Differential Geometry Applied to Crystallography
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1 Differential Geometry Applied to Crystallography THÈSE N O 4378 (2009) PRÉSENTÉE le 17 avril 2009 À LA FACULTé SCIENCES DE BASE LABORATOIRE DE CRISTALLOGRAPHIE PROGRAMME DOCTORAL EN PHYSIQUE ÉCOLE POLYTECHNIQUE FÉDÉRALE DE LAUSANNE POUR L'OBTENTION DU GRADE DE DOCTEUR ÈS SCIENCES PAR Philippe Kocian acceptée sur proposition du jury: Prof. O. Schneider, président du jury Prof. G. Chapuis, Dr K. Schenk, directeurs de thèse Prof. J. P. Buser, rapporteur Prof. S. T. Hyde, rapporteur Dr C. Oguey, rapporteur Suisse 2009
2 Summary The mathematical facet of modern crystallography is essentially based on analytical geometry, linear algebra as well as group theory. This study endeavours to approach the geometry and symmetry of crystals using the tools furnished by differential geometry and the theory of Lie groups. These two branches of mathematics being little known to crystallographers, the pertinent definitions such as differentiable manifold, tangent space or metric tensor or even isometries on a manifold together with some important results are given first. The example of euclidean space, taken as riemannian manifold, is treated, in order to show that the affine aspect of this space is not at all an axiom but the consequence of the euclidean nature of the manifold. Attention is then directed to a particular subgroup of the group of euclidean isometries, namely that of translations. This has the property of a Lie group and it turns out that the action of its elements, as well as those of its Lie algebra, plays an important rôle in generating a lattice on a manifold and in its tangent space, too. In particular, it is pointed out that one and only one finite and free module of the Lie algebra of the group of translations can generate both, modulated and non-modulated lattices. This last classification therefore appears continuous rather than black and white and is entirely determined by the parametrisation considered. Since a lattice in a tangent space has the properties of a vector space, it always possesses the structure of a finite, free module, which shows that the assignment of aperiodicity to modulated structures is quite subjective, even unmotivated. Thanks to the concept of representation of a lattice or a crystal in a tangent space, novel definitions of the notions of symmetry operation of a space group and point symmetry operation, aswellassymmetry element and intrinsic translation arise; they altogether naturally blend into the framework of differential geometry. In order to conveniently pass from one representation of a crystal in one tangent space to another or to the structure on a manifold, an equivalence relation on the tangent bundle of the manifold is introduced. This relation furthermore allows to extend the concept of symmetry operation to the tangent bundle; this extension furnishes, particularly in the euclidean case, a very practical way of representing symmetry operations of space groups completely devoid of any dependence on an origin, or, in other words, in which each and every point may be considered the origin. The investigation of the group of translations having being completed, the study of the linear parts of the isometries comes naturally. Based on the fact that the set of linear parts possesses the structure of a Lie group, several results are proven in a rigorous manner, such as the fact that a rotation angle of π is incompatible with a 3 i
3 ii three-dimensional cubic lattice. Procedures for determining different crystal systems in function of the type of rotation are laid out by way of the study of orthogonal matrices and their relation to the matrix associated with the type of system. Finally, the description of a crystal by its diffraction patterns is taken on. It is shown that the general aspect of such a pattern is directly linked to the action of that free and finite module of the Lie algebra of translations which generates a lattice on a manifold. In the case of modulated crystals, it is demonstrated that the appearance of supplementary spots is caused by the geometry, i.e. by the parametrisation of the manifold in which the crystal exists and not by the action of the module in the Lie algebra. Thus, there exists a neat separation: the geometrical aspect on the one hand, and the action of the group on the other. As the last topic, other ways of interpreting the diffraction pattern of a modulated structure are laid out in order to argue that mere experimental data do not warrant the uniqueness of a model. The goal of this study is by no means an attempt at overthrowing existing structural models such as the superspace-formalism or at revolutionising the methods for determining structures, but is rather aimed at sustaining that the definition of certain notions becomes thoroughly natural within the appropriate mathematical framework, and, that the term aperiodicity assigned to modulated structures no longer has a true meaning. Keywords : differential geometry, Lie groups, symmetry, modulated structures
4 Résumé L aspect mathématique de la cristallographie moderne est principalement basée sur la géométrie analytique, l algèbre linéaire ainsi que la théorie des groupes. Le présent travail se propose d aborder la géométrie et la symétrie des cristaux en faisant appel aux outils fournis par la géométrie différentielle et la théorie des groupes de Lie. Ces deux domaines mathématiques n étant que très peu ou pas connu des cristallographes, les notions, telles que variétédifférentiable, espace tangent ou tenseur métrique ou encore isométries sur une variété, sont fournis en premier lieu. L exemple de l espace euclidien comme variété riemannienne est traité, afin de montrer que l aspect affine des isométries de cet espace n est nullement un axiome mais la conséquence de la nature euclidienne de la variété. L attention est ensuite focalisée sur un sous-groupe particulier du groupe des isométries euclidiennes, le groupe des translations. Ayant la propriété de groupe de Lie, il s avère que l action de ses éléments ainsi que ceux de son algèbre jouent un rôle important dans la génération d un réseau sur une variété ainsi que dans ses espaces tangents. En particulier, il est mis en évidence qu un seul et même module libre fini de l algèbre de Lie du groupe des translations peut générer un réseau non modulé comme modulé, ce dernier aspect dépendant uniquement de la paramétrisation considérée. De par la propriété d espace vectoriel, un réseau dans un espace tangent a toujours la structure d un module libre fini, montrant ainsi que l attribution d apériodique pour les structures modulées est très subjective, voire non fondée. Grâce au concept de représentation d un réseau ou d un cristal dans un espace tangent, de nouvelles définitions des notions d operation de symétriedegrouped espaceet ponctuelle, ainsi que celles d élément de symétrie et de translation intrinsèque peuvent être données et prennent un sens tout à fait naturel dans le cadre de la géométrie différentielle. Afin de pouvoir passer de manière simple de la représentation d un cristal dans un espace tangent à une autre ou à la structure sur la variété, une relation d équivalence sur le fibré tangent de la variété est introduite. Cette relation permet en outre d étendre le concept d opération de symétrie au fibré tangent, donnant ainsi lieu, dans le cas euclidien en particulier, à une représentation très pratique des opérations de groupes d espace indépendante de toute origine ou, de manière équivalente, dans laquelle tout point peut être considéré comme point d origine. Après l investigation du groupe des translations vient naturellement l étude de la partie linéaire des isométries. Exploitant le fait que l ensemble de ces parties linéaires a une structure de groupe de Lie, plusieurs résultats sont obtenus de manière rigoureuse, comme par exemple le fait que les rotation d angle π ne sont pas compatibles avec les 3 réseaux cubiques tridimensionnels. Des marches àsuivrepourladétermination des iii
5 iv différents systèmes cristallins en fonction du type de rotation sont fournies par le biais de l étude des matrices orthogonales et leur relation avec la matrice associée au type de système. Finalement, la description d un cristal au travers de son image de diffraction est abordée. Le fait que l aspect général d une telle image, composée de taches dénombrables, soit directement lié à l action d un module libre fini de l algèbre de Lie des translations, celui-là même qui génère un réseau sur un variété, est mis en évidence. Dans le cas des cristaux modulés, il est montré que l apparition de taches supplémentaires, les satellites, est causée par la géométrie, c est-à-dire la paramétrisation de la variété dans lequel le cristal existe, et non par l aspect du module dans l algèbre de Lie; il y a donc bien une séparation nette, l aspect géométrique d un côté et l action d un groupe de l autre. En dernier lieu, d autres pistes quant à l interprétation d une image de diffraction d une structure modulée sont également présentées, afin de montrer que les seules mesures expérimentales ne permettent pas de justifier l unicité d un modèle. Le but de ce travail n est nullement d essayer de renverser les modèles existant, comme le formalisme du superespace,ainsi que de révolutionner les méthodes de résolution de structures, mais davantage de montrer que la définition de certaines notions devient complètement naturelle lorsqu un cadre mathématique approprié est utilisé, et ainsi que le terme d apériodicité attribué aux structures modulées n a plus vraiment de sens. Mot-clefs : géometrie différentielle, groupes de Lie, symétrie, structures modulées
6 Contents Summary Résumé i iii 1 The Concept of Symmetry From Kepler to de Wolff Current Models Motivation for Using Differential Geometry Representation of a Structure in a Manifold Riemannian Manifolds Manifold and Tangent Spaces Isometries on a Riemannian Manifold The Euclidean Manifold and its Isometry Group Generation of a Lattice of Translation The Translation group as a Lie Group Action of a One-parameter Translation Group on a Manifold Infinitesimal Translation and Tangent Space Lattice in a Manifold and in its Tangent Spaces Point space and associated vector spaces Structures in the Euclidean Manifold Modulated Structures Unified Description Symmetry Operations The Euclidean Case The Importance of the Tangent Spaces The Modulated Case Point and Space Group Operations One-dimensional Modulated Structure The Superspace Formalism Formalism Based on Differential Geometry v
7 vi CONTENTS 3 Structure in the Tangent Bundle of a Manifold Fundamental Equivalence Relation on TM Equivalence Relation Equivalence Class The Euclidean Case The Modulated Case Symmetry Operations in the Tangent Bundle Finding the Intrinsic Translation Referring Symmetry Operations to any Origin Generalisation to the Modulated Case Tangent Bundle Representation of Space Groups Conventions in the International Tables The Example of the Space Group P2 1 /c Lattices and Point Groups The Orthogonal Group as a Lie Group Decomposition of an Orthogonal Matrix Lie Algebra One-parameter Subgroups Lattice symmetry Orthogonal matrices and modules Cubic Lattices Other Lattice Systems Diffraction Pattern of a Structure Fourier Transform of the Electron Density Structure in the Manifold Structure in the Tangent Space Connection between manifold and tangent space Fourier Transform and Symmetry Electron Density on the Tangent Bundle Complex Electron Density on a Cylinder Electron Density and Fourier Transform A Question about the Dimension of a Lattice Outlook 151 A Notation and Terminology 153 B Lie Groups 157 B.1 Generalities B.2 Lie Algebras B.3 The Lie Exponential Map
8 CONTENTS vii C The Schwartz Space 161 C.1 Generalities C.2 Tempered Distributions C.3 Fourier Transform Curriculum Vitæ 173 Acknowledgements 175
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