Modélisation et identification du comportement non linéaire des cales en caoutchouc

Numéro d ordre : 23-9 Année 23 THÈSE presentée pour obtenir le titre de DOCTEUR DE L ÉCOLE CENTRALE DE LYON Specialité: Mécanique par Patricia SAAD Modélisation et identification du comportement non linéaire des cales en caoutchouc Présentée et soutenue publiquement le 18 février 23, devant le jury d examen : Mme M. BOURGEOIS, Ingénieur R & D,PSA Peugeot Citroën Invitée M. Y. CHEVALIER, Professeur, ISMCM-CESTI Rapporteur M. R. DUFOUR, Professeur, LMS INSA Examinateur M. L. JEZEQUEL, Professeur, École centrale de Lyon Directeur de Thèse M. G. LALLEMENT, Professeur, Université debesançon Rapporteur M. F. MORTIER, Ingénieur R & D, CFGOMMA Rennes Examinateur M. F. THOUVEREZ, Professeur, École Centrale de Lyon Examinateur

Résumé Les propriétés des élastomères (grandes déformations, amortissement) rendent leur utilisation très intéressante d un point de vue industriel. Ces matériaux sont aujourd hui de plus en plus utilisés notamment dans des secteurs de l industrie tels que l automobile ou l aéronautique. Cette utilisation concerne généralement des pièces qui sont soumises à de fortes sollicitations mécaniques (statiques et dynamiques). Le comportement àmodéliser est alors fortement non linéaire, les non linéarités étant aussi bien géométriques (dues aux grandes déformations imposées) que comportementales (les lois de comportement utilisées sont non linéaires). Pour représenter ces aspects, des lois de comportement complexes sont implantées dans des codes de calcul éléments finis. Mais leur utilisation aboutit àdesmodèles coûteux numériquement, et comportant un grand nombre de degrés de liberté. De plus cela ne permet pas d écrire une relation analytique utilisable dans des logiciels multicorps pour simuler le comportement d une pièce en élastomère. Ce travail de thèse propose un modèle simplifié à peu de degrés de liberté pourapproximerla réponse des liaisons élastiques en élastomère utilisées dans l industrie automobile. Pour ce faire on utilise une approximation de Ritz pour décrire les déplacements et la géométrie des pièces. Cela permet d obtenir une approximation des courbes effort déplacement. Des lois de comportement hyperélastiques et viscoélastiques sont prises en compte dans le modèle. Une deuxièmepartieestconsacrée à l extension du modèle pour prendre en compte la dissipation non linéaire des élastomères. De nombreux essais sont réalisés àdifférents niveaux d amplitude d excitation, de fréquence, et de précharge. Pour approcher la dépendance en amplitude du module dynamique, on effectue un développement en séries de Volterra de la relation contraintes déformations. L influence de la précharge est prise en compte par linéarisation d un modèle hyperviscoélastique. Mots Clé élastomères - hyperélasticité -viscoélasticité - grandes déformations -

Abstract We develop a numerical model to compute non linear rubber bush response. The objective is to take into account elasticity, damping, and non linear properties in a simple model dedicated to full vehicle modelling simulation. It is therefore important that the constitutive model accurately capture theses aspects of the mechanical behaviour. To take into account these properties, Finite Element Codes use several complex constitutive laws. All these constituve equations can be integrated in finite element models, and many algorithms are developed for this purpose. The main drawback of this procedure is its complexity. The number of dof is too high to be integrated in a vehicle study. Our work aims at giving a simplified approximation of the force as a function of the displacement and its derivatives, starting from a microscopic constitutive equation. Starting from a finite element model, and a constitutive law, we want to generate an equivalent rheological model, with a few dof. This model aims at predicting the frequency response of the bush, function of its geometry, of the load, of the parameters of the constitutive law. To do so, we approximate the displacement as a linear combination of admissible kinematic displacement fields, according to the Rayleigh-Ritz approximation. Hyperelastic models are used to fit non linear quasi static force deflection curves. Viscoelastic constitutive laws are also developped. In order to predict amplitude dependency observed when we measure steady state harmonic response, we use a Volterra development of the stress strain constitutive equation.to take into account preload effects, we linearize a viscohyperelastic model. The predictions of these models are compared to experimental data. Keywords elastomers - hyperelasticity - viscoelasticity - large deformations - 5

Remerciements Cette étude a été réalisée au sein de l équipe Dynamique des Structures et des Systèmes de l Ecole Centrale de Lyon, dirigée par le Professeur Louis Jézéquel. Je tiens à le remercier chaleureusement de m avoir proposé ce sujet, pour son accueil et les moyens donnés pour réaliser ce travail dans de bonnes conditions. M. le Professeur Fabrice Thouverez a accepté la direction scientifique de cette thèse, et ce malgré ses nombreuses responsabilités. Je ne sais comment le remercier pour sa disponibilité, sa patience, ses conseils et tout ce qu il a pu m apprendre au cours de ces trois années. Ce travail a été réalisé en collaboration avec le service Recherche et Développement de CF GOMMA Barre Thomas. Je tiens à remercier toutes les personnes du service pour leur accueil et leur sympathie. Un grand merci à messieurs Mortier, Leduc et Gillet pour la confiance qu ils m ont toujours témoignée, pour tous les échanges que nous avons eus sur le sujet et pour l aide qu ils m ont toujours apportée. Je remercie vivement M. le Professeur Dufour qui m a fait l honneur de présider le jury. J ai été également sensible à l accueil favorable qu ont réservé messieurs les Professeurs Chevalier et Lallement àmonmémoire et je tiens à leur exprimer ma profonde gratitude. Je remercie très vivement Mme Bourgeois, de la société PSA,etM.Mortier,delasociété CFGOMMA, d avoir accepté d être membre du jury. La mise en place d une partie des expériences de ce travail doit beaucoup à Lionel Charles et Bernard Jeanpierre, merci à tous les deux. Merci aussi à Olivier Dessombz pour la résolution de tous les soucis informatiques et pour sa relecture attentive du mémoire. Si une thèse ne peut se réaliser hors d un environnement scientique, le cadre humain est tout aussi indispensable. A ce titre, j exprime toute ma reconnaissance aux membres de l équipe Dynamique des Structures pour leur soutien qui n a jamais fait défaut. Je voudrais aussi remercier ma famille, et tous mes amis. Témoins de tant de doutes, sans vous ce mémoire n aurait peut être jamais vu le jour. En dernier lieu, je ne sais comment exprimer toute ma gratitude envers M. Jean Pierre Laîné sans lequel ce travail n aurait pu être possible. Il m a toujours offert une aide efficace et de qualité, déployant patience et gentillesse. J ai appris énormément en sa compagnie. Merci Jean Pierre.

Table des matières i Table des matières Introduction 1 I Les élastomères 5 I.1 Qu estcequelecaoutchouc?... 5 I.2 Quelques propriétés mécaniques... 7 I.2.1 Propriétés élastiques... 7 I.2.2 Propriétésdissipatives... 9 I.3 Conclusion... 17 II Modélisation du comportement mécanique des élastomères 19 II.1 Rappels de mécanique des milieux continus grandes déformations... 19 II.1.1 Descriptiondumouvement... 2 II.1.2 Description des déformations... 22 II.1.3 Vitesse de déformation... 23 II.1.4 Description des efforts intérieurs-contraintes... 24 II.1.5 Equations d équilibre.............................. 25 II.1.6 Propriété desloisdecomportement... 27 II.1.7 Thermodynamique des milieux continus................... 29 II.2 Modélisation des propriétés élastiques... 31 II.2.1 Matériau hyperélastiqueisotrope... 31

ii Table des matières II.2.2 Prise en compte de la condition d incompressibilité... 32 II.2.3 Quelques exemples d énergie de déformation... 33 II.3 Modélisation des propriétésdissipatives... 38 II.3.1 Viscoélasticité linéaire... 38 II.3.2 La viscoélasticité en grandes déformations... 47 II.3.3 Les modèlesdefrottement... 54 IIIModélisation simplifiée pour la dynamique des véhicules 57 III.1 Méthode utilisée... 58 III.1.1 Expression approchée du champ de déplacement... 58 III.1.2 Détermination des paramètres α i... 59 III.2 Application à des lois de comportement hyperélastiques... 61 III.2.1 Démarchedecalculdelacourbederigidité... 61 III.2.2 Exemple de validation : Cas d une énergie de déformation hyperélastique compressible... 65 III.2.3 Exemple de validation : cas d une énergie de déformation hyperélastique incompressible... 72 III.2.4 Extention à des sollicitations multidimensionnelles............. 75 III.3 Cas des lois de comportement viscoélastiques linéaires... 76 III.3.1 Démarche associée àlamodélisation simplifiée... 77 III.3.2 Application àunmodèle de Maxwell généralisé : cas compressible..... 8 III.3.3 Application àunmodèle de Maxwell généralisé : cas incompressible.... 86 III.3.4 Application àunmodèledekelvinvoigtfractionnaire... 93 III.4Conclusion... 96 IV Prise en compte des non linéarités par un développement en séries de Volterra 97

Table des matières iii IV.1 Ecriture de la relation contraintes-déformations àpartird undéveloppement en sériesdevolterra... 98 IV.1.1 Développement en séries de Volterra : cas général... 98 IV.1.2 Cas des matériauxincompressibles... 99 IV.2 Démarche générale de calcul de l effort non linéaire... 1 IV.2.1 Equations d équilibre.............................. 1 IV.2.2Ecritureduprincipedestravauxvirtuels... 11 IV.2.3 Approximation du champ solution par une méthodederitz... 12 IV.3 Calcul de l effort non linéaire... 13 IV.3.1 Contribution des termes d ordre 1 du développement en séries... 14 IV.3.2Contributiondestermesd ordredeux... 15 IV.3.3Contributiondestermesd ordretrois... 16 IV.3.4Expressionglobaledel effort... 16 IV.4Calculdumoduledynamique... 18 IV.4.1Contributiondestermesd ordre1... 19 IV.4.2Contributiondestermesd ordre2et3... 11 IV.5 Cas où la non linéarité estuniquementcomportementale... 111 IV.5.1 Ecriture de la relation contraintes-déformations... 111 IV.5.2Contributiondestermesd ordre1... 112 IV.5.3Contributiondestermesd ordre2... 113 IV.5.4Contributiondestermesd ordre3... 113 IV.5.5Expressionglobaledumoduledynamique... 113 IV.6 Confrontation modèle/résultats expérimentaux... 115 IV.6.1 Les essais réalisés... 116 IV.6.2 Analyse des mesures expérimentales... 119

iv Table des matières IV.6.3Analysedelaformedumoduledynamique... 124 IV.6.4 Identification des paramètres du modèle... 128 IV.7 Etude en utilisant des noyaux de fluage....................... 134 IV.7.1Formulation inverse... 134 IV.7.2 Dépendance des efforts et souplesse dynamique vis à vis de l amplitude du débattement... 135 IV.7.3 Reconstitution de la force dynamique non linéaire... 138 IV.8Conclusion... 139 V Linéarisation d un modèle hyperviscoélastique autour d une précharge statique 141 V.1 Introduction... 141 V.2 Linéarisation d une loi de comportement viscoélastique en grandes déformations. 142 V.2.1 Ecriture de la relation contraintes déformations... 142 V.2.2 Superposition d une petite déformation sur une grande déformation statique143 V.2.3 Linéarisation de la partie élastiquedelacontrainte... 144 V.2.4 Linéarisation de la partie viscoélastiquedelacontrainte... 146 V.2.5 Hypothèses complémentaires... 147 V.2.6 Cas où les petites déformations superposées sont sinusoïdales... 147 V.3 Obtention du module dynamique par une discrétisationderitz... 149 V.3.1 Ecritureduprincipedestravauxvirtuels... 149 V.3.2 Linéarisation des équations découlant du principe des travaux virtuels.. 15 V.3.3 Casharmonique... 152 V.4 Expressionsanalytiquespourdeschargementssimples... 153 V.4.1 Problématique... 153 V.4.2 Cas d un essai de cisaillement......................... 153

Table des matières v V.4.3 Casd unessaidecompression... 159 V.4.4 Récapitulatif... 162 V.5 Confrontation modèle/résultats expérimentaux... 163 V.5.1 Introduction... 163 V.5.2 Vérification de la forme du couplage précharge fréquence... 167 V.5.3 Vérification que la fonction f 2 (ω, γ) nedépend pas de la fréquence.... 169 V.5.4 Vérification que la fonction f 1 (ω, γ) nedépend pas de la fréquence.... 17 V.5.5 Reconstitution du module dynamique pour différents niveaux de précharge 172 V.6 Conclusion... 173 Conclusion et Perspectives 175 A Calcul de la relation effort déplacement associée àundéveloppement en série à l ordre 2 193 A.1 Ecriture des déformations... 193 A.2 Calculdelacontrainte... 194 A.3 Calculdel effort... 195 B Calcul de la relation effort déplacement associée àundéveloppement en série à l ordre 3 197 B.1 Ecriture des déformations... 197 B.2 Calculdelacontrainte... 198 B.3 Calculdel effort... 2 C Calcul du module dynamique associéàundéveloppement en séries à l ordre 3 23 C.1 Expression de K 1 (U,β,ω)... 23 C.2 Expression de K 2 (U,β,ω)... 26

vi Table des matières C.3 Expression de K 3 (U,β,ω)... 27 D Calcul des dérivées de l énergie de déformation hyperélastique 211 E Calcul de l expression de la raideur dynamique d un cylindre en traction compression 213 E.1 Equilibre statique.................................... 214 E.2 Calculdumoduledynamique... 215 F Mesure du module dynamique autour d une précharge : quelques résultats expérimentaux 217 F.1 Cas des essais de cisaillement............................. 217 F.1.1 Résultats expérimentaux pour un essai quasi statique........... 217 F.1.2 Excitation harmonique autour d une précharge... 219 F.1.3 Quelquesremarques... 22 F.2 Casdesessaisdecompression... 222 F.2.1 Résultats expérimentaux pour un chargement quasi statique........ 222 F.2.2 Résultat expérimentaux pour les excitations sinusoidales autour d une précharge... 223 F.2.3 Quelquesremarques... 225 G Exemple d identification du modèle hyperviscoélastique 227 G.1 Identification de la partie ne dépendant que de la précharge... 228 G.2 Identification de la partie ne dépendant que de la fréquence... 229

Introduction 1 Introduction Contexte de l étude Ce travail s inscrit dans le cadre d un contrat CIFRE entre CFGOMMA BARRE THOMAS et le Laboratoire de Tribologie et de Dynamique des Systèmes de l Ecole Centrale de Lyon. L objectif de la thèse est d améliorer la modélisation des liaisons élastiques en caoutchouc utilisées dans l automobile, et dont le rôle majeur est d assurer un bon filtrage afin d atténuer les vibrations du véhicule induites par la route et le groupe motopropulseur. De par leur utilisation, ces pièces sont ainsi amenées à subir des petits débattements autour d une grande précharge statique. Pour simuler la réponse de ces cales, il faut tenir compte de la complexité ducomportement mécanique des élastomères. Ce comportement est en effet fortement non linéaire, et la réponse de la pièce dépendra entre autres de la précharge, delafréquence et de l amplitude d excitation, les non linéarités intervenant àplusieursniveaux: en quasi statique, le matériau peut subir de très grandes déformations et revenir ensuite à sa configuration initiale, sans déformation permanente. On peut donc imposer des taux de précharge de plusieurs dizaines de pourcent. Pour modéliser alors le comportement de la pièce sous sollicitation quasi statique, on utilise des lois de comportement hyperélastiques. Les non linéarités intervenant sont alors àlafoisgéométriques (le matériau subit une grande déformation) et comportementales (les lois de comportement utilisées permettent d écrire une relation non linéaire entre le tenseur des contraintes et le tenseur des déformations). en dynamique, ces matériaux ont de plus des propriétés amortissantes qui leur permettent de dissiper de l énergie. Ils présentent une rigidification en fréquence sous excitation harmonique : on utilise des lois de comportement viscoélastiques pour représenter ces phénomènes. Il faut toutefois remarquer que la viscoélasticité linéaire est insuffisante pour bien appréhender le comportement de ces pièces : elle ne prend pas en compte d une part l aspect grandes déformations et d autre part les caractéristiques non linéaires du matériau. en dynamique, le comportement est ainsi dissipatif non linéaire : si on impose autour d une configuration préchargée des déformations suffisamment petites pour que le modèle

2 Introduction hyperélastique puisse être linéarisé, la réponse en fréquence obtenue sera non linéaire. Le module dynamique dépend en effet fortement de l amplitude de l excitation imposée, même pour de faibles niveaux. Cette dépendance en amplitude est alors comportementale, elle apparaît pour des niveaux de déformation n induisant pas de non linéarités géométriques. Pour représenter le comportement dynamique du caoutchouc, il faut tenir compte des deux aspects : le comportement statique non linéaire àlaprécharge (dû à l appliquation d une grande déformation), et la réponse non linéaire en amplitude (principalement pour de faibles niveaux d excitation vibratoire). Il est ainsi nécessaire de bien maîtriser les phénomènes à prendre en compte pour la simulation du comportement mécanique de ces éléments de liaison en élastomère. A cette difficulté s ajoute l exigence d élaboration de modèles numériques simplifiés : en effet vu le nombre d éléments en élastomère dans un véhicule, on ne peut pas se permettre de modéliser finement chacun de ces éléments pour simuler le comportement routier ou vibratoire. Or les caractéristiques mécaniques de ces pièces ont une influence certaine sur ce comportement. Ce travail de thèse a pour but de proposer une modélisation simplifiée qui permette d approximer la réponse non linéaire de ces pièces soumises à un chargement quelconque. L objectif est d avoir un modèle avec peu de degrés de libertés, qui puisse intégrer les non linéarités aussi bien géométriques que comportementales. Le modèle doit également être prédictif, et donc prendre en compte la géométrie de la pièce. A partir de coefficients identifiés sur des échantillons d élastomère, on désire être capable de prédire le comportement d une cale, soumise à une excitation donnée. Le chargement qui nous préoccupe plus particulièrement dans cette étude est le cas des excitations sinusoidales autour d une précharge. Pour bien le modéliser, il nous faut étudier l influence de la fréquence, de l amplitude de l excitation, et de la précharge statique sur la réponse dynamique de la cale. Plan du mémoire Ce mémoire de thèse est constitué de5chapitres. Le premier chapitre est consacréà un rappel des caractéristiques mécaniques des élastomères. Il s agit d une étude phénoménologique des matériaux type caoutchouc, permettant de passer en revue les spécificités du comportement de ce matériau. Le deuxième chapitre établit un état de l art, non exhaustif, de la modélisation de ce comportement. Ce chapitre s articule autour de 3 points principaux. Dans un premier temps, nous rappelons quelques éléments de mécanique des milieux continus en grandes déformations, puis nous passons en revue les principaux travaux de recherche concernant les modèles de comportement hyperélastique et dissipatif des élastomères. Dans le troisième chapitre, nous présentons une modélisation simplifiée permettant de simuler le comportement de ces cales. Le modèle proposé doit prendre en compte la géométrie ainsi que les propriétés mécaniques des cales. Ce modèle numérique est validé par des confrontations

Introduction 3 modèle simplifié/calcul éléments finis complet de la pièce. Les lois de comportement introduites dans cette modélisation sont des lois hyperélastiques et viscoélastiques (modèles rhéologiques ou fractionnaires). Les deux derniers chapitres sont consacrés à l extension du modèle pour prendre en compte la dissipation non linéaire des élastomères. Le quatrième chapitre est plus particulièrement consacré à l aspect comportemental de cette dissipation non linéaire. Pour approcher ce comportement, un développement en séries de Volterra est réalisé. Les prédictions du développement en série sont ensuite comparées à une base de données expérimentales, constituée d essais àdifférents niveaux d amplitude de vibration. Enfin dans le chapitre V nous présentons une approche pour caractériser le comportement dynamique autour d une grande précharge statique. Pour ce faire une loi hyperviscoélastique est linéarisée. Une confrontation entre l expression ainsi obtenue et des résultats expérimentaux à différents niveaux de précharge est ensuite réalisée.

4 Introduction

5 Chapitre I Les élastomères Ce chapitre introductif a pour but d analyser le comportement des matériaux type caoutchouc d un point de vue phénoménologique. Les applications des élastomères sont en effet multiples tant pour ses propriétés élastiques (plusieurs centaines de pourcent de déformation possible) que pour sa capacité à amortir les vibrations. Sa nature complexe et notamment la présence des chaînes carbonées lui confère des comportements hautement non linéaires. Afin d en comprendre les mécanismes un grand nombre d études ont été réalisées [47, 25, 17]. Nous proposons ici d en donner les principaux résultats en ce qui concerne le comportement physique, l étude des modèles capables de restituer ces comportements faisant l objet du chapitre II. Après avoir évoqué l origine du caoutchouc, nous nous intéresserons à quelques propriétés fondamentalesdecematériau. Nous rappellerons en particulier ses propriétés élastiques et dissipatives ainsi que les grandeurs qui le caractérisent et leurs propriétés. I.1 Qu est ce que le caoutchouc? Le caoutchouc naturel et ses homologues synthétiques, les élastomères, sont fortement répandus dans le domaine de l industrie. La multiplicité des utilisations des élastomères provient de caractéristiques mécaniques très intéressantes : Capacité à subir de grandes déformations Capacité à dissiper de l énergie, phénomène qui permet d obtenir des propriétés d isolation vibratoire et acoustique Des composants en élastomère sont ainsi employés pour les montages et les accouplements entre structures rigides, par exemple dans les joints de porte, les articulations élastiques ou encore les supports moteur. La terminologie élastomère regroupe des matériaux ayant des compositions chimiques

6 Chapitre I. Les élastomères différentes, mais une structure moléculaire et des propriétés mécaniques similaires. Le préfixe élasto rappelle les grandes déformations élastiques possibles, tandis que le suffixe mère évoque leur nature de polymères, et donc leur constitution macromoléculaire. La matière première d un élastomère peut être aussi bien naturelle que synthétique : le caoutchouc naturel est le produit de la coagulation du suc de différentes espèces végétales, principalement de l hevea. Du point de vue chimique, le caoutchouc naturel est un produit de polymérisation de l isoprène de formule chimique (C 5 H 8 ) n, n ayant une valeur d environ 1, et C 5 H 8 étant le monomère isoprène. Le caoutchouc naturel est en réalité unmélange de polymères de cet isoprène. La fabrication des caoutchoucs synthétiques s inspire du même principe (polymérisation). Les monomères de départ sont des molécules renfermant au moins une double liaison, ce qui permet un réarrangement des liaisons conduisant à la formation d une longue chaîne macromoléculaire. Cependant, àl état brut, le caoutchouc n a guère de possibilités d emploi pratique : il n est notamment pas résistant au fluage sous contrainte. Pour obtenir un produit présentant de meilleures propriétés, le caoutchouc brut doit subir un traitement chimique : quand on malaxe du caoutchouc brut, qu on y ajoute du soufre et qu on chauffe le mélange, l ensemble se transforme en un matériau élastique, stable dans une gamme de température beaucoup plus large, et résistant au fluage sous contrainte. Ce procédé, appelé vulcanisation, fut découvert accidentellement par GoodYear en 1839 et est encore à la base de l industrie de fabrication du caoutchouc. Au cours de la vulcanisation, les longues molécules en chaîne du caoutchouc se trouvent chimiquement unies àdeschaînes adjacentes par formation de liaisons pontales. Cette réticulation (pontage entre les chaînes) est nécessaire car sans elle le comportement serait de type fluide avec un écoulement libre des molécules les unes par rapport aux autres. Après polymérisation, en présence d un système réticulant, les macromolécules forment un réseau tridimensionnel sans direction privilégiée. La capacité du caoutchouc vulcanisé à subir de forts taux de déformations est due essentiellement à la nature repliée de ces chaînes : elles peuvent être étirées et s orienter elles mêmes dans la direction de l allongement, les liaisons les poussant à revenir àl état initial quand la contrainte est relachée. Le matériau élastomère n est jamais utilisé seul, mais comme composant d un mélange qui peut comporter 1 à2composantsdifférents. Certains sont nécessaires pour la vulcanisation (soufre, oxyde de zinc...), d autres permettent d en accélérer le processus. Certains autres protègent (antioxygènes,...), ramollissent (huiles, graisses, acides gras,...), ou encore colorent le vulcanisat (oxyde de zinc, lithopone,...). Pour faciliter le mélange de ces ingrédients au caoutchouc brut, on peut ajouter une huile de mise en oeuvre. Les caoutchoucs qui ne contiennent que des agents de mise en oeuvre et des produits chimiques destinés à la protection, la coloration et la vulcanisation sont appelés caoutchoucs pure gomme, ounon chargés. Mais la majorité des caoutchoucs utilisés pour les applications mécaniques contiennent une charge : les charges peuvent améliorer l élasticité du produit final sans augmenter sa résistance (ce sont alors des produits à base de carbonate de calcium ou de sulface de baryum) ou améliorer la résistance du produit final (noir de carbone, oxyde de zinc, carbonate de magnésium ou différentes argiles). Le noir de carbone, qui reste la principale charge renforçante du caoutchouc, se présente sous la forme de petites particules de carbones (2 nm, 5 µm) mélangées à la gomme naturelle avant

I.2. Quelques propriétés mécaniques 7 vulcanisation. Pour obtenir ces matériaux chargés, on effectue la polymérisation en présence des charges : le polymère constitue alors un réseau continu et les charges forment un agglomérat à l intérieur du réseau. Le caoutchouc est alors un matériau diphasique composé de constituants avec des propriétés mécaniques complètement différentes. I.2 Quelques propriétés mécaniques I.2.1 Propriétés élastiques Une propriété mécanique particulièrement prisée de ces matériaux est leur remarquable élasticité, due à la structure moléculaire des élastomères. Le caoutchouc peut subir des grandes déformations (éventuellement de plusieurs centaines de pour cent) et revenir ensuite àsaconfiguration initiale. On remarque toutefois que le matériau n est pas parfaitement élastique. La figure I.1 présente à titre d illustration le résultat d un essai cyclique, à vitesse de déformation constante, sur un mélange de caoutchouc. On observe une différence entre l effort mesuré au cours de la charge, et l effort mesuré lorsdeladécharge. Pour un chargement cyclique, il y aura donc dissipation d énergie sous forme de chaleur, la quantité d énergie dissipée correspondant à l aire entre les courbes. Cette hystérésis, (ie le travail représenté par la surface comprise entre les courbes d application et de relâchement des contraintes dans un cycle) est présente pour tous les caoutchoucs. Pour le caoutchouc naturel faiblement chargé l hystérésis reste cependant très faible tant que les déformations sont modérées.parcontre,silemélange est chargé, l hystérésis augmente avec les charges [47]. Cycle d hystérésis à très basse fréquence, quatrième cycle Cycle d hystérésis à très basse fréquence, quatrième cycle Effort N 55 5 45 4 35 3 25 2 15 1 5.2.4.6.8 Taux de cisaillement γ Effort N 7 6 5 4 3 2 1.2.4.6.8 Taux de cisaillement γ (a) Cas d un mélange faiblement chargé (b) Cas d un mélange fortement chargé Fig. I.1: Cycle d hystérésis en cisaillement à.2 Hz

8 Chapitre I. Les élastomères Il faut également évoquer la quasi incompressibilité de ces matériaux : le module de compressiblité du caoutchouc varie entre 1 et 2 MPa, alors que l ordre de grandeur du module de cisaillement est d environ 1 MPa. Cette différence signifie que le caoutchouc ne varie guère de volume, même sous de fortes contraintes. Son comportement est ainsi quasi incompressible. Pour la plupart des applications, la modélisation suppose donc une incompressiblité complète. Parmi les caractéristiques du caoutchouc on peut également mentionner l effet Mullins : si l on applique un chargement cyclique sur un matériau initialement non précontraint, on observe une diminution de raideur lors des premiers cycles. Il y a stabilisation après 3 à 5 cycles. Si on impose à nouveau une déformation cyclique jusqu à unniveaudedéformation plus élevé, on observe à nouveau une diminution de la contrainte et de l hystérésis jusqu à unnouveléquilibre (figure I.2). Ce comportement provient d une rupture progressive des liaisons moléculaires. Les thèses et publications suivantes [2, 15, 12] proposent des exemples de modélisation de ce phénomène. Ce comportement conditionne les procédures d essai sur éprouvette et pièce en caoutchouc : il est ainsi nécessaire de réaliser au moins 3 cycles avant l aquisition des mesures effort déplacement. Ce conditionnement mécanique de la pièce est communément appelé déverminage. Effort (N) 8 7 6 5 4 3 2 1 1 1 2 3 4 5 Déplacement (mm) Fig. I.2: Effet Mullins. Chargement cyclique de cisaillement sur mélange amortissant Signalons enfin que parmi les déformations homogènes imposées, les déformations de cisaillement peuvent être considérées comme linéaires ; le coefficient de cisaillement est relativement indépendant du taux de cisaillement, au moins jusqu à des niveaux de déformation modérés. Il peut alors être considéré comme une constante du matériau. Par contre, le module d Young associé àladéformation de traction compression est fonction de l élongation, et les courbes effort déplacement en traction compression sont non linéaires même pour les faibles niveaux de déformation.

I.2. Quelques propriétés mécaniques 9 I.2.2 Propriétés dissipatives I.2.2.1 Grandeurs caractéristiques L énergie dissipée au cours d un cycle d hystérésis sous forme de chaleur traduit les propriétés d amortissement du matériau : dans le cas d oscillations libres, cet aspect se traduit par une diminution de l amplitude des vibrations au cours du temps. Pour caractériser l amortissement d une structure, on définit les notions fondamentales d angle de perte et de module complexe. L amortissement correspond àl énergie dissipée autour d un cycle. Considérons le cas où unsystème est soumis àdesdéformations sinusoidales cycliques ɛ(t) =ɛ sin(ωt) (I.1) Si on estime que la contrainte transmise répond de façon sinusoidale avec un déphasage δ, ou angle de perte, onpeutécrire : σ(t) =σ sin(ωt + δ) σ (I.2) 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 1111111111111111111 ɛ Fig. I.3: Contrainte σ(t) =σ sin(ωt + δ) et déformation ɛ(t) =ɛ sin(ωt) représentés dans le plan (ɛ, σ). Cycle d hystérésis. Généralement, cette hypothèse, dite de premier harmonique, n est pas suffisante. Typiquement, la réponse en effort contient des harmoniques d ordre supérieur, et la réponse réelle est du type σ(t) =Σ k σ k sin(kωt + δ k ) Dans le cas de l hypothèse de premier harmonique, l énergie dissipée au cours d un cycle correspond à l aire de l ellipse représentée en figure (I.3) et s exprime comme : U c = T σdɛ = σ ɛ cos(ωt) sin(ωt + δ) dt = πσ ɛ sin(δ)

1 Chapitre I. Les élastomères Apartirdelareprésentation complexe des équations (I.1) et (I.2), on définit le module d Young complexe E = σ, qui se calcule comme : ɛ E σ = e iδ = σ (cosδ + isinδ) ɛ ɛ ou encore E = E + ie = E (1 + itgδ) (I.3) Im E δ E Re Fig. I.4: Représentation schématique du module dynamique dans le plan complexe E = σ ɛ est le module dynamique E = E cosδ est la partie réelle du module dynamique. Cette grandeur caractérise la partie de la réponse en phase avec l excitation. On l appelle également module de stockage ( storage modulus ) : c est en effet une mesure de l énergie emmagasinée et restituée au cours d un cycle. E = E sinδ est la partie imaginaire du module dynamique. Cette grandeur caractérise la partie de la réponse en quadrature de phase avec l excitation. On l appelle également moduledeperte( loss modulus ) : c est en effet une mesure de l énergie dissipée sous forme de chaleur pendant le cycle. Les caractéristiques de l amortissement sont donc E ou δ : si ces grandeurs sont petites à température et fréquence données, l amortissement sera faible, et inversement, si ces grandeurs sont importantes l amortissement sera élevé. Un raisonnement similaire peut être fait pour introduire le module de cisaillement complexe G. En ce qui concerne le caoutchouc, l amortissement est principalement dû àunréarrangement moléculaire au niveau de la structure interne du matériau : les chaînes moléculaires glissent les unes par rapport aux autres, entraînant un frottement générateur de perte d énergie. Deux principaux types de mécanismes sont invoqués pour expliquer ces propriétés amortissantes [3] : unmécanisme d origine visqueuse, reposant sur la résistance àlaréorganisation des chaînes moléculaires. Celle ci ne peut pas se produire instantanément, et génère ainsi une dépendance entempsdetypeviscoélastique.

I.2. Quelques propriétés mécaniques 11 l amortissement est d autant plus important que le matériau est chargé. Le second mécanisme proposé est précisément dû aux charges : l accroissement de l amortissement serait alors dû à une résistance dans les interfaces caoutchouc-carbone et carbone-carbone. Il faut aussi noter que toutes ces grandeurs caractéristiques (module d Young E ou de Coulomb G complexes) évoluent enfin de façon significative avec la température, la fréquence, ou encore l amplitude de l excitation imposée. I.2.2.2 Dépendance en température des propriétés des matériaux polymères La figure I.5 représente l évolution schématique du module dynamique et de l angle de perte en fonction de la température. Le coefficient de cisaillement peut être considéré delamême manière, la forme des courbes obtenues est similaire. Les valeurs numériques données ici correspondent à des ordres de grandeur : elles peuvent entre autres dépendre de l amplitude du débattement, de la fréquence, ou de la composition du polymère. Toutefois, même si les valeurs numériques varient en fonction de ces paramètres, la forme générale schématisée ci dessous reste valable pour tous les polymères. Etat Zone de Etat vitreux transition caoutchoutique E (MPa) 1 4 1 3 1 2 E δ.8.6.4 δ (rad) 1.2 Température ( C) Fig. I.5: Effets de la température sur la rigidité d un vulcanisat de caoutchouc naturel chargé. Trois zones sont ainsi mises en évidence. Aux basses températures (état vitreux), le caoutchouc est figé et se comporte comme un verre rigide : les macromolécules ne sont pas mobiles. Les mouvements intermacromoléculaires sont ainsi gelés et négligeables àl échelle du temps d observation. Les mouvement moléculaires étant faibles, la dissipation est faible, l amortissement est donc négligeable. Cet état se caractérise par un module module d Young élevé (de l ordre de 1 4 MPa) et peu dépendant de la température. Plus la température augmente, plus les vibrations moléculaires sont importantes et plus les molécules peuvent bouger librement. Pour des températures élevées, des mouvements moléculaires aisés définissent l état caoutchoutique, avec un module d Young peu élevé (de l ordre de 1 MPa).

12 Chapitre I. Les élastomères Entre ces deux états se situe la zone de transition vitreuse, centrée autour de la température de transition T g. Dans cette zone, une partie des liaisons commence à se rompre, ce qui permet un glissement d une partie des chaînes les unes par rapport aux autres. Le module dynamique diminue alors brutalement. L amortissement est maximal àlatempérature de transition vitreuse. Dans les conditions d utilisation industrielle, les élastomères sont généralement employés à la fin de la zone de transition, ou au début de la zone caoutchoutique. I.2.2.3 Dépendance en fréquence La figure I.6 représente le comportement typique du module de rigidité (E ou G) etde l angle de perte en fonction de la fréquence. Là encore, les valeurs numériques données sont approximatives et dépendent très fortement de l amplitude des déformations et des mélanges d élastomère. La forme générale des courbes est toutefois similaire pour tous les élastomères. E (MPa) 12 6 9 E δ.8.6.4 δ (rad) 3.2 Fréquence (Hz) Fig. I.6: Effets de la fréquence sur la rigidité d un vulcanisat de caoutchouc naturel chargé A basse fréquence, le module dynamique et le coefficient d amortissement sont faibles. A fréquence nulle, le module dynamique tend vers une valeur limite qui est la raideur statique : si le comportement du matériau est celui d un fluide, cette valeur est nulle. A haute fréquence, le module de rigidité devient important et tend vers une valeur asymptotique. Entre ces deux zones, il existe une fréquence de transition pour laquelle le coefficient d amortissement est maximal, et près de laquelle le coefficient d amortissement et le module de rigidité varient fortement. La comparaison entre les figures I.5 et I.6 mène à l observation suivante : une augmentation de température est équivalente à une diminution en fréquence, du point de vue phénoménologique. Cette caractéristique est une propriété générale valable pour une grande classe de polymères sur une large gamme de température et de fréquence, et a donné lieu au principe de superposition temps-température (ou fréquence température) [25]. Ce principe de superposition permet de considérer qu un changement de température a sur les propriétés mécaniques le même effet que si l on appliquait àl échelle des fréquences un facteur multiplicatif. Ce principe de superposition

I.2. Quelques propriétés mécaniques 13 peut se justifier de la manière suivante [17] : on remarque que le module E et le facteur de perte tan(δ) que l on observerait à une température de référence T sont liés aux module et facteur de perte mesurés expérimentalement à une température T par la relation I.4 : E(f,T ) = ρ T ρt E(a T f,t) tan(δ)(f,t ) = tan(δ)(a T f,t) (I.4) où ρ et ρ sont respectivement les densités du matériau aux températures T et T. Cette correction est introduite parce qu en toute rigueur, le volume d un polymère est fonction de la température. Le module, défini par unité desurface,varieenfonctiondelaquantité de matériau contenue par unité de volume. Cette correction est toutefois faible, et est le plus souvent négligée. a T est un coefficient multiplicateur qui dépend de la température. La quantité a T f est appelée fréquence réduite. Une conséquence importante de cette relation est que l on peut obtenir le module et le déphasage sur une large gamme de fréquence à partir d essais dans une gamme de fréquence donnée, àdifférentes températures, en construisant les courbes dites maîtresses du matériau. Une description détaillée sur la construction et l utilisation de ces courbes peut être trouvée dans [17]. Le facteur de décalage en fréquence a T peut être déterminé température par température, de manière à ce que toutes les courbes aux différentes températures d essai se superposent à celles de la température de référence. En pratique, on utilise des fonctions d approximation pour a T. Plusieurs formes sont couramment utilisées dans la littérature, les plus connues étant l équation WLF que l on doit à William Landel Ferry [25], et la loi d Arrhenius. La première s exprime de la manière suivante : log (a T ) = c 1 (T T ) c 2 + T T (I.5) où c 1 et c 2 sont des constantes déterminées à partir des données expérimentales, et T est une température de référence arbitraire. Quand T est remplacée par la température de transition vitreuse T g,l équation (I.5) prend la forme de l équation WLF universelle, où c 1 =17.44 et c 2 =51.6. Cette équation a été développée pour une large base de données de polymères, incluant plusieurs élastomères. Pour certaines gammes de température, le coefficient de décalage en fréquence est mieux approché par une loi d Arrhenius. Dans ce cas, une procédure de minimisation moindre carré sur log (a T )enfonctionde 1 conduit à un coefficient de la forme T log (a T ) = H a R ( 1 T 1 T ) (I.6)

14 Chapitre I. Les élastomères où R est la constante des gaz parfaits, H a est une énergie d activation apparente, et T la températurederéférence. La méthode des fréquences réduites décrite ci dessus s avère extrêmement intéressante pour estimer les valeurs des modules en dehors de la gamme de fréquence de mesure : en pratique, même en utilisant des méthodes de mesures dites hautes fréquences, comme les méthodes basées sur la propagation d ondes, l intervalle de mesure ne peut guère dépasser les 1 khz. La mise à profit de la méthode des variables réduites s avère alors indispensable pour estimer la valeur des modules au delà de l intervalle de mesure. Toutefois, il faut être très vigilant lors de son utilisation. En théorie, la méthode des variables réduites ne s applique qu aux données respectant les contraintes suivantes [17] Les courbes adjacentes doivent avoir exactement la même forme. Cela signifie que, si la courbe de réponse en fonction de la température se translate en fonction de la fréquence, la forme de la courbe doit rester indépendante de la fréquence. Lesmêmes valeurs de a T doivent permettre de superposer toutes les fonctions viscoélastiques (coefficient d amortissement, module, module de stockage et de perte) La dépendance en température de a T doit avoir une forme compatible avec l expérience, en d autres termes, l équation WLF ou une autre équation similaire doit s appliquer. Quand on remplace T par T g, des valeurs raisonnables de c 1 et c 2 sont celles de l équation WLF universelle. I.2.2.4 Dépendance en amplitude Pour les élastomères chargés, en plus de la rigidification en fréquence évoquée précédemment, on observe que : Le module dynamique diminue avec l amplitude de l excitation imposée. L amortissement augmente dans un premier temps en fonction de l amplitude, puis diminue. Cet effet est nettement visible sur la figure (I.7). La diminution de la rigidité enfonctionde l amplitude est souvent appelée effet Payne.

I.2. Quelques propriétés mécaniques 15 Evolution du module dynamique en fonction de l amplitude à 2 Hz 1 9 8 14 12 Evolution du déphasage en fonction de l amplitude à 2 Hz K en N/mm 7 6 5 4 3 2 1 Mélange amortissant Mélange faiblement amortissant déphasage (degrés) 1 8 6 4 2 Mélange amortissant Mélange faiblement amortissant.2.4.6.8 1 Amplitude mm.2.4.6.8 1 Amplitude (mm) (a) Influence de l amplitude sur le module dynamique (b) Influence de l amplitude sur le déphasage Fig. I.7: Variation du module dynamique en fonction de l amplitude d excitaiton sinusoidale, pour deux mélanges. Cas d un essai de cisaillement. Les mécanismes associés àcephénomène sont les suivants : Les élastomères sont constitués de longues chaînes macromoléculaires repliées sur elles-même et flexibles. L augmentation de l hystérésis due à l adjonction de charges renforçantes s explique par le frottement des chaînes par rapport aux particules, et celui des éléments libres des chaînes les uns sur les autres. De nombreux auteurs ont observé expérimentalement et commenté cephénomène. Les premières explications ont été fournies par Payne en 1965. Parmi les travaux plus récents, citons Austrell [3], Coveney et al [2], Lion [48]. Le degré dedépendance en amplitude varie en fonction du type et de la quantité de charges [32], mais la forme qualitative des courbes reste la même (voir aussi la figure (I.7)). Harris et Stevenson [32] ont ainsi observé queladépendance en amplitude était due à l ajout de charges de noir de carbone. Si le matériau est chargé, ses propriétés dynamiques deviennent dépendantes de l amplitude de déformation imposée. Leurs observations expérimentales se résument de la manière suivante : la diminution de raideur aux faibles amplitudes est d autant plus importante que le matériau est chargéennoirdecarbone.de même, les propriétés amortissantes sont plus importantes dans le cas où l élastomère est chargé. Ce sont ces mêmes propriétés que l on peut visualiser sur la figure I.7. Les données présentées sur cette figure concernent des essais de cisaillement, sur des échantillons d élastomère produits par CF Gomma. Ce type de comportement est bien évidemment fortement non linéaire, et il s agit alors d une non linéarité comportementale : en effet les expériences de Harris et Stevenson ainsi que celles représentées figure I.7 sont faites dans le cas d un chargement de cisaillement, qui est le cas de chargement le plus linéaire (par rapport à des chargements de traction compression). On constate que la diminution de raideur est plus importante pour les faibles amplitudes de déplacement.

16 Chapitre I. Les élastomères I.2.2.5 Expériences de relaxation, de fluage, et effet mémoire Comme signalé ci-dessus, les élastomères présentent des propriétés dissipatives associées à leur élasticité. Nous avons vu qu une partie de ces propriétés amortissantes étaient dues à une dissipation visqueuse. Par visqueux, on exprime le fait que, à chaque instant, le tenseur des contraintes dépend non seulement du niveau de la sollicitation à cet instant, mais également des valeurs de la sollicitation aux instants antérieurs. On peut ainsi dire que de tels matériaux ont une forme de mémoire qui leur permet de se souvenir des sollicitations auxquelles ils ont été soumis dans le passé. Cette dépendance en fonction du temps a justifié l appellation de matériaux àmémoire pour les matériaux viscoélastiques. L existence de cette mémoire se traduit par l apparition de mécanismes différés, mis en évidence par des essais de fluage et de relaxation [45]. Lorsque le caoutchouc vulcanisé est maintenu sous déformation constante, les tensions qui s y sont développées diminuent avec le temps au fur et à mesure que le réseau approche d une condition d équilibre. C est ce qu on appelle la relaxation des contraintes. Un processus de relaxation similaire se produit lors de la suppression de la déformation ou de la contrainte imposée. Cette expérience de relaxation est représentée en figure I.9. Un déplacement de 21.2 mm est appliqué à un plot cylindrique de compression, schématisé figure I.8. U (t) D = 43 mm 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 Caoutchouc 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 L = 6 mm Fig. I.8: Plot de compression en élastomère L effort mesuré est représenté en figure (I.9b). déplacement (mm) 2 2.5 21 21.5 22 22.5 23 23.5 24 24.5 25 2 4 6 8 temps (s) Effort (N) 12 1 8 6 4 2 2 4 6 8 temps (a) Déplacement l armature mobile imposé à (b) Effort mesuré Fig. I.9: Essai de relaxation sur un plot de compression

I.3. Conclusion 17 Le phénomène dual est appelé fluage : le caoutchouc continue àsedéformer sous une contrainte donnée. Ces expériences de relaxation et de fluage mettent en évidence le comportement viscoélastique du matériau, comportement intermédiaire entre un ressort pur (solide élastique, pour lequel la réversibilité est instantanée). La relation contrainte déformation est alors σ = f(ɛ). et un amortisseur pur (fluide visqueux pour lequel il y a écoulement pour toute valeur de la contrainte). La relation associée est ɛ = f(σ) Pour les matériaux viscoélastiques, la réversibilité est retardée et n intervient qu après un temps infini [45]. La relation contrainte déformation est ainsi σ = f(ɛ, ɛ) I.3 Conclusion Nous avons évoqué au cours de cette introduction les propriétés suivantes : Les élastomères peuvent subir de grandes déformations Ils possèdent une grande capacité d amortissement Les caractéristiques aussi bien élastiques que dissipatives sont fortement non linéaires Le comportement dynamique dépend fortement de la température, delafréquence, et de l amplitude. Les quelques propriétés mécaniques présentées rendent la modélisation mathématique des élastomères très complexe. Le chapitre suivant présente certaines techniques utilisées pour cette modélisation.

18 Chapitre I. Les élastomères

19 Chapitre II Modélisation du comportement mécanique des élastomères Ce chapitre fait le point sur les modélisations fréquemment proposées pour rendre compte des aspects de comportement du caoutchouc décritsdanslechapitreprécédent. Nous avons en effet signalé que ce comportement fait intervenir des grandes déformations élastiques incompressibles et de la viscoélasticité : pour prendre en compte les grandes déformations, cette viscoélasticité doit être décrite dans le cadre d une modélisation mécanique en grandes transformations. L approximation qui consiste, en hypothèse des petites perturbations, à superposer la configuration initiale et la configuration déformée, n est plus valable dès que l on considère des taux de déformations très importants. Quelques rappels sur le formalisme utilisé en grandes déformations sont présentés dans le premier paragraphe. Les paragraphes qui suivent décrivent quelques lois de comportement utilisées pour modéliser le comportement hyperélastique et les propriétés dissipatives du matériau. La présentation de la prise en compte des propriétés dissipatives est accompagnée d un rappel de viscoélasticité linéaire, à partir duquel nous présentons l approche fonctionnelle utilisée pour introduire la viscoélasticité non linéaire. L approche par variables internes, également utilisée pour la modélisation de la viscoélasticité en grandes déformations, est enfin présentée. II.1 Rappels de mécanique des milieux continus grandes déformations Nous introduisons dans cette partie les résultats essentiels du formalisme grandes déformations [36, 69]. En mécanique des grandes transformations, il est important de distinguer la configuration initiale et la configuration actuelle déformée. Les différentes mesures de déformation et de contrainte seront précisées dans chacune de ces configurations, puis nous reviendrons brièvement sur l écriture des équations d équilibre dans les différentes configurations. Nous rappelons ensuite certaines propriétés qu une loi de comportement doit nécessairement vérifier, telles que