Mesure des constantes élastiques du quartz par diffusion Brillouin L. Cecchi, R. Vacher, L. Danyach To cite this version: L. Cecchi, R. Vacher, L. Danyach. Mesure des constantes élastiques du quartz par diffusion Brillouin. Journal de Physique, 1970, 31 (56), pp.501506. <10.1051/jphys:01970003105 6050100>. <jpa00206932> HAL Id: jpa00206932 https://hal.archivesouvertes.fr/jpa00206932 Submitted on 1 Jan 1970 HAL is a multidisciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific research documents, whether they are published or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
Une After 2.1 Les LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 31, MAIJUIN 1970, 501 MESURE DES CONSTANTES ÉLASTIQUES DU QUARTZ PAR DIFFUSION BRILLOUIN par L. CECCHI, R. VACHER, L. DANYACH boratoire de Physique de l Etat Cristallin, Faculté des Sciences de Montpellier (Reçu le 22 septembre 1969, révisé le Il février 1970) Résumé. 2014 Après avoir rappelé le principe de la méthode de mesure des constantes élastiques par diffusion Brillouin, les auteurs décrivent son application au cas du quartz et donnent les valeurs numériques de ces constantes à la température ordinaire. Une étude des différentes causes d incertitude permet d évaluer la signification des résultats obtenus. 2014 Abstract. an outline on the principle of Brillouin scattering measurement of elastic constants, its application to quartz crystal is described. The numerical values of elastic constants at room temperature are given. The significance of the said results can be determined according to the various causes of uncertainly herein studied. 1. Introduction. étude bibliographique des nombreux procédés expérimentaux de détermination des constantes élastiques [1] a permis de dégager certains avantages de la méthode de mesure par diffusion Brillouin, dont le principe est connu depuis plusieurs années [2]. Son application nécessite la mise en évidence des trois composantes et la mesure précise de leur écart en fréquence. Les perfectionnements techniques nécessaires ont été décrits dans un article précédent [3] ; ils ont été complétés par un dispositif d étalonnage interférentiel des enregistrements permettant la mesure des écarts en fréquence avec une incertitude inférieure à 3 0/00. 2. Principe de la méthode. RAPPELS D ÉLAS TICITÉ (CRISTAL PIÉZOÉLECTRIQUE). relations entre tensions, déformations, champ et induction électriques peuvent s écrire : avec : T tenseur des tensions, S tenseur des déformations, E et D champ et induction électriques, CE tenseur des constantes élastiques à champ électrique constant, e tenseur de piézoélectricité à déformation constante, e tenseur de permittivité. Les transformations liées à la propagation des ondes élastiques de haute fréquence étant adiabatiques, toutes les relations sont écrites à entropie constante et l indice S est sousentendu (on note par exemple : E,,kl pour Cijkl E,S. En prenant comme variables indépendantes la déformation et l induction électrique, on peut remplacer les équations (1) et (2) par : cd tenseur des constantes élastiques à induction électrique constante, h tenseur de piézoélectricité à déformation constante, P tenseur imperméabilité diélectrique. relation entre les composantes de c et CD s écrit : Pour une onde élastique se propageant dans le milieu de masse volumique p, supposé continu, les composantes du déplacement U d un élément de volume vérifient le système d équations différentielles : Le Corre [4] a montré que les solutions en ondes planes sont données par : où l on pose : p distance du plan d onde à l origine, Qj composantes du vecteur unitaire Q de la normale à l onde Pour les mouvements périodiques en p et t, l expression (7) devient : avec où V est la vitesse de l onde. A une direction de propagation donnée sont donc associées trois directions de vibration, vecteurs propres Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019700031056050100
De 3.1 502 de la matrice n~, normales entre elles d après les propriétés de symétrie de n * ; elles ne sont en général ni purement longitudinales, ni purement transversales. Les trois valeurs propres y associées, réelles et positives, s obtiennent par la résolution de : Les caractères de symétrie de la propagation des ondes sont discutés dans l appendice. 2.2 DIFFUSION BRILLOUIN. façon schématique, le phénomène se comprend comme une «réflexion sélective» de la lumière incidente sur ceux des plans de densité maximale créés par l agitation thermique qui vérifient les conditions de Bragg. A la différence de la diffusion des rayons X, les plans sont en mouvement ; il en résulte un changement de fréquence par effet Dôppler. Une des approches théoriques possibles interprète la diffusion comme le rayonnement de la densité de polarisation créée par le champ électromagnétique incident [5], [6], [7]. Seules interviennent dans la diffusion les ondes élastiques très voisines d une onde «active» orientée sensiblement suivant le plan bissecteur de (q, q ), avec q et q vecteurs unitaires des normales aux ondes lumineuses incidente et diffusée. Soient : ~1 et N la longueur d onde et la fréquence de l onde élastique «active» ; ~, et v la longueur d onde dans le vide et la fréquence de la lumière incidente ; Ci et e2, Ci et e les vecteurs unitaires des deux vibrations qui se propagent sans déformation respectivement suivant q et q (les cas étudiés seront suffisamment simples pour que e2 et e~ soient dans le plan de diffusion et donc el et e~ perpendiculaires à ce plan) ; n~ et n~ les indices de réfraction du milieu pour la lumière polarisée respectivement suivant (e et e~,) ; 8 = (q, q ) l angle de diffusion. Pour des faisceaux incident et diffusé polarisés suivant e~ et e,, l onde «active» est définie par : Pour chacun des vecteurs d onde définis par (13) et (14), il existe trois directions de vibration et trois vitesses de propagation (11) et (12). Les changements de fréquence sont alors donnés par : Si les faisceaux incident et diffusé ne sont pas polarisés, chacune des six raies de diffusion est formée, par suite de la biréfringence, de quatre composantes distantes d un petit nombre de mk (1 mk = [8]. Le pouvoir de résolution de notre spectromètre est insuf fisant pour les mettre en évidence mais l emploi de polarisations convenables permet d éviter leur apparition simultanée. 2.3 DÉTERMINATION DES CONSTANTES ÉLASTIQUES. Nous emploierons la notation simplifiée usuelle : les tenseurs tij et ekl ne possèdent chacun que six composantes indépendantes [9] ; il est commode de les représenter par des vecteurs d un espace à six dimensions. Le tenseur devient une matrice symétrique Cap avec la correspondance : 1 Les constantes élastiques non nulles dans le quartz sont : détermination des constantes élastiques à champ électrique constant à partir des mesures de la vitesse des ultrasons dans le quartz a été étudiée par plusieurs auteurs [10 par exemple]. Mc Skimin donne un tableau d équations pour plusieurs directions de vibration permettant de donner la valeur de toutes les constantes élastiques. Ces résultats peuvent être utilisés pour la méthode de mesure par diffusion Brillouin en tenant compte d une condition supplémentaire : l intensité de la raie de diffusion créée par un mode de vibration n est pas toujours suffisante pour permettre la mesure de la vitesse de propagation correspondante. Les équations de propagation dans les directions de propagation et pour les modes de vibration utilisés sont rassemblées dans le tableau I. Il n est pas utile de fixer une orientation de Q pour la mesure de c12 car cette constante se calcule d après : On peut ainsi obtenir la valeur de toutes les constantes à champ électrique constant et de quelques constantes à induction électrique constante. 3. Dispositif expérimental. MONTAGE. Le montage de diffusion utilisé est désormais classique [11 ]. source est un laser à argon ionisé LGA 1098 CSF (~, 4 880 À), l élément résolvant = un interféromètre de FabryPérot plan à couches multidiélectriques et le récepteur un photomultiplicateur EMI 9502 SA. L exploration du système d anneaux se fait par variation linéaire de la pression dans l enceinte contenant l étalon. Néanmoins, pour éliminer les erreurs dues à un éventuel défaut de linéarité du dispositif, les enregistrements sont étalonnés en fréquence par un réfractomètre du type «Gacon» [12]. Cet appareil est un interféromètre de Michelson à prisme de Koster
Echantillon Echantillon Nous, 4.1 503 TABLEAU 1 réglé au voisinage du contact optique, et dont l un des bras est maintenu à pression constante, tandis que l autre est mis en communication avec l enceinte. variation de pression nécessaire à l exploration d un ordre du F. P. résolvant correspond au déplacement de 150 maximums équidistants pour le Michelson de contrôle. L incertitude sur l écart en fréquence due aux erreurs de pointé et aux défauts de linéarité n excède pas 5 x 10 en valeur relative. 3.2 CHOIX DES ÉCHANTILLONS. avons fait tailler et orienter aux rayons X trois échantillons cubiques permettant la mesure des vitesses élastiques dans les directions indiquées au paragraphe 2.3. Les cristaux sont repérés par rapport aux axes OX, 0 Y et OZ usuels : OZ suivant l axe ternaire A3, de sens positif choisi arbitrairement ; OY est la projection sur le plan XO Y de l une des trois arêtes b du rhomboèdre primitif issues de l extrémité positive de A3 ; l axe OX (binaire) est tel que le trièdre XYZ soit direct. Echantillon 1 : XYZ. Les normales aux faces sont parallèles aux axes OX, 0 Y et OZ. 2 : MNZ. Les normales aux faces sont parallèles à OM, ON et OZ avec OM et ON respectivement bissectrices intérieure et extérieure de (OX, 0 Y). 3 : IJX. Les normales aux faces sont parallèles à 01, OJ, OX avec OI et OJ respectivement bissectrices intérieure et extérieure de (0 Y, OZ). 4. Résultats pour le quartz. RÉSULTATS. Les mesures ont été faites dans toutes les orientations indiquées dans le tableau I. L angle de diffusion est de 900 dans tous les cas. Suivant le nombre de raies mesurables fournies par un enregistrement avec une précision suffisant, on peut déterminer pour chaque position, une, deux ou trois constantes élastiques d après : Le tableau II résume les résultats obtenus (en 1010 Newtons.m) à la température de 25 C (moyennes de 15 mesures au moins) avec Constantes à champ électrique constant Constantes à induction électrique constante
si d autre Les Nous L écart 504 TABLEAU III Constantes élastiques CE du quartz (en 1010 N/m2) 4.2 DISCUSSION. avons étudié l action des diverses causes d incertitude en nous attachant à vérifier leur influence par des expériences de diffusion chaque fois que cela était possible. a) Précision et fidélité du dispositif. entre les trois valeurs de b6b mesurées sur un même enregistrement est inférieur à 3 x 103 en valeur relative : il représente l incertitude due aux défauts de linéarité, de stabilité mécanique et thermique, et aux erreurs de lecture. b) Réglage. erreurs peuvent provenir d une détermination imprécise de l angle de diffusion ou d un mauvais réglage des faces de l échantillon par rapport aux faisceaux. Nous avons fait plusieurs séries d enregistrements, d une part en réglant chaque fois l angle de diffusion, d autre part en reprenant le réglage de la perpendicularité de l échantillon aux faisceaux incident et diffusé avant chaque expérience. Les résultats obtenus ne font apparaître aucun écart mesurable. c) Influence de la température. température du laboratoire, mesurée pendant les expériences, est égale à 25 ± 1 C. Un calcul à partir des coefficients de température donnés dans [14], [15], [16], montre que cette variation n entraîne aucune erreur notable sur la valeur des constantes élastiques. d) Orientation des axes. position des axes cristallographiques par rapport aux arêtes des cristaux est définie à 1 près par le fournisseur. L incertitude relative est de l ordre de 2 x 104 pour C11, c33, c44 et C14, et de 2 x 102 pour C66, c12 et c13. Des expériences de diffusion permettent de vérifier la précision de la taille : l orientation est convenable, les échantillons XYZ et IJX ont chacun deux faces perpendiculaires à l axe binaire X. Une rotation de 180 autour de la normale à ces faces ne doit pas changer l écart en fréquence ; part, la diffusion par des ondes de normale élastique Q (0, 1, 0) peut être obtenue à partir = des échantillons IJX et MNZ. Les mesures faites montrent que l incertitude sur l orientation des cristaux est certainement inférieure à 1. L ensemble des résultats cidessus permet d affirmer que la valeur des écarts en fréquence est connue à mieux que 3 et de calculer l incertitude sur les constantes élastiques (tableau II). 4.3 COMPARAISON DES RÉSULTATS OBTENUS AUX VALEURS MESURÉES PAR LES MÉTHODES CLASSIQUES. Nous avons réuni dans le tableau III les résultats obtenus par plusieurs auteurs utilisant les méthodes de résonance ou les méthodes «pulse echo». L incertitude expérimentale figure dans le tableau lorsqu elle est donnée par l auteur. Les résultats obtenus par diffusion Brillouin concordent aux incertitudes expérimentales près résultats obtenus par les autres méthodes. avec les méthode décrite présente 5. Conclusion. l avantage de ne pas imposer de perturbations notables au milieu ; l agitation thermique fournit les ondes planes de faible amplitude nécessaires et le cristal est étudié au voisinage de l équilibre mécanique ; de plus, les mesures ne sont pas influencées par les conditions aux limites, c estàdire par la forme de l échantillon, du moins pour les dimensions usuelles. Techniquement, le procédé est limité par la nécessité d utiliser un matériau transparent de bonne qualité optique. D autre part, du point de vue théorique, la méthode dynamique ne saurait fournir toutes les constantes élastiques avec la même précision. cll et C33 correspondent à des modes longitudinaux purs, c44 et C66 à des modes transversaux purs : on peut trouver des directions de vibration qui mettent en jeu une seule de ces constantes. Par contre, C12 et c13 décrivent la contraction d un élément de volume dans des directions perpendiculaires à la tension et c14 un cisaillement provenant de l anisotropie du milieu. Il nous paraît impossible de trouver des modes de vibration qui mettent en jeu ces constantes de façon prépondérante ; dans toutes les équations que nous avons déve
EFFETS Il 505 loppées, elles apparaissent en combinaison et correspondent à des effets très faibles. Plusieurs améliorations techniques sont envisagées pour ces mesures : immersion de l échantillon, emploi d un interféromètre de FabryPérot sphérique et d un banc de comptage de photons, utilisation d un dispositif éliminant la diffusion sans changement de longueur d onde mis au point au boratoire [17]. Sur le plan théorique, nous espérons qu une analyse complète de l action de chaque constante élastique dans la propagation des ondes nous permettra d accroître encore la précision des mesures. Appendice. DE LA SYMÉTRIE CRISTALLINE SUR LA PROPAGATION DES ONDES ÉLASTIQUES. Si deux ondes élastiques se propagent respectivement dans des directions Q et Q qui se déduisent l une de l autre par une opération de symétrie S de la classe, il est évident que les vitesses de propagation doivent être les mêmes dans les deux cas et les directions de vibration symétriques dans l opération S. Néanmoins, ce résultat n apparaît pas par simple considération de n ou de n* dont les termes dépendent de la direction de propagation Q. D autre part, les simplifications imposées au tenseur c par la symétrie du milieu ne s appliquent plus au tenseur c*, qui possède en général 21 composantes indépendantes : on sait que ce résultat, constaté expérimentalement par Atanasoff et Hart, les avait amenés à attribuer au quartz la symétrie monoclinique. Nous nous proposons de vérifier que les symétries de la classe cristalline sont conservées pour les vitesses de propagation et les directions de vibration, en présence ou non de piézoélectricité. a) Milieu non piézoélectrique. faut prouver que les matrices n(q) définie par Les 6j sont les composantes du vecteur Q rapporté aux nouveaux axes. Le choix du changement d axes entraîne : D après (19) et (21), matrice n(q ) est donc égale terme à terme à la matrice nr(q) transformée canonique de n(q) dans l opération et les deux matrices ont même équation caractéristique et mêmes valeurs propres comme il est connu. D autre part, les composantes des vecteurs propres de n(q ) sont égales terme à terme aux composantes des vecteurs propres de nr(q) rapportés aux nouveaux axes : les vecteurs propres de n(q ) sont donc les transformés de ceux de n(q) dans l opération de symétrie S. b) Milieu piézoélectrique. s écrit : matrice n*(q) ce tenseur des constantes diélectriques à champ électrique constant Nous avons vu comment se transforme le premier terme du membre de droite de (23). Les deux facteurs et Qj Qk du second terme (que nous noterons dépendent de Q. Pour une onde élastique se propageant suivant Q : et n(q ) définie par : ont mêmes valeurs propres si Q SQ où S est la = matrice d une opération de symétrie de la classe. Pour cela, considérons le nouveau système d axes obtenu en appliquant l opération de symétrie aux vecteurs de base du système initial. Soient les composantes du tenseur c rapporté aux nouveaux axes. Puisque S est une opération de symétrie de la classe, les composantes du tenseur rapporté aux nouveaux axes sont égales terme à terme à celles du tenseur rapporté aux anciens axes : Par raison de symétrie, on peut écrire : les définitions étant les mêmes que dans le paragraphe a (ces expressions sont analogues à l expression (19) pour les En tenant compte de Qû = Q~,, il vient : le dénominateur est un scalaire, d où Les composantes du tenseur n(q), rapportées aux nouveaux axes, s écrivent : Il vient donc :
506 si i = i, j = j, k = k, 1 = l et les composantes de N(Q ), données par : sont égales à celles de Nr(Q) données par : Ce qui achève la démonstration. Bibliographie [1] DEVAUX (F.), D. E. S. Montpellier, 1968. [2] a) KRISHNAN, Proc. Ind. Acad. Sci., 1955, A 41, 91. b) O BRIEN (R. J.), ROSASCO (G. S.), WEBER (A.), International conference on light, Scattering spectra of Solids, NewYork, 1968. [3] CECCHI (L.), BOUHET (Ch.), DANYACH (L.), VACHER (R.), C. R. Acad. Sci., Paris, 1968, 266, 800. [4] LE CORRE (Y.), J. Phys. Rad., 1958, 17, 12, 1060. [5] CECCHI (L.), Thèse, Montpellier, 1964. [6] HOPE (L. L.), Phys. Rev., 1968, 166, 883. [7] BENEDEK (G. B.), FRITSCH (K.), Phys. Rev., 1966, 149, 647. [8] CHANDRASHEKARAN (V.), J. Physique, 1965, 26, 11, 655. [9] NYE (J. F.), Propriétés physiques des cristaux, Dunod, Paris, 1961. [10] MCSKIMIN (H. J.), J. Acoust. Soc. Am., 1962, 34, 9, 1271. [11] VACHER (R.), Thèse Spécialité, Montpellier, 1967. [12] DUONG (H. T.), GERSTENKORN (S.), HELBERT (J. M.), Rev. Phys. Appl., 1967, 2, 249. [13] SOSMAN (R. B.), The Properties of Silica (The Chemical Catalog Company Inc, NY 1927), 295. [14] ATANASOFF (J. V.), HART (Ph. J.), Phys. Rev., 1941, 59, 85 et 97. [15] BECHMANN (R.), BALLATO (A. D.), LUKASZEK (T. J.), Proc., IRE, 1962, 50, 1812. [16] MASON (W. P.), Bell system Tech. J., 1943, 22, 178 et Piezoelectric crystals and their Applications 2014 to ultrasonics. D. van Nostrand Company, inc, Toronto NY. London 1950. [17] VACHER (R.), BOYER (L.), CECCHI (L.), Rev. Phys. Appl., 1970, 5, 255.