Sédimentation de particules et instabilités à bas nombre de Reynolds

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1 1 UNIVERSITÉ DE PROVENCE Ecole Polytechnique Universitaire de Marseille IUSTI UMR CNRS 6595 THÈSE DE DOCTORAT présentée par Bloen Metzger pour obtenir le grade de Docteur de l Université de Provence Ecole doctorale Mécanique, Physique et Modélisation intitulée Sédimentation de particules et instabilités à bas nombre de Reynolds Soutenue le 29 septembre 2006 devant le jury composé de : M. François Charru Mme Élisabeth Guazzelli Directrice de thèse M. E. John Hinch Rapporteur M. Jean Pierre Hulin Rapporteur M. Lounès Tadrist

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3 TABLE DES MATIÈRES 3 Table des matières Sédimentation de particules à bas nombre de Reynolds. 5 I Instabilité en colonnes dans une suspension de fibres 13 1 Introduction Sédimentation d une fibre dans un écoulement Résultats théoriques Résultats numériques Résultats expérimentaux Bilan et problématique Dispositif expérimental Description du dispositif Suspensions Préparation des fibres Fluides Mélange Procédure expérimentale Principes des mesures expérimentales Mesure des structures de l écoulement Mesure de la distribution d orientation Mesure de l étalement du front de sédimentation Instabilité d une suspension de fibres Présentation de la Lettre Copie de la Lettre Présentation de l article Copie de l article Discussion du mécanisme d instabilité Modèle: une fibre dans un écoulement sinusoïdal Trajectoires d une fibre Trajectoires sur un grand nombre de réalisations Influence des paramètres de contrôles Longueur d onde de la perturbation : λ = nl p / Amplitude de la perturbation : V = vv s Discussion

4 4 TABLE DES MATIÈRES 5 Conclusion et perspectives Résumé des résultats Perspectives Effet de la stratification Suspension de particules faiblement anisotropes II Chute d un nuage de particules à bas nombre de Reynolds 81 1 Introduction Perte de particules Analogie avec une goutte de liquide Evolution: question de stabilité Déstabilisation du nuage en tore Fragmentation du tore Bilan et problématique Nuage sphérique de suspension diluée Présentation de la Brief communication Copie de la Brief communication Complément à la Brief communication Analogie avec le problème d H-R Détails des calculs Effet de la vitesse de glissement Nuages individuels versus moyenne d ensemble Effet d une longueur de coupure en champ proche Distribution de paires du nuage Conclusion Dispositif expérimental Dispositif expérimental Suspensions Fluides Particules Procédure expérimentale Mélange Injection Mesures expérimentales Evolution et déstabilisation du nuage Présentation de l article Copie de l article Résultats supplémentaires Dilution (dispersion?) du nuage Mélange Conclusion et perspectives. 131 Instabilité capillaire? Nuage dans un fluide non-newtonien Références bibliographiques 135

5 INTRODUCTION 5 Introduction : Sédimentation de particules à bas nombre de Reynolds. Le terme suspension décrit un ensemble de particules solides baignant dans un fluide ; pour citer un exemple : du sable fin mélangé à de l eau. Les suspensions de particules abondent autour de nous: boues d érosion, pâtes, mélanges de pigments... la physique des suspensions granulaires est pourtant aujourd hui encore mal comprise. Selon la nature des particules constituantes et celle du fluide suspendant, les suspensions présentent une variété de comportements remarquables. La compréhension de leurs propriétés relève un défi d autant plus important qu elles interviennent dans un grand nombre de phénomènes naturels et industriels. Il suffit par exemple d observer la multitude de produits sous cette forme dans l industrie pour se convaincre de leur importance; le génie civil (bétons, matériaux de construction), le génie chimique (peintures, papiers), l agro-alimentaire (stockage de pâtes) ou la médecine (diagnostic médical) sont quelques exemples des nombreuses activités qui manipulent les suspensions. érosion terrestre roche sédimentaire globules rouges Fig. 1 La nature propose une variété spectaculaire d exemples où la sédimentation joue un rôle important. La nature est l autre grand champ d application où les suspensions sont représentées (cf. figure 1). Un grand nombre d exemples spectaculaires peuvent être cités où la sédimentation joue un rôle important, par exemple, les roches sédimentaires qui constituent la couche la plus superficielle de la Terre renferment une quantité exceptionnelle d informations pour le géophysicien et montrent à quel point le processus de sédimentation façonne notre environnement. Les lacs glaciaires ou les estuaires de fleuves sont soumis à un rythme sédimentaire annuel intense : formation des varves, apparition de lagons... Pour estimer l importance relative des forces en présence dans une suspension, on construit généralement deux nombres sans dimension à partir de la taille typique L, du coefficient de diffusion brownienne D et de la vitesse de sédimentation V s des parti-

6 6 INTRODUCTION cules ainsi que de la viscosité cinématique ν du fluide suspendant. Le nombre de Peclet, Pe = V s L/D, compare les effets hydrodynamiques à ceux de l agitation thermique dit mouvement brownien. Le nombre de Reynolds, R = U L/ν, donne une estimation du rapport entre les forces inertielles et les forces visqueuses. Cependant, l étude détaillée des mouvements hydrodynamiques d objets de petites tailles peut nécessiter la prise en compte de facteurs supplémentaires: par exemple, les forces de Van der Waals ou bien les effets électrostatiques dans le cas de particules chargées ou de suspensions colloïdales. Devant cette très grande complexité, on a souvent recours à des simplifications afin d isoler les phénomènes physiques particuliers. Dans le cadre de cette thèse, on s est intéressé à des suspensions ganulaires pour lesquelles: le nombre de Péclet est grand. On s intéresse à des particules dont la taille typique est supérieure au micron. le nombre de Reynolds est petit. On néglige les effets inertiels. les seules interactions entre particules sont de type hydrodynamique. les particules sont rigides et monodisperses. le fluide suspendant est initialement au repos. Une telle réduction du domaine d expertise pourrait nous laisser prétendre disposer d un système simple! Surtout au vue du deuxième point, un nombre de Reynolds petit devant l unité place les écoulements sous la tutelle des équations de Stokes qui ont, du fait de leur linéarité, été très largement étudiées et présentent aujourd hui une classe importante de problèmes résolus. Nous allons voir toutefois que des difficultés fondamentales persistent. Les suspensions sont généralement classées parmi les fluides complexes. Pourquoi complexes? La présence dans le fluide d objets de grande taille par rapport à l échelle atomique (tout en restant très petits par rapport à la dimension de l écoulement) ici les particules, qui peuvent éventuellement former des agrégats, crée un couplage entre les échelles microscopique et macroscopique du système. Prenons l exemple simple d un fluide contenant des pelotes de polymères. Soumises à un écoulement de cisaillement macroscopique, les pelotes ont tendance à se dérouler et à s aligner dans le sens de l écoulement. Ce changement de configuration microscopique modifie en retour les propriétés rhéologiques du fluide et donc ses propriétés d écoulement. Cette rétroaction entre les différentes échelles caractérise les fluides complexes. Elle est aussi à l origine des difficultés théoriques que soulève la description de tels fluides. Dans le cas de la sédimentation de suspensions de particules, on va voir dans la suite que la dynamique du système est dominée par un couplage similaire: la microstructure de la suspension (la distribution locale des positions et des orientations des particules) détermine l écoulement et, en retour, l écoulement généré rétro-agit en modifiant la microstructure de la suspension. Suspension de particules sphériques Le problème d une particule sphérique, de rayon a, tombant à Re = 0 dans un fluide infini incompressible, newtonien et de viscosité µ a été résolu par Stokes en Dans le repère de la sphère, le champ de vitesse induit dans le fluide autour de la sphère présente deux composantes v r et v φ : v r = V s cosφ( 3a 2r a3 2r 3 ), v φ = V s sin φ( 3a 4r + a3 ), (1) 4r3 où V s est la vitesse limite de chute de la sphère, connue sous le nom de vitesse de Stokes. Le point essentiel de l équation (1) est la lente décroissance en r 1 de l amplitude de la perturbation. La figure 2 illustre schématiquement cette perturbation. Le fluide, dont le mouvement vitesse est représenté par les flèches, est poussé à l avant de la sphère le

7 INTRODUCTION 7 V s Fig. 2 Représentation schématique de la perturbation d écoulement induite par la chute d une sphère dans un fluide infini à bas nombre de Reynolds. Le mouvement du fluide est représenté par les flèches et l amplitude de la perturbation qui décroît lentement comme 1/r par la courbe en trait plein. long de lignes de courant divergentes et il est ramené à l arrière de façon symétrique. Cette représentation de l écoulement, aussi schématique qu elle soit, permet au moins d appréhender correctement certains problèmes à bas nombre de Reynolds où bien souvent notre intuition faillit. Si l on envisage le cas de deux particules sphériques identiques, même relativement éloignées, le déplacement de chacune des sphères influence le mouvement de l autre. C est ce processus qui, dans une suspension, constitue les interactions hydrodynamiques. Chaque particule interagit alors (du fait de la lente décroissance en r 1 de la perturbation) avec un grand nombre de particules via la perturbation d écoulement créée par sa chute. Prenons par exemple le calcul de la vitesse moyenne de sédimentation d un grand nombre de particules uniformément distribuées dans un fluide infini et initialement au repos. La linéarité des équations de Stokes (Re 1) nous permet d écrire que chacune des particules est advectée par la somme des perturbations d écoulement créées par la chute de toutes les autres particules. La vitesse d une de ces particules dans la suspension est ainsi donnée par l intégrale de la perturbation en r 1 sur l ensemble du volume de la suspension; dans le cas d un système infini, on obtient une intégrale divergente! Dans une cuve de sédimentation de taille L, la vitesse moyenne de sédimentation devrait varier comme L 2. Ce résultat n est pas observé expérimentalement. En pratique, la suspension sédimente dans une cuve qui possède un fond et l effet d augmentation de la vitesse des particules venant des interactions mutuelles est masqué par l existence d un contre écoulement. Ce contre écoulement est la conséquence de la conservation du débit du mélange particules + fluide, supposé incompressible, à travers toute section perpendiculaire au mouvement des particules. Ainsi, plus on augmente la fraction volumique en particules plus la vitesse moyenne de sédimentation V est freinée. Pour les suspensions diluées, Batchelor calcule la première correction en concentration φ sur la vitesse moyenne: V V s = φ + O(φ 2 ). (2) Ce mécanisme est quantifié par la fonction de freinage f = V /V s. Un grand nombre de formulations évaluant cette fonction a été proposé; la plupart sont présentées dans la revue de Davis & Acrivos La plus utilisée est celle de Richardson & Zaki 1954: f = (1 φ) 5.1. Cette loi permet de prédire relativement bien la vitesse moyenne de sédimentation dans le cas de suspensions très diluées. L effet de freinage a des conséquences directement observable sur la suspension. Une suspension monodisperse, initialement bien mélangée, atteint rapidement un état sta-

8 8 INTRODUCTION fluide clair suspension Fig. 3 Images successives d une suspension de sphères de verre (diamètre 0.3 mm) en sédimentation dans un tube à essai rempli d huile silicone. Le front de sédimentation présente un saut abrupt en concentration (cf. film 1). Fig. 4 Trajectoires typiques de particules sphériques sédimentant dans une suspension de concentration volumique φ = 30% (Nicolai et al. 1995). tionnaire et se sépare en trois zones distinctes : une zone de fluide clair (sans particule) apparaît en haut de la cuve, un sédiment compact se forme en son fond, et, entre les deux, se trouvent les particules en suspension distribuées de façon homogène. Le front arrière séparant le fluide clair de la suspension présente un saut abrupt de concentration; en effet, en conséquence de l effet de freinage, les particules qui seraient laissées en arrière se déplacent plus rapidement que celles à l intérieur de la suspension et rattrapent leur retard à la manière d une onde de choc (cf. figure 3). Expérimentalement, la mesure de la position du front arrière a été largement utilisée pour déterminer la vitesse moyenne de sédimentation des particules. Bien que la suspension soit homogène d un point de vue macroscopique, les interactions hydrodynamiques conduisent à des réarrangements permanents de la microstructure de la suspension, de là découlent des changements de vitesse des particules pendant le processus de sédimentation. En conséquence, même dans le cas d une suspension monodisperse, la vitesse instantanée des particules fluctue autour de la vitesse moyenne de sédimentation et les particules sédimentent avec des distributions de vitesse à la fois parallèle et perpendiculaire à la vitesse moyenne. La variance (ou bien la déviation standard)

9 INTRODUCTION 9 g l N 2 + N N 2 N v φl/av s Fig. 5 Dans une cuve de taille L contenant une suspension de concentration φ et dont la distribution spatiale des particules est aléatoire, un volume de taille l contient N φl 3 /a 3 particules. Si l on divise verticalement le volume en deux parties égales, chaque coté contient N/2 ± N particules du fait des fluctuations statistiques sur la distribution spatiale des particules. Cette différence de densité conduit à des fluctuations de vitesse de l ordre de v φl/av s. L de ces distributions de vitesse permet de mesurer simplement les fluctuations. Nicolai et al ont montré que les fluctuations de vitesse sont de l ordre de la vitesse moyenne et qu elles sont fortement anisotropes. La figure 4 illustre deux trajectoires individuelles de particules dans le référentiel de sédimentation moyen. Ces trajectoires sont tortueuses et présentent une forte anisotropie où les fluctuations verticales dominent largement les fluctuations horizontales. Ces trajectoires rappellent une marche aléatoire et on utilise souvent le concept de diffusion hydrodynamique pour les décrire. Ici, le caractère diffusif du mouvement des particules n est pas causé par l agitation brownienne qui est négligeable mais vient du très grand nombre d interactions et du caractère aléatoire de la suspension. On sépare généralement la vitesse des particules en deux parties: une vitesse moyenne V et une fluctuation v. Les prédictions analytiques de Caflish & Luke 1985, et de Hinch 1988 pour une suspension diluée et monodisperse indiquent que les fluctuations de vitesse devraient diverger comme L 1/2. Un raisonnement simple sur les ordres de grandeur proposé par Hinch (1988) permet de retrouver cette loi. Considérons dans la suspension un volume de taille l (cf. figure 5), il contient N φl 3 /a 3 particules distribuées de manière aléatoire où φ est la fraction volumique en particules. Si l on divise verticalement la boîte en deux parties égales, chaque coté contient N/2± N particules du fait des fluctuations statistiques (de type Poisson) sur la distribution spatiale des particules. Ces fluctuations statistiques créent une différence de densité entre les deux parties qui conduit à des fluctuations de vitesse de l ordre de v (φl/a) 1/2 V s. Les échelles de la taille de la boîte devraient ainsi dominer les fluctuations de vitesse. Les observations expérimentales (Nicolai & Guazzelli 1995, Segré et al. 1997, Guazzelli 2001) invalident en partie cette théorie et montrent que les fluctuations de vitesse ne varient pas avec les dimensions de

10 10 INTRODUCTION la cuve de sédimentation. Les expériences les plus récentes (Bergougnoux et al. 2003, Chehata et al. 2006) montrent que la suspension initiale, qui a été soigneusement mélangée, présente des fluctuations de densités sur toutes les échelles allant de la taille du récipient à la distance inter-particules. Les fluctuations de grande longueur d onde dominent la dynamique de l écoulement (en accord avec les prédictions analytiques Caflish & Luke 1985, Hinch 1988) et donnent lieu à des courants de convection sur la plus grande largeur de la cuve. Mais cet état est transitoire car rapidement les fluctuations de grande taille s amortissent pour laisser la place à des fluctuations de plus petites amplitudes engendrées par des courants de convection de plus petite taille (typiquement 20 distances inter-particules). L origine de cette longueur reste une question ouverte... On peut toutefois, pour terminer cette introduction sur la sédimentation, présenter quelques unes des pistes envisagées. La dynamique des fluctuations de vitesse semble fortement affectée par la présence des parois et particulièrement par la présence du fond du récipient. Comme l a suggéré Hinch (1988), dans les expériences, les fluctuations de vitesse meurent au fond du récipient et à l interface suspension/fluide clair. Par exemple, les fluctuations horizontales de densité de taille l circulent par convection vers ces extrémités en un temps t C = l/v l/aφ t s et y disparaissent. A l inverse, dans les simulations numériques utilisant des conditions aux limites périodiques, les fluctuations sont perpétuellement ré-injectées en haut de la boîte de simulation quand elles en atteignent le fond et la dynamique obtenue est donc fondamentalement différente. Ce mécanisme pourrait expliquer certains des désaccords entre les résultats expérimentaux et numériques. Par ailleurs, Ladd (2004) propose que les fluctuations sont générées à petites échelles par redistribution de l énergie potentielle de gravité en diffusion hydrodynamique; les fluctuations se développent alors sur l échelle de longueur l en un temps de l ordre de t D l 2 /D où D V s a est le coefficient de diffusion hydrodynamique choisi. En équilibrant les deux temps t C et t D, on obtient la longueur d onde critique, l c aφ 1/3, au delà de laquelle les fluctuations meurent plus rapidement (par convection vers le fond de la cuve) qu elles ne sont générées par diffusion hydrodynamique. Dans ces conditions, le système pourrait atteindre un état stationnaire avec une longueur de corrélation indépendante de la largeur de la cuve de sédimentation et proportionnelle à la distance moyenne inter-particule aφ 1/3. Ces derniers résultats ne sont pas définitivement établis et la floraison actuelle de modèles théoriques pour décrire le comportement des fluctuations de vitesse illustre assez bien la difficulté de ce problème (Koch & Shaqfeh 1989, Levine et al. 1998, Tong & Ackerson 1998, Brenner 1999, Luke 2000, Ladd 2002, Tee et al. 2002, Mucha et al. 2004, Asmolov 2004, Nguyen & Ladd 2004, ). Objectif et plan de thèse Cette thèse a pour but d apporter une contribution à la compréhension de ces systèmes. Nous avons étudié pour cela deux problèmes de sédimentation à bas nombre de Reynolds où des instabilité apparaissent. Le manuscrit est divisé en deux parties qui peuvent se lire indépendamment. La première partie de ce manuscript est consacrée à une instabilité qui apparaît lors de la sédimentation d une suspension de particules anisotropes (des fibres). Les processus de sédimentation industriels et naturels font principalement intervenir des particules anisotropes et il est donc particulièrement intéressant d étudier ce type de système. Les

11 INTRODUCTION 11 particules anisotropes ont la propriété (contrairement aux particules isotropes) de s orienter dans l écoulement et surtout elles peuvent (en fonction de leur orientation) migrer dans des directions perpendiculaires à la gravité. En couplant cette mobilité anisotrope des particules aux fluctuations d écoulement au sein de la suspension, on peut montrer qu il devrait apparaître une instabilité conduisant à la formation d inhomogénéité de densité. Des amas de fibres se forment spontanément. L instabilité s observe dans une large gamme de paramètres de contrôle (fraction volumique en particules, longueur et diamètre des particules...), elle est donc caractéristique de la sédimentation de particules anisotropes. La principale motivation de ce travail est de comprendre les mécanismes à l origine de cette instabilité. Nous avons pour cela choisi de caractériser l instabilité en étudiant les structures qui apparaissent au sein de l écoulement instable. Nous avons étudié expérimentalement cette instabilité et fait un modèle numérique. Après avoir présenté les résultats essentiels (chapitre 1) sur la sédimentation d une suspension de fibres à bas nombre de reynolds, nous présenterons dans le chapitre 2 le dispositif qui nous a permis de mettre en évidence pour la première fois expérimentalement l instabilité en colonne qui se développe dans une suspension de fibres. Les résultats seront présentés essentiellement sous la forme d une Lettre publiée dans Physical Review Letter et d un article soumis à Journal of Fluid Mechanics (chapitre 3). Dans un quatrième chapitre, nous étudierons numériquement la pertinence du mécanisme d instabilité proposé par Koch & Shaqfeh (1989) qui prédit la taille caractéristique des structures. Un chapitre final viendra résumer l ensemble des résultats et proposer un ensemble de perspectives à cette étude. La seconde partie de ce manuscrit est consacrée à l étude d une instabilité observée lorsqu un nuage de suspension composé de particules (cette fois sphériques) et de fluide sédimente à bas nombre de Reynolds dans un fluide infini au repos. Ce système représente un exemple idéal pour étudier la dynamique d un ensemble de particules sans que n interviennent les effets complexes dus en particulier à la présence des parois qui sont en l occurrence responsable du contre-écoulement (comme dans le cas de la sédimentation de suspensions homogènes). Les particules sont soumises à une dynamique collective importante et le nuage de particules persiste en tant qu entité cohésive pendant un temps très long. Evoluant d abord progressivement vers un tore horizontal, le nuage se fragmente ensuite en gouttelettes qui elles-mêmes évoluent de la même manière créant ainsi une cascade de déstabilisation. Nous avons étudié numériquement et expérimentalement cette évolution. Nous présenterons dans le chapitre 2, sous la forme d une Lettre publiée dans Physics of Fluids, des résultats sur l analogie entre goutte de liquide et nuage de particules. Le chapitre 3 décrit le dispositif expérimental particulier qui nous a permis d étudier cette instabilité. L évolution temporelle du nuage de particules et la description de l instabilité seront présentées dans le chapitre 4. Ces résultats ont fait l objet d un article soumis très récemment à Journal of Fluid Mechanics. Le chapitre 5 nous permettra de résumer ces résultats et de proposer un ensemble de perspectives à cette deuxième partie de thèse.

12 12 INTRODUCTION

13 13 Première partie Instabilité en colonnes dans une suspension de fibres

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15 15 Chapitre 1 Introduction Le chapitre d introduction générale nous a montré que malgré sa simplicité conceptuelle, la sédimentation d une suspension de particules dans un liquide visqueux est un problème difficile dont la compréhension reste aujourd hui encore incomplète. Même le cas le plus simple d une dispersion homogène de particules sphériques et monodisperses pose toujours un certain nombre de problèmes fondamentaux. Le cas de particules anisotropes, auquel je me suis consacré dans la première moitié de cette thèse, a reçu beaucoup moins d attention, et cela, malgré sa fréquente occurrence autant dans les processus de sédimentation industriels que naturels. Les particules anisotropes sont en effet omniprésentes: macromolécules, globules rouges, pigments, fibres textiles ou fibres destinées à la fabrication du papier etc... Fig. 1.1 Photographies successives d une suspension de fibres en sédimentation dans un tube de chimiste rempli d huile silicone (cf. film 2). La différence fondamentale entre particules isotropes et anisotropes est que ces dernières s orientent dans l écoulement et peuvent migrer dans des directions perpendiculaires à la gravité. Cette différence suffit à rendre la suspension de particules instable vis à vis des perturbations de densité. Comme c est généralement le cas en mécanique des fluides, la présence de l instabilité qui se manifeste par la formation spontanée de paquets de fibres, affecte profondément la phénoménologie du système. Une petite expérience permet d illustrer simplement la différence entre la dynamique d une suspension de fibres et celle des suspensions de sphères. La figure 1.1 représente des photographies successives d une suspension de fibres en sédimentation dans un tube à essai rempli d huile silicone. On remarque que la suspension apparaît cette fois fortement inhomogène, et surtout que le front de sédimentation est très diffus. Dans ce chapitre, après avoir présenté les équations de base qui permettent de décrire le comportement d une suspension de fibres, ce qui nous donnera aussi l occasion de décrire l essentiel de la physique nécessaire à la description d un tel système, on exposera

16 16 CHAPITRE 1. INTRODUCTION (a) (b) g p α ẋ(p α ) Fig. 1.2 (a) Une fibre faisant un angle oblique par rapport à la gravité possède une composante de vitesse horizontale non-nulle. (b) Une fibre dans un gradient linéaire de vitesse tourne en suivant les orbites de jeffery. les résultats essentiels présents dans la littérature qui serviront de base à l établissement de la problématique de cette première partie de thèse. 1.1 Sédimentation d une fibre dans un écoulement Il n existe pas de solution analytique exacte pour décrire la sédimentation d un cylindre de dimensions finies. On utilise généralement les résultats obtenus pour des géométries particulières comme la théorie du corps mince développée par Batchelor (1970) ou bien le calcul de Oberbeck (1876) qui considère un ellipsoïde de révolution. La théorie du corps mince vient du formalisme des équations aux intégrales de frontières. Elle convient particulièrement à la description des suspensions diluées et pour des fibres de grand rapport d aspect r = l p /d p (rapport entre la longueur l p et le diamètre d p des fibres) car dans ce cas, l intégrale de surface peut être réduite à une intégrale de long d une ligne parcourant l axe majeur des fibres. Au premier ordre, la vitesse ẋ du centre de masse d une fibre α soumise à la gravité et immergée dans un écoulement u(x) s écrit: ẋ(p α ) = u(x α ) + ln(2r) 4πµl p (I + p α p α ) F, (1.1) avec x α la position du centre de masse de la particule, p α le vecteur unitaire correspondant à son orientation, µ la viscosité du fluide et F = ρπd 2 pl p g/4 la force de gravité qui s exerce sur la particule où ρ est la différence de densité entre les particules et le fluide. Les caractéristiques les plus importantes de la vitesse de sédimentation d une fibre sont les suivantes. Dans un fluide au repos (u(x α ) = 0): une fibre sédimente plus rapidement si elle est orientée le long de la gravité (Une fibre verticale sédimente deux fois plus vite qu une fibre horizontale!). La composante de vitesse horizontale (cf. figure 1.2 a) est non-nulle lorsque son orientation fait un angle oblique par rapport à la gravité. Par exemple, pour une fibre de rapport d aspect égale à 10, cette composante peut atteindre environ 20% de sa vitesse de chute maximale. La description complète de son mouvement nécessite aussi la détermination de son mouvement de rotation décrit par l évolution de son vecteur directeur p α. L approximation de suspension diluée nous permet de traiter la perturbation locale d écoulement au niveau de chaque fibre u(x α ) comme un champ de cisaillement linéaire. Sous cette hypothèse, la vitesse de rotation des fibres est donnée par les équations bien connues

17 1.2. RÉSULTATS THÉORIQUES 17 (a) (b) Fig. 1.3 Illustrations tirées de Koch & Shaqfeh (1989). (a) Mécanisme d interaction de paire : la perturbation créée par la chute d une particule oriente les particules voisines de telle manière que leur vitesse relative devient négative. Les particules sont représentées selon leur orientation préférentielle. (b) La présence d une perturbation de densité dans la suspension induit un écoulement de cisaillement vertical. Cet écoulement tend à orienter les particules préférentiellement vers les zones de maximum d écoulement dirigées vers le bas. La migration des particules vers ces zones renforce la perturbation initiale de densité. (Jeffery 1922) suivantes: ṗ α = Ωpα + r2 1 r (Ē p α (p α Ē p α )), (1.2) où E et Ω dénotent respectivement les tenseurs élongationnel et rotationnel de l écoulement. Plongée dans un cisaillement constant, une fibre tourne suivant des orbites périodiques dites orbites de Jeffery ; le mouvement de rotation est causé par la présence d un gradient de vitesse (cf. figure 1.2 b). L autre cause courante qui induit un mouvement de rotation à un objet est son mouvement de translation. Dans le cas de sphéroïdes, on peut cependant montrer qu une fibre contient suffisamment de plans de symétrie pour assurer un découplage complet entre ses mouvements de translation et ses mouvements de rotation. Les fibres sont donc des objets hydrodynamiques simples qui ne tournent qu en présence d un gradient de vitesse. Pour décrire le comportement d une suspension, après avoir établi les équations (1.1) et (1.2), il suffit de prendre en compte des interactions hydrodynamiques entre particules en formulant u(x). On ne développera cependant pas cette partie (voir pour cela par exemple Saintillan et al. 2006). 1.2 Résultats théoriques La seule étude théorique qui à notre connaissance prédit l apparition d une instabilité est celle de Koch & Shaqfeh (1989). Cette étude montre que le couplage entre la mobilité anisotrope des particules et les fluctuations d écoulement doit donner naissance à des inhomogénéités de densité au sein de la suspension. Deux mécanismes contribueraient à rendre la suspension instable: Le premier est basé sur un mécanisme d interaction de paires. Chaque particule crée dans la suspension une perturbation d écoulement qui perturbe l orientation des particules voisines (cf. figure 1.3 a). Les particules situées au dessus de la particule que l on considère s alignent plutôt dans la direction de la gravité alors que celles situées en dessous s alignent préférentiellement perpendiculairement à la gravité. De là, les parti-

18 18 CHAPITRE 1. INTRODUCTION ω k Fig. 1.4 Relation de dispersion obtenue dans l analyse de stabilité linéaire de Koch & Shaqfeh (1989). Les modes de plus petit k (de plus grande longueur d onde) sont les plus instables. cules situées au dessus tombent plus rapidement que celles situées au dessous entraînant une accumulation de particules dans le voisinage immédiat de chaque fibre individuelle. Le deuxième mécanisme est basé sur l interaction des particules avec le champ d écoulement moyen. Si l on impose une perturbation sinusoïdale de densité dans le plan horizontal d une suspension, des zones de cisaillement vertical apparaissent (cf. figure 1.3 b). Dans cet écoulement, les particules s orientent préférentiellement dans la direction des zones de maximum d écoulement dirigées vers le bas. Elles acquièrent de ce fait une vitesse de migration latérale dirigée vers ces zones. La perturbation initiale de densité est ainsi renforcée. Koch & Shaqfeh (1989), suite à leur analyse linéaire, obtiennent une relation de dispersion qui indique que les modes de plus grande longueur d onde sont les plus instables (cf. figure 1.4). Cela étant, ils ne conçoivent pas que de telles longueurs d onde puissent dominer. Ils expliquent qu une fibre plongée dans un écoulement cisaillant effectue des rotations périodiques suivant les orbites de Jeffery (1922) et cela ne devrait pas permettre de migration latérale des particules. A posteriori donc, Koch & Shaqfeh proposent que les modes les plus instables devraient plutôt être tels que k 1, soit les modes de longueur d onde de l ordre de (nl p ) 1/ Résultats numériques Les simulations numériques ont largement mis en évidence cette instabilité. En utilisant des conditions aux limites périodiques Mackaplow & Shaqfeh (1998), Butler & Shaqfeh (2002) et Saintillan et al. (2005) ont observé que les fibres s orientent verticalement et sédimentent en moyenne à une vitesse supérieure à la vitesse maximale d une fibre isolée. Des visualisations directes (cf. figure 1.5) et la mesure de distributions de paires mettent en évidence la formation d une unique colonne riche en particules entourée de fluide clair. Butler & Shaqfeh (2002) utilisent un modèle où sont décris la force totale, le couple et le stresslet sur chacune des fibres ainsi qu une force de lubrification qui rend compte des interactions de champ proche. Cette relative précision sur la description des interactions se fait au détriment du nombre total de particules simulées (N = 256). Ils introduisent aussi des conditions aux limites périodiques dans l optique de simuler une suspension infinie et palier au nombre réduit de particules pouvant être simulées. Pendant le cours de ma thèse, Saintillan et al. (2006) ont publié de nouveaux résultats numériques 1. Ils ont utilisé la forme la plus simplifiée pour décrire les interactions hydro- 1. Ce travail a en partie fait l objet d une collaboration. Un film (cf. Film 3) permet une comparaison qualitative directe de leur résultats numériques avec nos expériences.

19 1.3. RÉSULTATS NUMÉRIQUES 19 Fig. 1.5 Figure tirées de Butler & Shaqfeh Simulation numérique avec conditions aux limites périodiques ; les fibres de rapport d aspect r = 11 sont représentées à (a) t/t s = 0, (b) t/t s = 40, (c) t/t s = 80, et (d) t/t s = 120 où t s est le temps nécessaire à une fibre verticale pour parcourir sa demi longueur. Fig. 1.6 Illustration tirées de Saintillan et al. (2006). a) Distribution spatiale des particules à t/t s = 80 pour une simulation dans une boite de dimension Lx = 32l p, Ly = 12l p, Lz = 180l p contenant fibres (φ = 0.1%). b) Trace du champ de concentration à des instants successifs. Les zones blanches correspondent aux régions riches en particules.

20 20 CHAPITRE 1. INTRODUCTION V V s r=5 r=11 r=20 r=32 (1 φ) φ Fig. 1.7 Figure tirées de Herzhaft & Guazzelli Vitesses moyennes verticales normalisées par la vitesse maximale de sédimentation d une fibres isolée en fonction de la fraction volumique φ en particules pour différents rapports d aspect. dynamiques entre fibres afin de pouvoir privilégier la description du système physique. Ils considèrent premièrement un nombre de particules bien plus important (N ), et deuxièmement, la présence des parois: murs latéraux et surtout le fond du récipient. Imposer un flux nul au fond du récipient s est avéré avoir un impact important sur la structure de la suspension. Dans ce cas, aux temps courts, il se forme une seule colonne de largeur comparable à la taille de la cellule, et au temps longs, cette unique colonne se délite en plusieurs colonnes de plus petite taille (cf. figure 1.6). 1.4 Résultats expérimentaux La plupart des travaux expérimentaux sur le comportement d une suspension de fibres utilisent directement la mesure de la vitesse de propagation du front supérieur séparant le fluide clair de la suspension pour déduire la vitesse moyenne de sédimentation des particules. Anselmet (1989) et Kumar & Ramarao (1991) mesurèrent la vitesse du front de sédimentation pour des suspensions de rapport d aspect variant de 5 à 25 et de concentration variant entre 0.5 et 2.5%. Ces derniers mentionnent l apparition de paquets de fibres à faible concentration. Turney et al ont aussi mesuré la position du front de sédimentation par imagerie RMN dans des suspensions de cylindres de PMMA. Herzhaft & Guazzelli (1999) mesurent eux la vitesse de quelques particules argentées ainsi que leurs orientations dans une suspension où le reste des particules est rendu invisible par ajustement d indice de réfraction. Dans le régime de milieu dilué, contrairement au cas des suspensions de sphères, la vitesse de sédimentation moyenne augmente avec la concentration en particules (cf. figure 1.7). Ce régime est caractérisé par l apparition d inhomogénéités de densité dans la suspension ; des photographies reportent en effet la présence de paquets de fibres composés typiquement de quelques dizaines de fibres (cf. figure 1.8). Après un maximum de V 1.5V s supérieur à la vitesse maximum d une fibre isolée (atteint pour φ 0.5% et r 11), V décroît de façon plus prononcée que dans le cas d une suspension de sphère; une loi de type Richardson-Zaki avec un coefficient n = 9 ± 2 coïncide correctement avec leurs données expérimentales (cf. figure 1.7). Herzhaft & Guazzelli (1999) mettent aussi en évidence l établissement d un état stationnaire sur la vitesse moyenne de sédimentation et sur la distribution d orientation des particules. Leurs résultats montrent que les fibres ont tendance à s orienter le long de la gravité. On peut toutefois noter que dans le régime dilué, aucun des nombres sans dimensions construits à partir d une combinaison simple de φ, n (le nombre de particules par unité

21 1.5. BILAN ET PROBLÉMATIQUE 21 Fig. 1.8 Photographies tirées de Herzhaft & Guazzelli (1999). Suspension juste après le mélange (à gauche) et une fois l instabilité développée (à droite). Chaque image fait 11 mm de coté. de volume), r et l p ne leur a permis de rassembler les vitesses moyennes de sédimentation obtenues pour différentes conditions expérimentales. 1.5 Bilan et problématique L apparition d une instabilité de densité lors de la sédimentation d une suspension de fibres à bas nombre de Reynolds est soutenue théoriquement, numériquement mais aussi par des mesures expérimentales. Le cadre théorique offert par l analyse de stabilité linéaire de Koch & Shaqfeh (1989) indique que cette instabilité est la résultante du couplage entre la mobilité anisotrope des particules et les fluctuations d écoulement. Une des manifestations de l instabilité est la formation spontanée d amas de particules. On peut alors se poser la question de savoir de quel(s) paramètre(s) dépend la taille de ces structures (dimensions de la cuve, rapport d aspect des particules, fraction volumique...), et aussi, quelle est leur dynamique temporelle? Koch & Shaqfeh (1989) proposent deux échelles de taille possibles sur laquelle ces inhomogénéités de densité devraient se développer. La première, si l on considère que la plus grande longueur d onde est la plus instable, est la taille caractéristique du système, soit une des dimensions horizontales de la cuve de sédimentation. La deuxième, si l on considère que k = 1 est le mode le plus instable, prévoit une longueur d onde de l ordre de nl p. D un point de vue expérimental, si les mesures de Herzhaft & Guazzelli (1999) proposent des données quantitatives sur les vitesses moyennes de sédimentation (qui révèlent clairement la présence de l instabilité en régime dilué), elles ne nous renseignent quasiment pas sur les structures qui apparaissent dans la suspension. Nous avons donc choisi d étudier le développement de l instabilité en cherchant à caractériser l évolution des structures qui composent l écoulement. La mise en évidence de l instabilité à l échelle des structures devrait nous permettre de mieux cerner les mécanismes de l instabilité. C est le fil conducteur de la première partie de cette thèse. Mais avant d aborder en détails la présentation des résultats, nous allons décrire dès maintenant le dispositif expérimental.

22 22 CHAPITRE 1. INTRODUCTION

23 23 Chapitre 2 Dispositif expérimental Ce chapitre donne une présentation rapide du dispositif et des techniques expérimentales utilisée pour l étude de la sédimentation d une suspension diluée de fibres. Le dispositif expérimental est largement inspiré des travaux de Bergougnoux et al. (2003) concernant l étude de la sédimentation de suspensions de particules sphériques. Sa particularité est la grande hauteur (jusqu à 1 m) et la grande largeur (jusqu à 20 cm) de la cuve de sédimentation. Ce dispositif permet ainsi de caractériser les structures d écoulement sur des grandes échelles. 2.1 Description du dispositif Le dispositif expérimental est schématisé sur la figure 2.1. Une cuve de sédimentation en verre de grande taille (typiquement cm) est montée sur un banc optique Microcontrol. L horizontalité du banc et la verticalité de la cuve sont ajustées (±0.1 ) grâce à des pieds réglables Microcontrol montés sous le banc optique. Un plan vertical de la suspension est illuminé grâce à deux diodes lasers (puissance 5 mw et longueur d onde nm), placées de part et d autre de la cellule ; les diodes sont équipées d une optique générant une nappe laser d épaisseur réglable. Montée sous la cuve de sédimentation, une table de translation permet un déplacement de la cuve le long du rail et confère au dispositif la possibilité d illuminer des plans successifs de la suspension sans modifier les réglages des lasers et de la caméra. Un autre rail vertical sert de support à la caméra qui peut être translatée verticalement. Une cuve externe de grande taille et remplie d eau distillée thermalise la cuve de sédimentation. 2.2 Suspensions Préparation des fibres Il n est pas aisé de se procurer les fibres adéquates pour les expériences. Le principal fournisseur (Mo-Sci) ayant arrêté sa production, les fibres ont été obtenues à partir de fil de pêche fluorescent ( dont la découpe en fibres de longueur régulière était assurée par une guillotine fabriquée à l origine par Roland Faure au laboratoire. La guillotine a fait l objet de modifications mécaniques et électroniques. L outil de découpe (cf. figure 2.2) a été remplacé par un système monté d une lame de rasoir permettant une découpe sans écrasement de l extrémité des fibres et la rapidité de la découpe a été largement augmentée ( 10) en modifiant le circuit électronique. La guillotine est composée d un moteur pas à pas asservi qui déroule une certaine longueur

24 24 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL mélangeur cuve externe diodes laser x caméra z table de translation Fig. 2.1 Schéma du dispositif expérimental. moteur pas à pas bobines synchronisation guide lame de rasoir electroaimant Fig. 2.2 Schéma de fonctionnement de la guillotine. de fil venant de plusieurs bobines de fil de pêche à l aide de galets. Les fils sont ensuite dirigés dans plusieurs trous et présentés convenablement pour être découpés par la lame de rasoir. La lame est actionnée par un électroaimant lui-même synchronisé au moteur pas à pas. Bien ajusté, la guillotine peut produire fibres par heure. Plusieurs millions de fibres ont du être découpées pour réaliser les expériences. La distribution en longueur des fibres a été obtenue par analyse statistique d un grand nombre de fibres ( 400) imagées par un système optique à fort grossissement (cf. figure 2.3). Les distributions obtenues sont approximativement gaussiennes (cf. figure 2.3) et peuvent donc bien être représentées par une valeur moyenne et un écart-type qui donne la dispersion sur les longueurs des fibres. Le diamètre du fil de pêche utilisé était très régulier. Des mesures réalisées au microscope optique nous ont permis d obtenir une estimation du diamètre des fibres avec une barre d erreur inférieure à 5%.

25 2.2. SUSPENSIONS histogramme mm Longueur (mm) Fig. 2.3 Photographie des fibres et distribution de longueur. (a) (b) Fig. 2.4 Deux manifestations de la présence d interactions électrostatiques : (a) Chaînes de fibres agrégées aux parois de la cellule en fin de sédimentation. (b) Formation de chaînes de fibres entre les parois d un tube à essai en verre rempli d huile silicone. Le tube a été activement frotté à l aide d un chiffon.

26 26 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL (a) (b) µ (cp) µ (cp) , %(vol) eau γ (s 1 ) Fig. 2.5 (a) Viscosité du mélange huile Ucon/eau en fonction du pourcentage volumique en eau mesurée à 25 C. (b) Viscosité d un mélange à 75% d eau en fonction du cisaillement Fluides Nous avons utilisé des fluides suffisamment visqueux afin de pouvoir négliger les forces inertielles. Au début de ma thèse, nous utilisions de l huile silicone 47V100 (100 fois plus visqueuse que de l eau). Cependant, dans cette huile, il arrivait de façon sporadique que les fibres forment des chaînes et s agrègent aux parois de la cuve de sédimentation (cf. figure 2.4). Chaouche & Koch (2001) ont reporté des comportements cohésifs similaires concernant l effet des interactions électrostatiques alors qu ils mesuraient la rhéologie de suspension de fibres de nylon plongées dans de l huile silicone. L origine de ces interactions reste assez floue, et de ce fait il était difficile d assurer une bonne reproductibilité expérimentale. En effet, pour des protocoles identiques de manipulation (nettoyage des particules, préparation de la cuve, etc...), les comportements cohésifs eux se manifestaient de façon aléatoire. Un certain nombre de tentatives pour éclairer ces comportements cohésifs se sont révélées sans succès. Nous avons pu observer qu une fibre en sédimentation dans le fluide au repos était insensible à un champ électrique allant jusqu à 40 Volt/cm imposé par deux plaques de cuivre immergées dans le fluide. Il était aussi inefficace de couvrir la quasi intégralité (hormis les fenêtres de visualisation et d éclairage) de la surface interne de la cuve à l aide d un matériau conducteur relié à la terre. La seule manière efficace de s affranchir complètement de ce problème, a été de changer la nature du fluide suspendant. Toutes les expériences suivantes furent ainsi réalisées dans des mixtures d huile Ucon ( et d eau distillée. La présence d eau en grande proportion (> 50% du volume totale) dans ce mélange rend le fluide polaire et évite toute les accumulations de charges électriques qui peuvent apparaître dans un fluide non-polaire. Sur l ensemble des expériences réalisées dans des mélanges eau/huile Ucon, aucun des phénomènes cohésifs évoqués plus haut n ont été observés. Toutes les expériences réalisées dans de l huile silicone pour lesquelles un comportement cohésifs était apparent ont été éliminées. Composée à base de polyalkylène glycol, l huile Ucon est totalement miscible dans l eau. Le caractère Newtonien du fluide a été contrôlé à l aide du rhéomètre ARES LS-1 (cf. figure 2.5). On peut toutefois remarquer que l ordre de grandeur des cisaillements rencontrés dans la suspension est bien souvent inférieur au plus petit cisaillement que l on peut atteindre même avec ce rhéomètre. En prenant comme vitesse la vitesse de chute d une particule isolée ( 10 5 ms 1 ), et comme longueur la distance sur laquelle la fibre perturbe l écoulement, c est à dire approximativement la taille de la fibre ( 10 3 m), les cisaillements sont typiquement de l ordre de 10 2 s 1. Toutefois, aucun comportement de type fluide complexe n a été observé. Nous avons établi une courbe d étalonnage de la viscosité de la mixture en fonction de la fraction volumique en eau (cf. figure 2.5) qui nous permettait de préparer nos mélanges.

27 2.3. MÉLANGE 27 On peut terminer cette présentation des fluides utilisés en donnant quelques avantages que présente l huile Ucon: le nettoyage du matériel se fait à l eau. Pure elle est très visqueuse fois la viscosité de l eau ; ainsi de faibles quantités sont nécessaires pour obtenir une mixture finale suffisamment visqueuse (cf. figure 2.5 (a)). La stabilité hygrométrique du mélange est très bonne (contrairement aux mélanges glycerol/eau). On peut aussi mentionner une difficulté expérimentale. Suivant la taille des particules, la vitesse de sédimentation d une fibre individuelle peut être très petite (de l ordre de quelque dizaine de micromètre par seconde). Dans ce cas, si aucune précaution n est prise, il est possible que les vitesses typiques de convection naturelle du fluide à l intérieur de la cuve (dû principalement aux fluctuations journalières de température) soit du même ordre de grandeur. Cette convection peut être facilement mesurée en utilisant comme traceurs les particules de poussière toujours présentes dans le fluide. En filmant leur mouvement, on observe qu il existe toujours une cellule de convection circulant sur tout le volume de la cuve. Pour maîtriser son effet, la cuve de sédimentation a été positionnée à l intérieur d une cuve de plus grande taille remplie d eau. 2.3 Mélange Avant de démarrer le processus de sédimentation, il est nécessaire de ressuspendre les particules qui sont au fond de la cuve. On souhaiterait préparer une suspension dont la distribution spatiale des particules est homogène sur tout le volume du fluide et dont la distribution des orientations est aléatoire. Ces conditions initiales, simple à mettre en oeuvre dans le cas de simulations numériques, présentent une difficulté expérimentale notoire. Les suspensions de fibres étant instables vis à vis des perturbations de densité, la question du mélange initial et de l homogénéité initiale de la suspension est capitale. Après diverses tentatives, nos choix ont convergé vers l utilisation du mélangeur dont un schéma est donné sur la figure 2.1. Il est composé d une plaque rigide reliée en son centre à une longue tige métallique permettant une agitation verticale dans la suspension. La plaque, dont la dimension est légèrement inférieure à la section de la cuve, est percée de trous régulièrement espacés. L écoulement produit par le mouvement vertical de va-et-vient rapide de la plaque dans la suspension induit une multitude de vortex de petites tailles qui assurent une bonne homogénéisation de la suspension. Le mélange est efficace si le fluide est faiblement visqueux ou si les mouvements d agitation de l expérimentateur sont assez rapides pour que les vortex créés soient inertiels. L utilisation d autres méthodes de mélange a révélé l extrême sensibilité de notre système aux conditions initiales. Par exemple, un mélangeur classique à hélice qui génère un seul vortex typiquement de la taille de la cellule engendre systématiquement un excès de particules aux abords des parois de la cellule. On a remarqué que l utilisation d un tel mélangeur conduisait à localiser préférentiellement le contre-écoulement (zone pauvre en particules) au centre de la cellule de sédimentation. Dans leurs simulations numériques, Saintillan et al. (2005) ont observé la même sensibilité de la suspension aux perturbations initiales de densité. En ne générant qu un seul vortex de grande dimension, l hélice crée aussi de grands domaines où toutes les fibres sont orientées dans la même direction. Nous n avons cependant pas remarqué que la distribution initiale d orientation des fibres influençait particulièrement l évolution de la suspension aux temps longs. Par exemple, en passant

28 28 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL délicatement un peigne verticalement dans la suspension en fin de mélange, on pouvait orienter l ensemble des fibres le long de la gravité. Cette configuration initiale particulière n affectait pas le comportement subséquent de la suspension. Il est difficile expérimentalement de contrôler l homogénéité du mélange initiale. On a cependant pu toutefois tester que l intensité ré-émise par la suspension éclairée de façon homogène sur toute sa hauteur ne variait pas significativement du haut en bas de la cuve. Dans le cas de suspensions de particules anisotropes, un mauvais mélange conduit généralement à une localisation systématique des zones d écoulements. 2.4 Procédure expérimentale Pour toutes les expériences: les fibres sont préalablement lavées à l eau et au savon puis rincées à l eau distillée. Elles sont ensuite lavées une deuxième fois à l acétone et rincées à nouveau à l eau distillée. Le séchage est effectué à l étuve. La cuve, remplie du fluide de sédimentation préalablement filtré à l aide d un tamis de maille = 50µm, est introduite dans la cuve de thermalisation au minimum 6 heures avant le début de l expérience. La suspension est mélangée pendant 5 minutes en prenant soin de ne pas introduire de bulles d air dans le fluide. Une fois le mélange terminé, une acquisition d image est lancée sous le logiciel ImageJ ( afin de capturer l ensemble de l évolution de la suspension. 2.5 Principes des mesures expérimentales L ensemble des résultats sont présentés adimensionnés: les longueurs par la demilongueur des fibres l p /2 ou parfois par la plus grande largeur de la cuve de sédimentation W, et les temps par t s = l p /(2V s ) où V s est la vitesse de Stokes d une fibre isolée tombant verticalement dans un fluide infini donnée par (Mackaplow & Shaqfeh 1998): V s = ρgd2 p 16µ ( 2 ln(2r) / ln(2r) + O(ln(2r) 2 ). (2.1) Cette expression de la vitesse de sédimentation d une fibre est aussi tirée du formalisme de la théorie du corps mince, mais cette fois à un ordre supérieur par rapport à l expression donnée dans l équation (1.1) Mesure des structures de l écoulement Notre but étant de caractériser les structures qui se développent au sein de la suspension, il est nécessaire de réaliser des mesures sur toute la largeur de la cellule de sédimentation. La caméra est donc ajustée afin de visualiser en plein écran toute la largeur de la cuve (4, 10 ou 20 cm suivant les dimensions de la cuve). C est une particularité des expériences effectuées au cours de cette thèse; les mesures précédentes de suivi de particules réalisées par Herzhaft & Guazzelli (1999), étaient réalisées dans une fenêtre de 11 mm de côté et n autorisaient pas la visualisation de structures de grandes échelles. L image (a) de la figure (2.6) est représentative de l aspect de la suspension une fois l instabilité développée. Les fibres situées dans le plan illuminé par les diodes lasers apparaissent en noir. Le champ de concentration présente une certaine inhomogénéité; on peut y voir de petits amas de toutes formes espacés de régions relativement moins denses

29 2.5. PRINCIPES DES MESURES EXPÉRIMENTALES 29 W=20cm g x (a) z λ zx histogramme (c) λ zx W (b) histogramme (d) V z V s Fig. 2.6 a) Image brute de la suspension une fois l instabilité développée. Les fibres localisée dans la nappe laser apparaissent en noir. φ = 0.5%, l p = 2.9mm et r = 10. b) Champ de vitesse correspondant obtenue par PIV (Particle Image Velocimetry). c) Distribution des longueurs de corrélation horizontale du champ de vitesse vertical. d) Distribution des vitesses verticales normalisées par la vitesse de sédimentation maximale d une fibre isolée.

30 30 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL en particules. Cela étant, les contrastes de densité entre les paquets et les zones clarifiées sont trop faibles pour être directement mesurés. Toutes les tentatives de détection de structures à partir des fluctuations locales de la densité en particules ont été vaines (transformée de Fourier, cartographie et corrélation sur les niveaux de gris, etc..). En revanche, les structures de l écoulement étaient clairement identifiables sur la dynamique de la suspension, c est à dire en visionnant les films (cf. Film 4). Nous avons donc réalisé des mesures de PIV (Particle Image Velocimetry) afin d intégrer la dynamique temporelle de la suspension dans nos mesures. Sur la figure 2.6, juste au dessous de l image de la suspension, est représenté le champ de vitesse correspondant obtenu par PIV. On peut cette fois identifier clairement la présence de cinq colonnes d écoulement rapide dirigées vers le bas séparées par des zones d écoulement plus lent. Un examen attentif du champ de vitesse et de l image de la suspension révèle une corrélation entre les zones d écoulements rapides (lentes) et les régions légèrement plus riches (pauvres) en particules. Nous avons donné à cette instabilité le nom d instabilité en colonnes. En effet, la signature de cette instabilité est de structurer la suspension en colonnes d écoulement vertical. Pour effectuer les mesures de PIV, les fibres servent de traceurs dans l évaluation de la corrélation entre paires d images. On mesure donc la vitesse des particules. Cependant, on ne mesure pas la vitesse des particules individuelles, mais plutôt la vitesse moyenne des particules qui se trouvent dans la boîte de PIV que l on considère. La PIV ne nous donne donc pas accès de façon quantitative à la vitesse moyenne de sédimentation des particules. Celle-ci pourrait être obtenue en pondérant chaque vecteur vitesse par la densité locale en fibre qui lui correspond. Il est cependant impossible de mesurer convenablement la densité locale en particules: le nombre de pixels occupés par une fibre dans le plan de l image est largement dépendant de son orientation par rapport à ce plan et quantifier l effet du recouvrement mutuel de plusieurs fibres lorsqu elles forment des amas est difficile. Toutefois, les fluctuations de densité en particules entre les différentes zones d écoulement sont faibles (cf. figure 2.6) et par conséquent, les mesures de PIV donnent accès au moins qualitativement à la vitesse moyenne des particules et à leurs fluctuations. De ces champs de vitesse ont été extrait principalement trois grandeurs (les détails du traitement des données seront donnés dans l article): La première est la taille horizontale (ou largeur) λ zx des colonnes d écoulement. Pour chacune des lignes du champ de vitesse, la position du premier minimum de la fonction d auto-corrélation horizontale du champ de vitesse vertical était évaluée. La distribution de la largeur des colonnes était ainsi obtenue. Les distributions sont approximativement gaussiennes (cf figure 2.6 c) et peuvent donc bien être représentées par une valeur moyenne et un écart-type donnant la dispersion sur la largeur des colonnes. Les deux autres grandeurs étaient aussi issues du champ de vitesse obtenu pour chaque paire d images. La moyenne et l écart type sur la composante verticale du champ nous donnaient respectivement la vitesse moyenne de sédimentation V et les fluctuations de vitesse σ des paquets de fibres situées dans la nappe laser (cf. figure 2.6 d) Mesure de la distribution d orientation Herzhaft et al. (1999) ont réalisé des mesures d orientation projetée de fibres individuelles et ont déterminé de cette manière la distribution d orientation des particules au sein de la suspension. Nous proposons ici une méthode alternative de mesure de la distribution d orientation qui est essentiellement basée sur la transformée de Hough. Hough (1962) a développé une transformation permettant de détecter des motifs et en particulier des lignes droites dans des images numériques complexes. Cette transformation

31 2.5. PRINCIPES DES MESURES EXPÉRIMENTALES 31 y r r 0 r 0 θ x θ 0 θ Fig. 2.7 Principe de la transformée de Hough: à un point dans le plan r-θ correspond une ligne dans le plan x-y. détection de saut érosion seuillage squelettisation Fig. 2.8 Traitement d image préalable nécessaire avant d effectuer la transformée de Hough. Chaque fibre est réduite à un fin contour faisant apparaître deux droites. y r a) b) θ1 θ3 accumulateurs de Hough θ2 0 x 0 90 θ1 θ2 θ3 θ Fig. 2.9 a) Fibres après traitement d image. b) Transformée de Hough correspondante. L abscisse des accumulateurs de Hough (maximum d intensités) correspond à l orientation des fibres. Comme chaque fibres est réduite à deux lignes parallèles, à chaque fibre correspond deux maxima dans l espace de Hough.

32 32 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL est un cas particulier de la transformée de Radon (Deans 1981). L idée de base de la transformée de Hough, pour identifier des droites dans des images numériques, découle directement de la définition. La transformée fait correspondre à un point δ(x x 0 )δ(y y 0 ) de l image numérique une sinusoïde: r = x 0 cosθ + y 0 sin θ, (2.2) dans le plan r-θ. Cette transformation est telle que tous les points dans le plan x-y, colinéaires à la droite déterminée par les valeurs r o et θ 0 (cf. figure 2.7), donnent des courbes sinusoïdales dans le plan (r, θ) qui s interseptent au même point: (r, θ)=(r 0, θ 0 ) appelé accumulateur de Hough. Cette transformation peut être vue comme faisant correspondre une ligne à un point. On peut, après traitement d image (cf. figure 2.8), assimiler les bords de fibre à des droites. La transformée de Hough permet de déterminer l orientation de ces droites en détectant la localisation des accumulateurs de Hough dans le plan r-θ. Un exemple est donné sur la figure 2.9. La caméra a été approchée de la cuve afin d augmenter la résolution spatiale pour que les bords de fibres soient bien identifiables; une fibre faisait typiquement 80 pixels de longueur. L épaisseur du plan lumineux a été élargie à 5 mm (grâce aux optiques montées sur les diodes lasers) pour que les particules orientées perpendiculairement au plan soient pleinement éclairées. Avant d appliquer la transformée de Hough, les images numériques brutes sont traitées sous le logiciel ImageJ (détection de saut, érosion, seuillage, et squelettisation) à l aide d une routine programmée. Les étapes successives du traitement d image sont illustrées sur la figure 2.8. Une fois réduites à leurs contours, chaque fibres fait principalement apparaître deux lignes droites et on peut appliquer la transformée de Hough. L étape finale consiste à extraire les maxima de la transformée; l abscisse des maxima correspond à l orientation des fibres. L image de départ ne doit pas contenir un trop grand nombre de fibres, sans cela il est difficile ensuite de déterminer convenablement la position des maxima sur la transformée de Hough. En effet, si l image de départ contient un trop grand nombre de fibres, des maxima non-valides peuvent apparaître par interférence entre faisceaux de sinusoïdes provenant de fibres distinctes. Pour cette raison, les suspensions denses seraient difficiles à caractériser par cette méthode. En pratique, la transformée de Hough était appliquée individuellement sur des sous-images de l image principale, chaque sous-image ne contenant chacune pas plus de 5 fibres. Les données étaient ensuite accumulées sur un grand nombres d images afin d obtenir un ensemble statistique suffisant pour la distribution d orientation. La figure 2.10 donne deux exemples de distributions d orientation obtenues à partir d une seule image de la suspension Mesure de l étalement du front de sédimentation La largeur du front peut être obtenue à partir du profil de concentration de la suspension sur la hauteur de la cuve. Pour mesurer ces profils, la loi de calibration entre l intensité lumineuse reçue par la caméra et la fraction volumique de la suspension φ a été établie. L intensité moyenne est enregistrée juste après la fin du mélange pour des suspensions de fractions volumiques connues allant de 0.05% à 0.5% par incrément de 0.05%. Cette opération a été réalisée pour deux gains différents sur la caméra afin de vérifier que ce paramètre n affecte pas les mesures. La figure 2.12 illustre des images de l ensemble de la suspension pour des fractions volumiques différentes ainsi que la loi obtenue reliant l intensité lumineuse reçue par la caméra à la fraction volumique de la suspension. L intensité lumineuse normalisée par l intensité reçu pour φ = 0.5%, I/I 0.5% est une fonction linéaire de la fraction volumique avec un meilleur fit de I/I 0.5% = 1.99φ.

33 2.5. PRINCIPES DES MESURES EXPÉRIMENTALES 33 a) b) probabilité θ(rad) probabilité θ(rad) Fig Exemple de données brutes de distribution d orientation obtenue à partir d une seule image. Les fibres ont été orientées à l aide d un peigne dans une direction faisant approximativement un angle de a) 0.2 rad et b) π/2 rad avec l horizontale. 50 cm I I 0.5% Gain=0 Gain=60 φ = 0.1% 0.2% 0.3% 0.4% 0.5% φ Fig Image de l ensemble de la suspension juste après le mélange pour différentes fractions volumiques. Etalonnage de la courbe d intensité moyenne I/I 0.5% reçue par la caméra en fonction de la fraction volumique φ.

34 34 CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL La figure 2.12 illustre comment les profils de concentration sont obtenus sur la hauteur de la cuve. Des images de l ensemble de la suspension sont enregistrées à intervalle de temps régulier. Chaque image est divisée en 60 bandes horizontales; chaque bande correspond à une hauteur z différente. La première image est utilisée comme image de référence (cela permet de corriger les variations spatiales d éclairage). Dans chaque bande horizontale, l intensité moyenne est normalisée par l intensité correspondant à la première image pour être ensuite convertie en fraction volumique à partir de la loi de calibration obtenue précédemment. a) b) c) front arrière g z/(lp/2) front avant Fig Image de l ensemble de la suspension à a) t/t s = 0 et à b) t/t s = 90. c) Profil de concentration correspondant au temps t/t s = 90. φ La position et la largeur du front sont mesurées sur ces profils de concentration en choisissant deux valeurs seuils arbitraires de concentration. Pour chaque image, la position du front avant correspond à la hauteur pour laquelle la fraction volumique passe en dessous de 80% de la fraction volumique initiale (cf. figure 2.12 c). La largeur du front est déterminée en fixant le front arrière de la suspension à la hauteur pour laquelle la fraction volumique passe en dessous de 20% de la fraction volumique initiale.

35 35 Chapitre 3 Etude de l instabilité en colonnes d une suspension de fibres Ce chapitre porte sur l instabilité qui se développe lors du processus de sédimentation d une suspension de fibres à bas nombre de Reynolds. Nous avons cherché à caractériser par des mesures précises la structure de l écoulement instable. Nous avons ainsi mis en évidence, pour la première fois expérimentalement, l existence de structures verticales corrélées sur de très grandes échelles. Ces expériences nous ont permis d évaluer l influence d un grand nombre de paramètres (rapport d aspect, fraction volumique, dimension de la cuve etc..) sur le développement de l instabilité. L ensemble de ce travail est présenté essentiellement à travers deux articles. Le premier intitulé Large-scale streamers in the sedimentation of a dilute fiber suspension est publié dans Physical Review Letter (Metzger et al. 2005). Le deuxième intitulé Instability of a dilute sedimenting suspension of fibres a été soumis à Journal of Fluid Mechanics (Metzger et al. 2006). 3.1 Présentation de la Lettre Cette lettre a pour objectif la caractérisation de l évolution des structures de l écoulement qui se développent lors de la sédimentation d une suspension diluée de fibres. Herzhaft & Guazzelli (1999) ont montré que la vitesse moyenne de sédimentation est atteinte pour des suspensions de fraction volumique φ = 0.5% et des fibres de rapport d aspect égal à 11; nous nous sommes placés dans les mêmes conditions expérimentales pour observer l instabilité. Résumé des résultats Le premier résultat important est que la taille typique des amas (une à deux longueurs de fibre) préalablement observés par Herzhaft & Guazzelli (1999) n est pas représentative de la taille des structures de l écoulement qui se développent dans la suspension. Les mesures de champs de vitesse indiquent que les particules sont soumises à une dynamique collective sur des échelles beaucoup plus grandes; la suspension s organise en colonnes d écoulement ou streamers (composés d une collection de paquets) qui s étendent sur toute la hauteur de la cuve, contre-balancées par des

36 36 CHAPITRE 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES régions de contre-écoulement constituées de suspension clarifiée. Aux temps courts, la suspension est composée d une unique colonne qui s étend sur la demi-largeur de la cuve de sédimentation. Cette colonne unique se délite ensuite en plusieurs colonnes de plus petite taille. Au cours de la structuration de la suspension, les fluctuations de vitesse (mesurées par PIV) observent une forte croissance pour atteindre une valeur égale à trois fois la vitesse maximale d une fibre isolée. Ce maximum est suivi d une décroissance immédiate sans établissement d une valeur stationnaire. Questions ouvertes L apparition, aux temps courts, de structures comparables à la taille de la cuve de sédimentation semble en accord avec la théorique de Koch & Shaqfeh (1989) qui prédit que les modes de plus grande longueur d onde sont les plus instables et aussi avec les récentes simulations numériques de Saintillan et al. (2006). Cela étant, il est important d insister sur le fait qu une seule taille de cuve a été utilisée; la vérification du scaling nécessite la réalisation d expériences supplémentaires dans des cuves de section différente. Nous n avons pas observé l établissement d un état stationnaire ni sur les fluctuations de vitesse ni sur la longueur d onde des structures de l écoulement. Pourtant pour un système équivalent, Herzhaft & Guazzelli (1999) ont observé un état stationnaire sur la vitesse moyenne de sédimentation. Ces questions ouvertes par la Lettre seront abordées en détail dans l article suivant. 3.2 Copie de la Lettre

37 3.2. COPIE DE LA LETTRE 37 Large-scale streamers in the sedimentation of a dilute fiber suspension Bloen Metzger 1, Élisabeth Guazzelli 1, and Jason E. Butler 2 1 IUSTI - CNRS UMR 6595, Polytech Marseille, Technopôle de Château-Gombert, Marseille Cedex 13, France. 2 Department of Chemical Engineering, The University of Florida, Gainesville, Florida , USA (Dated: September 9, 2005) We experimentally characterize structures formed during the sedimentation of rigid fibers of high aspect ratio at small Reynolds number using particle image velocimetry. Measurements show the existence of large-scale streamers during early stages of the sedimentation process, consistent with previously published theory and numerical simulations. At longer times, the cell-wide inhomogeneities evolve into smaller-scale streamers. Measurements of spatially averaged fiber velocities and velocity fluctuations are also presented. PACS numbers: Despite being a long-standing problem dating back to the 19th century, the sedimentation of non-brownian particles at low Reynolds number remains a challenge. The difficulties arise from the long-range nature of the multibody hydrodynamic interactions. The hydrodynamics then depend upon the microstructure of the suspension, i.e. the orientation and relative position of the particles, and the microstructure is in turn determined by the hydrodynamics. This coupling results in a dynamical system which shares features with other problems in nonequilibrium statistical mechanics [1]. The sedimentation rate of a suspension of spheres decreases continuously as the concentration increases [2, 3]. Also, theoretical calculations [4] indicate that the suspension is neutrally stable to perturbations in concentration. The sedimentation of rigid fibers differs qualitatively. Theoretical calculations [4] predicted that the coupling between the fiber orientation and flow field generated by the sedimenting fibers leads to a clustering of the particles and subsequent enhancement of the sedimentation rate. The increase of the sedimentation velocity has been observed in particle tracking experiments [5, 6] and in simulations using periodic boundary conditions [7 9]; both found that the mean sedimentation rate can exceed the maximum sedimentation rate of an individual particle as given by the sedimentation velocity of a single fiber falling within an unbounded fluid with an orientation parallel to gravity. The simulations determined that the particles tend to orient vertically and cluster into a single streamer which spans the height of the periodic cell. Though Herzhaft et al. [5] presented photographs illustrating the formation of concentrated packets containing between 10 and 50 fibers, no quantitative measurement of the inhomogeneous structure in the suspension has been reported. The present experiments characterize the structures formed by the sedimenting fibers. We show that the dynamics of the flow are dominated by large-scale structures, or streamers, composed of collections of the previously observed clusters [5, 6]. The streamers are highly correlated regions of downward velocities induced by relatively local high-concentration compared to the mean concentration. To balance the streamers, regions of strong backflow of clarified suspension arise. The occurrence of the large-scale streamer and backflow structures resembles results obtained from simulations in periodic geometries. At later times, the large-scale structures break into smaller streamer and backflow regions. Recent simulations [10], using a point-particle description for a bounded geometry taking into account the presence of walls, found a similar disruption of the streamers as time progressed. Measurements took place within a glass-walled cell of square cross-section (L x =L y =10 cm) filled to a height of L z =60 cm. The sedimentation cell was placed inside a larger tank filled with water to stabilize the sedimenting suspension against the effects of thermal convection. The room temperature was maintained at 23±1 o C. The fibers sediment in a Newtonian fluid (25% by volume of UCON oil 75H and 75% by volume of water) of viscosity η f =130±10 cp and density ρ f =1.03±.01 g/cm 3. The nylon fibers were produced by cutting fishing line with a specially designed device. The rigid fibers have an average diameter and length of d p =0.140±.005 mm and l p =1.52±.05 mm. The diameter and length measurement are based upon a sample of 430 particles. The aspect ratio is A=l p /d p =10.8. The fibers have a density of ρ p =1.13±.02 g/cm 3. Based upon the equation of Batchelor [11] (Eq. 2.1 in Herzhaft and Guazzelli [6]), the Stokes velocity of a single, vertical fiber is V S = 40 ± 10 µm/sec. The error in V S arises from uncertainties in viscosity, densities, and fiber dimensions. The Reynolds number is l p V S ρ f /η f All times are scaled by the Stokes time t s =18.9 sec, the time needed for a fiber with velocity V S to fall a distance of l p /2, and 10 seconds after cessation of mixing is defined as the time of zero. Bending of the fibers and Brownian fluctuations of the fibers are negligible. A dye added to the particles by the manufacturer of the fishing line fluoresces under illumination provided by a green laser diode. Two such lasers (5 mw power and wavelength of nm) positioned on opposite sides of the sedimentation cell were used to create a vertical overlapping laser sheet of thickness 5 mm. The fluorescing

38 38 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES 2 FIG. 1: Image of the fluorescing fibers (in black) within the laser sheet from a sub-window of size 3 4 cm and the corresponding velocity field at a time of 100t s. Gravity acts downwards in the images. fibers are imaged within the plane of the laser sheet using an 8 bit digital camera with a resolution of pixels and a wide-angle lens. Fluorescing fibers within the laser sheet act as individual light sources and clearly contrast with the other particles in suspension, as seen in Fig. 1. A series of experiments were carried out on a suspension of volume fraction 0.5%. The suspension was initially mixed thoroughly and the evolution of the structure was observed over a total time of 230t s at intervals of 60 sec. Each observation consists of two images separated in time by 2 sec. Each pair of images was processed using particle image velocimetry (PIV) to find the velocity-vector field. The size of the imaging window was of the width of the cell (10 cm) and 8 cm in height, with the bottom of the imaging window located 15 cm from the bottom of the sedimentation cell. The PIV was performed with an interrogation region, determining the spatial resolution, of 0.53 cm. This spatial resolution is small with regard to the size of the structures, but is large enough to contain a sufficient number of particles to perform PIV and capture the dynamics of the clusters. The measurements were repeated nine times with the laser sheet located at the center-plane of the cell and at a plane offset 2 cm from the center. Figure 1 compares a raw image of the fluorescing fibers of dimension 3 4 cm at t = 100t s to the associated velocity field obtained from PIV. The fibers are distributed between regions of relatively high and low concentrations. The regions of high concentration correspond to a high downward velocity, whereas fibers flow upwards within regions of lower density. Direct determination of the distribution of particle concentration is not satisfactory due to the difficulty in characterizing the small concentration differences. Alternatively, the maps of vertical velocity provide a clear measure of the structure dynamics. Spatio-temporal plots for the magnitude of the vertical velocity were constructed by plotting the vertical velocity profile as a function of time from a horizontal line located 19 cm from the bottom of the cell. Four different experimental runs are shown in Fig. 2. A structure spanning FIG. 2: Vertical velocities as a function of horizontal position and time from two experiments (a and b) at a plane offset 2 cm from the center and two experiments (c and d) at the centerplane of the sedimentation cell. Negative velocities (white) represent backflow and positive velocities (black) represent sedimentation. FIG. 3: Autocorrelation of vertical velocity fluctuations in the horizontal direction across the width of the sedimentation cell for data collected from the center plane images of the viewing window of size 10 8 cm. Inset figure shows the position of the minimum of C(x) as a function of time. the width of the cell forms during the initial stages of the sedimentation process and the positions of the streamers and backflow persist for long times. In the early stage of sedimentation (t<75t s ), either a streamer or a region of backflow dominates the center of the viewing window with a seemingly equal probability. Examples of both cases appear in Fig. 2 for the center and off-center planes. The mixing process first resuspends the particles by mixing with an impeller to ensure homogeneity in the height. This is followed by a second stage of mixing by agitating a perforated, square plate, which is the same size of the cross section of the cell, up and down within the suspension in order to disrupt the horizontal structure imposed by the impeller mixing. Other mixing processes we attempted substantially biased the location of the large-scale streamers, which is sensitive to the initial conditions since the process is driven by a concentration instability. Simulations [9] have identified a similar sensitivity. In later stages (t>75t s ), the cell-wide structures pass-

39 3.2. COPIE DE LA LETTRE 39 3 ing through the viewing region transition to multiple streamers and backflow regions as shown in figure 2. Autocorrelations of the sedimentation velocity fluctuations in the horizontal directions shown in Fig. 3 clarify this evolution. The spatial correlations, C(x), in the vertical velocity fluctuations, V z, were computed as C(x)= V z(x 0 )V z(x 0 + x) ensemble averaged over different starting positions, x 0, and the nine runs collected from the center-plane. A minimum of C(x) which is negative indicates an anticorrelation of the vertical velocities along the horizontal direction. At early times, the minimum of the correlation function is located at 0.5L x in keeping with the qualitative picture of a cell-wide structure of either one streamer in the center or two streamers located near the walls. As time increases, the location of the minimum decreases. Towards the end of the experiment, the minimum moves toward 0.2L x and the correlation pattern indicates an average of 2 or 3 streamers and a corresponding number of 3 or 2 backflow regions. Structures having half the width of the settling vessel are observed in the early stage of sedimentation. This is consistent with the linear stability theory of Koch and Shaqfeh [4] which predicts that perturbations with the maximum growth rate are those of largest wavelength. Note however that Koch and Shaqfeh did not conceive that such wavelength fluctuations would in fact develop. They explain that, for long-wavelength perturbations, the fibers may perform steady rotations in a Jeffery orbit and thus would not induce a growth of the particle density perturbation. They expected perturbations of wavelength l p (nl 3 p) 1/2 to dominate. This is clearly not seen in the experiments as this length scale is of the order of l p. Simulations with periodic geometry [7 9] also produce a single streamer within the periodic box. Furthermore, the recent simulations with a bottom boundary [10] show a streamer having a size of half the box width in the early stage of sedimentation. Fig. 4 shows that the streamer spans the height of the sedimentation cell. The behavior is reminiscent of results obtained from simulations within periodic geometries [7 9] which produce a single streamer spanning the height of the periodic domains. The breakup of the large-scale streamers observed in the experiments is not captured by the simulations with periodic boundaries, though recent simulations [10] with a bottom boundary do show the breakup of the initial structure into smaller streamers. FIG. 4: Vertical velocity at a time of 32t s over the height of the cell. Gravity acts from left to right and the velocity scale is same as in Fig. 2 FIG. 5: Mean vertical (circles) and horizontal (triangles) velocities and velocity fluctuations. Results taken from the center-plane of the cell (solid symbols) and the plane offset 2 cm from the center (open symbols) are shown. Error bars on the mean velocities represent the standard deviation of the mean values for the different runs. The duration of the experiment is limited by the finite height of the experimental vessel. Qualitative measurements of the concentration of the suspension by tracking the intensity of fluorescence as a function of time indicate that the front (as defined by a decrease in intensity to 95% of the initial value) reaches the imaging window at a time of approximately 150t s. Figure 5 shows the mean velocities, V, calculated from all velocity data within the imaging window for the 9 runs from planes located at the center of the cell and 2 cm off-center. The error bars on the mean velocities represent the standard deviation of the mean value calculated from each run; note that most of the error arises from calculation of the Stokes velocity which normalizes the mean velocities. The mean velocities in the horizontal direction are on average zero over the duration of the experiment. The mean vertical velocities differ qualitatively depending upon the planar position. For the off-center plane of interrogation, the vertical velocity decreases and reaches a minimum value which is negative at a time of 40t s and then increases in time. The vertical velocity at the center plane increases to a maximum value of 1.5V S at t = 75t s. By t = 150t s, the vertical velocities at the two planes become indistinguishable at a value in excess of V S within terms of the standard deviation of the means. The velocity fluctuations shown in Fig. 5 are defined as the standard deviation of the velocities as measured over the entire viewing window and number of experimental results. The initial short-time decrease in the

40 40 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES 4 velocity fluctuations are due to the quick damping of the mixing process. The velocity fluctuations for both planar positions reach a maximum value of 3V S at a time of 75t s, after which they begin to decline throughout the remainder of the experiment. Note that the probability distribution of the velocities are smooth enough for the mean and variance to represent this distribution. The difference in mean vertical velocity between the two planes of interrogation for t<125t s is due to the random occurrence of stronger backflow regions for some runs at the off-center plane (see Fig. 2b) as compared to the center-plane. Note that, in this system, the velocity fluctuations are larger than the mean and a large number of runs would be required to sample enough realizations in order to obtain a good estimate of the sedimentation velocity. After 150t s, differences in the mean velocities measured at the center and off-center planes diminishes because of the transition to smaller structures and the decrease of the fluctuations. The presence of smaller structures results in a more even distribution of the sampling of streamers and backflow regions across the separate viewing windows. The fluctuations at the center and off-center planes are indistinguishable for all times. They provide information about the velocity differences between streamer and backflow regions. In previous experiments tracking individual particles within a sampling volume of 1 1 cm and depth of 4 cm in the center of the cell, Herzhaft and Guazzelli [6] found large variations in the mean sedimentation rate which stabilize at a value of 1.5V S for times greater than t s for a similar aspect ratio and concentration. Large variations of the mean depending upon the interrogation plane are also observed in the present experiment for t<100t s. At the end of the experiments shown in Fig. 5, the mean vertical velocity measured at both planes of interrogation seems also to stabilize and is slightly larger than V S. Herzhaft and Guazzelli [6] measured large fluctuations in velocity, as seen in the present experiments, but did not examine the variation of the fluctuations with time. Note that Herzhaft and Guazzelli [6] measured local velocities of single particle trajectories, while here we measure spatially averaged velocities (i.e. cluster velocities) only at two planes within the sedimentation cell. A mean velocity in excess of V S is also observed in the simulations with periodic boundaries [7 9]. Stabilization is found in those simulations but not in simulations with a bottom bounding wall [10]. This difference has been attributed to the limited height of the cell or to the approximate boundary conditions on the side walls [10]. The same features of a maximum in the velocity fluctuations followed by a decay were observed in simulations with the bottom boundary [10]. In periodic domains, the fluctuations passing through the bottom of the cell are continuously reinjected at the top of the cell, and hence never decay. A similar problem occurs in simulations of sedimenting suspensions of spheres [12, 13]. The existence of a bottom prevents this recirculation of the fluctuations, which instead die at the bottom of the sedimentation cell. In conclusion, we have characterized the evolution of structures during the sedimentation of a dilute suspension of fibers. At early stage of sedimentation, largescale streamers, which span the cell width and height, dominate the flow, in agreement with theory and simulations. At longer times, the cell-wide inhomogeneities evolve into smaller-scale structures. During the formation of the large-scale streamers, the fluctuations in the vertical velocity are observed to increase. This is followed by an immediate decrease without observing a steady value. In contrast, the mean vertical velocity remains nearly constant over the time period in which the velocity fluctuations decline. The main result is that particles form clusters which organize into large-scale streamers. The flow evolves from long-wavelength, comparable to the cell size, to shorter wavelength. The important remaining question is why the system does not reach a steady behavior in which a saturation of the velocity fluctuations and a wave number selection could be seen. This study was supported by a collaborative CNRS- NSF research grant. Support from the French Ministère de la Recherche is gratefully acknowledged by B.M. J.E.B. was supported in part by a Chateaubriand fellowship and by Polytech Marseille. We thank R. Faure and F. Ratouchniak for technical assistance. [1] S. Ramaswamy, Adv. Phys (2001) [2] G. K. Batchelor, J. Fluid Mech (1972) [3] R. H. Davis and A. Acrivos, Ann. Rev. Fluid Mech (1985) [4] D. L. Koch and E. S. G. Shaqfeh, J. Fluid Mech (1989) [5] B. Herzhaft, É Guazzelli, M. B. Mackaplow, and E. S. G. Shaqfeh Phys. Rev. Lett (1996) [6] B. Herzhaft and É. Guazzelli, J. Fluid Mech (1999) [7] M. B. Mackaplow and E. S. G. Shaqfeh, J. Fluid Mech (1998) [8] J. E. Butler and E. S. G. Shaqfeh, J. Fluid Mech (2002) [9] D. Saintillan, E. Darve, and E. S. G. Shaqfeh, Phys. Fluids 17 # (2005) [10] D. Saintillan, E. S. G. Shaqfeh, and E. Darve, submitted to J. Fluid Mech. (2005) [11] G. K. Batchelor, J. Fluid Mech (1970) [12] F. R. da Cunha, Hydrodynamic dispersion (Ph.D. thesis, Cambridge University 1995) [13] A. J. C. Ladd, Phys. Rev. Lett. 88 # (2002)

41 3.3. PRÉSENTATION DE L ARTICLE Présentation de l article Cet article propose une étude détaillée de l instabilité de densité qui apparaît lors de la sédimentation d une suspension diluée ou semi-diluée de fibres. La technique expérimentale, améliorée par rapport aux mesures réalisées dans la lettre précédente, donne accès à une image tridimensionnelle des structures de l écoulement. Nous étudions dans cet article la dynamique des structures de l écoulement sur une gamme importante de paramètres: dimension de la section de la cuve de sédimentation, hauteur de fluide, fraction volumique en particules, diamètre et longueur des fibres, viscosité du fluide. La motivation principale de ce travail suit directement le questionnement établi par la lettre précédente, à savoir, tester les scaling proposés par Koch & Shaqfeh (1989) et déterminer la possibilité de l établissement d un état stationnaire. Résumé des résultats Le résultat le plus important est que la longueur d onde horizontale des structures ne dépend ni uniquement de la largeur de la cuve ni uniquement de (nl p ) 1/2 qui sont les deux scalings proposés dans la théorie de Koch & Shaqfeh (1989). En explorant l ensemble des échelles de longueur du système sur la gamme optimale autorisée par notre dispositif expérimental, nous n avons pas observé de variation de la taille des structures de l écoulement. Ces mesures indiquent que le mécanisme de sélection de la largeur des colonnes d écoulement fait intervenir plusieurs échelles de longueur. Nous avons montré que l amplitude des fluctuations de vitesse est corrélée au niveau d organisation vertical de la suspension (mesuré par la longueur de corrélation verticale du champ de vitesse). Le maximum de fluctuation coïncide avec le moment où les colonnes sont développées sur toute la hauteur de la suspension. Ensuite, les colonnes se délitent et leur hauteur diminue, de là vient la diminution immédiate des fluctuations de vitesse. Ainsi, malgré les très grandes hauteurs de cuve utilisées (jusqu à 1320 l p /2), nous n avons pas observé d état stationnaire. Par des mesures de profils de concentration, nous avons mesuré l étalement du front supérieur de sédimentation. On a pu montrer que l étalement du front est convectif (linéaire en temps). Sa dynamique, très différente de celle des suspensions de sphères, est dictée par l instabilité de densité: la chute des colonnes de fibres induit la remontée d une quantité importante de fluide clarifié qui dilue fortement la partie supérieure de la suspension. Ce mécanisme provoque un très fort étalement du front de sédimentation. La distribution d orientation des fibres a été mesurée grâce à une méthode originale basée sur la transformée de Hough. On a montré que les fibres ont tendance à s orienter le long de la gravité et que la distribution d orientation finale obtenue dépend faiblement du rapport d aspect des fibres et de la fraction volumique en particules. 3.4 Copie de l article

42 42 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Under consideration for publication in J. Fluid Mech. 1 Experimental investigation of the instability of a sedimenting suspension of fibres By B L O E N M E T Z G E R 1, J A S O N E. B U T L E R 2 A N D É L I S A B E T H G U A Z Z E L L I 1 1 IUSTI - CNRS UMR 6595, Polytech Marseille, Technopôle de Château-Gombert, Marseille cedex 13, France 2 Department of Chemical Engineering, The University of Florida, Gainesville, Florida , USA (Received?? and in revised form??) Observations of the flow structures formed by rigid fibres of high aspect ratio sedimenting within a viscous fluid at a Reynolds number of approximately 10 4 confirm the existence of an instability as reported in previous theories, experiments, and numerical simulations. Using data generated from particle image velocimetry measurements, we quantify the sedimentation structures over a wide range of parameters which include the height of fluid, cross-section of the sedimentation cell, fibre dimensions, fluid properties, and volume fractions ranging from dilute to semi-dilute. Alternating structures of streamers and backflow regions which span the height of the sedimentation cell form at short times and transition from large wavelengths to smaller wavelength as the sedimentation processes. A simple dependence of the horizontal wavelength on the length scales and concentration was not observed in the experiments, suggesting the need for additional analysis. We also report the mean velocities and velocity fluctuations; the strength of the velocity fluctuations strongly correlates with the size of the vertical component of the sedimentation structure. Measurements of the orientation distribution, using an efficient and newly employed technique, agree with previously published results. 1. Introduction Despite being one of the simplest flows involving suspensions, modelling the sedimentation of non-brownian particles at low Reynolds number remains problematic. The difficulty in determining the fundamental properties of a sedimenting suspension, such as the mean sedimenting velocity, the velocity variance, and the suspension microstructure, arises from the long range and multi-body characteristics of the hydrodynamic interactions between the particles. The hydrodynamic interactions depend upon the microstructure of the suspension, i.e. the orientation and relative position of the particles, which is in turn determined by the hydrodynamics. This entanglement between the evolution of the microstructure and the hydrodynamics makes the sedimentation problem particularly challenging. The most studied case has been that of a sedimenting suspension of mono-disperse spheres, see e.g. Nicolai et al. (1995), Segrè et al. (1997), Bergougnoux et al. (2003). The sedimentation velocity of the spheres is strongly hindered by hydrodynamic interactions through the fluid back flow, i.e. there is a decrease in settling velocity relative to the Stokes velocity of an isolated sphere as the concentration is increased, see Davis & Acrivos (1985). Moreover, theoretical calculations with two-body interactions between particles

43 3.4. COPIE DE L ARTICLE 43 2 B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli indicate that a suspension of spheres is neutrally stable to perturbations in the particle density, see Koch & Shaqfeh (1989). In contrast, Koch & Shaqfeh (1989) predicted that a suspension of spheroids is unstable to density perturbations due to the coupling between the orientation of the non-spherical particles and their sedimentation. The spheroids drift towards high-density regions because of the orientation induced by the disturbance flow created by the perturbation in particle density, thus reinforcing the perturbation. Furthermore, the inhomogeneities produced in the suspension were predicted to lead to a mean rate of sedimentation larger than the maximum possible value for an isolated particle, i.e. to an enhancement of the sedimentation velocity. Early experiments on dilute suspensions of fibres by Kumar & Ramarao (1991) reported the formation of floc-like inhomogeneities settling at large velocities. As the fibre concentration was increased, the number of flocs increased until hindrance effects became observable. Hindered sedimentation was also reported by Turney et al. (1995) using magnetic resonance imaging to track the diffuse interface between the supernatant and sedimenting rods, but no information was provided concerning the structure of the suspension. Later, Herzhaft et al. (1996) and Herzhaft & Guazzelli (1999) confirmed the existence of the instability and the enhanced sedimentation rate in dilute suspensions by tracking marked fibres in an otherwise index-matched system. They observed that the fibres aligned strongly in the direction of gravity on average, but that the fibres also occasionally flipped about this alignment. Visualisation of the suspension structure showed the formation of concentrated packets containing fibres. The large velocity differences between the fast settling packets of fibres and the regions of backflow of sparse suspension were considered to be the cause of the flipping motions. As the concentration was increased, the fibres still oriented in the direction of gravity, but the mean velocity became hindered and scaled with particle volume fraction, see Herzhaft & Guazzelli (1999). More recently, Metzger et al. (2005) performed particle image velocimetry measurements in dilute fibre suspension indicating that the fibres formed clusters which organised into downwards streamers, or regions of high particle density, balanced by low density regions of backflow. The structure of the streamers and backflow regions evolved from a longwavelength to shorter wavelength organisation without reaching a steady state with a definite selected wavelength. The hydrodynamic instability has also been demonstrated by numerical simulations of fibres sedimenting in the limit of zero Reynolds number. When using periodic boundary conditions, the fibres were observed to orient in the direction of gravity and to sediment with an enhanced velocity in excess of that expected for a single particle aligned with gravity, see Mackaplow & Shaqfeh (1998), Butler & Shaqfeh (2002), Saintillan et al. (2005). This enhancement was due to the instability; direct visualisation and quantification using pair probabilities of the centres of mass showed that the particles formed a single concentrated streamer surrounded by clarified fluid. Notably, the streamers spanned the height of the periodic cell and persisted throughout the duration of the simulations. Similar observations have been made from simulations at non-zero Reynolds numbers by Kuusela et al. (2003). Simulations at zero Reynolds number in the presence of a bottom bounding wall by Saintillan et al. (2006) also predicted a single, large-scale streamer at short times after initiation of the sedimentation process. However, the structure broke into smaller streamers as time progressed, in qualitative agreement with the experimental observations of Metzger et al. (2005). Similar to the experiments, no steady state was achieved. The existence of an instability for the sedimentation of fibres at dilute concentrations, predicted theoretically by Koch & Shaqfeh (1989), has been confirmed through both experiment and numerical simulation as summarised above. Still though, the specific

44 44 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 3 mechanism proposed to cause the instability has not yet been proven correct. The linear stability analysis of Koch & Shaqfeh (1989) predicts that the density perturbation of longest wavelength should grow the fastest. However, Koch & Shaqfeh (1989) argued that such long wavelength perturbations would unlikely emerge, since fibres would perform steady rotations in a Jeffery orbit for long wavelengths and thus would not induce a growth of the particle density perturbation. They stated that perturbations with wavelength l p (nl 3 p) 1/2 would predominate, where l p is the fibre length and n is the particle number density. This wavelength was clearly not seen in the experimental characterisation of the structure size made by Metzger et al. (2005). Instead, long wavelengths comparable to the cell size were observed. However, only a single cell width was studied in those experiments, therefore no definitive conclusion can be drawn from the results. The evolution of the flow structure towards shorter wavelengths observed by Metzger et al. (2005) cannot be predicted by the linear stability analysis, but is found in the numerical simulations with a bottom bounding wall by Saintillan et al. (2006). However, whether a steady behaviour exists, in which a wave number is selected, remains unclear since the structure in both the experiments and simulations failed to reach a steady state. Answering these questions by performing a detailed experimental characterisation of the structures formed during the sedimentation process is the objective of the present work. To this end, particle image velocimetry measurements were performed for a sedimenting suspension of rigid fibres. The suspension concentration profile was also determined to characterise the upper front between the pure fluid and the suspension. A new method was developed to determine the fibre-orientation distribution. These experimental techniques are presented in 2. The experimental results are provided in 3. To check whether a steady state regime could be achieved in which wave-number selection can be seen, the flow structure was characterised with increasing cell height. Then, to check whether the wave-number selection depends upon the size of the cross section of the cell (i.e. width and depth), the volume fraction, and the fibre and fluid properties, experiments were repeated using sedimentation cells of different widths and depths, varying volume fraction, and studying fibres of different sizes and densities. The results are discussed in Experimental techniques 2.1. Particles and fluid The particles were produced from fluorescent nylon fishing line supplied by Waterqueen ( except for one batch produced from copper thread. The fishing line was cut automatically into fibres with a specially designed device able to produce approximately rods/hour with an excellent quality of the cut (no roughness at fibre ends). Most of the experiments used fibres (batch A) having an aspect ratio r 11, see table 1. The fibre length and diameter distributions were measured from approximately 400 fibres with a digital imaging system. The length and diameter distributions were approximately Gaussian, with average length l p and diameter d p as indicated in table 1 (the error corresponds to one standard deviation). The particle density ρ p was determined using Archimedes principle. The suspending fluids are viscous enough for inertial forces to be negligible. A first set of experiments was performed with Silicon Oil 47V100, the properties of which are given in table 2. However, we suspect that electrostatic interactions between the particles sometimes affected the experiments. For some experiments, particularly on very dry days, electrostatic interactions between particles caused fibre to fibre contacts, dense flakes of

45 3.4. COPIE DE L ARTICLE 45 4 B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli Batch Composition ρ p (g cm 3 ) l p (mm) d p (mm) r A Nylon 1.13 ± ± ± B Nylon 1.13 ± ± ± C Nylon 1.13 ± ± ± D Nylon 1.13 ± ± ± E Copper 8.9 ± ± ± Table 1. Properties of the particles used in the experiments. Fluid Composition µ (cp) ρ (g cm 3 ) 1 Silicon Oil 47V ± ± % U-Oil+75%Water 130 ± ± % U-Oil+79%Water 50 ± ± % U-Oil+61%Water 360 ± ± 0.01 Table 2. Properties of the suspending fluids used in the experiments. particles, and particle adherence to the vessel walls. Similar observations concerning the effect of electrostatic interactions were made when measuring the rheology of a suspension of nylon fibres in silicon oil, see Chaouche & Koch (2001). Only those experiments not biased by these electrostatic effects are reported upon. To confirm the results obtained in Silicon oil (fluid 1) and to perform further investigations, we carried out a second set of experiments with the fibres suspended in a mixture of 75% (by volume) distilled water and 25% UCON oil 75H supplied by Chempoint. The high percentage of water in the mixture prevented the accumulation of electric charges that might arise when using a non-polar fluid. The viscosity of this mixture was very stable in time; ageing effects due to changes in water concentration, problematic when using glycerol for instance, were negligible here. The Newtonian behaviour of the mixture was verified with an ARES LS-1 rheometer. For some experiments, we also used different mixtures of the UCON oil and water to vary the viscosity of the suspending fluid. The viscosity µ and the density ρ of these different mixtures are listed in table 2. The settling velocity of a vertical isolated fibre, denoted V s, is computed with the use of equation (2.1) in Herzhaft & Guazzelli (1999). The fibre Reynolds number is defined as l p V s ρ/µ. The velocity scale, V s, can be used to build the Stokes time scale, t s, defined as the time needed for a fibre with vertical velocity V s to fall a distance of l p /2. For instance, for fibres of batch A settling in fluid 2, V s = 40 ± 9 µms 1, t s 20 s, and Re Bending of the fibres and Brownian fluctuations of the fibres were negligible for these experimental conditions Experimental apparatus The experimental set-up is sketched in figure 1. We employed 5 glass walled cells, each having different cross-sections with interior widths and depths (W D) indicated in table 3. The sedimentation cell was placed inside a larger vessel filled with quiescent water for the purpose of stabilising the sedimenting suspension against the effects of thermal convection. The suspension was illuminated by two green laser diodes (5 mw power and wavelength of nm) mounted on opposing sides of the vessel as seen in figure 1. An optic mounted on both laser outputs formed a light sheet of thickness 5mm to illuminate a

46 46 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 5 type of W D H φ n(l p/2) 3 Type Batch experiment (cm 2 ) (cm) (%) of fluid of fibres varying , 37, A height 75, 100 varying 10 4, A section 4 4, 20 4, A varying , , A concentration 0.3, , A 0.5, 1 0.1, A varying , 0.08, A,B,C fibre E varying , 3 A fluid 0.2 2, 4 D Orientation A C Front A Table 3. List of the different experiments undertaken. thin, vertical plane of the suspension. A translating stage was mounted under the vessel, so that while keeping the camera settings and alignment of the lasers fixed, the vessel could be translated and successive planes imaged along the cell depth. Using fluorescent fibres was essential. For non-fluorescing materials, the light intensity reflected by a single particle in the direction of the camera varies when its orientation changes. Over a large number of particles, this behaviour creates random variations of the reflected light which make the results unreliable. Conversely, fluorescent particles act as individual light sources and shine with a light intensity which is independent of their orientation. Another advantage was that the fluorescing fibres within the laser sheet clearly contrasted with the off-plane fibres and measurements were thus made possible in the bulk. We did use copper fibres (batch E) for some experiments; the data from these experiments are not as reliable as those with fluorescent fibres, but do provide qualitative information. The fibres were imaged (with ImageJ available at within the plane of the laser sheet using a Basler 8 bit digital camera with a resolution of pixels and a wide-angle lens. The camera was placed in front of the cell, perpendicular to the light-sheet, and was focused on the illuminated particles. The camera aperture as well as the shutter-release time were chosen to ensure the best contrast between the illuminated particles and the off-plane particles; an example image is shown in figure 2. The depth of field of the imaging system was matched to the thickness of the light plane ( 5mm).

47 3.4. COPIE DE L ARTICLE 47 6 B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli outer tank camera PSfrag replacements laser diodes z x translation stage Figure 1. The nylon fibres sediment in a viscous fluid contained within a glass-walled vessel. The fibres are illuminated in a vertical plane by two laser diodes and the dynamics are captured by a digital imaging system Concentration measurement To measure the concentration profile over the entire height of the suspension, the light intensity reemitted by the fluorescing fibres was recorded by the digital imaging system. The laser diodes were placed far away from the cell to illuminate a plane spanning the whole suspension height. The two lasers were adjusted to provide an homogeneous light plane, even though the lasers had small differences in intensity. First, the calibration law giving the intensity of the light received by the camera was established as a function of the mean particle volume fraction φ. The averaged intensity of the whole image, I, was recorded just after cessation of the suspension mixing at different volume fractions ranging from 0.05% up to 0.5% in increments of 0.05%. The light intensity was a linear function of the mean volume fraction φ with a best-fit law of I/I 0 = 1.99φ, where I 0 was the intensity measured at 0.5%. Secondly, to obtain concentration profiles versus time, images of the whole cell were captured at regular time intervals after cessation of mixing. Each image was evenly divided into 60 horizontal strips, each strip corresponding to a different height. The first image was taken as the reference intensity image, i.e. each strip of this image was a reference for the other strips located at the same height. This first image served as the intensity reference and assisted with correcting the spatial inhomogeneities in light intensity mentioned above. The averaged intensities were calculated in each strip of a given image and converted to concentration using the calibration law. We note that this strip-averaged measurement can be used to determine the average concentration profile to characterise the upper front of the suspension, but cannot provide the local concentration in the bulk since the concentration differences are too small to detect Flow field measurement Direct determination of the density structures from static images is difficult due to the small concentration difference between the dense streamers of particles and the sparsely

48 48 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 7 Figure 2. Image of the fluorescing fibres (in black) within the laser sheet from a sub-window of size l p/2 (left) and the corresponding velocity field obtained with PIV (right). Gravity acts downwards in the images. concentrated regions of back-flow. On the other hand, the velocity maps reveal a clear boundary between regions flowing in opposite directions (see figure 2) and make possible the characterisation of the structures that dominate the flow dynamics. Therefore, particle image velocimetry (PIV) was used to measure the velocity field of the suspension in the illuminated plane. The PIV code was developed under Matlab by Meunier & Leweke (2003) ( meunier/#piv). Pairs of images separated by times much shorter than the Stokes time were captured. To perform PIV, the images were divided into small interrogation regions equally separated and overlapping each other. The local velocity field was calculated by cross-correlating corresponding interrogation regions in a pair of images. The size of the interrogation regions fixed the spatial resolution which was chosen small with regard to the structure size of the flow, but large enough to contain a sufficient number of particles to perform reliable PIV measurements. The rotational velocity of the fibres does not affect the PIV measurements, since the interrogation regions were chosen large enough to follow the correlated motion of small groups of fibres where the individual rotations are smeared out. In general, translation strongly dominates the motion. Using this technique, it is not possible to measure accurately the mean sedimentation rate of the fibres. PIV is in fact inappropriate to obtain the absolute sedimentation rate of the particles because of the spatial inhomogeneities in the suspensions. Indeed, a direct spatial average of the velocities obtained from the PIV measurements does not take into account the spatial density fluctuations. What is actually being measured is the average-velocity of fibres over an interrogation region, i.e. the velocities of a small cluster of particles, though the number of particles within a cluster is unknown. From each PIV measurement, we generated a two-dimensional velocity-vector map, V x (x, z) and V z (x, z) where x is the horizontal direction and z the vertical, or gravitational, direction. The map of the fluctuations in velocity, V x (x, z) and V z (x, z), was computed by subtracting the mean of the velocity-vector map. This was done at each time, for different runs, and at different vertical planes across the depth of the cell for some of the experiments. At each time, we computed the mean velocities, V x and V z, and the standard deviations, σ x and σ z, from all velocity data at a given time. The statistical error was determined as the standard deviation of the data between each velocity map. The velocity distributions were found to be smooth and regular enough to be well represented by the first two moments, i.e. the mean and the variance.

49 3.4. COPIE DE L ARTICLE 49 8 B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli (a) (b) (c) θ1 PSfrag replacements θ3 y y r Hough accumulator x x θ2 θ 0 θ1 θ2 90 θ3180 Figure 3. Fibres in the light plane appear in black (a). After processing the image (a), the images of the fibres are reduced to a thin contour (b). Panel (c) shows the Hough transform of the processed image (b). The position of the Hough accumulators (maximum of intensity, circled in grey) gives the orientation of the fibres. To each fibre corresponds two maxima in Hough space, since each fibre is reduced to two thin lines in real space. Characteristic length-scales of the structures formed during sedimentation can be extracted from the obtained velocity maps by computing the spatial correlation functions in the x and z directions. For instance, the correlation function of the vertical velocity fluctuations in the horizontal direction is defined as C zx (x) = V z (x 0, z)v z (x 0 + x, z), with the brackets indicating averages over different experimental runs and positions x 0 within the imaging window. Assuming that the data varies randomly with position x 0 and experimental run, different ways of performing the average should give the same results for sufficiently large sets of data. However, the size of the set would need to be extremely large since the fluctuations in this system are of the order of the mean velocity. Due to the finite number of data sets we can collect, we have chosen the following options which provide less noisy and more reliable results than other methods we have tried. The correlation function C zx was first computed for each individual line on the flow field map for each run. A minimum of C zx which is negative indicates an anti-correlation of the vertical velocities; the location of this minimum gives an estimate of the horizontal correlation length, or the characteristic width of the structure. Computing the minimum from each C zx gives a smooth but wide distribution of correlation lengths at a given time. The mean was taken as the correlation length λ Czx. The standard deviation of this distribution was taken as the error bar and represents the dispersion in correlation length. The correlation function in the vertical direction, C zz (z) = V z (x, z 0 )V z (x, z 0 + z), has been computed in a slightly different way by simultaneously averaging over different starting positions z 0 and runs. This generates a single correlation function C zz rather than different correlation functions for each line of data. The output was found to be more reliable since the velocity field in the vertical direction is highly correlated over the height of the images. A different definition was also proposed for the vertical correlation length since there is no negative minimum in the windows explored. We defined the correlation length λ Czz as the length where the correlation function is equal to 0.7 times its value at the origin: C zz (λ Czz ) = 0.7C zz (0). We checked that other definitions give similar qualitative results.

50 50 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres Orientation measurement The orientation distribution was measured by performing a Hough transform on the static images, see e.g. Storkey et al. (2004). The Hough transform is a standard tool for pattern recognition in complex images and, in particular for our purposes, recognition of straight lines. To perform the transform, each pixel in the image with coordinates (x, y) is parameterised by the form r = x cos(θ)+y sin(θ), with θ ranging over [0, π]. Thus, each point in the image space corresponds to a sinusoidal curve in Hough space: (r, θ) space. To an ensemble of points corresponds an ensemble of curves. If the points form a straight line in the image space, the corresponding curves in Hough space all intercept at a single point: a Hough accumulator, the abscissa of which corresponds to the orientation of the line in image space. When the image comprises several lines (several fibres), the Hough transform shows several peaks or accumulators, which are simple to detect. An example appears in figure 3. The set-up was adjusted to obtain sharp images of the fibres (see figure 3) by moving the camera closer to the vessel to increase the spatial resolution. For these experiments, a fibre length was typically 80 pixels long. The light plane was also made slightly thicker ( 1 cm) to illuminate fully the particles oriented off-plane. Note that only the projection of the fibres onto the image plane is seen and thus, only the projected orientation could be measured. Before applying the Hough transform, the raw 8 bit images were processed using an automated routine. First, we applied edge detection to highlight sharp changes in intensity and outline the contour of the fibres. Then, the images were thresholded and extra pixels were removed from the contours until single pixel-wide skeletons remained. Once this was achieved, the fibre edges appeared as thin straight lines as illustrated in figure 3 and the Hough transform was applied. The next step extracted the maxima from the Hough transform images, where the locations of the maxima correspond to the orientation of the fibres. To avoid difficulties in detecting the maxima, the transformed image should not contain too many fibres. Otherwise spurious maxima can appear in Hough space due to interference between the transforms of the multiple distinct fibres. For that reason, dense suspensions would be difficult to investigate with this method. We divided the whole image into small windows containing around 5 fibres at most. The Hough transform was performed individually on these small windows, followed by detection of the location of the maxima, and hence the projected orientations. The data was then accumulated over the large number of windows to obtain a comprehensive statistical ensemble for the orientation distribution. We performed 10 complete experimental runs to generate sufficient data for calculation of the orientation distribution. Measurement of the orientation distribution and its evolution in time was performed previously by Herzhaft & Guazzelli (1999) following individual particles and tracking their projected orientations. The alternative procedure used here is advantageous since a large amount of data can be collected with only a few experiments Experimental procedure Before each series of experiments, the particles were carefully washed with soap and hot water and then with acetone. The particles were furthermore rinsed with distilled water to remove any surface contamination and finally dried in an oven for one hour. The particles were introduced to the fluid at the desired concentration of 0.5% by volume for most experiments, though other concentrations were used for some experiments as listed in table 3. The glass-walled sedimentation vessel was aligned with gravity. To initiate a sedimentation experiment, the suspension was first mixed thoroughly with a propeller to ensure homogeneity of the particle concentration over the height of the vessel. This was followed by a second stage of mixing by agitating a perforated plate,

51 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli which was the same size of the cross section of the cell, up and down within the suspension to disrupt the horizontal structure imposed by the propeller mixing. Care was taken not to entrain air bubbles in the suspension. The total mixing time was 5 minutes. Mixing using only a propeller systematically lead to a strong back-flow in the centre region of the cell. The mixing vortex created by the propeller tends to deplete the centre region of the cell, causing an initial density perturbation affecting the remainder of the experiment. Other types of mixing were attempted. Mixing the suspension outside the vessel and then pouring the suspension back into the vessel creates large oriented domains which in turn substantially biased the initial flow dynamics. Simulations by Saintillan et al. (2005) have identified a similar sensitivity of the number of concentrated streamers and their location to initial density perturbations. The starting time of the experiment (t = 0) corresponded to 15 ± 5 s after cessation of mixing. This time corresponded to the time needed to stop the mixing and start the image acquisition. Except for the orientation measurements, the whole cell width was imaged. The imaging window was placed 10 cm above the cell bottom. The settling of the suspension lasted between 45 and 120 minutes depending upon cell size and concentration. The results presented in the next section required different experiments listed in table 3. In the remainder of the paper, all velocities have been made dimensionless by the Stokes velocity V s. The times have been normalised by the Stokes time t s and the lengths normalised by l p /2. There are obviously other possible choices for the length scale and time scale. Consequently, we have also used the width of the cell, W, and the wavelength scale proposed by Koch & Shaqfeh (1989), l p (nl 3 p) 1/2, as length scales of the flow structure and the sedimentation time, t sed = H/V s, as a time scale when needed. 3. Experimental results 3.1. Flow structure To obtain a three dimensional image of the structure formed during sedimentation, we performed PIV measurement on 8 successive planes sampling the entire cell cross-section for a window of height 8 cm placed 10 cm above the cell bottom. When moving the sampling plane along the cell depth, the fluorescing fibres should not be masked by the fibres located between this plane and the front cell wall. For that purpose, the experiments were performed in the cell with the smallest depth, i.e. the 10 4 cm 2 cell. The translating stage was used to move the cell in the direction perpendicular to the light plane. First, the light plane was positioned close to the front wall. A pair of snapshots separated by 2 seconds was captured, then the cell was moved immediately, 0.5 cm forward and the next pair of snapshot was taken. This was repeated 8 times until the light plane reached the back wall of the cell. The full procedure lasted approximately 40 seconds. Since the velocity field does not change substantially over this time scale, the measurement process is short enough to represent the velocity field of the suspension at a single moment in time. This scan was repeated every 3 minutes for a sufficient number of times to obtain the full evolution of the suspension. Figure 4 illustrates these measurements for fibres of batch A settling in fluid 2 at a volume fraction of 0.5% and for a fluid height of 50 cm ( 660 l p /2), and is representative of the general observations as far as the structure evolution is concerned. At a given time, the horizontal and vertical components of the velocity field are known at all points on a three-dimensional regular array sampling the cell width, 8 cm ( 105 l p /2) of its height, and its full depth. These data were interpolated to plot the three dimensional iso-velocity surfaces corresponding to different velocity values shown on the left side of the figure. In

52 52 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 11 t/t s = 20 g h = 105 lp/2 3 V s W = 130 l p/2 t/t s = 100 g 1.5 V s t/t s = 200 g PSfrag replacements x D = 52 lp/2 h = 105 l p/2 W = 130 l p/2 Figure 4. Shown on left are three successive views of the three dimensional flow field structure taken in the 10 4 cm 2 [ (l p/2) 2 ] cell with a fluid height of 50 cm ( 660 l p/2), at a distance of 10 cm ( 130 l p/2) above the cell bottom, and using fibres of batch A settling in fluid 2. The entire cell width and depth were sampled. The iso-velocity surfaces equal to 2 V s are represented in blue; the iso-velocity surfaces equal to 0.5 V s are in red. Shown on the right is the vertical component of the velocity field extracted from the median plane of the cell. The colour scale ranges from 1.5 to 3 V s. blue are plotted the iso-velocity surfaces equal to 2 V s ; all the points on this surface flow downward with a velocity equal to two times the Stokes velocity. All regions lying inside flow faster than 2 V s. Red represents the iso-velocity surfaces equal to 0.5 V s. It clearly indicates the localisation of the backflow currents. On the right of the figure, the vertical component of the velocity field extracted from the median plane is also plotted using a

53 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli fluid surface g PSfrag replacements 2 V s t t s = 0 t t s = 33 t t s = 99 t t s = V s cell bottom Figure 5. Vertical component of the velocity field extracted from the median plane of the cm 2 [ (l p/2) 2 ] cell with a fluid height of 50 cm ( 660 l p/2) and using fibres of batch A settling in fluid 2 for different times. The imaging window sampled the whole cell width and spanned a distance of 66 l p/2 from the fluid top to 130 l p/2 above the cell bottom. The grey scale ranges from 2 to 3 V s. colour scale. This provides a more quantitative measure of the intensities of the vertical velocities. For t/t s = 20, the iso-velocity surfaces take the shape of narrow tubes. The plot of the vertical velocities present alternating large bands of upward and downward velocities. The velocities are weak, ranging between 0.5 and 2 V s. For t/t s = 100, the instability is fully developed. The same iso-velocity surfaces now occupy most of the cell section and are very close to each other indicating a large shear. The flow is organised into two large streamers flowing downward surrounded by three strong backflow columns. At a later time (t/t s = 200), the 2 large-scale streamers disrupt into 4 smaller streamers and the 4 backflow columns are less intense. The two-dimensional streamlines from the velocity field are displayed for t/t s = 100 on the right of the figure to illustrate separation of the flow into regions flowing downward and regions constituting the backflow flowing upward. In between, are regions of high shear where the streamlines reveal the presence of recirculations. To determine the structure over the full height of the cell, PIV measurements were made at the median plane over most of the height of the vessel. Figure 5 illustrates that the flow structure spans the full height of the sedimentation cell and goes from large length scale to smaller length scale as time increases in agreement with the observations of figure 4. This results are shown with the same combination of fluid and fibres (fibres of batch A and fluid 2) at a volume fraction of 0.5% and for a cell of cm 2 [ (l p /2) 2 ] with a fluid height of 50 cm ( 660 l p /2), but this general behaviour is observed for all heights and widths investigated.

54 54 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES (a) Sedimenting suspension of fibres 13 (d) 250 g 200 δ l p / PSfrag replacements t= 0 t= 75 t= 150 t= 225 t= 300 (b) z l p /2 300 t/t s z/(l p/2) (c) z l p /2 300 first quartile median quartile third quartile φ(%) t/t s Figure 6. Sedimentation front (a), evolution of the concentration profile versus time (b), quartile interfaces versus time (c), and quartile interface thickness versus position of the median front (d) Spreading sedimentation front As illustrated in figure 6 (a), the interface between the clear fluid and the suspension of fibres, i.e. the sedimentation front, is much wider than in the case of a suspension of monodisperse spheres, see Bergougnoux et al. (2003). The evolution of the concentration profile as a function of time is shown in figure 6 (b), using the method described in section 2.3. The experiments displayed were performed with fibres of batch A settling in fluid 1 at a volume fraction of 0.5% and in the cell of cross section cm 2 [ (l p /2) 2 ] with a fluid height of 50 cm ( 660 l p /2) as indicated in table 3. To characterise the spreading of the front, we used the method of Davis & Hassen (1988), revisited by Bergougnoux et al. (2003). The data can be used to determine the

55 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli interface median time, t 1/2, as well as the first and third quartile times t 1/4 and t 3/4, corresponding to times needed for the iso-concentration planes of φ(t)/φ = 1/2, 1/4, and 3/4 to reach a height z in the cell. The total height of fluid minus the falling distances are plotted versus time in figure 6 (c). Each curve is approximately linear, although a small acceleration can be detected. The slopes of these curves correspond to the velocities of each iso-concentration, v 1/4, v 1/2, and v 3/4, and are respectively 1.35, 1.78, 2.38 V s. Note that these velocities are always larger than V S. The interface thickness grows linearly with the falling distance. This is represented in figure 6 (d) by the quartile interface thickness, δ = t 1/2 [(H z)/t 3/4 (H z)/t 1/4 ] versus falling distance z. The relative quartile interface thickness, δ/z, is given by the slope of the line 0.58 (the correlation coefficient of the linear fit is 0.99). We can examine whether this linear spreading is caused by the polydispersity in fibre length ( 9% for batch A). We begin by assuming that the fibres are all aligned in the direction of gravity in order to separate the effects of polydispersity from the effects of distribution in fibre orientation on the spreading of the interface. The velocities of the first quartile, median, and third quartile interface positions are simply estimated by the Stokes velocity V s computed from formula (2.1) in Herzhaft & Guazzelli (1999) for the first quartile, median, and third quartile lengths deduced from the measured fibre-length distribution, see Davis & Hassen (1988) and Bergougnoux et al. (2003). We calculated the first quartile, median, and third quartile velocities due to polydispersity in fibre length respectively as 0.97, 1.00, 1.03 V s and then the quartile interface thickness δ/z = (v 3/4 v 1/4 )/v 1/ Clearly the experimental value of δ/z 0.58 is much greater than this prediction. Using the same method to infer the spreading of the interface arising from the polydispersity in fibre diameter ( 0.7% for batch A) predicts an even smaller value, δ/z Distribution in the fibre orientation from the horizontal to the vertical direction produces variations in fibre velocity ranging from 0.5V s to V s at most. These values, which are always smaller than V s, cannot account for the large iso-concentration velocities observed. This large convective spreading of the front was observed in all the experiments that we performed. These results were primarily used to identify the location of the front in relation to the position of the imaging window in the following sections; this information is important for determining whether changes in the observations of mean velocities, velocity fluctuations, and correlation lengths are due to the arrival of the front within the imaging window Horizontal correlation length To investigate whether a definite wavelength selection of the flow structure could be reached, the scan of the depth using PIV described in 3.1 was performed for the same combination of fibres and fluid (fibres of batch A and fluid 2) at a volume fraction of 0.5% and for the same cell cross-section of 10 4 cm 2 [ (l p /2) 2 ] and imaging window, but with different fluid heights ranging from 25 cm ( 320 l p /2) to 100 cm ( 1320 l p /2), as indicated in table 3. The correlation lengths λ Czx in the horizontal direction, averaged over all the horizontal lines of the velocity maps for the 8 planes and 3 different runs, are plotted versus time in figure 7. The error is computed with the usual propagation of errors (statistical error on the correlation lengths and experimental error on fibre length). Data obtained from experiments performed over different heights do not present any specific trend and lie on the same curve within the error bars. They present a decrease with increasing time, starting from 60 l p /2 to reach 40 l p /2. Clearly, no steady behaviour is observed. Then we examined the dependance of the correlation length λ Czx in the horizontal

56 56 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 15 PSfrag replacements λ Czx l p / H (l p/2) = t/t s Figure 7. Time evolution of the minimum of the auto-correlation functions of the vertical velocity fluctuations in the horizontal direction across the width of the sedimentation cell, λ Czx, for different fluid heights. direction upon the cell cross section, the volume fraction, and the fluid and fibre properties. In these experiments, the light plane was fixed and positioned at the centre of the cell, except for the cm cell for which the light plane was positioned 2.5 cm from the front wall. The camera was placed to image a window located 10 cm above the cell bottom and to sample the full cell width in all cases. The experiment was repeated 5 times and, for each experiment, sixty pairs of images separated in time by 2 seconds were captured every 60 seconds. The correlation lengths λ Czx in the horizontal direction were averaged over all the horizontal lines of the velocity maps for the 5 different runs and the error was computed with the usual propagation of errors using the statistical error on the correlation lengths. Figure 8 (a) shows the time evolution of λ Czx measured with the same combination of fibres and fluid (fibres of batch A and fluid 2) at a volume fraction of 0.5% but in cells having different cross-sections ranging from 4 4 cm 2 to cm 2 [ (l p /2) 2 to (l p /2) 2 ], with heights of either 50 or 45 cm ( 526 or 660 l p /2 respectively), as listed in table 3. The correlation length was normalised by the half-length of the fibre. In the inset figure, we plotted the same data normalised by the cell width W. In the smallest vessel, (l p /2) 2, the structures were found to be smaller than in the experiments made in larger cells. The typical size of the structure corresponded to the half-width of the cell, the largest length scale over which the concentration instability could develop. The structures were thus constrained to this length scale. In the larger cells, the size of the structures did not depend on the container size and, similar to the results shown in figure 7, decrease from 65 l p /2 to 35 l p /2; the data are clearly separated when scaled by the width of the cell (shown in inset). Also note that λ Czx depends upon the maximum dimension (width) rather than depth as seen when comparing the data for cells of cross sections (l p /2) 2 and (l p /2) 2 with the cells of cross section (l p /2) 2 and (l p /2) 2. Figure 8 (b) shows the time evolution of λ Czx measured with the same combination of fibres and fluid and in the same cell of dimension 10 4 cm 2 [ (l p /2) 2 ] with a filled height of 50 cm ( 660 l p /2), but with 6 volume fractions as listed in table 3. The correlation length λ Czx clearly does not depend upon φ or the lengthscale proposed by Koch & Shaqfeh (1989), l p (nlp 3) 1/2, as shown in the inset. The main figure shows that λ Czx decreases from 60 l p /2 to 35 l p /2.

57 PSfrag replacements 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli λ Czx l p/2 2W 2D lp = lp x x (a) λ Czx W t/ts λ Czx l p/2 λ Czx (nlp) (b) t/ts φ(%) λ Czx W (c) t/t s A+2 B+2 C+2 D λ Czx W t/t s (d) A+2 A+3 D+2 D+4 E t/t s Figure 8. As for figure 7 except for (a) cells with different cross-sections (the arrows indicate the cell widths W and the inset figure shows λ Czx normalised by W ), (b) different concentrations (the inset figure shows λ Czx normalised by l p(nlp) 3 1/2 ), (c) different particle sizes (λ Czx is normalised by W ), and (d) fluids of different viscosity and different particle properties (λ Czx is normalised by W ). t/t s Figures 8 (c) and (d) present the time evolution of λ Czx measured in the same cell of cross-section 20 4 cm 2 and a filled height of 45 cm but with different batches of fibres and fluids at the same volume fraction of 0.5%, as indicated in table 3. The correlation length clearly does not depend on the fibre and fluid properties. All the curves present a decrease from 0.25 to 0.1W Mean velocity, fluctuations, and vertical correlation length By averaging over the same set of data used for calculating the correlation lengths λ Czx of figure 7, we computed the mean velocity and fluctuations. Figure 9 shows the evolution of the normalised vertical mean-velocity and fluctuations with time, normalised either by t s or by t sed. The measured vertical mean-velocities, V z, are independent of the fluid height within error bars. They reached a constant value V s after a Stokes time of The horizontal mean-velocities (not shown on the figure) are V x 0 for all heights investigated. Conversely, the vertical velocity fluctuations, σ z, strongly depend on the height. The bottom left of figure 9 displays the evolution when time is scaled by t s. After a rapid decrease due to the damping of the mixing vortices, the velocity fluctuations increase and reach a maximum value which can be as large as 3 V s. The maximum value increases with fluid height and the time at which it is reached also increases for the two smallest fluid heights while seeming to saturate for the three largest heights. At later times, we observe a decrease of the velocity fluctuations without observing a stationary state for the heights investigated. For the largest height, it is unclear whether there is a

58 58 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES V z V s Sedimenting suspension of fibres 17 H (l p/2) = PSfrag replacements σ z V s t/t s σ z V s t/t s t/t sed Figure 9. Time evolution of the vertical mean velocities (top) and fluctuations (bottom) for different filled heights (time is scaled by t s in the left figure and by t sed in the right figure). The arrows indicate the arrival of the front into the imaging window. 1.1 PSfrag replacements I I H (l p/2) t/t s Figure 10. The mean intensity of fluorescence within the imaging window as a function of time for different heights of suspension. Results for I(t) are normalised by I 0, the mean intensity at time zero. small plateau or not. These results were obtained for an imaging window located 10 cm from the bottom, though the same behaviour was also observed for different locations along the height of the cell. In particular, the value and time of occurrence of the maxima were not changed significantly. Conversely, the horizontal fluctuations (not shown on the figure) reach a constant value of 0.5 V s for all heights explored. The errors in figure 9 are computed with the usual propagation of errors (statistical error on the mean or

59 3.4. COPIE DE L ARTICLE PSfrag replacements 1 18 B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli C zz C zz (0) t/t s σ z V s λ Czz l p / σ z/v s λ Czz /(l p/2) z/(l p /2) Figure 11. Vertical correlation functions of the vertical component of the velocity field versus time over a window of cm (left). Comparison of the correlation lengths in the vertical direction (filled circles) and velocity fluctuations (line) shown on the right. t/t s fluctuations and experimental error on the Stokes velocity). Normalising the time by t sed (see the bottom right figure 9) aligns the maxima for the three smallest fluid heights but not for the largest heights. The mean intensity of the fluorescence within the imaging window was quantified as a function of time for these experiments and plotted in figure 10. As reported in 2.3, the intensity is proportional to the volume fraction of fibres, consequently figure 10 is a measure of the average concentration within the imaging window as a function of time. For the experiments with the largest heights of suspension (1320 and 1000 l p /2), the concentration (intensity) remains essentially constant for the time scales over which data was reported in figures 7 and 9. Thus, there is no significant influence of the sedimentation front. Conversely, for the shorter heights of suspension, the average volume fraction noticeably drops over the duration of the experiments. The front arrives at the imaging window at approximately 60, 100, and 150 t s for the heights of suspension of 320, 500, and 660 l p /2, respectively, if we take as a criterion a reduction of the intensity by 5%; arrows in figure 9 indicate these times. Beyond these times, the results are influenced by the sedimentation front. The influence of the front is not significant for the median fluid height, but both the fluctuation maxima and the times at which the maximum fluctuations are reached may be affected by the front arrival for the two smallest fluid heights. Experiments were performed to investigate the correlation between the strength of the velocity fluctuations and the vertical organisation of the streamers with the same combination of fibres and fluid inside the same cell, but for the median fluid height of 50 cm ( 660 l p /2). Data were collected from an imaging window of cm 2 [ (l p /2) 2 ] located at the median plane 10 cm ( 130 l p /2) above the bottom. Figure 11 shows the correlation functions C zz versus position z as a function of time. The slow decrease of these functions means that the correlations are strong for the vertical velocity along the direction of gravity. The correlation function first becomes less steep with increasing time and then after a time of 100 t s, the trend changes as the function becomes steeper with increasing time. From these functions, we determined the correlation lengths λ Czz, compared them to the velocity fluctuations, and show that the behaviour is qualitatively similar in Figure 11. Experiments on all fluid heights demonstrate the same trend of a simultaneous occurance of the maxima of the correlation lengths and velocity fluctuations. The dependencies of the fluctuations σ z upon the cell cross section, the volume fraction,

60 60 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES (a) σ z V s Sedimenting suspension of fibres 19 2W 2D lp lp 130 x x x x (b) σ z V s φ(%) PSfrag replacements 1 (c) σ z V s A+2 B+2 C+2 D+2 D+4 A+3 E Figure 12. As for figure 9, but for (a) different cell cross-sections and two different fluid heights, (b) six different volume fractions, and (c) different combinations of fibres and fluid. The arrows indicate arrival of the front into the imaging window. t/t s and the fluid and fibre properties are summarized in figure 12. Figure 12 (a) compares data for sedimentation at a volume fraction of 0.5% from cells with square cross sections to cells with rectangular cross sections demonstrated that the largest dimension of the cross-section controls the velocity fluctuations. The maximum in the velocity fluctuations for each cell appears to be smaller for larger cells, but the velocity fluctuations also depend upon the height as seen in figure 9. The different heights, as listed in table 3, may be responsible for the observation. Figure 12 (b) shows the time evolution of σ z /V s measured with the same combination of fibres and fluid and in the same cell of dimension 10 4 cm 2 [ (l p /2) 2 ] with a filled height of 50 cm ( 660 l p /2), but with 6 different volume fractions as listed in table 3. The maximum magnitude of the velocity fluctuations depends on the volume fraction, with stonger dependence for the smaller volume fractions. The time of occurrence for the maximum also depends upon the concentration. Figure 12 (c) presents the time evolution of σ z /V s measured at a volume fraction of 0.5% in the same cell of cross-section 20 4 cm 2 and a filled height

61 PSfrag replacements 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli Mean projected angle t/t s Probability Batch A at φ = 0.5% Batch C at φ = 0.1% Projected angle (rad) Figure 13. Mean projected angle, φ, as a function of time (left) and histogram of the projected angle φ at t = 0 (line) and averaged for t ranging from 12 to 24 t s (right). of 45 cm, but with different fibres and fluids as indicated in table 3. Comparing data for identical particles (batches A and D) with different fluids shows that viscosity does not affect the fluctuations. Conversely, the fibre properties do alter the fluctuations, but with no observable trend; using the times scale t sed instead of t s does not result in a better collapse of the data. Note that the decrease of the fluctuations in figures 12 (a), (b), and (c) is not due to the arrival of the sedimentation front. The front arrivals, taken as a 5% reduction of the intensity and indicated by arrows, all occur after the maxima of the fluctuations Fibre orientation In the previous experiments of Herzhaft & Guazzelli (1999) using fibre tracking, the fibre orientation was shown to reach quickly a steady state with a preferential alignment along gravity. Thus, we focused the present investigation on the early stages of sedimentation and explored the transition from the initial stage just after cessation of mixing to the steady orientation distribution. The suspension was imaged in a magnified window located in the median plane of the cell 10 cm above the bottom. Each experimental run was a sequence of 50 images captured at regular time intervals of t s /2. Using the Hough method described in 2.5, we computed the mean absolute value of the projected angle, φ, by averaging the orientation distribution obtained over all the sub windows of the image and 10 runs at each time. Figure 13 (left) shows that the mean projected angles φ reach a steady value of 1.1 after 12 t s for fibres of batch A settling in fluid 1 at a volume fraction of 0.5 % and fibres of batch C settling in fluid 2 at a volume fraction of 0.1 %, as indicated in table 3. The error bar is the standard deviation between the means obtained for the different runs. After steady state at t 12 t s as indicated by an arrow in figure 13, we invoke the ergodic hypothesis and assume that angles for different locations in the image and times are statistically identical. Histograms of the projected angles shown in figure 13 (right) clearly show that the probability for a fibre to align in the direction of gravity is large, though there is a small local maximum near the horizontal orientation. Note also that the distributions slightly flatten at their maxima. 4. Discussion and concluding remarks We performed a detailed experimental characterisation of the structure of the instability of a dilute suspension of sedimenting fibres by using PIV measurements. The flow

62 62 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 21 g PSfrag replacements 1 cm Figure 14. Picture of the suspension for fibres of batch A (left) and of batch C (right) settling in fluid 2 in the cell imaged over the full width in the median plane of the cell 10 cm above the bottom. The flow direction is indicated by the black (up) and white (down) arrows and the separating lines delimitate the regions of upward and downward flows. Illuminated fibres appear in black. measurements performed by Metzger et al. (2005) were improved by measuring the velocity fields in equally spaced planes which sampled the entire cell cross-section. This scanning provides a tridimensional picture of the flow structure which was lacking in previous experiments which sampled only a single vertical plane. The picture clearly shows structures of streamer and backflow regions which span the whole cell height and change from large wavelengths to smaller wavelength as the sedimentation processes. A quantitative measurement of the correlation length of the flow structure in the horizontal direction was systematically studied as a function of suspension height, cell cross-section, volume fraction, and properties of the fibres and the fluid. Generally, we observed a decrease in this correlation length with time, consistent with the qualitative images of the flow structure discussed in the above paragraph. The correlation length was found to be independent of suspension height, cell cross-section (for widths larger than 4 cm), volume fraction, and fibre and fluid properties within the experimental accuracy. Note that the height was varied by a factor of 4, the width by 2, the volume fraction by 10, the fibre length by 10, the fibre diameter by 4, the viscosity by 3, and the fibre density by a factor of 8. The problem contains 5 independent length scales: l p, d p, W, H, (µ 2 /ρ 2 g) 1/3. Despite the large dispersion in correlation length (approximately 50%), the range of parameters was chosen wide enough to demonstrate that a simple dependance on one of the aforementioned length scales could not be observed. Clearly, the scaling of the correlation length is more complex. The characteristic length-scale of the flow structure varies from 4.0±2.0 cm to 3.0±1.5 cm with increasing time. Note also that this evolution of the flow structure exists not only in the dilute regime, but also persists in the semidilute regime as experiments were performed up to n(l p /2) 3 = 1.5. While the correlation length did not vary in the range explored for each parameter, the size of the packets varies strongly with the fibre length. For example, figure 14 shows two different batches of fibres settling in fluid 2 in the same cell of at times corresponding to the maxima of the velocity fluctuations. In this picture, the length between two regions of same flow direction is 3 cm while the packet size is of the order of a few mm for the fibres of length 1.52 mm and of the order of one cm for the fibres of length 6.12 mm. We did not perform a systematic study of the packet sizes as it is a very

63 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli difficult measurement. Nonetheless, pictures of the suspension show that there is a wide distribution in packet sizes and that on average it is of the order of a few fibre lengths as previously observed by Herzhaft et al. (1996) and Herzhaft & Guazzelli (1999). In the previous experiments of Metzger et al. (2005), large scale streamers spanning the width of the cell were observed at the early stages of sedimentation. However, only a single cell of cross section cm 2 was studied. The present systematic study shows that the largest wavelengths are not found to be the most unstable, see figure 8 (a), unlike the prediction of the linear theory of Koch & Shaqfeh (1989). This also differs from the simulations [Mackaplow & Shaqfeh (1998), Butler & Shaqfeh (2002), Saintillan et al. (2005), Saintillan et al. (2006)] where only a single large-scale streamer was observed at short times regardless of the boundary conditions used. Note that this may be due to the limited size of the numerical cell. Moreover, Koch & Shaqfeh (1989) did not expect that such large wavelengths would in fact develop. They proposed instead that perturbations of wavelength l p (nl 3 p ) 1/2 should dominate. Again, this is not seen in the present experiments with varying concentration, see figure 8 (b). The three-dimensional scan yields a more consistent measure of the mean velocities because the velocity field is sampled over the entire cell cross-section. Sampling only a single plane for a limited number of runs gives an unreliable estimate of the mean vertical velocity. Since the fluctuations are larger than the mean in this system, a large number of runs is required to realise a good estimate of the mean. The measured mean vertical velocity reaches a steady value of the order of the Stokes velocity of an isolated vertical fibre. A steady value of the mean sedimentation velocity was also found by Herzhaft et al. (1996) and Herzhaft & Guazzelli (1999) by tracking individual fibres within a sampling volume of cm 3 in the centre of the cell. However, the steady value for an aspect ratio of 11 at a volume fraction of 0.48% was found to be 1.5 V s. Comparing that value with the mean vertical velocity measured here is inappropriate. The present measurement of the mean velocity does not give the average sedimentation rate of the particles since the PIV method records spatially averaged velocities, i.e. velocities of clusters of particles without any weighting for the density variations. However, the measured time to reach a steady mean velocity is approximately the same with both methods (particle tracking and PIV). Stabilisation of the mean velocity in excess of V s was found in the simulation with periodic boundary conditions, but not with a bottom bounding wall, possibly due to the limited size of the simulation. PIV measurements of the fluctuations were found to correlate with the correlation lengths in the vertical direction. These fluctuations provide information about the difference in velocities between the concentrated streamers and clarified backflow regions. As the structure becomes more organised over the height of the cell, the fluctuations increase because the dense regions of particles experience less resistance as they fall as a whole in a streamer. When the streamers break apart, the particles must overcome the stronger resistance associated with falling through less dense suspension and the fluctuations diminish. This picture is consistent with the fact that the fluctuations depend strongly upon the height of the suspension. The normalised fluctuations also depend on the volume fraction and fibre properties. Clearly, the fluctuations do not reach a steady state and the lack of a steady state is not due to the arrival of the sedimentation front. For example, the fluctuations begin to decrease before the sedimentation front arrives at the imaging window for the three highest suspensions studied. Large fluctuations were also observed by Herzhaft & Guazzelli (1999) but no systematic study as a function of time was undertaken. The same feature of an increase in the fluctuations followed by a decrease was seen in the simulations with a bottom bounding

64 64 CHAPTER 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES Sedimenting suspension of fibres 23 wall by Saintillan et al. (2006). Note also that Saintillan et al. (2006) reported a maximum magnitude of the fluctuations which increased with increasing volume fraction and a time for reaching this maximum which decreased with increasing volume fraction (see their figure 8) in qualitative agreement with the experimental data in figure 12 (b). Our study of the front shows that it is very diffuse and that its spreading seems to be convective, i.e. growing linearly in time. Neither polydispersity in fibre size nor distribution of fibre orientation can account for this spreading. The large observed linearspreading is probably a consequence of heavy clusters settling away from the interface and lighter regions rising above it. This effect is much stronger in fibre sedimentation than in sphere sedimentation where polydispersity was found to be dominant for a dilute suspension with a particle polydispersity of 5%, see Bergougnoux et al. (2003). A large front spreading has been also observed in the numerical simulation of Saintillan et al. (2006). Clearly, the study of the front cannot provide a precise measurement of the sedimentation rate at these volume fractions. Finally, we proposed a new method to measure the orientation of the fibres. The fibres quickly align with gravity and the orientation distribution quantitatively agrees with the previous particle tracking results of Herzhaft & Guazzelli (1999). For instance, there is a small increase of the distribution near horizontal direction, a feature which has not been captured in any simulations of the dynamics at zero Reynolds numbers. However, simulations with a Reynolds number of order one by Kuusela et al. (2003) predict this feature of the distribution which arises from a competition between intertial forces acting on individual particles and hydrodynamic interactions among particles. For extremely dilute systems, inertia rotates the particles to a horizontal position whereas in sufficiently concentrated systems the interactions tend to align the particles with gravity. The concentration at which the distribution transitions between these behaviours decreases as the Reynolds number approaches zero according to Kuusela et al. (2003). A transition in the orientation distribution with respect to concentration has not been observed in the present experiments probably because of the very small Reynolds number of approximately In conclusion, while the mean velocity and fibre orientation reached a steady value, the flow structure evolved in time and did not reach a steady state (for the range of parameters studied). The fibre packets, which form quickly and are of the order of a few fibre lengths, organised into downwards streamers balanced by regions of backflow of clarified suspension. Theses flow structures were shown to be correlated over the height of the suspension and to evolve from long to shorter wavelengths. Their characteristic length does not scale solely with one of the independent length-scales of the problem. Additionally, the relevant time scale is neither simply the Stokes time nor the sedimentation time. More complex mechanisms involving several length and time scales of the problem should be sought to explain the instability of a sedimenting suspension of fibres. Acknowledgement This study was supported by a collaborative CNRS-NSF research grant Flow, resuspension, and sedimentation of a suspension in a tube (NSF award and CNRS award 12940). A fellowship from the French Ministère de la Recherche is gratefully acknowledged by B.M. J.E.B. was supported in part by a Chateaubriand fellowship and a visiting professorship provided by Polytech Marseille. We thank J. Vicente for suggesting the Hough analysis for the fibre orientation, P. Meunier and T. Leweke for providing the PIV analysis, R. Faure for building the fibre-cutting device, and S. Martinez and F. Ratouchniak for technical assistance.

65 3.4. COPIE DE L ARTICLE B. Metzger, J.E. Butler and É. Guazzelli REFERENCES Bergougnoux, L., Ghicini, S., Guazzelli, E. & Hinch, J Spreading fronts and fluctuations in sedimentation. J. Fluid Mech. 15, Butler, J. E. & Shaqfeh, E. S. G Dynamic simulations of the inhomogeneous sedimentation of rigid fibres. J. Fluid Mech. 468, Chaouche, M. & Koch, D. L Rheology of non-brownian rigid fibre suspensions with adhesive contacts. J. Rheol. 45, Davis, R. H. & Acrivos, A Sedimentation of noncolloidal particles at low Reynolds number. Ann. Rev. Fluid Mech. 17, Davis R. H. & Hassen M. A Spreading of the interface at the top of a slightly polydisperse sedimenting suspension. J. Fluid Mech. 196, and Corrigendum 1989 J. Fluid Mech. 202, 598. Herzhaft, B. & Guazzelli, E Experimental study of the sedimentation of dilute and semi-dilute suspensions of fibres. J. Fluid Mech. 384, Herzhaft, B., Guazzelli, E., Mackaplow, M. B. & Shaqfeh, E. S. G Experimental investigation of the sedimentation of a dilute fibre suspension. Phys. Rev. Lett. 77, Koch, D. L. & Shaqfeh, E. S. G The instability of a dispersion of sedimenting spheroids. J. Fluid Mech. 209, Kumar, P. & Ramarao, B. V Enhancement of the sedimentation rates in fibrous suspensions. Chem. Engng. Commun. 108, Kuusela, E., Lahtinen, J.M., & Ala-Nissila, T Collective effects in settling of spheroids under steady-state sedimentation. Phys. Rev. Lett. 90, # Mackaplow, M. B. & Shaqfeh, E. S. G A numerical study of the sedimentation of fibre suspensions. J. Fluid Mech. 376, Metzger, B., Guazzelli, E. & Butler, J. E Large-scale streamers in the sedimentation of a dilute fibre suspension. Phys. Rev. Lett. 95, # Meunier, P. & Leweke, T Analysis and minimization of errors due to high gradients in particle image velocimetry. Exp. Fluids 35, Nicolai, H., Herzhaft, B., Hinch, E. J., Oger, L. & Guazzelli, E Particle velocity fluctuations and hydrodynamic self-diffusion of sedimenting non-brownian spheres. Phys. Fluids 7, Saintillan, D., Darve, E. & Shaqfeh, E. S. G A smooth particle-mesh Ewald algorithm for Stokes suspension simulations: The sedimentation of fibres. Phys. Fluids 17 # Saintillan, D., Shaqfeh, E. S. G. & Darve, E The growth of concentration fluctuations in dilute dispersions of orientable and deformable particles under sedimentation. J. Fluid Mech. 553, Segrè, P. N., Herbolzheimer, E. & Chaikin, P. M Long-range correlations in sedimentation. Phys. Rev. Lett. 79, Storkey, A. J., Hambly, N. C., Williams, C. K. I. & Mann, R. G Cleaning sky survey databases using Hough transform and renewal string approaches. Monthly Notices of the Royal Astronomical Society 347, Turney, M. A., Cheung, M. K., Powell, R. L. & McCarthy, M. J Hindered settling of rod-like particles measured with magnetic resonance imaging. AIChE J. 41,

66 66 CHAPITRE 3. INSTABILITÉ D UNE SUSPENSION DE FIBRES

67 67 Chapitre 4 Approche heuristique: discussion du mécanisme de l instabilité L analyse de stabilité linéaire proposée par Koch & Shaqfeh (1989) prédit qu une suspension de particules anisotropes est instable vis à vis des perturbations de densité. Leur analyse linéaire ne s applique cependant qu aux perturbations de petites amplitudes pour lesquelles la distribution d orientation des particules reste faiblement affectée par le champ de vitesse. Elle ne décrit donc pas la possibilité de rotation complète des particules. Même si leur analyse prévoit que les modes de plus grande longueur d onde sont les plus instables, Koch & Shaqfeh décrivent que pour ces modes, les fibres effectuent un retournement complet selon des orbites de Jeffery (1922) avant d avoir subit un déplacement horizontal significatif par rapport à la longueur d onde de la perturbation ce qui tend à annihiler le processus de migration latérale des particules. Leur mécanisme ne prenant pas en compte cet effet, ils proposent finalement que les modes les plus instables ne sont pas ceux de plus grande longueur d onde mais sont plutôt de l ordre de (nl p ) 1/2. Ce chapitre propose une étude de l influence d une perturbation sinusoïdale d écoulement sur la trajectoire spatio-temporelle d une fibre. Un modèle numérique simple nous permet d aborder un certain nombre de questions. Pour une perturbation dont l amplitude et la longueur d onde sont fixées, quelle est la trajectoire adoptée par une fibre en fonction de sa position et de son orientation initiale par rapport à l écoulement? Quel est le comportement moyen d une population de fibres soumise à un tel écoulement? Y a t-il réellement établissement d une orientation privilégiée vers les zones de maximum d écoulement? Les orbites sur lesquelles évoluent les fibres permettent-elles un déplacement significatif par rapport à la longueur d onde de la perturbation? 4.1 Modèle : une fibre dans un écoulement sinusoïdal Considérons une fibre dans le plan (0, e x, e z ) dont l orientation est donnée par le vecteur unitaire p = (p x e x, p z e z ). On note x = (x e x, z e z ) la position de son centre de masse. Cette fibre sédimente sous l effet de la gravité g = ge z et on impose une perturbation sinusoïdale d écoulement u(x) = V sin(kx)e z d amplitude V et de longueur d onde λ = 2π/k fixées. La trajectoire de cette particule est entièrement déterminée par la translation de son centre de masse x et la rotation de son vecteur directeur p. En s inspirant de Butler & Shaqfeh (2002), les équations qui régissent la vitesse de

68 68 CHAPITRE 4. DISCUSSION DU MÉCANISME D INSTABILITÉ p g e z e x Fig. 4.1 Ecoulement imposé. translation de la fibre sont: ẋ = 1 l p lp/2 l p/2 u(x + sp)ds + ln(2r) 4πµl p (I + pp) F. (4.1) Nous avons choisi ici un modèle un peu plus sophistiqué que celui présenté dans l introduction (cf. chapitre 1). Dans ce cas, la vitesse d advection de la fibre est obtenue en moyennant l effet de l écoulement ambiant u(x + sp) sur sa longueur. En écrivant la force de gravité F = Fe z, les équations deviennent: ẋ = F ln 2r 4πµl p p x p y e x [ 2V sin(kx)sin( klp x F ln 2r ) (1 + p 2 lkp x 2 4πµl z) p ] e z. (4.2) La vitesse de translation de la fibre dépend de son orientation. L écoulement sinusoïdal imposé advecte la fibre dans la direction verticale seulement. Le mouvement de rotation du vecteur directeur de la fibre est décrit par les équations de Jeffery (1922): ) ṗ = Ωp + β (Ē p(p Ē p), (4.3) où β = (r 2 1)/(r 2 +1) et Ē(x) = ( u(x)+( u(x)) t )/2 et Ω(x)=( u(x) ( u(x)) t )/2 sont respectivement les tenseurs élongationnel et rotationnel de l écoulement. A partir du calcul de ces tenseurs, on obtient: { [ ṗ = V k py β(1 2p 2 2 cos(kx) x ) 1 ] e x [ p x β(1 2p 2 y ) + 1 ] e z. (4.4) Il est à ce stade utile de normaliser les longueurs par l p /2 et les vitesses par V s = F ln(2r)/(2πl p ); on fixe ainsi le temps caractéristique du problème comme étant le temps nécessaire à une fibre verticale pour sédimenter sur une distance égale à sa demi longueur l p /2. On notera t s = l p /(2V s ) ce temps. Les paramètres ajustables du problème sont le rapport d aspect r de la fibre, la longueur d onde de la perturbation λ = nl p /2 et son amplitude V = vv s. Après normalisation, le système d équations donnant la trajectoire

69 4.2. TRAJECTOIRES D UNE FIBRE 69 de la fibre devient: ẋ = ṗ = 1 2 p xp y e x [ nv sin( 2πx 2πp x vπ n cos(2πx n ) n )sin(2πp x n ) 1 (4.5) 2 (1 + p2 z) ]e z p y [ β(1 2p 2 x ) 1 ] e x p x [ β(1 2p 2 y ) + 1 ] e z. (4.6) En l absence de perturbation d écoulement (v = 0), ṗ = 0: la fibre conserve son orientation; par ailleurs si p x = 0 alors ẋ = e z et si p z = 0 alors ẋ = e z /2. On retrouve le résultat bien connu qu une fibre verticale sédimente deux fois plus vite qu une fibre horizontale. En fixant la position et l orientation initiale (x 0,p 0 ) de la fibre, on obtient sa trajectoire en intégrant le système d équations couplées (4.5) et (4.6). En pratique, le système a été intégré numériquement grâce à la méthode d Euler avec un pas de temps = Trajectoires d une fibre La figure 4.2 illustre quelques trajectoires de fibres obtenues avec le modèle numérique (cf. équations 4.5 et 4.6) présenté plus haut. Chacune de ces trajectoires a été obtenue à partir de conditions initiales (x 0,p 0 ) différentes et leurs trajectoires sont représentées pendant les premiers 100 t s. On observe une grande variabilité des orbites en fonction des conditions initiales. Certaines fibres effectuent plusieurs fois leur mouvement d orbite (fibre bleue) alors que d autres ont à peine achevé une demi période (fibre verte). On peut aussi remarquer que certaines orbites entraînent un retournement complet de la fibre (fibre rouge) tandis que d autres ne causent que de faibles variations de l orientation (fibre noire). Dans une telle perturbation d écoulement, toutes les fibres orbitent selon des trajectoires dont la composante horizontale est périodique (cf. figure 4.3); un tel écoulement ne devrait donc pas a priori entraîner de migration horizontale des particules comme l ont suggéré Koch & Shaqfeh (1989). On va voir dans la suite immédiate qu il peut tout de même exister une migration moyenne des particules en direction des zones qui s écoulent vers le bas Trajectoires sur un grand nombre de réalisations Le modèle présenté plus haut ne décrit pas les interactions hydrodynamiques entres particules et il ne permet donc pas de modéliser le comportement d une suspension. Pourtant, si l on se place dans le cadre des hypothèses de l analyse linéaire de Koch & Shaqfeh (1989), qui néglige les interactions entre particules devant l interaction individuelle des particules avec l écoulement ambiant, on peut alors considérer le processus de sédimentation d une suspension, au moins aux temps courts, comme la somme de la sédimentation de particules individuelles dans un écoulement perturbé; notre modèle à une fibre permet donc, à partir d un grand nombre de réalisations, de déterminer qualitativement le comportement initial moyen de cette suspension idéalisée face à une perturbation d écoulement imposée. On souhaite connaître le comportement moyen de cette suspension initialement homogène et orientée aléatoirement face à une perturbation d écoulement sinusoïdale

70 70 CHAPITRE 4. DISCUSSION DU MÉCANISME D INSTABILITÉ écoulement 0 g z l p / Fig. 4.2 Exemples de trajectoires de fibres sédimentant dans un écoulement sinusoïdal d amplitude V s et de longueur d onde 10 l p /2. La forme de l écoulement est donnée en haut de la figure. Les fibres sont représentées tous les 2 t s pendant les premiers 100 t s. La symétrie de la perturbation nous permet de reporter les trajectoires des particules sur une seule longueur d onde. Les différentes couleurs de fibres correspondent à des simulations réalisées à partir de conditions initiales différentes.

71 4.3. TRAJECTOIRES SUR UN GRAND NOMBRE DE RÉALISATIONS période x 0-2 amplitude t Fig. 4.3 Exemple d évolution de la composante horizontale x d une fibre plongée dans un écoulement sinusoïdal pour lequel n = 10, v = 1. Pour cette orbite l amplitude horizontale vaut 5 l p /2 et la période 110 t s. (a) (b) histogramme t/t s = 0 t/t s = 20 t/t s = 40 histogramme t/t s = 0 t/t s 10 t/t s = 20 t/t s = 40 z θ x x/(l p /2) θ (deg) Fig. 4.4 Histogrammes sur un ensemble statistique de 5000 réalisations a) des positions et b) des orientations représentées à des temps successifs. Sur la figure de gauche, le maximum d écoulement vers le bas coïncide avec x = 0 (l écoulement est représenté en gris clair). d amplitude et de longueur d onde fixées. Pour ce faire, nous avons répété la simulation 5000 fois à partir de conditions initiales différentes. Un générateur de nombres aléatoires a été utilisé afin de produire 5000 positions et orientations initiales respectivement sur [ n/2, n/2] et sur [0, π/2]. Pour cette série de simulations, n = 20 et v = 1. La distribution des positions horizontales et des orientations de cet ensemble de réalisations est donnée à des temps successifs sur la figure 4.4. A t/t s = 0, les fibres sont aléatoirement orientées et uniformément réparties sur une longueur d onde de l écoulement. Lorsque le temps augmente, un déficit de particules apparaît dans les parties de la perturbation correspondant aux régions s écoulant vers le haut, et par conservation, on observe une augmentation nette de la densité de présence en particules dans la région s écoulant vers le bas. On peut remarquer que malgré la symétrie haut/bas de l écoulement imposé, les fibres se déplacent préférentiellement vers la région s écoulant vers le bas. La symétrie est en fait brisée par la présence de la gravité. La figure 4.4 (b) montre que les fibres s orientent progressivement dans des directions proche de la verticale. Cette évolution s explique simplement; les orbites sont telles que les fibres passent en moyenne plus de

72 72 CHAPITRE 4. DISCUSSION DU MÉCANISME D INSTABILITÉ <V z> V s P t/t s Fig. 4.5 Evolution temporelle de la vitesse verticale < V z > /V s et du pourcentage de réalisations P (réalisations pour lesquelles les fibres sont orientées dans la direction du maximum d écoulement) calculés sur l ensemble des réalisations. t/t s temps dans la région de la perturbation qui s écoule vers le bas et orientées à la verticale. L évolution de la vitesse verticale < V z > /V s moyennée sur l ensemble des réalisations est représentée figure 4.5. A t/t s = 0, < V z > /V s = 0.78; cette valeur correspond à la vitesse moyenne de sédimentation d une distribution homogène de fibres ayant une orientation aléatoire. Ensuite, < V z > /V s augmente et dépasse la vitesse maximale d une fibre isolée tombant dans un fluide au repos. Deux effets contribuent à cette augmentation: d abord les fibres s orientent le long de la gravité, ensuite elles sont en majorité situées dans la région s écoulant vers la bas. Le graphique de droite de la figure 4.5 représente le pourcentage de réalisations, P, au temps t/t s, pour lesquelles la fibre est orientée de telle manière que sa vitesse de migration horizontale tend à la rapprocher du maximum d écoulement dirigée vers le bas. Cette quantité est directement à mettre en relation avec le mécanisme d instabilité proposé par Koch & Shaqfeh (1989). Selon leur théorie, l onde de cisaillement sinusoïdale imposée oriente les particules préférentiellement en direction des zones d écoulement dirigées vers le bas, et de là les fibres migrent vers ces zones. Notre simulation numérique permet de capturer une partie du mécanisme. A t/t s = 0, les fibres sont orientées aléatoirement et migrent dans toutes les directions, mais progressivement, les fibres (80 % à t/t s = 10) s orientent effectivement majoritairement en direction des régions s écoulant vers le bas. 4.4 Influence des paramètres de contrôles Longueur d onde de la perturbation : λ = nl p /2 Dans une perturbation sinusoïdale d écoulement d amplitude suffisamment forte, une fibre suit des trajectoires horizontales périodiques. Notre modèle permet d estimer comment varient l amplitude et la période de ces orbites avec la longueur d onde de la perturbation. Un exemple d évolution de la composante horizontale d une orbite de fibre pour une perturbation telle que n = 10, v = 1 est donné figure 4.3. Comme il existe une grande variété d orbites possibles nous avons construit les histogrammes des amplitudes et des périodes des orbites sur un ensemble de 1000 réalisations. La figure 4.6 représente ces histogrammes pour différentes longueurs d onde de la perturbation: n = 5, 10 et 20. Pour la perturbation d écoulement n = 10, l amplitude des orbites varie entre 0 et 5.5 l p /2 avec un pic d occurrence à 2 l p /2, c est à dire qu environ 50% des fibres ont des orbites dont l amplitude horizontale vaut 2 l p /2, le reste des orbites est distribué entre 0 et 5.5 l p /2 avec une proportion légèrement croissante pour les orbites de plus grande amplitude. Lorsque l on augmente la longueur d onde de la perturbation, la gamme d amplitudes des orbites possibles augmente en proportion et le pic lui aussi se déplace en

73 4.4. INFLUENCE DES PARAMÈTRES DE CONTRÔLES 73 a) histogramme histogramme b) n = 5 n = 10 n = 20 amplitude (l p /2) amplitude (nl p /2) période (t s ) période (nl p /2vV s ) Fig. 4.6 a) Histogramme de l amplitude horizontale des orbites normalisée à gauche par l p /2 et à droite par nl p /2. b) Histogramme de la période des orbites normalisée à gauche par t s et à droite par nl p /2vV s. Les données ont été obtenues sur un ensemble de 1000 réalisations pour des perturbations d écoulement telles que v = 1 et n = 5,10 et 20. proportion. En normalisant l amplitude des mouvement horizontaux par λ = nl p /2 (cf. graphique de droite), l ensemble des données se rassemble sur la même courbe. L amplitude des mouvements horizontaux est donc proportionnel à la longueur d onde de la perturbation imposée. La distribution des périodes des orbites présente trois pics (cf. figure 4.3). Cette fois, en normalisant les périodes par λ/v = nl p /2vV s, c est à dire en utilisant le temps caractéristique du cisaillement imposé par la perturbation d écoulement (au lieu d utiliser t s ), les données se superposent à nouveau. Le temps nécessaire aux fibres pour parcourir leurs orbites est donc proportionnel au temps caractéristique correspondant au cisaillement de l écoulement imposé Amplitude de la perturbation : V = vv s Nous avons réalisé une série de simulations, composées chacune de 1000 réalisations, en variant l amplitude de la perturbation de 0.1V s à V s et en gardant la longueur d onde λ = 10l p /2 constante. Pour les très faible amplitudes, la composante horizontale des trajectoires de fibres n est plus périodique. Dans ce cas, le cisaillement imposé est si faible que les fibres conservent leur orientation avec une faible modulation et traversent les longueurs d onde de la perturbation à une vitesse qui dépend de leur orientation initiale. Cette fois les fibres peuvent réellement migrer latéralement! Mais quelle proportion migre en direction des zones d écoulement dirigées vers le bas? Ou plutôt quelle proportion

74 74 CHAPITRE 4. DISCUSSION DU MÉCANISME D INSTABILITÉ v = 0.1 v = 0.3 v = 0.5 v = 1 P t/t s Fig. 4.7 Pourcentage, P, de fibres orientées vers les zones d écoulement dirigées vers le bas en fonction du temps, calculés sur 1000 réalisations simulées pour des perturbations d écoulement de différentes amplitudes. λ = 10. de fibre est susceptible de renforcer la perturbation qui aurait créer la perturbation d écoulement dans le cas d une suspension réelle? La figure 4.7 illustre l évolution du pourcentage de réalisations P pour lesquelles la fibre est orientée dans la direction des zones d écoulement dirigée vers le bas pour différentes amplitudes d écoulement. A t/t s = 0, les fibres sont orientées de manière aléatoire et par conséquent, elles migrent aussi bien vers les zones d écoulement dirigées vers le haut que vers le bas. Ensuite, la proportion de fibres orientées en direction des régions s écoulant vers le bas augmente. Le résultat important est que cette augmentation est d autant plus grande que l amplitude de la perturbation est grande. 4.5 Discussion Tout d abord avant de conclure, il faut définir la portée de ce modèle numérique. Il existe dans la littérature des modèles très sophistiqués qui permettent de simuler les suspensions de fibres. Nous n espérons pas ici les concurrencer. Au vue de la grande complexité de la dynamique d une suspension de fibres, nous avons plutôt pris le parti d extraire quelques questions élémentaires dont l absence de réponses semblait obscurcir la compréhension globale du mécanisme d instabilité proposé par Koch & Shaqfeh. Dans ce chapitre, nous avons ainsi proposé un modèle numérique 2D permettant d étudier le comportement d une fibre soumise à une perturbation d écoulement sinusoïdale d amplitude et de longueur d onde variable. A partir d un grand nombre de réalisations, ce modèle permet de tester certaines hypothèses faites par Koch & Shaqfeh suite à leur analyse de stabilité linéaire. Premièrement, contrairement à ce qui est suggéré dans l article de Koch & Shaqfeh (1989), le fait que les particules orbitent sur des trajectoires dont la composante est périodique n est pas incompatible avec une migration moyenne en direction des zones d écoulement dirigés vers le bas. Sur l ensemble des orbites possibles dans une perturbation d écoulement sinusoïdale, les fibres passent en moyenne plus de temps dans les zones d écoulement dirigés vers le bas, de là une suspension initialement aléatoire développe un excès de particules dans ces régions de l écoulement. Ensuite, l assertion selon laquelle pour des perturbations de grande longueur d onde, les fibres effectueraient un retournement avant d avoir subit un déplacement significatif par rapport à la longueur d onde de la perturbation est ici mise en défaut puisque pour

75 4.5. DISCUSSION 75 une perturbation sinusoïdale d amplitude fixée, l amplitude des mouvements horizontaux suivis par les fibres est proportionnelle à la longueur d onde de cette perturbation. Pour des perturbations sinusoïdales d amplitude de l ordre de V s (ordre de grandeur des fluctuations de vitesse qui se développent dans une suspension homogène), la majorité des fibres orbites sur des périodes d amplitude λ/5. Ce déplacement est suffisant pour créer une migration des particules en direction des zones d écoulement dirigées vers le bas. Pour conclure, il semble établi qu une suspension de fibres est instable vis à vis des perturbations de densité. L onde de cisaillement vertical induit par une perturbation initiale de densité oriente les particules préférentiellement en direction des zones d écoulement dirigées vers le bas et cela clairement, devrait renforcer la perturbation initiale de densité. Cependant, l évolution subséquente n est toujours pas comprise... et le(s) mécanisme(s) qui assure(nt) une sélection de la longueur d onde des structures qui apparaissent dans la suspension reste(nt) encore à déterminer.

76 76 CHAPITRE 4. DISCUSSION DU MÉCANISME D INSTABILITÉ

77 77 Chapitre 5 Conclusion et perspectives 5.1 Résumé des résultats A bas nombre de Reynolds, une suspension de fibres est instable vis à vis des perturbations de densité. En l absence de forces colloïdales ou autres formes d interactions, la seule présence des interactions hydrodynamiques entre particules permet la formation de petits amas de fibres qui tombent à grande vitesse. La taille typique de ces amas vaut quelques longueurs de fibres. Elle n est cependant pas représentative de la taille des structures d écoulement qui se développent dans la suspension. Les résultats présentés dans la lettre montrent en effet que les particules sont soumises à une dynamique collective qui fait apparaître des structures corrélées sur des échelles beaucoup plus grandes. La suspension s organise en colonnes d écoulement (composées d une collection de paquets) qui s étendent sur toute la hauteur de la cuve, contre-balancées par des régions de contre-écoulement constituées de suspension clarifiée. Le fort cisaillement vertical induit par cette structuration de la suspension oriente les particules préférentiellement le long de la gravité et peut occasionnellement induire des retournements de particules entre les deux positions verticales. Structures de l écoulement Les résultats de Herzhaft & Guazzelli (1999) indiquent que le maximum de la vitesse de sédimentation est atteint pour une fraction volumique de 0.5% et un rapport d aspect des particules r = 11. Si l on attribue cette augmentation de la vitesse de sédimentation à la formation des paquets et donc à l apparition de l instabilité, c est dans ces conditions expérimentales que l on devrait observer les plus forts contrastes de densité entre les colonnes de sédimentation et le contre-écoulement. On a vu pourtant que pour ces mêmes conditions expérimentales, les contrastes de densité ne sont pas suffisants pour être directement mesurés. En revanche, puisque les structures se développent sur des échelles de grande taille, de faibles différences de concentration en particules générent d importantes fluctuations de vitesse 1. C est à partir des champs de vitesse des particules obtenus par PIV que l on a pu mesurer la largeur des structures de l écoulement. Un résultat majeur de cette première partie 1. La vitesse d une poche de fluide taille l présentant un excès de particules est de l ordre de v φ ρgl 2 /µ, avec ρ la différence de densité particules/fluide et φ la différence de concentration en particules entre la poche et le fluide extérieur. Pour créer des fluctuations de l ordre de V s, une différence de concentration φ µv s/ ρgl 2 est nécessaire. En prenant V s ρgd 2 ln(2r)/16µ, on obtient φ d 2 ln(2r)/16l 2. Ainsi pour d = 0.1mm, r = 10 et l = 10 2 m, on obtient un contraste de concentration de seulement 0.2%.

78 78 CHAPITRE 5. CONCLUSION ET PERSPECTIVES de thèse est que nous n avons pas observé de variation de la taille des structures de l écoulement en multipliant la section de la cuve par 2, la hauteur de fluide par 4, la viscosité du fluide par 3, la fraction volumique en particules par 10 (faisant passer la suspension du régime dilué au régime semi-dilué!), la longueur des fibres par 6 et leur diamètre par 4. Cette situation est quelque peu frustrante, mais nous pouvons toutefois de proposer 2 conclusions. La première est que le mécanisme de stabilité linéaire proposé par Koch & Shaqfeh (1989) est insuffisant pour prédire la taille caractéristique des structures qui apparaissent spontanément dans la suspension. En effet, les deux scalings proposés: W la largeur de la cuve ou (nl p ) 1/2 ont été invalidé expérimentalement. La deuxième conclusion est que le mécanisme à l origine de la formation de ces structures fait intervenir simultanément plusieurs échelles de longueur du système. En effet, étant donnée la gamme explorée expérimentalement pour chacune des échelles de longueur du problème (l p, d p, W, H et (µ 2 /ρ 2 g) 1/3 ), si la taille des structures ne dépendait que d une seule de ces échelles, on aurait du observer une variation supérieure à la dispersion des résultats. Fluctuations de vitesse et état stationnaire La dynamique collective des particules qui s opère sur de grandes échelles, génère des fluctuations de vitesse de très forte amplitude qui peuvent dépasser largement la vitesse maximale d une fibre individuelle. Nous avons mis en évidence dans l article que l amplitude de ces fluctuations de vitesse (mesurée par PIV) est directement corrélée au niveau d organisation vertical de la suspension (mesuré par la longueur de corrélation verticale du champ de vitesse). Le maximum de fluctuation est atteint au moment où les colonnes sont développées sur toute la hauteur de la suspension. Immédiatement après, l amplitude des fluctuations de vitesse diminue non seulement parce que la hauteur des colonnes diminue mais aussi parce que les colonnes se délitent progressivement en colonnes de plus petite taille. Bien qu ayant utilisé des cuves de sédimentation de grande hauteur (jusqu à 1300 l p /2 1m), nous n avons pas observé d état stationnaire. Front de sédimentation A partir de la mesure des profils de concentration sur la hauteur de la suspension, nous avons mesuré l évolution de la vitesse et de l élargissement du front supérieur de sédimentation. On explique généralement l élargissement du front de sédimentation d une suspension par des mécanismes liés à la polydispersité des particules et/ou au caractère diffusif propre aux trajectoires des particules. Pour les suspensions de fibres, nous avons montré que l élargissement du front est principalement une manifestation de l instabilité: les colonnes chargées en particules sédimentent à grande vitesse et tirent le front vers le bas tandis que les régions de suspension clarifiée qui constituent le contre-écoulement dilue la partie supérieure de la suspension. Distribution d orientation Une méthode alternative et efficace de mesure de la distribution d orientation des particules, essentiellement basée sur la transformée de Hough, a été développée. Les résultats obtenus sont en accord quantitatif avec les précédents résultats expérimen-

79 5.2. PERSPECTIVES 79 taux de Herzhaft & Guazzelli (1999). La distribution d orientation, aléatoire juste après le mélange (en moyenne sur 10 expériences), montre que les fibres s alignent le long de la gravité. On a aussi observé une très faible dépendance de la distribution d orientation avec le rapport d aspect des fibres et avec la fraction volumique en particules. Il faut rappeler que cette méthode comme la méthode de Herzhaft & Guazzelli (1999) ne donne accès qu à l orientation projetée des fibres dans le plan focal de la caméra. 5.2 Perspectives Les résultats expérimentaux obtenus dans cette première partie de thèse suggèrent clairement la nécessité de développer un cadre théorique pertinent pour décrire l instabilité de structure qui se développe dans une suspension diluée de particules anisotropes. Ayant invalidé l analyse linéaire de Koch & Shaqfeh (1989), le mécanisme de détermination de la taille de ces structures est aujourd hui à nouveau une question ouverte. Ce problème est loin d être anodin puisqu il influe sur l ensemble de la dynamique de la suspension : l amplitude des fluctuations de vitesses, la vitesse moyenne de sédimentation des particules, l étalement du front, etc... Nos mesures pourront fournir un point de départ pour des comparaisons ultérieures Effet de la stratification La figure 10 (b) de l article montre des profils successifs de concentration sur toute la hauteur de la cuve. Si à t/t s = 0, la suspension est homogène, un gradient vertical de concentration, indépendant du front de sédimentation, se développe ensuite progressivement. A t/t s = 90, ce gradient atteint 20% de la concentration moyenne sur la hauteur de la suspension. Pour résoudre le problème de la divergence des fluctuations de vitesses dans les suspensions de sphères que nous avons abordé dans l introduction générale, Luke (2000) a montré que la présence d une stratification de la concentration en particules entraîne une saturation des fluctuations de vitesse. Tee et al. (2002) puis Mucha et al. (2004) ont proposé un modèle théorique basé sur cette idée. L effet de cette stratification est d introduire une longueur de coupure au delà de laquelle les fluctuations ne peuvent pas se développer. Si l on adapte directement leur mécanisme au cas des suspension de fibres, on obtient le raisonnement suivant. Les fluctuations de concentration (supposées de type Poisson) sur la taille λ donnent naissance à des fluctuations de vitesse de l ordre de v (φλ/l p ) 1/2 V s. Cependant, ces fluctuations ne peuvent se développer que si la taille, λ, correspondante est inférieure à l échelle de longueur sur laquelle la stratification fait varier la fraction volumique φ par φ, avec φ = φlp/λ 3 3. En caractérisant la stratification par le paramètre β = dφ, cette longueur est donnée par λ φ/(βφ). La φdz valeur de la longueur de coupure varie donc comme λ φlp/λ 3 3 /(βφ). Ce qui donne : λ φ 1/5 l 3/5 p β 2/5. (5.1) En écrivant φ Nl p d 2 p /L3, où N est le nombre total de particules et L est la dimension moyenne de la cuve de sédimentation, on obtient finalement: λ N 1/5 l 2/5 p d 2/5 p L 3/5 β 2/5. (5.2) La taille des structures dépendrait de quatre échelles de longueur différente, toute en loi de puissance avec des exposants largement inférieurs à 1. Cela pourrait être à l origine

80 80 CHAPITRE 5. CONCLUSION ET PERSPECTIVES des difficultés expérimentales que l on a eu pour observer une variation systématique de la taille des structures de l écoulement... Il faut toutefois émettre un certain nombre de doutes sur cette approche. D abord, le mécanisme fait l hypothèse d une distribution spatiale Poissonnienne des particules; cette hypothèse semble peu adaptée au cas des suspensions de fibres qui justement développent une instabilité de densité. Deuxièmement, nos mesures expérimentales indique qu à t/t s = 0 se développent des structures indépendantes de la taille de la cuve de sédimentation, or ce mécanisme prévoit une longueur de corrélation infinie en l absence de stratification (β = 0) Suspension de particules faiblement anisotropes Les mesures et les visualisations obtenues pendant cette thèse ont mis en évidence les différences profondes entre la dynamique d une suspension de particules sphériques et celle d une suspension de fibres. Or l unique caractéristique qui départage ces deux systèmes est l anisotropie des particules! Dans les simulations numériques de Saintillan et al. (2006) (qui reproduisent remarquablement nos visualisations expérimentales, cf. film 1), la prise en compte de cette anisotropie est contenue essentiellement dans le terme ln(2r) 4πµl p (I+p α p α ) F (cf. équation 1.1). Ce terme confère aux particules la possibilité de se déplacer suivant la direction horizontale. Si cette particularité est seule à l origine de l instabilité (c est en effet le seul terme qui différencie le modèle ce celui que l on pourrait utiliser pour la description d une suspension de sphères), on peut remarquer que la composante de vitesse horizontale des particules V x = ln(2r)f 4πµl p (p x p z ) varie comme le logarithme du rapport d aspect. Le système est donc peu sensible aux variations du rapport d aspect dans la limites des particules fortement anisotropes (r > 10). En revanche, on peut s attendre à ce que la dynamique de la suspension varie plus fortement pour des fibres de rapport d aspect plus petit (allant de 5 à 1). En l occurrence, dans la limite où r = 1, on doit retrouver le comportement d une suspension de sphères. Nous n avons pas pu étudier expérimentalement ce régime de petit rapport d aspect car la fabrication de telles fibres (suffisamment symétriques et mono-disperses) était impossible à l aide de notre dispositif. Envisager une étude numérique de ce régime serait certainement d un grand intérêt.

81 81 Seconde partie Chute d un nuage de particules à bas nombre de Reynolds

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83 83 Chapitre 1 Introduction La dynamique d évolution des gouttes en général (composées de fluide ou de particules) est un sujet qui a motivé une quantité considérable de travaux théoriques et expérimentaux. Ce problème un peu spécialisé peut être vu comme un système modèle élémentaire qui permet d aborder des problématiques plus complexes comme en l occurrence la sédimentation de suspensions homogènes, la rhéologie des émulsions ou bien les mécanismes de mélange en milieu hétérogène. Il peut aussi être utile en Géophysique pour modéliser par exemple le comportement d inclusions dans la dynamique du manteau terrestre (Spence et al. 1988) ou bien en Biologie pour comprendre la déformation des cellules biologiques (Greenspan 1978). Dans cette deuxième partie de thèse, nous nous sommes focalisés sur la dynamique d évolution d un nuage de particules sphériques en sédimentation dans un fluide infini et au repos. Le système est simple. Spécifiquement il s agit d étudier le mouvement d un ensemble de particules soumises à la gravité qui sont initialement distribuées aléatoirement à l intérieur d un volume prescrit du fluide (que l on nommera par la suite nuage de particules ). En tombant, les particules devraient se disperser; on peut alors d emblée se poser la question de savoir combien de temps le nuage persiste en tant qu entité cohésive? En régime inertiel, les particules se dispersent rapidement car le mouvement du fluide et des particules est décoléré. Dans ce cas, le fluide externe s immisce facilement entre les particules et le jet se disperse instantanément. La photographie de la figure 1.1 (a) illustre cet effet pour un jet de particules d acier (le nombre de Reynolds des particules est égal à 850) tombant dans de l eau. Pour des nombres de Reynolds relativement plus faible, dans le cas d une goutte d encre tombant dans de l eau par exemple (cf. photographie 1.1 b), on peut remarquer que le mode de dispersion des particules de charbon est d une nature très différente: la goutte initiale se fragmente en gouttelettes de plus en plus petites formant ainsi de suite une cascade de déstabilisations. Au sein de chaque gouttelette, les particules de charbon se déplacent de façon collectives et cela assure la survie des gouttelettes pour un certain temps. Enfin, lorsque tout effet inertiel est négligeable, ce qui représente le régime auquel on s est consacré dans cette deuxième moitié de thèse, les particules suivent une dynamique collective très forte et la durée de vie d un nuage est ainsi prolongée de manière spectaculaire (cf. Films 6 et 7). Les particules entretiennent un mouvement collectif de recirculation toroïdale. Nous allons décrire dans la suite immédiate le mode de dispersion des particules opérant à bas nombre de Reynolds lorsque le nuage est de géométrie sphérique. Nous présenterons ensuite les résultats relatifs à l évolution de la forme du nuage de particules et feront le parallèle avec les résultats existants pour les gouttes de liquide miscible sédimentant dans un fluide plus léger.

84 84 CHAPITRE 1. INTRODUCTION (a) (b) 1 cm 1 mm Fig. 1.1 (a) Photographie tirée de Nicolas (2002). Dispersion d un jet de particules d acier dans de l eau. Le nombre de Reynolds des particules vaut Re p = 850. (b) Evolution d une goutte d encre de chine tombant dans de l eau. Le nombre de Reynolds de la goutte vaut Perte de particules g Fig. 1.2 Illustration du transfert d une particule à travers l interface du nuage représentée en pointillé. Les particules re-circulent en moyenne suivant un mouvement toroïdal régulier. Cependant, du fait du grand nombre d interactions et du caractère discret et aléatoire de la distribution des particules à l intérieur du nuage, la position des particules fluctue autour de ces trajectoires; la trajectoire de chaque particule possède une composante stochastique. Ces déplacements aléatoires conduisent certaines particules à traverser l interface (imaginaire) du nuage (cf. figure 1.2 et Film 8). Dans ce cas, les particules sont advectées par l écoulement externe et viennent constituer un filin vertical à l arrière du nuage (une particule isolée tombe beaucoup moins vite que le nuage). Ainsi, malgré la nature réversible des équations de Stokes, ce mécanisme, inhérent aux suspensions de par-

85 1.2. ANALOGIE AVEC UNE GOUTTE DE LIQUIDE 85 ticules, génèrent un transport diffusif irréversible des particules vers l extérieur du nuage et cause la dispersion progressive du nuage dans le fluide ambiant. Nitsche & Batchelor (1997) ont proposé une relation empirique qui prévoit que le taux auquel les particules s échappent du nuage dn/dt (avec N le nombre de particules à l intérieur du nuage) est proportionnel à la vitesse de sédimentation du nuage V et inversement proportionnel à la distance inter-particules d. 1.2 Analogie avec une goutte de liquide Dans la limite des Reynolds nuls, un modèle simple pour décrire les interactions entre particules est de considérer que chaque particule produit dans le fluide ambiant une perturbation d écoulement équivalente à celle que produirait à sa place une particule ponctuelle. Cette perturbation, connue sous le nom de Stokeslet, représente le premier terme du développement en multi-pôles de l écoulement généré par une sphère en translation (Kim & Karrila 1991). Cette approximation est naturelle en milieu dilué puisque la distance inter-particules est grande devant la taille typique des particules; les particules ne ressentent alors que l ordre dominant des perturbations d écoulement créé par leurs voisines, i.e. la perturbation qui décroît comme 1/r. Dans le cadre de cette approximation, Feuillebois (1984) a montré l équivalence formelle qui existe entre un nuage homogène de particules et une goutte de fluide pure, miscible et plus lourd que le fluide ambiant (nous reviendrons en détail sur cette équivalence dans le chapitre 2). Pour décrire l écoulement généré par un nuage de particules, la suspension (particules + fluide) a donc souvent été assimilée à un milieu ayant toutes les propriétés d un fluide effectif (Batchelor 1974). Dans le cas où le nuage possède une géométrie sphérique, l écoulement est alors donné par la solution analytique d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911) qui décrit précisément l écoulement généré par la chute d une goutte de liquide sphérique à bas nombre de Reynolds dans un fluide plus léger. Cette solution est remarquable, car les forces de pression et les forces visqueuses sont exactement équilibrées en tout point de l interface de la goutte et cela indépendamment de la valeur de la tension de surface, y compris pour une tension de surface nulle! C est donc une solution stationnaire de l écoulement (Batchelor 1967). 1.3 Evolution : question de stabilité Si la forme sphérique produit un écoulement stationnaire, la question de sa stabilité doit être posée. Kojima et al. (1983) ont traité ce problème pour une goutte de fluide pure grâce à une méthode linéaire puis ensuite Pozrikidis (1989) avec une méthode non-linéaire d intégrale de frontière adaptée aux écoulements de Stokes permettant ainsi d étendre l étude à de plus grandes déformations. Ces auteurs montrent qu en l absence de tension de surface, une goutte de liquide sphérique en translation est instable. Pour une petite perturbation de type prolate, il se produit l éjection d un filin de fluide au niveau du point de stagnation arrière de la goutte (cf figure 1.3). Une perturbation de type oblate fait évoluer la goutte vers la forme d un tore quasi stationnaire. Le fait d introduire une tension de surface modère l instabilité ; pour de très petites perturbations, la goutte retourne alors à une forme sphérique. Il n existe pas à proprement parler d étude de stabilité d un nuage de particules. Pourtant, on trouve régulièrement écrit dans la littérature qu un nuage de suspension initialement sphérique est stable et maintient sa forme sphérique au cours de sa chute (Feuillebois 1984, Nitsche & Batchelor 1997, Machu et al. 2001, Bosse et al. 2005). Cette assertion a non seulement été confirmée par des simulations numériques décrivant les

86 86 CHAPITRE 1. INTRODUCTION (a) (b) Fig. 1.3 Figure tirée de Pozrikidis (1989). Evolution du profil d une goutte de liquide miscible initialement déformée par une perturbation (a) prolate et (b) oblate. particules par des Stokeslets (Nitsche & Batchelor 1997, Machu et al. 2001) mais Bosse et al. (2005) ont aussi utilisé cette même configuration sphérique pour valider la convergence de leur code numérique basée sur une méthode pseudo-spectrale. 1.4 Déstabilisation du nuage en tore Si l ensemble des résultats numériques s accordent pour valider la stabilité de la géométrie sphérique pour un nuage de particules, les observations expérimentales en revanche reportent une évolution plus complexe. De manière confondu pour les gouttes de liquide miscible ou les nuages de particules (Kojima et al. 1983, Arecchi et al. 1991, Thomson & Newall 1985, Adachi et al. 1978, Machu et al. 2001, Stone 1994) il est décrit que lorsqu une goutte (ou un nuage de particules) est injectée dans un bain de fluide plus léger, un filin de fluide (ou de particules) se développe au niveau du point de stagnation arrière de la goutte (cf. figure 1.4). Le filin s affine progressivement puis se détache alors que la goutte continue sa chute. L arrière de la goutte s aplatit et forme une dépression qui pénètre le long de l axe de symétrie de la goutte. La goutte prend progressivement la forme d un tore. Le tore s allonge ensuite horizontalement jusqu à ce qu il se déstabilise finalement en plusieurs fragments. Puisqu en l absence de tension de surface, il est impossible expérimentalement de réaliser une goutte ou un nuage de particules de forme parfaitement sphérique (Machu et al. 2001), on peut alors comprendre l évolution initiale de la goutte en tore à la lumière de l analyse de stabilité réalisée par Pozrikidis (1989); un nuage dont la forme initiale est légèrement perturbée n est pas une configuration viable et la perturbation initiale croît inévitablement provoquant la formation d un tore. En revanche, pour expliquer la phase d expansion du tore, il semble que des conditions laminaires d écoulement soient inadéquates. Kojima et al. (1983) ont montré qu il est nécessaire de considérer l influence de petits effets inertiels. Thomson & Newall (1985), Joseph & Renardy (1993) et Adachi et al. (1978) reportent aussi que l expansion du tore dans leurs expériences est dû à la présence d effets inertiels ; même pour les expériences où le nombre de Reynolds de la

87 1.5. FRAGMENTATION DU TORE 87 (a) (c) (b) (d) Fig. 1.4 Figure tirée de Kojima et al. (1983). Evolution d une goutte de liquide miscible en sédimentation dans un fluide visqueux. (a) Un filin de fluide se développe au niveau du point de stagnation arrière de la goutte. (b) Une dépression pénètre le long de l axe de symétrie de la goutte. (c) La goutte prend la forme d un tore. (d) Le tore se déstabilise en plusieurs gouttelettes. goutte était bien inférieur devant l unité! Dans le cas d un nuage de particules, Machu et al. (2001) semblent pouvoir résoudre cette contradiction en invoquant l extrême sensibilité du système aux conditions initiales. Avec leur code de simulation numérique: 1) ils confirment qu un nuage initialement sphérique conserve sa forme sphérique, 2) ils simulent la phase d injection et montrent que cette étape est à l origine de la déstabilisation subséquente du nuage; l injection initiale entraîne inévitablement à l intérieur du nuage une grande quantité de fluide externe. Cette perturbation de forte amplitude génère un mouvement cyclique d expansion et de contraction horizontale du nuage avec expansion dominante, qui résulte en une déstabilisation du système et cela même à Re = Fragmentation du tore Une fois suffisamment développé, le tore se fragmente en gouttelettes; chaque gouttelette forme à son tour un tore plus petit qui se fragmente à nouveau et ainsi de suite... résultant en une cascade de désintégrations (ce processus accélère formidablement le processus de mélange des deux phases). Cette désintégration a été rapportée pour la première fois par Thomson & Newall (1885) et elle est depuis expliquée par une instabilité de type Rayleigh-Taylor: lorsque le tore s agrandit, l instabilité se développe par une perte de symétrie azimutale où deux renflements et deux creux correspondant apparaissent dans le plan formé par le tore. Les renflements tombent plus vite que les creux du tore et drainent le reste de la suspension. Pour des Re 1, le nombre de gouttelettes formées est égal à deux et il augmente ensuite pour des nombres de reynolds plus grands (Bosse et al. 2005).

88 88 CHAPITRE 1. INTRODUCTION Pozrikidis 1989 Gouttes liquides Kojima et al Nuages de particules Nitsche & Batchelor 1997 Machu et al Kojima et al. (a) (b) (c) (d) Fig. 1.5 Figure récapitulative qui présente les résultats numériques et expérimentaux obtenus dans le cadre de l étude de la sédimentation de gouttes de liquide miscible et de nuages de particules à bas nombre de Reynolds. (a) Etude de stabilité d une goutte de liquide miscible à Reynolds nul de Pozrikidis (1989). Etude de stabilité de Kojima et al. (1983) pour un tore. (b) Expériences de Kojima et al. (1983) : évolution d une goutte de liquide miscible à faible nombre de Reynolds. (c) Simulation numérique de Nitsche & Batchelor (2001) : un nuage de particules initialement sphérique conserve sa forme. (d) Expériences de Machu et al. (2001) : déstabilisation d un nuage de particules à faible nombre de Reynolds.

89 1.6. BILAN ET PROBLÉMATIQUE Bilan et problématique La figure (1.5) récapitule brièvement l essentiel des résultats tant expérimentaux que numériques sur la sédimentation des gouttes de liquide miscible et des nuages de particules. C est à dessein que nous avons présenté en parallèle les résultats concernant les gouttes de liquide miscible et ceux sur les agrégats de particules car (dans certaines limites) les similitudes entre ces deux systèmes sont nombreuses. L analogie n est cependant pas totale ; les suspensions possèdent des caractéristiques intrinsèques qui ne peuvent pas être traduites dans un modèle simple de type fluide effectif. On a vu par exemple à ce sujet le mécanisme de perte de particules proposé par Nitsche & Batchelor (1997). La motivation principale de cette deuxième partie de thèse est d éclaircir ou de confirmer certaines des conclusions présentées plus haut sur l évolution d un nuage de particules. D abord, le nuage conserve t-il sa forme initiale sphérique? L interface entre la suspension et le fluide ambiant n est pas soumise à l effet d une tension de surface... pourquoi alors le nuage conserverait-il cette géométrie particulière? Ensuite, quelles sont les causes de l expansion du tore? Est-ce réellement la conséquence d effets inertiels? Finalement nous étudierons aussi la déstabilisation du tore en gouttelette. Nous verrons que cette fragmentation n est pas une instabilité de type Rayleigh-Taylor mais est en fait inhérente à l écoulement. Cette instabilité nous donnera un exemple édifiant de rétroaction entre distribution spatiale des particules (microstructure) et écoulement macroscopique.

90 90 CHAPITRE 1. INTRODUCTION

91 91 Chapitre 2 Nuage sphérique de suspension diluée Ce chapitre propose une description détaillée de l écoulement généré par un nuage de suspension diluée de géométrie sphérique. Les particules sont considérées ponctuelles. Dans le cadre de cette approximation, nous discutons des analogies et des différences entre un nuage de particules et une goutte de fluide pure miscible. Une partie des résultats est présentée sous la forme d une Brief communication qui a été publiée dans Physics of Fluids (Ekiel-Jeżewska et al. 2006). Nous développons ensuite en détails les calculs qui, par souci de concision, avaient été retirés de la Brief communication. Certains résultats complémentaires viennent ensuite étoffer le chapitre. 2.1 Présentation de la Brief communication Cette Brief communication propose une manière originale de calculer le champ d écoulement généré par un nuage de géométrie sphérique contenant un nombre arbitraire de particules. Ce calcul donne accès aux champs de vitesse du fluide à l intérieur et à l extérieur du nuage ainsi qu à celui des particules. On suppose que N 0 particules identiques soumises à la gravité sont distribuées de façon aléatoire à l intérieur d un volume sphérique. Par une méthode statistique qui consiste à moyenner les champs de vitesse sur l ensemble des configurations accessibles à la distribution spatiale des particules à l intérieur du nuage, on obtient la moyenne d ensemble des champs de vitesse du fluide et des particules. Les principaux résultats de la Brief communication sont les suivant: La moyenne d ensemble du champ de vitesse du fluide correspond exactement à la solution analytique d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911). La moyenne d ensemble du champ de vitesse des particules met en évidence explicitement une caractéristique physique supplémentaire qui différencie un nuage de suspension d une goutte de liquide : les particules glissent par rapport au fluide dans lequel elles sont immergées. La conséquence directe de ce glissement est que seul un noyau de fluide à l intérieur du nuage est entraîné par la sédimentation des particules. L effet du glissement devient cependant négligeable quand la vitesse moyenne du nuage est très supérieure à la vitesse de sédimentation d une particule isolée. Dans ce cas l ensemble du fluide à l intérieur du nuage est emporté par les particules. Un nuage individuel comportant un nombre relativement faible de particules reproduit de facon remarquable les caractéristiques (forme de l écoulement, vitesse

92 92 CHAPITRE 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE moyenne, etc...) issues des moyennes d ensembles. L introduction d une longueur de coupure en champ proche (pour traiter le problème de la nature divergente du tenseur d Oseen) modifie de façon arbitraire les propriétés statistiques du nuage. 2.2 Copie de la Brief communication

93 2.2. COPIE DE LA LETTRE 93 Spherical cloud of point particles falling in a viscous fluid M. L. Ekiel-Jeżewska 1, B. Metzger 2, and É. Guazzelli2 1 Institute of Fundamental Technological Research, Polish Academy of Sciences, Świȩtokrzyska 21, Warsaw, Poland 2 IUSTI - CNRS UMR 6595, Polytech Marseille, Technopôle de Château-Gombert, Marseille cedex 13, France (Dated: July 20, 2006) Statistical mechanics is applied to calculate ensemble-averaged particle and fluid velocity fields of a spherical cloud of point particles sedimenting at low Reynolds number. The analogy with the fall of a liquid drop in another lighter fluid is discussed. This paper focusses on the motion of a spherical drop of particles sedimenting at low Reynolds number. This problem has been tackled by different authors [1 3], using a point-particle model as it contains the minimum physics needed to describe the interactions between particles. The cloud has also been interpreted as an effective medium of excess mass [2] and its fall has been related to the sedimentation of a spherical drop of fluid in an otherwise lighter fluid, solved by Hadamard and Rybczyński [4]. Here, we derive analytically particle and fluid motions by describing statistically a discrete system of particles. We link our results to the literature and compare with the hydrodynamic continuum approach. We consider N 0 identical point-forces F at positions r i, i = 1...N 0, and immersed in an unbounded fluid of viscosity µ. The fluid is at rest at infinity (this defines the reference frame of the study). The velocity u(r) and pressure p(r) of the fluid-flow satisfy the Stokes equations.[4] The solution is the sum of N 0 Stokeslets, N 0 u(r) = T(r r j ) F, (1) j=1 where T(r) = (I + ˆr ˆr)/(8πµr) stands for the Oseen tensor [4], r = r, ˆr = r/r and I is the unit tensor. The velocity v i of a point particle i located at r i is the sum of its velocity U s when settling in isolation and of the Stokeslets generated by the other point particles, i=1 v(r)=u s + N 0 v i = U s + T(r i r j ) F. (2) N0 j i i=2 dr2... dr N0 P(r,r 2,...,r N0 )T(r r i ) F dr2.... dr N0 P(r,r 2,...,r N0 ) (4) We assume that P is uniform inside the sphere, P(r 1,...,r N0 ) = V N0, if r i R 0 for all i = 1...N 0. Otherwise P(r 1,...,r N0 ) = 0. The cloud volume is denoted by V =4πR0 3/3 and r i r i. Since the interactions between particles are pairwise, ū(r) = N 0 dr 1 T(r r 1 ) F, (5) V V U v(r) = s + N 0 1 dr 2 T(r r 2 ) F, if r R 0, V V (6) 0, if r > R 0. Using a similar statistical approach, Feuillebois [6] found the same expressions for the averaged fluid velocity ū(r) and pointed out that it satisfies the same equations as the fluid flow of a liquid-drop of excess weight. We now evaluate the ensemble-averaged [ N 0 F I 2 r 2 (I 4πµR 0 5 R 2 12ˆrˆr )] if r R 0, 0 ū(r) = [ N 0 F R0 8πµR 0 r (I+ˆrˆr) + 1 R 3 ] (7) 0 5 r 3 (I 3ˆrˆr), if r > R 0, U v(r) = s + N 0 1 ū(r), if r R 0, N 0 (8) 0, if r > R 0. We recognize the Hadamard-Rybczyński expressions [4]. The crucial feature in the above equations is that particles fall relative to the fluid in which they are immersed. The mean particle-velocity of the ensembleaveraged cloud is determined as V 0 = 1 V V v(r)dr = U s + (N 0 1)F/5πµR We introduce a standard statistical description [5] by 0. The mean fluid-velocity inside the cloud is considering an ensemble of configurations of N pointparticles distributed randomly inside a sphere of radius a single sphere of radius a, the relative slip in the mean Ū0 = 1 V V dr ū(r) = N 0F/(5πµR 0 ). If U s is identified with the Stokes settling-velocity F/(6πµa) of R 0. Using the N 0 -particle probability distribution function P(r 1,...,r N0 ), we average the velocities (1)-(2), is N 0 S = V ( ) 0 Ū0 5R0 1 = ū(r)= dr 1... dr N0 P(r 1,...,r N0 )T(r r i ) F, (3) Ū 0 6a 1, (9) N 0 with V 0 = V 0 and Ū0 = Ū0. Note that the slip becomes irrelevant when N 0 >> R 0 /a. In the reference frame moving with V 0, particles circulate along toroidal closed trajectories inside the whole volume of

94 94 CHAPTER 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE 2 the ensemble-averaged cloud. The fluid also performs closed toroidal circulations but the consequence of the gravitational slip is that it only occurs inside a core V having a smaller radius r 0 = R S, provided that S < 1/4. The core as a whole moves with the same velocity as the ensemble-averaged cloud, since the mean velocity 1 V V dr ū(r) of the fluid inside the core volume V = 4πr0/3 3 is just equal to V 0. In the region between the core and cloud boundary, the fluid lags behind the cloud. Such core region of closed fluid-streamlines lying inside the boundary of an individual cloud was also found by Nitsche and Batchelor [2] within a hydrodynamic continuum approach (see their figure 2). This result is in fact following from Batchelor s calculation of the low-reynolds-number flow generated by a pure-fluid drop rising in a suspension where the drop was found to carry with it a circulating halo of pure fluid [7]. In the present context, Nitsche and Batchelor [2] approximated the sphere containing both particles and fluid by a drop of effective fluid of excess weight settling in the pure-fluid. They recovered the Hadamard-Rybczyński solution for the motion of both effective and pure fluids. To obtain the particle motion, they considered that, inside the drop, particles fall relative to the effective fluid (the mixture of fluid and particles), with a slip equal to U s (i.e. the relative slip S equal to 5R 0 /6aN 0 ). Their estimate is improved by the present result (9). Our statistical description applies to an arbitrary number of particles. Both our and Batchelor-Nitsche results hold only in the dilute limit as we use the point-particle model. We would like also to comment that modification of the Oseen tensor would lead to modification of the motion of the system in an arbitrary way. When the distance between point particles approaches zero, their velocities tend to infinity, owing to the divergent nature of the Oseen tensor. Obviously, this does not happen for spheres and this is why some authors have modified the model for close inter-particle distances. Nitsche and Batchelor [2] introduced an artificial short-range repulsive pairwise force. Machu et al. [3] discussed a model with a cutoff length λ below which interactions are switched off: T λ (r) = T(r) if r λ, and T λ (r) = 0 for r < λ. Integration of equation (6) with the modified Oseen tensor results in V λ U s = [ 1 ( 5 8 λ2 λ 3 /20 λ + 2 )] ( V 0 U s ). As expected, elimination of close interactions between point-particles leads to a decrease of their mean velocity. However, a correct description of hard spheres would also require a different statistical description. We now examine how accurately the ensemble-averaged velocity V 0 is approximated by the mean velocity of an individual spherical cloud V 0 = 1 N0 N 0 i=1 v i, with v i given by (2). In this numerical computation, N 0 point-particles are uniformly distributed inside a sphere of radius R 0 =1 owing to a random number generator. Velocity distributions for N 0 =20 and N 0 =1000 are presented in Fig. 1. Mean velocities are computed in the reference frame mov- Probability density N 0 = 20 N 0 = 1000 Probability density V U s V U s 1.05 V U s V U s FIG. 1: Distribution of normalized velocities for 4500 clouds made of N 0 = 20 (left) and N 0 = 1000 (right) point particles. ing with U s, and normalized by the ensemble-averaged cloud velocity in this frame; (V U s )/( V U s ) equals to ± for N 0 =20 and to ± for N 0 = 1000, in agreement with the analytical result. For N 0 =20, the factor N 0 1 is reproduced as ± For small N 0, the distribution of velocities is positively skewed. This is caused by configurations which contain very close pairs having large velocities. For small N 0, this greatly affects the mean velocity as the weight of a single pair is significant. Note that the dispersion of velocities around the mean is very small even for numbers of particles as small as N 0 = 20. In this work, random static distributions of particles were assumed. The important issues are whether this distribution persists and whether the cloud boundary remains spherical as the cloud sediments and flows. These issues have been discussed in Refs.[2, 3], but they are not settled definitively and will be examined in the future. M.L.E.J. benefited of a visiting professorship from Polytech Marseille and B.M. of a fellowship from the French Ministère de la Recherche. We thank the CNRS- PAN cooperative scientific agreement. [1] K. Adachi, S. Kiriyama and N. Yoshioka, The behavior of a swarm of particles moving in a viscous fluid, Chem. Eng. Sci. 33, 115 (1978). [2] J. M. Nitsche, and G. K. Batchelor, Break-up of a falling drop containing dispersed particles, J. Fluid Mech. 340, 161 (1997). [3] G. Machu, W. Meile, L. C. Nitsche and U. Schaflinger, Coalescence, torus formation and breakup of sedimenting drops: experiments and computer simulations, J. Fluid Mech. 447, 299 (2001). [4] S. Kim, and S. J. Karrila, Microhydrodynamics: Principles and Selected Applications (Butterworth-Heinemann, Boston, 1991). [5] R. Balescu, Equilibrium and nonequilibrium statistical mechanics (Wiley, New York, 1975). [6] F. Feuillebois, Sedimentation in a dispersion with vertical inhomogeneities, J. Fluid Mech. 139, 145 (1984). [7] G. K. Batchelor, Low-Reynolds-number bubbles in fluidised beds, Arch. Mech. 26, 339 (1974)

95 2.3. COMPLÉMENT À LA BRIEF COMMUNICATION Complément à la Brief communication Analogie formelle avec le problème d Hadamard et Rybczyński La vitesse u(r) et la pression p(r) de l écoulement générée par une distribution de particules ponctuelles sont solutions des équation de Stokes (cf. e.g. Kim & Karrila 1991): u = 0, p + η u = F N δ(r j ), (2.1) où δ(r) est la fonction de Dirac tridimensionnelle. De la même manière, la vitesse ū(r) et la pression p (correspondant à la moyenne d ensemble des écoulements générés par toutes les configurations spatiales accessibles aux particules à l intérieur du volume du nuage) sont obtenues grâce aux équations de Stokes moyennées (Feuillebois 1984): j=1 ū = 0, p + η ū = FP(r), (2.2) où P(r) est la densité de probabilité en particules qui pour un ensemble de nuages sphériques uniformes s écrit: P(r) = { N0 /V si r R 0, 0 si r > R 0. (2.3) La solution de l écoulement est obtenue de la façon suivante: ū(r) = dx P(x)T(x r) F. (2.4) x R 0 On peut reconnaître le problème d Hadamard et Rybczyński dans les équations (2.2) et (2.3) (Feuillebois 1984). Cependant, pour trouver l écoulement induit par la chute d une goutte de liquide, selon l approche hydrodynamique, la solution est généralement obtenue en écrivant le champ de pression sous la forme d une solution harmonique. Nous présentons dans la suite la technique qui permet d obtenir directement la solution à partir des équations (2.4) Détails des calculs Nous présentons en détail les calculs permettant de passer des équations (5) et (6) aux équations (7) et (8) de la Brief communication précédente. La vitesse locale du fluide ū(r) à l intérieur du nuage est évaluée en fixant la direction r r 1 et en intégrant les équations sur la variable r 12 r 1 r 2 au lieu d utiliser la variable r 1. On introduit dans ce but les coordonnées sphériques (r 12, θ, φ) (cf. figure 2.1). Les équations (5) de la Brief communication deviennent alors ū(r) = N 0 V V dr 12 T(r 12 ) F (2.5) où r 12 explore l ensemble du volume du nuage V et, r 1 et r 2 restent chacun toujours inférieur ou égal à R 0. En écrivant la force de gravité (cf. figure 2.1 (b)) F = F( e r cosχ + e χ sinχ), (2.6)

96 96 CHAPITRE 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE (a) (b) R 0 r 2 r 12 θ r = r 1 χ r e r e χ F Fig. 2.1 Schéma du changement de variable effectué pour le calcul des champs de vitesse du fluide et des particules. (a) Domaine d intégration (en gris) de r 12. (b) Paramétrisation de F par rapport à r. et alors le produit T F devient T(r 12 ) F = r 12 = e r cosθ + e χ sin θ, (2.7) 1 8πµr 12 (cosχ(e r + cosθ ˆr 12 ) sin χ(e χ + sin θ cosφ ˆr 12 )). (2.8) Avec e χ = (1,0,0) et e r = (0,0,1), les équations(2.5) du mouvement du fluide à l intérieur du nuage s écrivent: [ ū(r) = N R0 r 1 R0 ] 1 0F dr 12 r 12 d(cos θ) + dr 12 r 12 d(cos θ) 8πµV 0 1 R 0 r (r 2 +r12 2 R2 0 )/(2rr12) 2π 0 dφ [ cosχ(cosθ sin θ cosφ, cosθ sin θ sin φ, cos 2 θ + 1) + sin χ(1 + sin 2 θ cos 2 φ, sin 2 θ cosφsin φ, sin θ cosθ cosφ) ], (2.9) dont l intégration donne directement les équations (7) de la Brief communication. Le passage des équations (6) à (8) décrivant la vitesse locale v(r) des particules est obtenu de manière similaire. On obtient la vitesse moyenne du fluide (des particules) qui compose(nt) le nuage en moyennant le champ de vitesse locale du fluide (des particules) sur le volume de la goutte. La vitesse moyenne du fluide à l intérieur du nuage s écrit: Ū z = 1 ū z (r)dr= 3N 0F V 8πµR 0 V 1 0 r 2 dr 1 1 dx(1 2 5 r r2 x 2 ) = N 0 F, (2.10) 5πµR 0 où x = cosχ. On obtient de même Ūx = 0 et Ūy = 0. De manière similaire, on obtient la vitesse moyenne des particules: V = U s + (N 0 1)F 5πµR 0. (2.11)

97 2.3. COMPLÉMENT À LA BRIEF COMMUNICATION 97 (a) (b) R 0 r 0 Fig. 2.2 Lignes de courant correspondant à la moyenne d ensemble des champs de vitesse (a) des particules (b) du fluide pour un nuage contenant 200 particules et de fraction volumique φ = 1% (équivalent à R 0 /a 30). Les lignes de courant sont calculées dans le référentiel de sédimentation du nuage, i.e. allant à la vitesse V. L intérieur du nuage est représenté en gris Effet de la vitesse de glissement Dans un nuage de suspension, les particules, qui contribuent à l excès de masse du nuage, tombent relativement au fluide dans lequel elles sont immergées. Ce glissement U s modifie la forme de l écoulement du fluide par rapport à celui qu aurait une goutte homogène de liquide, déplaçant la frontière de la zone de fluide où les lignes de recirculation sont fermées vers une surface sphérique située à une distance finie à l intérieur de la frontière du nuage (cf. figure 2.2). Les lignes de courant de la figure (2.2) ont été obtenues à partir des équations (7) et (8) de la Brief communication. Ces équations donnent la moyenne d ensemble des champs de vitesse du fluide et des particules. Une routine matlab ( streamlines ) nous a permis à partir de ces champs vectoriels de retrouver les lignes de courant qui leur correspondent. On observe que le fluide compris dans une coque externe est renouvelé de façon permanente par du fluide extérieur au nuage, et seul un noyau de fluide de rayon r 0 plus petit que le rayon R 0 du nuage est entraîné par les particules. Un pattern d écoulement similaire est observé lorsqu une bulle de liquide remonte à l intérieur d un lit fluidisé; celle-ci entraîne avec elle un halo circulant de fluide clair (Batchelor 1974). Lorsque le nombre de particule N 0 devient grand, typiquement pour N 0 R/a, l effet du glissement devient négligeable et le noyau de fluide occupe alors tout le volume du nuage Nuages individuels versus moyenne d ensemble Les champs de vitesse du fluide et des particules ainsi que les vitesses moyennes présentés jusqu à présent sont le résultat de moyennes d ensembles. Il est intéressant à ce point de les comparer aux cas de nuages individuels. Les 5 premières images de la figure (2.3) représentent les champs de vitesse du fluide généré par des nuages individuels comportant respectivement 50, 100, 500, 1000 et 3000 particules. La dernière image de la série représente la solution continue d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911) pour une goutte de liquide sphérique tombant dans un fluide plus léger et de viscosité identique. Cette figure permet de se rendre compte qualitativement de l influence de la discrétisation

98 98 CHAPITRE 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE N 0 = 50 N 0 = 100 N 0 = 500 N 0 = 1000 N 0 = 3000 goutte de liquide Fig. 2.3 Lignes de courant du fluide calculées pour des nuages individuels dans le référentiel de sédimentation du nuage et dans un plan vertical passant par l axe de symétrie du nuage. Les 5 premières images correspondent à des nuages individuels comportant respectivement 50, 100, 500, 1000 et 3000 particules. Les particules sont représentées par des points noirs. La dernière image représente la solution d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911) pour une goutte de liquide sphérique tombant dans un fluide plus léger et de viscosité identique.

99 2.3. COMPLÉMENT À LA BRIEF COMMUNICATION V N 0 Fig. 2.4 Vitesses de sédimentation normalisées V = V/ V pour des nuages individuels comportant N 0 particules. Chaque point sur ce graphique correspond à une distribution particulière. du milieu. On peut remarquer qu un nuage individuel comportant seulement 50 particules présente déjà les propriétés générales d écoulement énoncées plus haut: les particules et le fluide à l intérieur du nuage suivent un mouvement de recirculation toroïdal. Malgré leur petit nombre, les particules sont soumises à une dynamique collective et de ce fait constitue déjà une entité cohésive que l on peut qualifier de nuage. En augmentant le nombre de particules, l écoulement devient plus régulier car on se rapproche de la limite continue qui est donnée par la dernière figure. On peut aussi comparer la vitesse moyenne de sédimentation d un nuage issue des moyennes d ensemble (cf. équation 2.11) à celle de nuages individuels. Pour une distribution spatiale de particules donnée, la vitesse du nuage s écrit: V = 1 N 0 v i = N 0 i=1 1 8πµN 0 N 0 N 0 T(r ij ) F (2.12) i=1 j i où les v i sont les vitesses individuelles de chaque particule à l intérieur du nuage. La figure 2.4 montre que la vitesse de sédimentation théorique est reproduite à ±1.5% par un nuage individuel comportant un grand nombre de particules (N 0 > 2000). Du reste, on peut remarquer que l accord est bon même pour des valeurs de N 0 petites, i.e. même pour une discrétisation relativement grossière de l excès de masse Effet d une longueur de coupure en champ proche Lorsque la distance inter-particule devient petite, la nature divergente du tenseur d Oseen peut produire des fluctuations de vitesse arbitrairement grande. Afin de s affranchir de cet effet non physique, on a la possibilité, comme l ont fait Machu et al. (2001), d utiliser le tenseur d Oseen modifié suivant: T m (r) = { 0 si r < λ, T(r) si r λ, (2.13)

100 100 CHAPITRE 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE 1 théorie simulation V λ λ Fig. 2.5 Vitesse de sédimentation V λ = V λ / V en fonction de la longueur de coupure λ = λ/r 0. Les données numériques ont été obtenues à partir de moyennes sur 20 nuages comportant 2000 particules. La barre d erreur sur les points est inférieure à la taille des points. où λ représente une longueur de coupure arbitraire en dessous de laquelle on choisit que les particules n interagissent plus. Nous avons étudié analytiquement et numériquement l influence de cette longueur de coupure sur les propriétés statistiques du nuage. En intégrant le premier terme de l équation (2.9) à partir de λ, on obtient le champ de vitesse local modifié du fluide qui tient compte de la longueur de coupure. La moyenne sur le volume du nuage donne : V λ V = λ2 ( λ 3 /20 λ + 2 ). (2.14) Comme on pouvait s y attendre, l élimination des interactions entre particules dont la distance est inférieure à λ diminue la vitesse de sédimentation du nuage. Nous avons aussi évalué l effet de cette longueur de coupure numériquement en remplaçant dans le code de calcul le tenseur d Oseen par le tenseur d Oseen modifié (cf. équation 2.13). La vitesse de sédimentation d un nuage comportant 2000 particules est représentée en fonction de la valeur de λ sur la figure (2.5). Aux points obtenus numériquement à partir d une moyenne sur 20 nuages est superposée la courbe théorique donnée par les équations (2.14). Le choix de la valeur de λ n est pas trivial; certains auteurs choisissent λ égal à un rayon de particules pour s approcher d un modèle de sphère et éviter les recouvrements éventuels de particules. Cette approche semble pourtant insuffisante car une description correcte des interactions entre sphères dures nécessite un modèle statistique différente et un formalisme plus élaboré (cf. les résultats de Percus-Yevick pour des sphères dures dans un fluide infini et Balescu 1975). Au fait de ces considérations, nous avons pris le parti de ne conserver dans notre modèle que l approximation hydrodynamique la plus simple formulée par les équations (2) de la Brief communication Distribution de paires du nuage L approche statistique proposée dans la Brief communication permet de calculer la fonction de distribution de paires du nuage. Cette fonction est définie de la manière suivante (Balescu 1975): g(r 12 ) = (N 0 1)V N 0 dr 1 dr 3... drn 0 P(r 1...r N0 ), (2.15)

101 2.3. COMPLÉMENT À LA BRIEF COMMUNICATION 101 (a) N 0 g(r) N (b) N 0 = 100 N 0 = 3000 théorie 0.8 r=r 12 r R 0 θ r r Fig. 2.6 (a) Schéma du changement de variable effectué pour le calcul de la distribution de paires. Le domaine d intégration qui est représenté en gris, est l ensemble du volume pour lequel avec r fixé, il existe r 12 = r. L intégrale est d abord calculée sur le domaine gris foncé puis sur le domaine gris clair. (b) Fonctions de distribution de paires théorique obtenue par moyennes d ensemble et obtenues numériquement pour deux configurations aléatoires individuelles comportant N 0 = 100 et N 0 = 3000 particules. indique la probabilité de trouver des paires de particules séparées par la distance r 12. Lorsque l on étudie les suspensions, cette fonction donne des indications sur la microstructure et permet par exemple de déterminer si la suspension reste homogène ou bien si les particules ont tendance à former des agrégats. Pour une suspension aléatoire et infinie g(r) 1. En fixant r r 12 et en utilisant les coordonnées (r 1, θ, φ) représentées sur la figure (2.6 a), la distribution de paires g(r) s écrit [ R0 r ] R0 g(r)= 2π(N 0 1) N 0 V 0 R0 dr 1 r 2 1 r R 0 dr 1 r R 0 r dr 1 r r 2 +r 2 1 R2 0 2rr 1 d(cosθ) si r < R 0, (r 2 +r 2 1 R2 0 )/(2rr1) d(cosθ) si R 0 r 2R 0, 0 si r > 2R 0. Après intégration, on obtient la distribution de paires isotrope du nuage: (2.16) g(r) = N 0 1 N 0 { r 3 16R 3 0 3r 4R si r 2R 0, 0 si r > 2R 0. (2.17) La distribution de paires g(r) décroît rapidement vers zéro lorsque r/r croît vers 2 à cause de l absence de particules à l extérieur du nuage. Ce comportement diffère de celui observé pour une suspension infinie. La fonction de distribution de paires peut aussi être estimée numériquement à partir de la formule suivante : g(r) = N 0 2π(N 0 1) 1 0 d(cos χ) 2π 0 dψ g(r), (2.18)

102 102 CHAPITRE 2. NUAGE SPHÉRIQUE DE SUSPENSION DILUÉE pour un nuage individuel. La figure 2.6 (b) présente la fonction de distribution de paires pour deux configurations aléatoires individuelles comportant N 0 = 100 et N 0 = 3000 particules ponctuelles. Pour la plus grande valeur de N 0, la statistique d une configuration individuelle est suffisante pour reproduire la distribution de paires isotrope obtenue par moyenne d ensemble avec une précision remarquable. Pour des valeurs plus faible de N 0, comme on pouvait s y attendre, certaines déviations sont observées en raison de la moins bonne statistique. 2.4 Conclusion L analogie formelle entre la limite continue d une discrétisation physique représentée par la moyenne d ensemble sur toutes les configurations spatiales accessibles aux particules et le problème d hadamard et Rybczyński avait été mise en évidence par Feuillebois 1984 au niveau des équations constitutives. Si la solution des équations hydrodynamiques quasi-statiques pour une goutte de liquide peut être résolue en cherchant le champ de pression sous la forme d une fonction harmonique (le champ de pression vérifiant p = 0), l intégration directe de l équation (2.5), correspondant à l approche discrète, n avait jusqu à présent pas été menée à bout. Dans ce chapitre, nous avons complètement résolu ce problème. La solution obtenue pour le champ de vitesse du fluide est exactement identique à la solution d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911). La vitesse des particules a aussi été calculée: elle présente une vitesse de glissement additionnelle, U s, qui correspond à la vitesse de sédimentation d une particule isolée et, un terme correctif (N 0 1/N 0 ) qui traduit simplement le fait que les particules n interagissent pas avec elles-même. Cette correction devient cependant rapidement négligeable lorsque N 0 est grand. Nous avons ensuite comparé le comportement de nuages individuels aux résultats obtenus par moyenne d ensemble. Nous avons montré numériquement qu un nuage individuel comportant un grand nombre de particules reproduit de façon remarquablement précise les propriétés (vitesse moyenne, forme de l écoulement,...) de la solution analytique issue des moyennes d ensemble. Ce point est non seulement fondamental mais il présente aussi un intérêt pratique important car le nuage de Stokeslets peut être dès lors envisagé comme un outil numérique performant pour la simulation de systèmes diphasiques miscibles. Cet outil permettrait notamment d aborder des problèmes qui sont aux limites des possibilités des méthodes à intégrales de frontières, tels que par exemples, la coalescence de gouttes miscibles ou bien des situations où les interfaces sont fortement courbées.

103 103 Chapitre 3 Dispositif expérimental Ce chapitre donne une présentation du dispositif et des techniques expérimentales utilisées pour l étude de l évolution d une goutte de particules en sédimentation dans un fluide visqueux. L expérience consiste à injecter un petit volume de suspension sous la surface libre d une cuve remplie de fluide visqueux. Les particules tombent sous l effet de leur propre poids et on s intéresse à l évolution de la forme du nuage au cours de sa chute. 3.1 Dispositif expérimental Le dispositif expérimental est représenté figure 3.1. Un tube de verre de diamètre intérieur = 3.5 mm fixé à l embout d une seringue de verre borosilicaté (contenance maximum 10 ml) et préalablement rempli de suspension, est positionné tel que son orifice soit situé 2 cm sous la surface libre du fluide visqueux que contient la cuve de sédimentation. Un presse seringue actionne le piston de la seringue de verre, injectant ainsi un nuage de suspension. La cuve est illuminée par la face arrière sur tout son long à l aide d un seul néon équipé d un ballast électronique haute fréquence (50 khz) pour éviter les phénomènes de battement avec le système d acquisition d image. Une double épaisseur de papier calque appliquée sur la face arrière de la cuve diffuse la lumière du néon et produit un éclairage homogène sur la largeur de la cuve. Afin de pouvoir effectuer des opérations de traitement d image sans introduire d erreurs systématiques, on s est assuré que l éclairage était homogène sur toute la hauteur de la cuve de sédimentation. La chute du nuage est filmée par une caméra vidéo numérique CANON XM2 montée sur une glissière verticale équipée d un moteur de translation. Les dimensions de la cuve de verre: section 4 10 cm et hauteur 120 cm permettent de suivre l évolution du nuage sur une grande distance. 3.2 Suspensions Fluides Les expériences ont été réalisées avec le même fluide obtenu en mélangeant 50% en volume d eau et 50% d huile Ucon. La viscosité du mélange obtenue était de 1170 ± 50 cp et sa densité de 1030 ± 10 kgm 3. Quelques expériences qualitatives de visualisation ont été réalisées dans de l huile silicone 47V1000 (1000 fois plus visqueux que de l eau).

104 104 CHAPITRE 3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL générateur de fonctions presse seringue seringue néon g glissière caméra 1m Fig. 3.1 Schéma du dispositif expérimental.

105 3.3. PROCÉDURE EXPÉRIMENTALE 105 (a) (b) 100 µm histogramme r (mm) Fig. 3.2 (a) Billes de verres disposées en réseau; la photographie obtenue au microscope optique est seuillée. (b) Distribution en taille du rayon des billes Particules Les particules sont des billes de verre sphériques de densité 2450 ± 50 kgm 3. Principalement, deux tailles de billes ont été utilisées: des petites, de rayon a = 67 ± 10 µm, afin de réaliser des nuages de petite taille et étudier leur déstabilisation aux temps longs et des particules plus grosses, de rayon a = 154 ± 10 µm, qui sont visibles individuellement et permettaient d étudier quantitativement le mécanisme de perte de particules. Quelques expériences qualitatives de visualisation ont été réalisées avec d autres types de billes. Si déterminer la statistique en taille d une population de fibres est une chose fastidieuse, celle d une population de billes sphériques peut être obtenue plus facilement. En introduisant dans un tamis une petite quantité de billes et en choisissant la maille du tamis légèrement inférieure au diamètre moyen des billes, on peut faire en sorte d obtenir une seule couche de billes disposées régulièrement dans les mailles du tamis. En appliquant soigneusement un scotch transparent sur les billes, on récupère un arrangement des billes en réseau carré (cf. figure 3.2 a) tel que les billes ne se touchent pas! Il est alors possible, à l aide d images prises au microscope, de réaliser les traitements automatiques usuels de détection de particules et obtenir rapidement une statistique importante pour caractériser la taille des billes. 3.3 Procédure expérimentale Mélange La préparation de la suspension consiste d abord à prélever un volume v de fluide directement dans la cuve de sédimentation. Une masse m = ρφv/(1 φ) de billes de densité ρ y est ensuite introduite afin d obtenir une suspension finale de fraction volumique φ. Pour mélanger les particules à un si petit volume ( 30 ml) de fluide très visqueux, il est très commode d utiliser un pycnomètre en verre. En positionnant ce récipient aux parois concaves à l horizontale et en lui appliquant un mouvement de rotation alternatif lent, les particules et le fluide préalablement introduits couvrent la totalité de la paroi et se mélangent progressivement sans que des bulles d air ne soient introduites. Après typiquement 1 minute de mélange, la suspension est homogène et on en prélève immédiatement

106 106 CHAPITRE 3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL (a) (b) 3mm Fig. 3.3 Etapes successives d évolution du nuage juste après l injection (a) dans le expériences de Machu et al. (2001) : l injection perturbe la forme du nuage, (b) à l aide de notre dispositif : le nuage recouvre un forme quasi-sphérique. un petit volume ( 3 ml) avec la seringue d injection. Des tests ont été réalisés afin de vérifier que la suspension injectée ait la bonne la fraction volumique. Pour cela, on injecte un volume connue de suspension préalablement mélangée directement sur le plateau d une balance de précision. La masse mesurée permet de remonter à la fraction volumique de la suspension. La fraction volumique obtenue est systématiquement 15% inférieure à la fraction volumique prévue. Cela est probablement inhérent à la technique de mélange Injection L injection est une étape importante de l expérience car elle détermine la forme initiale du nuage. Dans des expériences très similaires, Machu et al. (2001) utilisaient pour l injection une aiguille de diamètre intérieur égal à 0.8 mm. L inconvénient d un tel système est que la vitesse de sortie de la suspension à l orifice de l aiguille est relativement élevée. La suspension pénétrant alors dans le fluide est soumise à un fort cisaillement qui produit un mouvement de recirculation entraînant inévitablement du fluide ambiant à l intérieur du nuage. Cet effet est illustré sur la figure 3.3 a. Notre but est de réaliser des nuages homogènes dont la forme initiale soit la plus proche possible de celle d une sphère. Pour cela, nous utilisons un tube d injection dont le diamètre intérieur est plus grand (3.5 mm) et nous ajustions la vitesse d injection de telle manière que lorsque la suspension pénétre dans le fluide ambiant, l interface de la goutte ne présente pas de discontinuité. Dans ces conditions, le nuage recouvre progressivement une forme relativement sphérique (cf. figure 3.3 b). En modifiant les paramètres d injection, et principalement en modifiant la forme temporelle (échelon ou rampe) du signal pilotant le moteur pas à pas, on peu tester l influence de la forme initiale du nuage sur son évolution subséquente.

107 3.3. PROCÉDURE EXPÉRIMENTALE 107 particules échappées R R/γ (a) (b) Fig. 3.4 (a) Mesure instantanée de la forme et de la position du nuage à l aide du logiciel ImageJ. (b) Image typique permettant le comptage à l oeil des particules qui s échappent du nuage Mesures expérimentales Un taux d acquisition d une image par seconde suffit au suivi de l évolution de la forme du nuage. Chaque image est d abord seuillée puis le contour du nuage était approximé par une ellipse (cf. figure 3.4 a) à l aide du logiciel en libre accès ImageJ ( Les paramètres de l ellipse donnent accès à la position du centre de masse du nuage et à ses dimensions : horizontale R et verticale R/γ, où γ représente le rapport d aspect du nuage. La vitesse instantanée du nuage est obtenue en comparant la position du centre de masse du nuage sur deux images successives. Le nombre initial de particules N 0 compris dans le nuage peut être estimé de deux façons. D abord à partir du rayon R 0 du nuage et de la fraction volumique φ de la suspension, on obtient N 0 = φ(r/a) 3 en supposant une géométrie sphérique. Ou bien à partir de la vitesse de sédimentation du nuage V 0 et de l équation (2.11) pour un nuage de Stokeslets qui donnent N 0 = 5πµR 0 V 0 /F avec F = 4πa 3 ρg/3. Ces deux méthodes nous donnent un encadrement de la valeur de N 0. La première surestime N 0 puisque la fraction volumique au moment de l injection ést en réalité toujours inférieur à φ. La seconde en revanche, du fait de l influence des parois et de la taille finie des particules qui pour ces fractions volumiques modifie la viscosité effective du nuage, sous-estime la valeur de N 0. En utilisant les particules les plus grosses, nous avons pu étudier le mécanisme de perte de particules car les particules isolées qui s échappaient du nuage pouvaient être détectées. Ces particules sont directement comptées afin d obtenir l évolution de la somme cumulée N 0 N des particules perdues (cf. figure 3.4 b).

108 108 CHAPITRE 3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL

109 109 Chapitre 4 Evolution et déstabilisation du nuage Alors que le chapitre 2 nous a permis de décrire l écoulement généré par des distributions statiques de particules ponctuelles à l intérieur d un volume sphérique, nous allons maintenant étudier l évolution temporelle du nuage. Ce chapitre est consacré à l étude expérimentale et numérique de l instabilité observée lorsqu un nuage de particules sédimente à bas nombre de Reynolds dans un fluide infini et au repos. Ce travail est présenté essentiellement à travers un article intitulé Falling clouds of particles in viscous fluids qui a été soumis à Journal of Fluid Mechanics (Metzger et al. 2006). 4.1 Présentation de l article Les principaux résultats sont les suivants: Contrairement à ce qui est rapporté dans la littérature, nous avons montré qu un nuage initialement sphérique est instable. Les particules localisées dans la couche de recirculation d épaisseur δ = R 0 N 1/3 0 qui constitue l interface entre le nuage et le fluide externe s échappent spontanément du nuage. De là apparaît un déficit de particules au niveau de l axe de symétrie du nuage: un tore est ainsi formé. La mesure du rayon horizontal et de la vitesse de sédimentation du nuage nous ont permis de caractériser l évolution du nuage en tore. Nous avons trouvé un bon accord entre résultats expérimentaux et résultats numériques à faible fraction volumique. La perte de particules et le changement de forme du nuage (qui induit une augmentation de la force de traînée) entraîne une diminution progressive de la vitesse du nuage. En combinant ces deux effets, nous avons trouvé que les nuages de particules sont sujets à un changement de forme universel suivant la loi: V/V 0 NR 0 /N 0 R où N(t ) et R(t ) sont respectivement le nombre de particules à l intérieur du nuage et le rayon horizontal du nuage à l instant t. En appliquant des perturbations de type oblate et prolate à la forme sphérique initiale, nous avons montré que le nuage suit une évolution, aux temps courts, similaire aux résultats reportés par Pozrikidis (1989) décrivant la chute d une goutte de liquide miscible. Aux temps longs, par contre, le nuage recouvre toujours la même configuration torique indiquant une faible sensibilité du système aux conditions initiales. L évolution du pourcentage de particules perdues montre un très bon accord entre les expériences et les résultats numériques. Deux régimes ont été identifiés indiquant

110 110 CHAPITRE 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE l influence de la forme du nuage sur le taux de perte de particules. Lorsque le nuage sphérique évolue en tore, soit en un temps correspondant à environ une recirculation complète ( 10t ), le nombre de particules perdues correspond au nombre de particules localisées dans le cylindre central de longueur 2R 0 et de rayon δ = R 0 N 1/3 0 soit environ 2R 0 πδ 2 N 0 /(4/3πR0) 3 = 3/2N 1/3 0 particules. Ensuite, une fois le tore formé, le pourcentage de particules perdues suit un scaling en t 2/3 différent du scaling linéaire suggéré par Nitsche & Batchelor (1997). L origine de l expansion du tore est encore incertaine. Nous avons cependant pu montrer qu elle n est ni causée par la présence d effets inertiels (les simulations étant effectuées à Reynolds strictement nuls), ni par l interaction du nuage avec les particules qui constituent le filin à l arrière du nuage. Lorsque le tore atteint un rapport d aspect critique, il se déstabilise en gouttelettes. A ce moment précis, le champ d écoulement du fluide externe change de configuration passant au centre de l anneau formé par le nuage au lieu de le contourner. Ce changement topologique d écoulement est la cause de la déstabilisation du tore. Pour conclure, il faut souligner la robustesse du modèle qui malgré sa simplicité extrême reproduit quantitativement l évolution du nuage jusque dans ses détails (évolution de la forme, taux de perte de particules, temps de déstabilisation etc...). 4.2 Copie de l article

111 4.2. COPIE DE L ARTICLE 111 Under consideration for publication in J. Fluid Mech. 1 Falling clouds of particles in viscous fluids By BLOEN METZGER, MAXIME NICOLAS, AND ÉLISABETH GUAZZELLI IUSTI - CNRS UMR 6595, Polytech Marseille, Technopôle de Château-Gombert, Marseille cedex 13, France (Received 17 July 2006) We have investigated both experimentally and numerically the time evolution of clouds of particles settling under the action of gravity in an otherwise pure liquid at low Reynolds numbers. We have found that an initially spherical cloud containing enough particles is unstable. It slowly evolves into a torus which breaks up into secondary droplets which deform into tori themselves in a repeating cascade. Due to the random velocities of the interacting particles, some particles escape from the cloud toroidal circulation and form a vertical tail. This creates a particle deficit near the vertical axis and helps in producing the torus which eventually expands. The rate at which particles leak from the cloud is influenced by this change of shape. The evolution toward the torus shape and the subsequent evolution is a very robust feature. The nature of the break up of the torus is found to be intrinsic to the flow created by the particles when the torus aspect-ratio reaches a critical value. 1. Introduction Dispersions of particles in large volumes of liquid are of interest for many industrial applications or natural phenomena. When the particles are small or the liquid highly viscous, interactions between particles are governed by hydrodynamic forces, provided that surface forces, e.g. Van der Waals forces, and Brownian motion are negligible. These hydrodynamic interactions lead to complex random displacements of the particles despite the reversiblity of the Stokes equations. In this paper, we consider the motion under gravity of particles initially distributed in a viscous liquid with uniform concentration within a spherical boundary, namely the sedimentation of a spherical cloud of particles in an otherwise pure liquid at low Reynolds numbers, and inquire about its following time evolution. During the settling of the cloud, a striking collective motion of the particle arises and an observed outcome of this dynamic is that the cloud remains a cohesive entity for long times, maintaining a sharp boundary between its particle-filled interior and the clear fluid outside. This is why the cloud has been often regarded as an effective medium of excess mass and the flow system related to that of the sedimentation of a spherical drop of heavy fluid in an otherwise lighter fluid solved by Hadamard (1911) and Rybczyński (1911). However, the randomness of the particle velocities cause some particles to cross the cloud boundary and be carried by the outside flow into a vertical tail emanating from the rear of the cloud. Moreover, the cloud have been also reported to undergo a complex shape evolution. It is indeed possible to observe that the cloud evolves into a torus that becomes unstable and breaks up into secondary droplets which deform into tori themselves in a repeating cascade. While a large amount of work has been devoted to liquid drops and fluid rings, see e.g.

112 112 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 2 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli the review of previous studies by Machu et al. (2001), suspension drops have received less attention. Brinkman (1947) focused on the drag force applied on the cloud without any change of configuration. Adachi et al. (1978) computed and measured the settling velocity of an initially spherical cloud. They also observed that the cloud evolved into a torus and broke up into smaller fragments. The break-up was attributed to inertia, although, in the experiments, the Reynolds number was smaller than unity. Nitsche & Batchelor (1997) numerically investigated the evolution of a cloud containing a small amount of point particles (less than 320). They focussed on the dispersive leakage of the particles in the tail and proposed a correlation for the rate of particle leakage from the cloud. The cloud was found to maintain essentially constant form until it disintegrated due to the constant loss of particles. In experiments and simulations using a larger number of point particles, Machu et al. (2001) exposed the crucial role of the initial shape on the subsequent evolution. Large initial perturbations modelling the experimental injection process (as it is difficult to produce a perfectly spherical cloud in the laboratory) caused the cloud to destabilise into a torus which eventually broke up. Bosse et al. (2005) investigated numerically the destabilisation into a torus and subsequent break-up at finite Reynolds numbers. Fluctuations in the particle distribution were also recognised as being a source of perturbations at the origin of the instability leading to break-up. Both Machu et al. (2001) and Bosse et al. (2005) confirmed the finding of Nitsche & Batchelor (1997) that the initially spherical cloud retained a roughly spherical shape while settling at low Reynolds numbers. In summary, the torus formation and subsequent break-up has been attributed to either inertial effects or to large initial deviation to the spherical shape, the break-up itself being caused by an instability of the torus similar to the Rayleigh-Taylor instability. The objective of the present work is to revisit and clarify these issues. By performing simple simulations using point-particles (see 2) and experiments (see 3), we observe that, conversely to what has been found previously, an initially spherical cloud containing enough particles is unstable at low Reynolds numbers. The general evolution of the cloud is depicted in 4 and the systematic evolution toward a torus shape is characterised in 5. As clouds undergo significant deformations, the correlation proposed by Nitsche & Batchelor (1997) is no longer sufficient to explain the rate of particle leakage. We provide a new scaling law for the leakage in 6. The influence of initial shape on subsequent evolution is investigated in 7. The nature of the break up of the torus is examined in 8 and is found to be intrinsic to the flow created by the particles when the torus aspect-ratio reaches a critical value. Finally, the results are discussed in Numerical simulation We consider a cloud comprising N 0 particles settling under gravity in an unbounded fluid of viscosity µ at rest at infinity. We assume that the generated fluid flow satisfies the Stokes equations. We adopt the simplest model in which particles are represented by identical point forces F = Fe g as it contains the minimum physics needed to describe the interactions between particles. Therefore, the velocity ṙ i of a point particle located at r i, i = 1,..., N 0, is equal to the sum of its terminal velocity U 0 when in isolation and of the fluid velocities (also called Stokeslet disturbances) generated by all the other point particles, see e.g. Nitsche & Batchelor (1997) and Machu et al. (2001), ṙ i = U 0 + F T(r ij ), (2.1) j i

113 4.2. COPIE DE L ARTICLE 113 Falling clouds 3 where r ij r i r j and T is the Oseen-Burgers tensor, T(r) = 1 ( I + r r ) 8πµr r 2, (2.2) with the unit tensor I and r = r, see e.g. Kim & Karrila (1991). It is advantageous to eliminate U 0 in equations (2.1) by choosing the frame of reference moving with the terminal settling velocity of an isolated particle. As the particles are identical, this does not affect their relative motions and thus their dynamics. We have the choice of length scale and time scale and since we do not know a priori what would be the correct scalings, we decide to make all the values dimensionless by scaling the length and the velocity with the radius R 0 and the velocity V 0 = N0F 5πµR 0 of the initially spherical cloud, respectively, see Ekiel-Jeżewska et al. (2006). The set of equations (2.1) then become r i = 5 1 8N 0 r j i (I + r r r 2 ) e g. (2.3) Here and in the following, the upper index denotes dimensionless quantities. In this reference frame and with this normalisation, the only variable parameter in the set of equations (2.3) is the number of particles N 0 as the sum term in the right-hand side is purely geometric. We should note that a short range repulsive force as given in Nitsche & Batchelor (1997) or a cut-off length as given in Machu et al. (2001) was not introduced to prevent particles from overlapping. Indeed, these artificial expedients modify the dynamics in an arbitrary way as shown by Ekiel-Jeżewska et al. (2006) and we chose to stay with the simplest hydrodynamic approximation. However, in some simulation runs, a pair of particles could happen to come very close and this proximity produced an unrealistic large sedimentation velocity. These seldom events became problematic when the velocity of the pair exceeded that of the cloud which were likely to occur for clouds comprising a small number of particles. The rogue runs were eliminated from the statistics. Knowing the positions of the N 0 particles at time t = 0, the set of equations (2.3) represent a closed system of 3N 0 coupled ordinary differential equations which can be solved numerically. A random number generator was used to distribute initially the N 0 particles inside a sphere of dimensionless radius, R (t = 0) = R0 = 1. First, the particles were placed randomly inside a cube (of dimensionless side 1) which completely enclosed the sphere. Then, the corner of the cube lying outside the enclosed sphere was removed by checking that particles were indeed inside the sphere. The particles located outside the sphere were randomly resorted until they lied inside. The subsequent positions of each particles were calculated using a multi-step integration method and stored at chosen time intervals. We chose to use a variable order Adams-Bashforth- Moulton solver (ode113 in Matlab) which is considered as being efficient at stringent tolerances. Few simulations were performed to test the influence of a shape perturbation (see 7). Starting from a spherical distribution, small perturbations were obtained by multiplying the z-components of all the particles positions by the desired factor (> 1 for prolate perturbations and < 1 for oblate perturbations). As mentioned by Nitsche & Batchelor (1997), the system is chaotic as it is extremely sensitive to initial configurations as well as to small errors in particle positions. A small change in the initial positions of the particles strongly affects their individual trajectories. We were able to characterise this sensitivity to initial conditions by computing the Lyapunov exponents of the system as developed in appendix A. Since any small unavoidable errors in the computed particle positions will be magnified with time, it is impossible to

114 114 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 4 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli Set Number a φ R 0 V 0 N 0 N 0 t s Re of runs (µm) (%) (mm) (mms 1 ) from φ from V 0 (s) A ± ± ± ± ± ± B ± ± ± ± ± ± C 2 67 ± ± ± ± ± ± Table 1. Experimental conditions. track individual particle trajectories with perfect accuracy over very long times. Thus, testing the numerical convergence on particle trajectories has no meaning. Accuracy tests were therefore undertaken on macroscopic quantities such as the velocity or the radius of the cloud (see appendix A). The relative error tolerance and the absolute error tolerance were chosen to be 10 3 and 10 6 respectively. Numerical simulations were undertaken with initial spherical clouds comprising 100 N particles which were tracked over a typical time interval 0 t As there are huge variations among runs starting from the same N 0, several runs for different realisations of the initial particle distributions were performed. This provides an ensemble of data over which to average the macroscopic quantities of the cloud such as the number of particles staying in the cloud N, the cloud velocity V, its horizontal and vertical radii, R and r respectively, at each time t. The dispersion of the data among runs is simply provided by the standard deviation. For each run, the particles considered belonging to the cloud at time t were those for which the vertical position from the centre of mass of the cloud was R 0. This yielded the number of particles inside the cloud N(t ) and, by averaging the individual velocities of these particles, the cloud velocity V (t ). Several definitions can be proposed for the cloud radii, we chose the following option which provides quantities directly comparable to experiments. The vertical radius r(t ) was defined as the distance from the front leading particle to the centre of mass. The horizontal radius R(t ) was defined as the average of the maximum distance from the centre of mass over four quadrants in the horizontal plane. This averaging smoothed somehow the possible asymmetries in the radial horizontal directions. 3. Experimental set-up The experimental set-up is sketched in figure 1. The glass-walled vessel had inner dimension 4 10 cm 2 in horizontal cross-section with a filled height of 120 cm. The suspension was prepared in a small glass container having curved walls; rotating the container around its horizontal axis produced efficient mixing of the particles with the fluid without introducing air bubbles. A glass-tube (of inner diameter = 3.5 mm) mounted at the end of a borosilicated glass syringe was then filled with the premixed suspension. Clouds were produced by injecting the desired volume of suspension via a specially designed device below the free surface of the vessel filled with quiescent fluid. The injection device was actually similar to a medical syringe but with a moving piston forcing the suspension through the glass-tube. The piston was pushed by a shaft, which itself was driven by a stepping motor. As previously noticed by Machu et al. (2001), when clouds are produced in a laboratory, external fluid is inevitably entrained inside the cloud. However we found that this could be overcome by carefully adjusting the amplitude and the duration of the injection owing to a function generator which actuates the stepping motor. Clouds which rapidly evolved into a spherical shape without any entrainment of outer fluid were then

115 4.2. COPIE DE L ARTICLE 115 function generator Falling clouds 5 injection device g syringe neon light camera sliding rail 1.2 m Figure 1. Experimental set-up. successfully produced. We also performed few experiments to test the influence of the initial shape of the cloud by varying the injection parameters. We were able to produce clouds having a prolate shape but failed in obtaining oblate shapes. The container was back-lighted over its whole height with a single neon tube. The neon was tuned to flash at 50kHz to avoid any frequency match with the acquisition system. A double layer of tracing paper applied to the back wall of the container diffused the neon light and produced a homogeneous lighting over the width of the cell. Falling clouds were recorded with a digital video-camera CANON XM2 mounted on a vertical sliding rail. Owing to the extreme slowness of the cloud fall (see the values of the Stokes time t s = R 0 /V 0 in table 1), an acquisition rate of one frame per second was sufficient. Each frame was thresholded and the cloud contour was fitted with an ellipse under ImageJ (digital imaging software available at This process provided the position of the centre of mass, the horizontal R and the vertical r = R/γ dimensions of the cloud where γ denotes its horizontal-to-vertical aspect ratio. The instantaneous cloud velocity was measured from two successive frames. The viscosity of the liquid was chosen large enough to satisfy the conditions of Stokes flow for the cloud (see the values of the cloud Reynolds number Re = ρv 0 R 0 /µ in table 1). All the quantitative experiments were performed into the same liquid made of a mixture 50% (by volume) of Ucon oil supplied by chempoint and 50% of distilled

116 116 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 6 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli N n t n b Table 2. Total number of numerical runs, n t, and number of runs for which the cloud destabilises into a torus with subsequent breaks-up, n b, for a given number of particles N 0. water. This mixture had a density ρ = ± gm 3 and a dynamic viscosity µ = 1170 ± 20 cp. We employed two different batches of spherical glass beads of density ρ p = 2.450±0.050gm 3 having different radii which are listed in table 1. A few qualitative visualisation experiments were also performed in Silicon oil 47V1000 (1000 times more viscous than water) with the spherical glass beads used in set C (see figure 2) and with another batch of glass beads having a radius of 400 ± 50µm (see movie 1). The initial number of particles N 0 was estimated by two means: (i) from the known volume fraction φ and the measured cloud radius R 0 by using N 0 = φ(r 0 /a) 3 and (ii) from the measured cloud initial velocity V 0 and radius R 0 by using N 0 = 5πµR 0 V 0 /F with F = 4πa 3 (ρ p ρ)g/3. Note that the last formula comes from the equation for the velocity of a spherical cloud of point particles (see 2). The discrepancies between the two calculations (see table 1) may be mainly caused by the influence of the cell walls and by the additional dissipation caused by the finite size of the particles which for these volume fraction modifies the cloud effective viscosity. These two effects tend to slow down the cloud sedimentation velocity and thus computing N 0 from it underestimates the actual number of particles inside the cloud. The large error in N 0 arises from propagation of uncertainties in the particle and fluid densities, cloud radius, fluid viscosity and volume fraction. Using the particles with the largest radius (sets A and B in table 1), we were able to investigate the leakage mechanism as isolated particles that escaped the cloud could be easily detected. Those particles were counted by eye, yielding to the time evolution of the number N 0 N of particles that have leaked away from the cloud (see 6). A last remark concerns the observation of the torus disintegration and anticipate on the following of the paper. To observe the destabilisation described in 4, the cloud must sediment approximately over 600 times its radius and should also contains enough particles (> 1000). Only concentrated clouds with sufficiently small initial radius such as those of set C in table 1 could satisfy these constraints, even in the tall vessel used in the present experiments. 4. General evolution of the cloud The time evolution of a falling spherical cloud presents two typical scenarios depending upon the initial number of particles N 0 which were both observed in experiments and simulations. The first scenario which is likely to be seen for clouds comprising a small number of particles, typically N 0 500, exhibits the following features: (i) the cloud slowly but constantly loses particles at its rear and this produces a vertical tail of particles emanating from the rear of the cloud; and (ii) the cloud remains roughly spherical until it is so depopulated by the leakage that it spreads and disintegrates. The second scenario mostly encountered for N is illustrated in figure 2 as sequences of snapshots of the falling cloud (see also the accompanying movies 1 and 2) and presents a different sequence of events: (i) particles leak from the rear of the cloud and form a vertical tail; (ii) the initial spherical cloud flattens into an oblate shape and eventually forms a torus;

117 4.2. COPIE DE L ARTICLE 117 Falling clouds 7 Simulation Experiment 3 mm Figure 2. Snapshots of the falling cloud: point-particle simulation with N 0 = 3000 (left) and experiment using the glass beads of set C in silicon oil (right). and (iii) the torus breaks up into two (or scarcely up to four) droplets, each of which forms a torus which, if it contains enough particles, again breaks up, and so on in a cascade. It is also a conspicuous feature of the cloud that the particles circulate in a toroidal vortex which can be clearly seen in the accompanying movies. In this paper, we are mostly interested by the second scenario. The probability for a cloud to destabilise into a torus with subsequent breaks-up was examined numerically and is plotted versus N 0 in figure 3 (see also table 2). For small values of N 0 (N 0 500), the probability for the cloud to break-up is very low. As N 0 is increased, the probability experiences a sharp increase and reaches the value of 1 for N This clearly indicates the existence of a destabilisation transition for the cloud. An important quantity which characterises this transition is the time needed to reach the break-up. It can be estimated as the time for which the torus starts to bend to break up into secondary droplets. The dimensionless destabilisation time t d is plotted versus N 0 for all runs in figure 3. Although the probability for destabilisation increases with N 0, the dimensionless time needed for destabilisation increases with N 0. It seems that there is a lower bound above which the cloud eventually destabilises. Not such a complete study was performed experimentally as the experiments are delicate and tedious and as it is difficult to obtain large statistics. However, destabilisation times obtained for the two individual runs of set C are of the same order of magnitude than those predicted by the simulations.

118 118 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 8 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli n b n t (a) t b (b) N 0 N 0 Figure 3. (a) Destabilisation probability n b /n t and (b) destabilisation time t b, measured for the different simulation runs (filled diamonds) and for the two individual experimental runs of set C (circle), versus N First evolution toward a torus As a general trend, the cloud evolves toward a torus. This is well represented by the growth of the horizontal radius with time. Figure 4 (a) shows the growth with time of R for 4 individual experimental runs and of the corresponding average quantity over several numerical runs, see tables 1 and 2. For a small initial number of particles (N 0 = 500 in the simulations and N in the experiments, i.e. set A with φ = 4%), there is a considerable variation among runs but the increase of the radius is comparable in experiments and simulations. Conversely, for a larger number of particles (N 0 = 2000 in the simulations and N in the experiments, i.e. set B with φ = 20%), the fluctuations are smaller and the experimental data present a stronger increase than the simulations. This discrepancy occurs for an experimental large volume fraction, a quantity meaningless in the point particle simulations which holds in the dilute regime. It should be noted that the observed oscillations in the growth are related to the toroidal circulations of the particles. This feature is less obvious in the simulation data as averaging has been performed over several runs. The evolution toward a torus also induces a decrease of the cloud velocity with time as the cloud looses particles and flattens. Figure 4 (b) shows the decrease with time of V for the same 4 experimental runs and of the corresponding average quantity over the same numerical runs. Again the variations among runs are large but there is a qualitative agreement between experiments and simulations. As good statistics can be readily obtained in simulations, a full numerical study was undertaken as a functions of N 0 to infer some scalings and tighten up on the numerical coefficients. The expansion rate dr /dt increases with decreasing N 0 as shown in 5 (a). In logarithmic scales, the data are well fitted by a straight line of slope 0.65 ± 0.01, see figure 5 (b), suggesting that R (t ) 1 scales as N 2/3 0 t. The cloud velocity V decreases with time owing to the decrease in the number of particles N left inside the cloud. We have thus plotted V as a function of N = N/N 0 in figure 5 (c). The solid line represents the data for a spherical cloud for which V = NF 5πµR 0. Clearly, the simulation results lie below this line showing that the flattening of the drop also contributes to the velocity

119 4.2. COPIE DE L ARTICLE 119 (a) 1.4 Falling clouds R (b) V N 0 = 500 N 0 = t t Figure 4. (a) Horizontal radius R and (b) cloud velocity V versus time t for 4 individual experimental runs and averaged over several numerical runs (solid curve), for N (left) and N (right). The dispersion of the numerical data (one standard deviation) is indicated for the numerical curves. decrease. The data for different N 0 slightly separate as a larger slope is observed for larger N 0. By plotting V as a function of N /R in figure 5 (d), the data collapse onto a single curve lying above the solid line for the spherical cloud. This gives the numerical law V = (0.108 ± 0.007) + (0.908 ± 0.009)N /R. 6. Particle leakage from the cloud As it settles, a cloud slowly loses particles by shedding them along a vertical tail emanating from its rear. As can be clearly seen in the accompanying movie 3, the leaking particles are those located on the outer layer of the toroidal circulation. This depletes the region near the vertical axis of the cloud and quickly leads to the torus formation. Figure 6 shows the percentage 1 N of particles that have leaked away from the cloud as a function of time t for the same experimental runs and the averaged quantity for the same numerical runs as those of figure 4. Again, there is a large variation among runs, which decreases somewhat as the initial number of particles N 0 increases. Clearly, the rate of leakage dn /dt decreases with increasing N 0 and there is a rather good agreement between the experimental and numerical results. Numerical simulations were again used to produce a more complete study and to obtain scaling laws. Figure 7 (a) confirms that the rate of leakage decreases as the initial number N 0 is increased. Plotting N 2/3 0 (N 1) as a function of t produces a collapse of the data onto a master curve at long time and for sufficiently large N 0. Figure 7 (b) in log-log scales indicates two different regimes with two different rates of leakage. For t 10, the rate of leakage is large and increases with increasing N 0. For t 10 and large N 0, one finds N 1 = (0.52 ± 0.02)N 2/3 0 t (0.636±0.004).

120 120 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 10 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli R (a) 10-2 dr dt (b) N 0 = 500 N 0 = 1000 N 0 = 1500 N 0 = 2000 N 0 = 2500 N 0 = 3000 N 0 = t N 4 0 (c) (d) 1 1 V V t N /R Figure 5. (a) Horizontal radius R versus time t, (b) expansion rate dr /dt versus N 0, (c) cloud velocity V versus percentage of particles N, and (d) cloud velocity V versus N /R, for averages numerically obtained from clouds starting with different number of particles N 0. Nitsche & Batchelor (1997) gave a physical picture of the mechanism leading to particle leakage from the cloud. The velocity fluctuations arising from hydrodynamic interactions cause particles to depart from the closed toroidal circulation. Some particles may then cross the cloud boundary, be carried round the boundary, and hence in the downstream tail. To quantify this effect, we have evaluated numerically the departure to the closed Hadamard-Rybczyński toroidal circulation which can be found e.g. in Ekiel-Jeżewska et al. (2006) for a spherical cloud. This departure D was evaluated by measuring the distance to the closed Hadamard-Rybczyński streamlines and averaging it over all the particles and runs at each time t. This was performed only for t 10 as the cloud maintains its spherical shape during this time interval. This departure decreases as N 0 increases as can be seen in figure 8. This last finding gives an hint about the decrease of

121 4.2. COPIE DE L ARTICLE N Falling clouds 11 N 0 = 500 N 0 = t Figure 6. Percentage 1 N of particles that have leaked away from the cloud as a function of time t for the same experimental and averaged numerical runs as those of figure 4. The dispersion of the numerical data (one standard deviation) is indicated for the numerical curves (a) 1 N N 2/3 0 (1 N ) (b) 2/ t t N o = 100 N o = 500 N o = 1000 N o = 1500 N o = 2000 N o = 2500 N o = 3500 Figure 7. (a) Percentage 1 N of particles that have leaked away from the cloud as a function of time t and (b) N 2/3 0 (1 N ) as a function of t for averages numerically obtained from clouds starting with different number of particles N 0. the rate of leakage with increasing N 0. In logarithmic scales, the data are well fitted by a straight line of slope 0.34 ± 0.02, suggesting that dd /dt scales as N 1/ Influence of initial shape on subsequent evolution As already mentioned in 3, it is extremely difficult to produce a perfectly spherical cloud in experiments. In general, the injected cloud is slightly deformed. The objective of this section is to investigate the influence of initial shape on subsequent evolution of the cloud. Figure 9 shows the time evolution of the horizontal-to-vertical aspect ratio

122 122 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 12 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli D (a) 0.1 dd dt (b) N o = 100 N o = 500 N o = 1000 N o = 1500 N o = 2000 N o = 3000 N o = t N 0 Figure 8. (a) Average distance D measuring the departure from the Hadamard-Rybczyński toroidal closed streamlines versus time t and (b) departure rate dd /dt versus N 0 γ = R/r for individual experimental and numerical runs with N 0 = 3000 and starting from spherical, oblate, and prolate shapes (oblate shapes were not successfully produced in the experiment as previously explained in 3). After t 10, the oblate (prolate) perturbation relaxes toward the behaviour of the initially spherical cloud. The oblate (prolate) curve presents large oscillations which become mostly damped at t 100. The observed oscillations are related to the coupling between the toroidal circulations and the relaxation of the perturbation. The experimental data present a much larger growth than the numerical predictions. Same dissimilarity was observed for the growth in time of R in 5. Figure 10 presents the successive cloud profiles for the same numerical runs as those of figure 9. In order to visualise the cloud shape, the profiles have been obtained by integrating the positions of the point particles over the whole range of the azimuthal angle. For the initially spherical shape, the cloud remains spherical at short times and loses particles at its rear. A deficit of particles progressively occurs near the axis of symmetry. At long times, the cloud flattens and reduces into a torus. For the initially oblate shape, a dimple develops at the rear of the cloud while the front recovers the unperturbed spherical shape. Then, clear fluid is entrained into the cloud along the axis of symmetry and a coaxial tail of particles extends at the rear of the cloud. At long times, the cloud again reduces to a torus. For the initially prolate shape, the rear extends into a thin tail along the axis of symmetry while the front again recovers the undisturbed spherical shape. Then ambient fluid is entrained into the cloud near the base of the tail and produces a small dimple around the tail. At long times, a torus is recovered. Same trend is found in the experiments for the initially spherical and prolate clouds respectively, as can be seen in figure Break-up of the torus In the previous sections, the data were analysed up to destabilisation. The aim of this section is to provide a physical mechanism for the break-up of the torus. Figure 12 illustrates successive flow fields computed in a vertical plane through the vertical axis of symmetry and in the instantaneous reference frame of the cloud, i.e. moving with V, by summing the velocity disturbances (Stokeslets) of all the particles. By summing the pressure disturbances, we also obtain the pressure field which is represented in grey scale on top of the streamlines. The particles which are plotted in figure 12 are those located at ±0.1R 0 from the plane. At t = 0, the particles are randomly distributed inside a

123 4.2. COPIE DE L ARTICLE (a) Falling clouds 13 (b) 1.4 γ spherical oblate prolate t t Figure 9. Evolution of the aspect ratio of individual clouds starting from different initial shapes obtained from (a) numerical simulations with N 0 = 3000 and (b) experiments using particles of set C at a volume fraction of 10 ± 3%. (a) (b) (c) t =0 t =4 t =8 t =12 t =16 t =20 t =100 t =200 Figure 10. Successive cloud profiles for the same numerical runs as those of figure 9 (a). The positions of the point particles have been integrated over the whole range of the azimuthal angle in order to visualise the cloud profiles. The initial geometry of the cloud was either (a) spherical, (b) oblate, and (c) prolate. sphere of radius R 0. The region of closed Hadamard-Rybczyński streamlines is bounded by the cloud boundary while the external streamlines go round it as the high pressure region is located at the front of the cloud. When the cloud has evolved into a torus shape, at t = 300, a deficit of particles is observed near the vertical axis but the high pressure region at the front prevent the streamlines from running through the cloud. Just before destabilisation, at t = 600, the torus has considerably expanded and the high pressure region forms a ring at the front. Near the front, the pressure close to the vertical axis decreases and eventually let the streamlines to poke through the cloud. Then, the

124 124 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 14 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli (a) 3.5 mm (b) t =0 t =8 t =16 t =24 t =60 Figure 11. Photographs of the clouds for the same experimental runs as those of figure 9 (b): (a) nearly spherical and (b) prolate shapes. torus breaks up and forms two droplets having similar features than the initial cloud, see figure 12 at t = 660. The question is now whether there is a criterion for destabilisation. In order to obtain some physical insight, we have performed a numerical computation of the vertical velocity V c produced at the centre of a torus having a circular section and comprising N 0 point particles randomly distributed inside its volume. Figure 13 (a) indicates that the vertical velocity V c is smaller than the mean velocity of the torus V when the aspect ratio of the torus γ γ c = 1.64 ± Therefore, for γ γ c, the streamlines pass through the hole in the centre of the torus. The results of the dynamical simulations displayed in figure 13 (b) present the growth in time of γ until break-up. Clearly, destabilisation occurs for approximately the same aspect ratio, γ c 1.64, for different N 0 (= 1500 and 3000). This suggests that the break-up is due to the change in flow configuration created by the point particles when the aspect ratio reaches this critical value. Conversely, the experimental data for N present a stronger increase of γ and the break-up occurs for a larger aspect ratio, γ c 2.4. This disparity is probably due to concentration (excluded volume) effects which are outside the validity range of the point particle simulations. Note that the experiments seem to be very reproducible at that volume fraction. The data from a single experimental run are displayed in figure 13 (a) but the data collected from a second run lie on top of these and the break-up happens at the same γ c Discussions and conclusions By performing experimental investigations as well as numerical simulations, we have examined the nature of the break up of a cloud of particles falling in a viscous fluid at creeping flow conditions. The major finding is that an initially spherical cloud is unstable and evolves into a torus which breaks up into two (or seldom more) droplets in a repeating cascade. This destabilisation of the spherical cloud is a slow process and is likely to happen for a large number of particles. Observation of such a phenomenon requests thus very long simulation or experimental runs with a sufficient number of particles. We can speculate that this is the reason why it has previously escaped detection and consequently why earlier studies have concluded that an initially spherical cloud would remain roughly spherical as it falls at low Reynolds numbers. Nitsche & Batchelor (1997) performed simulation with clouds containing a small number of particles, N 0 = 80, 160 and 320, over a typical time interval 0 t 120. Machu et al. (2001) and Bosse et al. (2005) investigated clouds with a larger amount of particles but did track them for short time intervals.

125 4.2. COPIE DE L ARTICLE t =0 t =300 Falling clouds t =600 t = Figure 12. Flow and pressure fields computed at successive times in the vertical plane through the vertical axis of symmetry and in the instantaneous reference frame of the cloud. The displayed particles are those located at ±0.1R 0 from the vertical plane. High (low) pressure are indicated in dark (white). We have characterised this systematic evolution toward a torus by measuring the evolution in time of the horizontal radius and the velocity of the cloud. We found that the horizontal radius increases in time. The expansion is of the same order of magnitude in the simulations and in the experiments with dilute clouds. But clouds expand faster in experiments at larger volume fractions. This feature cannot be captured by the point particle simulations which cannot account for excluded volume effects. A full numerical study suggests that the expansion is linear in dimensionless time t = tv 0 /R 0 and proportional to N 2/3 0. The cloud velocity was found to decrease in time due to the loss of particles as well as to the shape evolution. Indeed, the drag force of a torus is larger than that of a sphere. The agreement between experiments and simulations is rather good. Combining the two effects mentioned above, an universal scaling can be proposed for the cloud velocity: V/V 0 NR 0 /N 0 R. The evolution toward a torus shape and the subsequent destabilisation is a very robust

126 126 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 16 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli V c V V (a) stable unstable N 0 = 1000 N 0 = 2000 N 0 = γ (b) N 0 = 1500 N 0 = γ c γ t Figure 13. (a) Computed V c V versus γ produced by point particles randomly distributed in V a torus having a circular section and (b) aspect ratio γ versus time for a single experimental run of set C (open triangle) having N and for averages numerically obtained from clouds starting with two different numbers of particles N 0 (solid and broken curves). feature. Perturbations to the initial shape such as an oblate or a prolate shape eventually relax toward the evolution of the initially spherical cloud. At long times, the torus shape is systematically recovered. However, the short time evolution differs and resembles respectively that of an oblate or a prolate drop of heavy fluid settling in a miscible fluid, see Pozrikidis (1989). We have also checked that this evolution toward a torus was not caused or influenced by the flow perturbation created by the vertical tail emanating from the rear of the cloud. This was done by performing a numerical simulation where the interactions with the tail was turned off. We measured the percentage of particles that have escaped the cloud as a function of time and found a very good agreement between experiments and simulations. We found two regimes with two different rates of leakage. At short time, when the cloud has a shape close to that of a sphere, the rate of leakage is large. At larger time, when the cloud has evolved toward a toroidal shape, the loss slows down and we found an approximate scaling N N 0 N 1/3 0 t 2/3 for large N 0. Nitsche & Batchelor (1997) proposed that the leakage rate dn/dt V/d considering that the rate determining factor is the cloud velocity V and that the relevant length scale is the interparticle distance d = (4π/3N) 1/3 R. This length scale is pertinent in describing the random displacements of the particles which may lead to escapes from the cloud internal circulation. In their simulations with a small number of particles and at short times, the cloud remains approximately spherical and they found N N 0 N 1/3 0 t. We recovered this results in the short-time regime but did not find a linear increase in t in the long-time regime. This is probably due to the evolution of the cloud into a torus shape. We have described the break-up of the expanded torus. Destabilisation was found to occur for a critical horizontal to vertical aspect ratio in the simulations. It is due to the change in flow configuration created by the point particles when the aspect ratio reaches this value. A larger critical value was found in the experiments. This is again probably due to excluded volume effects not accounted in the simulations. In conclusion, we have found both numerically and experimentally that an initially spherical cloud containing enough particles is unstable. Due to the randomness of their trajectories, some particles escape from the cloud and form a vertical tail. Because the leaking particles are those which are located in the outer layer (typically of thickness comparable to the mean interparticle spacing) of the toroidal circulation, this creates a

127 4.2. COPIE DE L ARTICLE 127 l (a) 0.36 h10 3, 10 6i h10 2, 10 5i h10 1, 10 4i h1, 10 3i Falling clouds 17 (b) σ rt2/ 5 σ rt3/ 5 V rt2 V rt t t Figure 14. (a) Evolution of the distance l between the unperturbed and the perturbed clouds calculated from equation (A 1) for different numerical accuracies. The values in brackets correspond respectively to the relative and absolute tolerance errors used in the numerical computation. (b) The mean velocity difference (full circles) between two sets of 5 realisations computed with numerical accuracies rt3 and rt2 is compared to the error σ rt2/ 5 and σ rt3/ 5 in the mean sedimentation velocity of the 5 clouds. particle deficit near the vertical axis and therefore the cloud evolves into a torus. Then the torus expands. Note that the mechanism of this expansion is still unclear. We verified that it is not related to inertial effects or to interactions with particles which have escaped in the vertical tail. The rate of particle leakage is influenced by the shape evolution of the cloud. When the torus reaches a critical aspect ratio, the topology of the flow changes and the torus breaks up into droplets which may follow the same evolution. It is worth noting that a simple numerical simulation using point particles in Stokes flow captures extremely well the evolution of the cloud. The agreement is quantitative in the dilute regime but is not at large volume fractions as excluded volume effects are not accounted in the model. We would like to thank J. E. Butler for help in the numerical computation, M. L. Ekiel- Jeżewska for suggesting the scaling of the cloud velocity, E. J. Hinch and G. M. Homsy for discussions regarding the chaotic dynamics of the particles, and S. Martinez for technical assistance. B. Metzger benefited of a fellowship from the French Ministère de la Recherche. Appendix A. Chaotic nature of the particle motion and accuracy test Long-range hydrodynamic interactions lead to a complex chaotic dynamics as soon as more than two particles come into play, see e.g. Janosi et al. (1997). In these circumstances, it is important to assess that the observed outcome of the system is due to a physical mechanism and not to a numerical artefact. In this appendix, we first show that the system is chaotic and evaluate an average of the Lyapunov exponent. Then, we demonstrate that the numerical accuracy used to perform the computations presented in this paper is sufficient to obtain a reliable estimate of the macroscopic properties of the cloud. Two simulations with two slightly different initial configurations A and B were performed for a cloud of N = 3000 particles. The configuration B was prepared from the configuration A by displacing each particle in a random direction with a magnitude of ǫ = At each time step, the Euclidian distance between these two configurations

128 128 CHAPTER 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE 18 B. Metzger, M. Nicolas, and É. Guazzelli was computed as l = 1 N N (x A i x B i )2 + (yi A yi B)2 + (zi A zi B)2. (A 1) i=1 The same numerical precision has been used in both configurations. As shown on figure 14 (a), l grows extremely fast when the accuracy is poor. With better accuracies, l follows an exponential trend l(t ) exp(λt ). The divergence rate λ can be related to the Lyapunov exponent. We found a value λ = ± independent of the numerical precision. A positive value of λ is a clear indication of a chaotic system. In a similar way, but only for three particles, Janosi et al. (1997) found λ = A consequence of this chaotic behaviour is that individual particle trajectories strongly depend on the initial conditions. In order to know the particle positions with a precision δ at time t, a numerical accuracy of the order of δ exp( λt ) is needed. With δ = 1% at t = 100, the requested accuracy would be However, possible random errors on the individual particle trajectories resulting from using less stringent accuracy are unlikely to invalidate the computed macroscopic properties of the cloud as shown in the following. The numerical convergence was tested by computing the evolution of a cloud with N = 3000 particles, using two different numerical relative tolerances: 10 3 and 10 2 to which we refer as rt3 and rt2. For each tolerance, 5 runs were performed and, in each case, the mean sedimentation velocity V rt2 and V rt3 and the error in the mean σ rt2 / 5 and σ rt3 / 5 were computed. We tested the numerical convergence comparing the difference V rt2 V rt3 to the respective errors bars σ rt2 / 5 and σ rt3 / 5. Figure 14 (b) shows that the difference in the average V rt2 V rt3 lies below both error bars. For all the numerical data presented in this paper, a numerical accuracy corresponding to rt3 = 10 3 was used to perform integration. REFERENCES Adachi, K., Kiriyama, S. & Yoshioka N The behavior of a swarm of particles moving in a viscous fluid. Chem. Eng. Sci. 33, Bosse, T., Kleiser, L., Härtel, C. & Meiburg, E Numerical simulation of finite Reynolds number suspension drops settling under gravity. Phys. Fluids 17, Brinkman, H. C A calculation of the viscous fluid on a dense swarm of particles. Appl. Sci. Res. A1, Ekiel-Jeżewska, M. L., Metzger, B. & Guazzelli, É Spherical cloud of point particles falling in a viscous fluid. Phys. Fluids 18, Hadamard, J. S Mouvement permanent lent d une sphère liquide et visqueuse dans un liquide visqueux. C. R. Acad. Sci. (Paris) 152, Jánosi, I. M., Tél, T., Wolf, D. E., Gallas, J.A.C Chaotic particle dynamics in viscous flows: The three-particle Stokeslet problem. Phys. Rev. E 56, Kim, S. & Karrila, S. J Microhydrodynamics: Principles and Selected Applications, Butterworth-Heinemann, Boston. Machu, G., Meile, W., Nitsche, L. C. & Schaflinger, U Coalescence, torus formation and break- up of sedimenting clouds: experiments and computer simulations. J. Fluid Mech. 447, Nitsche, J. M. & Batchelor, G. K Break-up of a falling cloud containing dispersed particles. J. Fluid Mech. 340, Pozrikidis, C The instability of a moving viscous drop. J. Fluid Mech. 210, Rybczyński, W Über die fortschreitende Bewegung einer flüssigen Kugel in einem zähen Medium. Bull. Acad. Sci. Cracovie A,

129 4.3. RÉSULTATS SUPPLÉMENTAIRES 129 l N 0 = 100 N 0 = 500 N 0 = 1000 N 0 = 1500 N 0 = 2000 N 0 = 2500 N 0 = t Fig. 4.1 Evolution de la distance entre particules plus proche voisines, l = l/l 0, moyennée sur l ensemble des particules pour des nuages comportants N 0 = 100, 500, 1000, 1500, 2000, 2500 et 3000 particules. 4.3 Résultats supplémentaires Dilution (dispersion?) du nuage Un résultat remarquable de la dynamique de sédimentation du nuage de particules est que le fluide externe contourne globalement l agrégat. On peut cependant se poser la question de savoir si le nuage a tendance à se diluer (à se disperser?) dans le fluide ambiant. Pour des suspensions réelles, on caractérise facilement le processus de dilution en mesurant la fraction volumique en particules. Dans nos simulations, on a évalué l évolution de la distance moyenne entre particules plus proche voisines. La figure 4.1 donne l évolution de cette distance l = l/l 0 normalisée par sa valeur à t = 0 (l 0 = R 0 /N 1/3 0 ) pour des nuages comportant un nombre de particules initial différent. Moins le nuage initial contient de particules plus la distance entre particules plus proche voisines augmente rapidement. Les données peuvent correctement être reproduites par un fit linéaire suggérant que l t /N 0. Le caractère stochastique des trajectoires des particules induit une dispersion progressive du nuage dans le fluide environnant Mélange La composante stochastique des trajectoires des particules assure aussi un mélange efficace des particules à l intérieur du nuage. La figure 4.2 représente à des temps successifs la position des particules intégrée suivant la direction azimutale. A t = 0, les particules localisées à l intérieure d une ligne de recirculation fermée correspondant à la solution analytique d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911) ont été colorée en rouge et celles à l extérieur de cette zone ont été représentées en bleu. On observe que ces deux zones se mélangent progressivement et que le mélange est d autant plus efficace que le nombre initial de particules à l intérieur du nuage est petit. En effet pour le nuage comportant initialement N 0 = 1000 particules, les deux zones sont totalement mélangées à t = 400. En revanche pour le nuage comportant N 0 = 3500, les particules rouges n ont pas diffusées jusqu à la périphérie du nuage (cf. Film 9).

130 130 CHAPITRE 4. EVOLUTION ET DÉSTABILISATION DU NUAGE (a) (b) t = 0 t = 100 t = 200 t = 300 t = 400 Fig. 4.2 A t = 0, les particules localisées à l intérieur d une ligne de recirculation fermée correspondant à la solution d Hadamard (1911) et Rybczyński (1911), ont été colorées en rouge et les autres en bleu. Les nuages contiennent initialement (a) N 0 = 1000 et (b) N 0 = 3500 particules (cf. Film 9).

131 131 Chapitre 5 Conclusion et perspectives. Nous avons montré dans cette deuxième partie de thèse qu un nuage de particules initialement sphérique est instable. Le caractère aléatoire des trajectoires des particules conduit certaines particules à s échapper spontanément du nuage. Ces particules constituent la couche externe du mouvement toroïdal de recirculation et leur départ crée un déficit de particules au niveau de l axe de symétrie du nuage; de là vient la formation du tore. Ensuite, le tore croît. Le mécanisme d expansion n a pas été clarifié. On a pu cependant vérifier qu il n est lié ni à une interaction avec le filin de particules formé à l arrière de la goutte, ni à des effets inertiels puisque les simulations ont été effectuées à Reynolds nul. Par ailleurs, nous avons montré que les conditions initiales influent peu sur l évolution du nuage aux temps longs. Quelques soient ces conditions, le nuage se réorganise et recouvre systématiquement une configuration toroïdale. Cette configuration n est cependant pas stationnaire puisque le nuage continue de perdre des particules et continue aussi son expansion. Lorsque le nuage atteint un rapport d aspect critique, la topologie de l écoulement change brutalement. Le fluide externe passe alors au centre de l anneau formé par le nuage au lieu de le contourner. A ce moment, le tore se fragmente en plusieurs gouttelettes. Il est important d insister sur la simplicité du modèle numérique adopté. Prendre en compte uniquement le Stokeslet dans la perturbation d écoulement générée par chaque particule s est avérée être suffisant pour capturer l évolution du nuage jusque dans ses détails (taux de perte des particules, temps de déstabilisation, etc...) Comme on pouvait s y attendre, le modèle laisse apparaître ses limites pour décrire les suspensions plus concentrées (φ > 10%) pour lesquelles les effets de volume exclu affectent le comportement du nuage. On peut conclure, en soulignant que malgré son apparente simplicité, la sédimentation à bas nombre de Reynolds d un nuage de particules présente une richesse importante de comportements. C est en effet un exemple édifiant de dynamique collective entre particules qui naît de la lente décroissance des interactions hydrodynamiques propre aux écoulements de Stokes. C est aussi, comme l avaient déjà remarqué Nitsche & Batchelor (1997), un système idéal pour étudier le mécanisme de diffusion hydrodynamique inhérent aux suspensions granulaires. Enfin, la déstabilisation du nuage en gouttelettes nous a donné un exemple didactique illustrant la problématique du couplage entre microstructure et écoulement macroscopique.

132 132 CHAPITRE 5. CONCLUSION ET PERSPECTIVES. (a) (b) (c) g 1 cm t =0 t =200 t =400 t =600 Fig. 5.1 (a) instabilité de Rayleigh-Plateau : fragmentation d un jet d eau en gouttelettes. (b) Photographies successives de la chute à bas nombre de Reynolds d un jet de suspension initialement cylindrique. (c) Simulation numérique d un jet de particules ponctuelles. Perspectives Instabilité capillaire? Si l on ouvre un robinet, et que l on diminue progressivement son débit, on voit le jet d eau se fragmenter en gouttelettes (cf. figure 5.1 a). Le cylindre se déforme spontanément pour abaisser son énergie de surface. La déformation initiale s amplifie pour former des gouttes. Le force motrice de l instabilité est la tension de surface. Un motif très similaire apparaît lorsqu un jet cylindrique de particules sédimente dans un fluide visqueux. Le jet initialement cylindrique se déforme en formant des renflements régulièrement espacés. La déformation est amplifiée et le jet se transforme en un chapelet de nuages de particules (cf. figure 5.1 b). L origine de cette instabilité est aujourd hui incertaine. Les travaux de Schaflinger (1999) proposent l existence d une tension de surface transitoire à l interface entre la phase de liquide pure et la suspension. Plus récemment, Alvarez et al. (2005) ont contesté ce mécanisme et proposent une description hydrodynamique continue; cependant leur modèle numérique décrit un jet confiné dans une cellule de Hele-Shaw. Nous avons simulé un jet de particules à l aide du même code numérique utilisé pour la simulation des nuages de particules, en distribuant cette fois les particules à t = 0 à l intérieur d un volume cylindrique. L évolution obtenue (cf figure 5.1 c) montre un comportement très similaire à celui observé dans les expériences. Le dispositif expérimental et le code numérique développé au cours de cette thèse permettraient un étude systématique de cette instabilité. Nuage dans un fluide non-newtonien Nous avons aussi eu l occasion de collaborer avec Laurence Talini du FAST pour réaliser quelques expériences préliminaires sur l évolution d un nuages de particules en sédimentation dans un fluide non-newtonien. Le dispositif expérimental utilisé était identique à celui présenté dans le chapitre 3. Seul le fluide a été interchangé par un fluide rhéo-fluidifiant constitué d une solution de xanthane (3 g/l) dans un mélange eau/glycerol à 50% en volume de glycerol. Ce fluide est rhéo-fluidifiant et a des propriétés visco-

133 133 1 cm Fig. 5.2 Nuage de particules de verre en sédimentation dans un fluide viscoplastique rhéo-fluidifiant. On peut remarquer la forme caractéristique du nuage très différente que dans le cas d un fluide Newtonien. élastiques; sa viscosité décroît en loi de puissance µ = mγ n 1 pour des taux de cisaillement γ compris entre 10 2 et s 1 avec m = 1.3 S.I. et n = 0.4. L évolution d un nuage de particules en sédimentation dans un tel fluide est qualitativement différente du cas Newtonien. Le nuage prend une forme allongée fortement dissymétrique (cf. figure 5.2) et conserve cette même forme tout au long de sa chute. Une grande proportion de particules est perdue lors de la chute : on a effectivement observé une diminution substantielle (supérieure à 50%) du volume du nuage. En écrivant la viscosité µ = m(v/2r) n 1, où V et R sont respectivement la vitesse de sédimentation et le rayon horizontal instantané du nuage, et en égalisant la fiction visqueuse au poids déjaugé du nuage on obtient: V φ 1 n R n+1 n, (5.1) où φ est la fraction volumique en particules à l intérieur du nuage. Cette loi s est montrée en bon accord avec les résultats préliminaires que nous avons obtenus. Deux nuages alignés verticalement ont une dynamique très différente si le fluide est Newtonien ou rhéofluidifiant. Dans un fluide Newtonien (cf. figure 5.3 a), l écoulement produit est tel que la goutte arrière s allonge et rattrape la goutte avant; elle passe ensuite au centre de l anneau formé par la goutte avant et il se produit un mouvement relatif dit en saute mouton. On peut remarquer que cette dynamique est remarquablement reproduite par notre simulation numérique (cf. figure 5.3 b). Dans le cas du fluide rhéofluidifiant (cf. figure 5.3 c), les deux gouttes coalescent directement. La déformation de la goutte avant (résultant de l interaction avec la goutte arrière) n est pas apparente dans le xanthane. La goutte arrière rattrape tout de même la goutte avant car la goutte arrière sédimente dans le sillage de viscosité réduite créé par la goutte avant. Etant donné le peu d étude concernant la sédimentation de gouttes en milieu nonnewtonien, il serait intéressant de poursuivre cette étude de manière plus systématique.