Président, "Symposium on System Closure", Organized in conjunction with 84 th Ann. Meet. TS CPPA, Montréal (1998). Paris, J., Organisateur, Perrier, M., Président de session, Session spéciale conjointe commémorant le 125 ième anniversaire de Polytechnique et le 100 ième anniversaire de la Faculté d ingénierie de l Université de Toronto, 84 th Ann. Mtg. TS CPPA, Montréal (1998). Perrier, M., Membre, Comité du programme, "International Conference on Dyamics, Control and Optimization of Process Systems", (DYCOPS 5), Corfu, Grèce (1998). Perrier, M., Membre, Comité du programme, "International Conference on Computer Applications in Biotechnology", (CAB7), Osaka, Japon (1998). Perrier, M., Membre, Comité du programme, "Control Systems 98", Poorvo, Finlande (1998). Wertheimer, M.R., Membre, Comité scientifique international, PSE 98 "Plasma Surface Engineering", Garmisch-Partenkirchen, Allemagne (1998). Wertheimer, M., Membre, Comité scentifique international, IraP 98 "Ionizing Radiation and Polymers", Dresden, Allemagne (1998). 4. Congés sabbatiques Favis, B.D., Établissement hôte : Université Louis Pasteur, Strasbourg, France ( ). 5. Fonctions spéciales Carreau, P. : Éditeur en chef, Journal canadien de génie chimique. Favis, B.D. : Membre du comité d édition, Advances in Polymer Technology. Paris, J. : Chercheur associé, CRPP, Université McGill; professeur associé, génie chimique, Université McGill et CRPP, UQTR. Perrier, M. : Éditeur associé, Control Engineering Practice. Wertheimer, M.R. : Éditeur adjoint, Plasma and Polymers.

72 PUBLICATIONS ET AUTRES ACTIVITÉS/PUBLICATIONS AND OTHER ACTIVITIES PUBLICATIONS/PUBLICATIONS 1. Communications scientifiques présentées par des étudiants Bonhivers, J.-C., M. Perrier et J. Paris, «Une commande prédictive par modèle pour la gestion intégrée des réservoirs d eau blanche», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 25-3, London, Ont. (1998). Cabos, L., «Analyse des paramètres déterminant la couleur d un carton trois-couches», Canadian Pulp and Paper Graduate Students Seminars, Montréal (1998). Cabos, L., D. Amelin, M. Monnier, M. Berrada et J. Paris, «Étude expérimentale des paramètres de couleur d un carton trois couches», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 12-5, London, Ont. (1998). Donat, V., S. Blais, T.G.M. van de Ven et J. Paris, «Étude expérimentale de la rétention des fines dans une machine à papier double toile», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 53-5, London, Ont. (1998). Donat, V., «Étude de la distribution des matières colloïdales et dissoutes dans la partie humide de la machine à papier», Canadian Pulp and Paper Graduate Students Seminars, Montréal (1998). Hamiaux, F., I. Mantha, S. Noreau, C. Piché, S. Rioux and H. Tremblay, "Removal of Dissolved Solids to Allow Water Closure in a Paper Plant", in "System Closure in Pulp and Paper Mills", J. Paris and C. Leroy Ed., PAPTAC, Montréal (1998). Hamiaux, F., I. Mantha, S. Noreau, C. Piché, S. Rioux et H. Tremblay, «Enlèvement des solides dissous en vue de la fermeture des circuits d eau dans une usine de papier», Les Papetières du Québec 9, (2), (1998). ACTIVITÉS ÉTUDIANTES/STUDENT ACTIVITIES Samkocwa, D., J. Ruiz, T.G.M. van de Ven et J. Paris, «Modélisation de la rétention sur la table plate d une machine à papier», 48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 53-8, London, Ont. (1998). Vaillancourt, J., G. Garnier, J. Ruiz et J. Paris, «Modélisation de l égouttage et de la rétention dans une machine à double toile»,48 ème Congrès can. g. chim., Recueil des sommaires, 25-6, London, Ont. (1998). 2. Projets Arbour, I., PFE (M. Perrier), «Modélisation et simulation des bassins de traitement des eaux de l usine de Kruger (Bromptonville)». Bilotte, C., PFE (J. Paris), «Modélisation et simulation du traitement des eaux usées de l usine de pâtes et papiers Donohue de Amos». Demers, M., PFE (M. Perrier), «Conception d un système de contrôle autour d un réservoir de mélange de pâte». Nasr, S., PFE (M. Perrier), «Commande basée sur Prédicteur de Smith d un système de blanchiment». Renoux, L., PFE (M. Perrier), «Simulation d une station d épuration des eaux usées d une papeterie». 72 Rueff, M. Ingénieure de recherche, EFPG, Grenoble, France, «Relation entre mesure de l indice d égouttage et la résistance spécifique à la filtration», 29 octobre. SÉMINAIRE/SEMINAR

73 BUDGET DE FONCTIONNEMENT ET DE RECHERCHE/OPERATING AND RESEARCH BUDGET BUDGET DE FONCTIONNEMENT 1998 / OPERATING BUDGET 1998 Ressources Fonctionnement du GRESIP : Subvention de Polytechnique 4 000,00 $ Subvention de Paprican ,00 $ Programme d associés universitaires (subvention de Paprican) ,00 $ Solde reporté de ,70 $ Total : ,70 $ Dépenses Préparation du rapport ,74 $ Secrétariat : Personnel ,26 $ Équipement 2 093,96 $ Fournitures 900,87 $ Enseignement 5 719,94 $ Développement de site web 5 200,00 $ Séminaires et représentation 693,14 $ Promotion 211,51 $ Documentation, abonnement 1 018,83 $ Total : ,25 $ Solde reporté $ FINANCEMENT DE LA RECHERCHE 1998/RESEARCH BUDGET Les membres du GRESIP ont reçu le financement suivant pour la réalisation de leurs travaux en pâtes et papiers au cours de l année 1998 (base de l information : montant reçu pour un an en 1998). Subventions du CRSNG : P. Tanguy; Chaire industrielle ,00 $ B. D. Favis et al., Stratégique (50%) ,00 $ J. Paris, M. Perrier, G. Garnier, T. van de Ven; R & D Coop ,00 $ A. Yelon, M. Meunier, M. Paleologou, J. Currie, D. Ivanov; Stratégique ,00 $ J. Currie et al.; Stratégique (50%) ,00 $ M. Berrada, J. Paris, M. Perrier; R & D Coop ,00 $ P. Tanguy, P. Carreau; Stratégique ,00 $ Montants individuels inférieurs à $ P. Tanguy 9 600,00 $ J. Paris ,00 $ Total, Subventions du CRSNG : ,00 $ Subventions du FCAR : J. Paris ,00 $ Subventions d autres sources : P. Tanguy; Chaire industrielle (Paprican et industrie) ,00 $ J. Paris, M. Perrier, G. Garnier, T. van de Ven; R & D Coop (Industries) ,00 $ M. Berrada, J. Paris, M. Perrier; R & D Coop (Industries) ,00 $ Montants individuels inférieurs à $ 0 $ Total, autres subventions : ,00 $ Projets en commandites : P. Tanguy, Gouv. Du Québec ,00 $ J. Paris, Cartons St-Laurent ,00 $ Total, projets en commandites : ,00 $ Financement total : ,00 $

74 ÉQUIPEMENTS DISPONIBLES/AVAILABLE EQUIPMENT Grâce à ses membres également affiliés à d autres Centres, Laboratoires ou Groupes, les membres du GRESIP peuvent avoir accès pour leurs travaux à une gamme très étendue d équipements. La liste ci-dessous donne les principaux équipements expérimentaux et de simulation et leur laboratoire de rattachement. Centre de recherche appliquée sur les polymères (P. Carreau). Viscosimètre portatif Bohlin Visco 88, 3 rhéomètres, rhéogoniomètre de Weissenberg, analyseur diélectrique, analyseur thermogravimètrique, calorimètre DSC, chromatographe, analyseur de potentiel zeta, analyseur à ultrasons, microscope électronique à balayage, microscope IR Quantum, spectrophotomètre. Chaire industrielle CRSNG- Paprican (P. Tanguy). Trois plate-formes de mélange; un banc de couchage pilote. Groupe de recherche en plasma (M. R. Wertheimer). Réacteurs à plasma froid (micro-onde/radio-fréquence), instruments de caractérisation (spectrophotomètres, ellipsomètres, microrayure, perméation O 2 et H 2 O Mocon, etc ). Laboratoire d analyse de surface (A. Yelon). XPS, UPS, analyseur d énergie de surface. Laboratoire de génie papetier (J. Paris et M. Perrier). Logiciels d analyse et simulation des procédés : CADSIM Plus PAPDYN, ASPEN PLUS, SPEED UP, MATLAB, MASSBAL et VALI; logiciels de traitement statistique de données. Laboratoire LISA (A. Yelon). Équipements de mise en forme (aligneur de masque, graveur laser, réacteur plasma type RIE); équipements de fabrication (pulvérisateur, évaporateur à canon d électrons, réacteur plasma PECVD, RTA); équipements de caractérisation (test sous pointe, humidité, profilomètre, flexus, MEB). Laboratoire de physique du papier et d instrumentation. Analyseur dynamique d angle de contact, appareil à traitement corona, appareil à essais de délaminage et glissement, microscope, équipements vidéo et d acquisition de données. Laboratoire du professeur P. Bataille. Quatre réacteurs expérimentaux de polymérisation, GPC, appareil de micro électrophorèse MKII, étuve sous vide. Les diverses équipes de chercheurs disposent aussi dans leurs laboratoires de nombreux ordinateurs de haute performance (serveurs IBM RISC 6000, stations graphiques ). Les chercheurs du GRESIP peuvent aussi faire appel à plusieurs laboratoires pour la réalisation d analyses physiques, chimiques ou papetières, notamment le laboratoire analytique de Paprican, le laboratoire du CRPP de l UQTR et à Polytechnique, le laboratoire SLOWPOKE. Enfin les associés universitaires peuvent avoir recours aux services des ateliers de mécanique et d électronique de Paprican. Since the members of GRESIP are also affiliated with other centres, laboratories or groups, they all benefit from access to a very wide range of equipment. The following list provides the main experimental and simulation equipment available and the laboratory where it is located. Center for Applied Research on Polymers (P. Carreau). Portable Bohlin Visco 88 viscosimeter, 3 rheometers, Weissenberg rheogoniometer, dielectric analyzer, thermogravimetric analyzer, DSC calorimeter, chromatograph, zeta potential analyzer, ultrasound analyzer, electron scanning microscope, IR Quantum microscope, spectrophotometer. NSERC-Paprican Industrial Chair (P. Tanguay). Three mixing platforms, a paper pilote machine. Research Group on Plasma (M. R. Wertheimer). Cold plasma reactors (microwave/radio-frequency), characterization instruments. (spectrophotometers, ellipsometers, microrays, 0 2 and H 2 O Mocon permeation, etc ) Surface Analysis Laboratory (A. Yelon). XPS, UPS, surface energy analyzer. Pulp and Paper Engineering Laboratory (J. Paris and M. Perrier). Process analysis and simulation software: CADSIM Plus PAPDYN, ASPEN PLUS, SPEED UP, MATLAB, MASSBAL and VALI; software for statistical data treatment. Laboratory for the Integration of Sensors and Actuators (LISA) (A. Yelon). Forming equipment (mask aligner, laser engraver, RIE-type plasma reactor); fabrication equipment (magnetron sputtering, e-beam evaporator, PECVD plasma reactor, RTA); characterization equipment, (humidity, profilometer, flexus, SEM). Laboratory for Paper Physics and Instrumentation. Dynamic contact angle analyzer, corona treatment apparatus, apparatus for testing delamination and slip, microscope, video and data acquisition equipment. Laboratory of Professor P. Bataille. Four experimental polymerization reactors, GPC, MKII micro electrophoresis apparatus, vacuum drying oven. The research teams also have available many high performance computers (IBM RISC 6000 server, graphic stations ). GRESIP researchers have also access to laboratories to carry out physical, chemical, or pulp and paper analyses, particularly the Paprican analytical laboratory, the CRPP laboratory at the Université du Québec à Trois Rivières, and the SLOWPOKE laboratory at Polytechnique. And finally, the associated universities can use the services of the Paprican mechanical and electronic shops. 74