Expérimentation simultanée de plusieurs traceurs activables dans le réseau karstique du Châtillonnais

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1 Expérimentation simultanée de plusieurs traceurs activables dans le réseau karstique du Châtillonnais Roger CADIC Technicien supérieur Service de chimie Laboratoire central des Ponts et Chaussées Paul IONGÈRE Ingénieur hydrogéolosue Laboratoire régional d'autun Claude GAUTHIER, Ingénieur Jean-Claude BORGOTTI, Technicien supérieur Philippe VIE, Technicien Section de physique des milieux granulaires Laboratoire central des Ponts et Chaussées RÉSUMÉ Le réseau karstique du Châtillonnais a été retenu pour expérimenter des traceurs activables. Les marqueurs utilisés sont l'iridium et deux terres rares (le dysprosium et l'europium) complexés par le DTP A (acide diéthylène triaminopentaacétique). Les trois traceurs, dont on voulait comparer le comportement, ont été injectés simultanément dans la perte d'un ruisseau. Après préparation, les échantillons prélevés sont irradiés par des neutrons thermiques produits par le réacteur ORPHEE du Centre nucléaire de Saclay. Les radioisotopes formés sont ensuite dosés par spectrométrie gamma. Ces essais indiquent un bon comportement des trois traceurs qui, après un parcours de 8 km dans le karst, sont récupérés conjointement et de façon pratiquement totale. Des courbes précises de restitution des traceurs ont pu être dressés, donnant des prévisions utiles en cas de pollution accidentelle. Cette technique, permettant l'utilisation simultanée de plusieurs traceurs, est apte à résoudre rapidement des cas complexes (zones d'entrées multiples, divergence de réseaux, etc.), les essais étant effectués dans des conditions hydrauliques identiques. MOTS CLÉS : 41 - Karst - Traceur (nucl.) - Cours d eau - Analyse chimique - Activation (rayonnem.) - Spectrométrie - Rayon gamma - Hydrologie - Expérimentation - France - Débit (écoulement) -/Châtillonnais - Terre rare - Indium. La reconnaissance des réseaux karstiques, indispensable pour l'étude de la propagation des pollutions ou la prévision de l'incidence directe ou indirecte de certains travaux sur la qualité de l'eau, s'effectue généralement au moyen de traceurs ; on les introduit aux entrées possibles du réseau et l'on vérifie leur présence aux émergences que l'on veut étudier. Un seul traçage est rarement suffisant, car la structure des réseaux fissurés étant complexe, l'étude de plusieurs zones d'alimentation est le plus souvent nécessaire. Pour une bonne interprétation des résultats des essais, il faut alors respecter entre les expériences de traçage des délais qui sont souvent jugés rédhibitoires. Pour les réduire, mais aussi pour réaliser les études dans les mêmes conditions hydrauliques. Molinari [1976] a suggéré l'utilisation de traçages simultanés. Des traceurs différents sont injectés dans les zones d'alimentation ; l'échantillonnage aux résurgences permet alors d'étudier les différentes propagations. Il en résulte une diminution du nombre de prélèvements et, par conséquent, du coût de l'étude. Divers traceurs ont été proposés : cette étude a permis de vérifier, sur un des réseaux karstiques du Châtillonnais le très bon comportement de trois traceurs activables : l'indium, le dysprosium et l'europium lorsqu'ils sont complexés par le DTPA (acide diéthylène triaminopentaacétique). 45 Bull. Katoon Labo. P. «t Ch marc-avr Réf. 3467

2 CHOIX DES TRACEURS Il n'existe pas de traceur parfait et il faut faire un compromis entre : la qualité du marqueur, qui doit bien suivre l'eau et ne pas être restitué avec perte ou retard ; sa toxicité, qui doit être nulle au niveau des points d'utilisation ; sa teneur naturelle ou artificielle, qui doit être aussi faible que possible ; sa sensibilité de dosage, qui doit être grande pour ne nécessiter que de faibles quantités de traceur et ne pas perturber l'écoulement ; sa facilité d'analyse ; son faible prix de revient. Il est évident que toutes ces qualités ne sont pas d'importance égale et ne sont pas toutes indépendantes. L'un des critères les plus importants est la propriété du traceur de ne pas être adsorbé par les terrains traversés. L'expérience montre que ce sont les molécules chargées négativement qui interragissent le moins avec le milieu. Les ions métalliques chargés positivement sont adsorbés rapidement. Pour pouvoir utiliser ces ions, dont certains sont dosables avec une très grande sensibilité, il est nécessaire de les complexer, c'està-dire de les incorporer dans une molécule chargée négativement. A partir de 1976, on assiste à la publication de travaux [H. Behrens et al, S. Bigot] explorant les possibilités de l'analyse par activation pour le dosage de traceurs dans les nappes. L'utilisation de la technique des traceurs activables devenait, en effet, alors très prometteuse du fait des progrès spectaculaires réalisés dans la technologie des détecteurs semi-conducteurs, et ouvrait la voie à la possibilité d'utiliser simultanément plusieurs traceurs. Cette méthode est aveugle sur le terrain, car le dosage ne peut être fait qu'en laboratoire. Il faut donc surestimer la durée des prélèvements pour ne pas manquer le passage de l'onde. Ce handicap est cependant atténué par le fait que l'onde du traceur devient de plus en plus étalée en fonction du temps d'attente. Il est ainsi possible d'espacer de plus en plus les prélèvements. Une semaine après l'injection, deux prélèvements par jour sont suffisants pour bien définir la forme de l'onde. Cette technique vient en complément d'autres méthodes bien maîtrisées par le réseau des Laboratoires des Ponts et Chaussées, telles que : les colorants xanthéniques fluorescents qui conviennent si le milieu n'est pas trop fortement rétenseur ; les traceurs radioactifs, avec principalement : les chélates d'indium marqués par In 113 m (période : 99,4 min) provenant des générateurs étain-indium, qui conviennent pour des observations de quelques heures, les bromures (NH 4, K) marqués par Br 82 (période : 36 h), qui conviennent pour des observations ne dépassant pas deux semaines. En 1977, Bigot à la suite de diverses expérimentations pratiquées dans des nappes en milieu à porosité d'interstices, sur des distances importantes allant jusqu'à 2 km, conclut que les complexes formés par diverses terres rares avec I'EDTA (acide éthylène diaminotétraacétique) sont d'excellents traceurs à longue distance. Il note toutefois une meilleure restitution quantitative des terres rares. Quant aux colorants utilisés, ils apparaissent inadaptés au marquage dans de tels milieux où les contacts solideliquide sont très importants. En décembre 1982, lors de la première expérimentation avec traceurs activables effectuée par le LCPC et le LROP sur le karst de la Touvre près d'angoulême (deuxième karst de France par le débit) [Gauthier et al., 1982], nous avons pu observer que, dans des conditions très difficiles, provoquées par une crue exceptionnelle et un cheminement souterrain particulièrement long (16,5 km), le comportement des trois traceurs utilisés, l'indium et deux lanthanides, l'europium et le dysprosium était différent ; lors de cette expérimentation, les trois traceurs complexés par I'EDTA ont été injectés simultanément et l'on a observé que l'indium et le dysprosium étaient restitués simultanément. Toutefois, par rapport à l'indium, la restitution du dysprosium n'était que de 20 %. Quant à l'europium, il était pratiquement totalement piégé par le karst. Le tableau I montre que les constantes de stabilité des complexes formés par l'indium, le dysprosium et l'europium avec I'EDTA et le DTPA sont toutes élevées, mais que les complexes de DTPA apparaissent plus stables. TABLEAU I Constantes de stabilité de quelques chélates EDTA * Log 10 K, DTPA ** Log \QKS Indium Dysprosium Europium 25 18,3 17, ,8 22,4 * EDTA : acide éthylène diaminotétraacétique. ** DTPA : acide diéthylène triaminopentaacétique. Toutefois, il faut noter que ces constantes représentent des systèmes à l'équilibre en l'absence d'ions parasites. Ce paramètre est donc insuffisant pour déterminer la faculté d'un complexe à rester en solution au contact d'une matrice donnée. Des essais poursuivis en laboratoire sur des colonnes de matériaux silico-calcaires indiquent une nette supériorité des complexes formés par le DTPA avec l'indium et les terres rares, par rapport à ceux formés par I'EDTA. Il devenait donc nécessaire de confirmer in situ ce bon comportement des chélates formés par le DTPA. 46

3 PRÉSENTATION DE LA MÉTHODE Principe de l'analyse par activation neutronique Sous l'effet d'un flux de neutrons, la plupart des noyaux atomiques stables donnent des radioisotopes qui peuvent être déterminés grâce à leurs caractéristiques (nature du rayonnement, période, énergie et abondance relative des raies, etc.). Diverses réactions nucléaires peuvent se produire. La réaction principale (n, y) est produite par les neutrons thermiques et crée un atome radioactif, dont la masse est supérieure d'une unité à celle de l'atome irradié et la nature chimique identique à celle de cet atome. L'identification des radioisotopes formés est effectuée essentiellement par spectrométrie gamma, au moyen de détecteurs germanium (lithium) à haut pouvoir de résolution. Il est ainsi possible de séparer des émetteurs gamma présentant des raies très voisines. Pour l'étude dont il est rendu compte ici, trois éléments ont été utilisés : l'indium, le dysprosium et l'europium, dont les principales caractéristiques sont rassemblées dans le tableau IL TABLEAU II Principales caractéristiques nucléaires des traceurs utilisés Noyau activable Abondance isotopique Nucléide produit Période (h) Principales raies émises et émissions 49 In" 5 95,8 In" 6m 0,9 416,9 (24,2) 818,7(11,3) 1 097,2 (56) 66 Dy ,2 Dy' 65 2,3 94,7 (3,34) 63 Eu' 5 ' 47,8 Eu 152 9,3 344,2 (2,5) 963,5 (12) (1,2) La radioactivité induite dépend de nombreux paramètres : concentration de l'élément, temps d'irradiation, période des radioéléments, etc. En particulier, les différences entre les périodes permettront de doser séparément les éléments à période courte (indium) et ceux à période moyenne (europium). Compte tenu des conditions de dosage, la sensibilité de la méthode est de : concentration minimale In : 1,8 à 7 ng/1, concentration minimale Eu : 5 à 10 ng/1, concentration minimale Dy : 3,6 à 10 ng/1. Choix du site Le choix du site a été fait en concertation avec les services de la Direction départementale de l'agriculture de la Côte-d'Or, de la Direction régionale à l'architecture et à l'environnement et du Service régional d'aménagement des eaux de Bourgogne. Il s'agit d'un réseau bien connu entre les pertes de Lucenay-le-Duc et les résurgences des fontaines aux Dames et de l'orme, parcours souterrain de 7 et 8,5 km respectivement (fig. 1). Cependant, il était possible qu'une partie des pertes rejoignent les ruisseaux de Saint-Martin et de Lachereuil, dont les sources ne sont situées qu'à 4 km des pertes. L'expérience devait aussi étudier cette possibilité. Le contexte géologique est simple : les plateaux sont constitués par les calcaires du Jurassique moyen (épaisseur de l'ordre de 200 m), qui reposent sur les marnes basiques. Des failles de direction Nord-Est- Sud-Ouest et des diaclases de direction perpendiculaire découpent ces formations. Les études ont montré que les diaclases jouent le rôle déterminant dans le cheminement de l'eau. 47

4 MODALITÉS DE L'INTERVENTION Préalablement aux essais par traceurs, des prélèvements d'eau du site ont été effectués pour vérifier la non-interférence des traceurs choisis avec des éléments naturels s'irradiant dans le traitement d'activation. Les trois traceurs, l'indium et deux terres rares (l'europium et le dysprosium), ont été préparés séparément, puis mélangés avant l'injection. La préparation consiste essentiellement à complexer les métaux par un excès de DTPA (le rapport molaire DTPA/métal étant de 2), à vérifier le bon rendement de complexation et à s'assurer de la bonne conservation des complexes. Les solutions préparées sont de 0,05 moles par litre en métaux et présentent une bonne conservation avec un ph de 8,5 ; leurs densités sont sensiblement égales à 1. Pour cette expérimentation, on a utilisé les quantités suivantes de traceurs : indium : 11,74 g soit 0,102 mole, europium : 34,1 g soit 0,224 mole, dysprosium : 185,5 g soit 1,14 mole, les masses de traceurs utilisées étant différentes pour tenir compte des sensibilités de détection. Le volume total des trois solutions prêtes à l'emploi représente environ trente litres. La préparation des traceurs et leur mise en place sur le site ont été effectuées par le Laboratoire régional de l'ouest parisien. L'injection des marqueurs a été réalisée le mardi 3 juin 1986 à 9 h 30 et les prises d'échantillon d'eau sur les quatre sites retenus ont été effectuées jusqu'au 10 juin à 9 h, de façon manuelle, par des étudiants de la faculté de Dijon. Les lieux de prélèvements sont les suivants : point A, la fontaine de l'orme : c'est le point de prélèvement le plus en amont du Touillon (ou ruisseau de Fontenay), car il n'était pas possible d'accéder facilement à la fontaine aux Dames qui constitue la première résurgence connue ; la distance entre les deux «fontaines» est de 1 km. L'échantillonnage a été réalisé au-dessous des lavoirs et d'une résurgence importante ; point B, le pont Lorain : ce point de prélèvement se situe à l'aval de l'ensemble du système karstique étudié, puisqu'ici le Touillon a reçu ses différents apports (sources et affluents). Outre le prélèvement manuel, on a disposé d'un préleveur automatique en continu de fréquence 1 h (les échantillons ont été marqués X) ; point C : à l'aval du ruisseau de Saint-Martin, juste avant de traverser Fain-les-Montbard ; point D : à l'aval du ruisseau de Lachereuil, à l'amont du CD 905. Sur chaque site, les prélèvements manuels ont été effectués au rythme de : toutes les 2 h les deux premiers jours, soit 24 échantillons, toutes les 4 h les deux jours suivants, soit 12 échantillons, toutes les 6 h les trois derniers jours, soit 12 échantillons. On disposait donc de 48 prélèvements manuels par site, soit 192 prélèvements manuels ponctuels pour l'ensemble des quatre sites. Outre ces prélèvements manuels, on a prélevé au point B, 84 échantillons au moyen d'un système automatique. De plus, chacun des sites, ainsi que le ruisseau de Lucenay-le-Duc (juste à l'amont de la perte), a été équipé d'une échelle limnimétrique, étalonnée par des mesures de débit avant et pendant la période de mesure par le SRAE de Bourgogne. On a procédé à une lecture des échelles à chaque prélèvement, de façon à pouvoir quantifier leur restitution. Les échantillons prélevés ont été filtrés le plus rapidement possible après leur prélèvement, afin d'éliminer les matières en suspension. Cette opération s'effectue sur une membrane en acétate de cellulose de porosité 0,2 micromètre au moyen d'un appareillage à dépression. Le filtrat est ensuite acidifié par addition d'acide nitrique, de façon à obtenir une solution 0,1 N. Les prélèvements ont ensuite été conditionnés pour l'analyse neutronique. Cette opération consiste à concentrer les traceurs et à les séparer de l'eau par entraînement dans un précipité d'hydroxyde de bismuth en milieu ammoniacal, puis filtration du précipité sur membrane en polyamide de 0,65 micromètre de porosité. Ce traitement a pour avantage d'éliminer presque totalement le sodium et le chlore. Par contre, le manganèse, élément présent naturellement dans les eaux, précipite avec les traceurs et peut être dosé. Ces opérations ont été effectuées sur 100 ml d'eau. La suite de cette expérimentation, qui met en jeu les techniques d'activation neutronique, a été effectuée au laboratoire Pierre Sue, par le LROP et le LCPC avec l'aide d'une équipe du CNRS, dans le cadre d'une convention de recherche LCPC-CNRS. Les irradiations ont été effectuées pendant la dernière semaine d'octobre 1986 au moyen du réacteur ORPHÉE, la durée d'irradiation étant de 10 min pour un flux de neutrons par centimètre carré et par seconde. Pour l'analyse des radioisotopes formés, nous avons utilisé la nouvelle chaîne CANBERRA de spectrométrie gamma. Les résultats obtenus sont exprimés en microcuries. A titre d'exemple, un spectrogramme gamma est représenté sur la figure 2. Pour calculer la concentration massique des traceurs dans les prélèvements d'eau, on irradie en même temps que les échantillons un étalon de référence 48

5 (Chocs] r-n p a r c a n a d e os k e V pour 5 min de compactage \ I \ Cu* Dy Dy Eu Eu Mn Na I ci \ Energie (kev) Fig. 2 Spectogramme gamma d'un étalon contenant un mélange d'indium, de dysproslum et d'europium. contenant 2,5.10" 10 mole de chacun des trois traceurs, la solution étalon étant préparée par dilution à partir des solutions initiales à 0,05 mole. RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX Conditions d'expérimentation OBTENUS En ce qui concerne les conditions hydrauliques dans lesquelles s'est déroulée l'expérimentation de marquage, il faut noter un accroissement sensible des débits le 4 juin aussi bien sur les pertes de Lucenay, où les traceurs ont été injectés le 3 juin, que sur le Touillon et les ruisseaux de Saint-Martin et de Lachereuil sur lesquels les prélèvements étaient effectués. Les débits diminuent ensuite régulièrement jusqu'à la fin de l'expérimentation, le 10 juin. Les principales valeurs de débits mesurées par le SRAE figurent dans le tableau III. Elles correspondent à une période de moyennes eaux. Lieu Pertes de Lucenay (injection) Touillon près des lavoirs (point A) Touillon au pont Lorain (points B et X) Ru Saint-Martin (point C) Ru de Lachereuil (point D) TABLEAU III Contexte hydraulique Débit le 3 juin vers 9 h (injection) 0/s) Débit maximal observé le 4 juin (l/s) à 10 h de 15 à 21 h à 21 h à 5 h à 11 h Débit le 10 juin vers 9 h (l/s) Restitution des traceurs Point A : fontaine de l'orme a) Modalités de restitution Les premières valeurs significatives provenant des traceurs injectés sont observées le 5 juin sur l'échantillon obtenu en mélangeant le prélèvement de 9 h et celui de 13 h, soit environ 48 h après l'injection. Les trois traceurs arrivent simultanément. La montée des ondes est rapide. Les concentrations maximales sont observées le 5 juin de 17 à 21 h, soit de 56 à 60 h après l'injection. Les concentrations maximales sont alors de : 0,347 microgramme par litre pour l'indium, 1,13 microgramme par litre pour l'europium, 6,04 microgramme par litre pour le dysprosium. Les différences observées entre les trois traceurs sont dues au fait que les masses de traceurs injectées étaient différentes. Pour comparer la restitution des traceurs, on a représenté sur la figure 3 la restitution horaire de l'indium, de l'europium et du dysprosium en les ramenant à une masse injectée de 1 g. La restitution horaire au sommet de l'onde, pour 1 g de traceur injecté, est de : 0,0538 gramme par heure pour l'indium, 0,0602 gramme par heure pour l'europium, 0,0592 gramme par heure pour le dysprosium. 0,0577 valeur moyenne Au sommet de l'onde, la restitution des traceurs est donc en une heure d'environ 6 % des masses totales de chaque traceur injecté. En intégrant les courbes de restitution horaire, on s'aperçoit que la fraction totale de traceur récupérée au point A est de 82 % pour l'indium, 95 % pour l'europium et 89 % pour le dysprosium soit, en moyenne, pour l'ensemble des trois traceurs : 89 %. Compte tenu des erreurs expérimentales, on peut 49

6 dire que la restitution des trois traceurs au point A est quasiment totale. b) Dilution observée La connaissance de ce paramètre permet de calculer rapidement la concentration maximale à attendre dans l'écoulement, en cas, par 'exemple, de déversement accidentel d'une quantité connue de polluant. Ainsi, 300 kg de polluant déversés dans la pente de Lucenay-le-Duc conduiraient (dans le même contexte hydraulique) à une concentration maximale de / = 10mg/l au point A. c) Vitesse moyenne de transport Le passage du milieu des ondes s'effectue 60,7 h après l'injection. La distance entre le gouffre de Lucenay et le point A étant d'environ m, la vitesse du transfert, qui s'effectue essentiellement dans le karst, est de 140 m par heure. d) Ajustement des points expérimentaux à un modèle L'onde moyenne obtenue a été ajustée suivant un modèle mathématique déduit des travaux de Taylor sur les écoulements turbulents dans les canalisations [Gardner, 1965]. Ce modèle donne la concentration C(x, t) d'un traceur en fonction de la distance du point d'injection et du temps. Dans le cas d'une injection ponctuelle, il s'écrit : où : C(x,t)= IQ^fnDt A est la quantité de traceur injecté, M la vitesse moyenne de transport, x la distance entre le point d'injection et le point d'observation, t le temps entre l'instant d'injection et l'instant d'observation, D la constante de dispersion longitudinale, Q le débit de l'écoulement. Le calage retenu correspond à une valeur du coefficient de diffusion longitudinale de 1,5 m 2 /s entre le point d'injection et le point A, parcours qui s'effectue principalement à l'intérieur du karst. A titre comparatif, les valeurs que nous avons pu déterminer à l'intérieur du karst d'angoulême, lors d'une très forte crue, sont respectivement de 4,4 m 3 /s pour les résurgences principales donnant naissance à la Touvre (débit lors de l'expérience allant de 12 à 23 m 3 /s et vitesse moyenne du traceur de 100 m/h) et de 1,6 m 2 /s pour une résurgence secondaire donnant naissance à la Lèche (débit de 1 à 2 m 3 /s et vitesse moyenne de 97 m/h). D'autres mesures de ce coefficient ont été réalisées par injection ponctuelle de traceur radioactif. Il est ainsi possible de mesurer simultanément la vitesse et le débit des écoulements canalisés et d'en déduire le coefficient de dispersion. Pour les canalisations en béton, collectant les eaux usées, les coefficients trouvés varient de 0,1 à ,2 m 2 /s. En rivières de plaine (Bassin parisien et Normandie), les valeurs trouvées vont de 3 à 5 m 2 /s. Pour les rivières, les coefficients indiqués dans la littérature varient de 0,1 à 30m 2 /s, cette dernière valeur se rapportant à une rivière au cours très accidenté. La valeur de 1,5 m 2 /s, obtenue au point A, indique un écoulement peu perturbé de type rivière souterraine ou conduit karstique. La valeur obtenue au point B, est deux fois plus élevé qu'en A, le cheminement AB qui s'effectue dans le lit de la rivière le Touillon apportant une dispersion supplémentaire, du fait de zones mortes à certains endroits, d'herbes aquatiques et aussi d'aménagements réalisés au niveau de l'abbaye de Fontenay. Point B : pont Lorain a) Modalités de restitution Les premières valeurs significatives provenant des traceurs injectés sont observées le 5 juin à 17 h, soit 55,5 h après l'injection. La montée des ondes est rapide. Les valeurs maximales sont observées sur les prélèvements ponctuels effectués le 6 juin à 1 h 10 et à 9 h 08. Les maximums réels des ondes se situent donc le 6 juin aux environs de 5 h soit 67,5 h après l'injection. Les valeurs maximales mesurées pour les prélèvements effectués à 1 h 10 et à 9 h 08 le 6 juin sont respectivement de : 0,166 et 0,163 microgramme par litre pour l'indium, 0,530 et 0,533 microgramme par litre pour l'europium, 3,02 et 2,94 microgramme par litre pour le dysprosium. Le rapport de ces concentrations maximales au point B et de celles observées au point A situé en amont du Touillon est respectivement de 0,474 pour l'indium, 0,470 pour l'europium et 0,493 pour le dysprosium, soit une moyenne de 0,479 pour l'ensemble des trois traceurs. Au sommet de l'onde, la restitution horaire des traceurs est donc, en une heure, d'environ 5 % des masses de chaque traceur injecté. En intégrant les courbes de restitution horaire, on peut dresser un bilan de restitution des traceurs. Les valeurs obtenues pour les point A et B sont rassemblées dans le tableau IV. Aux incertitudes expérimentales près, on s'aperçoit que l'on récupère en B la totalité des traceurs, ce qui était déjà le cas pour le point A situé plus en amont sur la même rivière. Il apparaît donc que la tranche d'eau marquée détectée en B est la même que celle détectée en A. On peut donc conclure que le transfert s'est effectué de A en B par le lit de la rivière et qu'il n'y a pas entre A et B d'apport supplémentaire du karst dans le contexte hydraulique où l'expérimentation s'est effectuée, ou que, s'il y a apport, il reste tout à fait mineur. 50

7 TABLEAU IV Bilan de restitution des traceurs aux points A et B Indium Europium Dysprosium Moyenne B ponctuel B continu (automatique) Moyenne B Rappel du bilan du point A b) Dilution minimale La dilution minimale observée au point B et calculée comme pour le point A est de c) Vitesse moyenne de transport Nous avons vu précédemment que le passage du milieu des ondes s'effectue au point A 60,7 h après l'injection et que la vitesse moyenne du transport, qui s'effectue à l'intérieur du karst, est de 140 m par heure, ce qui est une vitesse normale pour un tel type d'écoulement. Pour transiter de A à B en suivant le lit de la rivière, la même tranche d'eau met 11,7 h pour parcourir m, soit une vitesse moyenne de transfert de 392 m par heure ou 0,11 m par seconde. Le transfert de la moitié de la masse des traceurs s'effectue donc du point d'injection à B en 72,4 h, soit 3 jours. La distance parcourue étant de m, la vitesse moyenne de transport est de 180 m par heure. d) Ajustement sur un modèle mathématique Le calage à la loi à Taylor représenté sur les figures 3 et 4 a été effectué en adoptant une restitution de 80 % des traceurs dans l'onde principale seule prise en compte par le modèle, les 20 % restant représentant la traînée de l'onde. On observe, pour un coefficient de diffusion de 3 m 2 /s, une largeur de l'onde à mi-hauteur de 16 heures r Teneur (g / h) pour 1g de traceur 10" 1 r- Teneur (g / h) pour 1g de traceur ct Point A Point B 10' Courbe théorique D = 1,5m /s 2 10-'-- Courbe théorique D = 3m /s 2 io- J "' Indium 10"'-- Indium x Europium X Europium + Dysprosium + Dysprosium Nota : les flèches dirigées vers le bas indiquent des seuils de mesure o Ajustement Nota : les flèches dirigées vers le bas indiquent des seuils de mesure o Ajustement 10" : Temps écoulé depuis l'injection (j) 10" ; Temps écoulé depuis l'injection Ij) Point A : le Touillon près des lavoirs. Point B : le Touillon au pont Lorain (prélèvement manuel). Flg. 3 et 4 Courbes de restitution des traceurs 51

8 Points C et D : ruisseaux de Saint-Martin et de Lachereuil Au niveau des deux autres points de prélèvement C et D, situés l'un à l'aval du ruisseau de Saint- Martin et l'autre à l'aval du ruisseau de Lachereuil : l'indium n'est jamais mis en évidence, on note des traces d'europium et de dysprosium sur certains échantillons, mais il s'agit selon toute vraisemblance de la teneur naturelle de ces éléments. CONCLUSIONS Sur le plan expérimental, cet essai de traçage, effectué dans un réseau karstique de la partie sud du Châtillonnais près de Montbard, indique un bon comportement des trois marqueurs utilisés (In, Dy et Eu) sous leur forme DTPA. Les trois traceurs sont récupérés conjointement après un parcours de 8 km dans le karst. Aux incertitudes expérimentales près, cette restitution est pratiquement totale pour les deux complexes de terres rares et DTPA et sensiblement plus faible pour le complexe indium-dtpa. Les traceurs testés sont donc, vis-à-vis du laboratoire, de bons traceurs. Cette expérimentation montre également que la protection des échantillons, contre une pollution accidentelle par le traceur, est bien maîtrisée et que les précautions prises dans ce sens sont suffisantes puisque, sur l'ensemble des dosages, on ne note qu'un seul cas de légère contamination par l'indium, ce qui est acceptable lorsqu'on opère au niveau de quelques milliardièmes de gramme. Les résultats montrent qu'à l'amont, près des sources du Touillon (point A), les premières valeurs significatives apparaissent au bout de 48 h, la montée des ondes est rapide et identique pour les trois éléments et les maximums sont obtenus de 56 à 60 h après l'injection. La récupération est de l'ordre de 89 %, c'est-à-dire pratiquement totale compte tenu des incertitudes expérimentales. La vitesse moyenne observée est de 140 m par heure. A l'aval du Touillon (point B), la première apparition des traceurs se fait après 55,5 h et le passage des maximums de l'onde après 67,5 h avec une récupération moyenne de 91 %. Il apparaît donc que la tranche d'eau marquée détectée en B est la même que celle détectée en A. On peut en conclure que le transfert s'est effectué de A en B par le lit de la rivière et qu'il n'y a pas entre A et B d'apport supplémentaire du karst dans le contexte hydraulique où l'expérimentation s'est effectuée, ou que, s'il y a apport, il reste tout à fait mineur. En outre, on peut penser qu'il n'y a pas de communication, dans un contexte de moyennes eaux, entre le réseau karstique Lucenay-le-Duc - Touillon et les bassins versants des deux ruisseaux de Saint- Martin de Lachereuil, les plus fortes teneurs en terres rares mesurées se situant au niveau de seuils de détection. Les traceurs activables utilisables et dosables simultanément apparaissent comme aptes à résoudre des cas complexes. Les principaux avantages que présente leur utilisation sont les suivants : les chélates métalliques utilisés sont réputés plus fiables que les traceurs plus classiques (colorants xanthéniques, chlorure de lithium, etc.). Ils marquent bien mieux l'eau dans le cas des milieux rétenseurs [Molinari, 1976]; leur utilisation ne présente pas de risque pour la santé publique. Les produits utilisés ne sont pas radioactifs au moment des essais sur le terrain, ne le devenant qu'ensuite après irradiation au centre de Saclay ; l'identification des traceurs se fait avec une très grande certitude, même à l'état d'infratraces. Dans le cas d'un site complexe, la méthode de multimarquage, faisant appel à l'analyse par activation couplée à la spectrométrie gamma permet d'effectuer des essais dans dès conditions hydrauliques rigoureusement analogues, d'agir rapidement car il n'y a pas de délais à respecter entre les expérimentations qui peuvent se chevaucher, et de réduire le coût global de l'étude, car l'échantillonnage et, au moins une grande partie de l'analyse, sont uniques. Dans son déroulement, une expérimentation de multimarquage associe des équipes venant d'horizons divers. Les modalités d'intervention s'effectuent généralement en prenant appui sur les hydrogéologues et les géologues du Laboratoire régional des Ponts et Chaussées géographiquement compétent, en collaboration avec d'autres services locaux intéressés. La préparation des traceurs et leur mise en place sur le site, l'analyse des échantillons et l'exploitation des résultats sont réalisées par le LCPC. La collecte des échantillons d'eau se fait sous la responsabilité du laboratoire régional aidé par du personnel sur place (DDE, étudiants, etc.). Le compte rendu est réalisé en collaboration entre le LCPC et les hydrogéologues et géologues locaux. Le réseau des laboratoires, en faisant appel à ces différents spécialistes, maîtrise maintenant bien ces techniques. 52

9 RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES BEHRENS H., MOSER H., WILDNER E. (1977), Investigation of ground water with the aid of Indium EDTA complex using neutron activation fort the determination of the tracer, J. Radio. Anal. Chem., vol. 38, n 1-2. BIGOT S. (1977), Contribution à l'analyse des Lanthanides dans les eaux naturelles par activation neutronique. Utilisation des Lanthanides comme traceurs dans les nappes d'eaux souterraines, Thèse 3 e cycle de Géochimie Fondamentale, Université de Paris VII, 28/2. CADIC R., GAUTHIER C. et J., BORGOTTI J.-C, VIE Ph. (1984), Etude de mouvements d'eau avec traceurs. Mise au point d'une méthode de dosage simultané de plusieurs traceurs activables, CR LROP, févr. CADIC R., GAUTHIER C, BORGOTTI J.-C, VIE Ph., LONGÈRE P. (1987), Expérimentation de traceurs activables dans un réseau karstique du sud du Châtillonnais près dé Montbard en juin 1986, CR LR Autun, août. R. P. (1965), Maximum allowable radiotracer injection for flow-rate measurements in public streams, IJARI, XVI, pp GARDNER GAUTHIER C. et J., DUFRESNE D., VIE Ph., CADIC R. (1983), Étude de mouvements d'eau avec traceurs activables réalisée dans le réseau karstique de la Touvre en décembre 1982, CR LCPC, sept. MOLINARI J. (1976), Interactions avec le milieu et les développements récents dans l'emploi des traceurs artificiels, Sessions organisées les 20 et sur les techniques des traceurs en hydrologie et en hydraulique, CEN Grenoble, La Houille Blanche 3/4. 53